JP2012207062A - 自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車用外装部材 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】MFRが40〜70g/10分であるプロピレン系共重合体30〜62重量%と、高MFRの結晶性ポリプロピレン部と特定のエチレン・プロピレン共重合体部とからなる、MFRが100〜130g/10分であるプロピレン系ブロック共重合体5〜20重量%と、それぞれ特定のMFRと密度を有し、特定比の2種類のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー10〜20重量%と、特定粒径のタルク23〜30重量%とからなる、自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物等による。
【選択図】なし
Description
また、一般には樹脂成形体表面に塗装を施し意匠性を付与する場合が多いが、一部には造形上の理由及びコストの面から塗装をせず、樹脂の生地色のままで製品としているものも多い。その際に問題になるのがフローマーク、タイガーマークなどと呼ばれる成形時に生じる溶融樹脂の不規則な流れによって発生するトラ縞状の成形外観不良である。
従って、無塗装または無塗装部分のある自動車外装部材成形体においては、フローマーク及び上述の面衝撃強度の更なる改善が要求される。
すなわち、これらの例が示す様に、従来の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれからなる自動車用外装部材においては、高成形加工性(高流動)且つ高剛性であって、面衝撃強度及び成形外観(フローマークの抑制)を、より高い水準で満足するのは困難であった。
すなわち、上記の様な高流動、且つ高剛性である材料におけるフローマークや面衝撃強度の欠点を解決しつつ、成形性、物性バランスに優れた自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物の提供と、それを用いることによる自動車用外装部材とりわけ自動車バンパーを提供することにある。
成分(I):結晶性ポリプロピレン部(I1)を85〜75重量%、及びエチレン含量が30〜45重量%のエチレン・プロピレン共重合体部(I2)を15〜25重量%(ただし、(I1)と(I2)の合計量は100重量%である。)の割合で含有し、かつ全体のMFR(230℃、21.18N荷重)が40〜70g/10分である、プロピレン系共重合体。
成分(II):MFR(230℃、21.18N荷重)が250〜350g/10分の結晶性ポリプロピレン部(I3)を85〜95重量%、及びエチレン含量が25〜40重量%で固有粘度が6〜8dl/gのエチレン・プロピレン共重合体部(I4)を5〜15重量%(ただし、(I3)と(I4)の合計量は100重量%である。)の割合で含有し、かつ全体のMFR(230℃、21.18N荷重)が100〜130g/10分である、プロピレン系ブロック共重合体。
成分(III):MFR(230℃、21.18N荷重)が0.5〜1.5g/10分で密度が0.860〜0.867g/cm3のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(III−A)、及びMFRが5〜10g/10分で密度が0.860〜0.867g/cm3のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(III−B)からなり、かつ(III−A)と(III−B)の重量比((III−A)/(III−B))が3/7〜7/3である、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー。
成分(IV):平均粒径が3.5〜10μmのタルク。
以下に、ポリプロピレン系樹脂組成物の構成成分、ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法、ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれからなる自動車用外装部材の成形、性能、用途について詳細に説明する。
(1)プロピレン系共重合体
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるプロピレン系共重合体(成分(I))は、結晶性ポリプロピレン部(I1)とエチレン・プロピレン共重合体部(I2)を逐次重合して得られるプロピレン系共重合体である。
プロピレン系共重合体全体(成分(I))のMFRは40〜70g/10分、好ましくは45〜65g/10分である。MFRが40g/10分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工性(流動性)が劣るおそれがあり、70g/10分を超えると面衝撃強度、更には引張り伸び性が低下するおそれがある。
ここで、MFRは、JIS K 7210に準拠し、230℃、21.18N荷重で測定する値であり、以下本明細書中MFRは、特別に断りが無い限りいずれも同様の方法で測定される値とする。
プロピレン系共重合体(成分(I))中の結晶性ポリプロピレン部(I1)のプロピレン系共重合体(成分(I))全体に占める割合は、85〜75重量%であり、エチレン・プロピレン共重合体部(I2)のプロピレン系共重合体(成分(I))全体に占める割合は、15〜25重量%である。エチレン・プロピレン共重合体部(I2)の比率が15重量%未満であると面衝撃強度が低下するおそれがあり、25重量%を超えると剛性が低下するおそれがある。
また、成分(I)中のエチレン・プロピレン共重合体部(I2)のエチレン含量は、30〜45重量%、好ましくは35〜43重量%である。エチレン含量が30重量%未満であると面衝撃強度が低下するおそれがあり、45重量%を超えると同じく面衝撃強度が低下するおそれがある。
