JP2011076956A

JP2011076956A - 電気化学セル用包装材料

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Publication number: JP2011076956A
Application number: JP2009229061A
Authority: JP
Inventors: Takanori Yamashita; 孝典山下; Masataka Okushita; 正隆奥下; Hirohisa Akita; 裕久秋田
Original assignee: Dai Nippon Printing Co Ltd
Current assignee: Dai Nippon Printing Co Ltd
Priority date: 2009-09-30
Filing date: 2009-09-30
Publication date: 2011-04-14
Anticipated expiration: 2029-09-30
Also published as: JP5407719B2

Abstract

【課題】本発明は、安定した密封性、絶縁性を示す電気化学セル用包装材料を提供する。
【解決手段】電気化学セル用包装材料において、ポリオレフィン層１５を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）を、１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下とし、酸変性ポリオレフィン層１４を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）を、５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下とした。
【選択図】図１

Description

本発明は、安定した密封性、絶縁性を示す電気化学セル用包装材料に関するものである。

リチウムイオン電池とは、リチウム二次電池ともいわれ、液状、ゲル状又は高分子ポリマー状の電解質を持ち、正極・負極活物質が高分子ポリマーからなるものを含むものである。リチウムイオン電池の構成は、正極集電材／正極活性物質層／電解質層／負極活性物質層／負極集電材及び、これらを包装する外装体からなり、外装体を形成する包装材料として多層フィルムが用いられる。

図２は従来の電気化学セル用包装材料の層構成を示す断面図であり、図２に示すように、従来の電気化学セル用包装材料１１０は、少なくとも基材層１１１、金属箔層１１２、ポリプロピレン層１１５で構成され、基材層１１１と金属箔層１１２とは接着剤層１１３を介して接着され、ポリプロピレン層１１５と金属箔層１１２とは酸変性ポリプロピレン層１１４を介して接着されている。

この包装材料を袋状に加工し、内部に電池本体を収納するパウチタイプの電池用外装体、または、包装材料をプレス加工して凹部を形成し、凹部内部に電池本体を収納するエンボスタイプの電池用外装体がある。これらいずれのタイプの電池用外装体も内部に電池本体を収納し、ポリプロピレン層１１５同士を重ね合わせてヒートシールすることにより、電池用外装体内部に電池本体を密封収納することができる。

しかし、従来、特許文献１に記載されているように、ヒートシールの熱と加圧により酸変性ポリプロピレン層１１４が溶融して外装体外部に押し出され、電極端子と金属箔層１１２が短絡したり、金属箔層１１２とポリプロピレン層１１５とが剥離することが問題となっていた。

特開２００７−１３４３０４号公報

そこで、本発明は上記問題点に鑑み、密封性、絶縁性に優れる電気化学セル用包装材料を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために本発明の第１の構成は、金属箔層と、酸変性ポリオレフィン層と、ポリオレフィン層とが、少なくとも順次積層された電気化学セル用包装材料において、ポリオレフィン層を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下であり、酸変性ポリオレフィン層を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下であることを特徴とする。

この構成によると、酸変性ポリオレフィン層のＭＦＲ（２３０℃）を５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下の範囲にすることにより、ヒートシール時の熱により溶融した酸変性ポリオレフィン層の流出を抑え、シール部の絶縁性低下を防ぐことができる。また、ポリオレフィン層を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）を、１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下の範囲にすることにより、ポリオレフィン層の樹脂を溶融押出して電気化学セル用包装材料を積層する場合、ポリオレフィン層の成膜性を安定させることができる。

本発明の第２の構成は、上記電気化学セル用包装材料において、ポリオレフィン層を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、１０ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下であることを特徴とする。

この構成によると、ポリオレフィン層のＭＦＲを１０ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下の範囲にすることにより、ヒートシール直後のヒートシール部の接着強度が向上するため、ヒートシール直後にシール部を剥がそうとする力がかかった場合でも剥離を防止することができる。これにより、包装材料としての密封性を向上させることができる。

は、本発明の電気化学セル用包装材料の層構成を示す断面図である。は、従来の電気化学セル用包装材料の層構成を示す断面図である。

本発明は、安定した密封性、絶縁性を示す電気化学セル用包装材料であり、図等を利用してさらに詳細に説明する。なお、従来例の図２と共通する部分は省略する。

図１は本発明の実施形態の一例である電気化学セル用包装材料の層構成を示す断面図であり、図１に示すように、本実施形態に係る電気化学セル用包装材料１０は最外層に基材層１１、最内層にポリプロピレン層１５、その間に金属箔層１２が配されたものであり、ポリプロピレン層１５と金属箔層１２は酸変性ポリプロピレン層１４を介して接着している。また、基材層１１と金属箔層１２は接着剤層１３を介して接着している。このとき、金属箔層１２表面には化成処理層１２ａが設けられている。なお、本発明の電気化学セル用包装材料１０は上記各層を含むとともに各層間に異なる層を介在させた場合も本発明の技術範囲に含むものとする。なお、ポリプロピレン層は本発明における「ポリオレフィン層」の一例であり、酸変性ポリプロピレン層は本発明における「酸変性ポリオレフィン層」の一例である。

