JP2002117844A - 固体電解質電池 - Google Patents
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Abstract
特性が劣化せず、ラミネートフィルムで外装された電池
形状が維持される。 【解決手段】 一般式LixFe1-yMyPO4(但し、式
中、0.05≦x≦1.2、0≦y≦0.8であり、M
はMn、Cr、Co、Cu、Ni、V、Mo、Ti、Z
n、Al、Ga、Mg、B、Nbのうち少なくとも1種
以上である。)で表される化合物を含有する正極と、負
極と、固体電解質とを備え、正極および負極が固体電解
質を介して積層されてなる電極体1がラミネートフィル
ム2で外装されている。
Description
固体電解質を介して積層されてなる電極体を備える固体
電解質電池に関する。
ダ、携帯電話、携帯用コンピュータ等のポータブル型電
子機器が多く登場している。これら電子機器の小型軽量
化が図られるのに伴い、上記電子機器の駆動用電源とし
て用いられる電池に対しても小型軽量化が要求されてい
る。
チウムイオンを可逆的に脱挿入可能な活物質を有する正
極および負極と、非水電解質とから構成され、高出力、
高エネルギー密度などの利点を有している非水電解質電
池、いわゆるリチウムイオン電池が開発され、実用化さ
れている。
間のイオン伝導体として、電解質溶液を含浸させてなる
多孔質高分子セパレータを用いてなる液系リチウムイオ
ン電池がある。このような液系リチウムイオン電池で
は、電解液の漏出を防止する目的で、セパレーターを介
して正極と負極とを積層してなる電極体が重厚な金属缶
で外装されている。
して固体電解質を備えるポリマーリチウムイオン電池
(以下、単に固体電解質電池と称する。)も開発されて
いる。固体電解質電池には、その固体電解質として、ポ
リマーにリチウム塩を固溶させた完全固体電解質や、マ
トリックスポリマーに電解液を含有させたゲル状の固体
電解質が使用されている。これら固体電解質は耐漏液性
に優れるので、固体電解質電池では、固体電解質を介し
て正極と負極とを積層してなる電極体を外装する外装材
として金属缶を使用する必要がなく、ラミネートフィル
ム等を使用することができる。つまり、固体電解質電池
は、その外装材を簡略化して、小型化、軽量化および薄
型化できるという利点を有している。
として例えばLiCoO2を用いた固体電解質電池を過
放電させた場合、負極電位は貴へと変化し、電池電圧0
Vの時には正極電位と同じ3.8V(vsLi/L
i+)に到達する。これに対して、負極集電体として用
いられているCu、Ni等の溶出電位は、LiCoO2
の放電電位である3.8V(vsLi/Li+)よりも
低い。このため、過放電により負極電位が正極の放電電
位に到達した場合、CuやNi等の金属箔からなる負極
集電体は腐食されてしまう。
が負極集電体から剥離してしまったり、負極集電体から
固体電解質中に溶けだした金属イオン、例えば銅イオン
が充電時に負極活物質上に析出してしまうので、負極で
のリチウムのインターカレートが妨げられてしまう。こ
のため、負極が正常に機能しなくなり、電池性能が低下
するという問題がある。
と、負極集電体上で負極活物質が剥離した部分や負極活
物質上で銅が析出した部分において、充電時に固体電解
質が分解されてしまい、この分解反応によりガスが発生
してしまう。電極体をラミネートフィルムで密閉してな
る固体電解質電池では、固体電解質の分解反応により生
じたガスがラミネートフィルム中に充満してしまうた
め、ラミネートフィルムの膨れが生じて電池サイズが増
大してしまい、電池形状を維持できないという問題があ
る。特に、ガス発生が激しい場合、ガスによるラミネー
トフィルムの開裂が懸念される。
0Vまでの過放電をさせないようにする保護回路が形成
されている。しかし、固体電解質電池では、限られた電
池形状を保ちながら高容量化を実現しなければならず、
活物質等の充填量を増加させるためにも電池反応に寄与
しない保護回路を取り除くことが求められている。ま
た、固体電解質電池の軽量化および製造コストの低減化
を図るうえでも、保護回路を取り外すことが求められて
いる。
せても電池特性が劣化せず、ラミネートフィルムで外装
された電池形状が変形しない固体電解質電池は実現され
