JP2018027887A - 水素生成装置及び燃料電池システム - Google Patents

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Abstract

【解決手段】原料を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する改質器３と、原料中の硫黄化合物を除去する水添脱硫器２と、水添脱硫器に流入する前の原料に添加される水素含有ガスが流れるとともに下り勾配７が形成された後、上り勾配１７が形成されているリサイクル流路１２と、下り勾配の下流端部９又は下り勾配より下流側のリサイクル流路１２で分岐して、下り勾配７のリサイクル流路において凝縮した凝縮水を排水する排水路８と、を備え、排水路８はＵ字管で水封されている水素生成装置（３００）。
【効果】凝縮器を設けなくても、凝縮水によるリサイクル流路の閉塞が生じる可能性を低減できる。
【選択図】図３

Description

本発明は、水素生成装置及び燃料電池システムに関する。より詳しくは、水添脱硫器を備えた水素生成装置及び燃料電池システムに関する。
燃料電池システムは、通常、一般的な原料インフラである天然ガスやＬＰＧから水素含有ガスを生成させる改質器を有する水素生成装置を備えている。
ところで、都市ガス等の原料ガスには硫黄化合物が含まれており、この硫黄化合物の除去方法として、リサイクルされた水素含有ガスを用いて水添脱硫により除去する方法がある。
リサイクルされる水素含有ガス中には、多量の水蒸気が含まれ、リサイクルライン中で凝縮してリサイクルラインの閉塞をもたらす場合がある。そこで、リサイクルライン上に水蒸気を凝縮分離する水蒸気凝縮分離手段を備える燃料電池システムが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
上記燃料電池システムでは、水蒸気凝縮分離手段は、その下流側のラインで水蒸気が凝縮しないよう、例えば、水冷式の凝縮器と気液分離器との組み合わせで構成される。
特開２００３−０１７１０９号公報
従来の燃料電池システムでは、下流側のラインで水蒸気が凝縮しないよう水冷式の凝縮器を用いて、リサイクルラインを流れる水素含有ガスから水蒸気を凝縮させているが、装置の簡素化、または、低コスト化の点で好ましくない。
本発明は、上記従来の課題を解決するもので、従来よりも、簡素化された、低コストの水素生成装置及び燃料電池システムを提供することを目的とする。
本発明の水素生成装置の一態様は、原料を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する改質器と、原料中の硫黄化合物を除去する水添脱硫器と、前記水添脱硫器に流入する前の原料に添加される水素含有ガスが流れるとともに下り勾配が形成されているリサイクル流路と、下り勾配の前記リサイクル流路において凝縮した凝縮水を排水する排水路とを備える。
本発明の燃料電池システムの一態様は、上記水素生成装置と、前記水素生成装置より供給される水素含有ガスを用いて発電する燃料電池とを備える。
本発明の一態様によれば、従来よりも、簡素化された、低コストの水素生成装置及び燃料電池システムを提供できる。
図１は、第１実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。 図２は、第２実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。 図３は、第３実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。 図４は、第３実施形態にかかる水素生成装置において排水路近傍の概略構成の一例を示す断面図である。 図５は、第４実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。 図６は、第４実施形態にかかる水素生成装置においてタンク近傍の概略構成の一例を示す断面図である。 図７は、第５実施形態にかかる燃料電池システムの概略構成の一例を示す概念図である。 図８は、第６実施形態にかかる燃料電池システムの概略構成の一例を示す概念図である。 図９は、第７実施形態にかかる燃料電池システムの概略構成の一例を示す概念図である。 図１０は、第７実施形態の燃料電池システムの動作方法の一例を示すフローチャートである。
発明者らは、水添脱硫器を備えた水素生成装置及び燃料電池システムにおいて、凝縮器を設けなくても、凝縮水によるリサイクル流路の閉塞が生じる可能性を低減できるよう、鋭意検討を行った。その結果、以下の知見を得た。
すなわち、水素含有ガスは、リサイクル流路を通流する過程において放熱するので、凝縮水が発生する。つまり、リサイクル流路における放熱作用を利用すれば、凝縮器を設けることなく、凝縮水を発生させることができる。リサイクル流路に排水路を設けることで、凝縮水をリサイクル流路から除去できる。その上で例えば、リサイクル流路の少なくとも一部を水平面（鉛直方向に垂直な平面）に対し傾斜するように形成し、該傾斜した部分に排水路を設けることで、リサイクル流路内部で発生した凝縮水を効率的に排水できる。
あるいは例えば、リサイクル流路の下り勾配の下流端に水平方向に延びる部分を設け、該水平方向に延びる部分に排水路を設けてもよい。
