JP2001030219A - セラミック積層体及びその製造方法 - Google Patents

セラミック積層体及びその製造方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 接着層と他の部分との間の収縮率差を原因と
した割れや剥がれのような不具合が生じ難いセラミック
積層体及びその製造方法を提供すること。 【解決手段】 第１のセラミックシート１１と第２のセ
ラミックシート１２とが接着層１３により接着され，両
者間には中空部１０が形成されてなる。接着層１３の中
空部１０と対面する端面には中空部１０の内部に対し突
出した斜面状のテーパー部１３０が設けてある。接着層
１３の厚みｔ１は４０μｍ以下であり，かつテーパー部
１３０における突出長さＬ１は２．５ｔ１以上の長さを
有する。また，第１及び第２のセラミックグリーンシー
トを未焼接着層により積層，接着して，両者間に中空部
が形成された未焼積層体を作製，これを焼成する製造方
法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】本発明は，積層型の各種ガスセンサ等に適
用可能なセラミック積層体とその製造方法に関する。
【０００２】
【従来技術】中空部を有するセラミック積層体を作製す
る方法として，次のような方法が知られている。積層後
に中空部となる窓部を設けた第２のセラミックグリーン
シートと，これと同形の２枚の第１のセラミックグリー
ンシートとを準備し，上記第１のセラミックグリーンシ
ートの周辺部に未焼接着層を形成するスラリーを塗布す
る。その後，第１のセラミックグリーンシートと第２の
セラミックグリーンシートとを積層，接着して，両セラ
ミックグリーンシートの間に中空部が形成された未焼積
層体となす。
【０００３】これを脱脂，焼成することで，図１１に示
すごとく，２枚の第１のセラミックシート１１，１１５
と第２のセラミックシート１２とが接着層９３，９３５
により接合され，両者の間に中空部１０が形成されたセ
ラミック積層体９を得ることができる（特開昭５９−２
９１０７参照）。
【０００４】
【解決しようとする課題】しかしながら，未焼接着層用
スラリーは接着力を有するように第１や第２のセラミッ
クグリーンシートと比べて多くの有機バインダー等が含
まれている。つまり，未焼接着層は初期の密度が低く，
よって第１，第２のセラミックグリーンシートと比べて
脱脂や焼成の際の収縮率が大きい。このため，しばしば
接着層９３，９３５の近傍より収縮率差を原因とした剥
がれや，ボイドや図１１に示すごとき割れ９９が発生す
ることがあった。
【０００５】本発明は，かかる従来の問題点に鑑みてな
されたもので，接着層と他の部分との間の収縮率差を原
因とした割れや剥がれのような不具合が生じ難いセラミ
ック積層体及びその製造方法を提供しようとするもので
ある。
【０００６】
【課題の解決手段】請求項１に記載の発明は，第１のセ
ラミックシートと第２のセラミックシートとが接着層に
より接着され，また第１及び第２のセラミックシートの
間には中空部が形成されてなるセラミック積層体であっ
て，上記接着層の中空部と対面する端面には中空部の内
部に対し突出した斜面状のテーパー部が設けてあり，か
つ上記接着層の厚みｔ１は４０μｍ以下であり，かつ上
記テーパー部における突出長さＬ１は２．５ｔ１以上の
長さを有することを特徴とするセラミック積層体にあ
る。
【０００７】本発明において最も注目すべきことは，接
着層の端面にテーパー部を設け，接着層の厚みｔ１は４
０μｍ以下であり，テーパー部における突出長さＬ１は
２．５ｔ１以上の長さを有することである。
【０００８】ｔ１が４０μｍを越えた場合には次のよう
な問題が生じるおそれがある。このようなセラミック積
層体を製造する際には，後述するごとく，第１，第２の
セラミックシート用のセラミックグリーンシート，接着
層用の未焼接着層を準備し，これらよりなる未焼積層体
を準備する。未焼積層体の焼成の際に未焼接着層は収縮
する。この収縮により発生する引っ張り応力が第１や第
２セラミックシートの強度を上まわって，これらに対し
割れが生じるおそれがある。
【０００９】また，Ｌ１が２．５ｔ１未満である場合，
このようなセラミック積層体を製造する際のテーパー部
による未焼接着層の厚み除変効果がうすくなり，本発明
の効果が得難くなるおそれがある。なお，Ｌ１の上限
は，４ｔ１とすることが好ましい。Ｌ１を大きくするこ
とにより，例えば後述する図１（ｃ）の角度Ａ１のよう
に，接着層のテーパー部と中空部の側面とが形成する角
度が９０度に近くなるため，熱応力等を受けた場合にテ
ーパー部と側面とが形成する角に応力が集中し，割れが
