WO2012132421A1

WO2012132421A1 - 自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車用外装部材

Info

Publication number: WO2012132421A1
Application number: PCT/JP2012/002138
Authority: WO
Inventors: 全弘長田; 憲二増田; 義博伴野; 泰史岡田; 原　正雄; 大西　正明; 千明朝野; 和久藤
Original assignee: マツダ株式会社
Priority date: 2011-03-29
Filing date: 2012-03-28
Publication date: 2012-10-04
Also published as: JP2012207062A; CN102958998A; JP5636320B2; DE112012000138T5; US20140011937A1; CN102958998B; DE112012000138B4

Abstract

　成形加工性がよく、高剛性であり、成形外観、更には面衝撃強度に優れた、とりわけ自動車バンパーの成形に好適なポリプロピレン系樹脂組成物を提供する。この組成物は、ＭＦＲが４０～７０ｇ／１０分であるプロピレン系共重合体３０～６２重量％と、高ＭＦＲの結晶性ポリプロピレン部と特定のエチレン・プロピレン共重合体部とからなる、ＭＦＲが１００～１３０ｇ／１０分であるプロピレン系ブロック共重合体５～２０重量％と、それぞれ特定のＭＦＲと密度を有する２種類のエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー１０～２０重量％と、特定粒径のタルク２３～３０重量％とからなる。

Description

自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車用外装部材

　本発明は、自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれからなる自動車用外装部材に関し、更に詳しくは、成形加工性がよく、高剛性であり、しかも成形外観や面衝撃強度に優れた自動車外装部材等の射出成形に好適な自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれからなる自動車用外装部材に関する。

　現在、自動車の外装部材等には軽量化及び加工の自由度の関係から樹脂材料が多く用いられている。最近では、環境問題の観点から更なる軽量化が求められ、成形体はより大型化、より薄肉化する傾向である。そのため、高流動で成形性が良く、且つ高剛性成形体が得られる樹脂材料が求められている。その際に問題となるのが衝撃強度であり、特に実際の成形体の実用耐衝撃性能を相関性高く表す面衝撃強度である。

　また、一般には樹脂成形体表面に塗装を施し意匠性を付与する場合が多い。一方、造形上の理由及びコストの面から塗装をせず、樹脂の生地色のままで製品としているものも多い。その製品で問題になるのがフローマーク或いはタイガーマークなどと呼ばれる成形時に生じる溶融樹脂の不規則な流れによって発生するトラ縞状の成形外観不良である。

　従って、無塗装または無塗装部分のある自動車外装部材成形体においては、成形外観の改善（フローマーク対策）及び上述の面衝撃強度の改善が要求される。

　フローマークに対策する技術が特許文献１に記載されている。この文献１では、フローマーク抑制効果のある成分をコンパウンドの過程で添加するのではなく、成形段階でマスターバッチという形で少量添加する。これにより、無塗装部位がある部品にのみ必要な成分を最低限のコストで添加したポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた成形体及びその製造方法が提供される。この文献１には、プロピレン単独重合体部分のＭＦＲが高いプロピレン系ブロック共重合体とプロピレン・エチレンランダム共重合体部分の割合が多いプロピレン系ブロック共重合体との混合物である成形性改質剤２～１５重量％と、プロピレン・エチレンブロック共重合体、エラストマー及び無機充填剤からなる被改質材であるポリプロピレン系樹脂組成物８５～９８重量％とを含むポリプロピレン樹脂組成物が開示されている。

　特許文献２及び特許文献３には、フローマークの発生が抑制され、面衝撃特性に優れるポリオレフィン系樹脂組成物及びそれからなる成形体を提供することが記載されている。この両文献各々のポリオレフィン系樹脂組成物は、下記のプロピレン系重合体（Ａ）７０～９０重量％と、無機充填材（Ｂ）１０～３０重量％とを含有する。そのプロピレン系重合体（Ａ）は、プロピレン単独重合体、またはプロピレンと含有量が１モル％以下のエチレン若しくは炭素数４以上のα－オレフィンとの共重合体である結晶性ポリプロピレン部分６０～７５重量％と、プロピレンとエチレンの重量比（プロピレン／エチレン（重量／重量））が７５／２５～３５／６５であるプロピレン－エチレンランダム共重合体部分２５～４０重量％とを含有し、且つ特定の要件を満足するプロピレン－エチレンブロック共重合体である。