ておらず、現状の固体電解質電池から保護回路を取り外
すことは不可能である。
基づいて、電池電圧0Vまでの過放電が可能である固体
電解質電池を提供することを目的に提案されたものであ
る。
めに、本発明に係る固体電解質電池は、一般式LixF
e1-yMyPO4(但し、式中、0.05≦x≦1.2、
0≦y≦0.8であり、MはMn、Cr、Co、Cu、
Ni、V、Mo、Ti、Zn、Al、Ga、Mg、B、
Nbのうち少なくとも1種以上である。)で表される化
合物を含有する正極と、負極と、固体電解質とを備え、
上記正極および上記負極が上記固体電解質を介して積層
されてなる電極体は、ラミネートフィルムで外装されて
いることを特徴とする。
電解質電池では、正極活物質として用いる一般式Lix
Fe1-yMyPO4で表される化合物の放電電位が、負極
集電体を構成する金属材料の溶出電位よりも卑であるの
で、電池電圧0Vまでの過放電により、負極電位が正極
活物質の放電電位に達した場合においても、CuやNi
等の金属箔からなる負極集電体は腐食されない。したが
って、この固体電解質電池は、過放電されても電池性能
が劣化せず、ラミネートフィルムで外装された電池形状
を維持できる。
て説明する。
池は、図1に示すような、帯状の正極および帯状の負極
が固体電解質を介して積層された積層体が長手方向に巻
回されてなる巻回電極体1を備える。そして、この固体
電解質電池は、図2に示すように、この巻回電極体1が
ラミネートフィルム2により外装されている。
の両面に負極活物質層4が形成され、この負極活物質層
4上に固体電解質層5aが形成されている。また、負極
集電体3の一端には、負極リード6が接続されている。
負極集電体3としては、例えば銅やニッケル箔等の金属
箔を使用できる。
剤を含有する負極合剤を、負極集電体3上に塗布して乾
燥させることにより形成される。
脱ドープ可能な材料を使用できる。このような材料とし
ては、熱分解炭素類、コークス類、アセチレンブラック
等のカーボンブラック類、黒鉛、ガラス状炭素、活性
炭、炭素繊維、有機高分子焼成体、コーヒー豆焼成体、
セルロース焼成体、竹焼成体等の炭素材料、リチウム合
金、ポリアセチレン等の導電性ポリマーを使用できる。
は、この種の固体電解質電池において負極活物質層4の
結合剤として通常用いられている公知の樹脂材料等を使
用できる。
の両面に正極活物質層8が形成され、この正極活物質層
8上に固体電解質層5bが形成されたものである。ま
た、正極集電体7の一端には、正極リード9が接続され
ている。
ム箔等の金属箔を使用できる。
剤を含有する正極合剤を、正極集電体7上に塗布して乾
燥されることにより形成される。
を有し、一般式LixFe1-yMyPO4(但し、式中、
0.05≦x≦1.2、0≦y≦0.8であり、MはM
n、Cr、Co、Cu、Ni、V、Mo、Ti、Zn、
Al、Ga、Mg、B、Nbのうち少なくとも1種以上
である。)で表される化合物を含有する。特に、上記L
ixFe1-yMyPO4がLiFePO4であることが好ま
しい。
みを用いた固体電解質電池を過放電させた場合、負極電
位は貴へと変化し、電池電圧0Vの時には正極電位と同
じ3.8V(vsLi/Li+)に到達する。これに対
して、負極集電体3として用いられているCu、Ni等
の溶出電位は、LiCoO2の放電電位である3.8V
(vsLi/Li+)よりも低い。このため、過放電に
より負極電位が正極の放電電位に到達した場合、Cuや
Ni等の金属箔からなる負極集電体3は腐食されてしま
う。
層4が負極集電体3から剥離してしまったり、負極集電
体3から固体電解質層5中に溶けだした金属イオン、例
えば銅イオンが充電時に負極活物質層4上に析出してし
まうので、負極でのリチウムのインターカレートが妨げ
られてしまう。このため、負極が正常に機能しなくな
り、電池性能が低下する。
を続けると、負極集電体3上で負極活物質層4が剥離し
た部分や負極活物質層4上で銅が析出した部分におい
て、充電時に固体電解質層5が分解されてしまい、この
分解反応によりガスが発生する。電極体1をラミネート
フィルム2で密閉してなる固体電解質電池では、固体電
解質層5の分解反応により生じたガスがラミネートフィ
ルム2中に充満してしまうため、ラミネートフィルム2
