JP2017163055A - 圧電素子及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】圧電素子は、単層型又は積層型の圧電素子である。上記圧電素子は、第1及び第2の電極と、圧電セラミックス層と、を具備する。上記第1及び第2の電極は、銀の含有量が50重量%以上である。上記圧電セラミックス層は、上記第1及び第2の電極の間に配置され、カルシウム、ストロンチウム、及びバリウムの少なくとも1つのアルカリ土類金属と、銀と、を含有するアルカリニオブ酸系圧電セラミックスの多結晶体で構成される。この構成によれば、電気抵抗や圧電性を向上させることができるため、高い信頼性及び良好な圧電特性が得られる。
【選択図】図7
Description
これとは反対に、圧電素子は、上記のような振動から、幅広い周波数帯の電圧を発生させることもできる。
上記圧電素子は、第1及び第2の電極と、圧電セラミックス層と、を具備する。
上記第1及び第2の電極は、銀の含有量が50重量%以上である。
上記圧電セラミックス層は、上記第1及び第2の電極の間に配置され、カルシウム、ストロンチウム、及びバリウムの少なくとも1つのアルカリ土類金属と、銀と、を含有するアルカリニオブ酸系圧電セラミックスの多結晶体で構成される。
この構成によれば、電気抵抗や圧電性を向上させることができるため、高い信頼性及び良好な圧電特性が得られる。
この圧電素子のアルカリニオブ酸系圧電セラミックスは、D50が800nm以下となる微細な多結晶体で構成されているため、高い電気抵抗を有する。また、このアルカリニオブ酸系圧電セラミックスでは、D50が100nm以上であるため、結晶が微細すぎず、結晶の粒子界面に発生する応力の影響による圧電性の低下が発生しにくい。したがって、高い電気抵抗及び良好な圧電特性を兼ね備える圧電素子が得られる。
この構成の圧電素子のアルカリニオブ酸系圧電セラミックスは、より均一な結晶粒子径の多結晶体から構成される。これにより、圧電セラミックス層の電気抵抗がさらに向上する。
ここにおいて、D10、D50及びD90とは、結晶粒子径の累積分布における累積百分率が、それぞれ10%、50%及び90%に相当する粒子径のことである。
(AguM2v(K1−w−xNawLix)1−u−v)a(SbyTazNb1−y−z)O3
…(1)
(組成式(1)中、M2は、カルシウム、ストロンチウム、及びバリウムの少なくとも1つを示す。また、u,v,w,x,y,z,aは、0.005<u≦0.05、0.002<v≦0.05、0.007<u+v≦0.1、0≦w≦1、0.02<x≦0.1、0.02<w+x≦1、0≦y≦0.1、0≦z≦0.4、1<a≦1.1で表される各不等式を満たす数値である。)
この構成により、圧電セラミックス層の電気抵抗及び圧電性がさらに向上する。
上記アルカリニオブ酸系圧電セラミックスを100モル%とした場合に、
Liの含有量が0.2モル%以上3.0モル%以下であり、
Siの含有量が0.1モル%以上3.0モル%以下であり、
(Liの含有量(モル%))/(Siの含有量(モル%))が0.6以上2.0以下であってもよい。
この構成では、Li2O及びSiO2の添加によって、圧電セラミックス層の焼結性を向上させることができるとともに、圧電素子の圧電特性を向上させることもできる。
この構成の圧電素子は、低い焼成温度で製造可能である。
この構成では、圧電素子の焼成時において、K,Na,Liの揮発を抑制することができるとともに、多結晶体の結晶粒界におけるアルカリ金属の析出を抑制することもできる。
この構成では、圧電セラミックス層に銀が均一に拡散しているため、圧電セラミックス層の全領域において結晶の微細化が得られる。これにより、圧電セラミックス層の絶縁抵抗がさらに向上するため、圧電素子の信頼性がさらに向上する。
上記圧電素子は、銀を含有し、上記圧電セラミックス層と、及び第1及び第2の電極の少なくとも一方と、を覆う保護部をさらに具備してもよい。
この構成では、圧電セラミックス層と保護部(典型的にはサイドマージン部及びカバー部)とが、いずれも銀を含むことにより、相互に近い物性を有することが好ましい。さらに、圧電セラミックス層と保護部は、同一の材料で形成されていることがより好ましい。これにより、圧電素子では、内部応力が抑制され、良好な性能が確保される。