　しかしながら、特許文献１には、フローマークの抑制効果については記載があるものの、実施例として開示されたレベルでは、昨今のようにより薄肉化された成形体の成形においては、流動性（ＭＦＲ）及び剛性が高い水準で望まれるため、十分な対策にはならず、また、面衝撃強度については記載がない。特許文献２には、フローマークの抑制効果があることが記載されているものの、開示された実施例はいずれも流動性が比較的低い。また。特許文献２には、自動車外装部材に重要な低温域（例えば－３０℃）での衝撃性能及び面衝撃強度についての開示が無いだけでなく、該文献２に開示された室温域での面衝撃強度の向上効果も十分とは言えない。特許文献３には、フローマークの抑制効果及び面衝撃強度の改良効果については記載があるものの、開示された実施例はいずれも流動性及び剛性が不十分である。上述のような薄肉化された成形体の成形には樹脂組成物の更なる改良が求められる。

　すなわち、これらの例が示すように、従来の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物では、高成形加工性（高流動）、高剛性、優れた面衝撃強度及び良好な成形外観（フローマークの抑制）を得るという観点で、高い水準で満足するのは困難であった。

特開２００８－１６３１２０号公報特開２００８－２０８３０４号公報特開２００８－２０８３０６号公報

　本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、成形加工性がよく、高剛性で、しかも成形外観や面衝撃強度に優れた自動車外装部材等の射出成形に好適な自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれからなる自動車用外装部材を提供することにある。

　すなわち、本発明は、上記のようなフローマークや面衝撃強度の問題を解決しつつ、成形性、物性バランスに優れた自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物の提供と、それを用いた自動車用外装部材とりわけ自動車バンパーを提供する。

　本発明者らは、上記課題を解決するために、種々の研究を重ねた結果、特定のプロピレン系共重合体に、特定のエチレン含有量のプロピレン系ブロック共重合体、ＭＦＲと密度の異なる２種類の成分を特定の割合で含む特定のエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー、および特定の平均粒径を有するタルクを特定の割合で組み合わせると、従来の材料に比べて優れた成形外観、剛性、及び面衝撃強度を発現するポリプロピレン系樹脂組成物が得られることを見出し、本発明を完成することに至った。

　すなわち、ここに提示する自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物は、下記の成分（Ｉ）を３０～６２重量％、成分（II）を５～２０重量％、成分（III）を１０～２０重量％及び成分（IV）を２３～３０重量％の割合で含有し（ただし、成分（Ｉ）～（IV）の合計量は１００重量％である。）、ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が３５～５０ｇ／１０分、曲げ弾性率が２０００～２７００ＭＰａであることを特徴とする。

　成分（Ｉ）：結晶性ポリプロピレン部（Ｉ_１）を８５～７５重量％、及びエチレン含量が３０～４５重量％であるエチレン・プロピレン共重合体部（Ｉ_２）を１５～２５重量％（ただし、（Ｉ_１）と（Ｉ_２）の合計量は１００重量％である。）の割合で含有し、かつ全体のＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が４０～７０ｇ／１０分であるプロピレン系共重合体。

　成分（II）：ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が２５０～３５０ｇ／１０分である結晶性ポリプロピレン部（II_１）を８５～９５重量％、及びエチレン含量が２５～４０重量％で固有粘度が６～８ｄｌ／ｇであるエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）を５～１５重量％（ただし、（II_１）と（II_２）の合計量は１００重量％である。）の割合で含有し、かつ全体のＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が１００～１３０ｇ／１０分であるプロピレン系ブロック共重合体。