の膨れが生じて電池サイズが増大してしまい、電池形状
を維持できない。特に、ガス発生が激しい場合、ガスに
よるラミネートフィルム2の開裂が懸念される。 これ
に対して、正極活物質としてLixFe1-yMyPO4が含
有されている場合、放電末期における正極電位は、Li
xFe1-yM yPO4の放電電位である3.4V(vsLi
/Li+)になる。つまり、電池電圧が0Vになるまで
過放電されたとしても、負極電位は、負極集電体3とし
て使用されているCuやNi等の溶出電位よりも必ず卑
な電位となるので、CuやNi等の金属箔からなる負極
集電体3が腐食されることはない。
により電池電圧が0Vになった場合においても、電池性
能が劣化せず、ラミネートフィルムで外装された電池形
状を維持できる。また、この固体電解質電池は、電池電
圧0Vまでの過放電が可能であるので、保護回路が設け
られていなくても、実用可能である。
LixFe1-yMyPO4で表される化合物よりも、放電電
位が貴である正極活物質を含有することが好ましい。
される正極活物質のうち、放電電位の高い正極活物質か
ら利用して進行する。つまり、固体電解質電池の電池電
圧は、放電反応の初期では放電電位が貴である正極活物
質の放電電位と負極電位との差を示し、放電末期に近づ
くと一般式LixFe1-yMyPO4で表される化合物の放
電電位と負極電位との差を示す。
ixFe1-yMyPO4で表される化合物よりも、放電電位
が貴である正極活物質を併用することにより、平均放電
電圧を高くすることができる。
合物よりも、放電電位が貴である正極活物質としては、
具体的には、一般式LixCo1-yMyO2(但し、式中、
0<x<2、0≦y<1であり、MはNi、Fe、M
n、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、V、T
i、Mo、W、Mg、Ca、Sr、Hbのうち少なくと
も1種以上である。)で表される化合物(以下、リチウ
ムコバルト複合酸化物と称する。)、一般式LixNi
1-yMyO2(但し、式中、0<x<2、0≦y<1であ
り、MはCo、Fe、Mn、Cu、Zn、Al、Sn、
B、Ga、Cr、V、Ti、Mo、W、Mg、Ca、S
r、Hbのうち少なくとも1種以上である。)で表され
る化合物(以下、リチウムニッケル複合酸化物と称す
る。)、一般式LixMn2-yMyO4(但し、式中、0<
x<2、0≦y<2であり、MはNi、Fe、Co、C
u、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、V、Ti、M
o、W、Mg、Ca、Sr、Hbのうち少なくとも1種
以上である。)で表される化合物(以下、リチウムマン
ガン複合酸化物と称する。)が使用できる。これらのう
ち少なくとも1種以上を含有することが好ましい。
は、この種の固体電解質電池において正極活物質層8の
結合剤として通常用いられている公知の樹脂材料等を用
いることができる。
リックスポリマーとから構成される完全固体電解質、ま
たは、電解質塩、マトリックスポリマーおよび潤滑溶媒
からなるゲル状電解質のいずれも使用できる。
iAsF6、LiBF4、LiClO4、LiCF3S
O3、LiN(CF3SO2)2、LiC4F9SO3等を、
単独または混合して使用できる。
リアクリロニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリテト
ラフルオロエチレン、ポリヘキサフルオロプロピレン、
ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、
ポリフォスファゼン、ポリシロキサン、ポリ酢酸ビニ
ル、ポリビニルアルコール、ポリメタクリル酸メチル、
ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、スチレンブタジエ
ンゴム、ニトリル−ブタジエンゴム、ポリスチレン、ポ
リカーボネート等を使用できる。
ト、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、
ビニレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、γ−バレ
