JP3179707B2 - 向上した高分子ｐｔｃ組成物 - Google Patents
向上した高分子ｐｔｃ組成物Info
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ＰＴＣ挙動を示す
導電性ポリマー組成物を含んでなる電気回路保護装置に
関する。
導電性ポリマー組成物を含んでなる電気回路保護装置に
関する。
【０００２】
【従来の技術と発明が解決しようとする課題】多くの導
電性材料の抵抗率は、温度により変化することは周知で
ある。正温度係数（ＰＴＣ）導電性材料の抵抗率は、特
定範囲で材料の温度が増加するとともに急激に増加す
る。導電性フィラーを分散させることにより電導性とし
た数多くの結晶性ポリマーは、このＰＴＣ効果を示す。
これらのポリマーには、一般的にポリエチレン、ポリプ
ロピレン及びエチレン／プロピレン共重合体等のポリオ
レフィンなどがある。一定温度より低い温度、即ち、臨
界又はトリップ温度で、ポリマーは、比較的低い一定の
抵抗率を示す。しかしながら、ポリマーの温度が臨界点
を超えて増加するにつれて、ポリマーの抵抗率が急激に
増加する。ＰＴＣ挙動を示す組成物は、電源とさらなる
電気部品を直列に含んでなる電気回路の過電流防護のた
めに、電気装置に使用されてきた。電気回路における正
常動作条件下では、負荷とＰＴＣ装置の抵抗は、相対的
に、ほとんど電流がＰＴＣ装置を通って流れないような
ものである。したがって、装置の温度（Ｉ2 Ｒ加熱によ
る）は、臨界又はトリップ温度より低いままである。も
し負荷が短絡したり、回路がパワーサージングを受ける
と、ＰＴＣ装置を流れる電流は大きく増加する。この時
点で、多量のパワーがＰＴＣ装置に散逸する。このパワ
ーの散逸は短時間（１秒の何分の１）のみ生じるが、パ
ワーの散逸によりＰＴＣ装置の温度（Ｉ2 Ｒ加熱によ
る）はＰＴＣ装置の抵抗が非常に高くなる値まで上昇し
て、電流が無視できる値に抑えられる。この新しい電流
値は、ＰＴＣ装置を新しい高温／高抵抗平衡点に維持す
るのに十分なものである。この装置は、「トリップ」状
態にあると言われる。回路を通って流れる無視できるか
細流のスルー電流は、ＰＴＣ装置と直列に接続されてい
る電気部品を損傷しない。したがって、ＰＴＣ装置は、
ヒューズのように動作して、ＰＴＣ装置がその臨界温度
範囲まで加熱されたときに、短絡回路負荷を通って流れ
る電流を安全な低い値まで減少させる。回路における電
流を遮断するか、短絡（又はパワーサージング）原因の
条件を除去すると、ＰＴＣ装置がその臨界温度より低く
冷却されて正常動低抵抗状態となる。このようなもの
は、リセット可能電気回路保護装置である。
電性材料の抵抗率は、温度により変化することは周知で
ある。正温度係数（ＰＴＣ）導電性材料の抵抗率は、特
定範囲で材料の温度が増加するとともに急激に増加す
る。導電性フィラーを分散させることにより電導性とし
た数多くの結晶性ポリマーは、このＰＴＣ効果を示す。
これらのポリマーには、一般的にポリエチレン、ポリプ
ロピレン及びエチレン／プロピレン共重合体等のポリオ
レフィンなどがある。一定温度より低い温度、即ち、臨
界又はトリップ温度で、ポリマーは、比較的低い一定の
抵抗率を示す。しかしながら、ポリマーの温度が臨界点
を超えて増加するにつれて、ポリマーの抵抗率が急激に
増加する。ＰＴＣ挙動を示す組成物は、電源とさらなる
電気部品を直列に含んでなる電気回路の過電流防護のた
めに、電気装置に使用されてきた。電気回路における正
常動作条件下では、負荷とＰＴＣ装置の抵抗は、相対的
に、ほとんど電流がＰＴＣ装置を通って流れないような
ものである。したがって、装置の温度（Ｉ2 Ｒ加熱によ
る）は、臨界又はトリップ温度より低いままである。も
し負荷が短絡したり、回路がパワーサージングを受ける
と、ＰＴＣ装置を流れる電流は大きく増加する。この時
点で、多量のパワーがＰＴＣ装置に散逸する。このパワ
ーの散逸は短時間（１秒の何分の１）のみ生じるが、パ
ワーの散逸によりＰＴＣ装置の温度（Ｉ2 Ｒ加熱によ
る）はＰＴＣ装置の抵抗が非常に高くなる値まで上昇し
て、電流が無視できる値に抑えられる。この新しい電流
値は、ＰＴＣ装置を新しい高温／高抵抗平衡点に維持す
るのに十分なものである。この装置は、「トリップ」状
態にあると言われる。回路を通って流れる無視できるか
細流のスルー電流は、ＰＴＣ装置と直列に接続されてい
る電気部品を損傷しない。したがって、ＰＴＣ装置は、
ヒューズのように動作して、ＰＴＣ装置がその臨界温度
範囲まで加熱されたときに、短絡回路負荷を通って流れ
る電流を安全な低い値まで減少させる。回路における電
流を遮断するか、短絡（又はパワーサージング）原因の
条件を除去すると、ＰＴＣ装置がその臨界温度より低く
冷却されて正常動低抵抗状態となる。このようなもの
は、リセット可能電気回路保護装置である。
【０００３】導電性ポリマーＰＴＣ組成物及びそれらを
保護装置に使用することは、産業界において周知であ
る。例えば、米国特許第４，２３７，４４１号（Ｖａｎ
Ｋｏｎｙｎｅｎｂｕｒｇ等）、第４，３０４，９８７
号（Ｖａｎ Ｋｏｎｙｎｅｎｂｕｒｇ）、第４，５４
５，９２６号（Ｆｏｕｔｓ，Ｊｒ．等）、第４，８４
９，１３３号（Ｙｏｓｈｉｄａ等）、第４，９１０，３
８９号（Ｓｈｅｒｍａｎ等）及び第５，１０６，５３８
号（Ｂａｒｍａ等）は、カーボンブラックを分散した熱
可塑性結晶性ポリマーを含んでなるＰＴＣ組成物を開示
している。通常のポリマーＰＴＣ電気装置には、一対の
電極間に介在させるＰＴＣ要素などがある。電極は、電
源に接続でき、したがって、電流がＰＴＣ要素を通って
流れる。
保護装置に使用することは、産業界において周知であ
る。例えば、米国特許第４，２３７，４４１号（Ｖａｎ
Ｋｏｎｙｎｅｎｂｕｒｇ等）、第４，３０４，９８７
号（Ｖａｎ Ｋｏｎｙｎｅｎｂｕｒｇ）、第４，５４
５，９２６号（Ｆｏｕｔｓ，Ｊｒ．等）、第４，８４
９，１３３号（Ｙｏｓｈｉｄａ等）、第４，９１０，３
８９号（Ｓｈｅｒｍａｎ等）及び第５，１０６，５３８
号（Ｂａｒｍａ等）は、カーボンブラックを分散した熱
可塑性結晶性ポリマーを含んでなるＰＴＣ組成物を開示
している。通常のポリマーＰＴＣ電気装置には、一対の
電極間に介在させるＰＴＣ要素などがある。電極は、電
源に接続でき、したがって、電流がＰＴＣ要素を通って
流れる。
【０００４】しかしながら、従来の導電性ポリマーＰＴ
Ｃ組成物及びこのような組成物を用いた電気装置では、
ポリマーＰＴＣ組成物は、高温又は高電圧用途で酸化及
び抵抗率の変化の影響を受けやすかった。このように熱
的及び電気的に不安定性であることは、特に回路保護装
置が周囲温度の変化にさらされたり、熱サイクルを多く
の回数受けたり、即ち、低抵抗状態から高抵抗状態に変
化したり、又は長時間高抵抗（即ち「トリップ」）状態
のままであるときに望ましくない。
Ｃ組成物及びこのような組成物を用いた電気装置では、
ポリマーＰＴＣ組成物は、高温又は高電圧用途で酸化及
び抵抗率の変化の影響を受けやすかった。このように熱
的及び電気的に不安定性であることは、特に回路保護装
置が周囲温度の変化にさらされたり、熱サイクルを多く
の回数受けたり、即ち、低抵抗状態から高抵抗状態に変
化したり、又は長時間高抵抗（即ち「トリップ」）状態
のままであるときに望ましくない。
【０００５】さらに、従来の導電性ポリマーＰＴＣ組成
物を用いた電気装置では、ＰＴＣ組成物と電極との間の
物理的接着性が悪い（即ち、オーム接触が悪い）ため
に、接触抵抗が増加した。その結果、これらの従来の組
成物を用いたＰＴＣ装置は、高初期又は室温抵抗を有
し、したがって、用途が制限されていた。上記した従来
のＰＴＣ装置における不十分なオーム接触を克服するた
めの試みは、一般的に電極の設計の変更に集中してい
た。例えば、米国特許第３，３５１，８８２号（Ｋｏｈ
ｌｅｒ等）は、ポリマーと、ポリマーに分散させた導電
性粒子と、ポリマーに埋め込んだメッシュ構成（例え
ば、ワイヤスクリーン、ワイヤメッシュ、間隔を置いて
配置したワイヤストランド又は有孔シート金属）の電極
とから構成された抵抗要素を開示している。特開平５−
１０９５０２号は、ＰＴＣ要素と、三次元ネットワーク
構造を有する多孔性金属材料からなる電極とを含んでな
る電気回路保護装置を開示している。
物を用いた電気装置では、ＰＴＣ組成物と電極との間の
物理的接着性が悪い（即ち、オーム接触が悪い）ため
に、接触抵抗が増加した。その結果、これらの従来の組
