JP2003535180A - 難燃性ポリプロピレン樹脂組成物 - Google Patents

難燃性ポリプロピレン樹脂組成物

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phenylene
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ホン・ジョンス
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 難燃性、耐熱特性、およびプロセス特性を向上させた組成物を提供する。 【解決手段】 本発明は、２０〜６０重量％のポリプロピレン樹脂（Ａ）と、１〜５０重量％のポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｂ）と、主に芳香族ビニル化合物に基づく共役ジエンおよび芳香族ビニル化合物の０．１〜１５重量％の水素添加ブロック共重合体（Ｃ）と、フェノール構造の１〜２０重量％の芳香族リン酸エステル（Ｄ）と、１〜２０重量％のリン酸ポリアンモニウム（Ｆ）と、０．１〜１３重量％のペンタエリトリット系難燃性助剤とからなる難燃性ポリプロピレン樹脂組成物に関する。リン酸ポリアンモニウムに対するフェノール構造の芳香族リン酸エステルの重量比率が、好適には０．２〜５．０である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、不燃性および他の物理的特性の点で改良された新規な難燃性ポリプ
ロピレン樹脂組成物に関する。さらに詳細には、本発明は、主成分のポリフェニ
レンエーテル系樹脂、リン難燃剤、および難燃性助剤と、一定割合のポリプロピ
レン樹脂とを分散させて調製された不燃性ポリプロピレン樹脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ポリプロピレン樹脂は、非常に優れたプロセス可能性、耐薬品性、耐候性、お
よび機械強度を有するので、家庭電化製品、建築材料、インテリア装飾材料、自
動車部品などを含めて様々な分野で広く使用されている。しかしながら、ポリプ
ロピレン樹脂は、使用に必要とされる不燃性を得るために、様々な有機難燃剤ま
たは無機難燃剤で補われる必要がある。
【０００３】 そのような難燃剤を含有する典型的な不燃性ポロプロピレン樹脂組成物は、ポ
リプロピレン樹脂と；水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、およびマナセ
アイトのような水酸化無機化合物とからなる組成物（特開昭５３−９２８５５号
公報、特開昭５４−２９３５０号公報、特開昭５４−７７６５８号公報、特開昭
５６−２５９５４号公報、特開昭５７−８７４６２号公報、および特開昭６０−
１１０７３８号公報を参照）と；ポリプロピレン樹脂、メルトインデックス０．
０１〜２．０のポリエチレン樹脂、ハロゲン化合物（たとえば、デカブロモジフ
ェニルエーテルまたはドデカクロロ−ドデカヒドロメタノジベゾシクロオクテン
）、および、（ストーンパウダ、カオリン、天青石、シリカ、およびケイソウ土
からなるグループから選択された）無機フィラーからなる組成物（特開昭５５−
３０７３９号公報を参照）と；アルデヒド化合物と窒素化合物との間での反応か
ら生成されて＝Ｃ＝Ｏ（または＝Ｃ＝Ｓまたは＝ＮＨ）基をリン酸アンモニウム
（またはリン酸アミン）の環構造に組付けた反応物、または、１、３、５−トリ
アジン誘導体のオリゴマー（または重合体）の一方、および、ポリプロピレン樹
脂からなる組成物（特開昭５２−１４６４５２号公報および特開昭５９−１４７
０５０号公報を参照）とを含有している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、高い不燃性の樹脂組成物を得るために、水酸化マグネシウムの
ような無機化合物をポリプロピレン樹脂に加えることによって調製された組成物
は、塑性の点で劣ることが分かった。他方、デカブロモフェニル系化合物をポリ
プロピレン樹脂に加えることによって調製された組成物は、塑性および不燃性の
点で相対的に良好であるが、二次処理または燃焼の間に有毒ガスを発生する点で
不利である。
【０００５】 これに対して、特開昭５２−１４６４５２号公報および特開昭５９−１４７０
５０号公報で開示された組成物は、腐食性および有毒ガスの産出のみならず、二
次処理特性の低下も示していない。また、この組成物は、UL Subject 94 (Under
writers Laboratories Incorporation)の「機械部品用塑性材料の燃焼試験」か
らの垂直燃焼試験プロトコルに従って試験されると、厚さ１／１６インチでＶ−
０の不燃性を示す。それにもかかわらず、この組成物は、熱抵抗および衝撃強度
の点で劣っているので、このような物理的特性を必要とする機械部品に使用する
には不適当である。
【０００６】 他方、ポリフェニレンエーテル樹脂は、非常に優れた不燃性、熱抵抗、寸法安