リサイクル流路自体を、下り勾配、すなわちガスの流れに沿って下るような傾斜とすると、ガスの流れと凝縮水の流下する方向とが同じになるため、より効率的に凝縮水をリサイクル流路から排水できる。
（第１実施形態）
第１実施形態の水素生成装置は、原料を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する改質器と、原料中の硫黄化合物を除去する水添脱硫器と、水添脱硫器に流入する前の原料に添加される水素含有ガスが流れるとともに下り勾配が形成されているリサイクル流路と、下り勾配のリサイクル流路において凝縮した凝縮水を排水する排水路とを備える。
かかる構成では、特段の凝縮器を設けなくても、リサイクル流路において凝縮水を発生させ、排水路から凝縮水を排水できる。よって、従来よりも、簡素化された、低コストの水素生成装置を提供できる。
「下り勾配が形成されているリサイクル流路」とは、リサイクル流路の少なくとも一部に下り勾配が形成されている場合を含む。
［装置構成］
図１は、第１実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。
図１に示す例において、本実施形態の水素生成装置１００は、原料供給路１と、水添脱硫器２と、改質器３と、リサイクル流路１２と、排水路８とを備える。
原料供給路１は、水添脱硫器２に供給される原料が流れる流路である。原料供給路１は、例えば、図示されない原料供給源と、水添脱硫器２とを接続する。
水添脱硫器２は、原料中の硫黄化合物を除去する。より具体的には、改質器３に供給される原料中の硫黄化合物を除去する。
硫黄化合物は、付臭成分として人為的に原料へ添加されるものであってもよいし、原料自体に由来する天然の硫黄化合物であってもよい。具体的には、ターシャリブチルメルカプタン（ＴＢＭ：tertiary-butylmercaptan）、ジメチルスルフィド（ＤＭＳ：dimethyl sulfide）、テトラヒドロチオフェン（ＴＨＴ：Tetrahydrothiophene）、硫化カルボニル（ＣＯＳ：carbonyl sulfide）、硫化水素（hydrogen sulfide）等が例示される。
水添脱硫器２は、例えば、容器に水添脱硫剤が充填され構成されうる。水添脱硫剤は、例えば、硫黄化合物を硫化水素に変換する機能と硫化水素を吸着する機能を共に有するＣｕＺｎ系触媒が用いられる。水添脱硫剤は、本例に限定されるものではなく、例えば、原料中の硫黄化合物を硫化水素に変換するＣｏＭｏ系触媒と、変換された硫化水素を吸着する吸着剤であるＺｎＯ系触媒及びＣｕＺｎ系触媒の少なくともいずれか一方とで構成されてもよい。
改質器３は、原料を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する。
原料は、例えば、少なくとも炭素及び水素を構成元素とする有機化合物を含有する原料である。原料として、具体的には、天然ガス、都市ガス、ＬＰＧ、ＬＮＧ等の炭化水素、及びメタノール、エタノール等のアルコールが例示される。都市ガスとは、ガス会社から配管を通じて各家庭等に供給されるガスをいう。
改質反応は、いずれの形態であってもよく、例えば、水蒸気改質反応、オートサーマル反応及び部分酸化反応等が挙げられる。
図１には示されていないが、各改質反応において必要となる機器は適宜設けられる。例えば、改質反応が水蒸気改質反応であれば、改質器３を加熱する燃焼器（図示せず）、水蒸気を生成する蒸発器（図示せず）、及び蒸発器に水を供給する水供給器（図示せず）が設けられてもよい。改質反応がオートサーマル反応であれば、水素生成装置１００には、さらに、改質器３に空気を供給する空気供給器（図示せず）が設けられてもよい。
改質器３の下流に改質器３で生成された水素含有ガス中の一酸化炭素を低減するＣＯ低減器を設けても構わない。ＣＯ低減器は、例えば、シフト反応により一酸化炭素を低減させる変成器と、酸化反応及びメタン化反応の少なくともいずれか一方により一酸化炭素を低減させるＣＯ除去器との少なくともいずれか一方を備えてもよい。
水素含有ガス流路４は、改質器３から排出された水素含有ガスが流れる流路である。
リサイクル流路１２は、水添脱硫器に流入する前の原料に添加される水素含有ガスが流れるとともに下り勾配７が形成されている。具体的には、例えば、図１に示すように、リサイクル流路１２は、その上流端が水素含有ガス流路４に接続され、その下流端が原料供給路１に接続されている。
なお、リサイクル流路１２の上流端は、水素含有ガス流路４に接続されている必要は必ずしもなく、リサイクル流路１２が改質器３に直接接続されていてもよい。また、ＣＯ低減器が設けられる場合には、リサイクル流路１２の上流端は、ＣＯ低減器に直接接続されていてもよいし、ＣＯ低減器よりも下流の水素含有ガス流路４に設けられてもよい。また、ＣＯ低減器が変成器とＣＯ除去器とを備える場合には、リサイクル流路１２の上流端が、変成器とＣＯ低減器との間の流路に接続してもよい。リサイクル流路１２の上流端は、水素利用機器（例えば、燃料電池）から排出される水素を含む排ガスの流路に接続されていてもよい。
また、リサイクル流路１２の下流端が原料供給路１に接続されている必要は必ずしもなく、リサイクル流路１２が水添脱硫器２に直接接続されていてもよい。
