JP2016166305A - ポリビニルアルコール系組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
即ち、本発明は、ポリビニルアルコール(A)と既架橋型樹脂粒子(B)とを含有するポリビニルアルコール系組成物であって、下記(1)〜(4)の条件を全て満たす、ポリビニルアルコール系組成物に関する。
(1)ポリビニルアルコール(A)の水酸基の合計量が0.2〜30mmol/gである。
(2)前記既架橋型樹脂粒子(B)が、水酸基、カルボキシル基もしくはその塩、およびアミド基から成る群より選ばれる少なくとも一つの官能基を有し、前記官能基の合計量が0.05〜10mmol/gである。
(3)前記既架橋型樹脂粒子(B)が、エチレン性不飽和基を一つ有する単官能のエチレン性不飽和単量体と、二つ以上のエチレン性不飽和基を有する多官能のエチレン性不飽和単量体とを、ラジカル重合してなる樹脂粒子である。
(4)ポリビニルアルコール系組成物に含まれる前記ポリビニルアルコール(A)由来の前記官能基の合計量が、前記既架橋型樹脂粒子(B)由来の前記官能基の合計量以上であり、
前記ポリビニルアルコール系組成物に含まれる前記ポリビニルアルコール(A)と既架橋型樹脂粒子(B)との合計1g当たり、前記ポリビニルアルコール(A)由来の前記官能基の合計量と前記既架橋型樹脂粒子(B)由来の前記官能基の合計量との差が最大25mmolである。
完全けん化ポリビニルアルコールとして、PVA−124(クラレ製、けん化度98.0〜99.0mol%、重合度2400)、PVA−117(クラレ製、けん化度98.0〜99.0mol%、重合度1700)、JC−25(日本酢ビ・ポバール製、けん化度99.0mol%以上、重合度2500);
中間けん化ポリビニルアルコールとして、PVA−617(クラレ製、けん化度94.5〜95.5mol%、重合度1700)、PVA−613(クラレ製、けん化度92.5〜94.5mol%、重合度1300)、JM−23(日本酢ビ・ポバール製、けん化度96.0〜98.0mol%、重合度2300);
部分けん化ポリビニルアルコールとして、PVA−205(クラレ製、けん化度86.5〜89.0mol%、重合度500)、PVA−217(クラレ製、けん化度87.0〜89.0mol%、重合度1700)、PVA−417(クラレ製、けん化度78.0〜81.0mol%、重合度1700)、JP−18(日本酢ビ・ポバール製、けん化度87.0〜89.0mol%、重合度1800);
低けん化ポリビニルアルコールとして、PVA−505(クラレ製、けん化度72.5〜74.5mol%、重合度500);
などが挙げられる。
ポリビニルアルコール(A)は、特にこれらに限定されるものではない。
例えば、ポリウレタン樹脂、ポリウレア樹脂、ポリウレタンウレア樹脂、ポリエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、エポキシ樹脂、アミノ樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、メラミン樹脂、ポリカルボン酸もしくはその塩、ポリアミド樹脂、フェノール樹脂、ビニル樹脂、塩化ビニル、塩化ビニル−酢酸ビニル酸性基含有ウレタン樹脂、石油樹脂、カゼイン、セラック、ロジン変性マレイン酸樹脂、ロジン変性フェノール樹脂、多糖類、セルロース、ニトロセルロースなどのセルロース類縁体、アセテートブチレート、環化ゴム、塩化ゴム、酸化ゴム、塩酸ゴム、アルキド樹脂、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、乾性油、合成乾性油、塩素化ポリプロピレン、ブチラール樹脂、塩化ビニリデン樹脂などが挙げられる。
これらの樹脂は単独で用いても良いし、複数組み合わせて用いても良い。
このような既架橋型樹脂粒子(B)は、水酸基、カルボキシル基もしくはその塩、およびアミド基から成る群より選ばれる少なくとも一つの官能基と、エチレン性不飽和基を一つ有する単官能のエチレン性不飽和単量体と、二つ以上のエチレン性不飽和基を有する多官能のエチレン性不飽和単量体と、必要に応じてその他の単量体とを、ラジカル共重合して得ることができる。