定性、非湿潤凝結性、および電気特性を備えた高効率なプラスチックとして知ら
れている。それ故に、塑性、耐衝撃性、熱抵抗、および不燃性まで向上し、それ
によって延長分野で使用可能になった改良型樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂
とポリフェニレンエーテル樹脂とを混合して相互の欠点を埋め合わせると共に相
互の長所を最大限に利用する時に、期待されることもある。こうして、様々なポ
リオレフィン／ポリフェニレンエーテル系ポリマーアロイは、従来技術において
活発に提案された。たとえば、米国特許第３９９４８５６号は、耐衝撃性および
耐溶剤剤を向上する目的のために、ポリフェニレンエーテルとポリスチレン系水
素添加ブロック共重合体との混合を記述している。米国特許第４１４５３７７号
は熱塑性樹脂組成物を開示しており、その熱塑性樹脂組成物は、ポリフェニレン
樹脂とスチレン系樹脂との混合物またはポリフェニレン樹脂の一方を、ポリオレ
フィンの２０〜８０重量部と水素添加ブロック共重合体の８０〜２０重量部とか
らなる前混合物および水素添加ブロック共重合体に混合することによって、耐衝
撃性および耐溶剤性の点で向上されている。米国特許第４１６６０５５号および
米国特許第４２３９６７３号は、ポリフェニレンエーテルを水素添加ブロック共
重合体とポリオレフィンとの両方に混合することによって、耐衝撃性を向上する
ことを教示している。同様に、米国特許第４３８３０８２号および欧州特許第１
１５７１２号もまた、ポリフェニレンエーテルをポリオレフィンと水素添加ブロ
ック共重合体との両方に混合することによって、耐衝撃性を向上することを教示
している。さらに、特開昭６３−１１３０５８号公報、特開昭６３−２２５６４
２号公報、特開平３−７２５１２号公報、特開平４−１８３７４８号公報、特開
平５−３２０４７１号公報、および、米国特許第４８６３９９７号は、耐薬品性
およびプロセス可能性を向上した樹脂組成物を開示しており、その樹脂組成物は
、重合調整剤としての特別な水素添加ブロック共重合体を、ポリオレフィン樹脂
とポリフェニレンエーテル樹脂との混合物に加えることによって調製されている
。さらに、特開平７−５３８５９号公報は、ハロゲンを含有するリン酸エステル
化合物およびアンチモン化合物を、ポリオレフィン樹脂とポリフェニレンエーテ
ル樹脂との混合物に加えることによって、調製される不燃性樹脂組成物を開示し
ている。
【０００７】 上記の従来技術から得られたポリマーアロイ化合物は、熱抵抗、機械強度、お
よびプロセス可能性に関してポリオレフィン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂
とを利用した改良型樹脂組成物を提供している。しかしながら、このポリマーア
ロイ化合物は不燃性の点で未だに劣っており、それ故に、機械強度の点で顕著な
減少をもたらす大量の難燃剤を必要とする。一方、特開平１１−１４０２４５号
公報は、芳香族リン酸エステル化合物および１、３、５−トリアジン系窒素化合
物を、ポリフェニレンエーテル樹脂と水素添加共重合体との混合物に加えること
によって、熱塑性不燃性樹脂組成物を調製することを開示している。しかしなが
ら、発明者の試験では、このような組成物は、ＵＬ９４ Ｖ−０の不燃性を示す
ことに成功せず、熱抵抗の急激な減少のために実際的な熱抵抗を確保することが
困難であることが分かった。
【０００８】 本発明の特徴は、従来技術におけるこのような問題点を解決することであり、
そして、拘束されたフェノール構造のポリフェニレンエーテル系樹脂、拘束され
たフェノール構造の芳香族リン酸エステル、および、縮合されたリン酸塩として
のリン酸ポリアンモニウムに、ポロプロピレン樹脂を一定割合で混合し、さらに
、その混合物に難燃性助剤としてのペンタエリトリットを加えることによって、
何らかの他の物理的特性のみならず不燃性の点で改良された新規な不燃性ポリプ
ロピレン樹脂組成物を提供することである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
要するに、本発明によれば、組成物の主成分である２０〜６９重量％のポリプ
ロピレン樹脂（Ａ）と、１〜５０重量％のポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｂ）
と、主に芳香族ビニル化合物に基づく０．１〜１５重量％の水素添加ブロック共
重合体（Ｃ）と、フェノール構造で１〜２０重量％の芳香族リン酸エステル（Ｄ
）、１〜２０重量％のリン酸ポリアンモニウム（Ｅ）と、０．１〜１３重量％の
ペンタエリトリット系難燃性助剤（Ｆ）とからなる不燃性ポリプロピレン樹脂組
成物が提供される。
【００１０】 ここで使用されているように、「ポリプロピレン」は、５０重量％またはそれ
以上のプロピレン単位を含有するプロピレンオレフィンブロック共重合体のみな
らず、プロピレンホモポリマーに関連する。
【００１１】 本発明の樹脂組成物では、ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、結晶ポリプロピンホ