図１の例では、リサイクル流路１２の一部に下り勾配７が形成されているが、リサイクル流路１２の全部が下り勾配であってもよい。この場合には、例えば、水添脱硫器２の原料入口が改質器３の水素含有ガス出口よりも鉛直方向下側に配設される。
すなわち、リサイクル流路１２の少なくとも一部に下り勾配７が形成されていればよい。下り勾配７の一部または全部が、Ｕ字管の一部であってもよい。
なお、リサイクル流路１２は、例えば、配管として形成される。リサイクル流路１２は、例えば、ステンレススチール等の金属で構成されてもよい。リサイクル流路１２には、図示されない開閉弁及び流量調整弁の少なくともいずれか一方が設けられてもよい。
リサイクル流路１２の下り勾配７が水平面となす傾きθは、例えば、５度以上９０度以下とすることができる。下り勾配７が水平面となす傾きθは、１０度以上９０度以下とすることが望ましい。下り勾配７が水平面となす傾きθは、１５度以上９０度以下とすることが望ましい。適切な傾斜角とすることで、凝縮水がリサイクル流路１２内を滞留することなく流下しやすくなる。
下り勾配７は、水素含有ガスの流れ方向と流路内部で結露によって発生した液滴の流下方向とが一致している。ガスが液滴を押し流す効果が期待されるため、静止状態における液滴の滑落角度未満の傾きでも液滴を流下させることができる。
傾きθが小さくなるほど、液滴の滑落速度は低くなる。液滴の滑落速度が遅いと、結露によって配管内面に生じた液滴は、それぞれが合体し、大きな液滴へと成長しうる。液滴を大きく成長させることで、下り勾配７で生成した液滴が、リサイクルガスによって排水路８への分岐部を超えてリサイクル流路１２の下流側へ侵入することが抑制され、液滴を円滑に排水路８へと導くことができる。なお、同様の効果を得るために、液滴飛沫を流下させる障害板など、他の手段を下り勾配７から排水路８への分岐部に配置してもよい。
排水路８は、下り勾配７のリサイクル流路１２において凝縮した凝縮水を排水する。
図１の例では、リサイクル流路１２において、下り勾配７の下流端部で排水路８が分岐
するように設けられている。かかる構成で、リサイクル流路１２で発生した凝縮水を効率的に排水できる。なお、排水路８は、図１に示す例に限らず、下り勾配のリサイクル流路１２上であれば、いずれの箇所に設けても構わない。例えば、排水路８は、下り勾配７の途中から分岐するよう設けてもよい。排水路８の下流端は、例えば、凝縮水を貯留する凝縮水タンクに接続されていてもよい。排水路８の下流端は、例えば、水素生成装置１００の外部にある排水溝に接続されていてもよい。
排水路８は、例えば、リサイクル流路１２のうち、下り勾配７の下流端部から水平方向に延びる部分に設けられていてもよい。排水路８は、例えば、リサイクル流路１２が一部に水平方向に延びる部分を備える場合において、該水平方向に延びる部分に設けられていてもよい。すなわち、排水路８は、リサイクル流路１２の下り勾配７、および、下り勾配７より下流側のリサイクル流路１２、のいずれか少なくとも一方に設けられていてもよい。
上記に例示される水素生成装置１００では、改質器３から排出された直後の水素含有ガスは、高温（例えば、６００℃）で、大量の水蒸気を含んでいる。かかる水素含有ガスがリサイクル流路１２の内部を通流すると、水素含有ガスは放熱し、温度が低下する。その結果、液体の水である凝縮水が発生する。
リサイクル流路１２の下り勾配７において発生した凝縮水は、下り勾配７を流下して、排水路８を介して排水される。下り勾配７では、ガスの流れに沿って下るような傾斜となっており、ガスの流れと凝縮水の流下する方向とが同じになるため、より効率的に凝縮水をリサイクル流路１２から排水できる。よって、凝縮器を設ける従来の水素生成装置に比べ、より簡素、かつ低コストで、凝縮水によりリサイクル流路１２が閉塞される可能性が低減される。なお、リサイクル流路１２には、凝縮器が設けられていてもよいし、設けられていなくてもよい。凝縮器が設けられる場合は、上記のように構成されるリサイクル流路１２で凝縮水が生成するので、従来の水素生成装置の凝縮器よりもより小型で簡素な凝縮器でリサイクル流路１２の閉塞を抑制することが可能となる。
リサイクル流路１２の下り勾配７が水平面となす傾きθが、９０度未満であれば、例えば、以下のような効果も得られる。すなわち、リサイクル流路１２の下り勾配７となっている部分にて凝縮した水分は、液滴となる。流路が、水平面となす傾きθが、９０度であるとき、配管内部の周方向の全部が濡れる場合がある。しかしながら、流路が、水平面となす傾きθが、９０度未満で傾斜している場合、配管内部において、液滴は下部領域に移動し、一部が濡れることになる。このため、液滴が配管内部の壁面に張り付き液膜を作りにくい。すなわち、気−液界面の接触面積が増大しにくいため、結露により発生した液滴の再蒸発が防止される。下り勾配を持たないリサイクル流路に比べ、結露によって生じた液滴をより円滑に排水路へと導くことができるため、リサイクル流路１２の閉塞を回避する機能が向上する。
例えば、リサイクル流路１２の下り勾配７において、配管内で凝縮した水が配管内を完全に塞がないよう、表面張力による水膜が形成されない配管径としてもよい。下り勾配７の配管径は、例えば、3ｍｍ以上20ｍｍ以下としてもよい。配管の材質は、凝縮した水滴
