JP2790266B2 - ポリプロピレン樹脂組成物、その成形物の塗装方法及び塗装された成形物 - Google Patents
ポリプロピレン樹脂組成物、その成形物の塗装方法及び塗装された成形物Info
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- C08L53/00—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
-
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-
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-
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Description
ロピレン樹脂組成物、特にバンパー等の自動車外装部品
の製造に好適に使用される耐衝撃性ポリプロピレン樹脂
組成物;該ポリプロピレン樹脂組成物の成形物、特にバ
ンパー等の自動車外装部品の塗装方法;及び塗装された
成形物に関する。
であり且つ耐熱性・耐薬品性に優れているので広範囲の
用途に使用されている。しかしながら、ポリプロピレン
樹脂は元来無極性であるので塗装性に劣ることが知られ
ており、例えばポリプロピレン製自動車バンパーを塗装
する場合、塗膜の充分な密着強度を得るためには、1,
1,1−トリクロロエタンをはじめとするハロゲン系有
機溶剤による脱脂洗浄処理を施し、その後プライマーを
下塗りするか、或いはプラズマ照射処理等を行った後、
上塗り塗装を行なわなければならなかった。
法では工程数が多く、時間的にも不経済である。また前
処理に用いるハロゲン系有機溶剤の人体、環境に及ぼす
悪影響が懸念されており、その対策が急がれている。更
に廃液処理対策に費やされる時間、費用等も考慮し、従
来行なわれてきた塗装方法の改良が強く求められてい
る。
する組成物の成形品の塗装性を向上させるため、末端に
水酸基を有するジエンポリマーまたはその水素添加物を
添加する方法が提案されている(特開平3−15716
8、特開平3−277636、特開平4−77567、
特開平4−93330)。しかし、これらの方法はプラ
イマー塗布やプラズマ処理を施すことなく塗料を塗布す
ることを目的としており、1,1,1−トリクロロエタ
ンによる脱脂洗浄を施さない場合は、耐溶剤性等が不良
であったり、ゲート部付近においてはななめ碁盤目試験
により塗膜の剥離がみられる等、より厳しい塗装性の評
価で問題があった。
わゆる碁盤目試験が実施されている。碁盤目の入れ方と
して、縦方向と横方向に90°の角度で直交する平行線
を入れる正碁盤目が実施されている。一方、より厳しい
試験として、45°の角度で平行線とX字型に交わらせ
るななめ碁盤目試験も知られている。従来の1,1,1
−トリクロロエタン前処理を施した塗装品ではこのなな
め碁盤目試験でも良好な結果を示していたが1,1,1
−トリクロロエタン前処理を施さない塗装品の場合は正
碁盤目試験では良好なる結果が得られても、ななめ碁盤
目試験では不満足な結果を示すことが多かった。1,
1,1−トリクロロエタンの前処理を省略する塗装品の
場合にも、ななめ碁盤目試験でも満足な結果を示すこと
が要望されている。
コストダウンの観点から自動車用ガソリンにメタノー
ル、エタノール、ブタノールの如き低級アルコールを混
合した、いわゆるガソホールが用いられる傾向にある。
ガソホールは単独のガソリンに比較し塗膜の剥離性に及
ぼす影響が激しく、耐ガソホール性の向上が要望されて
いる。
は、1,1,1−トリクロロエタンをはじめとするハロ
ゲン系有機溶剤による脱脂洗浄を必要とせず、直接プラ
イマー塗装或いはプラズマ照射処理等を施し、その後上
塗り塗装ができ、且つ塗膜の密着強度が著しく向上した
成形物を得ることのできる耐衝撃性ポリプロピレン樹脂
組成物を提供すること、特にバンパー等の自動車外装部
品の製造に好適に使用される塗装性に優れた耐衝撃性ポ
リプロピレン樹脂組成物を提供することにある。
形して得られる成形品の改良された塗装方法を提供する
ことにある。
塗装して得られる成形品、とくに塗膜の密着強度及び耐
ガソリン性にすぐれた自動車外装部品を提供することに
ある。
検討した結果、ポリプロピレンに特定のエチレン−プロ
ピレン−ジエン三元共重合体ゴム、特定のエチレン−プ