　成分（III）：ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が０．５～１．５ｇ／１０分で密度が０．８６０～０．８６７ｇ／ｃｍ^３であるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（III－Ａ）と、ＭＦＲが５～１０ｇ／１０分で密度が０．８６０～０．８６７ｇ／ｃｍ^３であるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（III－Ｂ）とからなり、かつ（III－Ａ）と（III－Ｂ）の重量比（（III－Ａ）／（III－Ｂ））が３／７～７／３であるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー。

　成分（IV）：平均粒径が３．５～１０μｍのタルク。

　上記自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物において、各成分（Ｉ）～（IV）の好適な含有量は、成分（Ｉ）が３９～５７重量％、成分（II）が８～１５重量％、成分（III）が１２～１８重量％、成分（IV）が２３～２８重量％である。

　上記自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物において、成分（II）中におけるエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）のエチレン含量は３０～４０重量％であることが好適である。

　また、ここに提示する自動車用外装部材は、上述の各成分（Ｉ）～（IV）を含有する自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなることを特徴とする。

　本発明の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物は、成形加工性がよく、高剛性であり、成形外観、更には面衝撃強度に優れる自動車外装部材等の射出成形に好適である。また、本発明の自動車用外装部材は上記組成物からなり、物性と外観に優れる。

　本発明の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物（以下、「ポリプロピレン系樹脂組成物」とも記す）は、結晶性ポリプロピレン部（Ｉ_１）とエチレン・プロピレン共重合体部（Ｉ_２）とからなるプロピレン系共重合体（以下、成分（Ｉ）とも記す）と、結晶性ポリプロピレン部（II_１）とエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）とからなるプロピレン系ブロック共重合体（以下、成分（II）とも記す）と、エチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（以下、成分（III）とも記す）と、及びタルク（以下、成分（IV）とも記す）とを含有する樹脂組成物である。

　以下に、ポリプロピレン系樹脂組成物の構成成分、ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法、ポリプロピレン系樹脂組成物及びそれからなる自動車用外装部材の成形、性能、用途について詳細に説明する。

１．ポリプロピレン系樹脂組成物の構成成分
（１）プロピレン系共重合体
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるプロピレン系共重合体（成分（Ｉ））は、結晶性ポリプロピレン部（Ｉ_１）とエチレン・プロピレン共重合体部（Ｉ_２）を逐次重合して得られるプロピレン系共重合体である。

　プロピレン系共重合体全体（成分（Ｉ））のＭＦＲは４０～７０ｇ／１０分、好ましくは４５～６５ｇ／１０分である。ＭＦＲが４０ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工性（流動性）が劣るおそれがあり、７０ｇ／１０分を超えると面衝撃強度、更には引張り伸び性が低下するおそれがある。

　ここで、ＭＦＲは、ＪＩＳ　Ｋ　７２１０に準拠し、２３０℃、２１．１８Ｎ荷重で測定する値であり、以下本明細書中ＭＦＲは、特別に断りが無い限りいずれも同様の方法で測定される値である。

　プロピレン系共重合体（成分（Ｉ））全体に占める結晶性ポリプロピレン部（Ｉ_１）の割合は８５～７５重量％であり、プロピレン系共重合体（成分（Ｉ））全体に占めるエチレン・プロピレン共重合体部（Ｉ_２）の割合は１５～２５重量％である。エチレン・プロピレン共重合体部（Ｉ_２）の割合が１５重量％未満であると、得られる成形体の面衝撃強度が低下するおそれがあり、２５重量％を超えると、得られる成形体の剛性が低下するおそれがある。

　また、成分（Ｉ）中のエチレン・プロピレン共重合体部（Ｉ_２）のエチレン含量は、３０～４５重量％、好ましくは３５～４３重量％である。エチレン含量が３０重量％未満であると、得られる成形体の面衝撃強度が低下するおそれがあり、４５重量％を超えると同じく面衝撃強度が低下するおそれがある。