この構成では、圧電セラミックス層に上記変動係数が20%以下となるようにAgが均一に拡散していることで、圧電セラミックス層の微細組織が緻密化し、D10、D50、D90が小さくなる。これにより、圧電セラミックス層の電気抵抗がさらに向上するため、圧電素子の信頼性がさらに向上する。
上記第1及び第2の電極が上記圧電セラミックス層を介して交互に配置され、上記第1の電極が上記第1の外部電極に接続され、上記第2の電極が上記第2の外部電極に接続されていてもよい。
この構成の積層型圧電素子では、第1及び第2の外部電極間における電気エネルギーと、交互に配置された上記第1及び第2の内部電極の間に配置された圧電セラミックス層の積層方向における機械エネルギーと、を良好に相互に変換可能である。
銀の含有量が50重量%以上の内部電極を形成するための未焼成電極が上記未焼成シートに配置される。
上記未焼成電極が配置された上記未焼成シートを積層して積層体が作製される
上記積層体を焼成することにより、上記内部電極及び上記圧電セラミックス層が形成されるとともに、上記内部電極から上記圧電セラミックス層に銀が拡散させられる。
この構成では、焼成時に内部電極に含まれる銀が圧電セラミックス層に拡散することで、圧電セラミックス層の微細組織が緻密化し、D10、D50、D90が小さくなる。これにより、高い電気抵抗及び良好な圧電特性を兼ね備える積層型圧電素子が得られる。
この構成により、焼成に内部電極に含まれる銀が圧電セラミックス層に良好に拡散しやすくなる。この場合は、内部電極に含まれる銀が拡散しやすくなった結果、内部電極の銀の含有量が相対的に低下するため、例えば銀パラジウム電極などの場合は、電極におけるパラジウム含有量が相対的に向上し、より高い温度の焼成が可能となる。
これにより、さらに高い信頼性を有する積層型圧電素子を製造することができる。
図1は、本発明の一実施形態に係る圧電素子10を模式的に示す斜視図である。圧電素子10は、単層型圧電素子として構成される。圧電素子10は、圧電セラミックス層11と、第1の電極12aと、第2の電極12bと、を具備する。
電極12a,12bは、圧電セラミックス層11の上下面の全面をそれぞれ覆い、つまり圧電セラミックス層11を挟んで対向している。電極12a,12bは、例えば、銀(Ag)や、銀(Ag)−パラジウム(Pd)合金によって形成される。
図2は、本発明の一実施形態に係る積層型圧電素子100を模式的に示す斜視図である。図3は、積層型圧電素子100の図2のA−A'線に沿った断面図である。図4は、積層型圧電素子100の図2のB−B'線に沿った断面図である。図2〜4には共通のX軸、Y軸、及びZ軸が示され、X軸、Y軸、及びZ軸は相互に直交している。
内部電極102は素体101内に配置され、外部電極103は素体101の端面に配置されている。
(概略構成)
図1に示す圧電素子10の圧電セラミックス層11、及び図2〜4に示す積層型圧電素子100の圧電セラミックス層106は、同様の構成のアルカリニオブ酸系圧電セラミックスの多結晶体で構成される。
以下、まず一般的なアルカリニオブ酸系圧電セラミックスについて説明した後に、本実施形態に係るアルカリニオブ酸系圧電セラミックスについて説明する。
アルカリニオブ酸系圧電セラミックスの結晶はペロブスカイト構造を有する。ペロブスカイト構造は、図5に示すような単位格子を有し、組成式ABO3で表される。アルカリニオブ酸系圧電セラミックスでは、図5に示す単位格子中、Aサイトにカリウム(K),ナトリウム(Na),リチウム(Li)といったアルカリ金属原子が配座し、Bサイトにニオブ(Nb),アンチモン(Sb),タンタル(Ta)といった金属原子が配座する。
(K1−w−xNawLix)(SbyTazNb1−y−z)O3
但し、この組成式中のw,x,y,zは、各元素のモル比を示しており、0≦w≦0.2、0≦x≦0.2、0≦y≦1、0≦z≦0.4、y+z≦1で表される各不等式を満たす数値である。
(1)基本構成
これに対し、本実施形態に係るアルカリニオブ酸系圧電セラミックスは、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、及びバリウム(Ba)の少なくとも1つのアルカリ土類金属M2と、銀(Ag)と、を含有する。アルカリ土類金属M2及びAgは、主に、ペロブスカイト構造のAサイトに置換される。
