JP5947134B2 - 接着剤組成物並びにそれを用いた補強板付きフレキシブルプリント配線板 - Google Patents
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補強板をフレキシブルプリント配線板に接着させる場合、例えば、ボンディングフィルムを補強板の形状に沿った所望の形状に金型で打ち抜いた後、フレキシブルプリント配線板に仮貼りし、補強板を重ね合わせた後に加熱加圧して接着剤を熱硬化させる、という工程を用いる。
そのため(1)ボンディングフィルムを所望の形状に打ち抜く際、離型紙とボンディングフィルムが剥がれてしまい作業性が悪い、(2)ボンディングフィルムをフレキシブルプリント配線板に仮貼りする際に常温では仮貼りできず加熱治具が必要となる、という問題がある。
上記樹脂(C)は、エポキシ基、カルボキシル基、水酸基、及びアミノ基からなる群から選択された少なくとも1種の官能基を有する、ポリアミド樹脂(C1)又は/及びブタジエンゴム(C2)であることが好ましい。
また、上記ポリアミド樹脂(A)の酸価とアミン価の合計は、5超であることが好ましい。
ここで、「酸価」は試料1g中に含まれる酸性成分を中和するのに要する水酸化カリウムのmg数、「アミン価」は試料1g中に含まれる全塩基性窒素を中和するのに要する過塩素酸と当量の水酸化カリウムのmg数である。
また、好ましくは、上記ブタジエンゴム(C2)において、1,2ビニル結合の割合が60モル%以上であり、1,4二重結合の含有量が20モル%未満である。
さらに、上記ポリアミド樹脂(C1)がエポキシ基及び/又はカルボキシル基を有し、上記ブタジエンゴム(C2)がエポキシ基を有することが好ましい。
本発明の接着剤組成物は、ポリアミド樹脂(A)と、ノボラックエポキシ樹脂(B)と、25℃で液状である樹脂(C)とを含有する。ポリアミド樹脂(A)は、エポキシ基と反応可能な官能基を有する。ノボラックエポキシ樹脂(B)は、上記ポリアミド樹脂(A)と相溶性を有している。樹脂(C)は、ポリアミド樹脂(A)、ノボラックエポキシ樹脂(B)の一方又は両方と反応可能な官能基を有しており、上記ポリアミド樹脂(A)及び上記ノボラックエポキシ樹脂(B)と相溶性を有する樹脂である。
ポリアミド樹脂(A)は、ジカルボン酸、ジアミン、アミノカルボン酸、ラクタム等の反応により合成することができ、1種類のジカルボン酸とジアミンとの反応に限らず、複数のジカルボン酸と複数のジアミンを用いて合成してもよい。
上記ラクタムとしては、例えば、ε−カプロラクタム、ω−ラウロラクタム、α−ピロリドン、α−ピペリドン等があげられる。
本発明の接着剤組成物に含まれるノボラックエポキシ樹脂(B)は、上記ポリアミド樹脂(A)と相溶性を有している。ノボラックエポキシ樹脂(B)は、3次元架橋が十分進む量を混合する。ノボラックエポキシ樹脂(B)の含有量が少ないと、耐熱性が低下する場合がある。また、ノボラックエポキシ樹脂(B)の含有量が多いと、フロー特性が悪化し、また、樹脂全体のフレキシブル性が損なわれる場合がある。ノボラックエポキシ樹脂(B)としては、EPICLON N673、EPICLON N680、EPICLON N695(DIC製)等が使用できる。
本発明の接着剤組成物に含まれる樹脂(C)は、25℃で液状であり、ポリアミド樹脂(A)及びノボラックエポキシ樹脂(B)と相溶性を有し、ポリアミド樹脂(A)及びノボラックエポキシ樹脂(B)と反応可能な官能基を有する。なお、25℃で液状とは、半固形(25℃で粘度5万cps以下、例えば3〜5万cps)のものも含んでいる。ポリアミド樹脂(A)及びノボラックエポキシ樹脂(B)と反応可能な官能基としては、エポキシ基、カルボキシル基、水酸基、及びアミノ基等が挙げられる。樹脂(C)の重量平均分子量は10000未満であることが好ましく、5000以下がより好ましい。
本発明の接着剤組成物は、硬化剤を含んでいてもよい。硬化剤は、エポキシ樹脂の硬化剤として通常使用されるものであればよく、ポリアミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤、三フッ化ホウ素アミン錯塩、イミダゾール系硬化剤、芳香族ジアミン系硬化剤、カルボン酸系硬化剤、フェノール樹脂等が挙げられる。