ここで、前述の(I2)及び後述する(I4)の比率(割合)や、同じくエチレン含量は、クロス分別装置やFT−IR等を用いて測定される値であり、その測定条件等は例えば特許文献:特開2008−189893号公報に記載されている。
成分(I)の配合量が、30重量%未満ではポリプロピレン系樹脂組成物の剛性等が不足となるおそれがあり、62重量%を超えると面衝撃強度と剛性のバランスが悪くなるおそれがある。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるプロピレン系ブロック共重合体(成分(II))は、結晶性ポリプロピレン部(I3)とエチレン・プロピレン共重合体部(I4)を逐次重合して得られるプロピレン系ブロック共重合体である。
プロピレン系ブロック共重合体全体(成分(II))のMFRは100〜130g/10分、好ましくは100〜120g/10分である。MFRが100g/10分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工性(流動性)、成形外観(フローマーク)が劣るおそれがあり、130g/10分を超えると面衝撃強度、更には引張り伸び性が低下するおそれがある。
プロピレン系ブロック共重合体(成分(II))中の結晶性ポリプロピレン部(I3)のプロピレン系ブロック共重合体(成分(II))全体に占める割合は、85〜95重量%であり、エチレン・プロピレン共重合体部(I4)のプロピレン系ブロック共重合体(成分(II))全体に占める割合は、5〜15重量%である。該(I4)の割合が5重量%未満であると面衝撃強度及び成形外観(フローマーク)が劣るおそれがあり、逆に15重量%を超える場合はゲルが発生しやすくなり、成形外観(フローマーク)及び面衝撃強度に悪影響を及ぼすおそれがある。
成分(II)中のエチレン・プロピレン共重合体部(I4)のエチレン含量は、25〜40重量%、好ましくは30〜40重量%である。エチレン含量が上記範囲を逸脱した場合は、面衝撃強度が低下するおそれがある。
ここで、該エチレン含量が上記の範囲であると、ポリプロピレン系樹脂組成物の他の成分であるエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(成分(III))を特により微細に分散させる効果が大きく、更に後述するエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(成分(III))を特定の2種類組み合わせて得られる同効果と相俟って、優れた面衝撃強度を発現すると推察される。
すなわち、本発明において、特に、該エチレン含量が上記の範囲であることと、上記成分(III)が、それぞれ特定のMFRと密度からなるエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(III−A)及び(III−B)からなることが組み合わされたことにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物では、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(成分(III))を高度に微細に分散させることができ、これまでにない優れた効果、特に、面衝撃強度を発現するものとなったと考えられる。
また、エチレン・プロピレン共重合体部(I4)の固有粘度([η]copoly)は、6〜8dl/g、好ましくは7〜8dl/gの範囲であることが好ましい。固有粘度が6dl/g未満の場合は、成形外観(フローマーク)が劣るおそれがあり、8dl/gを超えると面衝撃強度が低下するおそれがある。
ここで、固有粘度は、ウベローデ型粘度計を用いてデカリンを溶媒として温度135℃で測定した値である。測定方法としては、先ず、結晶性ポリプロピレン部(I3)の重合終了後、一部を重合槽より重合反応物をサンプリングし、その固有粘度([η]homo)を測定する。次に、結晶性ポリプロピレン部(I3)を重合した後、プロピレン・エチレンランダム共重合体部(I4)を重合して得られた最終重合物(F)の固有粘度[η]Fを測定する。固有粘度[η]copolyは、以下の関係から求める。
[η]F=(100−Wc)/100×[η]homo+Wc/100×[η]copoly
Wcは、プロピレン系ブロック共重合体(成分(II))全体を基準とした、プロピレン・エチレンランダム共重合体部(I4)の比率(重量%)である。
なお、前述のプロピレン系共重合体(成分(I))も上述と同様の方法で製造することができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(成分(III))は、それぞれ特定のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(III−A)及び(III−B)からなることが必要である。このようなエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(成分(III))は、耐衝撃性を向上しつつ、且つ良好な成形加工性、物性、寸法安定性の発現等を目的に用いられる。成分(III)において、エチレンと共重合されるα−オレフィンとしては、1−オクテンまたは1−ブテン等が挙げられる。
上述の(III−A)及び(III−B)は、(III−A)又は(III−B)の原料となる各モノマーを触媒の存在下、それぞれ重合することにより製造される。触媒としては、ハロゲン化チタンの様なチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体の様な有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、またはアルキルアルミニウムクロリド等のいわゆるチーグラー型触媒、WO91/04257号公報等に記載のメタロセン化合物触媒等を使用することができる。重合法としては、気相流動床、溶液法、スラリー法等の製造プロセスを適用して、重合することができる。
