DE10047483A1 - Verwendung von Copolycarbonaten - Google Patents

Verwendung von Copolycarbonaten

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Abstract

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die Verwendung spannungsrissbeständiger, schlagzäher Copolycarbonate mit besonders guten Tieftemperatureigenschaften, für Anwendungen, in denen besonders gute Tieftemperatureigenschaften gefragt sind, z. B. für den Automobilbau oder Außenanwendungen, sowie neue Copolycarbonate selbst.

Description

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die Verwendung spannungsrissbe­ ständiger, schlagzäher Copolycarbonate mit besonders guten Tieftemperatureigen­ schaften, für Anwendungen, in denen besonders gute Tieftemperatureigenschaften gefragt sind, z. B. für den Automobilbau oder Außenanwendungen, sowie neue Co­ polycarbonate selbst.
Für den Automobilbau und andere Außenanwendungen werden seit langem mög­ lichst chemikalienresistente und vorzugsweise transparente Polycarbonate gesucht, die einerseits tieftemperaturbeständig sind, andererseits eine hohe Thermostabilität aufweisen. Die Aufgabe bestand also darin, ein transparentes Polycarbonat zu finden, das einerseits verbesserte Tieftemperaturzähigkeit im Vergleich zu Polycarbonat aus reinem 2,2-Bis(4-hydroxyphenyl)propan zeigt, andererseits erhöhte Thermostabilität aufweist, bei verbessertem Spannungsrißverhalten.
Es wurden nun bereits Copolycarbonate auf Basis von 4,4'-Dihydroxydiphenyl und 2,2-Bis(4-hydroxyphenyl)propan aus JP 5117382 bekannt und in EP-A1 0 544 407, US 5470938, US 5532324 und US 5401826 als besonders chemikalienresistent, hitzebeständig und schwer entflammbar beschrieben, bei, im Vergleich zu handels­ üblichem Polycarbonat aus reinem Bisphenol, gleichen mechanischen Eigenschaften und Transparenz. Es findet sich im Stand der Technik jedoch keinerlei Hinweis darauf, dass diese Copolycarbonate besonders gute Tieftemperatureigenschaften be­ sitzen.
Die vorliegende Erfindung betrifft daher die Verwendung von Copolycarbonaten, die aus 0,1 mol% bis 46 mol%, vorzugsweise aus 11 mol% bis 34 mol% und insbe­ sondere aus 26 mol% bis 34 mol% Verbindungen der Formel (I),
worin
R1 bis R4 unabhängig voneinander für H, C1-C4-Alkyl, Phenyl, substituiertes Phenyl oder Halogen stehen, bevorzugt für H, C1-C4-Alkyl oder Halogen stehen und besonders bevorzugt alle für den gleichen Rest, insbesondere für H oder tert.- Butyl stehen, und komplementären Mengen, also 99,9 mol% bis 54 mol%, vorzugsweise 89 mol% bis 66 mol% und insbesondere 74 mol% bis 66 mol% an Verbindungen der Formel (II)
worin
R5 bis R8 unabhängig voneinander H, CH3, Cl oder Br sind und
X C1-C5-Alkylen, C2-C5-Alkyliden, C5-C6-Cycloalkylen, C5-C10-Cycloalkyliden ist, als Monomere aufgebaut sind, als Werkstoffe in Bereichen in denen be­ sonders gute Tieftemperatureigenschaften gefragt sind.
Ganz besonders bevorzugt und selbst Erfindungsgegenstand sind Copolycarbonate aufgebaut aus 34-26 mol%, speziell 33-27 mol%, insbesondere 32-28 mol%, ganz speziell 31-29 mol% und besonders herausgehoben 30 mol% an Monomer der Formel (I), jeweils durch einen komplementären Gehalt an Monomer der Formel (II) ergänzt.
