JP4827082B2 - オレフィン系重合体組成物及びそれを用いた易開封性シール材料 - Google Patents
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第一の発明及び第二の発明において使用されるプロピレン系重合体(A)は、プロピレンの単独重合体又はプロピレンを主体とするプロピレンと他のα−オレフィンとの共重合体である。上記プロピレンの共重合体における他のα−オレフィンとしては、エチレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、4−メチル−1−ペンテンなどの炭素原子数が2〜20程度のα−オレフィンを例示することができる。このような他のα−オレフィンは、1種単独で又は2種以上組み合わせて共重合させてもよい。
密度が900kg/m3以上のエチレン系重合体(B)は、エチレンの単独重合体又はエチレンを主成分とし、炭素数3〜20程度のα−オレフィンの1種又は2種以上を副成分とするエチレン・α−オレフィン共重合体であって、結晶性の高い重合体である。上記共重合体におけるα−オレフィンとしては、例えばプロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセン、1−ヘキサデセン、4−メチル−1−ペンテンなどの炭素原子数が3〜20程度のα−オレフィンを例示することができる。エチレン系重合体(B)としてより具体的には、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、直鎖低密度ポリエチレン(エチレン・α−オレフィン共重合体)などである。このようなエチレン系重合体(B)は、チーグラー型触媒、カミンスキー型触媒(メタロセン型触媒)、ラジカル重合触媒などを使用し、中・低圧法あるいは高圧法によって製造することができる。例えば直鎖低密度ポリエチレンはいかなる触媒系で製造されたものであってもよく、例えばカミンスキー型触媒を代表例とするシングルサイト触媒やチーグラー型触媒を代表例とするマルチサイト触媒の存在下でエチレンとα−オレフィンを共重合したものを使用することができる。
第一の発明において使用される非晶性又は低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体(C)は、エチレンを主成分とする炭素数3以上のα−オレフィンとの共重合体、とくに好ましくはランダム共重合体であって、X線回折に基づく結晶化度が通常0〜40%、好ましくは3〜30%のものである。共重合体(C)としてはまた、密度が895kg/m3以下、とくに860〜890kg/m3のものが好ましい。共重合体(C)における炭素数3以上のα−オレフィンとしては、プロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセン、1−ヘキサデセン、4−メチル−1−ペンテンなどの炭素原子数が3〜20程度のα−オレフィンを例示することができるが、とくに炭素数3〜8程度のα−オレフィンが好ましい。共重合体(C)としてはまた、加工性、耐油性などを考慮すると、190℃、2160g荷重におけるメルトフローレート(ASTM D1238)が0.1〜500g/10分、とくに1〜150g/10分のものを使用するのが好ましい。このような共重合体は、例えば遷移金属触媒成分、例えばバナジウム化合物やジルコニウムのメタロセン化合物と、有機アルミニウム化合物触媒成分とからなる触媒を用いて、共重合体中のエチレン含量が50〜95モル%、好ましくは70〜94モル%、さらに好ましくは82〜93モル%程度になるように、エチレンとα−オレフィンを共重合することによって得ることができる。これら非晶性又は低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体も2種以上併用することができる。尚、本発明においてエチレン・α−オレフィン共重合体(C)の密度は、ASTM D1505に準拠し、アニ−ルなしで密度勾配管法により測定した。
本発明において使用される粘着付与樹脂(D)は、脂肪族系炭化水素樹脂、脂環族系炭化水素樹脂、芳香族系炭化水素樹脂、ポリテルペン系樹脂、ロジン類、スチレン系樹脂、クマロン・インデン樹脂などを挙げることができる。脂肪族系炭化水素樹脂の例としては、1−ブテン、イソブテン、ブタジエン、1,3−ペンタジエン、イソプレンなど炭素数4〜5のモノ又はジオレフィンの少なくとも1種以上を含む留分を重合して得られる樹脂を挙げることができる。脂環族系炭化水素樹脂の例として、スペントC4〜C5留分中のジエン成分を環化二量化後重合させて得られる樹脂、シクロペンタジエンなどの環状モノマーを重合させた樹脂、芳香族系炭化水素樹脂を核内水添した樹脂などを挙げることができる。
第一の発明で使用されるエチレン・不飽和エステル共重合体(E)としては、不飽和エステル含量が3〜30重量%、好ましくは4〜25重量%の範囲のものである。第一の発明において、共重合体(E)として不飽和エステル含量が過度に少ないものを使用すると、ポリプロピレンに対するシール強度が小さくなり、密封性に問題を生じるので好ましくない。逆に不飽和エステル含量が過度に多いものを使用すると、べたつきや耐油性の悪化を引き起こすので好ましくない。