本発明で使用される成分(III)の密度は、(III−A)が0.860〜0.867g/cm3であり、(III−B)が0.860〜0.867g/cm3である。密度が上記範囲を逸脱した場合には、ポリプロピレン系樹脂組成物の面衝撃強度が不十分となる場合があり、好ましくない。
本発明で使用される成分(III)は、成分(III)全体を基準として、(III−A)と(III−B)の重量比((III−A)/(III−B))が3/7〜7/3である。(III−A)と(III−B)の重量比が上記の範囲を逸脱した場合には、面衝撃強度が不十分となるおそれがある。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるタルク(成分(IV))は、平均粒径が3.5〜10μmのものである。平均粒径がこの範囲であれば、成形外観(フローマーク)や剛性が良好な水準のポリプロピレン系樹脂組成物が得られる。
成分(IV)は、例えば、先ずタルク原石を衝撃式粉砕機やミクロンミル型粉砕機で粉砕して製造したり、更にジェットミルなどで粉砕した後、サイクロンやミクロンセパレータ等で分級調整する等の方法で製造する。タルクの平均粒径は、レーザ回折散乱方式粒度分布計(例えば、堀場製作所製LA−920型)を用いて標準の条件にて測定することができる。
また、見かけ比容を2.5ml/g以下にしたいわゆる圧縮タルクを用いても良く、該タルクは、金属石鹸、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはそれらの変性物、有機シラン、有機ボラン、有機チタネート等を使用して表面処理されたものであってもよい。
本発明のプロピレン系樹脂組成物においては、本発明の効果を損なわない範囲で、或いは、更に性能の向上をはかるために、上記成分以外に、以下に示す任意成分を配合することができる。具体的には、酸化防止剤、帯電防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、核剤、難燃剤、分散剤、顔料、発泡剤等を挙げることが出来る。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、前述成分(I)〜(IV)(必要に応じ(I)〜(IV)とその他配合成分)を上記配合割合で、従来公知の方法で配合・混合し、溶融混練することにより製造できる。溶融混練は、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー等の通常の混練機を用いて混練・造粒することによって、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が得られる。
この場合、各成分の分散を良好にすることができる混練・造粒方法を選択することが好ましく、通常は二軸押出機を用いて行われる。この混練・造粒の際には、上記各成分の配合物を同時に混練してもよく、また性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ずプロピレン系重合体(成分(I))の一部又は全部と、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(成分(III))とを混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
本発明の自動車用外装部材は、上記方法で製造されたポリプロピレン系樹脂組成物を、例えば、射出成形(ガス射出成形も含む)、射出圧縮成形(プレスインジェクション)等の周知の成形方法にて成形することによって得ることができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、前述したように、成形加工性がよく高剛性であり、成形外観、更には面衝撃強度に優れるため、特に薄肉化、高機能化、大型化されたバンパー等の自動車用外装部材として、実用に十分な性能を有している。
(1)MFR:JIS K 7210に準拠して行った。
(2)曲げ弾性率(単位:MPa):ISO 178に準拠して23℃で測定した。
(3)成形外観:型締め圧170トンの射出成形機で、短辺に幅30mmで厚み0.8mmのファンゲートをもつ金型を用いて、350mm×105mm×2mmtなる成形シートを成形温度を220℃にて射出成形した。この際のフローマークの発生を目視で観察し、ゲートからフローマークが発生した部分までの距離を測定し、下記基準で判定した。
○:160mm超〜240mm
△:120mm超〜160mm
×:120mm以下
(4)面衝撃強度:島津製作所社製ハイドロショットHITS−P10型を用い、射出成形によって成形した120mm×120mm×3mmtのシートを、装置付属の恒温槽で、−30℃の雰囲気下、1時間以上の状態調整を行った後、40mmφの穴の開いた保持具で固定し、先端球面20mmφのストライカを用いて、試験速度4.4m/sにて、材料を破壊するまでに要した全エネルギー値を測定し、下記基準で判断した。
○:45J以上
△:35〜45J未満
×:35J未満
(1)プロピレン系共重合体(成分(I))
表1に示す(I)−1〜(I)−2のプロピレン系共重合体を用いた。
(2)プロピレン系ブロック共重合体(成分(II))
表2に示す(II)−1〜(II)−3のプロピレン系ブロック共重合体を用いた
(3)エチレン・α−オレフィン系エラストマー(成分(III))
表3に示したエチレン・α−オレフィン系エラストマー(III)−1〜(III)−4を用いた。
(4)タルク(成分(IV))
LA920により求めた平均粒径5μmのタルクを用いた。
(実施例1〜3、比較例1〜9)