ロラクトン、ジエトキシエタン、テトラヒドロフラン、
2−メチルテトラヒドロフラン、1,3−ジオキサン、
酪酸メチル、プロピオン酸メチル、ジメチルカーボネー
ト、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート
等の非水溶媒を使用できる。なお、潤滑溶媒として、こ
れら非水溶媒のうち1種類を単独で用いてもよいし、2
種類以上を混合して用いてもよい。
ようにして作製される。
e1-yMyPO4(但し、式中、0.05≦x≦1.2、
0≦y≦0.8であり、MはMn、Cr、Co、Cu、
Ni、V、Mo、Ti、Zn、Al、Ga、Mg、B、
Nbのうち少なくとも1種以上である。)で表される化
合物を含有し、さらに導電材、結着剤等を含有する正極
合剤を、正極集電体7の両面に均一に塗布した後に乾燥
させてることにより、正極集電体7上に正極活物質層8
を形成した後、ロールプレス機でプレスして正極シート
を作製する。
する負極合剤を負極集電体3の両面に均一に塗布した後
に乾燥させることにより負極集電体3上に負極活物質層
4を形成した後、ロールプレス機でプレスして負極シー
トを作製する。
解質塩とからなる電解液のいずれかと、マトリックスポ
リマーとキャスト溶媒とを含有するゾル状の電解質溶液
を、正極シートおよび負極シートの両面に均一に塗布し
て乾燥させ、キャスト溶媒を除去することで、正極活物
質層8上および負極活物質層4上に、固体電解質層5を
形成する。
極シートを例えば帯状に切り出す。そして、正極リード
溶接部分の固体電解質層5bおよび正極活物質層8を削
り取り、ここに正極リード9を溶接して帯状正極を作製
する。
極シートを例えば帯状に切り出す。そして、負極リード
溶接部分の固体電解質層5aおよび負極活物質層4を削
り取り、ここに負極リード6を溶接して帯状負極を作製
する。
及び帯状負極を積層して積層体とし、この積層体を長手
方向に多数回巻回すことによって巻回電極体1を得る。
ム2で挟み、このフィルムの外部周縁部を減圧下で熱融
着することにより封口し、巻回電極体1をラミネートフ
ィルム2中に密封することにより固体電解質電池を得
る。
よび正極リード9に平行な断面を図5に示す。図5に示
すように、巻回電極体1は、負極10と正極11とが固
体電解質層5を介して積層された積層体が、長手方向に
巻回されているものである。
は、正極活物質として、一般式LixFe1-yMyPO4で
表される化合物を含有するので、電池電圧0Vまでの過
放電をされても、CuやNi等の金属箔からなる負極集
電体3の腐食が抑制されている。したがって、電池性能
が劣化せず、ラミネートフィルムで外装された電池形状
が維持される。つまり、この固体電解質電池は、電池電
圧0Vまでの過放電させることが可能である。
固体電解質電池1は、円筒型、角型、等、その形状につ
いては特に限定されることはなく、また、薄型、大型等
の種々の大きさにすることができる。また、本発明は、
一次電池および二次電池のいずれにも適用可能である。
説明する。
させてスラリー状の正極合剤を調製した。
20μmでありアルミニウム箔からなる正極集電体の両
面に均一に塗布して正極活物質層を形成した。そして、
湿潤状態にある正極活物質層を乾燥させた後、ロールプ
レス機でプレスして正極シートを作製した。
剤の各成分を秤取った。 潤滑溶媒:炭酸エチレン 42.5重量部 :炭酸プロピレン 42.5重量部 電解質塩:LiPF6 15重量部 ついで、これら各成分を混合して可塑剤を調製した。そ
して、この可塑剤30重量部と、マトリックスポリマー
10重量部と、テトラヒドロフラン60重量部とを混合
溶解させて、ゾル状の電解質溶液を調製した。なお、マ
トリクスポリマーとしては、ビニリデンフルオライドと
ヘキサフルオロプロピレンとが重合比97:3として共
重合されたものを用いた。
溶液を上記正極活物質層上に塗布して電解質塗膜を形成
した。そして、湿潤状態の電解質塗膜を乾燥させ、テト
ラヒドロフランを除去することで、厚み100μmのゲ
ル状固体電解質層を正極活物質上に形成した。
正極シートを裁断して、50mm×260mmであり、
50mm×5mmのリード溶接部を有する帯状の正極を
作製した。なお、リード溶接部は、ゲル状固体電解質層
および正極活物質層を削り取った後、アルミニウム製の