具体例としては、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、4−ヒドロキシブチル(メタ)アクリレートなどのアルキル基の炭素数が1〜4のヒドロキシアルキル(メタ)アクリレート; 2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレートのε−カプロラクトン1モル付加物などの炭素数が1〜4のヒドロキシアルキル(メタ)アクリレートのε−カプロラクトン付加物、1,4−シクロヘキサンジメタノールモノ(メタ)アクリレート、2−(メタ)アクリロイロキシエチル−2−ヒドロキシプロピルフタレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの水酸基を有する単官能のエチレン性不飽和単量体は、それぞれ単独で用いてもよく、併用してもよい。
さらに、酸性基塩含有エチレン性不飽和単量体としては、(メタ)アクリル酸ナトリウム、(メタ)アクリル酸カリウム、スチレンスルホン酸ナトリウムなどが挙げられる。
メチル(メタ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレート、2−エチルへキシル(メタ)アクリレート、n−オクチル(メタ)アクリレート、イソノニル(メタ)アクリレート、ステアリル(メタ)アクリレートなどのアルキル(メタ)アクリレート;
シクロペンチル(メタ)アクリレート、シクロヘキシル(メタ)アクリレート、イソボルニル(メタ)アクリレートなどの脂環式炭化水素基含有(メタ)アクリレート;
グリシジル(メタ)アクリレート、α−メチルグリシジル(メタ)アクリレート、3,4−エポキシシクロヘキシルメチル(メタ)アクリレートなどのエポキシ基含有(メタ)アクリレート;
2−(メタ)アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェートなどのリン酸基含有(メタ)アクリレート;ジメチルアミノエチル(メタ)アクリレート、ジメチルアミノエチル(メタ)アクリレート四級化物、ジメチルアミノエチルベンジル(メタ)アクリレート四級化物などのアミノ基含有(メタ)アクリレート;
スチレン、α‐メチルスチレン、1−ブチルスチレン、クロルスチレン、フェニル(メタ)アクリレート、フェノキシエチル(メタ)アクリレート、ベンジル(メタ)アクリレートなどの芳香環含有エチレン性不飽和単量体;
メトキシエチル(メタ)アクリレート、ブトキシエチル(メタ)アクリレートなどのアルキルエーテル構造を有するエチレン性不飽和単量体;
トリフロロエチル(メタ)アクリレート、パーフロロオクチルエチル(メタ)アクリレート、ヘプタデカフルオロデシル(メタ)アクリレートなどのフッ素基含有エチレン性不飽和単量体;
3−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、3−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどのアルコキシシリル基含有エチレン性不飽和単量体;
などを挙げることができる。
(メタ)アクリル酸アリル、(メタ)アクリル酸1-メチルアリル、(メタ)アクリル酸2-メチルアリル、(メタ)アクリル酸1-ブテニル、(メタ)アクリル酸2-ブテニル、(メタ)アクリル酸3-ブテニル、(メタ)アクリル酸1,3-メチル-3-ブテニル、(メタ)アクリル酸2-クロルアリル、(メタ)アクリル酸3-クロルアリル、(メタ)アクリル酸o-アリルフェニル、(メタ)アクリル酸2-(アリルオキシ)エチル、(メタ)アクリル酸アリルラクチル、(メタ)アクリル酸シトロネリル、(メタ)アクリル酸ゲラニル、(メタ)アクリル酸ロジニル、(メタ)アクリル酸シンナミル、ジアリルマレエート、ジアリルイタコン酸、(メタ)アクリル酸ビニル、クロトン酸ビニル、オレイン酸ビニル,リノレン酸ビニル、(メタ)アクリル酸2-(2'-ビニロキシエトキシ)エチル等の不飽和基含有(メタ)アクリル酸エステル類;