Es hat sich nun überraschenderweise gezeigt, dass solche Copolycarbonate besonders gute Tieftemperatureigenschaften aufweisen. Sie sind daher als Formkörper überall dort einsetzbar, wo die bislang bekannten Polycarbonate in ihrem Eigenschaftsbild nicht ausreichend sind, insbesondere z. B. im Elektrosektor sowie im Bausektor, für Abdeckungen oder Verglasungen, insbesondere im Kraftfahrzeugbereich als Folien, Platten, Armaturenteile oder Gehäuseteile, aber auch im optischen Bereich als Linsen und Datenspeicher sowie als Gebrauchsartikel, und zwar dann, wenn erhöhte Wärmeform- oder Chemikalienbeständigkeit bei gleichzeitig guten Tieftemperatur­ eigenschaften verlangt werden. Daneben können sie auch andere Werkstoffe er­ setzen, in denen gewöhnliche Polycarbonate auf Grund ihrer dafür nicht aus­ reichenden Tieftemperatureigenschaften bislang nicht eingesetzt werden konnten.
Unter guten Tieftemperatureigenschaften ist erfindungsgemäß beispielhaft aber nicht einschränkend eine gute Tieftemperaturzähigkeit zu verstehen, da gewöhnliche Poly­ carbonate bei tiefen Temperaturen spröde werden, und damit zum Brechen und Reißen neigen.
Unter tiefen Temperaturen sind erfindungsgemäß Temperaturen unterhalb 0°C, be­ sonders bevorzugt unterhalb -10°C, besonders bevorzugt unterhalb -20°C, ganz be­ sonders bevorzugt unterhalb -30°C, insbesondere unterhalb -40°C und hervorge­ hoben unterhalb -50°C zu verstehen.
Bevorzugte Verbindungen der Formel (I) sind 4,4'-Dihydroxydiphenyl (DOD) und 4,4'-Dihydroxy-3,3', 5,5'tetra(tert.-Butyl)diphenyl.
Bevorzugte Verbindungen der Formel (II) sind 2,2-Bis(4-hydroxyphenyl)propan, 1,1-Bis(4-hydroxyphenyl)-3,3,5-trimethylcyclohexan und 1,3-Bis[2-(4-hydroxy­ phenyl)-2-propyl]benzol, 1,1-Bis(4-hydroxyphenyl)-1-phenylethan, 1,1-Bis(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan, insbesondere 2,2-Bis(4-hydroxyphenyl)propan (Bisphenol A).
Es können sowohl eine Verbindung der Formel (I), unter Bildung binärer Copoly­ carbonate, als auch mehrere Verbindungen der Formel (I) verwendet werden.
Ebenso können sowohl eine Verbindung der Formel (II), unter Bildung binärer Copolycarbonate, als auch mehrere Verbindungen der Formel (II) verwendet werden.
Die Edukte der Formel (I) und (II) können selbstverständlich Verunreinigungen, be­ dingt durch die Synthese, enthalten. Eine hohe Reinheit ist aber wünschenswert und anzustreben, daher werden diese Edukte mit der höchst möglichen Reinheit einge­ setzt.
Gemäß DE-OS 21 19 779 erfolgt die Herstellung von Polycarbonaten unter Be­ teiligung von Monomeren der Formel (I) vorzugsweise in Lösung, und zwar nach dem Phasengrenzflächenverfahren und dem Verfahren in homogener Phase.
Zur Herstellung von Polycarbonaten nach dem Phasengrenzflächenverfahren sei bei­ spielhaft auf "Schnell", Chemistry and Physics of Polycarbonates, Polymer Reviews, Vol. 9, Interscience Publishers, New York, London, Sydney 1964 und auf Polymer Reviews, Volume 10, "Condensation Polymers by Interfacial and Solution Methods", Paul W. Morgan, Interscience Publishers, New York 1965, Kap. VIII, S. 325 und EP 971 790 verwiesen.
Daneben ist die Herstellung auch nach dem bekannten Polycarbonatherstellungs­ verfahren in der Schmelze (sogenanntes Schmelzeumesterungsverfahren) möglich, das z. B. in DE-OS 196 46 401 oder in DE-OS 142 38 123 beschrieben ist. Daneben werden Umesterungsverfahren (Acetatverfahren und Phenylesterverfahren) beispiels­ weise in den US-PS 3 494 885, 4 386 186, 4 661 580, 4 680 371, und 4 680 372, in den EP-A 26 120, 26 121, 26 684, 28 030, 39 845, 91 602, 97 970, 79 075, 146 887, 156 103, 234 913 und 240 301 sowie in den DE-A 14 95 626 und 2 232 977 be­ schrieben.