(AguM2v(K1−w−xNawLix)1−u−v)a(SbyTazNb1−y−z)O3
…(1)
アルカリ土類金属M2は、製造過程においてアルカリニオブ酸系圧電セラミックスの添加物として添加される。この一方で、Agは、主に、電極からアルカリニオブ酸系圧電セラミックスに供給される。つまり、図2〜4に示す積層型圧電素子100では、焼成時に、内部電極102に含まれるAgがアルカリニオブ酸系圧電セラミックスに拡散する。また、図1に示す圧電素子10では、焼成時に、電極12a,12bに含まれるAgがアルカリニオブ酸系圧電セラミックスに拡散する。
このように、本発明の構成では、高い信頼性及び良好な圧電特性を兼ね備え、低コストで製造可能なアルカリニオブ酸系圧電セラミックスを備えた圧電素子10及び積層型圧電素子100を実現することができる。
本実施形態に係るアルカリニオブ酸系圧電セラミックスにおけるアルカリ土類金属M2の組成式(1)中のAサイトにおけるモル比率は、0.2モル%を超え、5.0モル%以下である。アルカリ土類金属M2のAサイトにおけるモル比率が0.2モル以下の場合には、Agの拡散に伴う粒成長を充分に抑制することができないことがある。また、アルカリ土類金属M2のAサイトにおけるモル比率が5.0モルを超える場合には、圧電セラミックス層11及び圧電セラミックス層106における圧電性の低下が生じやすくなる。
本実施形態に係るアルカリニオブ酸系圧電セラミックスは、必要に応じて、アルカリ土類金属M2以外の各種添加物を含んでいてもよい。以下に挙げるような添加物は、圧電素子10及び積層型圧電素子100の製造過程においてアルカリニオブ酸系圧電セラミックスの添加物として添加可能である。
本実施形態に係るアルカリニオブ酸系圧電セラミックスは、Li2O及びSiO2を含んでいてもよい。Li2O及びSiO2の添加によって、圧電セラミックス層11及び圧電セラミックス層106の焼結性を向上させることができるとともに、圧電素子10及び積層型圧電素子100の圧電特性を向上させることもできる。
本実施形態に係るアルカリニオブ酸系圧電セラミックスは、MnOを含んでいてもよい。MnOは、アルカリニオブ酸系圧電セラミックスの多結晶体の粒界三重点に存在しやすい。また、MnOは、電極の近傍にも存在しやすい。つまり、MnOは、圧電素子10の圧電セラミックス層11における電極12a,12bの近傍や、積層型圧電素子100の圧電セラミックス層106における内部電極102の近傍に存在しやすい。MnOは、圧電セラミックス層11及び圧電セラミックス層106の電気抵抗を向上させるように作用する。
本実施形態に係るアルカリニオブ酸系圧電セラミックスは、必要に応じて、第一遷移元素であるSc,Ti,V,Cr,Fe,Co,Ni,Cu,Znの少なくとも1つを含んでいてもよい。これにより、圧電素子10及び積層型圧電素子100の、焼成温度の調整や、粒成長の制御や、高電界における長寿命化が可能である。
続いて、図2〜4に示す積層型圧電素子100のサイドマージン部104及びカバー部105の詳細について説明する。
以下、図1に示す圧電素子10、及び図2〜4に示す積層型圧電素子100の製造方法について、より具体的に記載をする。
圧電素子10及び積層型圧電素子100を製造する際に用いられる、アルカリニオブ酸系圧電セラミックスの仮焼粉混合物の生成には、Kを含有する原料と、Naを含有する原料と、Liを含有する原料と、Nbを含有する原料と、Taを含有する原料と、Sbを含有する原料と、を用いることができる。
Naを含有する原料としては、例えば、炭酸ナトリウム(Na2CO3)や、炭酸水素ナトリウム(NaHCO3)を用いることができる。
Liを含有する原料としては、例えば、炭酸リチウム(Li2CO3)を用いることができる。
Nbを含有する原料としては、例えば、五酸化ニオブ(Nb2O5)を用いることができる。
Taを含有する原料としては、例えば、五酸化タンタル(Ta2O5)を用いることができる。
Sbを含有する原料としては、例えば、三酸化アンチモン(Sb2O3)を用いることができる。
Caを含有する添加物としては、例えば、炭酸カルシウム(CaCO3)を用いることができる。
Baを含有する添加物としては、例えば、炭酸バリウム(BaCO3)を用いることができる。
Srを含有する添加物としては、例えば、炭酸ストロンチウム(SrCO3)を用いることができる。