ロピレン共重合体ゴム、及び特定のポリヒドロキシポリ
オレフィンと特定の配合比で配合した組成物よりなる成
形品を用いる場合には、1,1,1−トリクロロエタン
をはじめとするハロゲン系有機溶剤による前処理を必要
とせず、直接プライマー塗装或いはプラズマ照射処理を
施し、その後上塗り塗装を施すことにより、塗膜の密着
性が優れており、成形品の外観も優れていることを見出
し、本発明に到達した。
(B)プロピレン含有率が15〜50重量%、ムーニー
粘度ML1+4 (100℃)が20〜60、沃素価が8〜
25、且つ分子量分布Mw/Mnが1.5〜4.0であ
るエチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体ゴム、
(C)プロピレン含有率が15〜35重量%、ムーニー
粘度ML1+4 (100℃)が15〜25のエチレンープ
ロピレン共重合体ゴム、(D)水酸基価(KOHmg/
g)が20以上のポリヒドロキシポリオレフィン、およ
び(E)無機充填剤からなり、各成分が下記(1)〜
(4)で示される割合で含まれることを特徴とするポリ
プロピレン樹脂組成物が提供される:
ン樹脂組成物を成形し、得られる成形物の表面に、ハロ
ゲン系有機溶剤による前処理を施すことなく、プライマ
ー塗装、或いはプラズマ処理等を施し、その後上塗り塗
装を実施することよりなる塗装方法が提供される。
ン樹脂組成物を用いた成形物を上記の方法で塗装して得
られる塗装成形物が提供される。
リプロピレンは、結晶性ポリプロピレンであれば、プロ
ピレンの単独重合体、プロピレンとエチレン及び/又は
α−オレフィンとのランダム或いはブロック共重合体の
いずれでもかまわない。ここでいうα−オレフィンは、
ブテン−1、ペンテン−1、ヘキセン−1、4−メチル
ペンテン−1等であり、これらの1種あるいは2種以上
を用いることができる。
エチレンとのブロック共重合体が用いられ、例えばエチ
レン含有率が5〜25重量%であり、且つメルトインデ
ックス(M1)が1〜100g/10min(ASTM
D−1238,230℃)であるものが特に好ましく
使用できる。
チレン−プロピレン−ジエン三元共重合体ゴム(以下E
PDMと略記する)は、プロピレン含有率が15〜50
重量%、ムーニー粘度ML1+4 (100℃)が20〜6
0、沃素価が8〜25、且つ分子量分布Mw/Mnが
1.5〜4.0であることが必要である。上記のEPD
Mにおけるジエン成分としては、エチリデンノルボルネ
ン、ジシクロペンタジエン、1,4−ヘキサジエン等を
用いることができる。
率が15重量%未満の場合は塗膜の密着性が不良にな
り、50重量%をこえるとEPDMの生産性が悪くなる
ため、いずれも好ましくない。またEPDMのムーニー
粘度ML1+4 (100℃)が20未満の場合は得られる
組成物の耐衝撃性が不良になるので好ましくない。また
60をこえると塗膜の密着性が不良になるので好ましく
ない。EPDMの沃素価が8未満の場合は、塗膜の密着
性が不良になり、25をこえるとEPDMの生産性が悪
くなるため、いずれも好ましくない。EPDMの分子量
分布Mw/Mnが1.5未満のものは製造が困難であ
る。Mw/Mnが4.0を越えると塗膜の密着性が不良
になる上、成形品表面の外観が不良になるので好ましく
ない。上記Mw/Mnはゲルパーミエーションクロマト
グラフィーで測定する。
チレン−プロピレン共重合体ゴム(以下EPMと略記す
る。)は、プロピレン含有率15〜35重量%、ムーニ
ー粘度ML1+4 (100℃)が15〜25であることが
必要である。プロピレン含有率がこれらの上限範囲をは
ずれる場合は、塗装性の改良効果が不十分であり、下限
範囲をはずれる場合は、得られる組成物の耐衝撃性が不
良になるので好ましくない。
リヒドロキシポリオレフィンは、分子末端に水酸基を有
する分子量が1000〜5000の低分子量ポリオレフ
ィンであり、例えば共役ジエンモノマーを公知の方法、
例えばラジカル重合法、アニオン重合法等により製造さ
れたポリマーを水素添加することにより得られる。市販
品としては、例えば三菱化成(株)製の商品名ポリテー
ルHがあげられる。本発明において使用されるポリヒド
ロキシポリオレフィンは、水酸基価(KOHmg/g)
が20以上のものである。水酸基価が20未満の場合は
塗膜の密着性が不良になり好ましくない。
(C)成分の含有率が(A)+(B)+(C)成分の合
計重量基準で10〜60重量%、好ましくは20〜45
重量%であることが必要である。(B)+(C)成分の
