CN105008425A - 用于印刷线路板的树脂组合物、预浸料和覆金属层压板 - Google Patents

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Abstract

提供了一种用于印刷线路板的树脂组合物，其确保良好的成型性并且能够形成具有低热膨胀系数的基板材料。用于印刷线路板的树脂组合物含有：包括环氧树脂的热固性树脂、固化剂、无机填料和包含在有机溶剂可溶的丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分。相对于100质量份的热固性树脂和固化剂的总量，无机填料的含量为150质量份以上。在130℃的熔体粘度小于50000Ps。

Description

用于印刷线路板的树脂组合物、预浸料和覆金属层压板
技术领域
本发明涉及用于印刷线路板的树脂组合物、预浸料和覆金属层压板，它们用于制造印刷线路板。
背景技术
印刷线路板广泛用于各种领域，如电子设备、通信设备和计算器。堆叠必需数量的预浸料，将金属箔放置在其上，并且在其上进行层压成型以制造覆金属层压板，并且在覆金属层压板的表面的金属箔上进行线路印刷，以形成导电线路，作为其结果，制造出这些印刷线路板。可以通过用包含预定材料的树脂清漆浸渍纤维基底材料如玻璃布、并且将浸渍的纤维基底材料固化(例如，半固化)而得到上述预浸料。
近年来，随着电子技术的快速开发，已经实现了电子设备的尺寸和厚度的降低，并且随此对于印刷线路板来说存在变得成型性优异并且对翘曲较不敏感的需求。为了抑制印刷线路板的翘曲的出现，可想到的是，将构成印刷线路板的基板材料(预浸料或覆金属层压板)设计为具有适合的低热膨胀性质是重要的。
用于将基板材料设计为具有低热膨胀性质的方法的实例包括用于使用含有填料如二氧化硅的树脂清漆形成预浸料的方法。在这种情况下，因为能够降低预浸料的CTE(热膨胀率)，可以抑制热膨胀。然而，具有大量如上所述的填料的树脂清漆通常具有的问题在于，不能确保良好的成型性。例如，在基板材料中，可能会出现由树脂组分和填料的分离造成的条纹不均匀，或者在树脂填充部分缺失的情况下可能会观察到薄斑，从而导致空隙的形成，并且因此这种树脂清漆对于使印刷线路板具有优异的性能不够好。
另一方面，已经提出了用于使用含有在有机溶剂中不溶的丙烯酸类橡胶粒子连同上述填料的树脂清漆形成预浸料的方法(例如，参见专利文献1)。利用这种方法，在预浸料固化后为预浸料提供了适合的柔韧性，并且可以通过丙烯酸类橡胶粒子增加预浸料的机械强度以及应力缓和效果。
引用清单
专利文献
专利文献1：JP 2012-39021A
发明概述
技术问题
然而，即使利用上述专利文献1中公开的方法，也没有同时实现良好的成型性和低CTE，并且上述专利文献1不包括相关设计的研究。因此，专利文献1不能提供可以降低尺寸和厚度的印刷线路板。
已经考虑到上述问题而做出了本发明，并且本发明的一个目的是提供用于印刷线路板的树脂组合物，利用其可以确保良好的成型性并且可以形成具有低CTE的基板材料，并且提供使用这种用于印刷线路板的树脂组合物制造的预浸料和覆金属层压板。
而且，通常，如果树脂组合物中无机填料的含量增加，则树脂组合物的熔体粘度增加，而如果无机填料的含量降低，则树脂组合物的熔体粘度降低。换句话说，大量的无机填料对于使基底材料具有低CTE有效，但是所述基底材料具有低成型性，并且如果树脂组合物具有少量的无机填料，则基底材料具有良好的成型性，但是所述基底材料具有高CTE。
此外，已经考虑到上述问题而做出了本发明，并且本发明的一个目的是提供一种用于印刷线路板的树脂组合物，即使树脂组合物含有大量无机填料也具有低熔体粘度，并且提供使用这种用于印刷线路板的树脂组合物制造的预浸料和覆金属层压板。
解决问题的手段