　ここで、前述の（Ｉ_２）及び後述する（II_２）の比率や、同じくエチレン含量は、クロス分別装置やＦＴ－ＩＲ等を用いて測定される値であり、その測定条件等は例えば特開２００８－１８９８９３号公報に記載されている。

　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、プロピレン系共重合体（成分（Ｉ））の配合量は、成分（Ｉ）～（IV）の合計量を１００重量％として、３０～６２重量％、好ましくは３９～５７重量％である。

　成分（Ｉ）の配合量が３０重量％未満では得られる成形体の剛性等が不足となるおそれがあり、６２重量％を超えると面衝撃強度と剛性のバランスが悪くなるおそれがある。

（２）プロピレン系ブロック共重合体
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるプロピレン系ブロック共重合体（成分（II））は、結晶性ポリプロピレン部（II_１）とエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）を逐次重合して得られるプロピレン系ブロック共重合体である。

　プロピレン系ブロック共重合体全体（成分（II））のＭＦＲは１００～１３０ｇ／１０分、好ましくは１００～１２０ｇ／１０分である。ＭＦＲが１００ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工性（流動性）、成形外観（フローマーク）が劣るおそれがあり、１３０ｇ／１０分を超えると面衝撃強度、更には引張り伸び性が低下するおそれがある。

　プロピレン系ブロック共重合体（成分（II））全体に占める結晶性ポリプロピレン部（II_１）の割合は８５～９５重量％であり、プロピレン系ブロック共重合体（成分（II））全体に占めるエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）の割合は５～１５重量％である。（II_２）の割合が５重量％未満であると面衝撃強度及び成形外観（フローマーク）が劣るおそれがあり、逆に１５重量％を超える場合はゲルが発生しやすくなり、成形外観（フローマーク）及び面衝撃強度に悪影響を及ぼすおそれがある。

　また、成分（II）中の結晶性ポリプロピレン部（II_１）は、ＭＦＲが２５０～３５０ｇ／１０分、好ましくは２５０～３００ｇ／１０分である。ＭＦＲが２５０ｇ／１０分未満であると、フローマークの発生により成形外観が劣るおそれがあり、ＭＦＲが３５０ｇ／１０分を超えると面衝撃強度、更には引張り伸び性が低下するおそれがある。

　成分（II）中のエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）のエチレン含量は、２５～４０重量％、好ましくは３０～４０重量％である。エチレン含量が上記範囲を逸脱した場合は、面衝撃強度が低下するおそれがある。

　ここで、エチレン含量が上記の範囲であると、ポリプロピレン系樹脂組成物の他の成分であるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（成分（III））を微細に分散させる効果が特に大きく、更に後述するエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（成分（III））を特定の２種類組み合わせて得られる同効果と相俟って、優れた面衝撃強度を発現すると推察される。

　すなわち、本発明においては、特に、エチレン含量が上記の範囲であることと、上記成分（III）が、それぞれ特定のＭＦＲと密度からなるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（III－Ａ）及び（III－Ｂ）からなることとの組み合わせにより、エチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（成分（III））を高度に微細に分散させたポリプロピレン系樹脂組成物が得られ、これまでにない優れた効果、特に、面衝撃強度を発現するものとなると考えられる。

　また、エチレン・プロピレン共重合体部（II_２）の固有粘度（［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}）は、６～８ｄｌ／ｇ、好ましくは７～８ｄｌ／ｇの範囲であることが好ましい。固有粘度が６ｄｌ／ｇ未満の場合は、フローマークの発生により成形外観が劣るおそれがあり、８ｄｌ／ｇを超えると面衝撃強度が低下するおそれがある。