成物を用いたＰＴＣ装置は、高初期又は室温抵抗を有
し、したがって、用途が制限されていた。上記した従来
のＰＴＣ装置における不十分なオーム接触を克服するた
めの試みは、一般的に電極の設計の変更に集中してい
た。例えば、米国特許第３，３５１，８８２号（Ｋｏｈ
ｌｅｒ等）は、ポリマーと、ポリマーに分散させた導電
性粒子と、ポリマーに埋め込んだメッシュ構成（例え
ば、ワイヤスクリーン、ワイヤメッシュ、間隔を置いて
配置したワイヤストランド又は有孔シート金属）の電極
とから構成された抵抗要素を開示している。特開平５−
１０９５０２号は、ＰＴＣ要素と、三次元ネットワーク
構造を有する多孔性金属材料からなる電極とを含んでな
る電気回路保護装置を開示している。
【０００６】ＰＴＣ装置においてオーム接触を向上させ
る他の試みでは、化学的又は機械的処理を施して粗面と
した電極を包含させている。例えば、米国特許第４，６
８９，４７５号及び第４，８００，２５３号（Ｋｌｅｉ
ｎｅｒ等）並びに特許第１，８６５，２３７号は、化学
的又は機械的処理を施して表面粗さを高めた金属電極を
開示している。これらの処理には、電着、エッチング、
ガルバニックデポジション、ローリング又はプレスなど
がある。しかしながら、これらの処理により、処理工程
数が増加するとともに、ＰＴＣ装置の総コストが増加す
る。
る他の試みでは、化学的又は機械的処理を施して粗面と
した電極を包含させている。例えば、米国特許第４，６
８９，４７５号及び第４，８００，２５３号（Ｋｌｅｉ
ｎｅｒ等）並びに特許第１，８６５，２３７号は、化学
的又は機械的処理を施して表面粗さを高めた金属電極を
開示している。これらの処理には、電着、エッチング、
ガルバニックデポジション、ローリング又はプレスなど
がある。しかしながら、これらの処理により、処理工程
数が増加するとともに、ＰＴＣ装置の総コストが増加す
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の目的は、向上し
た電気的及び熱的安定性を有する導電性ポリマーＰＴＣ
組成物を提供することである。本発明のさらなる目的
は、平滑面を有する金属電極に対して優れた接着性を有
する導電性ポリマーＰＴＣ組成物を提供することであ
る。したがって、反復サイクル（即ち、その低抵抗状態
からその高抵抗状態となり、そして再び戻る）及び長期
間その「トリップ」状態にあった後でも抵抗がその初期
値以下にまで実質的に戻る回路保護装置を提供できる。
また、本発明の導電性ポリマーＰＴＣ組成物の向上した
接着性並びに電気的及び熱的安定性により、電気回路保
護装置を使用できる用途範囲が広がる。
た電気的及び熱的安定性を有する導電性ポリマーＰＴＣ
組成物を提供することである。本発明のさらなる目的
は、平滑面を有する金属電極に対して優れた接着性を有
する導電性ポリマーＰＴＣ組成物を提供することであ
る。したがって、反復サイクル（即ち、その低抵抗状態
からその高抵抗状態となり、そして再び戻る）及び長期
間その「トリップ」状態にあった後でも抵抗がその初期
値以下にまで実質的に戻る回路保護装置を提供できる。
また、本発明の導電性ポリマーＰＴＣ組成物の向上した
接着性並びに電気的及び熱的安定性により、電気回路保
護装置を使用できる用途範囲が広がる。
【０００８】したがって、本発明の一態様によれば、高
密度ポリエチレン及び無水マレイン酸を含んで有機過酸
化物の不存在下で前記導電性粒状フィラーと化学結合を
形成している、ＰＴＣ挙動を示す結晶性導電性ポリマー
組成物であって、前記組成物は前記ポリマー成分および
前記導電性粒状フィラー成分を２００℃より高い温度で
混合および押出して調製されて、約２５℃で２Ωｃｍ未
満の電気抵抗率、０．５０ｍｍ未満の厚さ、２５℃より
高い温度で少なくとも１００，０００Ωｃｍのピーク電
気抵抗率、及び１０００Ｖ／ｍｍより高い誘電強度の物
性を有することを特徴とする結晶性導電性ポリマー組成
物が提供される。導電性粒状フィラーが結晶性ポリマー
マトリックス内に均一に分散されている従来の導電性ポ
リマーＰＴＣ組成物とは異なり、本発明の導電性粒状フ
ィラーは、変性ポリオレフィンに化学的に結合、即ち、
グラフトしている。
密度ポリエチレン及び無水マレイン酸を含んで有機過酸
化物の不存在下で前記導電性粒状フィラーと化学結合を
形成している、ＰＴＣ挙動を示す結晶性導電性ポリマー
組成物であって、前記組成物は前記ポリマー成分および
前記導電性粒状フィラー成分を２００℃より高い温度で
混合および押出して調製されて、約２５℃で２Ωｃｍ未
満の電気抵抗率、０．５０ｍｍ未満の厚さ、２５℃より
高い温度で少なくとも１００，０００Ωｃｍのピーク電
気抵抗率、及び１０００Ｖ／ｍｍより高い誘電強度の物
性を有することを特徴とする結晶性導電性ポリマー組成
物が提供される。導電性粒状フィラーが結晶性ポリマー
マトリックス内に均一に分散されている従来の導電性ポ
リマーＰＴＣ組成物とは異なり、本発明の導電性粒状フ
ィラーは、変性ポリオレフィンに化学的に結合、即ち、
グラフトしている。
【０００９】本発明の別の態様によれば、ＰＴＣ挙動を
示す結晶性導電性ポリマー組成物が提供される。この組
成物は、ポリマー成分および導電性粒状フィラー成分を
２００℃より高い温度で混合および押出して調製され
て、導電性粒状フィラーが、有機過酸化物を用いない
で、式
示す結晶性導電性ポリマー組成物が提供される。この組
成物は、ポリマー成分および導電性粒状フィラー成分を
２００℃より高い温度で混合および押出して調製され
て、導電性粒状フィラーが、有機過酸化物を用いない
で、式
【００１０】
【化４】
【００１１】（式中、Ｘ1 はカルボン酸及びカルボン酸
誘導体からなる群から選択され、且つｘ及びｙがｘ／ｙ
重量比が少なくとも９であるような量で存在する）で表
される変性ポリオレフィンとグラフト結合されて成り、
約２５℃で２Ωｃｍ未満の電気抵抗率、２５℃より高い
温度で少なくとも１００，０００Ωｃｍのピーク電気抵
抗率、及び少なくとも５００Ｖ／ｍｍの誘電強度を有す
る。
誘導体からなる群から選択され、且つｘ及びｙがｘ／ｙ
重量比が少なくとも９であるような量で存在する）で表
される変性ポリオレフィンとグラフト結合されて成り、
約２５℃で２Ωｃｍ未満の電気抵抗率、２５℃より高い
温度で少なくとも１００，０００Ωｃｍのピーク電気抵
抗率、及び少なくとも５００Ｖ／ｍｍの誘電強度を有す
る。
【００１２】
【００１３】また、本発明によれば、 （ａ）有機過酸化物を用いないで導電性粒状フィラー成
分にグラフトされた変性ポリオレフィン成分からなり、
０．５ｍｍ未満の厚さを有するＰＴＣ要素であって、前
記ポリオレフィン成分がポリエチレン約９０〜９９重量
％とカルボン酸又はカルボン酸誘導体約１〜１０重量％
とより成り、前記ＰＴＣ要素が４９重量％を越える導電
性粒状フィラーを含み、前記ＰＴＣ要素の２５℃での抵
抗率が５Ωｃｍ未満、２５℃を超える温度でのピーク抵
抗率が少なくとも１００，０００ΩｃｍであるようなＰ
ＴＣ要素と、 （ｂ）２つの電極であって、各電極が電源に接続でき且
つこのように接続したときにＰＴＣ要素を介して電流が
流れる電極と、を含んでなり、２５℃での抵抗Ｒint が
１Ω未満であり、ブレークダウン電圧が２８０Ｖより大
きい、電気装置が提供される。
分にグラフトされた変性ポリオレフィン成分からなり、
０．５ｍｍ未満の厚さを有するＰＴＣ要素であって、前
記ポリオレフィン成分がポリエチレン約９０〜９９重量
％とカルボン酸又はカルボン酸誘導体約１〜１０重量％
とより成り、前記ＰＴＣ要素が４９重量％を越える導電
性粒状フィラーを含み、前記ＰＴＣ要素の２５℃での抵
抗率が５Ωｃｍ未満、２５℃を超える温度でのピーク抵
抗率が少なくとも１００，０００ΩｃｍであるようなＰ
ＴＣ要素と、 （ｂ）２つの電極であって、各電極が電源に接続でき且
つこのように接続したときにＰＴＣ要素を介して電流が
流れる電極と、を含んでなり、２５℃での抵抗Ｒint が
１Ω未満であり、ブレークダウン電圧が２８０Ｖより大
きい、電気装置が提供される。
【００１４】また、本発明の別の態様によれば、 （ａ）導電性粒状フィラー成分にグラフトした変性ポリ
オレフィン成分を有するＰＴＣ要素と、 （ｂ）表面粗さＲa を有する２つの電極であって、前記
電極が表面粗さＲa を高めるために化学的又は機械的に
処理されておらず、各電極が電源に接続でき且つこのよ
うに接続したときにＰＴＣ要素を介して電流が流れる電
極と、を含んでなる電気装置が提供される。