さらに、必要に応じて、硬化促進剤、シランカップリング剤、レべリング剤、消泡剤、界面活性剤、無機充填剤などを適宜配合してもよい。
本発明の接着剤組成物は、以上のような(A)〜(C)成分、さらに必要に応じて添加剤を配合して調製される。
本発明のフィルム状接着剤は、上記接着剤組成物をシート状に成形して製造する。具体的には、上記接着剤組成物を適宜の離型紙上に塗布し、例えば100〜180℃で数分〜数時間加熱乾燥することにより成形できる。使用時には、離型紙は除去する。好適な加熱時間は、使用する接着剤の構成成分によって適宜設定できる。フィルム状接着剤の厚みは特に限定しないが、通常10〜60μm、好ましくは20〜50μmである。本発明のフィルム状接着剤は、半硬化状態でタック性を有する。
本発明の補強板付きフレキシブルプリント配線板では、上記フィルム状接着剤を介して、フレキシブルプリント配線板に補強板が接着されている。ここで、フレキシブルプリント配線板は、ポリイミドフィルム等の耐熱性フィルムからなる絶縁フィルムを基材とし、この絶縁フィルムの片面もしくは両面に、接着剤を用いて銅箔等を貼り合せ、その上に導体パターンを保護する絶縁膜としてカバーレイを貼り合わせた構造を基本とする。基材としては、具体的には、例えば、ポリイミドフィルム、ポリエステルフィルム、ポリエーテルエーテルケトンフィルム、ポリフェニレンスルフィドフィルム等が使用される。
実施例1〜4(ポリアミドエラストマーを用いたタック性の付与)
表2に示す樹脂を、表2に示す割合で混合し、樹脂組成物を調製した。
調製した樹脂組成物を、メチルエチルケトン及びジメチルホルムアミドからなる溶媒に撹拌溶解及び分散し、固形分濃度30質量%の接着剤溶液を調製した。
接着剤溶液を、厚み25μmの離型PETフィルム表面に、乾燥後20〜30μmの厚みとなるように塗布し、150℃で2分間乾燥させて、半硬化状態の接着層を形成した。この半硬化状態の接着層をはがし、160℃で40分間加熱硬化して、測定用フィルムとした。この測定用フィルムを用いて、PMA法(10℃/min)によりガラス転移温度(Tg)を測定した。
表2に示す樹脂を、表2に示す割合で混合し、実施例1と同様にして、接着剤溶液を調製した。
表3に示す樹脂を、表3に示す割合で混合した以外は、実施例1と同様にして、接着剤溶液を調製した。
表3に示す樹脂を、表3に示す割合で混合した以外は、実施例1と同様にして、接着剤溶液を調製した。
[ポリアミド樹脂(A)]
・ポリアミド樹脂:重量平均分子量4〜5万、酸価とアミン価の合計10、T&K TOKA製
[ノボラックエポキシ樹脂(B)]
・EPICLON N695:ノボラックエポキシ樹脂、DIC製
[液状樹脂]
・TXM−74−B3:液状ポリアミド樹脂、T&K TOKA製
・TXM−82:液状ポリアミド樹脂、T&K TOKA製
・TPAE 826:液状ポリアミド樹脂、T&K TOKA製
・RICON657、RICON157、RICON130、PRO0552:液状ブタジエンゴム、サートマー製
・CTBN1300x8:液状ブタジエンゴム、宇部興産製
[粘着付与剤]
・ニットレジンクロマンL−5、ニットレジンクロマンL−20:クロマン樹脂(粘着付与剤)、日塗化学製
・YSポリスター T30:テルペン樹脂(粘着付与剤)、ヤスハラケミカル製
作成した接着剤溶液について、下記評価方法に基づいて、タック性、フロー特性を測定評価した。結果を表2、3に示す。
接着剤溶液を、厚み25μmの離型PETフィルム表面に、乾燥後20〜30μmの厚みとなるように塗布し、150℃で2分間乾燥させて、半硬化状態の接着剤層を形成した。この半硬化状態の接着剤層を離型PETフィルムからはがした。
i)このフィルム状接着剤を補強板に指圧で貼り、ハーフカット後に落下するかを観察した。
ii)図2に示すように、測定用フィルム12をガラス板11に指圧で貼りつけ、フィルム12のガラス板11と反対側の面に、厚み25μmのPETフィルム14を指圧で貼り付けた。この積層体を図2に示すように水平から30°の角度に傾け、規定の位置(図2で左の円の位置)から、直径2.77mm、質量0.0864gの鉄球13を転がした。このとき、鉄球13の助走距離d1を30mmとし、転がり距離d2を測定した。