Siを含有する添加物としては、例えば、二酸化ケイ素(SiO2)を用いることができる。
以下においては、図1に示す圧電素子10の製造方法について説明する。
以下においては、図2〜4に示す積層型圧電素子100の製造方法について説明する。
(Agの含有量)
圧電素子10及び積層型圧電素子100の圧電セラミックス層11及び圧電セラミックス層106では、Agがより均一に分散していることが好ましい。これにより、微細かつ均一な結晶からなる多結晶体が得られ、圧電セラミックス層11及び圧電セラミックス層106における高い電気抵抗が担保されるため、圧電素子10及び積層型圧電素子100における高い信頼性を確保することができる。
圧電セラミックス層11及び圧電セラミックス層106の結晶粒子径の測定は、例えば、SEM等によって圧電素子10や積層型圧電素子100の断面の組織観察により行うことができる。圧電セラミックス層11や圧電セラミックス層106の結晶粒子径を測定するための試料としては、Agの含有量を測定するための試料と同様に、圧電素子10や積層型圧電素子100の断面に鏡面研磨を施した後に、エッチングをさらに施したものを用いることが可能である。
これに加え、D50は、200nm以上であることがさらに好ましい。
圧電素子10及び積層型圧電素子100の信頼性は、例えば、電気抵抗率ρ(Ω・cm)によって評価可能である。電気抵抗率ρは、例えば、100℃で8kV/mm程度の電界を5分程度印加したときの電圧値及び電流値から換算することが可能である。積層型圧電素子100は、1.0×108Ω・cm以上の電気抵抗率ρを有することが好ましい。
圧電素子10及び積層型圧電素子100の圧電特性は、例えば、変位量d* 33(pm/V)によって評価可能である。圧電素子10及び積層型圧電素子100の変位量d* 33は、例えば、レーザードップラー変位計を用いて測定可能である。
図7は、上記実施形態に係る積層型圧電素子100の圧電セラミックス層106の厚さ方向におけるAgの含有量の分布について説明するための図である。図7に示すように、単一の圧電セラミックス層106について、内部電極102の間に並ぶp2〜p14の13箇所の位置についてAg,K,Na、Nbの含有量を測定した。圧電セラミックス層106の厚さは、50μmであった。
図8は、上記実施形態に係る積層型圧電素子100のサイドマージン部104の幅方向におけるAgの含有量の分布について説明するための図である。図8に示すように、サイドマージン部104について、積層型圧電素子100の側面と内部電極102の端部との間に並ぶp1〜p14の14箇所の位置についてAg、K、Na、Nbの含有量を測定した。サイドマージン部104の幅は、300μmであった。
なお、測定方法、測定条件、含有量の評価方法、及び留意点は上記の圧電セラミックス層106における記載と同等である。
図9は、上記実施形態に係る積層型圧電素子100のカバー部105の厚さ方向におけるAgの含有量の分布について説明するための図である。図9に示すように、カバー部105について、積層型圧電素子100の上面と内部電極102との間に並ぶp1〜p19の19箇所の位置についてAg、K、Na、Nbの含有量を測定した。カバー部105の厚さは、150μmであった。
なお、測定方法、測定条件、含有量の評価方法、及び留意点は上記の圧電セラミックス層106における記載と同等である。
るものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿
論である。
11…圧電セラミックス層
12a,12b…外部電極
100…積層型圧電素子
101…素体
102…内部電極
103…外部電極
104…サイドマージン部
105…カバー部
106…圧電セラミックス層
Claims (14)
- 単層型又は積層型の圧電素子であって、
銀の含有量が50重量%以上である第1及び第2の電極と、
前記第1及び第2の電極の間に配置され、カルシウム、ストロンチウム、及びバリウムの少なくとも1つのアルカリ土類金属と、銀と、を含有するアルカリニオブ酸系圧電セラミックスの多結晶体で構成される圧電セラミックス層と、
を具備することを特徴とする圧電素子。 - 請求項1に記載の圧電素子であって、
前記多結晶体の結晶粒子径が100nm≦D50≦800nmを満たす