オレフィン成分を有するＰＴＣ要素と、 （ｂ）表面粗さＲa を有する２つの電極であって、前記
電極が表面粗さＲa を高めるために化学的又は機械的に
処理されておらず、各電極が電源に接続でき且つこのよ
うに接続したときにＰＴＣ要素を介して電流が流れる電
極と、を含んでなる電気装置が提供される。
【００１５】
【００１６】本発明の最後の態様によれば、電力源と、
ＰＴＣ要素と２つの電極とを含んでなる回路保護装置
と、抵抗がＲL Ωである前記回路保護装置と直列に接続
された他の回路要素とを含み、且つ正常動作条件と故障
状態発生での高温安定動作条件とを有する電気回路であ
って、 （ａ）ＰＴＣ要素が有機ポリマー材料と導電性カーボン
ブラックとを含んでなるＰＴＣ導電性ポリマーから構成
され、前記ＰＴＣ導電性ポリマーが２５℃での抵抗率が
５Ωｃｍ以下であり、 （ｂ）回路保護装置の２５℃での抵抗が１Ω以下及び
０．５×ＲL Ω以下であり、 （ｃ）正常動作条件での回路におけるパワーと高温安定
動作条件でのパワーとの比であるスイッチング比が少な
くとも８である、電気回路において、前記有機ポリマー
が式
ＰＴＣ要素と２つの電極とを含んでなる回路保護装置
と、抵抗がＲL Ωである前記回路保護装置と直列に接続
された他の回路要素とを含み、且つ正常動作条件と故障
状態発生での高温安定動作条件とを有する電気回路であ
って、 （ａ）ＰＴＣ要素が有機ポリマー材料と導電性カーボン
ブラックとを含んでなるＰＴＣ導電性ポリマーから構成
され、前記ＰＴＣ導電性ポリマーが２５℃での抵抗率が
５Ωｃｍ以下であり、 （ｂ）回路保護装置の２５℃での抵抗が１Ω以下及び
０．５×ＲL Ω以下であり、 （ｃ）正常動作条件での回路におけるパワーと高温安定
動作条件でのパワーとの比であるスイッチング比が少な
くとも８である、電気回路において、前記有機ポリマー
が式
【００１７】
【化５】
【００１８】（式中、Ｘ1 はカルボン酸及びカルボン酸
誘導体からなる群から選択され、且つｘ及びｙがｘ／ｙ
重量比が少なくとも９であるような量で存在する）で表
されかつ有機過酸化物を用いることなく導電性カーボン
ブラックとグラフト結合した変性ポリオレフィンを含ん
でなることを特徴とする電気回路が提供される。
誘導体からなる群から選択され、且つｘ及びｙがｘ／ｙ
重量比が少なくとも９であるような量で存在する）で表
されかつ有機過酸化物を用いることなく導電性カーボン
ブラックとグラフト結合した変性ポリオレフィンを含ん
でなることを特徴とする電気回路が提供される。
【００１９】
【発明の実施の形態】本発明の他の利点及び態様は、以
下の図面の説明及び本発明の詳細な説明を読むことによ
り明らかになるであろう。本発明は、多種多様な形態で
の実施態様が可能であるが、図面に示すとともに本明細
書で詳細に説明されている好ましい実施態様及び製造方
法は、本発明の原理の典型的な具体例を示したものであ
ると考えるべきであり、本発明の広い態様を、説明され
る実施態様に限定することを意図しない。
下の図面の説明及び本発明の詳細な説明を読むことによ
り明らかになるであろう。本発明は、多種多様な形態で
の実施態様が可能であるが、図面に示すとともに本明細
書で詳細に説明されている好ましい実施態様及び製造方
法は、本発明の原理の典型的な具体例を示したものであ
ると考えるべきであり、本発明の広い態様を、説明され
る実施態様に限定することを意図しない。
【００２０】本発明に使用されるポリマー成分は、変性
ポリオレフィンでよい。ここで使用される用語「変性ポ
リオレフィン」とは、カルボン酸又はカルボン酸誘導体
をグラフトして有するポリオレフィンとして定義され
る。カルボン酸又はカルボン酸誘導体は、変性ポリオレ
フィンの１０重量％、好ましくは変性ポリオレフィンの
５重量％、より好ましくは変性ポリオレフィンの３重量
％、特に好ましくは変性ポリオレフィンの１重量％で含
有できる。本発明で使用されるポリオレフィンは、少な
くとも３０％、好ましくは７０％を超える結晶化度を有
する。適当なポリオレフィンには、ポリエチレン、ポリ
エチレンの共重合体、ポリプロピレン、エチレン／プロ
ピレン共重合体、ポリブタジエン、ポリエチレンアクリ
レート及びエチレン／アクリル酸共重合体などがある。
ポリオレフィンでよい。ここで使用される用語「変性ポ
リオレフィン」とは、カルボン酸又はカルボン酸誘導体
をグラフトして有するポリオレフィンとして定義され
る。カルボン酸又はカルボン酸誘導体は、変性ポリオレ
フィンの１０重量％、好ましくは変性ポリオレフィンの
５重量％、より好ましくは変性ポリオレフィンの３重量
％、特に好ましくは変性ポリオレフィンの１重量％で含
有できる。本発明で使用されるポリオレフィンは、少な
くとも３０％、好ましくは７０％を超える結晶化度を有
する。適当なポリオレフィンには、ポリエチレン、ポリ
エチレンの共重合体、ポリプロピレン、エチレン／プロ
ピレン共重合体、ポリブタジエン、ポリエチレンアクリ
レート及びエチレン／アクリル酸共重合体などがある。
【００２１】カルボン酸は、一般式
【００２２】
【化６】
【００２３】で表される。本発明で使用するのに適当な
カルボン酸には、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉
草酸、カプロン酸、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン
酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、シュ
ウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸及
びマレイン酸などがある。カルボン酸誘導体を、変性ポ
リオレフィン成分においてカルボン酸の代わりに用いて
もよく、また、カルボン酸誘導体では、向上した電気的
及び熱的安定性を有する導電性ポリマーＰＴＣ組成物が
得られる。したがって、本発明の目的のためには、カル
ボン酸とそれらの誘導体とは、等価である。本発明に使
用するのに適当なカルボン酸誘導体には、一般式
カルボン酸には、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉
草酸、カプロン酸、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン
酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、シュ
ウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸及
びマレイン酸などがある。カルボン酸誘導体を、変性ポ
リオレフィン成分においてカルボン酸の代わりに用いて
もよく、また、カルボン酸誘導体では、向上した電気的
及び熱的安定性を有する導電性ポリマーＰＴＣ組成物が
得られる。したがって、本発明の目的のためには、カル
ボン酸とそれらの誘導体とは、等価である。本発明に使
用するのに適当なカルボン酸誘導体には、一般式
【００２４】
【化７】
【００２５】で表されるカルボン酸エステル、一般式
【００２６】
【化８】
【００２７】で表される無水カルボン酸、一般式
【００２８】
【化９】
【００２９】で表される塩化アシル、一般式
【００３０】
【化１０】
【００３１】で表されるアミド及び一般式
【００３２】
【化１１】
【００３３】で表されるチオールエステルなどがある。
本発明で使用するのに適当な導電性粒状フィラーには、
ニッケル粉末、銀粉末、金粉末、銅粉末、銀メッキ銅粉
末、金属合金粉末、カーボンブラック、炭素粉末及びグ
ラファイトなどがある。本発明における導電性粒状フィ
ラーの量は、導電性ポリマー組成物が、ＰＴＣ挙動を示
し、且つ：（１）２５℃の初期抵抗率が、５Ωｃｍ未
満、好ましくは２Ωｃｍ未満、とりわけ１Ωｃｍ未満で
あり、（２）ピーク抵抗率が、少なくとも１，０００Ω
ｃｍ、好ましくは少なくとも１０，０００Ωｃｍ、とり
わけ少なくとも１００，０００Ωｃｍであるような量で
なければならない。一般的に、本発明の組成物は、変性
ポリオレフィンに対する導電性粒状フィラーの容積比が
少なくとも０．３０、好ましくは少なくとも０．５０、
とりわけ少なくとも０．６０である。
本発明で使用するのに適当な導電性粒状フィラーには、
ニッケル粉末、銀粉末、金粉末、銅粉末、銀メッキ銅粉
末、金属合金粉末、カーボンブラック、炭素粉末及びグ
