JP2010195887A - 接着性樹脂組成物並びにこれを用いた積層体及びフレキシブル印刷配線板 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 リン含有エポキシ樹脂及び/又はフェノキシ樹脂;重量平均分子量20,000超〜150,000のリン含有ポリエステル;その他の熱可塑性樹脂;及び硬化剤を含有する。さらにベンゾオキサジン化合物を含有していることが好ましく、無機フィラーは実質的に配合されていないことが好ましい。
【選択図】 なし
Description
はじめに、本発明の接着性樹脂組成物について説明する。
本発明の接着性樹脂組成物は、リン含有エポキシ樹脂及び/又はフェノキシ樹脂;重量平均分子量20,000超〜150,000のリン含有ポリエステル;その他の熱可塑性樹脂;及び硬化剤を含有する。以下、各成分について順に説明する。
本発明の接着性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂として、リン含有エポキシ樹脂及び/又はフェノキシ樹脂を含む。
本発明で用いられるリン含有エポキシ樹脂は、エポキシ樹脂に反応性リン化合物を用いてリン原子を結合させた樹脂であればよい。エポキシ樹脂としては、1分子中に少なくとも2個のエポキシ基を有する樹脂であればよく、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。フェノキシ樹脂に分類される分子量が高いエポキシ樹脂についても同様である。他の樹脂との相溶性の観点から、リン含有フェノキシ樹脂よりもリン含有エポキシ樹脂の方が好ましく用いられる。
熱可塑性樹脂としては、リン含有ポリエステル樹脂及びその他の熱可塑性樹脂のブレンド樹脂を用いる。
また、熱硬化性樹脂としてリン含有エポキシ樹脂を用いた場合、エポキシ基との反応基を有するポリアミド樹脂が、フロー特性の点から好ましく用いられる。反応基としては、エポキシ基、カルボキシル基、水酸基、アミノ基などが挙げられる。酸価とアミン価の和は3以上100以下が好ましい。酸価が3以下ではエポキシ基との反応性に乏しく、100以上だと反応性が強すぎて、接着剤のポットライフが短くなってしまうためである。さらに酸価がアミン価よりも大きい方が接着剤としてのポットライフが長いため望ましい。
ジカルボン酸としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、ナフタレンジカルボン酸(1,5−、2,5−、2,6−および2,7−体)酸、ビフェニルジカルボン酸(2,2′−、3,3′−および4,4′−体)、4,4′−ジフェニルエーテルジカルボン酸、4,4′−ジフェニルメタンジカルボン酸、4,4′−ジフェニルスルホンジカルボン酸、1,2−ビス(フェノキシ)エタン−4,4′−ジカルボン酸、2,5−アントラセンジカルボン酸(2,5−および2,6−体)、フェニレンジアセティック酸(o−、m−およびp−体)、フェニレンジプロピオン酸(o−、m−およびp−体)、フェニルマロン酸、フェニルグルタル酸およびジフェニルコハク酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸、マレイン酸、フマール酸およびイタコン酸、1,3−シクロブタンジカルボン酸、1,3−シクロペンタンジカルボン酸、1,4−シクロヘキサンジカルボン酸、1,2−シクロヘキサンジカルボン酸、1,3−ジカルボキシメチルシクロヘキサン、1,4−ジカルボキシメチルシクロヘキサン、ジシクロヘキシル−4,4′−ジカルボン酸およびダイマー酸等があげられる。
また、上記ジアミンとしては、例えば、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジアミン、p−ジ−アミノメチルシクロヘキサン、ビス(p−アミンシクロヘキシル)メタン、m−キシレンジアミン、1,4−ビス(3−アミノプロポキシ)シクロヘキサン、ピペラジン、イソホロンジアミン等があげられる。
上記アミノカルボン酸としては、例えば、11−アミノウンデカン酸、12−アミノドデカン酸、4−アミノメチル安息香酸、4−アミノメチルシクロヘキサンカルボン酸、7−アミノエナント酸、9−アミノノナン酸等があげられる。
上記ラクタムとしては、例えば、ε−カプロラクタム、ω−ラウロラクタム、α−ピロリドン、α−ピペリドン等があげられる。
これらのうち特にダイマー酸を構成成分に含むポリアミドは、常法のダイマー酸とジアミンの重縮合により得られるが、この際にダイマー酸以外のアジピン酸、アゼライン酸またはセバシン酸などのジカルボン酸を共重合成分として含有してもよい。
熱可塑性樹脂に対する熱硬化性樹脂の含有割合が少なくなりすぎると、樹脂分における熱可塑性樹脂の含有割合が相対的に高くなるため、耐熱性、機械的強度を満足できない。逆に、熱硬化性樹脂の含有比率が高くなりすぎると、相対的に熱可塑性樹脂の含有割合が少なくなるため、柔軟性が低下し、曲げに対する機械的強度が不足する傾向がみられる。
硬化剤は、熱硬化性樹脂の硬化剤として用いられるものであればよく、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂の場合、ポリアミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、三フッ化ホウ素アミン錯塩、イミダゾール系硬化剤、芳香族ジアミン系硬化剤、カルボン酸系硬化剤、フェノール樹脂等が用いられる。