　ここで、固有粘度は、ウベローデ型粘度計を用いてデカリンを溶媒として温度１３５℃で測定した値である。測定方法としては、先ず、結晶性ポリプロピレン部（II_１）の重合終了後、重合槽より重合反応物の一部をサンプリングし、その固有粘度（［η］_ｈｏｍｏ）を測定する。次に、結晶性ポリプロピレン部（II_１）を重合した後、プロピレン・エチレンランダム共重合体部（II_２）を重合して得られた最終重合物（Ｆ）の固有粘度［η］Ｆを測定する。固有粘度［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}は、以下の関係から求める。

［η］Ｆ＝（１００－Ｗｃ）／１００×［η］_ｈｏｍｏ＋Ｗｃ／１００×［η］_{ｃｏｐｏｌｙ}
　Ｗｃは、プロピレン系ブロック共重合体（成分（II））全体に占めるプロピレン・エチレンランダム共重合体部（II_２）の割合（重量％）である。

　成分（II）は、高立体規則性触媒を用いてスラリー重合、バルク重合、気相重合により製造することができる。高立体規則性触媒としては、塩化マグネシウムに四塩化チタン、有機ハイドライド及び有機シラン化合物を接触させて得られた固体成分と、有機アルミニウム化合物とを組み合わせた触媒が挙げられる。重合方式としては、バッチ重合、連続重合のどちらの方式でも採用することができる。

　なお、前述のプロピレン系共重合体（成分（Ｉ））も上述と同様の方法で製造することができる。

　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、プロピレン系ブロック共重合体（成分（II））の配合量は、成分（Ｉ）～（IV）の合計量を１００重量％として、５～２０重量％、好ましくは８～１５重量％である。成分（II）の配合量が、５重量％未満ではフローマークの発生により成形外観が劣るおそれがあり、２０重量％を超えると面衝撃強度、更には引張り伸び性が低下するおそれがある。

（３）エチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（成分（III））は、それぞれ特定のエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（III－Ａ）及び（III－Ｂ）からなることが必要である。このようなエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（成分（III））は、耐衝撃性を向上しつつ、且つ良好な成形加工性、物性、寸法安定性の発現等を目的に用いられる。成分（III）において、エチレンと共重合されるα－オレフィンとしては、１－オクテンまたは１－ブテン等が挙げられる。

　上述の（III－Ａ）及び（III－Ｂ）は、（III－Ａ）又は（III－Ｂ）の原料となる各モノマーを触媒の存在下、それぞれ重合することにより製造される。触媒としては、ハロゲン化チタンのようなチタン化合物、アルキルアルミニウム－マグネシウム錯体のような有機アルミニウム－マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、またはアルキルアルミニウムクロリド等のいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ９１／０４２５７号公報等に記載のメタロセン化合物触媒等を使用することができる。重合法としては、気相流動床、溶液法、スラリー法等の製造プロセスを適用して、重合することができる。

　本発明で使用されるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（成分（III））のＭＦＲは、（III－Ａ）が０．５～１．５ｇ／１０分であり、（III－Ｂ）が５～１０ｇ／１０分である。ＭＦＲが上記範囲を逸脱した場合には、ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工性（流動性）が不良となったり、もしくは得られる成形体の特に重要な面衝撃強度が不十分となったりするおそれがある。

　本発明で使用される成分（III）の密度は、（III－Ａ）が０．８６０～０．８６７ｇ／ｃｍ^３であり、（III－Ｂ）が０．８６０～０．８６７ｇ／ｃｍ^３である。密度が上記範囲を逸脱した場合には、得られる成形体の面衝撃強度が不十分となる場合があり、好ましくない。

　本発明で使用される成分（III）は、成分（III）全体における（III－Ａ）と（III－Ｂ）の重量比（（III－Ａ）／（III－Ｂ））が３／７～７／３である。（III－Ａ）と（III－Ｂ）の重量比が上記の範囲を逸脱した場合には、面衝撃強度が不十分となるおそれがある。

　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、成分（III）の配合量は、成分（Ｉ）～（IV）の合計量を１００重量％として、１０～２０重量％、好ましくは１２～１８重量％である。１０重量％未満では、面衝撃強度が不足するおそれがあり、２０重量％を超えると、剛性が劣るおそれがある。