モポリマーであることもあり、または、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、
１−ヘキセン、４−メチルペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、および１―
デセンからなるグループから選択された１つまたはそれ以上の化合物と、プロピ
レンとからなる結晶共重合体であることもある。ポリプロピレン樹脂のメルトイ
ンデックスは、０．３〜１００ｇ／１０分（２３０℃、２．１６Ｋｇ）の範囲内
であり、好適には、０．５〜４０ｇ／１０分の範囲内である。ポリプロピレン樹
脂のメルトインデックスが０．３ｇ／１０分より小さい場合には、成形生成物の
表面上におけるフローマークのような外見上の欠陥が射出成形の途中で生じる。
逆に、ポリプロピレン樹脂のメルトインデックスが１００ｇ／１０分より大きい
場合には、成形生成物の耐衝撃性が急に小さくなる。
【００１２】 本発明によれば、結晶ポリプロピレン樹脂のうち立体規則性に関わらずに使用
可能なものもある。しかしながら、好適には０．８０〜０．９９、さらに好適に
は０．８５〜０．９９、最も好適には０．９０〜０．９９のアイソタクチック５
価元素留分（isotactic pentad fraction）の結晶ポリプロピレンが好まれる。
【００１３】 本発明の樹脂組成物では、ポリプロピレン樹脂（Ａ）の量は２０〜６９重量％
であり、好適には２５〜６３重量％である。ポリプロピレン樹脂の含有量が２０
重量％より少ない場合には、樹脂組成物の熱塑性および耐溶剤性は、相対的に優
れた熱抵抗にもかかわらず劣っている。逆に、ポリプロピレン樹脂の含有量が６
９重量％より多い場合には、樹脂組成物の熱抵抗は、相対的に優れた塑性および
耐溶剤性にもかかわらず劣っており、それによって、その組成物は熱抵抗材料と
して使用不可能である。
【００１４】 本発明によれば、ポリフェニレンエーテル系樹脂（以下「ＰＰＥ」と記す）（
Ｂ）は、熱抵抗および不燃性を本発明の樹脂組成物に提供する本質的な成分であ
る。ポリフェニレンエーテル系樹脂は、拘束されたフェノール単量体からなる。
ポリフェニレンエーテル系樹脂は、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレ
ン）エーテル；ポリ（２、６−ジエチル−１、４−フェニレン）エーテル；ポリ
（２、６−ジプロピル−１、４−フェニレン）エーテル；ポリ（２−メチル−６
−エチル−１、４−フェニレン）エーテル；ポリ（２−メチル−６−エチル−１
、４−フェニレン）エーテル；ポリ（２−エチル−６−プロピル−１、４−フェ
ニレン）エーテル；ポリ（２、６−ジフェニル−１、４−フェニレン）エーテル
；ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテルとポリ（２、３、６
−トリメチル−１、４−フェニレン）エーテルとの共重合体；および、ポリ（２
、６−ジエチル−１、４−フェニレン）エーテルとポリ（２、３、６−トリメチ
ル−１、４−フェニレン）エーテルとの共重合体からなるグループから選択され
た１つまたはそれ以上である。好適には、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フ
ェニレン）エーテルが使用される。ポリフェニレンエーテル樹脂の重合度は具体
的には限定されないが、インヘレント粘度０．２〜０．８（２５℃のクロロホル
ム溶剤内での測定）の樹脂は、樹脂組成物の熱安定性およびプロセス可能性を考
慮すれば、好適である。
【００１５】 本発明の樹脂組成物では、ポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｂ）の量は１〜５
０重量％、好適には５〜４５重量％である。ポリフェニレンエーテル系樹脂の含
有量が５０重量％より大きい場合には、樹脂組成物の熱抵抗は非常に優れている
が、塑性および耐溶剤性は劣っている。逆に、ポリフェニレンエーテル系樹脂の
含有量が１重量％より小さい場合には、樹脂組成物の塑性および耐溶剤性は増大
されるが、不燃性および耐衝撃性は減少される。
【００１６】 ビニル芳香族化合物に基づく水素添加ブロック共重合体（Ｃ）（以下「水素添
加ブロック共重合体」という）はＡ−Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａの構造を有しており、ブロ
ックＡは、１つまたはそれ以上のビニル芳香族化合物に基づく共重合体ブロック
に対応し、ブロックＢは、１つまたはそれ以上の共役ジエン化合物に基づく共役
ジエンブロックに対応し、共役ジエン化合物の４５％またはそれ以上はビニルに
結合されている。この水素添加ブロック共重合体は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）
内のポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｂ）を均等に分散する際に重要な役割を演
じる。
【００１７】 そのような水素添加ブロック共重合体を構成するビニル芳香族化合物は、たと
えば、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、P−tert−ブチルスチ
レン、およびジフェニルエチレンからなるグループから選択された１つまたはそ
れ以上にすることがあり、スチレンが好適である。また、水素添加ブロック共重
合体は商業的に利用可能である。たとえば、Tuftec H1052、Asahi Chemicals Co
., Ltd.から得られる。
【００１８】 本発明の樹脂組成物では、水素添加ブロック共重合体（Ｃ）の量は０．１〜１
５重量％、好適には２〜１０重量％である。水素添加ブロック共重合体が１５重
量％より多く含まれている場合には、樹脂組成物の熱抵抗が減少される。それに
反して、水素添加ブロック共重合体が０．１重量％より少なく含まれている場合
には、樹脂組成物の耐衝撃性は、ポリプロピレンマトリクス内のポリフェニレン
エーテル系樹脂を効率的に分散できなかったために、減少される。
【００１９】 本発明で使用されるフェノール構造の芳香族リン酸エステル（Ｄ）は、リン酸
トリフェニルと、リン酸トリ２、６−ジメチルフェニルやリン酸トリ２、６−ジ
−tert−ブチルフェニルなどのような拘束された干渉フェノール構造の他の芳香
族リン酸エステル化合物とによって例示されることがある。そのようなリン酸エ
ステル化合物は単独で、または、混合物として使用可能である。本発明によれば
、分子量１５００より大きなリン酸エステル化合物の使用は、樹脂化合物の不燃
性を殆ど向上できないので、避けられるべきである。好適には、融点８０℃また
はそれ以上のリン酸エステルが使用される。
【００２０】 本発明で使用されるリン酸ポリアンモニウム（Ｅ）は、高温度条件または炎と
の接触によって解体される時に、侵食性ガス、ハロゲンガス、および有毒ガスを
生成しないが、不燃性ガス（水蒸気、ＣＯ2、Ｎ2など）および含有有機質を生成
するという点で利点がある。リン酸ポリアンモニウム、すなわち商業的に利用可
能な生成物として、Budit 3076 (Budenheim Co., Ltd.)を含めて、SUMISAFE P (
Sumitomo Chemicals Co., Ltd.)およびExolit 422 (Hoechst Co., Ltd.)が使用
可能である。さらに、リン酸ポリアンモニウムは、それに付加および／または添
加されるメラミンと一緒に使用可能である。このようにメラミンが付加したリン
酸ポリアンモニウムは、Chisso Co., Ltd.からTeraju C-60という商標名で購入
可能である。
【００２１】 本発明によれば、フェノール構造の芳香族リン酸エステルとリン酸ポリアンモ
ニウムとは共に難燃剤として働く。この時に、リン酸ポリアンモニウムに対する
芳香族リン酸エステル化合物の重量比率は、好適には０．２０〜５．０であり、
さらに好適には０．３３〜３．０である。重量比率がこの範囲の外である場合に
は、所望の難燃性効果が達成不可能であり、それ故に、大量の難燃剤が必要とさ
れる。本発明の樹脂組成物では、芳香族リン酸エステル化合物とリン酸ポリアン
モニウムとの合計量は、好適には１５〜３０重量％の範囲内、さらに好適には１
８〜２５重量％の範囲内であるべきである。合計量が１５重量％より小さい場合
には、十分な難燃性効果は得られない。他方、合計量が３０重量％を越える場合
には、樹脂組成物の熱抵抗は顕著に減少する。
【００２２】 本発明の難燃性助剤として使用されるペンタエリトリット系化合物（Ｆ）は、
次の化学式（Ｉ）によって表現可能である：
【００２３】
【化２】 上記の化学式（Ｉ）では、Ｒは−ＣＨ2ＯＨであり、ｎは１〜５まで変動する
整数である。
【００２４】 ペンタエリトリット系化合物は、炭化物助触媒として働き、燃焼中に炭化物の
発生を助ける。この目的のために、ジペンタエリトリットまたはトリペンタエリ
トリットが使用可能である。ペンタエリトリットが使用される場合には、樹脂化
合物におけるその含有量は０．１〜１３重量％であり、好適には３〜１２重量％
である。その含有量が０．１重量％より少ない場合には、ペンタエリトリットは
難燃性助剤として機能不可能である。逆に、その含有量が１３重量％より多い場
合には、樹脂組成物の熱抵抗は顕著に低下する。
【００２５】 さらに、可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、および光安定剤のような添加剤が、
本発明の樹脂組成物に加えられることもある。また、有機または無機顔料および
染料と、タルク、シリカ、およびガラス繊維のような無機フィラーと、メラミン
および１、３、５−トリアジン系窒素化合物のような難燃性助剤とを、本発明の
樹脂組成物に加えることが可能である。
【００２６】 本発明の樹脂組成物は、(i) 従来の難燃剤の使用に伴って起こる必然的な問題