根据本发明的用于印刷线路板的树脂组合物含有：包括环氧树脂的热固性树脂、固化剂、无机填料和包括在有机溶剂可溶的丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分，相对于100质量份的热固性树脂和固化剂的总量，无机填料的含量为150质量份以上，并且树脂组合物在130℃的熔体粘度小于50000Ps。
而且，优选的是，膨胀缓和组分是具有20×104以上且90×104以下的重均分子量的丙烯酸酯共聚物。
而且，在膨胀缓和组分是具有70×104以上且90×104以下的重均分子量的丙烯酸酯共聚物的情况下，优选的是，相对于100质量份的热固性树脂和固化剂的总量，膨胀缓和组分的含量为5质量份以上且小于30质量份。
而且，优选的是，无机填料含有量为80质量％以上的二氧化硅。
而且，优选的是，固化剂是双官能或多官能酚树脂。
发明的有益效果
根据本发明的用于印刷线路板的树脂组合物含有包括丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分，并且当在130℃加热时具有小于50000Ps的熔体粘度。因此，尽管本发明的用于印刷线路板的树脂组合物含有大量的无机填料，可以确保良好的成型性并且可以实现其固化材料的低CTE。因此，树脂组合物充当用于使用用于印刷线路板的树脂组合物制造的预浸料和覆金属层压板的基板材料，其防止差的成型的出现并且具有低CTE。以这种方式，借助用于印刷线路板的树脂组合物，可以形成利用其由于低CTE而抑制翘曲的出现并且还确保了良好的成型性的基板材料，并且因此可以提供高性能的印刷线路板。
实施方案描述
在下文中，将描述本发明的实施方案。
用于印刷线路板的树脂组合物含有：包括环氧树脂的热固性树脂、固化剂、无机填料和包含在有机溶剂可溶的丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分。可以通过用这种用于印刷线路板的树脂组合物浸渍纤维基底材料、并且将浸渍的基底材料加热并干燥为半固化状态(也被称为“B阶状态”)而形成用于印刷线路板的预浸料。
可以使用包含至少一种环氧树脂的树脂作为热固性树脂。热固性树脂可以是环氧树脂和除环氧树脂外的热固性树脂的混合物，或者可以仅包括环氧树脂。
对上述环氧树脂没有特别的限制，只要其用于形成各种类型的用于印刷线路板的基板材料即可。具体地，环氧树脂的实例包括萘型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、脂环族环氧树脂、线型脂族环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、烷基酚酚醛清漆型环氧树脂、芳烷基型环氧树脂、联苯酚型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三(羟基苯基)甲烷环氧化合物、酚和具有酚式羟基的芳族醛的环氧化缩合物、二缩水甘油基醚化双酚、二缩水甘油基醚化萘二酚、缩水甘油基醚化酚、二缩水甘油基醚化醇和异氰脲酸三缩水甘油酯。而且，除了以上实例之外，还可以使用各种类型的缩水甘油醚环氧树脂、缩水甘油胺环氧树脂、缩水甘油酯环氧树脂、氧化环氧树脂，并且也可以使用磷改性的环氧树脂。环氧树脂可以单独使用或组合使用。尤其是，从实现优异的固化性的观点来看，优选使用在一个分子中具有两个以上环氧基的环氧树脂。
在热固性树脂包括除上述环氧树脂外的热固性树脂的情况下，对其类型没有特别的限制，并且其实例包括多官能氰酸酯树脂、多官能马来酰亚胺-氰酸酯树脂、多官能马来酰亚胺树脂、不饱和聚苯醚树脂、乙烯基酯树脂、脲醛树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、三聚氰胺(melanin)树脂、胍胺树脂、不饱和聚酯树脂和三聚氰胺-脲共缩合树脂。这些除环氧树脂外的热固性树脂可以单独使用或者可以组合使用。