ラファイトなどがある。本発明における導電性粒状フィ
ラーの量は、導電性ポリマー組成物が、ＰＴＣ挙動を示
し、且つ：（１）２５℃の初期抵抗率が、５Ωｃｍ未
満、好ましくは２Ωｃｍ未満、とりわけ１Ωｃｍ未満で
あり、（２）ピーク抵抗率が、少なくとも１，０００Ω
ｃｍ、好ましくは少なくとも１０，０００Ωｃｍ、とり
わけ少なくとも１００，０００Ωｃｍであるような量で
なければならない。一般的に、本発明の組成物は、変性
ポリオレフィンに対する導電性粒状フィラーの容積比が
少なくとも０．３０、好ましくは少なくとも０．５０、
とりわけ少なくとも０．６０である。
【００３４】本発明において、導電性粒状フィラーを、
エステル化反応を介して変性ポリオレフィンにグラフト
できる。上記した導電性粒状フィラー、特にカーボンブ
ラック、炭素粉末及びグラファイトは、一般式−ＯＨで
示されるヒドロキシル基を表面に結合して有する。ヒド
ロキシル基の酸素原子は二価であり、したがって２つの
結合（一つは水素原子との結合、もう一つは導電性粒状
フィラーの表面との結合）を形成する。その結果、酸素
原子は、２対の未結合電子を有する。これらの未結合電
子のために、酸素原子は電気陰性である。その結果、酸
素原子は陽性原子に対して親和性を有する。
エステル化反応を介して変性ポリオレフィンにグラフト
できる。上記した導電性粒状フィラー、特にカーボンブ
ラック、炭素粉末及びグラファイトは、一般式−ＯＨで
示されるヒドロキシル基を表面に結合して有する。ヒド
ロキシル基の酸素原子は二価であり、したがって２つの
結合（一つは水素原子との結合、もう一つは導電性粒状
フィラーの表面との結合）を形成する。その結果、酸素
原子は、２対の未結合電子を有する。これらの未結合電
子のために、酸素原子は電気陰性である。その結果、酸
素原子は陽性原子に対して親和性を有する。
【００３５】カルボン酸又はその誘導体で変性したポリ
オレフィン成分は、一般式Ｃ＝Ｏで表されるカルボニル
基を有することを特徴とする。カルボニル基の二重結合
のため、炭素原子は陽性である。エステル化反応は、熱
活性化化学反応である。変性ポリオレフィンと導電性粒
状フィラーとを熱及び機械的剪断に附すると、カルボニ
ル基の炭素原子に対するヒドロキシル基の酸素原子の親
和性により、新しい炭素−酸素結合が形成される。その
結果、導電性粒状フィラーが、変性ポリオレフィン成分
に化学的に結合（即ち、グラフト）される。
オレフィン成分は、一般式Ｃ＝Ｏで表されるカルボニル
基を有することを特徴とする。カルボニル基の二重結合
のため、炭素原子は陽性である。エステル化反応は、熱
活性化化学反応である。変性ポリオレフィンと導電性粒
状フィラーとを熱及び機械的剪断に附すると、カルボニ
ル基の炭素原子に対するヒドロキシル基の酸素原子の親
和性により、新しい炭素−酸素結合が形成される。その
結果、導電性粒状フィラーが、変性ポリオレフィン成分
に化学的に結合（即ち、グラフト）される。
【００３６】エステル化反応は、好ましい実施態様を参
照して説明できる。本発明の好ましい実施態様におい
て、変性ポリオレフィンは、無水マレイン酸をグラフト
した高密度ポリエチレンを含んでなる。このようなポリ
マーは、ＤｕＰｏｎｔ社から商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ
（商標）で入手できる。また、このようなポリマーの製
造方法は、米国特許第４，６１２，１５５号（Ｗｏｎｇ
等）に開示されている。本発明の好ましい導電性粒状フ
ィラーは、カーボンブラックである。カーボンブラック
を変性ポリエチレン（無水マレイン酸グラフトポリエチ
レン）にグラフトするエステル化反応は、下式で表され
る。
照して説明できる。本発明の好ましい実施態様におい
て、変性ポリオレフィンは、無水マレイン酸をグラフト
した高密度ポリエチレンを含んでなる。このようなポリ
マーは、ＤｕＰｏｎｔ社から商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ
（商標）で入手できる。また、このようなポリマーの製
造方法は、米国特許第４，６１２，１５５号（Ｗｏｎｇ
等）に開示されている。本発明の好ましい導電性粒状フ
ィラーは、カーボンブラックである。カーボンブラック
を変性ポリエチレン（無水マレイン酸グラフトポリエチ
レン）にグラフトするエステル化反応は、下式で表され
る。
【００３７】
【化１２】
【００３８】図３において、本発明の電気装置１０は、
変性ポリオレフィン成分を導電性粒状フィラー成分にグ
ラフトして有するＰＴＣ要素２０を含んでなる。ＰＴＣ
要素２０は、第一電極３０に固定した第一表面と第二電
極４０に固定した第二表面を有する。電極３０及び４０
は、電源に接続でき、且つそのように接続したときに、
電流がＰＴＣ要素２０を通って流れる。
変性ポリオレフィン成分を導電性粒状フィラー成分にグ
ラフトして有するＰＴＣ要素２０を含んでなる。ＰＴＣ
要素２０は、第一電極３０に固定した第一表面と第二電
極４０に固定した第二表面を有する。電極３０及び４０
は、電源に接続でき、且つそのように接続したときに、
電流がＰＴＣ要素２０を通って流れる。
【００３９】
【実施例】実施例１ 高密度ポリエチレン９９重量％と、比重０．９０〜０．
９６、溶融温度約１３０℃である無水マレイン酸（商品
名Ｆｕｓａｂｏｎｄ‘Ｅ’ＭＢ−１００Ｄ、ＤｕＰｏｎ
ｔ社製）１重量％とを含んでなる変性ポリオレフィン１
２１．１５ｇを、Ｍｉｘｅｒ−Ｍｅａｓｕｒｉｎｇ Ｈ
ｅａｄを備えたＣ．Ｗ．Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ Ｐｌａｓ
ｔｉ−Ｃｏｒｄｅｒ ＰＬ ２０００に入れ、２００
℃、５ｒｐｍで約５分間溶融させた。カーボンブラック
（商品名Ｒａｖｅｎ ４５０、Ｃｏｌｕｍｂｉａｎ Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌｓ社製）１１８．８５ｇを、溶融変性ポ
リオレフィンに配合し、５ｒｐｍで５分間混合した。次
に、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒミキサーの速度を８０ｒｐｍに
増加し、変性ポリオレフィンとカーボンブラックとを２
００℃で５分間十分に混合した。混合によるエネルギー
入力によって、組成物の温度が２４０℃に増加した。
９６、溶融温度約１３０℃である無水マレイン酸（商品
名Ｆｕｓａｂｏｎｄ‘Ｅ’ＭＢ−１００Ｄ、ＤｕＰｏｎ
ｔ社製）１重量％とを含んでなる変性ポリオレフィン１
２１．１５ｇを、Ｍｉｘｅｒ−Ｍｅａｓｕｒｉｎｇ Ｈ
ｅａｄを備えたＣ．Ｗ．Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ Ｐｌａｓ
ｔｉ−Ｃｏｒｄｅｒ ＰＬ ２０００に入れ、２００
℃、５ｒｐｍで約５分間溶融させた。カーボンブラック
（商品名Ｒａｖｅｎ ４５０、Ｃｏｌｕｍｂｉａｎ Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌｓ社製）１１８．８５ｇを、溶融変性ポ
リオレフィンに配合し、５ｒｐｍで５分間混合した。次
に、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒミキサーの速度を８０ｒｐｍに
増加し、変性ポリオレフィンとカーボンブラックとを２
００℃で５分間十分に混合した。混合によるエネルギー
入力によって、組成物の温度が２４０℃に増加した。
【００４０】組成物の温度の増加により、上記したよう
に、変性ポリオレフィンとカーボンブラックとの間のエ
ステル化反応が生じた。その結果、カーボンブラック
が、変性ポリオレフィンにグラフトする。組成物を冷却
した後、組成物をＣ．Ｗ．Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ Ｇｒａ
ｎｕ−Ｇｒｉｎｄｅｒに入れ、粉砕して小さなチップと
した。次に、チップを、Ｅｘｔｒｕｄｅｒ Ｍｅａｓｕ
ｒｉｎｇ Ｈｅａｄを備えたＣ．Ｗ．Ｂｒａｂｅｎｄｅ
ｒＰｌａｓｔｉ−Ｃｏｄｅｒ ＰＬ ２０００に供給し
た。押出機に０．００２インチの開口を有するダイを取
付け、押出機のベルト速度を２に設定した。押出機の温
度を２００℃に設定し、押出機のスクリュー速度を５０
ｒｐｍで測定した。チップを押出して幅約２．０インチ
×長さ８フィートのシートとした。次に、このシートを
切断して多数の２インチ×２インチ試料ＰＴＣ要素と