点として考慮された有毒ガスを発生させないこと、(ii)UL94 V-0の非常に優れた
不燃性を示すこと、(iii) 耐衝撃性、耐熱性、およびプロセス可能性のような機
械的強度の点で向上されていることで特徴づけられている。
【００２７】 本発明の樹脂組成物は、次のような処理により調製可能である：ポリプロピレ
ン樹脂（Ａ）、ポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｂ）、芳香族ビニル化合物に基
づく水素添加ブロック共重合体（Ｃ）、フェノール構造の芳香族リン酸エステル
（Ｄ）、リン酸ポリアンモニウム（Ｅ）、化学式（Ｉ）のペンタエリトリット（
Ｆ）、および、上述の様々な添加剤が、撹拌混合装置（たとえば、ヘンゼルミキ
サ、スーパーミキサ、または転動ミキサ）内に指定量だけ充填され、１〜１０分
間だけ撹拌して混合し、それから、圧延機または押出機の使用により２００〜２
９０℃で融解混合し、ペレット（小粒）が作られた。
【００２８】
【発明の実施の形態】
本発明は、次の実例を参照にすることにより、さらに明確に理解可能である。
次の実例が、何らかの方法で本発明の範囲を限定しようとするものではないこと
を理解するべきである。
【００２９】 測定プロトコル １）アイゾット衝撃強度 アイゾット衝撃強度は、射出成形で生成された試験片（厚さ３．２ｍｍ）の使
用により試験基準ASTM D256に従って測定された。 ２）熱たわみ温度 熱たわみ温度は、射出成形で生成された試験片（長さ１２７．０ｍｍ、幅１２
．７ｍｍ、および厚さ６．４ｍｍ）の使用により試験基準ASTM D648における高
い１８．５ｋｇｆの負荷プロトコルに従って測定された。 ３）不燃性 不燃性は、UL Subject 94 (Underwriters Laboratories Incorporation)の「
機械部品用塑性材の燃焼試験」からの垂直燃焼試験(V-0)に従って測定された。
試験片の厚さは１／１２インチであった。
【００３０】 実例１ ヘンゼルミキサ内には、メルトインデックス（負荷２．１６ｋｇ、温度２３０
℃で１０分間測定された融解樹脂の流量）０．５ｇ／１０分のポリプロピレン樹
脂すなわち結晶エチレン−プロピレンブロック共重合体の４．０ｋｇ、ポリフェ
ニレンエーテル樹脂の３ｋｇ、芳香族ビニル化合物に基づく水素添加ブロック共
重合体の５００ｇ、リン酸トリフェニルの１ｋｇ、リン酸ポリアンモニウムの１
ｋｇ、ペンタエリトリットの５００ｇ、および、添加剤としてのステアリン酸カ
ルシウムの１０ｇが充填され、それから、撹拌と共に３分間だけ混合される。結
果として得られた混合物が融解され、２００〜２６０℃で直径３０ｍｍの押出機
を通して押し出され、ペレットが作られた。
【００３１】 実例２〜３および比較例１〜４ 実例１と同一成分の組成物は、表１で示されるように、フェノール構造の芳香
族リン酸エステルとリン酸ポロアンモニウムとの各量を変更することを除いて、
ヘンゼルミキサ内に充填された。それから、その組成物は撹拌と共に混合され、
結果として得られた混合物は、実例１と同一条件の下で、融解および押し出され
、ペレットが作られた。
【００３２】 実例１〜３および比較例１〜４から得られたペレットは、１００℃で３時間乾
燥され、それから、射出成形装置（その装置内におけるシリンダの最大温度は２
３０℃に調節されている）を通して成形され、試験片が作られた。試験片は、上
述のように、不燃性および物理的特性用の試験を受けさせられた。その結果が表
１に示されている。
【００３３】 表１から理解されるように、本発明に従って調製された実例１〜３の全てが、
Ｖ−０の非常に優れた不燃性のみならず、８０℃を越える熱たわみ温度を示した
。これに対して、比較例１〜４の全ては、非常に優れた熱抵抗を示したが、Ｖ−
０の不燃性を達成できなかった。
【００３４】
【表１】 （注意） ・成分（Ａ）：ポリプロピレン樹脂（商標名：BB110P；Samsung General Chemic
als Co., Ltd.）、 ・成分（Ｂ）：拘束されたフェノール構造のポリフェニレンエーテル樹脂（商標
名：P-401[ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテル]；Asahi K
asei Co., Ltd., Japan）、 ・成分（Ｃ）：芳香族ビニル化合物に基づく水素添加ブロック共重合体（商標名
：Tuftec H1052; Asahi Kasei Co., Ltd., Japan）、 ・成分（Ｄ）−１：フェノール構造の芳香族リンエステル（商標名：TPP[リン酸
トリフェニル]；Daihachi Co., Ltd., Japan）、 ・成分（Ｄ）−２：拘束されたフェノール構造の芳香族リン酸エステル（商標名
：PX-200[リン酸トリ２、６−ジメチルフェニル]；Daihachi Co. Ltd., Japan）
、 ・成分（Ｅ）−１：リン酸ポリアンモニウム（商標名：Budit 3076; Budenheim