第二の発明で使用されるエチレン・不飽和エステル共重合体(E−1)及び(E−2)は、不飽和エステル含量以外は、上記したエチレン・不飽和エステル共重合体(E)と同じである。エチレン・不飽和エステル共重合体(E−1)としては、不飽和エステル含量が3〜20重量%、好ましくは5〜20重量%のものが使用され、またエチレン・不飽和エステル共重合体(E−2)としては、不飽和エステル含量が25〜50重量%、好ましくは25〜35重量%のものが使用される。このような2種のエチレン・不飽和エステル共重合体を適当な割合で併用することにより、ポリプロピレンに対し適度なシール強度を有し、また均一な剥離強度を有するシール材料となる組成物を得ることができる。第二の発明において、共重合体(E−1)のみを使用した場合には均一な剥離強度を有する組成物は得られず、また共重合体(E−2)のみを使用した場合には組成物にべたつきが生ずると共に、耐熱性が不足し、またポリプロピレンに対し適正なシール強度を有する組成物が得られない。
第二の発明で使用されるワックス(F)は、合成ワックスであっても天然ワックスであってもよい。合成ワックスとしては、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックスなどのポリオレフィンワックス、フィッシャー・トロプシュ法で得られる合成ワックスなどを例示することができる。ポリエチレンワックスやポリプロピレンワックスなどのポリオレフィンワックスは、オレフィンを低重合して得られるものであってもよく、また高分子量のポリエチレンやポリプロピレンを熱分解して得られるものであってもよい。ポリオレフィンワックスとしてはまた、数平均分子量が500〜10000、とくに1000〜8000程度、環球法による軟化点が100〜150℃、とくに100〜130℃程度のものを使用するのが好ましい。ポリオレフィンワックスとしてはまた、酸化変性や不飽和カルボン酸又はその無水物によるグラフト変性などの変性を施したものであってもよい。また天然ワックスとしては、石油留分から分離されるパラフィンワックス、カルナバワックス、マイクロクリスタリンワックスなどを例示することができる。これらの中ではとくにポリオレフィンワックスを使用するのが好ましい。
第一の発明のオレフィン系重合体組成物(1)においては、エチレン・不飽和エステル共重合体(E)、プロピレン系重合体(A)、非晶性又は低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体(C)及び粘着付与樹脂(D)を所定割合で配合することが重要である。すなわち(E)、(A)、(C)及び(D)の合計量を100重量部とするときに、エチレン・不飽和エステル共重合体(E)を20〜97重量部、好ましくは25〜50重量部、一層好ましくは20〜40重量部、プロピレン系重合体(A)を1〜30重量部、好ましくは5〜25重量部、一層好ましくは5〜20重量部、非晶性又は低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体(C)を1〜50重量部、好ましくは10〜45重量部、一層好ましくは20〜45重量部、また粘着付与樹脂(D)を1〜30重量部、好ましくは5〜25重量部、一層好ましくは10〜25重量部の割合で配合する。プロピレン系重合体(A)の適量の配合により耐油性が改良されるが、配合量が多くなり過ぎるとポリプロピレンに対し広範囲なシール温度領域で適正なシール強度を示さず、また加工性を損なうことになる。また非晶性又は低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体(C)を適量配合することによりシール性が改善されるが、多くの場合、過度に配合するとオレフィン系重合体組成物(1)の加工性が損なわれるようになるので上記のような割合で配合される。また粘着付与樹脂(D)の添加によりシール性が改善されるが、多くの場合、過度に配合するとオレフィン系重合体組成物(1)の加工性や耐油性が損なわれるようになるので上記のような配合割合とされる。
第二の発明のオレフィン系重合体組成物(2)においては、エチレン・不飽和エステル共重合体(E−1)及び(E−2)、ワックス(F)及び必要によりさらに粘着付与樹脂(D)を所定割合で配合することが重要である。すなわち(E−1)、(E−2)、(F)及び(D)の合計量を100重量部とするときに、エチレン・不飽和エステル共重合体(E−1)を30〜98重量部、好ましくは40〜90重量部、一層好ましくは50〜80重量部、エチレン・不飽和エステル共重合体(E−2)を1〜40重量部、好ましくは5〜35重量部、一層好ましくは10〜30重量部、ワックス(F)を1〜30重量部、好ましくは2〜20重量部、一層好ましくは2〜15重量部、また粘着付与樹脂(D)を0〜30重量部、好ましくは1〜20重量部、一層好ましくは2〜15重量部の割合で配合する。また(E−1)、(E−2)、(F)及び(D)の合計量を100重量部とするときに、エチレン・不飽和エステル共重合体(E−1)及び(E−2)の合計量を70〜95重量部、とくに75〜90重量部の割合で使用するのが好ましい。エチレン・不飽和エステル共重合体(E−1)及び(E−2)を上記のような割合で併用することにより、押出ラミネート加工が可能で、ポリプロピレンに対し適度なシール強度を有し、またソフトな剥離感を有するシール材料となるオレフィン系重合体組成物(2)を得ることができる。またワックス(F)を適量配合することにより広範囲なシール温度領域で適正なシール強度を示す組成物とすることができるが、過度に使用すると組成物の加工性を損なうことになる。さらに粘着付与樹脂(D)を適量添加することにより添加によりオレフィン系重合体組成物(2)のシール性を改善することができるが、多くの場合、過度に配合するとその加工性や耐油性を損なうようになる。