ジ(メタ)アクリル酸エチレングリコール、ジ(メタ)アクリル酸トリエチレングリコール、ジ(メタ)アクリル酸テトラエチレングリコール、トリ(メタ)アクリル酸トリメチロールプロパン、トリ(メタ)アクリル酸ペンタエリスリトール、ジアクリル酸1,1,1−トリスヒドロキシメチルエタン、トリアクリル酸1,1,1−トリスヒドロキシメチルエタン、1,1,1−トリスヒドロキシメチルプロパン トリアクリル酸等の多官能(メタ)アクリル酸エステル類;
ジビニルベンゼン、アジピン酸ジビニル等のジビニル類;
イソフタル酸ジアリル、フタル酸ジアリル、マレイン酸ジアリル等のジアリル類等が挙げられる。
水酸基、カルボキシル基もしくはその塩、およびアミト゛基を含有するエチレン性不飽和単量体が0.5重量%以上であることにより、ポリビニルアルコール(A)との相溶性が向上する。また該官能基を含有するエチレン性不飽和単量体が50重量%以下であるとにより、樹脂粒子(B)の合成時の安定性が向上する。
過硫酸カリウム(KPS、和光純薬製)、過硫酸アンモニウム(APS、和光純薬製)などのアニオン性開始剤、が挙げられる。
メチルエチルケトンパーオキサイド(パーメックH、日本油脂製)、シクロヘキサノンパーオキ種(パーヘキサH、日本油脂製)等のヒドロパーオキサイド類などが挙げられる。
特にこれらに限定されるものではなく、本発明者らで検討した先行文献(特開2008−007688)に例示した開始剤も使用することができる。
さらに2種類以上を併用することも可能である。
ただし、必要に応じてアルコール系溶剤以外の有機溶剤も添加して合成することは可能である。アルコール系溶剤以外の有機溶剤には、例えばジエチルエーテル、イソプロピルエーテル、ブチルエーテル、メチルセロソルブ、テトラヒドロフラン等のエーテル類;アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、等のケトン類などが挙げられる。これら有機溶剤は2種以上を混合して用いることも可能である。
樹脂粒子(B)中の官能基量が0.05mmol/g以上であることにより、ポリビニルアルコール(A)中の官能基と相互作用し、ポリビニルアルコール(A)と樹脂粒子(B)との相溶性が向上する。また、樹脂粒子(B)の合成時の粒子の安定性の点から、樹脂粒子(B)中の官能基量が10mmol/g以下であることが重要である。
既架橋型樹脂粒子(B)は、ポリビニルアルコール(A)に添加される。既架橋型樹脂粒子(B)を添加することにより、ポリビニルアルコール系組成物から形成されるシートは、延伸時の白化(クラック、ボイド)が抑制され、その結果、成形性を向上させることができる。
さらに、樹脂粒子(B)の平均粒子径がポリビニルアルコール系シートの膜厚よりも大きい場合には、シート表面に凹凸を生じ、シート表面の対物接触面積が少なくなる。その結果、滑り性、耐ブロッキング性を向上させることができる。
変動係数(%)=(標準偏差/平均粒径)×100
分散安定剤とは、ミセルを形成し得る界面活性剤、もしくは分散安定剤としての役割を果たす高分子量物のことをいう。例えば、界面活性剤としては、ドデシルスルホン酸ナトリウムのようなアルキルスルホン酸塩、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムのようなアルキルベンゼンスルホン酸塩といったアニオン性界面活性剤、
ココナットアミンアセテート、ステアリルアミンアセテートのようなアルキルアミン塩類、ラウリルトリメチルアンモニウムクロライドのような四級アンモニウム塩類といったカチオン性界面活性剤、
さらに、ラウリルベタイン、ステアリルベタインといった両性界面活性剤、またさらには、ポリエチレングリコールノニルフェニルエーテルのようなポリエチレングリコールアルキルエーテル等といった非イオン性界面活性剤が挙げられる。さらに、これら界面活性剤にエチレン性不飽和単量体と共重合可能な官能基が結合されているものも界面活性剤といえる。
既架橋型樹脂粒子(B)のガラス転移温度が10℃以上であることにより、樹脂粒子(B)が室温での形状を維持し、シート表面の滑り性や耐ブロッキング性、光沢(マット性)を維持・向上することができる。また、ガラス転移温度が180℃以下の既架橋樹脂粒子(B)は、硬度が適度であり、組成物中に多量に添加してもポリビニルアルコール系シートの成形性(耐クラック性)を維持でき、他の物性(光沢、意匠性)とのバランスを損ないにくい。