Co., Ltd., Sweden）、 ・成分（Ｅ）−２：メラミンによって被覆されたリン酸ポリアンモニウム（商標
名：Teraju C-60; Chisso Co., Ltd., Japan）、 ・成分（Ｆ）：ペンタエリトリット（商標名：PER; Eujin Chemicals Co., Ltd
）、 ・成分（Ｇ）−１：窒素化合物（商標名：メラミン; Samsung Fine Chemicals,
Co., Ltd.）、 ・成分（Ｇ）−２：窒素化合物、メラミンシアヌール塩酸（商標名：MC610; Nis
san Chemicals Co., Ltd., Japan）。
【００３５】 実例４ ヘンゼルミキサ内には、メルトインデックス（負荷２．１６ｋｇ、温度２３０
℃で１０分間測定された融解樹脂の流量）０．５ｇ／１０分のポリプロピレン樹
脂すなわち結晶エチレン−プロピレンブロック共重合体の３．７ｋｇ、ポリフェ
ニレンエーテル樹脂の３ｋｇ、芳香族ビニル化合物に基づく水素添加ブロック共
重合体の５００ｇ、リン酸トリフェニルの５００ｇ、リン酸ポリアンモニウムの
１ｋｇ、ペンタエリトリットの１．３ｋｇ、および、添加剤としてのステアリン
酸カルシウムの１０ｇが充填され、それから、撹拌と共に３分間だけ混合される
。結果として得られた混合物が融解され、２００〜２６０℃で直径３０ｍｍの押
出機を通して押し出され、ペレットが作られた。
【００３６】 実例５〜６および比較例５ 実例４と同一成分の組成物が、表２で示されるように、ポリプロピレン樹脂お
よびペンタエリトリットの各量を変更することを除いて、ヘンゼルミキサ内に充
填された。それから、その組成物が撹拌と共に混合され、結果として得られた混
合物は、実例１と同一条件の下で、融解かつ押し出され、ペレットが作られた。
【００３７】 実例４〜６および比較例５から得られたペレットは、１００℃で３時間乾燥さ
れ、それから、射出成形装置（その装置内におけるシリンダの最大温度が２３０
℃に調節されている）を通して成形され、ペレットが作られた。試験片は、上述
のように、不燃性および物理的特性用の試験を受けさせられた。その結果が表２
で示されている。
【００３８】 表２から理解されるように、ペンタエリトリットを含有するように本発明に従
って調製された実例４〜６の全ては、Ｖ−０の非常に優れた難燃性のみならず、
８０℃を越える熱たわみ温度を示した。それに対して、比較例５は、非常に優れ
た熱抵抗を示したが、Ｖ−０の不燃性を達成できなかった。これらの結果から示
されることは、ペンタエリトリットが難燃性助剤として重要な役割を演じていた
ことである。
【００３９】
【表２】 実例７ ヘンゼルミキサ内には、メルトインデックス（負荷２．１６ｋｇ、温度２３０
℃で１０分間測定された融解樹脂の流量）０．５ｇ／１０分のポリプロピレン樹
脂すなわち結晶エチレン−プロピレンブロック共重合体の４．０ｋｇ、ポリフェ
ニレンエーテル樹脂の３ｋｇ、芳香族ビニル化合物に基づく水素添加ブロック共
重合体の５００ｇ、リン酸トリフェニルの１ｋｇ、メラミンで被覆されたリン酸
ポリアンモニウムの１ｋｇ、ペンタエリトリットの５００ｇ、および、添加剤と
してのステアリン酸カルシウムスの１０ｇが充填され、それから、撹拌と共に３
分間だけ混合された。結果として得られた混合物が融解され、温度２００〜２６
０℃で直径３０ｍｍの押出機を通して押し出され、ペレットが作られた。
【００４０】 実例８〜９および比較例６〜８ 実例７と同一成分の組成物は、表３で示されるように、ポリプロピレン樹脂の
量と、フェノール構造の芳香族リン酸エステルの種類および量と、芳香族リン酸
ポリアンモニウムの種類および量とを変更することを除いて、ヘンゼルミキサ内
に充填された。それから、その組成物は撹拌と共に混合され、それから、結果と
して得られた混合物は、実例７と同一条件の下で融解かつ押し出され、ペレット
が作られた。
【００４１】 実例７〜９および比較例６〜８から得られたペレットは、１００℃で３時間乾
燥され、それから、射出成形装置（その装置内におけるシリンダの最大温度が２
３０℃に調節されている）を通して成形され、試験片が作られた。試験片は、上
述のように、不燃性および物理的特性用の試験を受けさせられた。その結果は表
３に示されている。
【００４２】 表３から理解されるように、リン酸エステルが、フェノール構造、または、拘
束されえたフェノール構造を有するか否かに関わらず、本発明に従って調製され
た実例７〜９の全ては、Ｖ−０の非常に優れた不燃性のみならず、８０℃を越え
る熱たわみ温度を示した。それに対して、難燃性助剤やペンタエリトリットを含
有しない比較例６〜８の全ては、難燃剤、フェノール構造のリン酸エステル、お
よびリン酸ポリアンモニウムを含有しているにもかかわらず、Ｖ−０の不燃性を
達成できなかった。さらに、代替の難燃性助剤としての窒素化合物の付加は、Ｖ
−０の不燃性を確保するのに役立たなかった。
【００４３】
【表３】 実例１０ ヘンゼルミキサ内には、メルトインデックス（負荷２．１６ｋｇ、温度２３０