し、２００℃で厚さ約０．０１インチに予備プレスし
た。
に、変性ポリオレフィンとカーボンブラックとの間のエ
ステル化反応が生じた。その結果、カーボンブラック
が、変性ポリオレフィンにグラフトする。組成物を冷却
した後、組成物をＣ．Ｗ．Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ Ｇｒａ
ｎｕ−Ｇｒｉｎｄｅｒに入れ、粉砕して小さなチップと
した。次に、チップを、Ｅｘｔｒｕｄｅｒ Ｍｅａｓｕ
ｒｉｎｇ Ｈｅａｄを備えたＣ．Ｗ．Ｂｒａｂｅｎｄｅ
ｒＰｌａｓｔｉ−Ｃｏｄｅｒ ＰＬ ２０００に供給し
た。押出機に０．００２インチの開口を有するダイを取
付け、押出機のベルト速度を２に設定した。押出機の温
度を２００℃に設定し、押出機のスクリュー速度を５０
ｒｐｍで測定した。チップを押出して幅約２．０インチ
×長さ８フィートのシートとした。次に、このシートを
切断して多数の２インチ×２インチ試料ＰＴＣ要素と
し、２００℃で厚さ約０．０１インチに予備プレスし
た。
【００４１】試料ＰＴＣ要素を、加熱プレスで２つの金
属箔電極間にラミネートした。金属箔電極を処理して、
平均表面粗さＲa 約１．２〜１．７μｍとした。このよ
うな箔は、Ｆｕｋｕｄａ Ｍｅｔａｌ ＆ Ｆｏｉｌ
Ｐｏｗｄｅｒ社から商品名ＮｉＦＴ−２５で入手でき
る。ラミネートをプレスから取り出し、圧力をさらにか
けることなく冷却した後、ラミネートを切断して多数の
０．１５インチ×０．１８インチ電気装置とした。実施
例１で作製した電気装置１０個の２５℃での抵抗を、表
１に示す。
属箔電極間にラミネートした。金属箔電極を処理して、
平均表面粗さＲa 約１．２〜１．７μｍとした。このよ
うな箔は、Ｆｕｋｕｄａ Ｍｅｔａｌ ＆ Ｆｏｉｌ
Ｐｏｗｄｅｒ社から商品名ＮｉＦＴ−２５で入手でき
る。ラミネートをプレスから取り出し、圧力をさらにか
けることなく冷却した後、ラミネートを切断して多数の
０．１５インチ×０．１８インチ電気装置とした。実施
例１で作製した電気装置１０個の２５℃での抵抗を、表
１に示す。
【００４２】表Ｉ 試料 初期抵抗（Ω） １ １．２０９６ ２ １．９０９２ ３ １．８４０４ ４ ２．７５７０ ５ ２．６３２０ ６ ２．２９７０ ７ ２．４７４０ ８ ２．１１３０ ９ ２．２６１０１０ ２．８１１０ 平均 ２．２３０４実施例２ 初期成分が、比重０．９０〜０．９６、溶融温度約１３
０℃の変性ポリオレフィン（商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ
‘Ｅ’ＭＢ−２２６Ｄ、ＤｕＰｏｎｔ社製）１０８．１
５ｇと、カーボンブラック（商品名Ｒａｖｅｎ ４３
０、Ｃｏｌｕｍｂｉａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）１
３１．８５ｇとを含んでなること以外は、実施例１と実
質的に同様にして、第二組成物を製造した。組成物の抵
抗率と温度との関係を、図１に示す。この組成物は、初
期抵抗率が２５℃で２．８Ωｃｍ、ピーク抵抗率が１２
０℃で１．９×１０4 Ωｃｍであった。
０℃の変性ポリオレフィン（商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ
‘Ｅ’ＭＢ−２２６Ｄ、ＤｕＰｏｎｔ社製）１０８．１
５ｇと、カーボンブラック（商品名Ｒａｖｅｎ ４３
０、Ｃｏｌｕｍｂｉａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）１
３１．８５ｇとを含んでなること以外は、実施例１と実
質的に同様にして、第二組成物を製造した。組成物の抵
抗率と温度との関係を、図１に示す。この組成物は、初
期抵抗率が２５℃で２．８Ωｃｍ、ピーク抵抗率が１２
０℃で１．９×１０4 Ωｃｍであった。
【００４３】実施例１に記載の操作に準じて、多数の
０．１５インチ×０．１８インチ電気装置を製造した。
実施例２に準じて作製した電気装置１０個の２５℃での
抵抗を、表ＩＩに示す。表ＩＩ 試料 初期抵抗（Ω） １ ０．６７８６ ２ ０．６０９２ ３ ０．６６６９ ４ ０．６６０７ ５ ０．６３４０ ６ ０．６３０６ ７ ０．６４３１ ８ ０．６７６１ ９ ０．６３９８１０ ０．６７２３ 平均 ０．６５１１実施例３ 初期成分が、比重０．９０〜０．９６、溶融温度約１３
０℃の変性ポリオレフィン（商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ
‘Ｅ’ＭＢ−１００Ｄ、ＤｕＰｏｎｔ社製）１１１．９
６ｇと、カーボンブラック（商品名Ｒａｖｅｎ ４３
０、Ｃｏｌｕｍｂｉａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）１
２８．０４ｇとを含んでなること以外は、実施例１と実
質的に同様にして、第三組成物を製造した。組成物の抵
抗率と温度との関係を、図２に示す。この組成物は、初
期抵抗率が２５℃で０．８Ωｃｍ、ピーク抵抗率が約１
２０℃で５．１×１０5 Ωｃｍであった。
０．１５インチ×０．１８インチ電気装置を製造した。
実施例２に準じて作製した電気装置１０個の２５℃での
抵抗を、表ＩＩに示す。表ＩＩ 試料 初期抵抗（Ω） １ ０．６７８６ ２ ０．６０９２ ３ ０．６６６９ ４ ０．６６０７ ５ ０．６３４０ ６ ０．６３０６ ７ ０．６４３１ ８ ０．６７６１ ９ ０．６３９８１０ ０．６７２３ 平均 ０．６５１１実施例３ 初期成分が、比重０．９０〜０．９６、溶融温度約１３
０℃の変性ポリオレフィン（商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ
‘Ｅ’ＭＢ−１００Ｄ、ＤｕＰｏｎｔ社製）１１１．９
６ｇと、カーボンブラック（商品名Ｒａｖｅｎ ４３
０、Ｃｏｌｕｍｂｉａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）１
２８．０４ｇとを含んでなること以外は、実施例１と実
質的に同様にして、第三組成物を製造した。組成物の抵
抗率と温度との関係を、図２に示す。この組成物は、初
期抵抗率が２５℃で０．８Ωｃｍ、ピーク抵抗率が約１
２０℃で５．１×１０5 Ωｃｍであった。
【００４４】実施例１に記載の操作に準じて、多数の
０．１５インチ×０．１８インチ電気装置を製造した。
実施例３に準じて作製した電気装置１０個の２５℃での
抵抗を、表ＩＩＩに示す。表ＩＩＩ 試料 初期抵抗（Ω） １ ０．１２６８ ２ ０．１１８１ ３ ０．１１６９ ４ ０．１１４３ ５ ０．１１９６ ６ ０．１１８３ ７ ０．１２０２ ８ ０．１２１３ ９ ０．１２４０１０ ０．１２４０ 平均 ０．１２０３ また、実験室試験から、本発明のＰＴＣ組成物は、平滑
面に極めてよく付着することが分かった。したがって、
化学的又は機械的に処理して表面粗さを高めることをし
ない通常の金属箔も、本発明の電気装置において電極と
して使用できる。実施例４ ＺＳＥ−２７型Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ二軸スクリュー押出
機配合システムを用いて、第四組成物を製造した。比重
０．９０〜０．９６、溶融温度約１３０℃の変性ポリオ
レフィン（商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ‘Ｅ’ＭＢ−１００
Ｄ、ＤｕＰｏｎｔ社製）５０．８０重量％と、カーボン
ブラック（商品名Ｒａｖｅｎ ４３０、Ｃｏｌｕｍｂｉ
ａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）４９．２０重量％とを
含んでなる組成物を、重量計量フィーダーに入れ、Ｌｅ
ｉｓｔｒｉｔｚ溶融／混合／ポンプシステムに供給し
た。配合システムの処理条件は、以下の通りであった：
溶融温度２３９℃、スクリュー速度１２０ｒｍｐ、スク
リュー形態：共回転、溶融圧力２１００ｐｓｉ、線速度
６．４５フィート／分。
０．１５インチ×０．１８インチ電気装置を製造した。
実施例３に準じて作製した電気装置１０個の２５℃での
抵抗を、表ＩＩＩに示す。表ＩＩＩ 試料 初期抵抗（Ω） １ ０．１２６８ ２ ０．１１８１ ３ ０．１１６９ ４ ０．１１４３ ５ ０．１１９６ ６ ０．１１８３ ７ ０．１２０２ ８ ０．１２１３ ９ ０．１２４０１０ ０．１２４０ 平均 ０．１２０３ また、実験室試験から、本発明のＰＴＣ組成物は、平滑