即ち、ポリビニルアルコール(A)中の官能基の合計量−樹脂粒子(B)中の官能基の合計量≦25.0mmol/g
シートの延伸・成型前後での白化状態は、クラック・ボイド発生数と、HAZE変化率にて測定した。
クラック・ボイド発生数の測定方法は以下の通りである。
本発明の樹脂組成物を、基材に所定の膜厚で塗布・硬化させた平らな積層物につき、フィルムの幅方向の中央部から長さ方向に平行に正方形(4cm×4cm)のサンプルを採取し、顕微鏡(オリンパス製「BX51」)を使用して、倍率100倍で、サンプルの中央部を観察した。その際に、クラック(延伸方向に直角な裂け目)の数及びボイド(延伸方向の長軸をもつ棒状欠陥)の数を、観察中に顕微鏡を固定して顕微鏡の一視野内で確認できる数をカウントした。この操作を2回繰り返して、その平均値を採った。
また、HAZE変化率の測定方法は以下の通りである。
日本電色工業製「HAZE METER NDH2000」を使用して、上述の正方形サンプルの濁度を測定した。測定は3回繰り返して行い、その平均値を採った。
またポリビニルアルコール(A)中の水酸基合計数と既架橋型樹脂粒子(B)中の官能基合計数との差が25mmol/gを超えてしまうと、ポリビニルアルコール(A)と樹脂粒子(B)の官能基量の差が大きくなりすぎて、表面官能基の相溶性効果が十分に発現せず、結果としてポリビニルアルコール系シートの延伸時の白化(クラック等)や成形性を向上させる効果が得られない。
樹脂粒子(B)の添加量が1重量%未満であると組成物中の樹脂粒子量が少なすぎて十分な成形性やマット性への効果が得られない。また樹脂粒子(B)の添加量が80重量%を超えてしまうとバインダーに対する樹脂粒子の量が多すぎて、塗工性が低下する。
有機溶媒の沸点は50℃〜200℃ のものを用いることが好ましい。沸点が50℃よりも低いと、組成物を基材に塗布する際に溶剤が揮発しやすく、固形分が高くなって均一な膜厚で塗布することが難しくなる。沸点が200℃よりも高いと、溶剤を乾燥し難くなる。なお、溶剤は2種以上用いてもよい。
紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤、インドール系紫外線吸収剤などの有機系紫外線吸収剤や、酸化亜鉛などの無機系紫外線吸収剤などの紫外線吸収剤が挙げられる。
紫外線安定剤としては、ヒンダードアミン化合物のような紫外線安定剤が好適に用いられる。紫外線吸収剤や紫外線安定剤は、添加剤として組成物に添加しても良いし、官能基を有するような紫外線吸収剤や紫外線安定剤を、アクリル系共重合体と反応させて用いても良いし、他の樹脂と反応させて用いても良い。
こられ紫外線吸収剤や紫外線安定剤は、紫外線吸収剤や紫外線安定剤を除く組成物の固形分100質量部に対して、0.1〜30質量部、好ましくは1〜20質量部用いることが好ましい。
食品包装用の積層体構成としては、例えば、最外層側から、保護層/外層側樹脂フィルム層/接着剤層/ヒートシール層の順に積層されている。食品用包装材料において、食品が接触する側を内層側、それとは反対の側を外層側という。上記の積層構成は一例であり、例えば他のフィルム層を外層側、内層側それぞれさらに接着剤層を介して積層することもできる。外層側樹脂フィルム層の代わりにアルミニウム箔なども使用できる。
ナイロン系熱可塑性樹脂フルムとしては、ナイロン6、ナイロン6,6、ナイロン6とナイロン6,6との共重合体、ナイロン6,10、ポリメタキシリレンアジパミド(MXD6)等から形成されるフィルムが挙げられる。
厚さ15μmのナイロンフィルムの片面にコロナ処理を施す。次に、ポリビニルアルコール(A)、既架橋型樹脂粒子(B)を含有する組成物を乾燥後の厚さ5μm(固形分)になるようにロールコート法で塗布し、100℃のオーブンで乾燥させて溶剤分を揮発させる。組成物を塗布・乾燥させた延伸ナイロンフィルムを50℃の恒温室にいれて4日間放置する。
保護層の厚みは、0.5〜 30μmであることが好ましく、2〜20μmであることがより好ましい。
得られたラミネート物は用途に応じた適当な大きさに切出し、LLDPE面/LLDPE面で150℃、2kg/cm2、1秒でヒートシールを行い製袋する。