含有率が10重量%未満の場合は、得られる成形品の耐
衝撃性、塗装性が低下するので好ましくない。また60
重量%をこえると剛性が低下するので好ましくない。
の含有率が(B)+(C)成分の合計重量基準で1〜5
0重量%、好ましくは3〜40重量%であることが必要
である。(C)成分の含有率が1重量%未満の場合ゲー
ト部付近の塗膜のななめ碁盤目密着性が不良になり、5
0重量%を越えると塗膜の耐溶剤性が不良になり、それ
ぞれ好ましくない。
含有率が(A)+(B)+(C)+(D)成分の合計重
量基準で0.5〜10重量%、好ましくは1〜5重量%
であることが必要である。(D)成分の含有率が0.5
重量%未満の場合は、得られる成形品の塗装性(耐溶剤
性)が低下するので好ましくない。また10重量%をこ
えると樹脂組成物のコストが上昇するだけで、逆に塗装
性が低下し好ましくない。
材を使用することができる。無機充填材としては、例え
ば酸化カルシウム、酸化マグネシウム、水酸化アルミニ
ウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マ
グネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、
硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、亜硫
酸カルシウム、タルク、クレー、ガラス、マイカ、塩基
性炭酸マグネシウム、ドロマイト、ウォラストナイト、
更にはチタン酸カリウム、硫酸マグネシウム等のウイス
カが挙げられるが、衝撃強度と剛性のバランスを考慮し
た場合には、特に炭酸カルシウム、硫酸バリウム、タル
クの使用が好ましい。本発明において用いる無機充填材
は、得られる組成物の耐衝撃性を考慮すると、平均粒子
径が5μm以下であることが好ましい。
(A)+(B)+(C)+(D)の合計100重量部に
対し、0〜40重量部(即ち、0〜40重量%)、好ま
しくは0〜30重量%の割合で配合することができる。
無機充填材の配合割合が40重量%を越えると、耐衝撃
性が低下し、特に樹脂中の無機充填材が吸湿して塗装さ
れた成形品の耐水性、耐湿性が低下する成形品の(樹脂
層と塗装層の間にブリスターを生じる)ので好ましくな
い。
ものでもよく、その表面処理方法としては、例えばシラ
ン系、チタネート系の各種カップリング剤、高級脂肪酸
系、不飽和有機酸系の表面処理剤で行うことができる。
この様な表面処理を施すと、本発明の効果の他、混練
性、成形加工性、セルフタップ強度、ウエルド強度等の
物性を向上させるのに有効である。
他に、本発明の効果を著しく損なわない程度の範囲の量
で、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低
密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、(C)成分
以外のエチレン−プロピレン共重合体ゴム、エチレン−
ブテンゴム、水添スチレン−ブタジエンゴム、水添スチ
レン−イソプレンゴム等の樹脂の1種または2種以上を
使用することができる。
一般に使用されている酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸
収剤、難燃剤、核剤、加工性改良剤、滑剤、帯電防止剤
及び顔料等の添加剤を使用できる。
業界で一般に使用されている、例えばヘンシェルミキサ
ー等を用いて混合を行った後、単軸押出機、2軸押出
機、ロール、バンバリーミキサー等を用いて混練を行
い、ペレット化して製造される。
常用いられる射出成形法、押出成形法、及び圧縮成形法
等の成形法により所定の成形品に成形しうる。
成物を成形し、得られた成形物の表面に、ハロゲン系有
機溶剤による前処理を施すことなく、プライマー塗装あ
るいはプラズマ照射処理等を行い、その後上塗り塗装を
実施する工程よりなる。この塗装方法においては、必要
に応じてハロゲン系有機溶剤以外の溶剤による脱脂洗浄
を実施することができる。ここでいうハロゲン系有機溶
剤以外の溶剤とは、イソプロピルアルコール等の低級ア
ルコール、界面活性剤含有アルカリ性又は酸性水溶液等
が挙げられる。
マーとしては、例えば市販されているポリプロピレン用
のアクリル−塩素化ポリプロピレン系のプライマーが使
用できる。仕様に従いプライマーを調製した後、例えば
膜厚10μm程度になるように塗装する。