に働く重力のみで水が排水されるように、配管の内表面の状態、配管の材質、水の粘性などで決まる水の滑落角に対して十分な余裕度をもった角度としてもよい。ガス流速が0.3m/sec以下となる配管内径としてもよいし、下り勾配が水平となす角度を１０度以上９０度未満の角度としてもよい。
（第２実施形態）
第２実施形態の水素生成装置は、第１実施形態の水素生成装置であって、リサイクル流
路の下り勾配は、下り勾配の第１の流路と、第１の流路に接続され、第１の流路に対して鈍角に傾斜する第２の流路とを備えている。
かかる構成では、第１の流路と第２の流路との間で形成された屈曲部が、鈍角であるのでガスの乱流が発生しにくくなる。よって、凝縮水が対流せずに円滑に流下しやすくなり、屈曲部が鋭角に形成される場合に比べ、より効率的に凝縮水をリサイクル流路から排水できる。
鈍角とは、９０度より大きく１８０度より小さい角度をいう（以下、他の実施形態においても同様）。「第１の流路に対して鈍角に傾斜する」とは、第１の流路と第２の流路とがなす角が鈍角であることを意味する。
図２は、第２実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。
本実施形態の水素生成装置２００は、リサイクル流路１２の構成が異なる点を除き、第１実施形態の水素生成装置１００と同一の構成とすることができる。よって、図１と図２とで共通する構成要素については、同一の名称及び符号を付して、詳細な説明を省略する。
本実施形態の水素生成装置２００において、リサイクル流路の下り勾配は、鉛直下向きに延伸する第１の流路７Ａと、第１の流路７Ａに接続され、第１の流路７Ａに対して鈍角αに傾斜する第２の流路７Ｂとを備えている。
第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθは、５度以上９０度以下とすることができる。第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθは、１０度以上９０度以下とすることが望ましい。第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθは、１５度以上９０度以下とすることが望ましい。適切な傾斜角とすることで、凝縮水が第２の流路７Ｂ内を滞留することなく流下しやすくなる。
第２の流路７Ｂのうち、下流側部分が、水平方向に延びていてもよい。第２の流路７Ｂのうち、水平方向に延びる下流側部分に排水路８が設けられていてもよい。
本実施形態では、改質器３から排出される水素含有ガスが水蒸気を含んでおり、リサイクル流路１２を通る際に結露を生じる。このとき、結露によって生じた液滴が下り勾配７を伝い、排水路へ導かれる。
リサイクル流路１２の下り勾配７うちでも改質器３からの距離が相対的に近い上流側部分は、飽和蒸気圧が高く、凝縮水の量が多くなり、流路が閉塞されやすい。ここでいう距離とはガスが流れる経路の長さをいい、例えば、リサイクル流路１２が配管で形成されている場合における配管長をいう。リサイクル流路１２の下り勾配７のうちでも上流側部分に、鉛直下向きに延伸する第１の流路７Ａを備えることで、重力による液滴の流下を効率よく行うことができる。
一方、リサイクル流路１２の下り勾配７のうちでも改質器３からの距離が相対的に遠い下流側部分では、傾きを緩やかにすることによって、液滴が大きく成長する。従って、下り勾配７で生成した液滴が、リサイクルガスの流れに沿って排水路８への分岐部を超えてリサイクル流路１２の下流側へ侵入することを防止し、下り勾配７で発生した結露を円滑に排水路８へと導くことができる。
第１の流路７Ａが水平面となす傾きは、必ずしも９０度である必要はなく、例えば、θ
より大きく９０度より小さい角度であってもよい。
図２に示す例では、水素含有ガス流路４と第１の流路７Ａとがなす角度が９０度となっているが、鈍角であってもよい。
リサイクル流路１２の下り勾配７が水平面となす傾きは、改質器３からの距離が長くなるに従って小さくなってもよい。不連続的な屈曲部分は必須ではなく、リサイクル流路１２の下り勾配７が水平面となす傾きは、改質器３からの距離が長くなるに従って連続的に小さくなってもよい。具体的には例えば、リサイクル流路の少なくとも一部が螺旋状に形成されていてもよい。かかる構成でも、下り勾配７の上流側部分において、重力による液滴の流下を効率よく行うことができる。下り勾配７の下流側部分では、液滴を大きく成長させることで、下り勾配７で発生した結露を円滑に排水路８へと導くことができる。
下り勾配７の一部が水平方向に延びていてもよい。この場合、下り勾配７において水平方向に延びる部分に、排水路８が設けられていてもよい。下り勾配７の一部または全部が、Ｕ字管の一部であってもよい。
（第３実施形態）
第３実施形態の水素生成装置は、第１実施形態及び第２実施形態のいずれかの水素生成装置であって、リサイクル流路は、下り勾配が形成された後、上り勾配が形成されている。
かかる構成では、排水路の分岐点がより高い位置に配置され、鉛直方向においてリサイクル流路を小型化することができる。
上記第３実施形態の水素生成装置において、リサイクル流路の上り勾配は、第２の流路に接続され、第２の流路に対して鈍角に傾斜する第３の流路と、第３の流路に接続され、第３の流路に対して鈍角に傾斜し、上り勾配の第４の流路とを備えていてもよい。