面に極めてよく付着することが分かった。したがって、
化学的又は機械的に処理して表面粗さを高めることをし
ない通常の金属箔も、本発明の電気装置において電極と
して使用できる。実施例４ ＺＳＥ−２７型Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ二軸スクリュー押出
機配合システムを用いて、第四組成物を製造した。比重
０．９０〜０．９６、溶融温度約１３０℃の変性ポリオ
レフィン（商品名Ｆｕｓａｂｏｎｄ‘Ｅ’ＭＢ−１００
Ｄ、ＤｕＰｏｎｔ社製）５０．８０重量％と、カーボン
ブラック（商品名Ｒａｖｅｎ ４３０、Ｃｏｌｕｍｂｉ
ａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製）４９．２０重量％とを
含んでなる組成物を、重量計量フィーダーに入れ、Ｌｅ
ｉｓｔｒｉｔｚ溶融／混合／ポンプシステムに供給し
た。配合システムの処理条件は、以下の通りであった：
溶融温度２３９℃、スクリュー速度１２０ｒｍｐ、スク
リュー形態：共回転、溶融圧力２１００ｐｓｉ、線速度
６．４５フィート／分。
【００４５】試料ＰＴＣ要素を、厚さ０．０１１インチ
に押出し、加熱プレスにおける２つの金属箔電極間にラ
ミネートした。これらの金属箔電極は、表面粗さを高め
るための化学的又は機械的処理をしてないものであり、
したがって、平均表面粗さＲ a は約０．３〜０．５μｍ
であった。ラミネートを、プレスから取り出し、圧力を
さらに加えることなく冷却し、ラミネートを切断して多
数の０．１５インチ×０．１８インチ電気装置とした。
実施例４の組成物は、２５℃での抵抗率が１．５４Ωｃ
ｍであり、ピーク抵抗率が２５℃を超える温度で２．４
×１０7 Ωｃｍであった。
に押出し、加熱プレスにおける２つの金属箔電極間にラ
ミネートした。これらの金属箔電極は、表面粗さを高め
るための化学的又は機械的処理をしてないものであり、
したがって、平均表面粗さＲ a は約０．３〜０．５μｍ
であった。ラミネートを、プレスから取り出し、圧力を
さらに加えることなく冷却し、ラミネートを切断して多
数の０．１５インチ×０．１８インチ電気装置とした。
実施例４の組成物は、２５℃での抵抗率が１．５４Ωｃ
ｍであり、ピーク抵抗率が２５℃を超える温度で２．４
×１０7 Ωｃｍであった。
【００４６】実施例４に準じて作製した装置の電気的及
び熱的安定性並びにオーム接触を、装置をサイクル寿命
及びトリップ耐久試験に附することにより試験した。サ
イクル寿命試験は、装置に４０Ａの電流を１５秒間流し
た後、電流又は電圧を２８５秒間かけない静止時間から
なるものであった。これを、一サイクルとした。これ
を、１００サイクル反復し、装置の抵抗を１、２、１０
及び１００サイクル後に測定した。実施例４に準じて作
製した１０個の装置についてのサイクル寿命試験の結果
を、表ＩＶＡに示す。
び熱的安定性並びにオーム接触を、装置をサイクル寿命
及びトリップ耐久試験に附することにより試験した。サ
イクル寿命試験は、装置に４０Ａの電流を１５秒間流し
た後、電流又は電圧を２８５秒間かけない静止時間から
なるものであった。これを、一サイクルとした。これ
を、１００サイクル反復し、装置の抵抗を１、２、１０
及び１００サイクル後に測定した。実施例４に準じて作
製した１０個の装置についてのサイクル寿命試験の結果
を、表ＩＶＡに示す。
【００４７】１００サイクル後の試験した装置の平均抵
抗変化は、−５．０５％であった。 表ＩＶＡ 試料 １サイクル ２サイクル 番号 初期抵抗（Ω） 後の抵抗（Ω） 後の抵抗（Ω） １ ０．３２５５ ０．２６３８ ０．２５１６ ２ ０．３３６７ ０．２７０９ ０．２５９７ ３ ０．３２１２ ０．２５７８ ０．２４５９ ４ ０．３５８８ ０．２８６９ ０．２７３８ ５ ０．３３１４ ０．２６５０ ０．２５２７ ６ ０．３３６５ ０．２７０７ ０．２５７８ ７ ０．３６３６ ０．２９６２ ０．２８４３ ８ ０．３４３４ ０．２８０４ ０．２６８１ ９ ０．３４８４ ０．２８５８ ０．２７３０ １０ ０．３６３６ ０．２９６８ ０．２８４７ 試料 １０サイクル １００サイクル 番号 後の抵抗（Ω） 後の抵抗（Ω） １ ０．２１３１ ０．３５９２ ２ ０．２１８８ ０．３１７８ ３ ０．２０６５ ０．３０３６ ４ ０．２３１１ ０．４１１０ ５ ０．２１０９ ０．２９７４ ６ ０．２１７３ ０．３５１４ ７ ０．２３９１ ０．２９０３ ８ ０．２２３６ ０．３０１８ ９ ０．２２９０ ０．２７２１ １０ ０．２３７９ ０．３４７８ トリップ耐久試験では、最初に、装置を４０Ａの電流を
用いて最大継続時間１５秒間トリップした。次に、電圧
１５ボルトに切り換えて装置に印加し続けることによ
り、装置をトリップ状態に保持した。装置の抵抗を、累
積時間１時間、２４時間、４８時間及び１６８時間後に
測定した。実施例４に準じて作製した装置１０個のトリ
ップ耐久試験の結果を、表ＩＶＢに示す。試験した装置
の平均抵抗変化は、トリップ状態で１６８時間経過後１
３．０６％であった。
抗変化は、−５．０５％であった。 表ＩＶＡ 試料 １サイクル ２サイクル 番号 初期抵抗（Ω） 後の抵抗（Ω） 後の抵抗（Ω） １ ０．３２５５ ０．２６３８ ０．２５１６ ２ ０．３３６７ ０．２７０９ ０．２５９７ ３ ０．３２１２ ０．２５７８ ０．２４５９ ４ ０．３５８８ ０．２８６９ ０．２７３８ ５ ０．３３１４ ０．２６５０ ０．２５２７ ６ ０．３３６５ ０．２７０７ ０．２５７８ ７ ０．３６３６ ０．２９６２ ０．２８４３ ８ ０．３４３４ ０．２８０４ ０．２６８１ ９ ０．３４８４ ０．２８５８ ０．２７３０ １０ ０．３６３６ ０．２９６８ ０．２８４７ 試料 １０サイクル １００サイクル 番号 後の抵抗（Ω） 後の抵抗（Ω） １ ０．２１３１ ０．３５９２ ２ ０．２１８８ ０．３１７８ ３ ０．２０６５ ０．３０３６ ４ ０．２３１１ ０．４１１０ ５ ０．２１０９ ０．２９７４ ６ ０．２１７３ ０．３５１４ ７ ０．２３９１ ０．２９０３ ８ ０．２２３６ ０．３０１８ ９ ０．２２９０ ０．２７２１ １０ ０．２３７９ ０．３４７８ トリップ耐久試験では、最初に、装置を４０Ａの電流を
用いて最大継続時間１５秒間トリップした。次に、電圧
１５ボルトに切り換えて装置に印加し続けることによ
り、装置をトリップ状態に保持した。装置の抵抗を、累
積時間１時間、２４時間、４８時間及び１６８時間後に
測定した。実施例４に準じて作製した装置１０個のトリ
ップ耐久試験の結果を、表ＩＶＢに示す。試験した装置
の平均抵抗変化は、トリップ状態で１６８時間経過後１
３．０６％であった。
【００４８】 表ＩＶＢ 試料 Ｒint Ｒ1 hr trip Ｒ24 hr trip 番号 （Ω） （Ω） （Ω） １ ０．３４６３ ０．２４１３ ０．２５９０ ２ ０．３３８７ ０．２３７２ ０．２５０７ ３ ０．３６６３ ０．２４８１ ０．２６２８ ４ ０．３３６７ ０．２３５６ ０．２５７２ ５ ０．３２５８ ０．２２４８ ０．２３８９ ６ ０．３２７７ ０．２２４９ ０．２３９４ ７ ０．３２１７ ０．２２２７ ０．２４４１ ８ ０．３３２１ ０．２３０５ ０．２４８０ ９ ０．３５１１ ０．２４４１ ０．２６４９ １０ ０．３６６４ ０．２５１３ ０．２６４２ 試料 Ｒ48 hr trip Ｒ168 hr trip 番号 （Ω） （Ω） １ ０．２６５２ ０．３２１７ ２ ０．２４８９ ０．２９０４ ３ ０．２６４１ ０．３１３８ ４ ０．２５７５ ０．３０８９ ５ ０．２３８５ ０．２８３８ ６ ０．２３６９ ０．２７２９ ７ ０．２４２０ ０．２８１８ ８ ０．２４６５ ０．２８６５ ９ ０．２６２０ ０．３０３７ １０ ０．２６２４ ０．３０２５ また、本発明の実施例４に準じて作製した回路保護装置
を、試験回路に組み込んで、電圧破壊と絶縁耐力を測定
した。試験回路を、図４に示す。回路に、３０Ｖ／１０
Ａ ＤＣ電源（図４の参照番号５０）と、それと交互に
６００Ｖ／１．５Ａ ＤＣの電源（参照番号６０）とを
供給した。リレースイッチ７０を使用して、電源５０と
６０とを交互に切り換えた。装置１０を、電源と直列に
接続した。１０Ａ分流器（参照番号８０）を３０Ｖ／１
０Ａ電源と直列に配置し、一方、１Ａ分流器（参照番号
９０）を６００Ｖ／１．５Ａ電源と直列に配置した。安
全上の理由から、３Ａヒューズを、６００Ｖ／１．５Ａ