発生するおそれがある。
【００１０】また，上記テーパー部は接着層における中
空部と対面するすべての端面に設けてある。つまり，後
述する図３に示すごとく，中空部の断面形状が四角形で
あれば，中空部の四辺に対し突出したテーパー部が設け
てある。
【００１１】次に，本発明の作用につき説明する。本発
明によれば，上述したごとく接着層の端面に中空部の内
部に対し突出した斜面状のテーパー部が設けてあり，か
つ接着層の厚みが上記範囲内にあり，またテーパー部の
突出長さと接着層の厚みとの間に上記関係が成立するた
め，このセラミック積層体を作製する際の焼成時の接着
層が収縮する際に第１や第２のセラミックシートに及ぼ
す引張応力が小さくなり，剥がれや，前述した図１１に
示すごとき割れ９９の発生が防止できる。
【００１２】以上，本発明によれば，接着層と他の部分
との間の収縮率差を原因とした割れや剥がれのような不
具合が生じ難いセラミック積層体を提供することができ
る。
【００１３】なお，本発明にかかるセラミック積層体に
より，起電力式及び限界電流式の酸素センサ，ＮＯｘセ
ンサ，ＣＯ2センサ等のガスセンサ類を構成することが
できる。この場合，上記第１や第２セラミックシートに
は電極等が配置され，上記中空部は大気や被測定ガスを
導入する場所となる（実施形態例２参照）。
【００１４】また，本発明のセラミック積層体として
は，第１セラミックシートや第２セラミックシートが複
数枚よりなるものもある。後述する実施形態例１は第１
セラミックシートが２枚，第２セラミックシートが１枚
のセラミック積層体である。
【００１５】次に，請求項２記載の発明のように，上記
接着層の厚みｔ１は２０〜４０μｍの範囲内にあること
が好ましい。これにより，本発明にかかる効果を確実に
得ることができる。ｔ１が２０μｍ未満である場合に
は，例えば図１（ｃ）の角度Ａ１のように，接着層のテ
ーパー部と中空部の側面とが形成する角度が９０度に近
くなるため，熱応力等を受けた場合にテーパー部と側面
とが形成する角に応力が集中し，割れが発生するおそれ
がある。ｔ１が４０μｍを越えた場合は，上述したごと
く，未焼積層体の焼成の際に未焼接着層が収縮し，これ
ににより発生する引っ張り応力が第１や第２セラミック
シートの強度を上まわって，これらに対し割れが生じる
おそれがある。
【００１６】請求項３記載の発明は，第１のセラミック
シートと第２のセラミックシートとが接着層により接着
され，また第１及び第２のセラミックシートの間には中
空部が形成されてなるセラミック積層体であって，上記
接着層の中空部と対面する端面には中空部の内部に対し
引込んだ斜面状のテーパー部が設けてあり，かつ上記接
着層の厚みｔ１は１０〜４０μｍの範囲内にあり，かつ
上記テーパー部におけるテーパー部長さＬ１３は２．５
ｔ１以上の長さを有し，接着層長さＬ１１，引込み長さ
Ｌ１２との間には，０＜Ｌ１２＜０．５Ｌ１１の関係が
成り立つことを特徴とするセラミック積層体にある。
【００１７】本請求項にかかる発明は，接着層の端面に
後述する図７に示すごとき内部に突出すると共に引込ん
だテーパー部を設け，接着層の厚みｔ１は１０〜４０μ
ｍ，テーパー部長さＬ１３は２．５ｔ１以上の長さ，接
着層長さＬ１１，引込み長さＬ１２とは，０＜Ｌ１２＜
０．５Ｌ１１となる。
【００１８】ｔ１が１０μｍ未満である場合には，接着
層のテーパー部と中空部を有する積層体とが形成する角
度が鋭敏になるため，熱応力等を受けた場合にテーパー
部と上面とが形成する角が欠陥部分となり，割れが発生
するおそれがある。
【００１９】また，ｔ１が４０μｍを越えた場合には，
セラミック積層体製造の際に，未焼積層体の焼成の際の
収縮から発生する引っ張り応力が第１や第２セラミック
シートの強度を上まわって，これらに対し割れが生じる
おそれがある。
【００２０】また，Ｌ１３が２．５ｔ１未満である場
合，このようなセラミック積層体を製造する際のテーパ
ー部による未焼接着層の厚み除変効果がうすくなり，本
発明の効果が得難くなるおそれがある。なお，Ｌ１３の
上限は，上述と同様の理由から４ｔ１とすることが好ま
しい。
【００２１】また，Ｌ１２が０．５Ｌ１１以下である場
合には，接着層が第１のセラミックシートや第２のセラ
ミックシートと接触する面積が減少するため，剥離が生
じ易くなるおそれがある。なお，Ｌ１２は常に０より大
である。つまり，セラミック積層体において接着層は必
ず引込んだ部分を持つよう構成される。また，Ｌ１１は
接着層の端部から端部までの長さであるが，テーパー部
を設けてある側の端部については，最も突出した部分を
端部とする。
【００２２】次に，本発明の作用につき説明する。本発
明によれば，上述したごとく接着層の端面に中空部の内