リードを溶接して正極端子とした。
させてスラリー状の負極合剤を調製した。
10μmであり銅箔からなる負極集電体の両面に均一に
塗布して負極活物質層を形成した。そして、湿潤状態に
ある負極活物質層を乾燥させた後、ロールプレス機でプ
レスして負極シートを作製した。
電解質層の形成方法と同様にして、負極活物質上に、厚
み100μmであるゲル状固体電解質層を形成した。
負極シートを裁断して、52mm×300mmであり、
52mm×5mmのリード溶接部を有する帯状の負極を
作製した。なお、リード溶接部は、ゲル状固体電解質層
および負極活物質層を削り取った後、ニッケル製のリー
ドを溶接して負極端子とした。
作製され、ゲル状固体電解質層を備える帯状の正極およ
び帯状の負極を積層して積層体とし、この積層体を長手
方向に巻回すことにより、巻回電極体を得た。
に、ラミネートフィルムで挟んだ。そして、ラミネート
フィルムの外周縁部を減圧下において熱融着して封口
し、巻回電極体をラミネートフィルム中に密閉すること
で、ゲル状固体電解質を備える固体電解質電池を作製し
た。なお、ラミネートフィルムとしては、最外層から順
に、厚み25μmであるナイロンと、厚み40μmであ
るアルミニウムと、厚み30μmであるポリプロピレン
とが積層されてなるアルミラミネートフィルムを用い
た。
した。なお、正極端子および負極端子は、ラミネートフ
ィルムの封口部に挟み込まれている。
正極活物質として、LiCoO2:63重量部およびL
iFePO4:27重量部を添加すること以外はサンプ
ル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備える固体電解
質電池を作製した。
正極活物質として、LiCoO2:63重量部およびL
iFe0.9Mn0.1PO4:27重量部を添加する以外は
サンプル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備える固
体電解質電池を作製した。
正極活物質として、LiCo0.98Al0.01Ni
0.01O2:63重量部およびLiFePO4:27重量部
を添加すること以外はサンプル1と同様にして、ゲル状
固体電解質を備える固体電解質電池を作製した。
正極活物質として、LiCo0.98Al0.01Ni
0.01O2:63重量部およびLiFe0.9Mn0.1PO4:
27重量部を添加すること以外はサンプル1と同様にし
て、ゲル状固体電解質を備える固体電解質電池を作製し
た。
正極活物質として、LiNiO2:63重量部およびL
iFePO4:27重量部を添加すること以外はサンプ
ル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備える固体電解
質電池を作製した。
正極活物質として、LiNi0.9Co0.1O2:63重量
部およびLiFePO4:27重量部を添加すること以
外はサンプル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備え
る固体電解質電池を作製した。
正極活物質として、LiMn2O4:63重量部およびL
iFePO4:27重量部を添加すること以外はサンプ
ル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備える固体電解
質電池を作製した。
正極活物質として、LiMn1.95Fe0.05O4:63重
量部およびLiFePO4:27重量部を添加すること
以外はサンプル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備
える固体電解質電池を作製した。
に、正極活物質として、LiFe0.9Mn0.1PO4:9
0重量部を添加すること以外はサンプル1と同様にし
て、ゲル状固体電解質を備える固体電解質電池を作製し
た。
に、分子量50万のポリエチレンオキシド:91重量部
と、LiClO4:9重量部と、アセトニトリルとを混
合溶解させて、ゾル状の電解質溶液を調製した。つい
で、この電解質溶液を正極活物質上および負極活物質上
に塗布して電解質塗膜を形成した。そして、湿潤状態の
電解質塗膜を乾燥させ、アセトニトリルを除去すること
で、厚み100μmの完全固体電解質層を、正極活物質