℃で１０分間測定された融解樹脂の流量）０．５ｇ／１０分のポリプロピレン樹
脂すなわち結晶エチレン−プロピレンブロック共重合体の２．０ｋｇ、ポリフェ
ニレンエーテル樹脂の５．０ｋｇ、芳香族ビニル化合物に基づく水素添加ブロッ
ク共重合体の５００ｇ、リン酸トリフェニルの１ｋｇ、メラミンで被覆されたリ
ン酸ポリアンモニウムの１ｋｇ、ペンタエリトリットの５００ｇ、および、添加
剤としてのステアリン酸カルシウムの１０ｇが充填され、それから、撹拌と共に
３分間だけ混合された。結果として得られた混合物は、融解され、２００〜２６
０℃で直径３０ｍｍの押出機を通して押し出され、ペレットが作られた。
【００４４】 実例１１および比較例９〜１０ 実例１０と同一成分の組成物は、表４で示されるように、ポリプロピレン樹脂
およびポリフェニレンエーテル樹脂の各量を変更することを除いて、ヘンゼルミ
キサ内に充填された。それから、その組成物は撹拌と共に混合され、結果として
得られた混合物は、実例１と同一条件の下で、融解かつ押し出され、ペレットが
作られた。
【００４５】 実例１０〜１１および比較例９〜１０から得られたペレットは、１００℃で３
時間乾燥され、それから、射出成形機（その装置内におけるシリンダの最大温度
が２３０℃に調節されている）を通して成形され、試験片が作られた。試験片は
、上述のように、不燃性および物理的特性用の試験を受けさせられた。その結果
が表４に示されている。
【００４６】 表４から理解されるように、ポリフェニレンエーテル樹脂の適量を含有するよ
うに本発明に従って調製された実例１０〜１１の全ては、非常に優れた熱抵抗、
耐衝撃性、および、Ｖ−０の不燃性を示した。他方、ポリフェニレンエーテル樹
脂が５０重量％を越えて加えられた場合には、過度の押出負荷および射出負荷と
、その結果としての塑性劣化とが生じた。その逆に、ポリフェニレンエーテル樹
脂が加えられなかった場合には、不燃性があまりに低くいのでＶ−０の不燃性を
達成できなかった。
【００４７】
【表４】 上記の実例および比較例から理解されるように、本発明のポリプロピレン樹脂
組成物は、非常に良好な不燃性を有するのでUL94 Ｖ−０の不燃性を示す。さら
に、その組成物は、成形および燃焼の間に、侵食性ガスまたは有毒ガスを生成し
ない。最後に、その組成物は、寸法安定性のみならず、衝撃強度および熱抵抗を
含めて物理的特性の点で非常に改善されている。それ故に、その組成物は、この
ような特性を基本的に必要とする電化製品、車両部品、建築材料、インテリア装
飾材料などの調製に有益である。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１４年８月５日（２００２．８．５）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【化１】 （上記化学式（Ｉ）では、Ｒが−ＣＨ2ＯＨであり、ｎが１〜５まで変動する整
数である。）
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】 本発明の特徴は、従来技術におけるこのような問題点を解決することであり、
そして、拘束されたフェノール構造のポリフェニレンエーテル系樹脂、拘束され
たフェノール構造の芳香族リン酸エステル、および、縮合されたリン酸塩として
のリン酸ポリアンモニウムに、ポロプロピレン樹脂を一定割合で混合し、さらに
、その混合物に難燃性助剤としてのペンタエリトリットを加えることによって、
何らかの他の物理的特性のみならず不燃性の点で改良された新規な難燃性ポリプ
ロピレン樹脂組成物を提供することである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
【課題を解決するための手段】 要するに、本発明によれば、組成物の主成分である２０〜６９重量％のポリプ
ロピレン樹脂（Ａ）と、１〜５０重量％のポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｂ）
と、主に芳香族ビニル化合物に基づく０．１〜１５重量％の水素添加ブロック共
重合体（Ｃ）と、フェノール構造で１〜２０重量％の芳香族リン酸エステル（Ｄ
）、１〜２０重量％のリン酸ポリアンモニウム（Ｅ）と、０．１〜１３重量％の
ペンタエリトリット系難燃性助剤（Ｆ）とからなる難燃性ポリプロピレン樹脂組