部に対し突出すると共に引込んだ斜面状のテーパー部が
設けてあり，かつ接着層の厚みが上記範囲内にあり，ま
たテーパー部長さと接着層の厚み，引込み長さや接着層
長さとの間に上記関係が成立するため，このセラミック
積層体を作製する際の焼成時の接着層が収縮する際に第
１や第２のセラミックシートに及ぼす引張応力が小さく
なり，剥がれや，前述した図１１に示すごとき割れ９９
の発生が防止できる。
【００２３】以上，本発明によれば，接着層と他の部分
との間の収縮率差を原因とした割れや剥がれのような不
具合が生じ難いセラミック積層体を提供することができ
る。
【００２４】次に，請求項４に記載の発明は，第１のセ
ラミックグリーンシートと第２のセラミックグリーンシ
ートとを未焼接着層により積層，接着して，両セラミッ
クグリーンシートの間に中空部が形成された未焼積層体
となし，該未焼積層体を焼成するセラミック積層体の製
造方法において，上記未焼接着層の中空部と対面する端
面には中空部の内部に突出した斜面状のテーパー部が設
けてあり，かつ上記未焼接着層の厚みｔ０は４０〜８０
μｍの範囲内にあり，かつ上記テーパー部における突出
長さＬ０は２ｔ０以上の長さを有することを特徴とする
セラミック積層体の製造方法にある。
【００２５】ｔ０が４０μｍ未満である場合には，第１
及び第２セラミックグリーンシートに対する接着力が低
下するおそれがある。また，第１及び第２セラミックグ
リーンシートの表面凹凸を接着層が埋めることが困難と
なり，焼成時に両グリーンシート間で剥がれやボイド発
生といった不具合が生じるおそれがある。
【００２６】８０μｍを越えた場合には，焼成の際に未
焼接着層は収縮するが，この収縮により発生する引っ張
り応力が第１や第２セラミックグリーンシートの強度を
上まわって，これらに対し割れを生じせしめるおそれが
ある。また，Ｌ０が２ｔ０未満である場合には，テーパ
ー部による未焼接着層の厚み除変効果がうすくなり，本
発明の効果が得難くなるおそれがある。
【００２７】なお，Ｌ０の上限は，４ｔ０とすることが
好ましい。Ｌ０の大きさに比例して中空部に露出する未
焼接着層，つまりテーパー部の面積も広くなる。焼成の
際，テーパー部の横方向に未焼接着層が収縮しようとす
る力が働くが，Ｌ０が４ｔ０より大きくなる場合，この
力が大きくなり過ぎて，未焼接着層から割れが発生する
おそれがある。
【００２８】本発明によれば，上述したごとく未焼接着
層の端面に中空部の内部に対し突出すると共に引込んだ
斜面状のテーパー部が設けてあり，かつ未焼接着層の厚
みが上記範囲内にあり，またテーパー部の突出長さと未
焼接着層の厚みとの間に上記関係が成立するため，この
未焼焼成体を焼成し，未焼接着層が収縮する際に第１や
第２セラミックグリーンシートに及ぼす引張応力が小さ
くなり，剥がれや，前述した図１１に示すごとき割れ９
９の発生が防止できる。
【００２９】以上，本発明によれば，接着層と他の部分
との間の収縮率差を原因とした割れや剥がれのような不
具合が生じ難いセラミック積層体の製造方法を提供する
ことができる。
【００３０】次に，請求項５記載の発明は，第１のセラ
ミックグリーンシートと第２のセラミックグリーンシー
トとを未焼接着層により積層，接着して，両セラミック
グリーンシートの間に中空部が形成された未焼積層体と
なし，該未焼積層体を焼成するセラミック積層体の製造
方法において，上記未焼接着層の中空部と対面する端面
には中空部の内部に対し共に引込んだ斜面状のテーパー
部が設けてあり，かつ上記未焼接着層の厚みｔ０は２０
〜８０μｍの範囲内にあり，かつ上記テーパー部におけ
るテーパー部長さＬ０３は２ｔ０以上の長さを有し，接
着層長さＬ０１，引込み長さＬ０２との間には，０＜Ｌ
０２＜０．５Ｌ０１の関係が成立することを特徴とする
セラミック積層体の製造方法にある。
【００３１】ｔ０が２０μｍ未満である場合には，第１
及び第２セラミックグリーンシートに対する接着力が低
下するおそれがある。また，第１及び第２セラミックグ
リーンシートの表面凹凸を接着層が埋めることが困難と
なり，焼成時に両グリーンシート間で剥がれやボイド発
生といった不具合が生じるおそれがある。
【００３２】８０μｍを越えた場合には，焼成の際に未
焼接着層は収縮するが，この収縮により発生する引っ張
り応力が第１や第２セラミックグリーンシートの強度を
上まわって，これらに対し割れを生じせしめるおそれが
ある。また，Ｌ０３が２ｔ０未満である場合には，テー
パー部による未焼接着層の厚み除変効果がうすくなり，
本発明の効果が得難くなるおそれがある。なお，Ｌ０３
の上限は，上述と同様の理由から４ｔ０とすることが好
ましい。
【００３３】また，Ｌ０２が０．５Ｌ０１以下である場