i)において、測定用フィルムが落下せず、且つ、ii)において、転がり距離d2が50mm以下を○(良好)、100mm以上を×(不良)、50mm超100mm未満を△(やや良好)とした。
(1)タック性と同様に作成したフィルム状接着剤とポリイミドフィルムとを積層した後、直径1.5mmの孔を開けた。この積層体を銅箔と貼り合わせた後熱プレスで3MPaの圧力下160℃で40分間加熱を行って試験片を作成した。図3、4に熱プレス後の試験片の孔21a周辺を示す概要図を示す。銅箔23の上に、孔があいたフィルム状接着剤22とポリイミドフィルム21とが積層されている。
孔21aにおいて、ポリイミドフィルム21の端部からのフィルム状接着剤22の流出長さが最大となっている距離d(μm)を測定した。流出距離dが200μm未満の場合を○、200μm以上の場合を×とした。
厚み25μmのポリイミドフィルム表面に、上記接着剤溶液を、乾燥後20μmの厚みとなるように塗布し、150℃で2分間乾燥させて、半硬化状態の接着層を形成した。この半硬化状態の接着層上に、厚み18μmの圧延銅箔を積層した後、熱プレスにて3MPaの圧力下、160℃で40分間加熱を行い、評価用積層体を作成した。
作成した評価用積層体について、下記評価方法に基づいて、接着性、半田耐熱性を測定評価した。結果を表2、3に示す。
JIS−C−6481に準拠して、23℃において、銅箔側を引っ張り、ポリイミドフィルムから剥がすときの剥離強度(N/cm)を測定した。
JIS−C−6471に準じ、下記の条件で試験を行った。
半田浴の温度を、280℃から10℃ずつ昇温していき、半田浴に評価用積層体を浮かべ、接着層の膨れ等の外観異常の有無を目視により評価した。各温度での評価時間は60秒間とした。その結果、膨れ等の外観異常が確認されない上限値の温度を、半田耐熱温度とした。つまり、320℃で外観異常が観察された場合には半田耐熱温度は310℃、340℃で外観異常が観察された場合には半田耐熱温度は330℃である。
2 補強板
3 ポリイミドフィルム
4、6 他の接着剤層
5 銅箔
7 ポリイミドフィルム
8 カバーレイ
9 フレキシブルプリント配線板
10 補強板付きフレキシブルプリント配線板
11 ガラス板
12 接着剤層
13 鉄球
14 離型PETフィルム
d1 助走距離
d2 転がり距離
21 ポリイミドフィルム
21a 孔
22 接着剤層
23 銅箔
d 接着剤の流出が最大部分の距離
Claims (5)
- エポキシ基と反応可能な官能基を有し、25℃で固体であるポリアミド樹脂(A)と、
該ポリアミド樹脂(A)と相溶性を有するノボラックエポキシ樹脂(B)と、
25℃で液状であり、該ポリアミド樹脂(A)及び該ノボラックエポキシ樹脂(B)と相溶性を有し、該ポリアミド樹脂(A)、該ノボラックエポキシ樹脂(B)の一方又は両方と反応可能な官能基を有する樹脂(C)とを含有する、接着剤組成物であって、
前記樹脂(C)が、エポキシ基及び/又はカルボキシル基を有するポリアミド樹脂(C1)又は/及びエポキシ基を有するブタジエンゴム(C2)であり、
前記ポリアミド樹脂(A)100質量部に対して前記ノボラックエポキシ樹脂(B)を10〜35質量部含み、
前記ポリアミド樹脂(A)と前記ノボラックエポキシ樹脂(B)の総量100質量部に対して前記樹脂(C)が10〜50質量部含まれる、接着剤組成物。 - 前記ポリアミド樹脂(A)の酸価とアミン価の合計が5超である、請求項1に記載の接着剤組成物。
- 前記ブタジエンゴム(C2)において、1,2ビニル結合の割合が60モル%以上であり、1,4−二重結合の含有量が20モル%未満である、請求項1又は請求項2に記載の接着剤組成物。
- 請求項1〜請求項3の何れか1項に記載の接着剤組成物をシート状に成形した、フィルム状接着剤。
- フレキシブルプリント配線板に、請求項4に記載のフィルム状接着剤を介して補強板が接着されている、補強板付きフレキシブルプリント配線板。
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