JP4338948B2 - カーボンナノチューブ半導体素子の作製方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はカーボンナノチューブ（以下、ＣＮＴと示す）をソース電極−ドレイン電極間に形成されるチャネル領域に用いたカーボンナノチューブ素子の作製方法に関し、特にＣＮＴの配向方向を制御し、ソース電極およびドレイン電極を電気的に接続するＣＮＴ半導体素子の作製方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、ＣＮＴが発見されるに至って、それまで知られていたグラファイト、アモルファスカーボン、ダイヤモンドと異なる新しい炭素物質として注目されている。その理由は、これまでの炭素物質とは異なる特異な電子物性を示すためである。
【０００３】
ＣＮＴは、炭素六員環が連なったグラファイトの一層（グラフェンシート）を巻いて円筒にした形状の物質で、直径が１ｎｍ程度から数十ｎｍ程度、長さは約１μｍ程度である。また、ＣＮＴには、一層のみからなる単層ＣＮＴ（ｓｉｎｇｌｅ−ｗａｌｌｅｄ ＣＮＴ：ＳＷＣＮＴ）と、何層もが同心筒状になった多層ＣＮＴ（ｍｕｌｔｉ−ｗａｌｌｅｄ ＣＮＴ：ＭＷＣＮＴ）がある。ＣＮＴは、１９９１年にＮＥＣ（日本電気）の飯島氏によってまずＭＷＣＮＴが発見され、ついで１９９３年にＳＷＣＮＴがＮＥＣとＩＢＭのグループから同時に報告されている。
【０００４】
また、ＣＮＴが有する特徴的な性質としては、例えば（１）形状（先端径が小さくアスペクト比が大きい）、（２）電子物性（グラフェンシートの巻き方と直径により半導体特性を有するものと金属（導体）特性を有するものとが存在する）、（３）吸着特性、（４）優れた機械特性などが挙げられ、これらの特徴を活かした様々な試みがなされている。
【０００５】
さらに、ＣＮＴに関連する技術として、走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｐｒｏｂｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）に適用できる探針の開発が行われている。なお、溶媒に溶解させたＣＮＴは、溶液中において絡み合った糸のようにランダムに存在している。そのため、溶液を電極上に滴下して交流電圧を印加し、ＣＮＴを溶液中で電気泳動させた後、溶媒を除去することにより異方性の強いＣＮＴを電極付近で析出させるという技術である。このようにして得られた針状のＣＮＴが、ＳＰＭのプローブのカートリッジとして利用されている（Y.Nakayama et al.,J.Vac.Sci.Technol,B18,p.661(2000)）。
【０００６】
ところで、現在の電子素子の主流であるシリコンデバイスは、高度な微細加工技術の進展で電界効果トランジスタ（ＦＥＴ）のゲート電極幅も約０．１μｍにまで小型化されているが、これ以上の微細化を行う上では、露光技術などの加工プロセス上で多くの問題を抱えており、技術的限界に近づいている。
【０００７】
そのため、わずかな原子配列の仕方（カイラリティ）により、導体にも半導体にも成りうる性質を有するＣＮＴを用いたナノメーターサイズのデバイスとしての活用が期待されている。
【０００８】
ＣＮＴを用いた電界効果トランジスタ（ＦＥＴ：ｆｉｅｌｄ ｅｆｆｅｃｔ ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）に関する報告は既になされており、ＴＵＢＥＦＥＴと呼ばれている。典型的なＴＵＢＥＦＥＴの構造を図６に示す。図６に示すようにゲートとなるシリコン基板６０１にゲート絶縁膜６０２である酸化膜（１５０〜３００ｎｍ）を形成し、その上に金や白金からなるソース電極６０３とドレイン電極６０４が形成され、有機溶媒に希釈して分散させたＣＮＴを塗布し、電極間にうまく橋かけしたＣＮＴ６０５を用いてＴＵＢＥＦＥＴを形成する。しかし、ＣＮＴを個々に操作してＴＵＢＥＦＥＴを作製することはできないため、これらを制御することは実用化のための課題の１つとなっている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
上述したようにＣＮＴの半導体特性を利用してナノメーターサイズのデバイスを作製する場合において、ＣＮＴが所望の位置（具体的には、デバイスを構成する導体（電極）を電気的に接続する位置）に備えられていないとデバイスとして機能しなくなるにもかかわらず、その構造が微細であること、また、通常用いるＣＮＴ溶液は、溶媒中でＣＮＴが絡み合って存在することから、これを必要な位置に備えることは、非常に困難を有する。
【００１０】
そこで、本発明では、ソース電極−ドレイン電極間に形成されるチャネル領域にＣＮＴを用いたカーボンナノチューブ素子の作製において、ＣＮＴの配向方向を制御してＣＮＴ半導体素子を作製する方法を提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために、本発明ではゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極および、前記ソース電極と前記ドレインとの間に接して形成されたＣＮＴ層を有するカーボンナノチューブ素子の作製方法であって、ソース電極とドレイン電極に交流電圧を印加しながら、ＣＮＴを溶媒に分散させたＣＮＴ溶液を両電極間の領域に滴下し、溶媒を除去することによりＣＮＴ層におけるＣＮＴの配向を制御することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法である。
【００１２】
なお、本発明の構成は、ゲート電極として機能する第１の電極を覆って形成されたゲート絶縁膜なる絶縁膜上の、一方がソース電極、他方がドレイン電極として機能する第２の電極および第３の電極の電極間に交流電圧を印加しながら、前記第２の電極上、前記第３の電極上、および前記第２の電極と前記第３の電極との間に存在する領域であって前記ゲート絶縁膜を介して前記第１の電極と重なる位置に導電体特性および半導体特性を有するカーボンナノチューブを含む溶液を滴下し、前記カーボンナノチューブを一定の配向方向に制御し、前記第２の電極および前記第３の電極の電極間に直流電圧を印加することにより導電体特性を有するカーボンナノチューブのみを除去し、前記第２の電極および前記第３の電極間を半導体特性を有するカーボンナノチューブで接続することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法である。
【００１３】
なお、上記構成において、前記第２の電極および前記第３の電極の電極間に直流電圧を印加する際に、同時に前記第１の電極に正の電圧を印加することもできる。なお、この場合には、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００１４】
また、本発明の別の構成は、一方がソース電極、他方がドレイン電極として機能する第１の電極および前記第２の電極間に交流電圧を印加しながら、前記第１の電極上、前記第２の電極上、および前記第１の電極と前記第２の電極との間に存在する領域に導電体特性および半導体特性を有するカーボンナノチューブを含む溶液を滴下し、前記カーボンナノチューブを一定の配向方向に制御し、前記第１の電極および前記第２の電極の電極間に直流電圧を印加することにより導電体特性を有するカーボンナノチューブのみを除去し、前記第１の電極及び前記第２の電極間を半導体特性を有するカーボンナノチューブで接続し、前記半導体特性を有するカーボンナノチューブを覆ってゲート絶縁膜なる絶縁膜を形成し、前記絶縁膜を介して前記半導体特性を有するカーボンナノチューブと重なる位置にゲート電極として機能する第３の電極を形成することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法であって、先に示した構成とは、ゲート電極として機能する電極の配置が異なるものである。
【００１５】
なお、本発明において用いるカーボンナノチューブを含む溶液（ＣＮＴ溶液）は、純度９７％のＣＮＩ（ＣＡＲＢＯＮ ＮＡＮＯＴＥＣＨＮＯＬＯＧＩＥＳ ＩＮＣＯＲＰＯＲＡＴＥＤ）製のＣＮＴをアルコール（メタノール、エタノール）、アセトン、トルエン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンといった有機溶媒中に分散させて作製する。この時の溶液中におけるＣＮＴの濃度は、上記有機溶媒の重量に対するＣＮＴの重量比で換算して０．０００５％以下であって、交流電圧を印加した際に配向方向の制御が可能な濃度とすることを特徴とする。