可以使用已经通常和常规使用的固化剂作为所述固化剂，并且可以根据热固性树脂的类型适当地选择固化剂。因为热固性树脂包括环氧树脂，对固化剂没有特别的限制，只要其可以用作用于环氧树脂的固化剂即可，并且其实例包括二胺系固化剂如伯胺和仲胺、双官能或多官能酚化合物、酸酐系固化剂、双氰胺和聚苯醚化合物(PPE)。这些固化剂可以单独使用或组合使用。
尤其是，优选使用双官能或多官能酚树脂作为所述固化剂。这种双官能或多官能酚树脂的实例包括酚醛清漆酚树脂、萘酚树脂、甲酚酚醛清漆树脂、芳族烃甲醛树脂改性的酚树脂、二环戊二烯酚-加成型树脂、苯酚芳烷基树脂、甲酚芳烷基树脂、萘酚芳烷基树脂、联苯改性的苯酚芳烷基树脂、苯酚三羟甲基甲烷树脂、四羟苯基乙烷(tetraphenylolethane)树脂、萘酚酚醛清漆树脂、萘酚-苯酚共缩合酚醛清漆树脂、萘酚-甲酚共缩合酚醛清漆树脂、联苯改性的酚树脂、氨基三嗪改性的酚树脂、联苯酚、乙二醛四酚(glyoxal tetraphenol)树脂、双酚A酚醛清漆树脂和双酚F酚醛清漆树脂。这些可以单独使用或组合使用。
上述用于印刷线路板的树脂组合物含有较高含量比的无机填料以便降低其固化材料的CTE。相对于100质量份的热固性树脂和固化剂的总量，无机填料的具体含量为150质量份以上，并且优选的是，含量为200质量份以上以便实现CTE的进一步降低。随着无机填料的含量增加，可以预期的是，实现CTE的降低。另一方面，如果无机填料的含量增加，同时树脂组合物中树脂组分的百分比降低，则热成型期间的熔融树脂的流动性可能受到影响并且成型性可能降低，从而引起问题如薄斑和树脂分离。
因此，可以在树脂组合物包括的无机填料的量具有限制，并且可想到的是，当设计通过使用常规树脂组合物所限定的树脂时，相对于100质量份的树脂组分，无机填料的通常的上限为约400质量份。此外在本发明的情况下，从成型性的观点来看，无机填料的含量的上限优选为400质量份以下，并且更优选360质量份以下。就此而言，如在本发明中稍后描述的，在有机溶剂中可溶的丙烯酸类树脂也具有提高成型性的效果，并且因此可能的是，树脂组合物含有量至多450至500质量份的无机填料，这大于上述的400质量份。
对上述无机填料的类型没有特别的限制，并且例如可以使用，二氧化硅、硫酸钡、氧化硅粉末、粉碎的二氧化硅、烧制的滑石、钼酸锌处理的滑石、钛酸钡、二氧化钛、粘土、氧化铝、云母、勃姆石、硼酸锌、锡酸锌、其他金属氧化物和金属水合物、氢氧化铝、碳酸钙、氢氧化镁、硅酸镁、短玻璃纤维、硼酸铝晶须和碳酸硅晶须。这些可以单独使用或组合使用。而且，对无机填料的形状和尺寸没有特别的限制，并且可以组合使用具有不同尺寸的无机填料。出于实现大量无机填料的目的，优选将具有小于1μm的粒径的纳米级微小填料与具有1μm以上的粒径的填料组合使用。而且，也可以使用偶联剂对这些无机填料进行表面处理。
优选的是，出于实现用于印刷线路板的树脂组合物的固化材料的CTE的降低并且顺利地确保固化材料的其他性质如电气性能、耐热性和导热性的目的，无机填料含有二氧化硅。在这种情况下，二氧化硅是无机填料的以质量计的优势组分，并且尤其是，80质量％以上是优选的。
用于印刷线路板的树脂组合物含有在有机溶剂中可溶的丙烯酸类树脂作为膨胀缓和组分。在这里提到的膨胀缓和组分是指当由热膨胀引起的应力施加至树脂组合物的固化材料时展现出缓和其固化材料的膨胀的性质(膨胀缓和性质)的组分。充当膨胀缓和组分的丙烯酸类树脂在有机溶剂可溶，并且因此不同于丙烯酸类橡胶粒子等，当连同有机溶剂中的其他树脂组分一起作为树脂清漆制备时，当混合时丙烯酸类树脂与其他树脂组分溶解。
在本发明中，能够为树脂组合物提供上述官能团的材料可以用作充当膨胀缓和组分的丙烯酸类树脂，并且其具体实例包括丙烯酸酯共聚物。