ここで、酸変性ポリプロピレン層１４とポリプロピレン層１５は化成処理層１２ａが形成された金属箔層１２の一方の面に酸変性ポリプロピレン樹脂を溶融押出して酸変性ポリプロピレン層１４を形成し、さらに酸変性ポリプロピレン層１４の上からポリプロピレン樹脂を溶融押出してポリプロピレン層１５を積層することができる。

このとき、酸変性ポリプロピレン層１４は金属箔層１２とポリプロピレン層１５とを安定的に接着するために設ける層であり、酸変性ポリプロピレン層１４を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は、５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下である。なお、ＭＦＲはＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したものである。酸変性ポリプロピレン層１４を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）を５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下の範囲にすることにより、ヒートシール時の熱により溶融する酸変性ポリプロピレンの流出を抑え、シール部の絶縁性を向上させることができる。また、酸変性ポリプロピレン層１４を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、５ｇ／１０分より小さい場合、酸変性ポリプロピレン樹脂を溶融押出して酸変性ポリプロピレン層１４を形成する際の製膜性が不安定となる。また、酸変性ポリプロピレン層１４を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、７ｇ／１０分より大きい場合、ヒートシール時の熱により、溶融した酸変性ポリプロピレンが容易に流出し、シール部の絶縁性が低下する。

また、この層に用いられる酸変性ポリプロピレンは、
（１）ビガット軟化点１１５℃以上、融点１５０℃以上のホモタイプ、
（２）ビガット軟化点１０５℃以上、融点１３０℃以上のエチレンープロピレンとの共重合体（ランダム共重合タイプ）
（３）融点１１０℃以上である不飽和カルボン酸を用い酸変性重合した単体又はブレンド物等を用いることができる。

また、酸変性ポリプロピレン層１４はポリプロピレン層１５にポリプロピレン以外のポリオレフィンを用いる場合、その樹脂種により適宜選択して用いる必要があるが、酸変性ポリプロピレン以外の酸変性ポリオレフィンとしては、不飽和カルボン酸でグラフト変性したポリオレフィン樹脂、エチレンないしプロピレンとアクリル酸、または、メタクリル酸との共重合体、あるいは、金属架橋ポリオレフィン樹脂等があり、必要に応じてブテン成分、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体、非晶質のエチレン−プロピレン共重合体、プロピレン−α−オレフィン共重合体等を５％以上添加してもよい。これら、いずれの酸変性ポリオレフィンを用いる場合においても、ヒートシール時の熱により溶融する酸変性ポリオレフィン樹脂の流出を抑え、シール部の絶縁性を向上させるために、酸変性ポリオレフィン樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は、５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下とすることが好ましい。

また、ポリプロピレン層１５を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は、１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下であり、１０ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下であることがより好ましい。なお、ＭＦＲはＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したものである。ポリプロピレン層１５を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）を１０ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下の範囲にすることにより、ヒートシール直後のヒートシール部の接着強度が向上するため、ヒートシール直後にシール部を剥がそうとする力がかかった場合でも剥離を防止することができる。これにより、包装材料としての密封性を向上させることができる。また、ポリプロピレン層１５を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、１０ｇ／１０分より小さい場合、及び２５ｇ／１０分より大きい場合、ポリプロピレン樹脂を溶融押出してポリプロピレン層１５を形成する際の製膜性が不安定となる。また、ポリプロピレン層１５を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、１５ｇ／１０分より大きい場合、ヒートシール直後のヒートシール部の接着強度が低下し、ヒートシール後の接着強度を向上させることができない。