【００１６】
なお、上記構成において、滴下した溶液に含まれる溶媒が揮発した際にＣＮＴの配向方向が固定されるため、溶液中に含まれる溶媒を揮発させる必要がある。そこで、溶媒の揮発性が低い場合には、熱処理を行ったり、処理環境を減圧とすることにより溶媒の揮発性を高め、素子作製の効率を高めることもできる。
【００１７】
また、ＣＮＴ溶液を滴下する際に電極（ソース電極及びドレイン電極）に印加される交流電圧は、周波数１ＭＨｚ以上の高周波であることを特徴とする。
【００１８】
また、上記各構成において、ソース電極、およびドレイン電極の電極間距離が５〜１０μｍ（好ましくは５〜５０μｍ）であることことを特徴とする。
【００１９】
さらに、本発明の別の構成は、ＣＮＴ溶液の滴下表面をラビング処理することにより、交流電圧を印加して配向方向を制御する場合に比べ、よりＣＮＴの配向方向を制御しやすくすることを特徴とする。
【００２０】
さらに、本発明の別の構成は、ＣＮＴ溶液の滴下表面に配向膜を形成し、これをラビング処理した後、両電極間に交流電圧を印加しながらＣＮＴ溶液を配向膜上に滴下することを特徴とする。
【００２１】
なお、上記各構成において、ＣＮＴ溶液中に含まれる溶媒を揮発させるために、基板を加熱したり、処理環境を減圧とすることもできる。
【００２２】
【発明の実施の形態】
（実施の形態１）
本発明の実施の形態について、図１〜図３を用いて説明する。
【００２３】
なお、図１により、本発明で得られるＣＮＴ半導体素子の構造を示し、図２及び図３によりＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する。
【００２４】
図１において、基板１０１上にゲート電極１０２が形成され、ゲート電極１０２を覆ってゲート絶縁膜１０３が形成されている。
【００２５】
また、ゲート絶縁膜１０３上には、お互い接しないように一定の間隔を保ちつつ、２つの電極（ソース電極１０４、及びドレイン電極１０５）が形成されており、ゲート絶縁膜上であって、ゲート電極と重なる位置に２つの電極間を電気的に接続するＣＮＴ層１０６が形成されるという構造を有する。
【００２６】
なお、電極（ソース電極１０４、及びドレイン電極１０５）には、交流電圧が印加される。図１において、電極（ソース電極１０４、及びドレイン電極１０５）は、交流電源１０７と電気的に接続され、ソース電極１０４−ドレイン電極１０５間に交互に極性の異なる電圧を印加する。
【００２７】
また、ゲート絶縁膜１０３の一部（図１に示すコンタクト部１０８）は、ゲート電極１０２を外部電源と電気的に接続するために除去されている。
【００２８】
次に、図１で示した構造を有するＣＮＴ半導体素子の作製方法について説明する。
【００２９】
まず、図２（Ａ）に示すように基板２０１上にＣＮＴ半導体素子のゲート電極２０２及びゲート絶縁膜２０３が形成される。ここで用いる基板材料としては、ガラス基板や石英基板等を用いることができる。また、ゲート電極２０２を形成する材料としては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｗ、Ｔａ等の金属材料を一種もしくは複数種組み合わせて用いることができ、これらの金属材料をスパッタリング法により成膜した後、フォトリソグラフィーを行うことにより所望の形状が得られる。なお、成膜される膜厚は、３００〜５００ｎｍとする。
【００３０】
ゲート電極２０２上に形成されるゲート絶縁膜２０３は、酸化珪素膜（ＳｉＯ2）、窒化珪素膜（ＳｉＮ）、または酸化窒化珪素膜（ＳｉＯＮ）をＣＶＤ法またはスパッタ法により１００〜３００ｎｍの膜厚で形成する。
【００３１】
ここで、ゲート絶縁膜２０３の一部（図１に示す領域ａ（１０８））は、ゲート電極を外部電源と電気的に接続するために除去される。具体的には、ゲート絶縁膜２０３上にレジストを塗布して、ベークを行い、フォトマスクを使用して露光をする。現像液で現像を行い、流水洗浄をする。ゲート絶縁膜２０３が酸化珪素（ＳｉＯ2）からなる場合には、バッファードフッ酸を用いたウェットエッチングを行い、窒化珪素からなる場合にはフッ素系もしくは塩素系のガスを用いたドライエッチングを行う。そして、エッチング終了後、剥離液によりレジストを剥離することで処理が終了する。
【００３２】
次に、図２（Ｂ）に示すようにゲート絶縁膜２０３上にＡｌ、Ｔｉ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｍｏ、またはＷ等の金属材料やこれらを含む合金を一種もしくは複数種組み合わせて用いることができ、これらの金属材料をスパッタリング法または蒸着法により１００〜２００ｎｍの膜厚で成膜した後、フォトリソグラフィーを行うことにより所望の形状を有するソース電極２０４およびドレイン電極２０５がそれぞれ形成される。
【００３３】
なお、ここで形成される両電極間の距離は、５〜５０μｍとするものとする。
【００３４】
次に、図２（Ｃ）に示すようにＣＮＴ溶液が滴下される。なお、この時ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間には交流電圧が印加されている。具体的には、ソース電極とつながっているパットとドレイン電極につながっているパット上にマニピュレータの針をのせる。そして、任意波形発生器（ＷＡＶＥＴＥＫ製）からマニピュレータを通じてソース電極、ドレイン電極に高周波（１０ＭＨｚ）の交流電圧（正弦波、方形波などで±１０Ｖ））が印加される。なお、ここで印加される交流電圧は、絶縁膜の絶縁破壊が生じない程度（好ましくは正弦波、方形波などで±５０Ｖの範囲）まで印加することができる。
【００３５】
また、ＣＮＴ溶液は、ＣＮＴを溶媒に分散させたものであり、具体的にはアルコール（メタノール、エタノール等）、アセトン、トルエン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンといった有機溶媒中にＣＮＴを分散させたものを用いる。また、ＣＮＴを均一に分散させるために混合液を５〜６０分程度超音波処理してもよい。
【００３６】
また、この時のＣＮＴ溶液の濃度は、有機溶媒の重量に対するＣＮＴの重量比で換算して０．０００５％以下であって、交流電圧を印加した際に配向方向の制御が可能な濃度とするのが好ましい。
【００３７】
さらに、ＣＮＴ溶液の滴下表面（ここでは、ゲート絶縁膜表面）をラビング装置によりラビング処理することも可能である。なお、この時のラビング処理は、２つの電極に対して垂直方向になされる。このようにラビング処理を行うことにより、基板表面のラビング方向への配向規制力を高めることができる。
【００３８】
また、図２（Ｃ）において、ＣＮＴ溶液を塗布した瞬間の基板上の様子を示す上面図が図２（Ｄ）である。このように、ゲート絶縁膜２０３を介したゲート電極２０２上であって、ソース電極２０４及びドレイン電極２０５を含む領域にＣＮＴ溶液をピペットにて滴下する。なお、この時のＣＮＴ溶液中に含まれるＣＮＴは、不規則に分散している。
【００３９】
しかし、ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間に交流電圧を印加し続けると、ＣＮＴは２つの電極に対して垂直方向に配向する（図３）。また、ＣＮＴ溶液中の溶媒は、揮発性を有するので時間の経過に伴い除去される。そして、ＣＮＴのみがＣＮＴ溶液を滴下した位置に残り、ＣＮＴのみからなるＣＮＴ層２０８が形成される。なお、滴下したＣＮＴ溶液の溶媒を効率的に除去し、ＣＮＴ層を形成するために基板をヒーターなどで加熱処理したり、周囲の環境を減圧化させたりすることも可能である。
【００４０】
さらに、ＣＮＴ層２０８を形成した後で、ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層２０８に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去できたかどうかは、ＣＮＴに流れる電流量をモニターすることにより確認する。具体的には、ＣＮＴ溶液を滴下する前のソース電極２０４−ドレイン電極２０５間の電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａであったとき、ＣＮＴ溶液を滴下後の電流値が１０-5Ａ〜１０-4Ａになったのに対し、再び電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａとなるまで電圧を印加することである。なお、本実施の形態１においては、その直径が１ｎｍ程度のＣＮＴを用いているので、３０Ｖ直流電流を印加することとするが、必ずしもこれに限られることはなく、ＣＮＴの導電体特性が除去できる程度の電圧を印加するものとする。