上および負極活物質上に形成すること以外はサンプル1
と同様にして固体電解質電池を作製した。
O2:90重量部を添加すること以外はサンプル1と同
様にして、ゲル状固体電解質を備える固体電解質電池を
作製した。
0.98Al0.01Ni0.01O2:90重量部を添加すること
以外はサンプル1と同様にして、固体電解質電池を作製
した。
O2:90重量部を添加すること以外はサンプル1と同
様にして、ゲル状固体電解質を備える固体電解質電池を
作製した。
0.9Co0.1O2:90重量部を添加すること以外はサン
プル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備える固体電
解質電池を作製した。
2O4:90重量部を添加すること以外はサンプル1と同
様にして、ゲル状固体電解質を備える固体電解質電池を
作製した。
1.95Fe0.05O4:90重量部を添加すること以外はサ
ンプル1と同様にして、ゲル状固体電解質を備える固体
電解質電池を作製した。
O2:90重量部を添加すること以外はサンプル11と
同様にして、完全固体電解質を備える固体電解質電池を
作製した。
ンプル18の固体電解質電池に対して充放電試験を行っ
た。
スタットを用い、初回充放電を行った。90mAで定電
流充電を開始し、閉回路電圧が4.2Vに到達した時点
で定電圧充電に切り替えた。そして、充電開始から8時
間経った時点で充電を終了した。ついで、90mAで定
電流放電を行い、閉回路電圧が3Vに達した時点で放電
を終了し、初回放電容量を測定した。
後、90mAで定電流放電を行い、閉回路電圧が0Vに
達した時点、つまり過放電させてから放電を終了し、2
5℃の環境下に240時間放置した。
った後、90mAで定電流放電を行い、閉回路電圧が3
Vに達した時点で放電を終了し、3サイクル目の放電容
量、すなわち過放電後の放電容量を測定した。
放電容量の割合である放電容量維持率を求めた。
生によるラミネートフィルムの膨れの有無を、目視で観
察した。
て、一般式LixFe1-yMyPO4(但し、式中、0.0
5≦x≦1.2、0≦y≦0.8であり、MはMn、C
r、Co、Cu、Ni、V、Mo、Ti、Zn、Al、
Ga、Mg、B、Nbのうち少なくとも1種以上であ
る。)で表される化合物を含有する正極を備えるサンプ
ル1〜サンプル11の固体電解質電池は、電池電圧0V
までの過放電をされても高い放電容量維持率を示してい
る。また、サンプル1〜サンプル11の固体電解質電池
では、電池電圧0Vまでの過放電後においても、ラミネ
ートフィルムの膨れが無い。さらに、固体電解質とし
て、ゲル状固体電解質および完全固体電解質のいずれを
用いても、同様の効果が得られることがわかる。
e1-yMyPO4を含有せず、従来公知の正極活物質のみ
を含有する正極を備えるサンプル12〜サンプル18の
固体電解質電池は、過放電後の放電容量が非常に劣化し
ており、実用的でない。また、サンプル12〜サンプル
18の固体電解質電池では、電池電圧0Vまでの過放電
後の充電によりガスが発生したので、ラミネートフィル
ムが膨れた。つまり、サンプル12〜サンプル18の固
体電解質電池は、過放電されると、過放電後の充電時に
発生するガスにより、ラミネートフィルムで外装した電
池形状を維持できない。なお、充放電試験前の電池厚み
と比較すると、その厚みが1.5倍以上に膨れたこと
が、研究者等によって確認されている。
ンプル18の固体電解質電池を解体し、巻回電極体を取
り出して観察した。サンプル1〜サンプル11の巻回電
極体には、特に変化が確認されなかった。これに対し、
サンプル12〜サンプル18の巻回電極体では、銅から
なる負極集電体が腐食されており、負極活物質層が負極
集電体から剥離した部分や、負極活物質上に銅が析出し
ている部分が確認された。
e1-yMyPO4を含有する正極を備えることにより、負
極集電体として用いる銅の腐食反応が防止されるので、
例えば電池電圧0Vまでの過放電をされても良好な電池
性能を有し、ラミネートフィルムで外装した電池形状を
維持できることがわかる。
電解質電池において、初回放電時の平均放電電圧を表2
に示す。
リチウムニッケル複合酸化物、リチウムマンガン複合酸
化物のうち少なくとも1種以上と、一般式LixFe1-y