なお、ポリプロピレンが好適に用いられるが、線状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレンの単層または多層、または、線状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレンのブレンド樹脂を単層または多層化してもよい。また、ポリプロピレンには、ランダムプロピレン、ホモプロピレン、ブロックプロピレン等各タイプに分けることができ、ランダムポリプロピレン、ホモポリプロピレン、ブロックポリプロピレンには、低結晶性のエチレンーブテン共重合体、低結晶性のプロピレンーブテン共重合体、エチレンとブテンとプロピレンの３成分共重合体からなるターポリマー、シリカ、ゼオライト、アクリル樹脂ビーズ等のアンチブロッキング剤（ＡＢ剤）、脂肪酸アマイド系のスリップ剤等を添加してもよい。しかし、いずれのポリオレフィンを用いる場合においても、成膜性の観点から、ポリオレフィン樹脂のＭＦＲ（２３０℃）は、１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下であり、ヒートシール直後のヒートシール部の接着強度の観点から、１０ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下であることがより好ましい。

また、本発明に係るポリプロピレン層１５は上記各タイプのポリプロピレン層を適時組み合わせて多層化してもよい。

次に、図１に示した電気化学セル用包装材料１０を構成するそれ以外の各層について具体的に説明する。基材層１１は、延伸ナイロンフィルムの他に、延伸ポリエステルフィルムを用いることができる。ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、共重合ポリエステル、ポリカーボネート等が挙げられる。またナイロンとしては、ポリアミド樹脂、すなわち、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン６とナイロン６，６との共重合体、ナイロン６，１０、ポリメタキシリレンアジパミド（ＭＸＤ６）等が挙げられる。また、延伸ナイロンフィルムの上面上にポリエチレンテレフタレートを積層することにより、延伸ナイロンフィルムに電解液が付着して白化するのを防止することができる。また、ポリエチレンテレフタレートが延伸ナイロンフィルムを水蒸気からバリアし絶縁性を向上させることができる。

接着剤層１３は基材層１１と金属箔層１３とを接着する層であり、例えば、ポリ酢酸ビニル系接着剤、アクリル酸のエチル、ブチル、２−エチルヘキシルエステル等のホモポリマー、或いは、これらとメタクリル酸メチル、アクリロニトリル、スチレン等との共重合体等からなるポリアクリル酸エステル系接着剤、シアノアクリレート系接着剤、エチレンと酢酸ビニル、アクリル酸エチル、アクリル酸、メタクリル酸等のモノマーとの共重合体等からなるエチレン共重合体系接着剤、セルロース系接着剤、ポリエステル系接着剤、ポリアミド系接着剤、ポリイミド系接着剤、尿素樹脂またはメラミン樹脂等からなるアミノ樹脂系接着剤、フェノール樹脂系接着剤、エポキシ系接着剤、ポリウレタン系接着剤、反応型（メタ）アクリル系接着剤、クロロプレンゴム、ニトリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム等からなるゴム系接着剤、シリコーン系接着剤、アルカリ金属シリケート、低融点ガラス等からなる無機系接着剤等が挙げられる。

金属箔層１２は、外部からリチウムイオン電池の内部に水蒸気が浸入することを防止するための層で、金属箔層単体のピンホール、及び加工適性（パウチ化、冷間プレス成形性）を安定化し、かつ耐ピンホール性をもたせるために厚さ１５μｍ以上のアルミニウム、ニッケルなどの金属、又は、無機化合物、例えば、酸化珪素、アルミナ等を蒸着したフィルムなども挙げられるが、金属箔層１２を構成する金属箔として好ましくは厚さが２０〜１００μｍのアルミニウムとする。

また、ピンホールの発生を改善し、リチウムイオン電池の外装体のタイプをエンボスタイプとする場合、冷間プレス成形におけるクラックなどの発生のないものとするために、金属箔層１２として用いるアルミニウムの材質を、鉄含有量が０．３〜９．０重量％、好ましくは０．７〜２．０重量％とすることが望ましい。

これによって、鉄を含有していないアルミニウムと比較して、アルミニウムの展延性がよく、外装体として折り曲げによるピンホールの発生が少なくなり、包装材料を冷間プレス成形する時に側壁を容易に形成することができる。なお、鉄含有量が、０．３重量％未満の場合は、ピンホールの発生の防止、冷間プレス成形性の改善等の効果が認められず、アルミニウムの鉄含有量が９．０重量％を超える場合は、アルミニウムとしての柔軟性が阻害され、包装材料として製袋性が悪くなる。

また、冷間圧延で製造されるアルミニウムは焼きなまし（いわゆる焼鈍処理）条件でその柔軟性・腰の強さ・硬さが変化するが、本発明において用いるアルミニウムは焼きなましをしていない硬質処理品より、多少または完全に焼きなまし処理をした軟質傾向にあるアルミニウムがよい。

すなわち焼きなましの条件は、加工適性（パウチ化、冷間プレス成形）に合わせ適宜選定すればよい。たとえば、冷間プレス成形時のしわやピンホールを防止するためには、成形の程度に応じて焼きなましされた軟質アルミニウムを用いることができる。