かかる構成では、第３の流路及び第４の流路で形成された屈曲部が鈍角であるので、屈曲部においてガスの乱流が発生しにくくなる。よって、凝縮水が対流せずに円滑に流下しやすくなり、屈曲部が鋭角に形成される場合に比べ、より効率的に凝縮水をリサイクル流路から排水できる。
リサイクル流路の屈曲部がなす角度をいずれも鈍角とすると、屈曲部においてガスの乱流がさらに発生しにくくなり、さらに効率的に凝縮水をリサイクル流路から排水できる。
上記水素生成装置において、排水路は、第２の流路と第３の流路との接続部でリサイクル流路より分岐していてもよい。
かかる構成では、リサイクル流路における最下部に排水路が接続されるので、流路内部における結露水の滞留が抑制され、結露水を排水路８へ円滑に導入することができる。
図３は、第３実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。
本実施形態の水素生成装置３００は、リサイクル流路１２の構成が異なる点を除き、第１実施形態の水素生成装置１００と同一の構成とすることができる。よって、図１と図３とで共通する構成要素については、同一の名称及び符号を付して、詳細な説明を省略する。
本実施形態の水素生成装置３００において、リサイクル流路の下り勾配７は、鉛直下向きに延伸する第１の流路７Ａと、第１の流路７Ａに接続され、第１の流路７Ａに対して鈍角αに傾斜する第２の流路７Ｂとを備えている。
本実施形態の水素生成装置３００において、リサイクル流路の上り勾配１７は、第２の流路７Ｂに接続され、第２の流路７Ｂに対して鈍角βに傾斜する第３の流路１７Ａと、第３の流路１７Ａに接続され、第３の流路１７Ａに対して鈍角γに傾斜し、鉛直上方に延伸する第４の流路１７Ｂとを備えている。
第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθは、５度以上９０度以下とすることができる。第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθは、１０度以上９０度以下とすることが望ましい。第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθは、１５度以上９０度以下とすることが望ましい。適切な傾斜角とすることで、凝縮水が第２の流路７Ｂ内を滞留することなく流下しやすくなる。
第３の流路１７Ａが水平面となす傾きφは、５度以上９０度以下とすることができる。第３の流路１７Ａが水平面となす傾きφは、１０度以上９０度以下とすることが望ましい。第３の流路１７Ａが水平面となす傾きφは、１５度以上９０度以下とすることが望ましい。適切な傾斜角とすることで、凝縮水が第３の流路１７Ａ内を滞留することなく流下しやすくなる。
第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθと第３の流路１７Ａが水平面となす傾きφは、θ＜φであってもよい。上り勾配をなす第３の流路１７Ａでは、下り勾配をなす第２の流路７Ｂガスの流れ方向と液滴の流下する方向とが逆になるため、ガスの流れにより生じる抗力によって液滴が流下しにくくなる。第３の流路１７Ａが水平面となす傾きφを第２の流路７Ｂが水平面となす傾きθより大きくすることで、第３の流路１７Ａ内を液滴が流下しやすくなる。
リサイクル流路１２を流通する水素含有ガスは、上流側において蒸気を多く含む。よって、水滴を排水するため、まず、水素含有ガスは下り勾配７を通過する。下り勾配７を滑落していく水滴は、排水路８に分岐する分岐部に到達し、重力により鉛直下方向へ流下し、排水路８に導入される。一方、排水路８に分岐する分岐部を通り過ぎた水素含有ガスは、なおも水蒸気を含んでいるため、リサイクル流路内に結露が発生する。このため、水素含有ガスが上記分岐部を通過した後、結露によって生じた液滴を排水路８に導くために、上り勾配１７を設ける。かかる構成とすることで、リサイクル流路のうち、水蒸気を含む水素含有ガスが流通する部分において、上記分岐部が最下部となる。この部位に排水路８を設置することにより、リサイクル流路内部における結露水の滞留を防ぎ、結露水を排水路８へ円滑に導入することができる。
なお、上り勾配１７と下り勾配７とで、リサイクル流路１２の全部が構成されていてもよいし、リサイクル流路１２の一部が構成されていてもよい。
上り勾配１７の一部または全部が、Ｕ字管の一部であってもよい。上り勾配１７の一部または全部と下り勾配７の一部または全部とで、Ｕ字管が構成されていてもよい。
下り勾配７と上り勾配１２の少なくとも一部は、改質器や燃料電池を格納したシステム筐体内の換気経路の途中に設置され、換気空気の流れにより冷却されるよう構成されていてもよい。システム筐体内の吸気口と排気口を結ぶ換気経路上に下り勾配７と上り勾配１２の少なくともいずれか一方が配設されると、より効率的に冷却され、凝縮水の排出効率が向上し、望ましい。
図４は、第３実施形態にかかる水素生成装置において排水路近傍の概略構成の一例を示す断面図である。
図４において、下り勾配７で結露によって生じた液滴１４は、排水路８への分岐部を介して排水路８へ導かれる。その後、リサイクルガスは、上り勾配１７を進む。下り勾配７で結露によって生じた液滴が除去されたため、リサイクルガスの蒸気圧は減少しているが、なおも水蒸気を含んでいる。このため、上り勾配１７の内部でも結露は生じ、凝縮水１５が発生する。