Die erfindungsgemäßen Polycarbonate sind bei Temperaturen von 260°C bis 320°C in üblicher Weise thermoplastisch verarbeitbar. Durch Spritzguß oder via Extrusion können beliebige Formkörper und Folien in bekannter Weise hergestellt werden.
Die erfindungsgemäßen Polycarbonate sind in Lösungsmitteln wie chlorierten Kohlenwasserstoffen, z. B. Methylenchlorid, gut löslich und können somit beispiels­ weise in bekannter Weise zu Gießfolien verarbeitet werden.
Die Kombination von Eigenschaften wie Wärmeformbeständigkeit, gute Tief­ temperatureigenschaften und Chemikalienbeständigkeit ermöglicht einen breiten Ein­ satz der erfindungsgemäßen Copolymere. Mögliche Anwendungen der erfindungsge­ mäßen Polycarbonate sind
  • 1. Sicherheitsscheiben, die bekanntlich in vielen Bereichen von Gebäuden, Fahr­ zeugen und Flugzeugen erforderlich sind, sowie als Schilde von Helmen.
  • 2. Herstellung von Folien, insbesondere Skifolien.
  • 3. Herstellung von Blaskörpern (siehe beispielsweise US-Patent 2 964 794).
  • 4. Herstellung von lichtdurchlässigen Platten, insbesondere von Hohlkammer­ platten, beispielsweise zum Abdecken von Gebäuden wie Bahnhöfen, Ge­ wächshäusern und Beleuchtungsanlagen.
  • 5. Zur Herstellung von Ampelgehäusen oder Verkehrsschildern.
  • 6. Zur Herstellung von Schaumstoffen (siehe beispielsweise DE-AS 10 31 507). 7. Zur Herstellung von Fäden und Drähten (siehe beispielsweise DE-AS 1137 167 und DE-OS 17 85 137).
  • 7. Als transluzente Kunststoffe mit einem Gehalt an Glasfasern für licht­ technische Zwecke (siehe beispielsweise DE-OS 15 54 020).
  • 8. Zur Herstellung von Präzisionsspritzgußteilchen, wie beispielsweise Linsen­ halterungen. Hierzu verwendet man Polycarbonate mit einem Gehalt an Glasfasern, die gegebenenfalls zusätzlich etwa 1-10 Gew.-% MoS2, bezogen auf Gesamtgewicht, enthalten.
  • 9. Zur Herstellung optischer Geräteteile, insbesondere Linsen für Foto- und Filmkameras (siehe beispielsweise DE-OS 27 01 173).
  • 10. Als Lichtübertragungsträger, insbesondere als Lichtleiterkabel (siehe bei­ spielsweise EP-A1 0 089 801).
  • 11. Als Elektroisolierstoffe für elektrische Leiter und für Steckergehäuse sowie Steckverbinder.
  • 12. Als Trägermaterial für organische Fotoleiter.
  • 13. Zur Herstellung von Leuchten, z. B. Scheinwerferlampen, als sogenannte "head-lamps" oder Streulichtscheiben.
  • 14. Für medizinische Anwendungen, z. B. Oxygenatoren, Dialysatoren.
  • 15. Für Lebensmittelanwendungen, wie z. B. Flaschen, Geschirr und Schokoladenformen.
  • 16. Für Anwendungen im Automobilbereich, wo Kontakt zu Kraftstoffen und Schmiermitteln auftreten kann.
  • 17. Für Sportartikel, wie z. B. Slalomstangen.
  • 18. Für Haushaltsartikel, wie z. B. Küchenspülen und Briefkastengehäuse.
  • 19. Für Gehäuse, wie z. B. Elektroverteilerschränke
  • 20. Für sonstige Anwendungen, wie z. B. Stallmasttüren oder Tierkäfige.
Insbesondere können aus den hochmolekularen aromatischen Polycarbonaten der Er­ findung Folien hergestellt werden. Die Folien haben bevorzugte Dicken zwischen 1 und 1500 µm, insbesondere bevorzugte Dicken zwischen 10 und 900 µm.
Die erhaltenen Folien können in an sich bekannter Weise monoaxial oder biaxial ge­ reckt werden, bevorzugt im Verhältnis 1 : 1,5 bis 1 : 5.