【００４１】
これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層２０８を得ることができる。なお、ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極２０２に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極２０２に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００４２】
以上により、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、およびＣＮＴ層を有し、前記ＣＮＴ層は半導体特性を有し、かつＣＮＴの配向方向が制御されているＣＮＴ半導体素子を形成することができる。
【００４３】
（実施の形態２）
本実施の形態２では、実施の形態１で示した場合と異なり、ＣＮＴ溶液の滴下表面に配向膜を形成し、配向膜をラビング処理することによりＣＮＴの配向制御をより容易にするＣＮＴ半導体素子の作製方法について図４を用いて説明する。
【００４４】
図４（Ａ）において、基板４０１上にゲート電極４０２、ゲート絶縁膜４０３、ソース電極４０４、およびドレイン電極４０５が形成されている。なお、ここまでは、実施の形態１で説明した方法と同様の方法を用いることができるので省略する。
【００４５】
次に、図４（Ｂ）に示すようにゲート絶縁膜４０３の一部、ソース電極４０４、およびドレイン電極４０５の上に配向膜４０６を成膜する。また、配向膜４０６を形成する材料としては、ポリイミド等を用いることができ、４０〜５０ｎｍの膜厚で凸版印刷法もしくはスピンコーティング法により成膜した後、約２００℃でベーク処理を行う。
【００４６】
次に、ラビング装置により配向膜４０６の表面をラビング処理する。なお、この時のラビング処理は、２つの電極に対して垂直方向になされる。これにより、配向膜表面においてＣＮＴの配向性を制御しやすくするための溝を形成することができる。このようにラビング処理を行うことにより、基板表面のラビング方向への配向規制力を高めることができる。
【００４７】
具体的には、日産化学社製の配向膜（ＳＥ７７９２）をフレキソ印刷法、もしくはスピナー塗布法により成膜した後、８０℃で３分間のプリベーク、２００℃で１時間のポストベークを行う。
【００４８】
次に、ニュートム社製のラビング装置により配向膜のラビング処理を行う。このとき、一定の間隔を開けて隣り合う電極（ソース電極およびドレイン電極）に対して垂直方向にラビング処理がなされるようにする。
【００４９】
なお、直径が１３０ｍｍのラビングロールに吉川化工社製のラビング布（ＹＡ−２０Ｒ）を巻き付けて用い、押しこみ量を０．２５ｍｍ、ロール回転数を１００ｒｐｍ、ステージ速度が１０ｍｍ／ｓｅｃとして処理する。処理後に配向膜の表面を水洗する。
【００５０】
次に、図４（Ｃ）に示すようにＣＮＴ溶液４０７が滴下される。なお、この時ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間には交流電圧が印加されている。具体的には、ソース電極とつながっているパットとドレイン電極につながっているパット上にマニピュレータの針をのせる。そして、任意波形発生器（ＷＡＶＥＴＥＫ製）からマニピュレータを通じてソース電極、ドレイン電極に高周波（１０ＭＨｚ）の交流電圧（正弦波、方形波などで±１０Ｖ））が印加される。なお、ここで印加される交流電圧は、絶縁膜の絶縁破壊が生じない程度（好ましくは正弦波、方形波などで±５０Ｖ）まで印加することができる。
【００５１】
また、ＣＮＴ溶液は、ＣＮＴを溶媒に分散させたものであり、具体的にはアルコール（メタノール、エタノール）、アセトン、トルエン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンといった有機溶媒中にＣＮＴを分散させたものを用いる。また、ＣＮＴを均一に分散させるために混合液を５〜６０分程度超音波処理することもできる。
【００５２】
また、この時のＣＮＴ溶液の濃度は、有機溶媒の重量に対するＣＮＴの重量比で換算して０．０００５％以下であって、交流電圧を印加した際に配向方向の制御が可能な濃度とするのが好ましい。
【００５３】
また、図４（Ｃ）において、ＣＮＴ溶液を滴下した瞬間の基板上の様子を示す上面図が図４（Ｄ）である。このように、ゲート絶縁膜４０３を介したゲート電極４０２上であって、ソース電極４０４及びドレイン電極４０５を含む領域にＣＮＴ溶液をピペットにて滴下する。なお、この時のＣＮＴ溶液中に含まれるＣＮＴは、不規則に分散しているが、配向膜４０６表面にはラビング処理がなされているので、実施の形態１において、ＣＮＴ溶液を滴下した場合より、さらに配向方向が制御しやすくなる。
【００５４】
さらに、ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間に交流電圧を印加し続けると、実施の形態１において図３（Ｂ）で示したのと同様に、ＣＮＴは２つの電極に対して垂直方向に配向する。また、ＣＮＴ溶液中の溶媒は、揮発性を有するので時間の経過に伴い除去される。そして、ＣＮＴのみがＣＮＴ溶液を塗布した位置に残り、ＣＮＴのみからなるＣＮＴ層（図示せず）が形成される。なお、滴下したＣＮＴ溶液の溶媒を効率的に除去し、ＣＮＴ層を形成するために基板をヒーターなどで加熱処理したり、周囲の環境を減圧化させたりすることも可能である。
【００５５】
また、実施の形態１と同様にＣＮＴ層を形成した後で、ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去できたかどうかは、ＣＮＴに流れる電流量をモニターすることにより確認する。具体的には、ＣＮＴ溶液を滴下する前のソース電極４０４−ドレイン電極４０５間の電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａであったとき、ＣＮＴ溶液を滴下後の電流値が１０-5Ａ〜１０-4Ａになったのに対し、再び電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａとなるまで電圧を印加することである。
【００５６】
これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層を得ることができる。なお、本実施の形態２においては、その直径が１ｎｍ程度のＣＮＴを用いているので、３０Ｖ直流電流を印加することとするが、必ずしもこれに限られることはなく、ＣＮＴの導電体特性が除去できる程度の電圧を印加するものとする。また、ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極２０２に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極４０２に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００５７】
以上により、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、およびＣＮＴ層を有し、前記ＣＮＴ層は半導体特性を有し、かつＣＮＴの配向方向が制御されているＣＮＴ半導体素子を形成することができる。
【００５８】
（実施の形態３）
本実施の形態では、実施の形態１または実施の形態２に示したようなゲート電極が基板上に先に形成された、いわゆるボトムゲート構造ではなく、基板上にソース電極およびドレイン電極が先に形成され、最後にゲート電極が形成されるトップゲート構造のＣＮＴ半導体素子について図５を用いて説明する。
【００５９】
まず、図５（Ａ）に示すように基板５０１上にソース電極５０２およびドレイン電極５０３を形成した後で、ＣＮＴ層５０４が形成される。なお、ＣＮＴ層５０４の作製は、実施の形態１で説明したものと同様の方法を用いれば良く、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に交流電圧を印加しながらＣＮＴ溶液を所望の位置に滴下することによりＣＮＴの配向方向を制御することができる。
【００６０】