ては、2液型のウレタン塗料、1液型のアルキッド−メ
ラミン塗料、1液型のアクリル塗料をはじめとして様々
な種類の塗料が使用できるが、特に低温(例えば80
℃)硬化型のウレタン塗料で塗装した成形品の耐ガソホ
ール性、及びななめ碁盤目による密着性の向上に対し
て、本発明の樹脂組成物の効果が顕著である。
るが、これらの実施例は本発明を限定するものではな
い: 各樹脂組成物に用いた各成分の内容を次の通りである: PP−A: 結晶性エチレン−プロピレンブロック共重
合体(エチレン含有率8.5重量%、MI(230℃)
20g/10分); PP−B: 結晶性エチレン−プロピレンランダム共重
合体(エチレン含有率4.0重量%、MI(230℃)
15g/10分); EPDM−A: プロピレン含有率が40重量%、ムー
ニー粘度ML1+4 (100℃)が39、ジエン成分がエ
チリデンノルボルネンであり、沃素価が13、分子量分
布Mw/Mnが2.5であるエチレン−プロピレン−ジ
エン三元共重合体ゴム; EPDM−B: プロピレン含有率が20重量%、ムー
ニー粘度ML1+4 (100℃)が35、ジエン成分がエ
チリデンノルボルネンであり、沃素価が16、分子量分
布Mw/Mnが2.0であるエチレン−プロピレン−ジ
エン三元共重合体ゴム; EPDM−C: プロピレン含有率が43重量%、ムー
ニー粘度ML1+4 (100℃)が47、ジエン成分がエ
チリデンノルボルネンであり、沃素価が6、分子量分布
Mw/Mnが2.1であるエチレン−プロピレン−ジエ
ン三元共重合体ゴム; EPDM−D: プロピレン含有率が28重量%、ムー
ニー粘度ML1+4 (100℃)が88、ジエン成分がエ
チリデンノルボルネンであり、沃素価が15、分子量分
布Mw/Mnが2.4であるエチレン−プロピレン−ジ
エン三元共重合体ゴム; EPDM−E: プロピレン含有率が43重量%、ムー
ニー粘度ML1+4 (100℃)が42、ジエン成分がエ
チリデンノルボルネンであり、沃素価が15、分子量分
布Mw/Mnが5.0であるエチレン−プロピレン−ジ
エン三元共重合体ゴム; EPDM−F: プロピレン含有率が19重量%、ムー
ニー粘度ML1+4 (100℃)が24、ジエン成分がジ
シクロペンタジエンであり、沃素価が20、分子量分布
Mw/Mnが5.5であるエチレン−プロピレン−ジエ
ン三元共重合体ゴム; EPM−A: プロピレン含有率が22重量%、ムーニ
ー粘度ML1+4 (100℃)が19のエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム; EPM−B: プロピレン含有率が26重量%、ムーニ
ー粘度ML1+4 (100℃)が24のエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム; EPM−C: プロピレン含有率が50重量%、ムーニ
ー粘度ML1+4 (100℃)が27のエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム; ポリヒドロキシポリオレフィン: 三菱化成(株)製
商品名ポリテールH(100℃の溶融粘度が14poi
se、分子量Mn2800、水酸基価=45mgKOH/m
g); タルク: 平均粒子径 2μm(光透過法により測
定)。
キサーで混合後、210℃に設定された2軸押出機によ
って溶融混練し、ペレット化して樹脂組成物を得た。
尚、各樹脂組成物は安定剤として(a) 2,6−ジ−t−
ブチル−4−メチルフェノール0.05重量部、(b) ス
テアリン酸カルシウム0.1重量部、(c)テトラキス−
〔メチレン−3−(3’,5’−ジブチル−4’−ヒド
ロキシ−フェニル)プロピオネート〕メタン0.1 重
量部及び(d) ビス−2,2,6,6−テトラメチル−4
−ピペリジニルセバケート0.3重量部を含有してい
た。表において(A)〜(E)成分の単位は(A)+
(B)+(C)+(D)の合計重量を基準にした重量%
である。
測定し、アイゾット衝撃強度(ノッチ付)はASTM
D256に従い、温度23℃および−40℃において測
定した。
ようにして作成した:射出成形による試験片(80×2
40mm、厚さ3mm)にプライマー(日本ビーケミカ
ル社製、商品名:RB−150)を膜厚10μmとなる
ように塗布し、80℃で40分乾燥した後、そのプライ
マー面にウレタン系塗料メタリック(日本ビーケミカル
社製、商品名:R−212)およびウレタン系塗料クリ