丙烯酸酯共聚物是由包含至少一个衍生自丙烯酸酯的重复构成单元(丙烯酸酯单元)的分子形成的聚合物。衍生自丙烯酸酯的重复构成单元意指通过丙烯酸酯单体的聚合形成的重复构成单元。丙烯酸酯共聚物可以包含分子中衍生自多种不同类型的丙烯酸酯的重复构成单元，并且也可以包含衍生自除丙烯酸酯外的单体的重复构成单元。备选地，丙烯酸酯共聚物可以由分子中衍生自多种不同类型的丙烯酸酯的重复构成单元组成。而且，丙烯酸酯共聚物可以是包含衍生自一种类型的丙烯酸酯的重复构成单元和衍生自除丙烯酸酯外的单体的重复构成单元的共聚物。
在上述丙烯酸酯中，与酯键中的碳直接连接的取代基的实例包括烷基和取代烷基(具体地，其中烷基的任意一个氢原子被另一个官能团取代的取代烷基)。烷基可以是直链的、支链的、或脂环族的。此外，上述取代基可以是芳族取代基。丙烯酸酯的具体实例包括丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸戊酯、丙烯酸己酯、丙烯酸环己酯、丙烯酸辛酯、丙烯酸癸酯和丙烯酸苄酯，但是不限于此。
除上述丙烯酸酯外的单体的实例是丙烯腈。而且，除此之外，其实例还包括除丙烯酸酯外的乙烯基系单体，如丙烯酰胺、丙烯酸、甲基丙烯酸、甲基丙烯酸酯、苯乙烯、乙烯、丙烯和丁二烯。丙烯酸酯共聚物可以包含衍生自两种以上不同类型的除丙烯酸酯外的单体的重复构成单元。
构成丙烯酸酯共聚物的重复构成单元可以无规排列(换句话说，可以是无规共聚物)，或者可以是由相同类型的重复构成单元的嵌段构成的嵌段共聚物。而且，丙烯酸酯共聚物可以是在不抑制本发明的效果的程度范围内具有支链或交联的支链接枝共聚物或是交联聚合物。
例如，丙烯酸酯共聚物可以通过预定单体的自由基聚合得到，并且对这样的制造方法没有限制。
丙烯酸酯共聚物在聚合物分子的末端、侧链或主链上还具有官能团。尤其是，与环氧树脂和固化剂中的至少一种反应的官能团是优选的。这些官能团的实例包括环氧基、羟基、羧基、氨基和酰胺基。作为该官能团与丙烯酸酯共聚物连接的结果，该官能团可以与用于印刷线路板的树脂组合物中包含的组分反应并且因此整合至热固性树脂的固化体系的结构中，作为其结果，可以预期实现耐热性、相容性和耐化学性的改善。在上述官能团中，环氧基是特别优选的。一个聚合物分子可以具有多个官能团。注意，具有上述官能团也指由上述官能团改性，并且例如，具有环氧基也指“环氧改性的”。
尤其是，优选的是，丙烯酸酯共聚物具有拥有橡胶弹性的分子结构，并且在这种情况下，可以进一步增加膨胀缓和性质的效果。例如，包含衍生自丙烯酸丁酯的重复构成单元和衍生自丙烯腈的重复构成单元的丙烯酸酯共聚物具有橡胶弹性。而且，此外，当丙烯酸酯共聚物包含衍生自丁二烯的重复构成单元时，所述丙烯酸酯共聚物具有橡胶弹性。
当包含在有机溶剂可溶的丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分与用于印刷线路板的树脂组合物的其他组分在有机溶剂中混合并且制备树脂清漆时，膨胀缓和组分与在溶剂中可溶的其他树脂组分均匀地混合。当制备待使用的清漆时，可以将固体丙烯酸类树脂溶解在溶剂中，或者可以使用事先溶解在有机溶剂中的液体丙烯酸类树脂。因此，可想到的是，将丙烯酸类树脂溶解在溶剂中并且与其他树脂组分均匀地混合，并且因此在热成型期间膨胀缓和组分可以展现出上述膨胀缓和性质并且可以抑制树脂组分与填料在流动状态中的分离。有机溶剂的实例包括酮溶剂如丙酮、甲基乙基酮和环己酮，芳族溶剂如甲苯和二甲苯，以及酯溶剂如乙酸乙酯，并且这些可以单独使用或组合使用。
用于印刷线路板的树脂组合物含有包括丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分，并且因此可以适当地控制用于印刷线路板的树脂组合物的粘度。因此，在使用用于印刷线路板的树脂组合物形成的基板材料(预浸料或覆金属层压板)中，不大可能出现衍生自用于印刷线路板的树脂组合物的树脂组分与无机填料的分离，并且因此基底材料具有良好的成型性。而且，用于印刷线路板的树脂组合物含有膨胀缓和组分，并且因此可以降低预浸料的CTE。这是因为通过膨胀缓和组分归因于膨胀缓和组分的上述膨胀缓和性质抑制了热膨胀。尤其是，如果包括丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分是上述丙烯酸酯共聚物，可以进一步增加成型性，并且还可以容易地实现低的CTE。