熱硬化性接着剤としては、種々のポリオール成分とイソシアネート成分に代表される硬化剤成分とを配合してなる接着剤が挙げられる。例えば、ポリイソシアネート系アンカーコート剤としては、東洋モートン(株)製の商品名:EL−540/CAT−RT32などが挙げられる。ポリエステル系接着剤としては、東洋モートン(株)製の商品名:TOMOFLEX TM−K55/CAT−10Lなどが挙げられる。ホットメルト型接着剤としては、東レ・ダウコーニング(株)製の製品などが挙げられる。
本発明の食品用包装材料の外層側樹脂フィルム層とヒートシール層との接着に用いられる接着剤は、かかる例示のみに限定されるものではない。
冷却管、撹拌装置、温度計、窒素導入管を備えた4つ口フラスコに、メタノール70部、水13.5部、α‐メチルスチレン3部、スチレン10.4部、ジビニルベンゼン0.8部、メタクリル酸0.8部を仕込み、窒素雰囲気下で攪拌しながら60℃まで昇温した。フラスコ内の温度が60℃になったら、2,2'-アゾビス(2-アミジノプロパン)ジヒドロクロリド(V-50、和光純薬製)0.07部をイオン交換水0.5部に溶解したものと2,2'-アゾビス(2,4-ジメチルバレロニトリル)(V-65、和光純薬製)0.15部をメタノール1部に溶解したものを同時に添加し6時間攪拌しながら加熱し、平均粒径1.4μm、変動係数3.2%の樹脂粒子分散体を得た。その後、加熱・加圧操作により、分散体中のメタノールを除去し、固形分20%の水系分散体を得た。なお、分散体5g(固形分1gを含む)に含まれる水酸基の量は0.62mmolである。
表−1の組成に従って反応を行い、既架橋型樹脂粒子分散体(製造例2〜12、比較製造例2)、樹脂粒子分散体(比較製造例1、3)を得た。平均粒子径、変動係数、ガラス転移温度(Tg)を表‐1に示す。
なお、固形分、平均粒子径、変動係数、ガラス転移温度(Tg)は、下記に記述する方法により測定した。
直径55mm、深さ15mmの蓋付きアルミ皿の重量を、小数点以下4桁まで測定した。アルミ皿に樹脂溶液を約1.5g採取し、直ちに蓋をして素早く正確に重量を測定した。蓋を外した状態で、150℃のオーブンに入れて20分間乾燥させた。室温まで冷却してから、アルミ皿と蓋の重量を測定し、下記式で固形分を算出した。
固形分(%)=(乾燥後の重量−アルミ皿の重量)÷(乾燥前の重量−アルミ皿の重量)×100
本発明における平均粒子径は、走査型電子顕微鏡(SEM)で測定した粒子の数平均にて算出した。
十分に乾燥した既架橋型樹脂粒子10mgを試料台上の導電テープの片側に乗せて固定した。さらにスパッタ装置を使い白金・パラジウム蒸着を行った。前処理後の試料を日本電子製 JIB−4600Fシステムにセットし、粒子径に応じた任意の倍率にて試料の像を観察した。
得られた画像中の粒子100個の直径を小数点第1位までの精度で測定し、その数平均値を本発明の平均粒子径とした。
本発明における変動係数は、SEMで計測した粒子100個の粒子径を統計計算し、次式によって求められた数値である。
変動係数(%)=(標準偏差/平均粒子径)×100
本発明におけるガラス転移温度は、示差走査熱量測定(DSC)システムを用いて測定した。
十分に乾燥した既架橋型樹脂粒子20mgをアルミパンに詰めて蓋をした。この測定用試料をSII製 DSC220CUシステムにセットし、以下の条件にて測定を行った。
窒素流量 50ml/min
測定温度範囲 30〜230℃
昇温速度 10℃/min
得られた熱量変化スペクトルをもとに、ガラス転移温度を吸熱反応の補外開始温度にて求めた。
水酸基含有量 22.3(mmol/g)の完全ケン化ポリビニルアルコール(ケン化度99mol%)(以下、PVAという)80g(固形重量)を、製造例1で得られた既架橋型樹脂粒子の分散体100g(固形分20gを含む)に加え、さらに固形分が13%になるようにイソプロピルアルコール(IPA)を加えて撹拌し、組成物を得た。組成物中に含まれるPVAと既架橋型樹脂粒子との合計100g中に含まれる、PVA由来の水酸基量は22.3×80=1784mmol、既架橋型樹脂粒子由来の水酸基量は0.62×20=12.4mmolである。従って、保護塗料中に含まれるHPCと既架橋型樹脂粒子との合計1g当たり、HPC由来の水酸基量と既架橋型樹脂粒子由来の水酸基量との差は17.7mmolである。
