DE86150C - Verfahren zur einführung von aminresten in oxyanthrachinone - Google Patents

Verfahren zur einführung von aminresten in oxyanthrachinone

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DE86150C
DE86150C DE189486150D DE86150DA DE86150C DE 86150 C DE86150 C DE 86150C DE 189486150 D DE189486150 D DE 189486150D DE 86150D A DE86150D A DE 86150DA DE 86150 C DE86150 C DE 86150C
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    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B1/00Dyes with anthracene nucleus not condensed with any other ring
    • C09B1/16Amino-anthraquinones
    • C09B1/20Preparation from starting materials already containing the anthracene nucleus
    • C09B1/26Dyes with amino groups substituted by hydrocarbon radicals
    • C09B1/32Dyes with amino groups substituted by hydrocarbon radicals substituted by aryl groups

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Description

KAISERLICHES
PATENTAMTS^
Während gewisse Oxyanthrachinone, wie z. B. Purpurin,. Alizarinbordeaux und andere Polyoxyanthrachinone, äufserst leicht mit Ammoniak unter Bildung von neuen stickstoffhaltigen Farbstoffen reagiren, ist es bisher nicht gelungen, in ähnlichem Weise Anilin, seine Homologen und Analogen in das Molecül dieser Oxyanthrachinone einzuführen. '
Dieses Ziel wird aber mit Leichtigkeit erreicht, wenn man die Oxyanthrachinone mit primären aromatischen Aminen unter Zusatz gewisser Substanzen erhitzt.
Als solche Substanzen, welche den Eintritt von Resten primärer aromatischer Amine in das Molecül der Oxyanthrachinone bezw. die Substitution vori Hydroxylgruppen durch Aminreste bewirken,'haben sich geeignet erwiesen: Borsäure, Salzsäure, Bromwasserstoffsä'ure, Fluor-* wasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Essigsäure, Benzoesäure, Chlorzink u. s. w.
Statt der freien Säure kann man selbstver-, ständlich auch ihre Salze mit den entsprechenden Aminen verwenden. Unter Anwendung dieser Agenden geht die Reaction meist in überraschend leichter und glatter Weise von Statten und tritt bei einzelnen Combinationen schon bei Wasserbadtemperatur ein, während man bei anderen etwas höher, auf 130 bis 2oo° erhitzen mufs.
Von Oxyanthrächinonen wurden bisher mit Erfolg folgende verwendet: Chinizarin, Purpurin, Oxyanthrapurpurin, Oxyflavopurpurin, Anthrachryson, Alizarinbordeaux, Alizarinpentacyanin, Alizarinhexacyanin, Hexaoxyanthrachinon. Auch Substitütionsproducte derselben, wie Nitro- und Amidopurpurin, ß-Nitroalizarinbordeaux
u. s. w., lassen sich mit gleichem Erfolg anwenden.
Unter den zur Verwendung gelangenden Aminen seien folgende hervorgehoben: Anilin, o- und p-Tpluidin, Xylidin, Cumidin, Anisidine^ Kresidine, a-Naphtylamin, ß-Naphtylamin, m- und p-Phenylen- bezw. -Toluylendiamin, Benzidin, Tolidin, Diamidodiphenoläther, ρ-Diamidodiphenylmethan.
Die neuen Farbstoffe werden im allgemeinen einfach so dargestellt, dafs das Oxyanthrachinon (z. B. ι Theil) mit de/ erforderlichen Men^e einer der oben erwähnten Hülfssubstanzen (1 bis 5 Theile) und dem Amin (z. B. loTheile) auf die zur Reaction erforderliche Temperatur so lange erhitzt wird, bis in einer entnommenen Probe kein unverändertes Oxyanthrachinon mehr nachweisbar ist, oder bis man an anderen, weiter unten angegebenen Reactionen den Endpunkt des Processes erkennt.