合には，接着層が第１のセラミックシートや第２のセラ
ミックシートと接触する面積が減少するため，剥離が生
じ易くなるおそれがある。なお，Ｌ０２は常に０より大
である。つまり，セラミック積層体において接着層は必
ず引込んだ部分を持つよう構成される。また，Ｌ０１は
接着層の端部から端部までの長さであるが，テーパー部
を設けてある側の端部については，最も突出した部分を
端部とする。
【００３４】本発明によれば，上述したごとく未焼接着
層の端面に中空部の内部に対し突出すると共に引込んだ
斜面状のテーパー部が設けてあり，かつ未焼接着層の厚
みが上記範囲内にあり，またテーパー部長さと未焼接着
層の厚みとの間に上記関係が成立するため，この未焼焼
成体を焼成し，未焼接着層が収縮する際に第１や第２セ
ラミックグリーンシートに及ぼす引張応力が小さくな
り，剥がれや，前述した図１１に示すごとき割れ９９の
発生が防止できる。
【００３５】以上，本発明によれば，接着層と他の部分
との間の収縮率差を原因とした割れや剥がれのような不
具合が生じ難いセラミック積層体の製造方法を提供する
ことができる。
【００３６】なお，本発明において，ｔ１，Ｌ１，Ｌ１
１，Ｌ１２，Ｌ１３等は一つのセラミック積層体に設け
た複数の接着層やテーパー部においてすべて同一でなく
ともよい。実施形態例で示したものはすべての接着層や
テーパー部において各寸法が同一となるよう構成してあ
る。また，未焼接着層においても同様である。
【００３７】
【発明の実施の形態】実施形態例１ 本発明の実施形態例にかかるセラミック積層体とその製
造方法につき，図１〜図３を用いて説明する。図１に示
すごとく，本例のセラミック積層体１は，第１のセラミ
ックシート１１，１１５と第２のセラミックシート１２
とが接着層１３，１３５により接着され，また第１及び
第２のセラミックシート１１，１１５，１２の間には中
空部１０が形成されてなる。そして，上記接着層１３，
１３５の中空部１０と対面する端面には中空部１０の内
部の側面１０２に対し突出した斜面状のテーパー部１３
０が設けてある。
【００３８】以下，詳細に説明する。図１（ａ）に示す
ごとく，本例のセラミック積層体１は，アルミナよりな
る第１のセラミックシート１１に，アルミナよりなる第
２のセラミックシート１２が積層され，更にジルコニア
よりなる第１のセラミックシート１１５が積層されてな
る。そして，第１，第２のセラミックシート１１，１１
５，１２は，それぞれ接着層１３，１３５を介して接合
されている。
【００３９】上記接着層１３，１３５の端面には，図１
（ｃ）に示すごとく，上記中空部１０の天井面１０１か
ら上記側面１０２に対して形成されたテーパー部１３
０，また，底面１０３から側面１０２に対し形成された
テーパー部１３０等が設けてある。また図１（ｂ）に示
すごとく，本例の中空部１０は断面四角状である。従っ
て，テーパー部１３０も中空部の四辺に対し設けてあ
る。
【００４０】次に，本例にかかるセラミック積層体の製
造方法について説明する。まず，ジルコニアよりなる第
１のセラミックシート１１５用の第１のセラミックグリ
ーンシート２１５の成形について説明する。イットリア
を添加した平均粒径０．６μｍのジルコニア原料粉末７
１．７ｗｔ％，有機バインダのポリビニルブチラール
２．５ｗｔ％，可塑剤のフタル酸ジブチル５．９ｗｔ
％，分散剤のソルビタントリオレート０．７ｗｔ％，こ
れらを溶解・分散させるエタノール・トルエン混合溶剤
１９．２ｗｔ％を用いてスラリーを準備し，ドクターブ
レード成形により，厚さ３００μｍのシート成形体を得
た。これを所定の寸法に打ち抜き，第１のセラミックグ
リーンシート２１５を得る。
【００４１】ついで，アルミナよりなる第１，第２セラ
ミックシート１１，１２用の第１，第２セラミックグリ
ーンシート２１，２２の製造について説明する。平均粒
径０．３μｍのアルミナ原料粉末５３．２ｗｔ％，有機
バインダとしてポリビニルブチラール３．８％，それら
を溶解・分散させる有機溶媒として，エタノール・トル
エン混合溶液３４ｗｔ％を用い，スラリーを準備し，ド
クターブレード成形により，厚さ３００μｍのシート成
形体を得た。このシート成形体のうち，一枚は所定の寸
法に打ち抜き，第１のセラミックグリーンシート２１と
する。また，一枚は所定の寸法に打ち抜くと共に，積層
後に中空部１０となる窓部を設けた。これが第２のセラ
ミックグリーンシート２２となる。
【００４２】次に，接着層１３となる未焼接着層２３を
構成する接着剤について説明する。平均粒径０．３μｍ
のアルミナ原料粉末４４．４ｗｔ％，有機バインダのポ
リメタクリル酸アルキルエステル１９．２％，分散剤の
ポリカルボン酸２．８ｗｔ％を混合する。それらを溶