また、金属箔層１２であるアルミニウムの表、裏面に化成処理を施し化成処理層１２ａを形成すことによって、接着剤との接着強度を向上させることができる。

化成処理層１２ａは少なくとも金属箔層１２のポリプロピレン層１５側の面に形成するものである。化成処理層１２ａは酸変性ポリプロピレン層１４と金属箔層１２とを安定的に接着し、金属箔層１２とポリプロピレン層１５のデラミネーションを防止することができる。また、化成処理層１２ａは金属箔層１２の腐食を防止する働きも有る。

具体的には、リン酸塩、クロム酸塩、フッ化物、トリアジンチオール化合物等の耐酸性皮膜を形成することによってエンボス成形時の金属箔層１２とポリプロピレン層１５との間のデラミネーション防止と、リチウムイオン電池の電解質と水分とによる反応で生成するフッ化水素により、アルミニウム表面の溶解、腐食、特にアルミニウムの表面に存在する酸化アルミが溶解、腐食することを防止し、かつ、アルミニウム表面の接着性を向上させることができる。

化成処理層１２ａは、クロム酸クロメート処理、リン酸クロメート処理、塗布型クロメート処理等のクロム系化成処理、あるいは、ジルコニウム、チタン、リン酸亜鉛等の非クロム系（塗布型）化成処理等により金属箔層１２面に形成されるものであるが、連続処理が可能であると共に水洗工程が不要で処理コストを安価にすることができるという点などから塗布型化成処理、特にアミノ化フェノール重合体、３価クロム化合物、リン化合物、を含有する処理液で処理するのが最も好ましい。

なお、本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
［実施例１］

以下、本発明の作用及び効果について、実施例を用いて具体的に説明する。実施例１は、電気化学セル用包装材料の絶縁性について評価したものであり、この実験では、電気化学セル用包装材料の絶縁性を確認するために、電気化学セル用包装材料を構成する酸変性ポリオレフィン層のＭＦＲの値を変化させて作製した試料を用いた。
［包装材料のサンプル作製］

アルミニウム（厚さ４０μｍ）の片面に化成処理を施し、化成処理面に酸変性ポリプロピレン（厚さ２０μｍ）を溶融押出するとともにその上からポリプロピレン（厚さ１５μｍ）を溶融押出して、アルミニウム／化成処理層／酸変性ポリプロピレン／ポリプロピレンから構成される包装材料を得た。

ここで、化成処理は、いずれも、処理液として、フェノール樹脂、フッ化クロム化合物、リン酸からなる水溶液を用い、ロールコート法により塗布し、皮膜温度が１８０℃以上となる条件において焼付けた。また、クロムの塗布量は１０ｍｇ/ｍ²（乾燥重量）とした。

また、酸変性ポリプロピレンに融点が１６０℃で、ＭＦＲ（２３０℃）が、５ｇ／１０分、６ｇ／１０分、７ｇ／１０分、８ｇ／１０分の樹脂を用い、得られた電気化学セル用包装材料をそれぞれ試料１〜試料４とした。また、試料１〜試料４のポリプロピレンには融点が１４０℃で、ＭＦＲ（２３０℃）が、１８ｇ／１０分の樹脂を用いた。ここで、ＭＦＲはＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したものである。また、ＭＦＲ（２３０℃）が、３ｇ／１０分、４ｇ／１０分の酸変性ポリプロピレンでは、溶融押出による成膜が安定しなかった。なお、試料１〜試料３が本発明にかかる電気化学セル用包装材料である。

［絶縁性の評価］
上記方法により作製した試料１〜試料４にかかる電気化学セル用包装材料を６０ｍｍ（ＭＤ方向）×１２０ｍｍ（ＴＤ方向）の短冊片に裁断し、この短冊片をＴＤ方向に折り返しポリプロピレン側を重ね合わせて、対向する２辺を７ｍｍ巾でヒートシールして一方に開口を有する袋を作成した。このとき、ヒートシールは、面圧１．０ＭＰａ、シール温度１９０℃、シール時間３．０秒の条件で行なった。次にヒートシール部上のＴＤ方向に折り目ができるようにＭＤ方向に袋を１８０°折り返し、この折り返しを往復２０回繰り返した。その後、開口部よりリチウムイオン電池本体を封入し、電解液を入れ密封シールした。次に、封入した電解液と包装材料を構成するアルミニウムとの間に電圧１００Ｖを５秒間印加し抵抗値を測定した。本評価法においては、試料１〜試料４にかかる電気化学セル用包装材料からそれぞれ上記袋を１００個ずつ用意し、抵抗値が∞を示した場合を良品とし、良品の個数を表１に示す。