Im allgemeinen entsteht kein einheitliches Reactionsproduct. Aus dem Rohproduct können durch fractionirte Krystallisation oder in einzelnen Fällen durch Behandeln mit alkalischen Lösungsmitteln (Aetznatron, kohlensaures Natron) verschiedene Körper isolirt werden, welche in verschiedenem Grade substituirte Derivate des betreffenden Oxyanthrachinons darstellen.
Für die praktische Verwendung der Farbstoffe ist jedoch eine derartige Trennung im allgemeinen nicht nothwendig. Zudem gelingt es sehr leicht, durch passende Wahl der .Versuchsbedingungen, speciell durch Anwendung der geeigneten Condensationsmittel oder der Temperatur oder der Reactionsdauer die Reaction so zu leiten, dafs. fast ausschliefslich nur das
eine oder das andere Substitutionsproduct entsteht. So erhält man z. B. beim Erhitzen von Purpurin mit Anilin unter Zusatz von salzsaurem Anilin hauptsächlich ein Monosubstitutionsproduct, während unter sonst gleichen Umständen, aber bei Ersatz des salzsauren Anilins durch Borsäure sich vorwiegend ein Disubstitutionsproduct bildet.
Die so erhaltenen Producte unterscheiden sich ä'ufserlich von den ihnen zu Grunde liegenden Oxyanthrachiiionen dadurch, dafs ihre Farbe im allgemeinen mehr oder minder ; stark nach Blau bezw. Grün verändert ist. Sie 1 sind zum Theil direct als Farbkörper verwendbar, zum Theil erhält man aus ihnen durch Einführung von Sulfo- oder Nitrogruppen Farbstoffe von hervorragender technischer Wichtigkeit.
Beispiel i.
io kg trockenes, gepulvertes Purpurin, 50 kg salzsaures Anilin und 50 kg Anilin werden unter Umrühren auf 1500 erhitzt, bis in einer entnommenen Probe kein unverändertes Purpurin mehr nachweisbar ist (nach ca. ι 1J, bis 2 Stunden). Hierbei geht die anfänglich braungelbe Farbe der Schmelze in Bläulichroth über und ein Theil des Reactionsproductes scheidet sich schon während der Operation, in reichlicher Menge beim Erkalten der Schmelze, in Form von messingglänzenden Krystallen ab.
Das überschüssige Anilin wird durch Abtreiben mit Wasserdampf oder durch Ausziehen mit verdünnten Säuren entfernt und das zurückbleibende, in Wasser unlösliche Reactionsproduct getrocknet. Letzteres krystallisirt aus heilsem Anilin in langen, metallisch glänzenden Nadeln, welche bei 255 bis 2560 schmelzen, in kaltem Anilin schwer, in heifsem leicht mit bläulichrother Farbe löslich sind. Die Lösung in concentrirter Schwefelsäure . ist violettroth und wird bei längerem Stehen, wobei SuI-firung eintritt, fuchsinroth, auf Zusatz von Borsäure .blaugrün gefärbt. Die Zusammensetzung des Körpers, entspricht der Formel
C11H1O1(NHC6H,): *
berechnet: C72,5ipCt., i/3,93 pCt, ^4,23 pCt.; gefunden: C 72,57 pCt, i/4,16 pCt., iV4,31 pCt.
Er ist also durch Vereinigung von 1 Mol. Purpurin und 1 Mol. Anilin unter Austritt von ι Mol. Wasser nach folgender Gleichung entstanden:
C14^5 O2 (O HJ3 +C6H0NH, = C14 H5 O2 (O H), (NHC6 H5) + H, O.
Die Sulfosäuren dieses Farbstoffs färben ungebeizte Wolle in saurem Bade schön blauroth, chromirte Wolle dunkelviolett an.
In den bei der !Crystallisation resultirenden Anilin-Mutterlaugen finden sich kleine Mengen des gleich zu beschreibenden Disubstitutionsproductes.