解，分散させる有機溶媒のエタノール・テレピネオール
混合溶媒３３．４％を混合し，その混合物を３本ロール
で混練し，ペースト状の接着剤を得た。
【００４３】次に，未焼積層体の形成について説明す
る。図２（ａ），図３に示すごとく，ジルコニアよりな
る第１セラミックグリーンシート２１５に対し，上記接
着剤をスクリーン印刷法により塗布し，未焼接着層２３
５とした。この時，未焼接着層２３５の第１セラミック
グリーンシート２１５と接する側は表面張力により自然
と広がり，同図に示すごとき形状となり，積層後には中
空部の内部に対し突出したテーパー部２３０が形成され
る。同様に，アルミナよりなる第１セラミックグリーン
シート２１に対しても未焼接着層２３を設ける。
【００４４】その後，図２（ｂ）に示すごとく，第１セ
ラミックグリーンシート２１，２１５と，第２セラミッ
クグリーンシート２２とを積層し，０．３ＭＰａの圧力
で押圧し，三者を接着し，図２（ｃ）に示すごとく，中
空部２０を持つ未焼積層体２とした。なお，上記未焼積
層体２におけるＬ０は２００μｍ，ｔ０は５０μｍであ
る。そして，上記未焼積層体２３を最高温度１４５０℃
に加熱し，焼成する。以上により，図１にかかるセラミ
ック積層体１を得た。なお，この時のＬ１は１６０μ
ｍ，ｔ１は２５μｍである。
【００４５】次に，表１に示すごとく，未焼接着層の厚
みｔ０と突出長さＬ０とを適宜設定して未焼積層体を作
製し，これを焼成し，接着層の厚みｔ１のセラミック積
層体を得た。得られたセラミック積層体を中空部周辺で
切断して，その状態を肉眼で観察し，その結果を表１に
記載した。なお，各試料につきセラミック積層体は１０
本づつ準備した。
【００４６】試料１はｔ０＜４０μｍ，ｔ１＜２０μ
ｍ，Ｌ０＜２ｔ０という条件を満たすセラミック積層体
である。表１に記載したごとく，このものは焼成時に第
１のセラミックシート，第２のセラミックシート，接着
層との間にボイドが発生した。また，１０本中１本に割
れが発生した。また，上記ボイドは剥がれの原因となっ
た。その他，試料２〜６についても同表に記載した通り
である。そして，本発明にかかる試料４のみが，割れも
ボイドも発生せず，良好な状態のセラミック積層体が得
られたことが分かった。
【００４７】なお，試料２は割れは発生しなかったが，
ボイドが存在するため，例えば後述する実施形態例２に
示すごときガスセンサ素子に適用する場合等，中空部に
気密性が要求されるような用途に使用することができ
ず，強度上の問題も発生し易く，判定としては△を付し
た。
【００４８】本例の作用効果について説明する。本例の
セラミック積層体は，接着層１３，１３５の端面に中空
部１０の内部に対し突出した斜面状のテーパー部１３０
が設けてあり，かつ接着層１３，１３５の厚みｔ１が２
０〜４０μｍの範囲内にあり，またテーパー部１３０の
突出長さＬ１は２．５ｔ１以上である。また，未焼積層
体２である状態では，未焼接着層２３，２３５の厚みｔ
０は４０〜８０μｍの範囲内にあり，かつテーパー部２
３０における突出長さＬ０は２ｔ０以上である。これに
より，セラミック積層体１を作製する際，未焼接着層２
３が収縮するが，この収縮による第１や第２のセラミッ
クグリーンシート２１，２１５，２２に及ぼす引張応力
が小さくなり，剥がれや，前述した図１１に示すごとき
割れ９９の発生が防止できる。
【００４９】以上，本例によれば，接着層と他の部分と
の間の収縮率差を原因とした割れや剥がれのような不具
合が生じ難いセラミック積層体及びその製造方法を提供
することができる。
【００５０】
【表１】
【００５１】実施形態例２ 本例は，図４〜図６に示すごとく，本発明にかかるセラ
ミック積層体を利用したガスセンサ素子について説明す
る。本例にかかるガスセンサ素子３は図５に示すごと
く，センサ部３９，支持体３５，発熱部３８よりなる。
【００５２】上記センサ部３９は，第１セラミックシー
トの固体電解質体３３と，該固体電解質体３３の両面に
形成した一対の電極３１１，３１２と，該電極３１１，
３１２を被測定ガスより保護するための電極保護層３１
とよりなる。なお，保護層３１と固体電解質体３３との
間は接着層３２により接合されている。
【００５３】また，第２セラミックシートの支持体３５
は大気導入溝となる中空部３０が形成されている。この
中空部３０はセンサ素子３の基端側が大気に対し開放さ
れ，先端側は閉塞された状態にある。なお，先端側とは
電極３１１，３１２が設けてある側である（図４参
照）。
【００５４】図５に示すごとく，上記センサ部３９は，
固体電解質体３３とその両面に設けた電極３１１，３１
２とよりなり，電極３１１を設けた側には接着層３２を