また、ＣＮＴ溶液の滴下表面を予めラビング処理することにより、配向方向の制御をしやすくすることもできる。さらに、滴下したＣＮＴ溶液の溶媒を効率的に除去し、ＣＮＴ層を形成するために基板をヒーターなどで加熱処理したり、周囲の環境を減圧化させたりすることも可能である。
【００６１】
次に、ＣＮＴ層５０４上にゲート絶縁膜５０５を形成する。なお、ゲート絶縁膜５０５を形成する材料としては、酸化珪素膜（ＳｉＯ2）、窒化珪素膜（ＳｉＮ）、酸化窒化珪素膜（ＳｉＯＮ）を用いることができ、ＣＶＤ法またはスパッタ法により形成する。
【００６２】
次にゲート電極５０６が形成される。なお、ゲート電極５０６を形成する材料としては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｗ、Ｔａ等の金属材料を一種もしくは複数種組み合わせて用いることができ、これらの金属材料をスパッタリング法により成膜した後、フォトリソグラフィーを行うことにより所望の形状が得られる。図５（Ａ）においては、ゲート電極５０６は、先に形成したソース電極５０２およびドレイン電極５０３とゲート絶縁膜５０５を介して重ならない構造を示しているが、本発明はこれに限定されることはなく、ゲート電極５０６とソース電極５０２およびドレイン電極５０３が一部重なる構造とすることも可能である。
【００６３】
また、ゲート電極５０６を形成した後で、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層を得ることができる。なお、本実施の形態３においては、その直径が１μｍ程度のＣＮＴを用いているので、３０Ｖ直流電流を印加することとするが、必ずしもこれに限られることはなく、ＣＮＴの導電体特性が除去できる程度の電圧を印加するものとする。また、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００６４】
また、トップゲート構造のＣＮＴ半導体素子の場合にも実施の形態２で説明したようにＣＮＴ層を形成する前に配向膜を形成して、ラビング処理を行うことは可能である。すなわち、図５（Ｂ）に示すように基板５０１上に形成されたソース電極５０２およびドレイン電極５０３を覆って配向膜５１０を形成し、これをラビング処理した後、ＣＮＴ層５０４を形成する方法である。
【００６５】
具体的には、日産化学社製の配向膜（ＳＥ７７９２）をフレキソ印刷法、もしくはスピナー塗布法により成膜した後、８０℃で３分間のプリベーク、２００℃で１時間のポストベークを行う。
【００６６】
次に、ニュートム社製のラビング装置により配向膜のラビング処理を行う。このとき、一定の間隔を開けて隣り合う電極（ソース電極およびドレイン電極）に対して垂直方向にラビング処理がなされるようにする。
【００６７】
なお、直径が１３０ｍｍのラビングロールに吉川化工社製のラビング布（ＹＡ−２０Ｒ）を巻き付けて用い、押しこみ量を０．２５ｍｍ、ロール回転数を１００ｒｐｍ、ステージ速度が１０ｍｍ／ｓｅｃとしてラビングした後、配向膜の表面を水洗し、処理を終了する。
【００６８】
そして、配向膜５１０上にＣＮＴ層５０４を形成する。ＣＮＴ層５０４上には、図５（Ａ）と同様にしてゲート絶縁膜５０５およびゲート電極５０６がそれぞれ形成される。
【００６９】
なお、この場合にもゲート電極５０６を形成した後で、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層を得ることができる。この場合もソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００７０】
以上により、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、およびＣＮＴ層を有し、前記ＣＮＴ層は半導体特性を有し、かつＣＮＴの配向方向が制御されているトップゲート構造のＣＮＴ半導体素子を形成することができる。
【００７１】
（実施の形態４）
本実施の形態４では、本発明のカーボンナノチューブ半導体素子の作製において、ソース−ドレイン間にＣＮＴ溶液を滴下した場合の様子を図７に示す。なお、図７には、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）により観察された様子を示すものである。
【００７２】
まず、図７（Ａ）には、実施の形態１に示したように、ソース７０１−ドレイン７０２間に交流電圧を印加しながらＣＮＴ溶液を滴下した場合において、ＣＮＴ７０３の配向方向が制御される様子を示す。ここでは、ＣＮＴ７０３がソース７０１−ドレイン７０２間を接続する様子が確認される。
【００７３】
これに対して、図７（Ｂ）には、配向方向が充分に制御されないＣＮＴ７０３の様子が確認される。このような状態は、ソース７０１−ドレイン７０２間に交流電圧を印加することなくＣＮＴ溶液を滴下した場合や、ＣＮＴ溶液におけるＣＮＴの濃度が高すぎた場合であって、交流電圧を印加してもＣＮＴの配向方向が充分に制御されなかった場合に確認される。
【００７４】
以上のように本発明を実施することにより、図７（Ａ）に示すようにソース７０１−ドレイン７０２間を接続するＣＮＴの配向方向を制御することができるので、微細構造を有するデバイスの作製を実現することができる。
【００７５】
【発明の効果】
以上により、本発明ではＣＮＴの半導体特性を利用したＣＮＴ半導体素子の作製において、ハンドリングの悪いＣＮＴの配向方向を制御してソース電極−ドレイン電極間を接続する材料として用いることができるので、ナノメーターサイズのデバイスの作製を容易に実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明のＣＮＴ半導体素子の構造を説明する図。
【図２】 本発明のＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する図。
【図３】 本発明のＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する図。
【図４】 本発明のＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する図。
【図５】 トップゲート構造のＣＮＴ半導体素子を説明する図。
【図６】 ＴＵＢＥＦＥＴの構造を説明する図。
【図７】 トップゲート構造のＣＮＴ半導体素子を説明する図。
【符号の説明】
１０１ 基板
１０２ ゲート電極
１０３ ゲート絶縁膜
１０４ ソース電極、１０５ ドレイン電極
１０６ ＣＮＴ層
１０７ 交流電源
【発明の属する技術分野】
本発明はカーボンナノチューブ（以下、ＣＮＴと示す）をソース電極−ドレイン電極間に形成されるチャネル領域に用いたカーボンナノチューブ素子の作製方法に関し、特にＣＮＴの配向方向を制御し、ソース電極およびドレイン電極を電気的に接続するＣＮＴ半導体素子の作製方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、ＣＮＴが発見されるに至って、それまで知られていたグラファイト、アモルファスカーボン、ダイヤモンドと異なる新しい炭素物質として注目されている。その理由は、これまでの炭素物質とは異なる特異な電子物性を示すためである。
【０００３】
ＣＮＴは、炭素六員環が連なったグラファイトの一層（グラフェンシート）を巻いて円筒にした形状の物質で、直径が１ｎｍ程度から数十ｎｍ程度、長さは約１μｍ程度である。また、ＣＮＴには、一層のみからなる単層ＣＮＴ（ｓｉｎｇｌｅ−ｗａｌｌｅｄ ＣＮＴ：ＳＷＣＮＴ）と、何層もが同心筒状になった多層ＣＮＴ（ｍｕｌｔｉ−ｗａｌｌｅｄ ＣＮＴ：ＭＷＣＮＴ）がある。ＣＮＴは、１９９１年にＮＥＣ（日本電気）の飯島氏によってまずＭＷＣＮＴが発見され、ついで１９９３年にＳＷＣＮＴがＮＥＣとＩＢＭのグループから同時に報告されている。
【０００４】
また、ＣＮＴが有する特徴的な性質としては、例えば（１）形状（先端径が小さくアスペクト比が大きい）、（２）電子物性（グラフェンシートの巻き方と直径により半導体特性を有するものと金属（導体）特性を有するものとが存在する）、（３）吸着特性、（４）優れた機械特性などが挙げられ、これらの特徴を活かした様々な試みがなされている。
【０００５】