. Zum gleichen Resultate gelangt man, wenn man in obigem Beispiel das salzsaure Anilin durch bromwasserstoffsaures oder fluorwasserstoffsaures Anilin oder durch Essigsäure, Benzoesäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure oder Chlorzink ersetzt.
Beispiel 2.
10 kg Purpurin, 10 kg krystallisirte oder bei ioo° getrocknete Borsäure, 100 kg Anilin werden auf 1300 erhitzt, bis die Schmelze eine blauviolette Farbe angenommen hat, welche sich bei längerem Erhitzen nicht weiter ändert. Auch hier scheidet sich ein grofser Theil des Reactionsproductes schon während der Operation in Krystallen aus. Durch Umkrystallisiren aus Anilin erhält man dasselbe rein. Es löst sich in heifsem Anilin mit blauvioletter Farbe. Die Lösung in concentrirter Schwefelsäure ist grünblau; bei längerem Stehen geht, indem SuI-firung stattfindet, die Farbe in Violett über. Ein Zusatz von Borsäure erzeugt keinen nennenswerthen Farbenumschlag. Die Zusammensetzung des Körpers entspricht der Formel
CnH5O, (OH) (NHC6H5),:
berechnet: C 76,85 pCt., 7/4,43 pCt, N6,90 pCt.; gefunden: C 76,31 pCt, -f/4,54pCt., N6,74 pCt.
Es sind also hier 2 Hydroxyle des Purpurins durch den Anilinrest ersetzt worden.
Die Sulfosäure dieses Productes färbt chromirte Wolle in graublauen bis blauschwarzen Nuancen an.
Ganz ähnliche Verbindungen erhält man, wenn man in obigen zwei Beispielen das Anilin durch o- oder p-Toluidin, die Xylidine, Cumidine, Anisidine und Phenetidine ersetzt. Die Derivate des p-Toluidins zeichnen sich durch ganz besondere Krystallisationsfähigkeit aus, das Monosubstitutionsproduct schmilzt bei 220°, das Disubstitutionsproduct fängt bei 235 ° an zu erweichen.
Beispiel 3.
10 kg Chinizarin, 10 kg krystallisirte Borsäure und 150 kg p-Toluidin werden auf 130 bis 1400 so lange erhitzt, bis eine Probe der Schmelze sich in Anilin mit grüner Farbe löst. Das auf bekannte Weise isolirte Reactionsproduct krystallisirt aus Eisessig in dunkelvioletten, indigoähnlichen Nadeln, welche bis ca. 2000 schmelzen, sich in Anilin mit grüner, in concentrirter Schwefelsäure mit violettblauer Farbe lösen. Die Sulfosäure desselben färbt sowohl ungeheizte als auch chromirte Wolle schön grün.
In den Krystallisationsmutterlaugen finden sich kleine Mengen eines Monosubstitutionsproductes, welches unter geeigneten Bedingungen,
•wie beim Purpurin angegeben, auch als Hauptproduct der Reaction erhalten .werden kann.
Ganz ähnliche Farbstoffe erhält man aus Chinizarin und Anilin, Benzidin u. s. w.
Beispiel 4.
10 kg Purpurin, 10 kg bei ioo° getrocknete Borsäure und 100 kg Benzidin werden unter gutem Umrühren während 1 bis 2 Stunden auf 150 bis i6o° erhitzt. Aus der erkalteten und gepulverten Schmelze wird das überschüssige Benzidin durch Auskochen mit Salzsäure oder Essigsäure, entfernt und der Rückstand getrocknet. Derselbe besteht vorwiegend aus dem Disubstitutionsproduct von Benzidin und Purpurin, löst sich in Anilin mit blauer, in concentrirter Schwefelsäure mit grünblauer Farbe. Die Sulfosäure dieses Körpers färbt ungeheizte Baumwolle in alkalischem Bade blauviolett, chromirte Wolle dunkelblau an.