（４）タルク
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いるタルク（成分（IV））は、平均粒径が３．５～１０μｍのものである。平均粒径がこの範囲であれば、成形外観（フローマーク）や剛性が良好な水準のポリプロピレン系樹脂組成物が得られる。

　成分（IV）は、例えば、先ずタルク原石を衝撃式粉砕機やミクロンミル型粉砕機で粉砕して製造したり、更にジェットミルなどで粉砕した後、サイクロンやミクロンセパレータ等で分級調整する等の方法で製造する。タルクの平均粒径は、レーザ回折散乱方式粒度分布計（例えば、堀場製作所製ＬＡ－９２０型）を用いて標準の条件にて測定することができる。

　また、見かけ比容を２．５ｍｌ／ｇ以下にしたいわゆる圧縮タルクを用いても良く、該タルクは、金属石鹸、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはそれらの変性物、有機シラン、有機ボラン、有機チタネート等を使用して表面処理されたものであってもよい。

　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、タルク（成分（IV））の配合量は、成分（Ｉ）～（IV）の合計量を１００重量％として、２３～３０重量％であり、好ましくは２３～２８重量％である。成分（IV）の配合量が、２３重量％未満ではポリプロピレン系樹脂組成物の剛性や耐熱性が不足するおそれがあり、３０重量％を超えると面衝撃強度や成形外観（フローマーク）が劣るおそれがある。

（５）その他の配合成分（任意成分）
　本発明のプロピレン系樹脂組成物においては、本発明の効果を損なわない範囲で、或いは、更に性能の向上をはかるために、上記成分以外に、以下に示す任意成分を配合することができる。具体的には、酸化防止剤、帯電防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、核剤、難燃剤、分散剤、顔料、発泡剤等を挙げることができる。

２．ポリプロピレン系樹脂組成物の製造およびその特性
　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、成分（Ｉ）～（IV）（必要に応じ（Ｉ）～（IV）とその他配合成分）を上記配合割合で、従来公知の方法で配合・混合し、溶融混練することにより製造できる。例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー等の通常の混練機を用いて成分（Ｉ）～（IV）（必要に応じ（Ｉ）～（IV）とその他配合成分）を混練・造粒することによって、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が得ることができる。

　この場合、各成分の分散を良好にすることができる混練・造粒方法を選択することが好ましく、通常は二軸押出機を用いて行われる。この混練・造粒の際には、上記成分全てを同時に混練してもよく、また性能向上をはかるべく上記成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ずプロピレン系重合体（成分（Ｉ））の一部又は全部と、エチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（成分（III））とを混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。

　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ＭＦＲが３５～５０ｇ／１０分、好ましくは４０～５０ｇ／１０分であることにより良好な射出成形加工性を有し、この組成物によれば、曲げ弾性率が２０００～２７００ＭＰａ、好ましくは２１００～２７００ＭＰａ、より好ましくは２２００～２７００ＭＰａを有して高い剛性を有し、且つ成形外観（フローマーク）及び面衝撃強度に優れる性能を有する成形体が得られる。ここで、曲げ弾性率はＩＳＯ　１７８に準拠して測定する値である。

３．自動車用外装部材の製造およびその性能
　本発明の自動車用外装部材は、上記方法で製造されたポリプロピレン系樹脂組成物を、例えば、射出成形（ガス射出成形も含む）、射出圧縮成形（プレスインジェクション）等の周知の成形方法にて成形することによって得ることができる。

　本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、前述したように、成形加工性が良く、高剛性であり、成形外観、更には面衝撃強度に優れる成形体の成形に適する。そのため、本発明によれば、特に薄肉化、高機能化、大型化されたバンパー等の実用に十分な性能を有する自動車用外装部材を得ることができる。

　以下に、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車用外装部材に関し、実施例及び比較例を示して具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例及び比較例に限定されるものではない。なお、実施例、比較例において使用した原材料及び試験法・評価方法は以下のとおりである。