得られた保護塗料を、バーコーターを用いて、予めコロナ処理を施した厚さ25μmの延伸ナイロンフィルムのコロナ処理面に塗布し、100℃のオーブン中で1分間乾燥して溶剤類を揮発させた。乾燥後の膜厚が5μmとなるようにバーコーターを選択した。
得られた一次積層体を長さ方向に7mm延伸した後のフィルムにつき、フィルムの幅方向の中央部から長さ方向に平行に正方形(4cm×4cm)のサンプルを採取し、顕微鏡(オリンパス製「BX51」)を使用して、倍率100倍で、サンプルの中央部を観察した。その際に、クラック(延伸方向に直角な裂け目)の数及びボイド(延伸方向の長軸をもつ棒状欠陥)の数を、観察中に顕微鏡を固定して顕微鏡の一視野内で確認できる数をカウントした。この操作を2回繰り返して、その平均値を採った。
得られた一次積層体を長さ方向に7mm延伸する前と延伸した後のフィルムにつき、フィルムの幅方向の中央部から長さ方向に平行に正方形(4cm×4cm)のサンプルを採取した。このサンプルにつき、日本電色工業製「HAZE METER NDH2000」を使用して、濁度(HAZE)を測定した。測定は3回繰り返して行い、その平均値を採った。
表2に従って、実施例1と同様の方法で一次積層体を形成した。
なお、実施例13、14、比較例6で用いた部分ケン化PVA(ケン化度87mol%)の水酸基含有量は、17.6mmol/g量である。
また、ポリプロピレン(以下、PPという)は、水酸基、カルボキシル基もしくはその塩、およびアミド基から成る群より選ばれる官能基の合計量が0mmol/gである。
また、架橋していない、比較製造例2、3の樹脂粒子を用いる比較例2、3、6は、延伸後のポリビニルアルコール(A)への均一分散状態及び相溶性がくずれ、延伸白化性(クラック数、ボイド数、HAZE変化率)が悪い。
したがって、本発明の組成物は、例えば、各種記録材料、ICカード、ICタグなどをはじめ、薬品や食品などの包装材、マーキングフィルム、感光性樹脂板、粘着シート、色素増感型太陽電池、偏光板保護用樹脂フィルム、反射防止用樹脂フィルム、光拡散フィルムなどの光学樹脂フィルム、ガラス飛散防止樹脂フィルム、化粧シート、窓用樹脂フィルムなどの建築材料用樹脂フィルム、表示材料、電飾看板などの屋内外のオーバーレイ用樹脂フィルム、シュリンクフィルムなどに使用することができる。
Claims (4)
- ポリビニルアルコール(A)と既架橋型樹脂粒子(B)とを含有するポリビニルアルコール系組成物であって、
下記(1)〜(4)の条件を全て満たす、ポリビニルアルコール系組成物。
(1)ポリビニルアルコール(A)の水酸基の合計量が0.2〜30mmol/gである。
(2)前記既架橋型樹脂粒子(B)が、水酸基、カルボキシル基もしくはその塩、およびアミド基から成る群より選ばれる少なくとも一つの官能基を有し、前記官能基の合計量が0.05〜10mmol/gである。
(3)前記既架橋型樹脂粒子(B)が、エチレン性不飽和基を一つ有する単官能のエチレン性不飽和単量体と、二つ以上のエチレン性不飽和基を有する多官能のエチレン性不飽和単量体とを、ラジカル重合してなる樹脂粒子である。
(4)ポリビニルアルコール系組成物に含まれる前記ポリビニルアルコール(A)由来の前記官能基の合計量が、前記既架橋型樹脂粒子(B)由来の前記官能基の合計量以上であり、
前記ポリビニルアルコール系組成物に含まれる前記ポリビニルアルコール(A)と既架橋型樹脂粒子(B)との合計1g当たり、前記ポリビニルアルコール(A)由来の前記官能基の合計量と前記既架橋型樹脂粒子(B)由来の前記官能基の合計量との差が最大25mmolである。
- 既架橋型樹脂粒子(B)の平均粒子径が0.1〜8μmであり、変動係数が25%以下である請求項1記載のポリビニルアルコール系組成物。
- 既架橋型樹脂粒子(B)が、単官能のエチレン性不飽和単量体と多官能のエチレン性不飽和単量体とを、分散剤非存在下にラジカル重合してなる樹脂粒子であることを特徴とする請求項1〜3いずれかに記載のポリビニルアルコール系組成物。
- 既架橋型樹脂粒子(B)のガラス転移温度が10〜180℃である、請求項1〜4いずれか1項に記載のポリビニルアルコール系組成物。
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