上り勾配１７内の凝縮水１５は、リサイクルガスの流れにより、重力により滑落する力とは逆向きの抗力を受ける。かかる抗力のために、凝縮水１５の流下が阻害され、流路が凝縮水によって閉塞される可能性が高まる。
上り勾配１７を流れるリサイクルガスの流速が、上り勾配１７で凝縮水が流下する流速にまで、低下するように、上り勾配１７を構成する配管の内径を大きくしてもよい。例えば、ガス流速が０ｍ／ｓｅｃより大きく１ｍ／ｓｅｃ以下となるように上り勾配１７を構成する配管の内径を設定してもよい。上り勾配１７を構成する配管の内径は、ガス流速が０ｍ／ｓｅｃより大きく０．６ｍ／ｓｅｃ以下となるように設定することが望ましい。ガス流速が０ｍ／ｓｅｃより大きく０．３ｍ／ｓｅｃ以下となるように設定することが望ましい。なお、上記ガス流速は、水素生成装置１００の水素生成量が最大時のガス流速である。
また、上り勾配１７の凝縮水が滑落する力が、リサイクルガスの流れに反して、流下する大きさにまで、増加するように、上り勾配の傾斜角を設定してもよい。例えば、水平面となす傾きφを１５度以上９０度以下としてもよい。
かかる構成とすることで、ガスの流れによって凝縮水１５にかかる抗力に対し、凝縮水１５にかかる重力の効果を大きくでき、上り勾配１７の内部で発生した凝縮水１５が円滑に排水路８へ導かれる可能性が向上する。
上り勾配１７で発生した液滴を排水した後、第３の流路１７Ａの下流端でリサイクルガスは鉛直上向きの第４の流路１７Ｂに接続される。第４の流路１７Ｂに到達したリサイクルガスは、すでに凝縮水を発生させることで蒸気圧が低下している。このため、第４の流路１７Ｂでは、流路内部の壁面に一様な液膜は発生しにくくなっており、凝縮水はガス中で小さな液滴の微粒子となっている。そこで、第４の流路１７Ｂは、液滴が流路の壁面上を滑落するように勾配を設けるよりも、むしろ、ガス中で発生する液滴微粒子が流路の壁面に接触せずに流路内部を落下するように、鉛直上向きに設置されてもよい。
上り勾配１７と下り勾配７との接続部は、リサイクル流路における最下部となる。この部位に排水路８を接続することにより、
（第４実施形態）
第４実施形態の水素生成装置は、第１実施形態、第２実施形態、及び第３実施形態のいずれかの水素生成装置であって、排水路の下流端は水封されている。
かかる構成では、排水路が水封されているため、水素含有ガスが排水路を介して外部に漏れ、外気と接触する可能性が低減される。水素含有ガスがリサイクルガス流路外に漏れる可能性が低減されるので、水素含有ガスの水添脱硫器への供給安定性が向上する。
ここで、排水路の下流端が水封されているとは、排水路の下流端が、直接、または間接
的に水封されている場合の両方を含む。間接的に水封されているとは、間に密閉された空間を挟んで水封されている場合等が例示される。
図５は、第４実施形態にかかる水素生成装置の概略構成の一例を示す模式図である。
本実施形態の水素生成装置４００は、排水路８が水封されている点を除き、第１実施形態の水素生成装置１００と同一の構成とすることができる。よって、図１と図５とで共通する構成要素については、同一の名称及び符号を付して、詳細な説明を省略する。
図６は、第４実施形態にかかる水素生成装置においてタンク近傍の概略構成の一例を示す断面図である。図５及び図６に示す例では、排水路８に水タンク１０が接続されると共に、排水路８は水タンク１０の水面よりも下側において、排水路と接続していることにより、排水路８が水封されている。
水タンク１０、他の水を貯留するタンクと共用してもよい。例えば、燃料電池の排ガスから回収した水を貯留するタンク、燃料電池を冷却するための冷却水を貯留するタンク等が挙げられる。タンクには図示されない排水口が形成されていてもよい。この場合、例えば、タンクよりオーバーフローする水が排水される排水口（オーバーフロー口）となってもよい。また、タンクの水面より下方に排水口を設け、排水口に接続された排水路（図示せず）に設けられた弁を適宜開放することにより排水するよう構成されていてもよい。
水封器ないし水封手段の構成は水タンク１０に限定されず、他の構成であってもよい。例えば、Ｕ字管により排水路８の下流端が水封されていてもよい。上記は、排水路８の下流端を直接的に水封する構成の例示である。
一方、排水路８の下流端を間接的に水封する具体例として、排水路８の下方に排水路８の下流端から排水された水を貯留するタンクを設け、排水路８の下流端は、タンクの水面より上部に設けられている形態が挙げられる。
（第５実施形態）
第５実施形態の燃料電池システムは、第１実施形態、第２実施形態、第３実施形態、及び第４実施形態のいずれかの水素生成装置と、水素生成装置より供給される水素含有ガスを用いて発電する燃料電池とを備える。
かかる構成では、特段の凝縮器を設けなくても、リサイクル流路において凝縮水を発生させ、排水路から凝縮水を排水できる。よって、従来よりも、簡素化された、低コストの燃料電池システムを提供できる。
図７は、第５実施形態にかかる燃料電池システムの概略構成の一例を示す概念図である。