Die Folien können nach den bekannten Verfahren zur Folienerzeugung hergestellt werden, z. B. durch Extrusion einer Polymerschmelze durch eine Breitschlitzdüse, durch Blasen auf einer Folienblasmaschine, durch Tiefziehen oder Gießen. Dabei ist es möglich, dass die Folien für sich allein verwendet werden. Man kann mit ihnen natürlich auch nach den herkömmlichen Verfahren Verbundfolien mit anderen Kunststoff-Folien herstellen, wobei prinzipiell, je nach gewünschter Anwendung und Endeigenschaft der Verbundfolie, alle bekannten Folien als Partner in Frage kommen. Es kann ein Verbund aus zwei oder mehr Folien erzeugt werden.
Daneben können die erfindungsgemäßen Copolycarbonate auch in anderen Schicht­ systemen Anwendung finden, wie z. B. in coextrudierten Platten.
Die erfindungsgemäßen Polycarbonate können verschiedene Endgruppen enthalten. Diese werden durch Kettenabbrecher eingeführt. Kettenabbrecher im Sinne der Er­ findung sind solche der Formel (III)
wobei
R, R' und R" unabhängig voneinander H, gegebenenfalls verzweigte C1-C34- Alkyl/Cycloalkyl, C7-C34-Alkaryl oder C6-C34-Aryl darstellen können, bei­ spielsweise Butylphenol, Tritylphenol, Cumylphenol, Phenol, Octylphenol, bevorzugt Butylphenol oder Phenol.
Die Polycarbonate können geringe Mengen von 0,02 bis 3,6 mol% (bezogen auf die Dihydroxyverbindung) an Verzweigern enthalten. Geeignete Verzweiger sind die für die Polycarbonatherstellung geeigneten Verbindungen mit drei und mehr funktionel­ len Gruppen, vorzugsweise solche mit drei oder mehr als drei phenolischen OH- Gruppen, beispielsweise 1,1,1-Tri-(4-hydroxyphenyl)ethan und Isatinbiskresol.
Zur Änderung der Eigenschaften können den erfindungsgemäßen Polycarbonaten Hilfs- und Verstärkungsstoffe zugemischt werden. Als solche sind u. a. in Betracht zu ziehen: Thermo- und UV-Stabilisatoren, Fließhilfsmittel, Entformungsmittel, Flammschutzmittel, Pigmente, fein zerteilte Mineralien, Faserstoffe, z. B. Alkyl- und Arylphosphite, -phosphate, -phosphane, niedermolekulare Carbonsäureester, Halo­ genverbindungen, Salze, Kreide, Quarzmehl, Glas- und Kohlenstofffasern, Pigmente und deren Kombination. Solche Verbindungen werden z. B. in WO 99/55772, S. 15-25, und in "Plastics Additives", R. Gächter und H. Müller, Hanser Publishers 1983, beschrieben.
Weiterhin können den erfindungsmäßen Polycarbonaten auch andere Polymere zuge­ mischt werden, z. B. Polyolefine, Polyurethane, Polyester, Acrylnitrilbutadienstyrol und Polystyrol.
Der Zusatz dieser Stoffe erfolgt vorzugsweise auf herkömmlichen Aggregaten zum fertigen Polycarbonat, kann jedoch, je nach den Erfordernissen, auch auf einer anderen Stufe des Herstellverfahrens erfolgen.
Die nachfolgenden Beispiele sollen die vorliegende Erfindung illustrieren, ohne sie jedoch einzuschränken:
Beispiele
Nach den bekannten Herstellverfahren in der Schmelze, wie beispielsweise in DE 42 38 123 beschrieben, und über die Phasengrenzfläche, wie zum Beispiel in "Schnell", Chemistry and Physics of Polycarbonates, Polymer Reviews, Vol. 9, Interscience Publishers, New York, London, Sydney 1964 beschrieben, wurden ver­ schiedene Polycarbonate synthetisiert und mit handelsüblichem Makrolon mit ver­ gleichbarer Viskosität verglichen.
Die relative Lösungsviskosität wurde in Dichlormethan bei einer Konzentration von 5 g/l bei 25°C bestimmt.
Zur Ermittlung der Schlagzähigkeit wurde der Schlagbiegeversuch nach ISO 180/4A verwendet.