さらに、ＣＮＴに関連する技術として、走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｐｒｏｂｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）に適用できる探針の開発が行われている。なお、溶媒に溶解させたＣＮＴは、溶液中において絡み合った糸のようにランダムに存在している。そのため、溶液を電極上に滴下して交流電圧を印加し、ＣＮＴを溶液中で電気泳動させた後、溶媒を除去することにより異方性の強いＣＮＴを電極付近で析出させるという技術である。このようにして得られた針状のＣＮＴが、ＳＰＭのプローブのカートリッジとして利用されている（Y.Nakayama et al.,J.Vac.Sci.Technol,B18,p.661(2000)）。
【０００６】
ところで、現在の電子素子の主流であるシリコンデバイスは、高度な微細加工技術の進展で電界効果トランジスタ（ＦＥＴ）のゲート電極幅も約０．１μｍにまで小型化されているが、これ以上の微細化を行う上では、露光技術などの加工プロセス上で多くの問題を抱えており、技術的限界に近づいている。
【０００７】
そのため、わずかな原子配列の仕方（カイラリティ）により、導体にも半導体にも成りうる性質を有するＣＮＴを用いたナノメーターサイズのデバイスとしての活用が期待されている。
【０００８】
ＣＮＴを用いた電界効果トランジスタ（ＦＥＴ：ｆｉｅｌｄ ｅｆｆｅｃｔ ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）に関する報告は既になされており、ＴＵＢＥＦＥＴと呼ばれている。典型的なＴＵＢＥＦＥＴの構造を図６に示す。図６に示すようにゲートとなるシリコン基板６０１にゲート絶縁膜６０２である酸化膜（１５０〜３００ｎｍ）を形成し、その上に金や白金からなるソース電極６０３とドレイン電極６０４が形成され、有機溶媒に希釈して分散させたＣＮＴを塗布し、電極間にうまく橋かけしたＣＮＴ６０５を用いてＴＵＢＥＦＥＴを形成する。しかし、ＣＮＴを個々に操作してＴＵＢＥＦＥＴを作製することはできないため、これらを制御することは実用化のための課題の１つとなっている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
上述したようにＣＮＴの半導体特性を利用してナノメーターサイズのデバイスを作製する場合において、ＣＮＴが所望の位置（具体的には、デバイスを構成する導体（電極）を電気的に接続する位置）に備えられていないとデバイスとして機能しなくなるにもかかわらず、その構造が微細であること、また、通常用いるＣＮＴ溶液は、溶媒中でＣＮＴが絡み合って存在することから、これを必要な位置に備えることは、非常に困難を有する。
【００１０】
そこで、本発明では、ソース電極−ドレイン電極間に形成されるチャネル領域にＣＮＴを用いたカーボンナノチューブ素子の作製において、ＣＮＴの配向方向を制御してＣＮＴ半導体素子を作製する方法を提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために、本発明ではゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極および、前記ソース電極と前記ドレインとの間に接して形成されたＣＮＴ層を有するカーボンナノチューブ素子の作製方法であって、ソース電極とドレイン電極に交流電圧を印加しながら、ＣＮＴを溶媒に分散させたＣＮＴ溶液を両電極間の領域に滴下し、溶媒を除去することによりＣＮＴ層におけるＣＮＴの配向を制御することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法である。
【００１２】
なお、本発明の構成は、ゲート電極として機能する第１の電極を覆って形成されたゲート絶縁膜なる絶縁膜上の、一方がソース電極、他方がドレイン電極として機能する第２の電極および第３の電極の電極間に交流電圧を印加しながら、前記第２の電極上、前記第３の電極上、および前記第２の電極と前記第３の電極との間に存在する領域であって前記ゲート絶縁膜を介して前記第１の電極と重なる位置に導電体特性および半導体特性を有するカーボンナノチューブを含む溶液を滴下し、前記カーボンナノチューブを一定の配向方向に制御し、前記第２の電極および前記第３の電極の電極間に直流電圧を印加することにより導電体特性を有するカーボンナノチューブのみを除去し、前記第２の電極および前記第３の電極間を半導体特性を有するカーボンナノチューブで接続することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法である。
【００１３】
なお、上記構成において、前記第２の電極および前記第３の電極の電極間に直流電圧を印加する際に、同時に前記第１の電極に正の電圧を印加することもできる。なお、この場合には、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００１４】
また、本発明の別の構成は、一方がソース電極、他方がドレイン電極として機能する第１の電極および前記第２の電極間に交流電圧を印加しながら、前記第１の電極上、前記第２の電極上、および前記第１の電極と前記第２の電極との間に存在する領域に導電体特性および半導体特性を有するカーボンナノチューブを含む溶液を滴下し、前記カーボンナノチューブを一定の配向方向に制御し、前記第１の電極および前記第２の電極の電極間に直流電圧を印加することにより導電体特性を有するカーボンナノチューブのみを除去し、前記第１の電極及び前記第２の電極間を半導体特性を有するカーボンナノチューブで接続し、前記半導体特性を有するカーボンナノチューブを覆ってゲート絶縁膜なる絶縁膜を形成し、前記絶縁膜を介して前記半導体特性を有するカーボンナノチューブと重なる位置にゲート電極として機能する第３の電極を形成することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法であって、先に示した構成とは、ゲート電極として機能する電極の配置が異なるものである。
【００１５】
なお、本発明において用いるカーボンナノチューブを含む溶液（ＣＮＴ溶液）は、純度９７％のＣＮＩ（ＣＡＲＢＯＮ ＮＡＮＯＴＥＣＨＮＯＬＯＧＩＥＳ ＩＮＣＯＲＰＯＲＡＴＥＤ）製のＣＮＴをアルコール（メタノール、エタノール）、アセトン、トルエン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンといった有機溶媒中に分散させて作製する。この時の溶液中におけるＣＮＴの濃度は、上記有機溶媒の重量に対するＣＮＴの重量比で換算して０．０００５％以下であって、交流電圧を印加した際に配向方向の制御が可能な濃度とすることを特徴とする。
【００１６】
なお、上記構成において、滴下した溶液に含まれる溶媒が揮発した際にＣＮＴの配向方向が固定されるため、溶液中に含まれる溶媒を揮発させる必要がある。そこで、溶媒の揮発性が低い場合には、熱処理を行ったり、処理環境を減圧とすることにより溶媒の揮発性を高め、素子作製の効率を高めることもできる。
【００１７】
また、ＣＮＴ溶液を滴下する際に電極（ソース電極及びドレイン電極）に印加される交流電圧は、周波数１ＭＨｚ以上の高周波であることを特徴とする。
【００１８】
また、上記各構成において、ソース電極、およびドレイン電極の電極間距離が５〜１０μｍ（好ましくは５〜５０μｍ）であることことを特徴とする。
【００１９】
さらに、本発明の別の構成は、ＣＮＴ溶液の滴下表面をラビング処理することにより、交流電圧を印加して配向方向を制御する場合に比べ、よりＣＮＴの配向方向を制御しやすくすることを特徴とする。
【００２０】
さらに、本発明の別の構成は、ＣＮＴ溶液の滴下表面に配向膜を形成し、これをラビング処理した後、両電極間に交流電圧を印加しながらＣＮＴ溶液を配向膜上に滴下することを特徴とする。
【００２１】
なお、上記各構成において、ＣＮＴ溶液中に含まれる溶媒を揮発させるために、基板を加熱したり、処理環境を減圧とすることもできる。
【００２２】
【発明の実施の形態】
（実施の形態１）
本発明の実施の形態について、図１〜図３を用いて説明する。
【００２３】
なお、図１により、本発明で得られるＣＮＴ半導体素子の構造を示し、図２及び図３によりＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する。
【００２４】
図１において、基板１０１上にゲート電極１０２が形成され、ゲート電極１０２を覆ってゲート絶縁膜１０３が形成されている。
【００２５】
また、ゲート絶縁膜１０３上には、お互い接しないように一定の間隔を保ちつつ、２つの電極（ソース電極１０４、及びドレイン電極１０５）が形成されており、ゲート絶縁膜上であって、ゲート電極と重なる位置に２つの電極間を電気的に接続するＣＮＴ層１０６が形成されるという構造を有する。