図７に示す例では、本実施形態の燃料電池システム５００は、第１実施形態の水素生成装置１００と、燃料電池６とを備えている。水素生成装置１００の構成については第１実施形態と同様とすることができるので、図７と図１とで共通する構成要素については同一の符号および名称を付して、詳細な説明を省略する。なお、水素生成装置は、第１実施形態、第２実施形態、第３実施形態、第４実施形態、及びそれらの変形例のいずれの水素生成装置であってもよい。
燃料電池６は、水素生成装置より供給された水素含有ガスを用いて発電する。燃料電池としては、いずれの種類であっても良く、高分子電解質形燃料電池、固体酸化物形燃料電
池、及び燐酸形燃料電池等が例示される。なお、燃料電池６が、固体酸化物形燃料電池の場合は、水素生成装置１００内の改質器３と燃料電池６とが１つの容器内に内蔵されるよう構成される。
（第６実施形態）
第６実施形態の燃料電池システムは、第５実施形態の燃料電池システムにおいて、燃料電池システムにおいて排出される排ガス中の水分を貯える水タンクを備え、排水路が、水タンクの水面より下方において水タンクと接続されている。
かかる構成により、燃料電池システム内に通常備えている水タンクを利用して、排水路の水封が実現するので、上記水タンクを利用しない場合に比べ、構成をより簡素にし得る。
ここで、燃料電池システムにおいて排出される排ガスは、例えば、燃料電池から排出されるオフ酸化剤ガス、燃料電池から排出されるオフ燃料ガス、燃料電池からのオフ燃料ガスを燃焼して得られた燃焼排ガスの少なくともいずれか一つとすることができる。
図８は、第６実施形態にかかる燃料電池システムの概略構成の一例を示す概念図である。
図８に示す例では、燃料電池システム６００は、第１実施形態の水素生成装置１００と、燃料電池６と、水タンク１９とを備えている。水素生成装置１００の構成については第１実施形態と同様とすることができるので、図８と図１とで共通する構成要素については同一の符号および名称を付して、詳細な説明を省略する。なお、水素生成装置は、第１実施形態、第２実施形態、第３実施形態、第４実施形態、及びそれらの変形例のいずれかの水素生成装置であってもよい。
燃料電池６については、第５実施形態の燃料電池６と同様とすることができるので、詳細な説明を省略する。
水タンク１９は、燃料電池システム６００から排出される排ガス中の水分を貯える。図８に示す例では、水タンク１９は、燃料電池６から排出されるオフ燃料ガス中の水分を貯える水タンクである。図８に示す例では、水タンク１９から排出されるオフ燃料ガスが燃料電池システム６００の外部へと排出されているが、例えば、オフ燃料ガスは、燃焼器（図示せず）に供給されて燃焼されてもよい。
図８に示す例では、排水路８は、水タンク１９の底に接続されているが、本例に限定されるものではない。水タンク１９の水面より下方であれば、いずれの箇所に接続されていてもよい。具体的には、排水路８を水タンク１９の側面に接続してもよい。
上記のように構成された排水路８の下端部は、常に水によって封止されている状態となる。この水封構成によって、下り勾配７を通過した水素含有ガスは排水路８へ流れ込むこと無く、分岐部９よりも下流側のリサイクル流路１２へと円滑に流れる。よって、水素含有ガスが、排水路８を介して外部に漏れ、外気と接触する可能性が低減する。また、水添脱硫器へ安定して水素含有ガスを送ることが可能となる。
燃料電池システム６００を連続運転している場合は、排水路８に結露水が溜まり、これを定期的に排出する必要がある。ここで、排水路８に弁などを設けて排水路８のみから排水するよう構成すると、水位の変化によって、リサイクル配管内部の圧力が変動し、リサイクルガスの流量が変動してしまう可能性がある。本実施形態の構成では、排水路８が水
タンク１９と連通しており、排水路８及び水タンク１９の両方から排水されるので、排水路８のみから排水する場合に比べ、排水路８の水面の変動が抑制される。これにより、リサイクル流路１２内部の圧力変動を抑えることができ、水添脱硫器に安定的に水素含有ガスを供給することが可能となる。
（第７実施形態）
本実施形態の燃料電池システムは、第６実施形態の燃料電池システムにおいて、リサイクル流路に設けられた開閉弁と、水タンクの水面が、排水路と水タンクとの接続部よりも上方に位置するよう水張りが行われた後、開閉弁を開放する制御器とを備える。
かかる構成では、排水路の水封が実現した後、水素含有ガスがリサイクルガス流路を流れるので、水素含有ガスが、排水路を介して外部に漏れ、外気と接触する可能性が低減する。また、水添脱硫器へ安定して水素含有ガスを送ることが可能となる。
図９は、第７実施形態にかかる燃料電池システムの概略構成の一例を示す概念図である。
図９に示す例では、燃料電池システム７００は、水素生成装置１００と、燃料電池６と、水タンク１９と、制御器２０とを備えている。水素生成装置１００の構成については、リサイクル流路１２に開閉弁２１が設けられている他は、第１実施形態と同様とすることができるので、図９と図１とで共通する構成要素については同一の符号および名称を付して、詳細な説明を省略する。なお、水素生成装置は、リサイクル流路１２に開閉弁２１が設けられている他は、第１実施形態、第２実施形態、第３実施形態、第４実施形態、及びそれらの変形例のいずれかの水素生成装置と同様な構成としてもよい。
燃料電池６については、第５実施形態の燃料電池６と同様としてもよい。水タンク１９については、第６実施形態の水タンク１９と同様としてもよい。開閉弁２１は、リサイクル流路に設けられた開閉弁である。開閉弁２１は、制御器２０と通信可能に接続されている。