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項2に記載の圧電素子であって、
前記多結晶体の結晶粒子径が(D90−D10)/D50≦2.0を満たす
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項1から3のいずれか1項に記載の圧電素子であって、
前記アルカリニオブ酸系圧電セラミックスは以下の組成式(1)で表される
ことを特徴とする圧電素子。
(AguM2v(K1−w−xNawLix)1−u−v)a(SbyTazNb1−y−z)O3
…(1)
(組成式(1)中、M2は前記アルカリ土類金属を示す。また、u,v,w,x,y,z,aは、0.005<u≦0.05、0.002<v≦0.05、0.007<u+v≦0.1、0≦w≦1、0.02<x≦0.1、0.02<w+x≦1、0≦y≦0.1、0≦z≦0.4、1<a≦1.1で表される各不等式を満たす数値である。) - 請求項4に記載の圧電素子であって、
前記アルカリニオブ酸系圧電セラミックスでは、
当該アルカリニオブ酸系圧電セラミックスを100モル%とした場合に、
Liの含有量が0.2モル%以上3.0モル%以下であり、
Siの含有量が0.1モル%以上3.0モル%以下であり、
Liの含有量(モル%)/Siの含有量(モル%)が0.6以上2.0以下である
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項4又は5に記載の圧電素子であって、
前記アルカリニオブ酸系圧電セラミックスにはLi3NbO4が析出している
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項4から6のいずれか1項に記載の圧電素子であって、
前記アルカリニオブ酸系圧電セラミックスには、ケイ酸アルカリ化合物、及びケイ酸ニオブ酸アルカリ化合物の少なくとも1つが析出している
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項1から7のいずれか1項に記載の圧電素子であって、
前記圧電セラミックス層における銀の含有量の変動係数は20%以下である
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項1から8のいずれか1項に記載の圧電素子であって、
積層型として構成され、
銀を含有し、前記圧電セラミックス層と、前記第1及び第2の電極の少なくとも一方と、を覆う保護部をさらに具備する
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項9に記載の圧電素子であって、
前記保護部における銀の含有量の変動係数は20%以下である
ことを特徴とする圧電素子。 - 請求項9又は10に記載の圧電素子であって、
第1及び第2の外部電極をさらに具備し、
前記第1及び第2の電極が前記圧電セラミックス層を介して交互に配置され、前記第1の電極が前記第1の外部電極に接続され、前記第2の電極が前記第2の外部電極に接続されている
ことを特徴とする圧電素子。 - 積層型の圧電素子の製造方法であって、
カルシウム、ストロンチウム、及びバリウムの少なくとも1つのアルカリ土類金属のAサイトにおけるモル比率が0.2モル%を超え、5モル%以下であるアルカリニオブ酸系圧電セラミックスの多結晶体で構成される圧電セラミックス層を形成するための未焼成シートを準備し、
銀の含有量が50重量%以上の内部電極を形成するための未焼成電極を前記未焼成シートに配置し、
前記未焼成電極が配置された前記未焼成シートを積層して積層体を作製し、
前記積層体を焼成することにより、前記内部電極及び前記圧電セラミックス層を形成するとともに、前記内部電極から前記圧電セラミックス層に銀を拡散させる
ことを特徴とする圧電素子の製造方法。 - 請求項12に記載の圧電素子の製造方法であって、
前記未焼成シートは銀を含まない
ことを特徴とする圧電素子の製造方法。 - 請求項12又は13に記載の圧電素子の製造方法であって、
前記焼成では、前記圧電セラミックス層における銀の含有量の変動係数を20%以下とする
ことを特徴とする圧電素子の製造方法。
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