Ersetzt man im obigen Beispiele die Borsäure durch Benzoesäure, so erhält man hauptsächlich das Monosubstitutionsproduct.
Ganz ähnliche Farbstoffe erhält man bei Ersatz des Benzidins durch Tolidin, die Diamidodiphenoläther u. s. w. Mit den Diamidoverbindungen der Benzolreihe, z. B. mit p-Phenylendiamin, erhält man Farbstoffe von ausgesprochenem basischen Charakter, deren Salze tannirte Baumwolle in violetten bis blauen Nuancen anfärben.
Beispiel 5.
10 kg trockenes gepulvertes Alizarinbordeaux, 100 kg Anilin und 10 kg bei ioo° getrocknete Borsäure werden unter stetem Umrühren während ca. 1Y2 Stunden auf 140 bis 1500 erhitzt. Hierbei entstehen verschiedene Farbstoffe, von denen bisher zwei im reinen Zustande isolirt wurden.
Das auf bekannte Weise von überschüssigem Anilin befreite Rohproduct wird mit 800 1 Wasser und 10 kg Natronlauge von 340B. ausgekocht. Ungelöst bleibt das Natronsalz eines Farbstoffes A, in Lösung geht ein Farbstoff B.
Das unlösliche Natronsalz des Farbstoffes A wird in Wasser aufgeschlämmt, mit einer Säure angesäuert, der Farbstoff abfiltrirt, gewaschen, getrocknet und aus Aceton umkrystallisirt. Der so erhaltene Farbstoff A löst sich sehr leicht in Anilin und Pyridin mit grünblauer Farbe, in Aceton und Chloroform mit violettblauer Farbe. In Alkohol und Eisessig ist er schwerer löslich. Die Lösung in concentrirter Schwefelsäure ist grün und geht beim Erwärmen, wobei ebenfalls äufserst leicht Sulfirung stattfindet, in Grünblau über.
Der Farbstoff B befindet sich in dem oben erwähnten alkalischen Filtrat des Farbstoffes A. In ganz reinem Zustande erhält man ,ihn durch Umkrystallisiren aus kochendem Anilin, wobei er sich beim Erkalten in prachtvollen langen, stark glänzenden Krystallnadeln ausscheidet. Dieselben lösen sich in concentrirter Schwefelsäure mit prächtig grünblauer Farbe; die Lösung zeigt kein charakteristisches Spectrum. Die Lösungen in heifsem Anilin und Eisessig sind schön blauroth gefärbt. Der Farbstoff ist in Natriumcarbonat unlöslich, in Natronlauge löslich mit violettrother Farbe.
Ersetzt man in obigem Beispiel das Anilin durch o-Toluidin, p-Toluidin oder Xylidin, oder ersetzt man die Borsäure durch die salzsauren oder bromwasserstoffsauren Salze dieser Basen, so gelangt man zu ähnlichen Farbstoffen.
Beispiel 6.
10 kg Alizarinbordeaux, 10 kg bei ioo° getrocknete Borsäure und 200 kg α-Naphfylamin werden ca. 5 Stunden lang auf 1500 erhitzt. Die Schmelze wird durch Auskochen mit verdünnter Salzsäure von Naphtylamin befreit. Das erhaltene Product bildet ein blauschwarzes Pulver, welches sich in concentrirter Schwefelsäure mit blaugrüner Farbe löst.
Durch wiederholtes Krystallisiren aus Anilin läfst sich ein Farbstoff isoliren, der sich in Anilin mit rein grüner Farbe löst.
In gleicher Weise reagiren die übrigen Oxyanthrachinone mit den erwähnten Basen oder deren Substitutionsproducten.
Folgende Tabelle giebt eine Uebersicht der charakteristischen Merkmale einer Anzahl Repräsentanten dieser neuen Körperklassen.