制御器２０は、水タンク１９の水面が、排水路８と水タンク１９との接続部１８よりも上方に位置するよう水張りが行われた後、開閉弁２１を開放する。制御器２０は、制御機能を有するものであればよく、例えば、演算処理部（図示せず）と、制御プログラムを記憶する記憶部（図示せず）とを備える。演算処理部としては、ＭＰＵ、ＣＰＵが例示される。記憶部としては、メモリーが例示される。制御器は、集中制御を行う単独の制御器で構成されていてもよく、互いに協働して分散制御を行う複数の制御器で構成されていてもよい。
図１０は、第７実施形態の燃料電池システムの動作方法の一例を示すフローチャートである。なお、かかる動作方法は、制御器２０の制御によって実行されうる。
例えば、起動時において、制御器２０は、開閉弁２１を閉止する（ステップＳ１０１）。なお、起動前に開閉弁２１が既に閉止されている場合は、本ステップを省略してもよい。
その後、制御器２０は、水タンク１９の水面が、排水路８と水タンク１９との接続部よりも上方に位置するよう水張りを実行する（ステップＳ１０２）。水張りが完了した後、（ステップＳ１０３でＹＥＳ）、制御器２０は所定のタイミングで開閉弁２１を開放する（ステップＳ１０４）。なお、上記所定のタイミングは、少なくとも改質器３で水素含有ガスの生成を開始して以降となる。
燃料電池システム７００の起動時など、水タンク１９および排水路８に水が不足して、水封が実現されていない場合が想定される。この場合、開閉弁２１を開放すると、排水路８にリサイクルガスが流れ込み、水添脱硫器２に流入する水素含有ガスが不足する可能性がある。そのため、開閉弁２１を開けて水素含有ガスをリサイクル流路１２に流通させる前に、水タンク１９に水を張り、水封構成を確保した後に開閉弁２１を開けて、水素含有ガスを流通させる。かかる手順で水素含有ガスを流通させることで、水素含有ガスが、排水路８を介して外部に漏れ、外気と接触する可能性が低減する。また、安定的に水素含有ガスを水添脱硫器に供給できる。
上記説明から、当業者にとっては、本発明の多くの改良や他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本発明を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本発明の精神を逸脱することなく、その構造及び／又は機能の詳細を実質的に変更できる。
本発明の一態様によれば、従来よりも簡素化された、低コスト化されるので水素生成装置及び燃料電池システムとして有用である。
１ 原料供給路
２ 水添脱硫器
３ 改質器
４ 水素含有ガス流路
６ 燃料電池
７ 下り勾配
７Ａ 第１の流路
７Ｂ 第２の流路
８ 排水路
９ 分岐部
１０ タンク
１１ 接続部
１２ リサイクル流路
１４ 液滴
１５ 液滴
１７ 上り勾配
１７Ａ 第３の流路
１７Ｂ 第４の流路
１８ 接続部
１９ 水タンク
２０ 制御器
２１ 開閉弁
１００ 水素生成装置
２００ 水素生成装置
３００ 水素生成装置
４００ 水素生成装置
５００ 燃料電池システム
６００ 燃料電池システム
７００ 燃料電池システム

Claims (9)

  1. 原料を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する改質器と、原料中の硫黄化合物を除去する水添脱硫器と、前記水添脱硫器に流入する前の原料に添加される水素含有ガスが流れるとともに下り勾配が形成されているリサイクル流路と、下り勾配の前記リサイクル流路において凝縮した凝縮水を排水する排水路とを備える、水素生成装置。
  2. 前記リサイクル流路の下り勾配は、下り勾配の第１の流路と、前記第１の流路に接続され、前記第１の流路に対して鈍角に傾斜する第２の流路とを備えている、請求項１に記載の水素生成装置。
  3. 前記リサイクル流路は、前記下り勾配が形成された後、上り勾配が形成されている、請求項１または２記載の水素生成装置。
  4. 前記リサイクル流路の上り勾配は、前記第２の流路に接続され、前記第２の流路に対して鈍角に傾斜する第３の流路と、前記第３の流路に接続され、前記第３の流路に対して鈍角に傾斜し、上り勾配の第４の流路とを備えている、請求項３記載の水素生成装置。
  5. 前記排水路は、前記第２の流路と前記第３の流路との接続部で前記リサイクル流路より分岐している、請求項４記載の水素生成装置。
  6. 前記排水路の下流端は水封されている、請求項１−５のいずれかに記載の水素生成装置。
  7. 請求項１−６のいずれかに記載の水素生成装置と、前記水素生成装置より供給される水素含有ガスを用いて発電する燃料電池とを備える燃料電池システム。
  8. 前記燃料電池システムにおいて排出される排ガス中の水分を貯える水タンクを備え、前記排水路が、前記水タンクの水面より下方において前記水タンクと接続されている、請求項７記載の燃料電池システム。
  9. 前記リサイクル流路に設けられた開閉弁と、前記水タンクの水面が、前記排水路と前記水タンクとの接続部よりも上方に位置するよう水張りが行われた後、前記開閉弁を開放する制御器とを備える、請求項８記載の燃料電池システム。
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