【００２６】
なお、電極（ソース電極１０４、及びドレイン電極１０５）には、交流電圧が印加される。図１において、電極（ソース電極１０４、及びドレイン電極１０５）は、交流電源１０７と電気的に接続され、ソース電極１０４−ドレイン電極１０５間に交互に極性の異なる電圧を印加する。
【００２７】
また、ゲート絶縁膜１０３の一部（図１に示すコンタクト部１０８）は、ゲート電極１０２を外部電源と電気的に接続するために除去されている。
【００２８】
次に、図１で示した構造を有するＣＮＴ半導体素子の作製方法について説明する。
【００２９】
まず、図２（Ａ）に示すように基板２０１上にＣＮＴ半導体素子のゲート電極２０２及びゲート絶縁膜２０３が形成される。ここで用いる基板材料としては、ガラス基板や石英基板等を用いることができる。また、ゲート電極２０２を形成する材料としては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｗ、Ｔａ等の金属材料を一種もしくは複数種組み合わせて用いることができ、これらの金属材料をスパッタリング法により成膜した後、フォトリソグラフィーを行うことにより所望の形状が得られる。なお、成膜される膜厚は、３００〜５００ｎｍとする。
【００３０】
ゲート電極２０２上に形成されるゲート絶縁膜２０３は、酸化珪素膜（ＳｉＯ2）、窒化珪素膜（ＳｉＮ）、または酸化窒化珪素膜（ＳｉＯＮ）をＣＶＤ法またはスパッタ法により１００〜３００ｎｍの膜厚で形成する。
【００３１】
ここで、ゲート絶縁膜２０３の一部（図１に示す領域ａ（１０８））は、ゲート電極を外部電源と電気的に接続するために除去される。具体的には、ゲート絶縁膜２０３上にレジストを塗布して、ベークを行い、フォトマスクを使用して露光をする。現像液で現像を行い、流水洗浄をする。ゲート絶縁膜２０３が酸化珪素（ＳｉＯ2）からなる場合には、バッファードフッ酸を用いたウェットエッチングを行い、窒化珪素からなる場合にはフッ素系もしくは塩素系のガスを用いたドライエッチングを行う。そして、エッチング終了後、剥離液によりレジストを剥離することで処理が終了する。
【００３２】
次に、図２（Ｂ）に示すようにゲート絶縁膜２０３上にＡｌ、Ｔｉ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｍｏ、またはＷ等の金属材料やこれらを含む合金を一種もしくは複数種組み合わせて用いることができ、これらの金属材料をスパッタリング法または蒸着法により１００〜２００ｎｍの膜厚で成膜した後、フォトリソグラフィーを行うことにより所望の形状を有するソース電極２０４およびドレイン電極２０５がそれぞれ形成される。
【００３３】
なお、ここで形成される両電極間の距離は、５〜５０μｍとするものとする。
【００３４】
次に、図２（Ｃ）に示すようにＣＮＴ溶液が滴下される。なお、この時ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間には交流電圧が印加されている。具体的には、ソース電極とつながっているパットとドレイン電極につながっているパット上にマニピュレータの針をのせる。そして、任意波形発生器（ＷＡＶＥＴＥＫ製）からマニピュレータを通じてソース電極、ドレイン電極に高周波（１０ＭＨｚ）の交流電圧（正弦波、方形波などで±１０Ｖ））が印加される。なお、ここで印加される交流電圧は、絶縁膜の絶縁破壊が生じない程度（好ましくは正弦波、方形波などで±５０Ｖの範囲）まで印加することができる。
【００３５】
また、ＣＮＴ溶液は、ＣＮＴを溶媒に分散させたものであり、具体的にはアルコール（メタノール、エタノール等）、アセトン、トルエン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンといった有機溶媒中にＣＮＴを分散させたものを用いる。また、ＣＮＴを均一に分散させるために混合液を５〜６０分程度超音波処理してもよい。
【００３６】
また、この時のＣＮＴ溶液の濃度は、有機溶媒の重量に対するＣＮＴの重量比で換算して０．０００５％以下であって、交流電圧を印加した際に配向方向の制御が可能な濃度とするのが好ましい。
【００３７】
さらに、ＣＮＴ溶液の滴下表面（ここでは、ゲート絶縁膜表面）をラビング装置によりラビング処理することも可能である。なお、この時のラビング処理は、２つの電極に対して垂直方向になされる。このようにラビング処理を行うことにより、基板表面のラビング方向への配向規制力を高めることができる。
【００３８】
また、図２（Ｃ）において、ＣＮＴ溶液を塗布した瞬間の基板上の様子を示す上面図が図２（Ｄ）である。このように、ゲート絶縁膜２０３を介したゲート電極２０２上であって、ソース電極２０４及びドレイン電極２０５を含む領域にＣＮＴ溶液をピペットにて滴下する。なお、この時のＣＮＴ溶液中に含まれるＣＮＴは、不規則に分散している。
【００３９】
しかし、ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間に交流電圧を印加し続けると、ＣＮＴは２つの電極に対して垂直方向に配向する（図３）。また、ＣＮＴ溶液中の溶媒は、揮発性を有するので時間の経過に伴い除去される。そして、ＣＮＴのみがＣＮＴ溶液を滴下した位置に残り、ＣＮＴのみからなるＣＮＴ層２０８が形成される。なお、滴下したＣＮＴ溶液の溶媒を効率的に除去し、ＣＮＴ層を形成するために基板をヒーターなどで加熱処理したり、周囲の環境を減圧化させたりすることも可能である。
【００４０】
さらに、ＣＮＴ層２０８を形成した後で、ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層２０８に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去できたかどうかは、ＣＮＴに流れる電流量をモニターすることにより確認する。具体的には、ＣＮＴ溶液を滴下する前のソース電極２０４−ドレイン電極２０５間の電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａであったとき、ＣＮＴ溶液を滴下後の電流値が１０-5Ａ〜１０-4Ａになったのに対し、再び電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａとなるまで電圧を印加することである。なお、本実施の形態１においては、その直径が１ｎｍ程度のＣＮＴを用いているので、３０Ｖ直流電流を印加することとするが、必ずしもこれに限られることはなく、ＣＮＴの導電体特性が除去できる程度の電圧を印加するものとする。
【００４１】
これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層２０８を得ることができる。なお、ソース電極２０４−ドレイン電極２０５間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極２０２に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極２０２に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００４２】
以上により、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、およびＣＮＴ層を有し、前記ＣＮＴ層は半導体特性を有し、かつＣＮＴの配向方向が制御されているＣＮＴ半導体素子を形成することができる。
【００４３】
（実施の形態２）
本実施の形態２では、実施の形態１で示した場合と異なり、ＣＮＴ溶液の滴下表面に配向膜を形成し、配向膜をラビング処理することによりＣＮＴの配向制御をより容易にするＣＮＴ半導体素子の作製方法について図４を用いて説明する。
【００４４】
図４（Ａ）において、基板４０１上にゲート電極４０２、ゲート絶縁膜４０３、ソース電極４０４、およびドレイン電極４０５が形成されている。なお、ここまでは、実施の形態１で説明した方法と同様の方法を用いることができるので省略する。
【００４５】
次に、図４（Ｂ）に示すようにゲート絶縁膜４０３の一部、ソース電極４０４、およびドレイン電極４０５の上に配向膜４０６を成膜する。また、配向膜４０６を形成する材料としては、ポリイミド等を用いることができ、４０〜５０ｎｍの膜厚で凸版印刷法もしくはスピンコーティング法により成膜した後、約２００℃でベーク処理を行う。