電源と直列に接続した。ＦＬＵＫＥ（商標）デジタルマ
ルチメーター１００、１１０を、各分流器と並列に配置
した。種々の時間に、各分流器前後の電圧降下により、
装置を流れる電流を測定した。また、ＦＬＵＫＥ（商
標）デジタルマルチメーター１２０を、ＰＴＣ装置と並
列に配置した。
を、試験回路に組み込んで、電圧破壊と絶縁耐力を測定
した。試験回路を、図４に示す。回路に、３０Ｖ／１０
Ａ ＤＣ電源（図４の参照番号５０）と、それと交互に
６００Ｖ／１．５Ａ ＤＣの電源（参照番号６０）とを
供給した。リレースイッチ７０を使用して、電源５０と
６０とを交互に切り換えた。装置１０を、電源と直列に
接続した。１０Ａ分流器（参照番号８０）を３０Ｖ／１
０Ａ電源と直列に配置し、一方、１Ａ分流器（参照番号
９０）を６００Ｖ／１．５Ａ電源と直列に配置した。安
全上の理由から、３Ａヒューズを、６００Ｖ／１．５Ａ
電源と直列に接続した。ＦＬＵＫＥ（商標）デジタルマ
ルチメーター１００、１１０を、各分流器と並列に配置
した。種々の時間に、各分流器前後の電圧降下により、
装置を流れる電流を測定した。また、ＦＬＵＫＥ（商
標）デジタルマルチメーター１２０を、ＰＴＣ装置と並
列に配置した。
【００４９】受動条件下において、装置のパワーがゼロ
の場合、装置Ｒint の初期抵抗を２０℃で測定した。装
置前後の電圧降下をマルチメーター１２０により直接測
定するとともに、装置を流れる電流を分流器８０前後の
電圧降下から算出した。能動条件下で、装置のパワーが
ゼロを超える場合、装置の抵抗を電圧／電流測定値から
算出した。
の場合、装置Ｒint の初期抵抗を２０℃で測定した。装
置前後の電圧降下をマルチメーター１２０により直接測
定するとともに、装置を流れる電流を分流器８０前後の
電圧降下から算出した。能動条件下で、装置のパワーが
ゼロを超える場合、装置の抵抗を電圧／電流測定値から
算出した。
【００５０】３０Ｖ／１０Ａ電源をＶtrip（電圧をさら
に増加させると、電流が減少するレベル）まで増加させ
ることにより、装置を流れる最大電流Ｉmax を測定し
た。この時点で、装置をトリップ状態（即ち、高温高抵
抗安定平衡点）で、リレーを６００Ｖ／１．５Ａ ＤＣ
電源に切り換えて、装置に印加する電圧を増加した。ト
リップした装置に印加する電圧を、絶縁破壊が生じるま
でゆっくりと増加することにより、電圧破壊Ｖmax を測
定した。電圧破壊Ｖmax をＰＴＣ要素の厚さで割ること
により、絶縁耐力（Ｖ／ｍｍ）を算出した。本発明の実
施例４に準じて作製した５個の電気装置についての、最
大電圧破壊、Ｒint 、Ｉmax 及び絶縁耐力を、表ＩＶＣ
に示す。試験した装置の平均絶縁耐力は、１１１６．６
８Ｖ／ｍｍであった。
に増加させると、電流が減少するレベル）まで増加させ
ることにより、装置を流れる最大電流Ｉmax を測定し
た。この時点で、装置をトリップ状態（即ち、高温高抵
抗安定平衡点）で、リレーを６００Ｖ／１．５Ａ ＤＣ
電源に切り換えて、装置に印加する電圧を増加した。ト
リップした装置に印加する電圧を、絶縁破壊が生じるま
でゆっくりと増加することにより、電圧破壊Ｖmax を測
定した。電圧破壊Ｖmax をＰＴＣ要素の厚さで割ること
により、絶縁耐力（Ｖ／ｍｍ）を算出した。本発明の実
施例４に準じて作製した５個の電気装置についての、最
大電圧破壊、Ｒint 、Ｉmax 及び絶縁耐力を、表ＩＶＣ
に示す。試験した装置の平均絶縁耐力は、１１１６．６
８Ｖ／ｍｍであった。
【００５１】 表ＩＶＣ 試料 破壊電圧 装置抵抗（２０℃）最大パス電流 絶縁耐力番号 Ｖmax （Ｖ） Ｒint （Ω） Ｉmax （Ａ） （Ｖ／ｍｍ） １ ３００ ０．３７０６ １．５３ １０７１．４ ２ ３４０ ０．３５１０ １．５４ １２１４．３ ３ ２８０ ０．３３１５ １．６３ １０００．０ ４ ３３０ ０．３５６１ １．５４ １１７８．６５ ３１０ ０．３５８１ １．４８ １１０７．１ 実施例５ 図５を参照しながら、以下、回路保護装置としての本発
明の典型的な用途を説明する。実施例４に準じて作製し
た装置１０を、ＰＴＣ装置１０と、上記装置と直列に配
置した２７．３Ωの抵抗性負荷（参照番号１３０）と、
３０Ｖ ＤＣ電源１４０とからなる回路に配置した。２
５℃でのＰＴＣ装置の抵抗は、０．３６５Ωであった。
リレースイッチ１５０を直列回路に配置して、２７．３
Ω抵抗性負荷（参照番号１６０）から１Ω抵抗性負荷に
切り換えることにより短絡回路条件のシュミレーション
を行った。
明の典型的な用途を説明する。実施例４に準じて作製し
た装置１０を、ＰＴＣ装置１０と、上記装置と直列に配
置した２７．３Ωの抵抗性負荷（参照番号１３０）と、
３０Ｖ ＤＣ電源１４０とからなる回路に配置した。２
５℃でのＰＴＣ装置の抵抗は、０．３６５Ωであった。
リレースイッチ１５０を直列回路に配置して、２７．３
Ω抵抗性負荷（参照番号１６０）から１Ω抵抗性負荷に
切り換えることにより短絡回路条件のシュミレーション
を行った。
【００５２】正常動作条件下で、回路電流は、１．１Ａ
であった。ＰＴＣ装置前後の電圧降下は０．４１８Ｖで
あり、回路のパワーは３３．４９Ｗであった。短絡回路
条件のシュミレーションをするために、リレーを１Ω抵
抗性負荷に切り換えて、１Ω負荷がＰＴＣ装置及び３０
Ｖ電源と直列になるようにした。最初に、回路に流れる
電流が非常に大きく増加した。しかしながら、Ｉ2 Ｒ加
熱のために、ＰＴＣ装置の温度はその臨界温度まで上昇
し、ＰＴＣ装置の抵抗は、大きく増加した。この高温安
定平衡点で、ＰＴＣ装置の抵抗は５４５Ωであり、回路
を流れる電流を０．０５５Ａに減少させた。回路におけ
るパワーは、１．６５Ｗに減少した。スイッチング比、
即ち、正常動作条件における回路のパワーと高温安定平
衡点での回路のパワーとの比は、３３．４９／１．６５
Ｗ、即ち、２０．２９であった特定の実施態様を説明し
記載したが、本発明の精神から大きく逸脱することなく
非常に多くの修正が想到される。保護の範囲は、添付の
請求の範囲によってのみ制限されるべきである。
であった。ＰＴＣ装置前後の電圧降下は０．４１８Ｖで
あり、回路のパワーは３３．４９Ｗであった。短絡回路
条件のシュミレーションをするために、リレーを１Ω抵
抗性負荷に切り換えて、１Ω負荷がＰＴＣ装置及び３０
Ｖ電源と直列になるようにした。最初に、回路に流れる
電流が非常に大きく増加した。しかしながら、Ｉ2 Ｒ加
熱のために、ＰＴＣ装置の温度はその臨界温度まで上昇
し、ＰＴＣ装置の抵抗は、大きく増加した。この高温安
定平衡点で、ＰＴＣ装置の抵抗は５４５Ωであり、回路
を流れる電流を０．０５５Ａに減少させた。回路におけ
るパワーは、１．６５Ｗに減少した。スイッチング比、
即ち、正常動作条件における回路のパワーと高温安定平
衡点での回路のパワーとの比は、３３．４９／１．６５
Ｗ、即ち、２０．２９であった特定の実施態様を説明し
記載したが、本発明の精神から大きく逸脱することなく
非常に多くの修正が想到される。保護の範囲は、添付の
請求の範囲によってのみ制限されるべきである。
【図１】本発明の第一の実施態様の抵抗率と温度との関
係を示した図である。
係を示した図である。
【図２】本発明の第二の実施態様の抵抗率と温度との関
係を示した図である。
係を示した図である。
【図３】本発明の電気装置の側面図である。
【図４】本発明の回路保護装置の絶縁耐力を測定するの
に使用される試験回路図である。
に使用される試験回路図である。
【図５】典型的な電気回路における回路保護装置として
の本発明の用途を示す図である。