MyPO4で表される化合物とを含有する正極を備えるサ
ンプル2〜サンプル9およびサンプル11の固体電解質
電池は、正極活物質として一般式LixFe1-yMyPO4
で表される化合物のみを含有する正極を備えるサンプル
1およびサンプル10の固体電解質電池と比較すると、
初回放電時の平均放電電圧がより高いことがわかる。
xFe1-yMyPO4で表される化合物を用い、このLix
Fe1-yMyPO4よりも放電電位が貴であるリチウムコ
バルト複合酸化物やリチウムニッケル複合酸化物、リチ
ウムマンガン複合酸化物のうち少なくとも1種以上を併
用すると、平均放電電圧がより高い固体電解質電池が得
られ、例えば携帯電話の電源等のように高電圧を要求さ
れる場合にも最適な固体電解質電池となることがわか
る。
る固体電解質電池は、一般式LixFe1-yMyPO4(但
し、式中、0.05≦x≦1.2、0≦y≦0.8であ
り、MはMn、Cr、Co、Cu、Ni、V、Mo、T
i、Zn、Al、Ga、Mg、B、Nbのうち少なくと
も1種以上である。)で表される化合物を含有する正極
を備えるので、電池電圧0Vまでの過放電をされても、
CuやNi等の金属箔からなる負極集電体は腐食され
ず、電池特性が劣化しない。また、本発明に係る固体電
解質電池は、正極および負極が固体電解質を介して積層
されてなる電極体をラミネートフィルムで外装している
が、電池電圧0Vまでの過放電をされても、CuやNi
等の金属箔からなる負極集電体が腐食されないので、固
体電解質の分解反応によるガス発生の虞がなく、ラミネ
ートフィルムで外装された電池形状が維持される。
電池電圧0Vまでの過放電が可能である。
れてなる固体電解質電池を示す模式図である。
電体、4 負極活物質層、5a,5b 固体電解質層、
7 正極集電体、8 正極活物質層
Claims (6)
- 【請求項1】 一般式LixFe1-yMyPO4(但し、式
中、0.05≦x≦1.2、0≦y≦0.8であり、M
はMn、Cr、Co、Cu、Ni、V、Mo、Ti、Z
n、Al、Ga、Mg、B、Nbのうち少なくとも1種
以上である。)で表される化合物を含有する正極と、 負極と、 固体電解質とを備え、 上記正極および上記負極が上記固体電解質を介して積層
されてなる電極体は、ラミネートフィルムで外装されて
いることを特徴とする固体電解質電池。 - 【請求項2】 上記正極は、上記一般式LixFe1-yM
yPO4で表される化合物よりも、放電電位が貴である正
極活物質を含有することを特徴とする請求項1記載の固
体電解質電池。 - 【請求項3】 上記正極は、上記一般式LixFe1-yM
yPO4で表される化合物よりも、放電電位が貴である正
極活物質として、一般式LixCo1-yMyO2(但し、式
中、0<x<2、0≦y<1であり、MはNi、Fe、
Mn、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、V、
Ti、Mo、W、Mg、Ca、Sr、Hbのうち少なく
とも1種以上である。)で表される化合物、一般式Li
xNi1-yMyO2(但し、式中、0<x<2、0≦y<1
であり、MはCo、Fe、Mn、Cu、Zn、Al、S
n、B、Ga、Cr、V、Ti、Mo、W、Mg、C
a、Sr、Hbのうち少なくとも1種以上である。)で
表される化合物、一般式Li xMn2-yMyO4(但し、式
中、0<x<2、0≦y<2であり、MはNi、Fe、
Co、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、V、
Ti、Mo、W、Mg、Ca、Sr、Hbのうち少なく
とも1種以上である。)で表される化合物のうち少なく
とも1種以上を含有することを特徴とする請求項1記載
の固体電解質電池。 - 【請求項4】 上記一般式LixFe1-yMyPO4で表さ
れる化合物が、LiFePO4であることを特徴とする
請求項1記載の固体電解質電池。 - 【請求項5】 上記固体電解質が、ゲル状固体電解質で
あることを特徴とする請求項1記載の固体電解質電池。 - 【請求項6】 上記固体電解質が、完全固体電解質であ
ることを特徴とする請求項1記載の固体電解質電池。
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