介して電極保護層３１が設けてある。また，電極３１２
を設けた側に接着層３４を介して支持体３５が設けてあ
る。図４に示すごとく，上記電極３１１はリード部３１
２を通じて固体電解質体３３に設けた端子３１３と導通
可能に構成されている。また，電極３１２は図示を略し
たリード部等により端子３１４と導通可能に構成されて
いる。これらの端子３１３，３１４よりこのガスセンサ
素子３の出力が取り出される。
【００５５】上記支持体３５と上記固体電解質体３３と
により，上述の中空部３０が形成される。支持体３５と
固体電解質体３３とを接合する接着層３４の端面には中
空部３０の内部に対し突出した斜面状のテーパー部３４
０が設けてある。なお，このテーパー部３４０は中空部
３０の周囲を取り囲むように形成されている（図６参
照）。そして，ｔ１＝３０μｍ，Ｌ１＝１００μｍであ
る。また，上記発熱部３８はヒータ基板３７に対し発熱
体３７０が設けてあり，該発熱体３７０を設けた側が上
記支持体３５に対し接着層３６を介して接合される。
【００５６】このガスセンサ素子３の製造方法について
説明する。まず，固体電解質体３３用のジルコニアグリ
ーンシートを成形する。イットリアを添加した平均粒径
０．６μｍのジルコニア原料粉末，有機バインダのメチ
ルセルロース，溶剤の水を用い，混練機で混練してペレ
ット状となし，押出成形にて厚さ３００μｍのグリーン
シートを得た。次に，上記グリーンシートを所定の寸法
に打ち抜いた後，その両面にＰｔペーストをスクリーン
印刷法により印刷し，電極３１１，３１２用の印刷部を
得た。
【００５７】次に，支持体３５やヒータ基板３７用のア
ルミナグリーンシートを成形する。平均粒径０．３μｍ
のアルミナ原料粉末，有機バインダのメチルセルロー
ス，溶剤の水を用い，混練機で混練してペレット状とな
し，押出成形により厚さ１０００μｍ，３００μｍのグ
リーンシートを得た。その後，厚さ１０００μｍの支持
体３５用のグリーンシートを所定の寸法に打ち抜いた
後，中空部３０となる溝を作製した。
【００５８】また，厚さ３００μｍのヒータ基板３７用
のグリーンシートを所定の寸法に打ち抜いた後，その表
面にＰｔペーストをスクリーン印刷法により印刷し，発
熱部３７０となる印刷部を得た。
【００５９】次に，電極保護層３１用のアルミナグリー
ンシートを成形する。平均粒径０．６μｍのアルミナ原
料粉末，有機バインダのメチルセルロース，溶剤の水を
用いて，混練機で混練してペレット状となし，押出成形
により厚さ２００μｍのグリーンシートを得た。これを
所定の寸法に打ち抜き，電極保護層３１用のグリーンシ
ートを得た。
【００６０】次に，接着層３４，３６用の接着剤につい
て説明する。平均粒径０．３μｍアルミナ原料粉末４
４．４ｗｔ％，有機バインダのポリメタクリル酸アルキ
ルエステル１９．２ｗｔ％，分散剤のポリカルボン酸系
２．８ｗｔ％，これらを溶解，分散させる有機溶媒のエ
タノール・テレピネオール混合溶媒３３．４ｗｔ％を混
合し，その混合物を３本ロールで混練し，ペースト状の
接着剤を得た。
【００６１】この接着剤をスクリーン印刷法により，固
体電解質体３３用のグリーンシート，ヒータ基板３７用
のグリーンシートに対し印刷部を形成した。この時，ヒ
ータ基板３７用のグリーンシートに対してはその全面に
印刷部を形成した。
【００６２】また，図６に示すごとく，固体電解質体３
３用のグリーンシート３３９に対しては，支持体３５用
のグリーンシートの中空部３０用の溝と対面する部分や
電極３１２用の印刷部３１９を設けた部分の周囲を残し
て，接着剤よりなる未焼接着層３４９を設けた。この
時，未焼接着層３４９の端面に表面張力によりテーパー
部３４０が形成された。なお，テーパー部３４０におけ
る突出長さＬ０は１５０μｍである。また，未焼接着層
３４９の厚みｔ０は６０μｍである。
【００６３】また，電極保護層３１用のグリーンシート
と固体電解質体３３用のグリーンシートとを接着する接
着層３２用の接着剤について説明する。平均粒径０．５
μｍアルミナ原料粉末４１．６ｗｔ％，有機バインダの
ポリメタクリル酸アルキルエステル２２．４ｗｔ％，分
散剤のポリカルボン酸系２．６ｗｔ％，これらを溶解，
分散させる有機溶媒のエタノール・テレピネオール混合
溶媒３３．４ｗｔ％を混合し，その混合物を３本ロール
で混練し，ペースト状の接着剤を得た。接着層３２は焼
成後，ポーラスになり，被測定ガスを透過する機能を有
する。この接着剤をスクリーン印刷法により電極保護層
３１用のグリーンシートの全面に印刷し，未焼の接着層
となす。
【００６４】その後，４枚のグリーンシートを図５に示
すごとき状態に重ね合わせ，０．３ＭＰａの圧力で押圧
し，未焼積層体を得た。その後，未焼積層体を温度最高