の本発明の用途を示す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｂ 1/24 Ｈ０１Ｂ 1/24 Ｃ (56)参考文献 特開 昭61−296065（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−232902（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−265961（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−60904（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−60236（ＪＰ，Ａ) 特開 昭57−14635（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−142050（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−140252（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−78406（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−98801（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−95203（ＪＰ，Ａ) 特表 平３−500470（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 23/26 B29B 13/02 C08F 255/02 C08J 3/20 C08K 3/04 H01B 1/24
Claims (16)
- 【請求項１】 変性ポリオレフィンと導電性粒状フィラ
ーとを含み、前記変性ポリオレフィンは高密度ポリエチ
レン及び無水マレイン酸を含んで有機過酸化物の不存在
下で前記導電性粒状フィラーと化学結合を形成してい
る、ＰＴＣ挙動を示す結晶性導電性ポリマー組成物であ
って、前記組成物は前記ポリマー成分および前記導電性
粒状フィラー成分を２００℃より高い温度で混合および
押出して調製されて、約２５℃で２Ωｃｍ未満の電気抵
抗率、０．５０ｍｍ未満の厚さ、２５℃より高い温度で
少なくとも１００，０００Ωｃｍのピーク電気抵抗率、
及び１０００Ｖ／ｍｍより高い誘電強度の物性を有する
ことを特徴とする結晶性導電性ポリマー組成物。 - 【請求項２】 前記変性ポリオレフィンがポリエチレン
約９０〜９９重量％と無水マレイン酸１〜１０重量％と
を含んでなる請求項１に記載の組成物。 - 【請求項３】 前記変性ポリオレフィンが無水マレイン
酸でグラフトしたポリエチレンを含んでなり、前記導電
性粒状フィラーがカーボンブラックを含んでなる請求項
１に記載の組成物。 - 【請求項４】 ＰＴＣ挙動を示す結晶性導電性ポリマー
組成物であって、前記組成物は前記ポリマー成分および
前記導電性粒状フィラー成分を２００℃より高い温度で
混合および押出して調製されて、導電性粒状フィラー
が、有機過酸化物を用いないで、式 【化１】 （式中、Ｘ1 はカルボン酸及びカルボン酸誘導体からな
る群から選択され、且つｘ及びｙがｘ／ｙ重量比が少な
くとも９であるような量で存在する）で表される変性ポ
リオレフィンとグラフト結合されて成り、約２５℃で２
Ωｃｍ未満の電気抵抗率、２５℃より高い温度で少なく
とも１００，０００Ωｃｍのピーク電気抵抗率、及び少
なくとも５００Ｖ／ｍｍの誘電強度を有することを特徴
とする結晶性導電性ポリマー組成物。 - 【請求項５】 Ｘ1 が無水マレイン酸である請求項４に
記載の組成物。 - 【請求項６】 式 【化２】 で表される前記変性ポリオレフィンに対する前記導電性
粒子フィラーの容量比が少なくとも０．３０である請求
項４に記載の組成物。 - 【請求項７】 （ａ）有機過酸化物を用いないで導電性
粒状フィラー成分にグラフトされた変性ポリオレフィン
成分からなり、０．５ｍｍ未満の厚さを有するＰＴＣ要
素であって、前記ポリオレフィン成分がポリエチレン約
９０〜９９重量％とカルボン酸又はカルボン酸誘導体約
１〜１０重量％とより成り、前記ＰＴＣ要素が４９重量
％を越える導電性粒状フィラーを含み、前記ＰＴＣ要素
の２５℃での抵抗率が５Ωｃｍ未満、２５℃を超える温
度でのピーク抵抗率が少なくとも１００，０００Ωｃｍ
であるようなＰＴＣ要素と、 （ｂ）２つの電極であって、各電極が電源に接続でき且
つこのように接続したときにＰＴＣ要素を介して電流が
流れる電極と、 を含んでなり、２５℃での抵抗Ｒint が１Ω未満であ
り、ブレークダウン電圧が２８０Ｖより大きい、電気装
置。 - 【請求項８】 １０連続試験サイクルからなり、各サイ
クルが前記装置に４０Ａの電流を１５秒間流した後電流
や電圧を装置に２８５秒間かけない静止時間からなるサ
イクル試験に前記装置を附し、前記試験サイクルが完了
した後の装置の抵抗Ｒ10cycle がＲint より小さい請求
項７に記載の電気装置。 - 【請求項９】 １００連続試験サイクルからなり、各サ
イクルが前記装置に４０Ａの電流を１５秒間流した後電
流や電圧を装置に２８５秒間かけない静止時間からなる
サイクル試験に前記装置を附し、前記試験サイクルが完
了した後の装置の抵抗Ｒ100cycleが０．７５×Ｒint と
１．５×Ｒint との間である請求項７に記載の電気装
置。 - 【請求項１０】 前記装置に４０Ａの電流を最大１５秒
間流して装置をトリップし、前記装置に１５Ｖの電圧を
かけて４８時間トリップ状態に装置を保持することから
なるトリップ耐久試験が完了した後の装置の抵抗Ｒ
48hourがＲint 未満である請求項７に記載の電気装置。 - 【請求項１１】 前記装置に４０Ａの電流を最大１５秒
間流して装置をトリップし、前記装置に１５Ｖの電圧を
かけて１６８時間トリップ状態に装置を保持することか
らなるトリップ耐久試験が完了した後の装置の抵抗Ｒ
168hour がＲint 未満である請求項７に記載の電気装
置。 - 【請求項１２】 （ａ）有機過酸化物を用いないで導電
性粒状フィラー成分にグラフトされた、ポリエチレンと
無水マレイン酸より成る変性ポリオレフィン成分からな
り、０．５０ｍｍ未満の厚さを有するＰＴＣ要素と、 （ｂ）１μm 未満の表面粗さＲa を有する２つの電極で
あって、各電極が電源に接続でき、そのように接続した
ときにＰＴＣ要素を介して電流が流れる電極と、 を含んでなり、且つ、２５℃での抵抗Ｒint が１Ω未満
であり、ブレークダウン電圧が２８０Ｖより大きい、る
電気装置。 - 【請求項１３】 平均表面粗さＲa が０．３〜０．５μ
ｍである請求項１２に記載の電気装置。 - 【請求項１４】 電力源と、ＰＴＣ要素と２つの電極と
を含んでなる回路保護装置と、抵抗がＲL Ωである前記
回路保護装置と直列に接続された他の回路要素とを含
み、且つ正常動作条件と故障状態発生での高温安定動作
条件とを有する電気回路であって、 （ａ）ＰＴＣ要素が有機ポリマー材料と導電性カーボン
ブラックとを含んでなるＰＴＣ導電性ポリマーから構成
され、前記ＰＴＣ導電性ポリマーが２５℃での抵抗率が
５Ωｃｍ以下であり、 （ｂ）回路保護装置の２５℃での抵抗が１Ω以下及び
０．５×ＲL Ω以下であり、 （ｃ）正常動作条件での回路におけるパワーと高温安定
動作条件でのパワーとの比であるスイッチング比が少な
くとも８である、 電気回路において、 前記有機ポリマーが式 【化３】 （式中、Ｘ1 はカルボン酸及びカルボン酸誘導体からな
る群から選択され、且つｘ及びｙがｘ／ｙ重量比が少な
くとも９であるような量で存在する）で表されかつ有機
過酸化物を用いることなく導電性カーボンブラックとグ
ラフト結合した変性ポリオレフィンを含んでなることを
特徴とする電気回路。 - 【請求項１５】 高温安定動作条件で前記回路保護装置
が少なくとも５００ボルト／ｍｍの絶縁耐力を有する請
求項１４に記載の電気回路。 - 【請求項１６】 前記回路保護装置は、高温安定動作条
件での抵抗が正常動作条件での回路保護装置の抵抗より
も少なくとも１０倍大きい請求項１４に記載の電気回
路。
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| US60/004600 | 1996-03-12 | ||
| US614038 | 1996-03-12 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15678996A Expired - Fee Related JP3179707B2 (ja) | 1995-09-29 | 1996-06-18 | 向上した高分子ｐｔｃ組成物 |
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| EP (1) | EP0852801B2 (ja) |
| JP (1) | JP3179707B2 (ja) |
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| CA (1) | CA2233314A1 (ja) |
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