ヤー(日本ビ−ケミカル社製、商品名:R−213)を
日本ビーケミカル社の指定仕様に基づいて調製し、膜厚
がそれぞれ20μmおよび3.0μmとなるように塗布
し、80℃で30分乾燥し、その後室温で48時間放置
して試験片を得た。得られた塗装品の塗膜面に1mm間
隔で十字形に碁盤目を10×10の100個刻み、この
碁盤目に指圧で完全に密着させたセロハンテープを角度
45℃で急激に剥がした。この操作を2回繰り返した
後、残った塗膜の碁盤目の割合を求めた(正碁盤目テス
ト)。また別にゲート部の塗膜面に1mm間隔でX字形
に碁盤目を10×10の100個刻み、上記の方法と同
様のテストを行った(ななめ碁盤目テスト)。
ため、上記塗装品から等しく断面が出るように80×3
0mmの大きさに切りだした試料を23℃のガソリン及
びガソホール(エチルアルコールを10容量%含有した
ガソリン)中に浸漬し、塗膜に異常(剥離、ふくれ、し
わ等)が認められるまでの時間を測定した。
おける1,1,1−トリクロロエタン蒸気洗浄は、成形
品を1,1,1−トリクロロエタン飽和蒸気中に30秒
間さらすことにより行った。その後、乾燥してプライマ
ーの塗布工程に移り、以下上記と同様の操作を行った。
2500トン)で厚さが4mm、長さが1500m
m、幅が350mmのバンパーを成形した。そのバンパ
ーについて実施例1と同様の塗装を施した後、実施例1
と同様の塗膜密着性の評価を行った。ごばん目テストで
の塗膜の剥離は認められず、また耐ガソリン性、耐ガソ
ホール性の試験も60分で塗膜の異常が認められず、良
好な結果を示した。
ハロゲン系有機溶剤による成形品の表面の洗浄処理を施
さなくてもプライマー塗装を施すのみで上塗り塗料の密
着性が良好で、且つ耐ガソリン性、耐ガソホール性も良
好である塗装された成形品を提供することができ、更に
成形品表面の外観も良好であり、その産業上の利用価値
は高い。代表的な用途として、バンパー等の自動車外装
部品があげられる。
Claims (7)
- 【請求項1】 (A)ポリプロピレン;(B)プロピレ
ン含有率が15〜50重量%、ムーニー粘度ML1+4
(100℃)が20〜60、沃素価が8〜25、且つ分
子量分布Mw/Mnが1.5〜4.0であるエチレン−
プロピレン−ジエン三元共重合体ゴム;(C)プロピレ
ン含有率が15〜35重量%、ムーニー粘度ML1+4
(100℃)が15〜25のエチレンープロピレン共重
合体ゴム;(D)水酸基価(KOHmg/g)が20以
上のポリヒドロキシポリオレフィン;および(E)無機
充填剤からなり、各成分が下記(1)〜(4)で示され
る割合で含まれることを特徴とするポリプロピレン樹脂
組成物: (B)+(C) 10≦ ───────────── ≦60(重量%) (1) (A)+(B)+(C) (C) 1≦ ───────── ≦50(重量%) (2) (B)+(C) (D) 0.5≦ ───────────────── ≦10(重量%)(3) (A)+(B)+(C)+(D) (E) 0≦ ───────────────── ≦40(重量%)(4) (A)+(B)+(C)+(D) - 【請求項2】 上記式(1)で示される各成分の割合が
次式 (B)+(C) 20≦ ───────────── ≦45(重量%) (A)+(B)+(C) の範囲内にある請求項1記載の樹脂組成物。 - 【請求項3】 上記式(2)で示される各成分の割合が
次式 (C) 3≦ ───────── ≦40(重量%) (B)+(C) の範囲内にある請求項1記載の樹脂組成物。 - 【請求項4】 請求項1記載のポリプロピレン樹脂組成
物を成形し、得られる成形物の表面にハロゲン系有機溶
剤による洗浄処理を施すことなく、プライマー塗装、或
いはプラズマ処理等を施し、その後上塗り塗装を実施す
ることを特徴とするポリプロピレン樹脂組成物を用いた
成形物の塗装方法。 - 【請求項5】 上記ポリプロピレン樹脂組成物を用いた
成形物を請求項4記載の方法により塗装して得られる成
形物。 - 【請求項6】 上記成形物が自動車外装部品である請求
項5記載の塗装成形物。 - 【請求項7】 上記(A)ポリプロピレンがエチレン含
有率が5〜25重量%の結晶性エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体である請求項1記載の樹脂組成物。
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