对丙烯酸酯共聚物的分子量没有特别的限制，并且从关于有机溶剂中的丙烯酸酯共聚物的溶解度、其膨胀缓和功能和树脂组合物的熔体粘度的调节的容易程度的平衡的观点来看，优选的是，重均分子量(Mw)为10×104以上且90×104以下。如果重均分子量(Mw)在上述范围内，可以展现出上述膨胀缓和性质，并且可以确保热成型期间的良好的成型性。更优选地，重均分子量(Mw)为10×104以上且50×104以下。以这种方式，如果使用具有低分子量的丙烯酸酯共聚物，即使树脂组合物含有大量的无机填料，与使用具有超过50×104的高分子量的丙烯酸酯共聚物的情况相比，也可以降低树脂组合物的熔体粘度。注意，在这里提到的重均分子量是指，例如，通过凝胶渗透色谱测量的以聚苯乙烯计的值。
用于印刷线路板的树脂组合物可以根据需要含有其他组分以及上述热固性树脂、固化剂、无机填料和膨胀缓和组分，只要不抑制本发明的效果即可。例如，用于稀释的溶剂、固化促进剂如咪唑、抗氧化剂、润湿和分散剂以及用于提高无机填料的可混合性的偶联剂、光稳定剂、粘度调节剂、阻燃剂、着色剂和消泡剂可以作为其他组分共混。例如，酮溶剂如丙酮、甲基乙基酮和环己酮，芳族溶剂如甲苯和二甲苯，以及含氮溶剂如二甲基甲酰胺可以用作用于稀释的溶剂。
可以通过将包括环氧树脂的热固性树脂、固化剂、无机填料、膨胀缓和组分和根据需要适当添加的其他组分如添加剂在有机溶剂中共混来制备用于印刷线路板的树脂组合物。
必要的是，用于印刷线路板的树脂组合物在130℃具有小于50000Ps的熔体粘度(1Ps＝0.1Pa·s)。换句话说，用于印刷线路板的树脂组合物含有高含量的无机填料和丙烯酸类树脂，并且从而同时具有低的CTE和良好的成型性。此外，为了同时实现两种性质，重要的是熔体粘度小于50000Ps。
具体地，如上所述，通常，存在权衡取舍的关系：其中随着树脂组合物中无机填料的含量增加，固化材料的CTE降低，但是热成型期间的成型性劣化。因此，在仅通过使用无机填料作为用于降低CTE的手段时，对同时实现低CTE和成型性存在限制。相比之下，在本发明中，作为树脂组合物含有无机填料和丙烯酸类树脂的结果，归因于这些协同作用实现了CTE的进一步降低，同时甚至在树脂组合物含有150质量份以上的高含量的无机填料的情况下实现了良好的成型性。然而，发现了，作为树脂组合物含有丙烯酸类树脂的结果，树脂组合物的熔体粘度具有增加的倾向，并且如果熔体粘度非常高，则成型性受到负面影响。就这点而言，作为重复实验以及尝试的结果，本申请的发明人已经发现以下各点。具体地，他们发现，甚至在将高含量的无机填料和丙烯酸类树脂作为树脂组合物的组分混合的情况下，如果在130℃的熔体粘度小于50000Ps，也可以同时实现CTE的进一步降低和良好的成型性。
顺便提及，可想到的是，熔体粘度的增加不仅受丙烯酸类树脂的含量影响而且还受所使用的丙烯酸类树脂的分子量影响，或者受树脂组合物中混合的无机填料的量影响。因此，尽管对丙烯酸类树脂的含量没有特别的限制，如果例如使用具有较高的70×104至90×104的重均分子量(Mw)的丙烯酸酯共聚物以便抑制树脂组合物的熔体粘度的过度增加并且实现CTE的降低和良好的成型性，则优选的是，相对于100质量份的热固性树脂和固化剂的总量，丙烯酸类树脂的含量为5质量份以上且小于30质量份。
尽管在稍后将描述的实施例中将描述用于印刷线路板的树脂组合物的熔体粘度的测量，注意的是，用于测量熔体粘度的测量样品可以通过如下得到：利用用于印刷线路板的树脂组合物浸渍纤维基底材料并且将树脂组合物半固化、并且将处于这种半固化状态的固化材料从其中剥离。如果在130℃的熔体粘度超过50000Ps，则预浸料的成型性劣化，例如，导致问题如薄斑。更优选地，在130℃的熔体粘度为45000Ps以下。