温度１４５０度まで昇温した。これによりガスセンサ素
子を得た。このようにして完成したガスセンサ素子３を
調べたところ，電極保護層３１，固体電解質体３３，支
持体３５，ヒータ基板３７の各基板間において剥がれが
発生していないことが確認された。また，内部の中空部
３０を調べたところ，目立つクラックやひび，割れ等の
発生もなかった。
【００６５】本例にかかるガスセンサ素子についても，
実施形態例１のセラミック積層体と同様に，中空部３０
の内部に対し突出した斜面状のテーパー部３４０が設け
てあり，かつ接着層３４の厚みｔ１が２０〜４０μｍの
範囲内にあり，またテーパー部３４０の突出長さＬ１は
２．５ｔ１以上である。また，未焼積層体である状態で
は，未焼接着層３４９の厚みｔ０は４０〜８０μｍの範
囲内にあり，かつテーパー部３４０における突出長さＬ
０は２ｔ０以上である。
【００６６】このため，ガスセンサ素子３作製の焼成に
おいて，未焼接着層３４９が収縮するが，この収縮によ
る第１や第２のセラミックグリーンシートとなる固定電
解質体３３用，支持体３５用のグリーンシートに及ぼす
引張応力が小さくなり，剥がれや，前述した割れの発生
が防止できる。
【００６７】実施形態例３ 本例は，図７〜図１０に示すごとく，接着層の端面に中
空部の内部に対し突出すると共に引込んだ斜面状のテー
パー部が設けてあるセラミック積層体について説明する
ものである。図７に示すごとく，本例のセラミック積層
体１は，アルミナよりなる第１のセラミックシート１１
に，アルミナよりなる第２のセラミックシート１２が積
層され，更にジルコニアよりなる第１のセラミックシー
ト１１５が積層されてなる。そして，第１，第２のセラ
ミックシート１１，１１５，１２は，それぞれ接着層１
３，１３５を介して接合されている。
【００６８】上記接着層１３，１３５の端面には，図７
に示すごとく，上記中空部１０の天井面１０１から上記
側面１０２に対して形成されたテーパー部１３０，ま
た，底面１０３から側面１０２に対し形成されたテーパ
ー部１３０等が設けてある。
【００６９】上記テーパー部１３０において最も突出し
た箇所は側面１０２よりも中空部１０内に突出してお
り，最も引込んだ箇所は側面１０２よりも凹んでいる。
上記接着層１３，１３５の厚みｔ１＝３０μｍ，上記テ
ーパー部１３０におけるテーパー部長さＬ１３＝１００
μｍ，接着層長さＬ１１＝１．２ｍｍ，引込み長さＬ１
２＝０．１ｍｍの長さであり，これらの間には０＜Ｌ１
２＜０．５Ｌ１１の関係が成り立つ。
【００７０】また，本例にかかるセラミック積層体１を
製造する際の未焼積層体２について説明する。図８に示
すごとく，第１セラミックグリーンシート２１に未焼接
着層２３を介して第２セラミックグリーンシート２２が
積層され，該シート２２に対し未焼接着層２３５を介し
て，第１セラミックグリーンシート２１５とが積層され
る。未焼接着層２３，２３５の端面は中空部２０に対し
突出すると共に引込んだ斜面状のテーパー部２３０が設
けてある。上記未焼接着層２３，２３５の厚みｔ０＝６
０μｍ，上記テーパー部２３０におけるテーパー部長さ
Ｌ０３＝１３０μｍ，接着層長さＬ０１＝１．５ｍｍ，
引込み長さＬ０２＝０．１３ｍｍであり，これらの間に
は０＜Ｌ０２＜０．５Ｌ０１の関係が成立する。
【００７１】また，本例のセラミック積層体１におい
て，接着層１３，１３５の厚みｔ１と引込み長さＬ１２
と亀裂発生率とについて，実施形態例１と同様の測定を
行なった。その結果を図９に記載した。同図より知れる
ごとく，ｔ１が１０μｍ，４０μｍの場合は亀裂が発生
しなかったが，ｔ１が６０μｍ，８０μｍとなった際に
は特にＬ１２の長さが短い場合に著しい亀裂が発生し
た。このようにｔ１は１０〜４０μｍである場合に亀裂
の発生防止を図ることができることが分かった。
【００７２】また，本例にかかるセラミック積層体１に
ついても，実施形態例１と同様に，接着層１３，１３５
の端面に中空部１０の内部に対し突出すると共に引込ん
だ斜面状のテーパー部１３０が設けてあり，かつ接着層
１３，１３５の厚みｔ１が上記範囲内にあり，またテー
パー部１３０のテーパー部長Ｌ１３さと接着層１３，１
３５の厚みｔ１，引込み長さＬ１２や接着層長さＬ１１
との間に上記関係が成立するため，このセラミック積層
体１を作製する際の焼成時の接着層１３，１３５が収縮
する際に第１や第２のセラミックシート１１，１１５，
１２に及ぼす引張応力が小さくなり，剥がれや，割れの
発生が防止できる。
【００７３】なお，本例にかかるセラミック積層体１と
して，図１０に示すごとく，中空部１０と対面する端部
すべてが中空部１０の内部に対し引っ込んだ状態となっ
ていてもよい。なお，この場合の引込み長さＬ１２は，