(1)プロピレン系重合体(A)
PP−1:プロピレン・エチレン・1−ブテンランダム共重合体(エチレン含量3.6モル%(2.4重量%)、1−ブテン含量1.9モル%(2.5重量%)、密度910kg/m3、メルトフローレート(MFR)(230℃)6g/10分)
PP−2:プロピレン・エチレンランダム共重合体(密度910kg/m3、メルトフローレート(MFR)(230℃)25g/10分)
尚、上記プロピレン系重合体(A)の密度は、ASTM D1505に準拠し、アニ−ルなしで密度勾配管法により測定した値である。
LD−1:高圧法低密度ポリエチレン(密度923kg/m3、MFR(190℃)3.7g/10分)
LD−2:高圧法低密度ポリエチレン(密度917kg/m3、MFR(190℃)7.0g/10分)
LL−1:直鎖低密度ポリエチレン(密度920kg/m3、MFR(190℃)2.1g/10分)
LL−2:直鎖低密度ポリエチレン(密度923kg/m3、MFR(190℃)3.7g/10分)
HD:高密度ポリエチレン(密度954kg/m3、MFR(190℃)1.1g/10分)
mPE:直鎖低密度ポリエチレン(メタロセン触媒)(密度925kg/m3、MFR(190℃)4.0g/10分)
VL−1:低結晶性エチレン・1−ブテンランダム共重合体(エチレン含量89.1モル%、結晶化度10%、密度886kg/m3、MFR(190℃)4.0g/10分)
VL−2:非晶性エチレン・プロピレン共重合体(密度870kg/m3、MFR(190℃)2.9g/10分)
P115:水素添加芳香族炭化水素樹脂(商品名:アルコンP115(荒川化学(株)製、環球法軟化点115℃)
P100:水素添加芳香族炭化水素樹脂(商品名:アルコンP100(荒川化学(株)製、環球法軟化点115℃)
EVA−1:エチレン・酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含量6重量%、メルトフローレート(MFR)(190℃)8g/10分)
EVA−2:エチレン・酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含量14重量%、MFR(190℃)15g/10分)
EVA−3:エチレン・酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含量19重量%、MFR2.5g/10分)
EVA−4:エチレン・酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含量19重量%、MFR15g/10分)
EVA−5:エチレン・酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含量28重量%、MFR15g/10分)
(6)ワックス(F)
WAX:酸化変性型ポリエチレンワックス(数平均分子量3000、酸価1.0KOHmg/g)
厚さ300μmのポリプロピレンシートにこの試験基材をそのポリオレフィン組成物面が当接するように重ね合わせ、180℃、圧力0.2MPa、シール時間1.0秒の条件でヒートシールして積層体を得た。この積層体から試験基材部を剥離したときの剥離強度を測定した。また剥離状況として、剥離強度を測定したサンプルのシール部分の糸曳き状態を観察し、糸曳きなし〜微少の状態をA、糸曳きの少ない状態をB、糸曳きの多い状態をCとした。これらの結果を表1に併記する。
表2に示す配合組成のポリオレフィン組成物から30μmのインフレーションフイルムを作成し、これを延伸PET(厚さ12μm)と低密度ポリエチレン(厚さ20μm)を接着層とするサンドイッチラミネーション法により積層し、試験基材を得た。この試験基材を用いて、昭和34年12月28日付け厚生省告示第370号、食品・添加物等の規格基準第三器具及び包装容器Dの2の(1)及びDの2の(2)の3による試験方法により、使用温度100℃を超える、熱融着層の片面溶出試験で蒸発残留物n−ヘプタン溶出量を評価した。これらの結果を表2に併記する。
表3に示す配合組成のエチレン共重合体組成物から50μmのインフレーションフイルムを作成し、これを予め作成した延伸PET(厚さ12μm)/低密度ポリエチレン(厚さ20μm)からなる2層構成の積層フイルムのポリエチレンフイルム面側に、低密度ポリエチレン(厚さ20μm)を接着層とするサンドイッチラミネーション法により積層し、試験基材を得た。
予め作成した延伸PET(厚さ12μm)/低密度ポリエチレン(厚さ20μm)からなる2層構成の積層フイルムの低密度ポリエチレン面側に、表4に示す配合組成のエチレン共重合体組成物を30μm厚みで押出コーティングして試験基材を得た。
Claims (3)
- 不飽和エステル含量が4〜25重量%のエチレン・不飽和エステル共重合体(E)を20〜97重量部、プロピレン系重合体(A)を1〜30重量部、X線回折に基づく結晶化度が0〜40%の非晶性又は低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体(C)を1〜50重量部及び粘着付与樹脂(D)を1〜30重量部の割合で配合してなるオレフィン系重合体組成物。
- 請求項1に記載のオレフィン系重合体組成物からなる易開封性シール材料。
- 基材に請求項2に記載の易開封性シール材料が積層されてなる包装材料。
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