［表１］

上記表１に示すように、試料１〜試料４を比較した結果、試料１〜試料３において良好な絶縁性を示すことが判明した。以上より、酸変性ポリプロピレンのＭＦＲ（２３０℃）が、５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下の場合、ヒートシール後安定した絶縁性を示すことが判明した。また、酸変性ポリプロピレンのＭＦＲ（２３０℃）が、５ｇ／１０分より小さい場合、溶融押出による成膜が安定しないことが判明した。
［実施例２］

実施例２は、電気化学セル用包装材料のヒートシール直後のヒートシール部の接着強度について評価したものであり、この実験では、電気化学セル用包装材料のヒートシール直後のヒートシール部の接着強度を確認するために、電気化学セル用包装材料を構成するポリオレフィン層のＭＦＲの値を変化させて作製した試料を用いた。
［包装材料のサンプル作製］

アルミニウム（厚さ４０μｍ）の片面に化成処理を施し、化成処理面に酸変性ポリプロピレン（厚さ２３μｍ）を溶融押出するとともにその上からポリプロピレン（厚さ２３μｍ）を溶融押出して、アルミニウム／化成処理層／酸変性ポリプロピレン／ポリプロピレンから構成される包装材料を得た。

また、ポリプロピレンに融点が１４０℃で、ＭＦＲ（２３０℃）が、１１ｇ／１０分、１５ｇ／１０分、１８ｇ／１０分の樹脂を用い、得られた電気化学セル用包装材料をそれぞれ試料５〜試料７とした。また、試料５〜試料７の酸変性ポリプロピレンには融点が１６０℃で、ＭＦＲ（２３０℃）が、５ｇ／１０分の樹脂を用いた。ここで、ＭＦＲはＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定したものである。また、ＭＦＲ（２３０℃）が、７ｇ／１０分、９ｇ／１０分、２７ｇ／１０分のポリプロピレンでは、溶融押出による成膜が安定しなかった。また、ＭＦＲ（２３０℃）が、２０ｇ／１０分、２５ｇ／１０分のポリプロピレン及び試料５〜試料７のポリプロピレンは、溶融押出による成膜は安定していた。なお、試料５、試料６が本発明にかかる電気化学セル用包装材料である。

［ヒートシール直後のヒートシール部の接着強度の評価］
上記の方法により作製した試料５〜試料７にかかる電気化学セル用包装材料を裁断して２５ｍｍ×２５０ｍｍの短冊片を２枚ずつ作製し、ホットタック試験器（Ｔｈｅｌｌｅｒ社製）にポリプロピレン側を重ね合わせて２枚の試料をセットしてヒートシール（シール温度１７０℃、面圧３．８ＭＰａ、シール時間２．０秒）し、ヒートシール直後に引き取り速度２０００ｍｍ／ｍｉｎでシール部分を引き離しながら、引き取り時の強度を測定した。そして、測定開始時の強度をヒートシール直後のヒートシール部の接着強度とし、表２に示す。なお、単位はＮ／２５ｍｍ巾である。

［表２］

上記表２に示すように、試料５〜試料７を比較した結果、試料５、試料６においてヒートシール直後のヒートシール部の接着強度が良好な値を示すことが判明した。以上より、ポリプロピレンのＭＦＲ（２３０℃）が、１０ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下の場合、ヒートシール直後のヒートシール部の接着強度が高いことが判明した。また、ポリプロピレンのＭＦＲ（２３０℃）が、１０ｇ／１０分より小さい場合及び２５ｇ／１０より大きい場合、溶融押出による成膜が安定しないことが判明した。

１０、１１０電気化学セル用包装材料
１１、１１１基材層
１２、１１２金属箔層
１２ａ化成処理層
１３，１１３接着剤層
１４、１１４酸変性ポリプロピレン層
１５、１１５ポリプロピレン層

Claims

金属箔層と、酸変性ポリオレフィン層と、ポリオレフィン層とが、少なくとも順次積層された電気化学セル用包装材料において、
前記ポリオレフィン層を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、１０ｇ／１０分以上２５ｇ／１０分以下であり、
前記酸変性ポリオレフィン層を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、５ｇ／１０分以上７ｇ／１０分以下であることを特徴とする電気化学セル用包装材料。
前記ポリオレフィン層を構成する樹脂のＭＦＲ（２３０℃）が、１０ｇ／１０分以上１５ｇ／１０分以下であることを特徴とする請求項１に記載の電気化学セル用包装材料。