同図に示すごとく，中空部側面１０２から接着層１３５
のテーパの起点までの距離である。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施形態例１における，セラミック積層体の
（ａ）断面説明図，（ｂ）平面説明図，（ｃ）テーパー
部の要部説明図。
【図２】実施形態例１における，セラミック積層体の製
造方法を示す説明図。
【図３】実施形態例１における，未焼接着層とテーパー
部を示す斜視図。
【図４】実施形態例２における，ガスセンサ素子の斜視
図。
【図５】実施形態例２における，ガスセンサ素子の断面
説明図。
【図６】実施形態例２における，固定電解質体用グリー
ンシート，未焼接着層，電極用印刷部を示す説明図。
【図７】実施形態例３における，セラミック積層体の断
面説明図。
【図８】実施形態例３における，未焼積層体の断面説明
図。
【図９】実施形態例３における，引込み長さＬ１２と厚
みｔ１と亀裂発生率との関係を示す線図。
【図１０】実施形態例３における，他のセラミック積層
体の断面説明図。
【図１１】従来技術にかかる，セラミック積層体の断面
説明図。
【符号の説明】
１．．．セラミック積層体， １０．．．中空部， １１．．．第１セラミックシート， １２．．．第２セラミックシート， １３．．．接着層， １３０．．．テーパー部， ２１．．．第１セラミックグリーンシート， ２２．．．第２セラミックグリーンシート， ２３．．．未焼接着層，

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 第１のセラミックシートと第２のセラミ
    ックシートとが接着層により接着され，また第１及び第
    ２のセラミックシートの間には中空部が形成されてなる
    セラミック積層体であって，上記接着層の中空部と対面
    する端面には中空部の内部に対し突出した斜面状のテー
    パー部が設けてあり，かつ上記接着層の厚みｔ１は４０
    μｍ以下であり，かつ上記テーパー部における突出長さ
    Ｌ１は２．５ｔ１以上の長さを有することを特徴とする
    セラミック積層体。
  2. 【請求項２】 請求項１において，上記接着層の厚みｔ
    １は２０〜４０μｍの範囲内にあることを特徴とするセ
    ラミック積層体。
  3. 【請求項３】 第１のセラミックシートと第２のセラミ
    ックシートとが接着層により接着され，また第１及び第
    ２のセラミックシートの間には中空部が形成されてなる
    セラミック積層体であって，上記接着層の中空部と対面
    する端面には中空部の内部に対し引込んだ斜面状のテー
    パー部が設けてあり，かつ上記接着層の厚みｔ１は１０
    〜４０μｍの範囲内にあり，かつ上記テーパー部におけ
    るテーパー部長さＬ１３は２．５ｔ１以上の長さを有
    し，接着層長さＬ１１，引込み長さＬ１２との間には，
    ０＜Ｌ１２＜０．５Ｌ１１の関係が成り立つことを特徴
    とするセラミック積層体。
  4. 【請求項４】 第１のセラミックグリーンシートと第２
    のセラミックグリーンシートとを未焼接着層により積
    層，接着して，両セラミックグリーンシートの間に中空
    部が形成された未焼積層体となし，該未焼積層体を焼成
    するセラミック積層体の製造方法において，上記未焼接
    着層の中空部と対面する端面には中空部の内部に突出し
    た斜面状のテーパー部が設けてあり，かつ上記未焼接着
    層の厚みｔ０は４０〜８０μｍの範囲内にあり，かつ上
    記テーパー部における突出長さＬ０は２ｔ０以上の長さ
    を有することを特徴とするセラミック積層体の製造方
    法。
  5. 【請求項５】 第１のセラミックグリーンシートと第２
    のセラミックグリーンシートとを未焼接着層により積
    層，接着して，両セラミックグリーンシートの間に中空
    部が形成された未焼積層体となし，該未焼積層体を焼成
    するセラミック積層体の製造方法において，上記未焼接
    着層の中空部と対面する端面には中空部の内部に対し引
    込んだ斜面状のテーパー部が設けてあり，かつ上記未焼
    接着層の厚みｔ０は２０〜８０μｍの範囲内にあり，か
    つ上記テーパー部におけるテーパー部長さＬ０３は２ｔ
    ０以上の長さを有し，接着層長さＬ０１，引込み長さＬ
    ０２との間には，０＜Ｌ０２＜０．５Ｌ０１の関係が成
    立することを特徴とするセラミック積層体の製造方法。
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