Farbstoff aus: Lösung in Anilin Lösung
in concentrirter
Schwefelsäure
Lösung in concen
trirter Schwefelsäure
nach Zusatz von
Borsäure
I Mol. Chinizarin
+ '
ι Mol. p-Toluidin
blau blaugrün grünlich blau
ι Mol. Chinizarin
+
2 Mol. p-Toluidin
grün violett violett
Farbstoff aus Lösung in Anilin Lösung
in concentrirter
Schwefelsäure
Lösung in concen
trirter Schwefelsäure
nach Zusatz von
Borsäure
ι Mol. Purpurin
+
ι Mol. Anilin
bläulich roth roth violett blaugrün
ι Mol. Purpurin
+
2 Mol. Anilin
violett blau grünlich blau violett
ι Mol. Purpurin
+
ι Mol. p-Toluidin
bläulich roth roth violett blaugrün
ι Mol. Purpurin
+
2 Mol. p-Toluidin
violett blau grünlich blau violett
Purpurin -f- ß-Naphtylamin
(directes. Product)
violett violett blau
Purpurin + p-Phenylendiamin
(directes Product)
blau schmutzig violett schmutzig violett
ι Mol. Purpurin
+
ι Mol. Benzidin
(directes Product)
roth violett violett schmutzig grün
ι Mol. Purpurin
+
2 Mol. Benzidin
(directes Product)
grünlich blau blau , blau
Purpurin 4- Diamidodiphenyl-
methan
mifsfarbig bläulich roth bläulich roth
Alizarinbordeaux + Anilin
(Farbstoff A)
grünblau schmutzig grün rein grünblau
Alizarinbordeaux + Anilin
(Farbstoff B)
blauroth rein blau rein blau
Alizarinbordeaux + a-Naphtylamin
(directes Product)
schmutzig violett blau blau
Alizarinbordeaux + ß-Naphtylamin
(directes Product)
violett violett blau violett blau.
Die in obigen Beispielen gegebenen Mengenverhältnisse , sowie die Temperaturen und sonstigen Versuchsbedingungen können innerhalb weiter Grenzen abgeändert werden.

Claims (1)

  1. Patent-Ansprüche:
    ι . Verfahren zur Darstellung von neuen stickstoffhaltigen Farbkörpern der Anthracenreihe, darin bestehend, dafs man Oxyanthrachinone oder deren Substitutionsproducte mit primären aromatischen Mono- oder Diammen oder deren Substitutionsproducten
    unter Zusatz von sauren oder neutralen Condensationsmitteln erhitzt.
    2. Die speciellen Ausführungsformen des durch Ansprach ι geschützten Verfahrens unter Verwendung von Chinizarin, Purpurin und Alizarinbordeaux einerseits, Anilin, p-Toluidin, u- oder ß-Naphtylamin, p-Phenylendiamin, Benzidin, Diamidodiphenylmethan andererseits unter Zusatz von Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Fluorwasserstoffsäure, , Schwefelsäure, Phosphorsäure, Borsäure, Chorzink, Essigsäure und Benzoesäure als Condensationsmittel.
DE189486150D 1894-10-14 1894-10-14 Verfahren zur einführung von aminresten in oxyanthrachinone Expired DE86150C (de)

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Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2419405A (en) * 1943-05-05 1947-04-22 Du Pont Process for preparing 1-hydroxy-4-arylamino anthraquinones
US3379738A (en) * 1965-01-21 1968-04-23 Eastman Kodak Co 2-anilino-1, 4-dihydroxyanthraquinones
US4083858A (en) * 1971-10-12 1978-04-11 Imperial Chemical Industries Limited Anthraquinone dyes
US5678809A (en) * 1994-06-01 1997-10-21 Across Co., Ltd. Spring members
EP1828314B1 (de) 2004-12-08 2016-07-13 Milliken & Company Verbesserte antrachinon-farbstoffzusammensetzungen und verfahren zu ihrer herstellung

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