１．評価方法
（１）ＭＦＲ：ＪＩＳ　Ｋ　７２１０に準拠して行った。
（２）曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）：ＩＳＯ　１７８に準拠して２３℃で測定した。
（３）成形外観：型締め圧１７０トンの射出成形機で、短辺に幅３０ｍｍで厚み０．８ｍｍのファンゲートをもつ金型を用いて、３５０ｍｍ×１０５ｍｍで厚さ２ｍｍの成形シートを成形温度を２２０℃にて射出成形した。この際のフローマークの発生を目視で観察し、ゲートからフローマークが発生した部分までの距離を測定し、下記基準で判定した。
　○：１６０ｍｍ超～２４０ｍｍ
　△：１２０ｍｍ超～１６０ｍｍ
　×：１２０ｍｍ以下
（４）面衝撃強度：島津製作所社製ハイドロショットＨＩＴＳ－Ｐ１０型を用い、射出成形によって１２０ｍｍ×１２０ｍｍで厚さ３ｍｍのシートを成形した。このシートを、装置付属の恒温槽で、－３０℃の雰囲気下に１時間以上保持した後、４０ｍｍφの穴の開いた保持具で当該シートを固定し、先端球面２０ｍｍφのストライカを用いて、試験速度４．４ｍ／ｓにてシートを破壊した。その破壊に要した全エネルギー値を測定し、下記基準で面衝撃強度を判断した。
　○：４５Ｊ以上
　△：３５～４５Ｊ未満
　×：３５Ｊ未満

２．原材料
（１）プロピレン系共重合体（成分（Ｉ））
　表１に示す（Ｉ）－１～（Ｉ）－２のプロピレン系共重合体を用いた。
（２）プロピレン系ブロック共重合体（成分（II））
　表２に示す（II）－１～（II）－３のプロピレン系ブロック共重合体を用いた。
（３）エチレン・α－オレフィン系エラストマー（成分（III））
　表３に示したエチレン・α－オレフィン系エラストマー（III）－１～（III）－４を用いた。
（４）タルク（成分（IV））
　ＬＡ９２０により求めた平均粒径５μｍのタルクを用いた。

３．実施例及び比較例
（実施例１～３、比較例１～９）
　前述成分を、表４に示す割合にて、スーパーミキサーにてドライブレンドした後、押出温度２００℃、吐出量８０ｋｇ／ｈの条件で２軸押出機（神戸製鋼社製、ＫＣＭ）を用いて溶融混練した。なお、溶融混練時の熱安定剤として、前記ドライブレンド後の組成物１００重量部当たり、テトラキス［メチレン－３－（３´５´－ジ－ｔ－ブチル－４´－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（チバガイギー社製、商品名：イルガノックス１０１０）０．１重量部、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）フォスファイト（チバガイギー社製、商品名：イルガホス１６８）０．０５重量部を配合した。溶融混練後、射出成形（２００℃、金型温度４０℃）にて試験片を作製し、評価を行った。その結果を表４に示す。

４．評価
　表４より明らかなように、本発明の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物の特定事項である、「特定の成分（Ｉ）を３０～６２重量％、成分（II）を５～２０重量％、成分（III）を１０～２０重量％及び成分（IV）を２３～３０重量％の割合で含有する」の要件を満たしている実施例１～３では、成形加工性（流動性＝ＭＦＲ）及び剛性が良好で、且つ成形外観（フローマーク）及び面衝撃強度が優れる成形体が得られた。