ポリアミン系硬化剤としては、例えば、ジエチレントリアミン、テトラエチレンテトラミン等の脂肪族アミン系硬化剤;イソホロンジアミン等の脂環式アミン系硬化剤;ジアミノジフェニルメタン、フェニレンジアミン等の芳香族アミン系硬化剤;ジシアンジアミド等が挙げられる。酸無水物系硬化剤としては、例えば、無水フタル酸、ピロメリト酸無水物、トリメリト酸無水物、ヘキサヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。
硬化剤の配合量は、エポキシ樹脂のエポキシ当量に応じて適宜決められる。
本発明の樹脂組成物は、上記熱硬化性樹脂、熱可塑性性樹脂、硬化剤の他、さらに、ベンゾオキサジン化合物を含有することが好ましい。
ベンゾオキサジン化合物は、加熱により開環重合して硬化し、耐熱性、難燃性に優れた硬化物を提供できる。さらに、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂とも反応できて、架橋密度の高い難燃性、靭性に優れた硬化物を形成することができ、リン含有エポキシ樹脂及び/又はフェノキシ樹脂との反応硬化物では、リンを含有したエポキシ樹脂及び/又はフェノキシ樹脂とベンゾオキサジンポリマーとの架橋体を形成することが可能となり、難燃性に優れた硬化物を提供形成できる。
本発明の接着性組成物は、以上のような(a)〜(c)の成分、さらに必要に応じて、ベンゾオキサジン化合物、非ハロゲン系難燃剤を配合して調製される。
樹脂組成物中のリン含有率が2.5〜4質量%となるように調製することが好ましい。特にベンゾオキサジン化合物を含有する場合には、リン含有率が4質量%程度でも難燃性を満足できるからである。
以上のような構成を有する本発明の接着性樹脂組成物は、半田耐熱性に優れ、UL−94規格のV−0クラス、VTM−0クラスの難燃性を充足し、接着性を有し、可とう性に優れている。従って、接着シート、カバーレイなどの積層体やフレキシブル印刷配線板などの接着層に好適に用いることができる。
金属箔としては、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられるが、銅箔が好適に用いられる。
熱硬化性樹脂(エポキシ樹脂)、熱可塑性樹脂(ポリエステル:ポリアミド=2:3のブレンド樹脂)、ベンゾオキサジン化合物、非ハロゲン系難燃剤(ホスファゼン)、および硬化剤を、表1に示す量だけ配合して、樹脂組成物No.1〜4を調製した。
調製した樹脂組成物を、メチルエチルケトン及びジメチルホルムアミドからなる溶媒に攪拌溶解及び分散し、固形分濃度30重量%の接着剤溶液No.1〜4を調製した。
調製した各接着剤溶液を用いて、以下の特性について、測定評価した。結果を表1に示す。
(1)フロー特性
径1.5mmの孔1aが穿孔された、厚み25μmのポリイミドフィルム表面に、上記接着剤溶液を、乾燥後20μmの厚みとなるように塗布し、150℃で2分間乾燥させて、半硬化状態の接着層を形成した。この半硬化状態の接着層上に、厚み18μmの圧延銅箔を積層した後、熱プレスにて3MPaの圧力下、160℃で40分間加熱を行い、フレキシブル印刷配線板を作成した。
(1)で作製したフレキシブル印刷配線板について、JIS C 6481に準拠し、23℃において、銅箔側から引張り、ポリイミドフィルムから剥がすときの剥離強度(N/cm)を測定した。
(3)半田耐熱性
(1)で作製したフレキシブル印刷配線板について、JIS C 6471に準じ、下記の条件で試験を行った。
半田浴温度:280℃
浸漬時間 :60秒間
そして、接着層の膨れ等の外観異常の有無を目視により評価した。その結果、膨れ等の外観異常が確認されなかったものを「○」、膨れ及び剥がれ等の外観異常が確認されたものを「×」として表示した。
(1)で作製したポリイミドフィルムと半硬化状態の接着層との積層物を、銅箔を積層せず、圧力をかけずに160℃で40分加熱したものを用いて、UL−94に準拠して難燃性の評価試験を行った。そして、上記規格に合格(V−0クラス)のものを「○」、不合格のものを「×」とした。
Claims (9)
- リン含有エポキシ樹脂及び/又はフェノキシ樹脂;重量平均分子量20,000超〜150,000のリン含有ポリエステル;その他の熱可塑性樹脂;及び硬化剤を含有する接着性樹脂組成物。
- 前記リン含有ポリエステルの重量平均分子量は20,000超〜50,000である請求項1に記載の接着性樹脂組成物。
- さらにベンゾオキサジンを、樹脂分100質量部あたり5〜25質量部含有している請求項1又は2に記載の接着性樹脂組成物。
- 前記その他の熱可塑性樹脂は、ポリアミドである請求項1〜3のいずれか1項に記載の接着性樹脂組成物。
- 前記ポリアミドは、エポキシ基と反応する反応基を有している請求項4に記載の接着性樹脂組成物。
- 無機フィラーは実質的に配合されていない請求項1〜5のいずれか1項に記載の接着性樹脂組成物。
- 基材フィルム上に請求項1〜6のいずれか1項に記載の接着性樹脂組成物からなる接着剤層を形成し、該接着剤層上に金属箔を積層して、160℃、3MPa/cm2で40分間加熱・加圧したときに、前記金属箔が積層される積層面と直交する外周側端面のうち少なくとも一部からの前記接着性樹脂組成物のはみ出しが0.2mm以下である接着性樹脂組成物。
- 基材フィルム上に、請求項1〜7のいずれか1項に記載の接着性樹脂組成物からなる接着層を有する積層体。
- 請求項8に記載の積層体を含むフレキシブル印刷配線板。
Priority Applications (6)
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