前述成分を、表4に示す割合にて、スーパーミキサーにてドライブレンドした後、押出温度200℃、吐出量80kg/hの条件で2軸押出機(神戸製鋼社製、KCM)を用いて溶融混練した。なお、溶融混練時の熱安定剤として、前記ドライブレンド後の組成物全体を100重量部として、テトラキス[メチレン−3−(3´5´−ジ−t−ブチル−4´−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン(チバガイギー社製、商品名:イルガノックス1010)0.1重量部、トリス(2,4−ジ−t−ブチルフェニル)フォスファイト(チバガイギー社製、商品名:イルガホス168)0.05重量部を配合した。溶融混練後、射出成形(200℃、金型温度40℃)にて試験片を作製し、評価を行った。その結果を表4に示す。
表4より明らかな様に、本発明の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物の特定事項である、「特定の成分(I)を30〜62重量%、成分(II)を5〜20重量%、成分(III)を10〜20重量%及び成分(IV)を23〜30重量%の割合で含有する」との要件を満たしている実施例1〜3は、成形加工性(流動性=MFR)及び剛性が良好で、且つ成形外観(フローマーク)及び面衝撃強度が優れる成形体が得られた。
一方、上記本発明の特定事項を満たさない比較例において、比較例1は、プロピレン系ブロック共重合体(成分(II))が配合されていないため、フローマークが劣る。比較例2は、成分(II)が配合されていないため、フローマークが劣る。比較例3は、成分(II)の共重合体全体のMFR及びエチレン・プロピレン共重合体部(II4)の比率及びエチレン含量の要件を満たしていないため、流動性、フローマーク、及び剛性が劣る。比較例4は、成分(II)の結晶性ポリプロピレン部(II3)のMFR、且つエチレン・プロピレン共重合体部(II4)のエチレン含量及び固有粘度が本発明の要件を満たしていないため、フローマーク及び面衝撃強度が劣る。比較例5は、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーを1種類しか使用していないため面衝撃強度が劣る。比較例6はエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーが1種類で、密度を満たしていないため、面衝撃強度が劣る。比較例7は、本発明の要件成分(III−4)が密度を満たしていないため、面衝撃強度が劣る。比較例8は、タルクの含有量が本発明の要件に対し少ないため剛性が劣る。比較例9は、タルクの含有量が本発明の要件に対して多いため、フローマークが劣る。なお、該例は、フローマークが明らかに劣っていたため、他の評価は実施しなかった。
従って、実施例1〜3により、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体において、本発明の特定事項である、特定の成分とその使用量とを規定することで、成形加工性及び剛性が良好で、且つ成形外観(フローマーク)及び面衝撃強度が優れた成形体が得られる点で、優れた結果が得られることが確認された。
Claims (4)
- 下記の成分(I)を30〜62重量%、成分(II)を5〜20重量%、成分(III)を10〜20重量%及び成分(IV)を23〜30重量%の割合で含有し(ただし、成分(I)〜(IV)の合計量は100重量%である。)、MFR(230℃、21.18N荷重)が35〜50g/10分、曲げ弾性率が2000〜2700MPaであることを特徴とする自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
成分(I):結晶性ポリプロピレン部(I1)を85〜75重量%、及びエチレン含量が30〜45重量%のエチレン・プロピレン共重合体部(I2)を15〜25重量%(ただし、(I1)と(I2)の合計量は100重量%である。)の割合で含有し、かつ全体のMFR(230℃、21.18N荷重)が40〜70g/10分である、プロピレン系共重合体。
成分(II):MFR(230℃、21.18N荷重)が250〜350g/10分の結晶性ポリプロピレン部(I3)を85〜95重量%、及びエチレン含量が25〜40重量%で固有粘度が6〜8dl/gのエチレン・プロピレン共重合体部(I4)を5〜15重量%(ただし、(I3)と(I4)の合計量は100重量%である。)の割合で含有し、かつ全体のMFR(230℃、21.18N荷重)が100〜130g/10分である、プロピレン系ブロック共重合体。
成分(III):MFR(230℃、21.18N荷重)が0.5〜1.5g/10分で密度が0.860〜0.867g/cm3のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(III−A)、及びMFR(230℃、21.18N荷重)が5〜10g/10分で密度が0.860〜0.867g/cm3のエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー(III−B)からなり、かつ(III−A)と(III−B)の重量比((III−A)/(III−B))が3/7〜7/3である、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー。
成分(IV):平均粒径が3.5〜10μmのタルク。 - 各成分の含有量は、成分(I)39〜57重量%、成分(II)8〜15重量%、成分(III)12〜18重量%、成分(IV)23〜28重量%であることを特徴とする請求項1に記載の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
- 成分(II)中におけるエチレン・プロピレン共重合体部(I4)のエチレン含量が30〜40重量%であることを特徴とする請求項1または2に記載の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
- 請求項1〜3のいずれかに記載の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなることを特徴とする自動車用外装部材。
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