另一方面，对在130℃的熔体粘度的下限没有特别的限制，只要当将预浸料热成型时确保适合的树脂流动性并且可以在覆金属层压板中形成良好的绝缘层即可。例如，在树脂组合物相对于100质量份的树脂组分含有150质量份以上的量的无机填料的情况下，可想到的是，熔体粘度的下限为10000Ps以上。
预浸料可以通过利用用于印刷线路板的树脂组合物浸渍纤维基底材料、并且将浸渍的树脂组合物加热并干燥为半固化状态(B阶状态)来形成。例如，可以将在其中获得半固化状态的温度条件和时间周期设定为120至190℃和3至15分钟。
对纤维基底材料没有特别的限制，并且可以使用以使经纱和纬纱基本直角交叉的方式纺织的基底材料，如平纹织物。例如，可以使用无机纤维的纺织布如玻璃布，以及由有机纤维制成的纤维基底材料如芳族聚酰胺布和聚酯布。尽管对纤维基底材料的厚度没有特别的限制，优选的是，其厚度为10至200μm。
将金属箔置于预浸料的每一面或一面或多个预浸料的叠层的每一面或一面，并且将得到的层压板热压成型以制备一体化的层压板，作为其结果，可以制造覆金属层压板。例如，可以使用铜箔作为金属箔。可以通过使用多级真空压机、双层带压机等加热和压制来进行上述层压成型。
使用用于印刷线路板的树脂组合物形成以这种方式形成的预浸料或覆金属层压板，并且因此如上所述，预浸料或覆金属层压板具有低的CTE和良好的成型性。因此，这种预浸料不大可能翘曲，并且也不大可能出现树脂组分与无机填料的分离(树脂分离)和薄斑，并且因此可以有效地使用这种预浸料作为用于制造高性能印刷线路板的基板材料。
通过在上述覆金属层压板上设置导电图案形成印刷线路板。例如，可以通过减去法(subtractive method)形成导电图案。而且，之后，可以通过将半导体器件安装在上述印刷线路板上并且将半导体器件密封来制造封装件如FBGA(细间距球栅阵列(Fine pitch Ball Grid Array))。而且，通过使用这种封装件作为子封装件，也可以通过将多个子封装件层压来制造封装件如PoP(层叠封装件(Package on Package))。
以这种方式形成的印刷线路板由具有低CTE的基板材料构成，并且因此不大可能出现翘曲，作为其结果，可以认为基板材料与薄或小的电子设备更相容。因此，在各种用途如通讯和测量设备、OA设备、以及其外周终端中，这种基板材料可以用于以这种方式形成的印刷线路板。
实施例
在下文中，将利用实施例具体地描述本发明。
实例1至6和比较例1至5
准备以下示出的热固性树脂、固化剂、无机填料、包括丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分和添加剂(分散剂和偶联剂)，并且基于表1中所示的组成(质量份)混合这些原料以制备树脂清漆(用于印刷线路板的树脂组合物)。原料的详情如下。
热固性树脂
·多官能环氧树脂(可从Nippon Kayaku Co.，Ltd.获得的“EPPN-502H”)
固化剂
·萘骨架酚树脂(可从DIC株式会社(DIC Corporation)获得的“HPC-9500”)
·苯酚酚醛清漆树脂(可从DIC株式会社(DIC Corporation)获得的“TD2090”)
注意，上述两种类型的固化剂中的每一种都是双官能或多官能酚树脂。
包括丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分
·丙烯酸酯共聚物(环氧树脂改性的丙烯酸类树脂，可从NagaseChemteX Corporation获得的“SG-P3”，Mw：85×104)
·丙烯酸酯共聚物(环氧树脂改性的丙烯酸类树脂，可从NagaseChemteX Corporation获得的“SG-P3mw1”，Mw：25×104)