【００４６】
次に、ラビング装置により配向膜４０６の表面をラビング処理する。なお、この時のラビング処理は、２つの電極に対して垂直方向になされる。これにより、配向膜表面においてＣＮＴの配向性を制御しやすくするための溝を形成することができる。このようにラビング処理を行うことにより、基板表面のラビング方向への配向規制力を高めることができる。
【００４７】
具体的には、日産化学社製の配向膜（ＳＥ７７９２）をフレキソ印刷法、もしくはスピナー塗布法により成膜した後、８０℃で３分間のプリベーク、２００℃で１時間のポストベークを行う。
【００４８】
次に、ニュートム社製のラビング装置により配向膜のラビング処理を行う。このとき、一定の間隔を開けて隣り合う電極（ソース電極およびドレイン電極）に対して垂直方向にラビング処理がなされるようにする。
【００４９】
なお、直径が１３０ｍｍのラビングロールに吉川化工社製のラビング布（ＹＡ−２０Ｒ）を巻き付けて用い、押しこみ量を０．２５ｍｍ、ロール回転数を１００ｒｐｍ、ステージ速度が１０ｍｍ／ｓｅｃとして処理する。処理後に配向膜の表面を水洗する。
【００５０】
次に、図４（Ｃ）に示すようにＣＮＴ溶液４０７が滴下される。なお、この時ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間には交流電圧が印加されている。具体的には、ソース電極とつながっているパットとドレイン電極につながっているパット上にマニピュレータの針をのせる。そして、任意波形発生器（ＷＡＶＥＴＥＫ製）からマニピュレータを通じてソース電極、ドレイン電極に高周波（１０ＭＨｚ）の交流電圧（正弦波、方形波などで±１０Ｖ））が印加される。なお、ここで印加される交流電圧は、絶縁膜の絶縁破壊が生じない程度（好ましくは正弦波、方形波などで±５０Ｖ）まで印加することができる。
【００５１】
また、ＣＮＴ溶液は、ＣＮＴを溶媒に分散させたものであり、具体的にはアルコール（メタノール、エタノール）、アセトン、トルエン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンといった有機溶媒中にＣＮＴを分散させたものを用いる。また、ＣＮＴを均一に分散させるために混合液を５〜６０分程度超音波処理することもできる。
【００５２】
また、この時のＣＮＴ溶液の濃度は、有機溶媒の重量に対するＣＮＴの重量比で換算して０．０００５％以下であって、交流電圧を印加した際に配向方向の制御が可能な濃度とするのが好ましい。
【００５３】
また、図４（Ｃ）において、ＣＮＴ溶液を滴下した瞬間の基板上の様子を示す上面図が図４（Ｄ）である。このように、ゲート絶縁膜４０３を介したゲート電極４０２上であって、ソース電極４０４及びドレイン電極４０５を含む領域にＣＮＴ溶液をピペットにて滴下する。なお、この時のＣＮＴ溶液中に含まれるＣＮＴは、不規則に分散しているが、配向膜４０６表面にはラビング処理がなされているので、実施の形態１において、ＣＮＴ溶液を滴下した場合より、さらに配向方向が制御しやすくなる。
【００５４】
さらに、ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間に交流電圧を印加し続けると、実施の形態１において図３（Ｂ）で示したのと同様に、ＣＮＴは２つの電極に対して垂直方向に配向する。また、ＣＮＴ溶液中の溶媒は、揮発性を有するので時間の経過に伴い除去される。そして、ＣＮＴのみがＣＮＴ溶液を塗布した位置に残り、ＣＮＴのみからなるＣＮＴ層（図示せず）が形成される。なお、滴下したＣＮＴ溶液の溶媒を効率的に除去し、ＣＮＴ層を形成するために基板をヒーターなどで加熱処理したり、周囲の環境を減圧化させたりすることも可能である。
【００５５】
また、実施の形態１と同様にＣＮＴ層を形成した後で、ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去できたかどうかは、ＣＮＴに流れる電流量をモニターすることにより確認する。具体的には、ＣＮＴ溶液を滴下する前のソース電極４０４−ドレイン電極４０５間の電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａであったとき、ＣＮＴ溶液を滴下後の電流値が１０-5Ａ〜１０-4Ａになったのに対し、再び電流値が１０-10Ａ〜１０-9Ａとなるまで電圧を印加することである。
【００５６】
これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層を得ることができる。なお、本実施の形態２においては、その直径が１ｎｍ程度のＣＮＴを用いているので、３０Ｖ直流電流を印加することとするが、必ずしもこれに限られることはなく、ＣＮＴの導電体特性が除去できる程度の電圧を印加するものとする。また、ソース電極４０４−ドレイン電極４０５間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極２０２に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極４０２に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００５７】
以上により、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、およびＣＮＴ層を有し、前記ＣＮＴ層は半導体特性を有し、かつＣＮＴの配向方向が制御されているＣＮＴ半導体素子を形成することができる。
【００５８】
（実施の形態３）
本実施の形態では、実施の形態１または実施の形態２に示したようなゲート電極が基板上に先に形成された、いわゆるボトムゲート構造ではなく、基板上にソース電極およびドレイン電極が先に形成され、最後にゲート電極が形成されるトップゲート構造のＣＮＴ半導体素子について図５を用いて説明する。
【００５９】
まず、図５（Ａ）に示すように基板５０１上にソース電極５０２およびドレイン電極５０３を形成した後で、ＣＮＴ層５０４が形成される。なお、ＣＮＴ層５０４の作製は、実施の形態１で説明したものと同様の方法を用いれば良く、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に交流電圧を印加しながらＣＮＴ溶液を所望の位置に滴下することによりＣＮＴの配向方向を制御することができる。
【００６０】
また、ＣＮＴ溶液の滴下表面を予めラビング処理することにより、配向方向の制御をしやすくすることもできる。さらに、滴下したＣＮＴ溶液の溶媒を効率的に除去し、ＣＮＴ層を形成するために基板をヒーターなどで加熱処理したり、周囲の環境を減圧化させたりすることも可能である。
【００６１】
次に、ＣＮＴ層５０４上にゲート絶縁膜５０５を形成する。なお、ゲート絶縁膜５０５を形成する材料としては、酸化珪素膜（ＳｉＯ2）、窒化珪素膜（ＳｉＮ）、酸化窒化珪素膜（ＳｉＯＮ）を用いることができ、ＣＶＤ法またはスパッタ法により形成する。
【００６２】
次にゲート電極５０６が形成される。なお、ゲート電極５０６を形成する材料としては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｗ、Ｔａ等の金属材料を一種もしくは複数種組み合わせて用いることができ、これらの金属材料をスパッタリング法により成膜した後、フォトリソグラフィーを行うことにより所望の形状が得られる。図５（Ａ）においては、ゲート電極５０６は、先に形成したソース電極５０２およびドレイン電極５０３とゲート絶縁膜５０５を介して重ならない構造を示しているが、本発明はこれに限定されることはなく、ゲート電極５０６とソース電極５０２およびドレイン電極５０３が一部重なる構造とすることも可能である。
【００６３】
また、ゲート電極５０６を形成した後で、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層を得ることができる。なお、本実施の形態３においては、その直径が１μｍ程度のＣＮＴを用いているので、３０Ｖ直流電流を印加することとするが、必ずしもこれに限られることはなく、ＣＮＴの導電体特性が除去できる程度の電圧を印加するものとする。また、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００６４】
また、トップゲート構造のＣＮＴ半導体素子の場合にも実施の形態２で説明したようにＣＮＴ層を形成する前に配向膜を形成して、ラビング処理を行うことは可能である。すなわち、図５（Ｂ）に示すように基板５０１上に形成されたソース電極５０２およびドレイン電極５０３を覆って配向膜５１０を形成し、これをラビング処理した後、ＣＮＴ層５０４を形成する方法である。