　一方、上記本発明の特定事項を満たさない比較例をみると、比較例１は、プロピレン系ブロック共重合体（成分（II））が配合されていないため、フローマークが劣る。比較例２は、成分（II）が配合されていないため、フローマークが劣る。比較例３は、成分（II）の共重合体全体のＭＦＲ、並びにエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）の比率及びエチレン含量の要件を満たしていないため、流動性、フローマーク、及び剛性が劣る。比較例４は、成分（II）の結晶性ポリプロピレン部（II_１）のＭＦＲ、並びにエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）のエチレン含量及び固有粘度が本発明の要件を満たしていないため、フローマーク及び面衝撃強度が劣る。比較例５は、エチレン・α－オレフィン共重合体エラストマーを１種類しか使用していないため面衝撃強度が劣る。比較例６はエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマーが１種類で、密度を満たしていないため、面衝撃強度が劣る。比較例７は、本発明の要件成分（III－４）が密度を満たしていないため、面衝撃強度が劣る。比較例８は、タルクの含有量が本発明の要件に対し少ないため剛性が劣る。比較例９は、タルクの含有量が本発明の要件に対して多いため、フローマークが劣る。なお、比較例９は、フローマークが明らかに劣っていたため、他の評価は実施しなかった。

　従って、実施例１～３により、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体において、本発明の特定事項である、特定の成分とその使用量とを規定することで、成形加工性が良く、そして、剛性が良好で且つ成形外観（フローマーク）及び面衝撃強度が優れた成形体が得られるという、優れた結果が得られることが確認された。

　本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物は、成形加工性がよく、高剛性であり、成形外観、更には面衝撃強度に優れる成形体を得ることができ、特に薄肉化、高機能化、大型化されたバンパー等の自動車部材用成形材料として、実用に十分な性能を有している。そして、本発明に係る自動車用外装部材は、上記組成物からなり、物性と外観に優れる。従って、本発明の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物及び自動車用外装部材は、産業上大いに有用である。

Claims

　下記の成分（Ｉ）を３０～６２重量％、成分（II）を５～２０重量％、成分（III）を１０～２０重量％及び成分（IV）を２３～３０重量％の割合で含有し（ただし、成分（Ｉ）～（IV）の合計量は１００重量％である。）、ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が３５～５０ｇ／１０分、曲げ弾性率が２０００～２７００ＭＰａであることを特徴とする自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
　成分（Ｉ）：結晶性ポリプロピレン部（Ｉ_１）を８５～７５重量％、及びエチレン含量が３０～４５重量％であるエチレン・プロピレン共重合体部（Ｉ_２）を１５～２５重量％（ただし、（Ｉ_１）と（Ｉ_２）の合計量は１００重量％である。）の割合で含有し、かつ全体のＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が４０～７０ｇ／１０分であるプロピレン系共重合体。
　成分（II）：ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が２５０～３５０ｇ／１０分である結晶性ポリプロピレン部（II_１）を８５～９５重量％、及びエチレン含量が２５～４０重量％で固有粘度が６～８ｄｌ／ｇであるエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）を５～１５重量％（ただし、（II_１）と（II_２）の合計量は１００重量％である。）の割合で含有し、かつ全体のＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が１００～１３０ｇ／１０分であるプロピレン系ブロック共重合体。
　成分（III）：ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）が０．５～１．５ｇ／１０分で密度が０．８６０～０．８６７ｇ／ｃｍ^３であるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（III－Ａ）と、ＭＦＲが５～１０ｇ／１０分で密度が０．８６０～０．８６７ｇ／ｃｍ^３であるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー（III－Ｂ）とからなり、かつ（III－Ａ）と（III－Ｂ）の重量比（（III－Ａ）／（III－Ｂ））が３／７～７／３であるエチレン・α－オレフィン共重合体エラストマー。
　成分（IV）：平均粒径が３．５～１０μｍのタルク。
　各成分（Ｉ）～（IV）の含有量は、成分（Ｉ）が３９～５７重量％、成分（II）が８～１５重量％、成分（III）が１２～１８重量％、成分（IV）が２３～２８重量％であることを特徴とする請求項１に記載の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
　成分（II）中におけるエチレン・プロピレン共重合体部（II_２）のエチレン含量が３０～４０重量％であることを特徴とする請求項１または２に記載の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物。
　請求項１～３のいずれかに記載の自動車部材用ポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなることを特徴とする自動車用外装部材。