Beispiel 1
Im Phasengrenzflächenverfahren wurde ein Polycarbonat mit 30 mol% Dihydroxy­ diphenyl (DOD) und 70 mol% Bisphenol A hergestellt. Das Granulat weist eine relative Lösungsviskosität von 1,298 auf.
Beispiel 2
Im Phasengrenzflächenverfahren wurde ein Polycarbonat mit 30 mol% DOD und 70 mol% Bisphenol A hergestellt. Das Granulat weist eine relative Lösungs­ viskosität von 1,341 auf
Beispiel 3
Im Schmelzeumesterungsverfahren wurde ein Polycarbonat mit 30 mol% DOD und 70 mol% Bisphenol A hergestellt. Das Produkt weist eine relative Lösungsviskosität von 1,28 auf.
Vergleichsbeispiel 1
Im Schmelzeumesterungsverfahren wurde ein Polycarbonat mit 35 mol% DOD und 65 mol% Bisphenol A hergestellt. Das Produkt weist eine relative Lösungsviskosität von 1,295 auf.
Vergleichsbeispiel 2
Im Schmelzeumesterungsverfahren wurde ein Polycarbonat mit 25 mol% DOD und 75 mol% Bisphenol A hergestellt. Das Produkt weist eine relative Lösungsviskosität von 1,295 auf
Vergleichsbeispiel 3
Im Schmelzeumesterungsverfahren wurde ein Polycarbonat mit 20 mol% DOD und 80 mol% Bisphenol A hergestellt. Das Produkt weist eine relative Lösungsviskosität von 1,295 auf.
Einen Vergleich mit handelsüblichem Makrolon zeigen Tabellen 1-2.
Tabelle 1
Vergleich der Lösungsviskositäten
Tabelle 2
Vergleich der Kerbschlagzähigkeit und der Erweichungstemperatur

Claims (11)

1. Verwendung von thermoplastischen Copolycarbonaten, aufgebaut aus 0,1 mol% bis 46 mol%, vorzugsweise aus 11 mol% bis 34 mol% und insbesondere aus 26 mol% bis 34 mol% Verbindungen der Formel (I),
worin
R1 bis R4 unabhängig voneinander für H, C1-C4-Alkyl, Phenyl, substituiertes Phenyl oder Halogen stehen, bevorzugt für H, C1-C4-Alkyl oder Halogen stehen und besonders bevorzugt alle für den gleichen Rest, insbesondere für H oder tert.-Butyl stehen, und komplementäre Mengen, also 99,9 mol% bis 54 mol%, vorzugsweise 89 mol% bis 66 mol% und insbesondere 74 mol% bis 66 mol% an Verbindungen der Formel (II)
worin
R5 bis R8 unabhängig voneinander H, CH3, Cl oder Br sind und
X C1-C5-Alkylen, C2-C5-Alkyliden, C5-C6-Cycloalkylen, C5-C10-Cyclo­ alkyliden ist, als Monomere aufgebaut sind, als Werkstoffe in Be­ reichen in denen besonders gute Tieftemperatureigenschaften gefragt sind.
2. Verwendung der Copolycarbonate gemäß Anspruch 1 für Außenan­ wendungen.
3. Verwendung der Copolycarbonate gemäß Anspruch 1 für Folien.
4. Verwendung der Copolycarbonate gemäß Anspruch 1 für optische An­ wendungen.
5. Verwendung der Copolycarbonate gemäß Anspruch 1 für medizinische und Lebensmittelanwendungen.
6. Verwendung der Copolycarbonate gemäß Anspruch 1 im Automobilbereich.
7. Verwendung der Copolycarbonate gemäß Anspruch 1 im Elektrobereich.
8. Copolycarbonate gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus 34-26 mol% an Monomer der Formel (I), sowie einem komplementären Ge­ halt an Monomer der Formel (II) aufgebaut sind.
9. Copolycarbonate gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus 30 mol% an Monomer der Formel (I), sowie einem komplementären Gehalt an Monomer der Formel (II) aufgebaut sind.
10. Copolycarbonate gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus 34-26 mol% 4,4'-Dihydroxydiphenyl, sowie einem komplementären Ge­ halt an Bisphenol A als Monomeren aufgebaut sind.
11. Copolycarbonate gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus 30 mol% 4,4'-Dihydroxydiphenyl, sowie einem komplementären Gehalt an Bisphenol A als Monomeren aufgebaut sind..
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