【００６５】
具体的には、日産化学社製の配向膜（ＳＥ７７９２）をフレキソ印刷法、もしくはスピナー塗布法により成膜した後、８０℃で３分間のプリベーク、２００℃で１時間のポストベークを行う。
【００６６】
次に、ニュートム社製のラビング装置により配向膜のラビング処理を行う。このとき、一定の間隔を開けて隣り合う電極（ソース電極およびドレイン電極）に対して垂直方向にラビング処理がなされるようにする。
【００６７】
なお、直径が１３０ｍｍのラビングロールに吉川化工社製のラビング布（ＹＡ−２０Ｒ）を巻き付けて用い、押しこみ量を０．２５ｍｍ、ロール回転数を１００ｒｐｍ、ステージ速度が１０ｍｍ／ｓｅｃとしてラビングした後、配向膜の表面を水洗し、処理を終了する。
【００６８】
そして、配向膜５１０上にＣＮＴ層５０４を形成する。ＣＮＴ層５０４上には、図５（Ａ）と同様にしてゲート絶縁膜５０５およびゲート電極５０６がそれぞれ形成される。
【００６９】
なお、この場合にもゲート電極５０６を形成した後で、ソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧（３０Ｖ）を印加することにより、ＣＮＴ層に存在する導電体特性を有するＣＮＴと半導体特性を有するＣＮＴのうち、導電体特性を有するＣＮＴのみをショートさせて除去する。これにより、半導体特性を有するＣＮＴのみからなるＣＮＴ層を得ることができる。この場合もソース電極５０２−ドレイン電極５０３間に直流電圧を印加する際に、同時に前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加しても良い。なお、前記ゲート電極５０６に正の電圧を印加することにより、導電体特性を有するＣＮＴを効果的にショートさせて破壊し、除去することができる。
【００７０】
以上により、ゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極、ドレイン電極、およびＣＮＴ層を有し、前記ＣＮＴ層は半導体特性を有し、かつＣＮＴの配向方向が制御されているトップゲート構造のＣＮＴ半導体素子を形成することができる。
【００７１】
（実施の形態４）
本実施の形態４では、本発明のカーボンナノチューブ半導体素子の作製において、ソース−ドレイン間にＣＮＴ溶液を滴下した場合の様子を図７に示す。なお、図７には、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）により観察された様子を示すものである。
【００７２】
まず、図７（Ａ）には、実施の形態１に示したように、ソース７０１−ドレイン７０２間に交流電圧を印加しながらＣＮＴ溶液を滴下した場合において、ＣＮＴ７０３の配向方向が制御される様子を示す。ここでは、ＣＮＴ７０３がソース７０１−ドレイン７０２間を接続する様子が確認される。
【００７３】
これに対して、図７（Ｂ）には、配向方向が充分に制御されないＣＮＴ７０３の様子が確認される。このような状態は、ソース７０１−ドレイン７０２間に交流電圧を印加することなくＣＮＴ溶液を滴下した場合や、ＣＮＴ溶液におけるＣＮＴの濃度が高すぎた場合であって、交流電圧を印加してもＣＮＴの配向方向が充分に制御されなかった場合に確認される。
【００７４】
以上のように本発明を実施することにより、図７（Ａ）に示すようにソース７０１−ドレイン７０２間を接続するＣＮＴの配向方向を制御することができるので、微細構造を有するデバイスの作製を実現することができる。
【００７５】
【発明の効果】
以上により、本発明ではＣＮＴの半導体特性を利用したＣＮＴ半導体素子の作製において、ハンドリングの悪いＣＮＴの配向方向を制御してソース電極−ドレイン電極間を接続する材料として用いることができるので、ナノメーターサイズのデバイスの作製を容易に実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明のＣＮＴ半導体素子の構造を説明する図。
【図２】 本発明のＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する図。
【図３】 本発明のＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する図。
【図４】 本発明のＣＮＴ半導体素子の作製方法を説明する図。
【図５】 トップゲート構造のＣＮＴ半導体素子を説明する図。
【図６】 ＴＵＢＥＦＥＴの構造を説明する図。
【図７】 トップゲート構造のＣＮＴ半導体素子を説明する図。
【符号の説明】
１０１ 基板
１０２ ゲート電極
１０３ ゲート絶縁膜
１０４ ソース電極、１０５ ドレイン電極
１０６ ＣＮＴ層
１０７ 交流電源
Claims (7)
- 第１の電極を覆って形成された絶縁膜上の第２の電極と第３の電極との間に交流電圧を印加しながら、前記第２の電極上、前記第３の電極上、および前記第２の電極と前記第３の電極との間に存在する領域であって前記絶縁膜を介して前記第１の電極と重なる位置に導電体特性を有するカーボンナノチューブおよび半導体特性を有するカーボンナノチューブを含む溶液を滴下して、前記カーボンナノチューブを一定の配向方向に制御し、
前記第２の電極と前記第３の電極との間に直流電圧を印加することにより前記導電体特性を有するカーボンナノチューブのみをショートさせて除去して、前記第２の電極と前記第３の電極との間を前記半導体特性を有するカーボンナノチューブで接続することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法。 - 請求項１において、
前記第２の電極表面、前記第３の電極表面、および前記第２の電極と前記第３の電極との間に存在する領域であって前記第１の電極と重なる位置にある前記絶縁膜の表面を、前記カーボンナノチューブを含む溶液を滴下する前にそれぞれラビング処理する工程をさらに含むことを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法。 - 請求項１において、
前記第２の電極上、前記第３の電極上、および前記第２の電極と前記第３の電極との間に存在する領域であって前記絶縁膜上をそれぞれ覆って配向膜を形成し、
前記配向膜の表面をラビング処理する工程をさらに含むことを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法。 - 第１の電極と前記第２の電極との間に交流電圧を印加しながら、前記第１の電極上、前記第２の電極上、および前記第１の電極と前記第２の電極との間に存在する領域に導電体特性を有するカーボンナノチューブおよび半導体特性を有するカーボンナノチューブを含む溶液を滴下して、前記カーボンナノチューブを一定の配向方向に制御し、
前記第１の電極と前記第２の電極との間に直流電圧を印加することにより前記導電体特性を有するカーボンナノチューブのみをショートさせて除去して、前記第１の電極と前記第２の電極との間を前記半導体特性を有するカーボンナノチューブで接続し、
前記半導体特性を有するカーボンナノチューブを覆って絶縁膜を形成し、
前記絶縁膜を介して前記第１の電極と前記第２の電極との間に存在する領域における前記半導体特性を有するカーボンナノチューブと重なる位置に第３の電極を形成することを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法。 - 請求項４において、
前記第１の電極上、前記第２の電極上、および前記第１の電極と前記第２の電極との間に存在する領域をそれぞれ覆って配向膜を形成し、
前記配向膜の表面をラビング処理する工程をさらに含むことを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法。 - 請求項１乃至請求項５のいずれか一項において、
前記交流電圧の周波数を１ＭＨｚ以上として行うことを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法。 - 請求項１乃至請求項６のいずれか一項において、
前記カーボンナノチューブを含む溶液中に含まれるカーボンナノチューブの濃度が０．０００５％以下であることを特徴とするカーボンナノチューブ半導体素子の作製方法。
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