成物が提供される。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 71/12 Ｃ０８Ｌ 71/12 (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ， ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，Ｒ Ｕ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ， ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 ホン・ジョンス 大韓民国、テジョン−シ 305−728、ユソ ン−グ、チョンミン−ドン 462−５、セ ジョン・アパートメント 101／1508 (72)発明者 ホ・マンセン 大韓民国、テジョン−シ 305−728、ユソ ン−グ、チョンミン−ドン 462−５、セ ジョン・アパートメント 101／1501 (72)発明者 チョン・ウォンボム 大韓民国、テジョン−シ 305−728、ユソ ン−グ、チョンミン−ドン 462−５、セ ジョン・アパートメント 104／403 Ｆターム(参考） 4J002 BB12W BB14W BP013 BP03W CH07X DH057 EW046 FD136 FD137 GL00 GN00 GQ00

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ２０〜６９重量％のポリプロピレン樹脂（Ａ）と、１〜５０
    重量％のポリフェニレンエーテル系樹脂（Ｂ）と、主に芳香族ビニル化合物に基
    づく０．１〜１５重量％の水素添加ブロック共重合体（Ｃ）と、フェノール構造
    の１〜２０重量％の芳香族リン酸エステル（Ｄ）と、１〜２０重量％のリン酸ポ
    リアンモニウム（Ｅ）と、０．１〜１３重量％のペンタエリトリット系難燃性助
    剤（Ｆ）とからなる不燃性ポリプロピレン樹脂組成物であって、 前記リン酸ポリアンモニウムに対する前記フェノール構造の芳香族リン酸エス
    テルの重量比率が、０．２〜５．０の範囲内であることを特徴とする不燃性ポリ
    プロピレン樹脂組成物。
  2. 【請求項２】 請求項１記載の不燃性ポリプロピレン樹脂組成物において、 前記ポリプロピレン樹脂が、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキ
    セン、４−メチルペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、および、１−デセン
    を含めたプロピレンオレフィンブロック共重合体からなるグループから選択され
    た１つまたはそれ以上の化合物、または、結晶ポロプロピレンホモポリマーであ
    ることを特徴とする不燃性ポリプロピレン樹脂組成物。
  3. 【請求項３】 請求項１記載の不燃性ポリプロピレン樹脂組成物において、 前記ポリプロピレン樹脂のメルトインデックスが０．３〜１００ｇ／１０分の
    範囲内であることを特徴とする不燃性ポリプロピレン樹脂組成物。
  4. 【請求項４】 請求項１記載の不燃性ポリプロピレン樹脂組成物において、 前記ポリプロピレン樹脂のアイソタクチック５価元素留分が、０．８０〜０．
    ９９の範囲内であることを特徴とする不燃性ポリプロピレン樹脂組成物。
  5. 【請求項５】 請求項１記載の不燃性ポリプロピレン樹脂組成物において、 前記ポリフェニレンエーテル系樹脂が、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フ
    ェニレン）エーテル、ポリ（２、６−ジエチル−１、４−フェニレン）エーテル
    、ポリ（２、６−ジプロピル−１、４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチ
    ル−６−エチル−１、４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−プロ
    ピル−１、４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチル−６−プロピル−１、
    ４−フェニレン）エーテル、およびポリ（２、６−ジフェニル−１、４−フェニ
    レン）エーテルと、ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテルお
    よびポリ（２、３、６−トリメチル−１、４−フェニレン）エーテルの共重合体
    と、ポリ（２、６−ジエチル−１、４−フェニレン）エーテルおよびポリ（２、
    ３、６−トリメチル−１、４−フェニレン）エーテルの共重合体とからなるグル
    ープから選択された１つまたはそれ以上の化合物であることを特徴とする不燃性
    ポリプロピレン樹脂組成物。
  6. 【請求項６】 請求項１記載の不燃性ポリプロピレン樹脂組成物において、 前記フェノール構造の芳香族リン酸エステルと前記リン酸ポリアンモニウムと
    の合計量が１５〜３０重量％の範囲内であることを特徴とする不燃性ポリプロピ
    レン樹脂組成物。
  7. 【請求項７】 請求項１記載の不燃性ポリプロピレン樹脂組成物において、 前記ペンタエリトリットが、次の化学式（Ｉ）によって表示されることを特徴
    とする不燃性ポリプロピレン樹脂組成物。 【化１】 （上記化学式（Ｉ）では、Ｒが−ＣＨ2ＯＨであり、ｎが１〜５まで変動する整
    数である。）
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