无机填料
二氧化硅A(可从Admatechs Company Limited获得的“SC-4500SQ”)
二氧化硅B(可从Admatechs Company Limited获得的“SC-2500SEJ”)
·氢氧化镁(可从Sakai Chemical Industry Co.，Ltd.获得的“MGZ-6R”)
添加剂
·分散剂(可从BYK Japan K.K.获得的“W903”)
·偶联剂(可从Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.获得的“KBE-9007”)
用以表1中所示的共混物组成制备的树脂清漆浸渍充当纤维基底材料的玻璃布(可从Nitto Boseki Co.，Ltd.获得的“2117”，厚度：95μm)，从而使固化之后的玻璃布的厚度为100μm，并且将浸渍的玻璃布在145℃加热并干燥2分钟，直到达到半固化状态，作为其结果，制造了预浸料。
将四个上述预浸料堆叠，将作为一种类型金属箔的铜箔(厚度12μm)层压在其每一面上，并且通过在200℃加热120分钟同时在真空条件下以6.0MPa压制来将层压的预浸料成型，作为其结果，制造了覆铜层压板作为覆金属层压板。
使用以这种方式得到的实施例和比较例的预浸料或覆铜层压体来评价各种类型的物理性质(熔体粘度、薄斑、树脂分离和CTE)。表1还示出了实施例和比较例的物理性质的评价结果。
注意，使用以下所示的方法评价各种类型的物理性质。
熔体粘度测量
通过将实施例和比较例中得到的预浸料揉皱来将树脂粉末与玻璃布基底材料分离。压制树脂粉末以形成粒料，并且粒料的熔体粘度通过如下测量：使用可从SHIMADZU CORPORATION获得的具有尺寸为的喷嘴的“Koka型流动测试仪(CFT-100)”，在其中压力为0.49至3.9MPa(5至40kg/cm2)的条件下测量在温度130℃的粘度。
薄斑评价
通过蚀刻从其中移除实施例和比较例中得到的覆铜层压板的表面的铜箔，视觉观察表面上的薄斑的形成，并且对无薄斑形成做出“OK”的判定，并且对薄斑形成做出“NG”的判定。
树脂分离评价
通过蚀刻移除实施例和比较例中得到的覆铜层压板的表面的铜箔，视觉观察在表面等上的条纹不均匀的发生，以检查是否发生树脂分离，并且对无树脂分离做出“OK”的判定，并且对具有树脂分离做出“NG”的判定。
CTE(紧张)
通过蚀刻移除实施例和比较例中得到的覆铜层压板的表面的铜箔以制备用于评价的样品，并且在比绝缘层中树脂的固化材料的玻璃化转变温度低的温度下测量用于评价的样品的纵向方向上的热膨胀系数。遵照根据JIS C 6481的TMA法(热-机械分析)进行测量，并且使用热-机械分析仪(可从Seiko Instruments Inc.获得的“TMA/SS6000”)用于测量。
实施例1至6具有低的CTE，并且未观察到薄斑和树脂分离，并且因此可以发现实施例1至6具有优异的成型性。
尤其是，比较除了膨胀缓和组分之外具有相同组成的实施例1和实施例4，证实了在使用具有低分子量的丙烯酸酯共聚物的情况下比在使用具有高分子量的丙烯酸酯共聚物的情况下能够进一步降低树脂组合物的熔体粘度。
而且，证实了，尽管无机填料的含量高，与在其中使用具有高分子量的丙烯酸酯共聚物的实施例3中的熔体粘度相比，在其中使用具有低分子量的丙烯酸酯共聚物的实施例5中的树脂组合物的熔体粘度可以更明显地降低。
而且，比较除了无机填料之外具有相同组成的实施例1和实施例6，证实了，如果将无机填料的量从260质量份增加至350质量份，则CTE降低并且树脂组合物的熔体粘度最多增加至约40000Ps。
而且，将实施例1和实施例2进行比较，证实了，如果将具有高分子量的丙烯酸酯共聚物的量从10质量份增加至20质量份，则CTE进一步降低并且树脂组合物的熔体粘度最多增加至约40000Ps。在使用具有低分子量的丙烯酸酯共聚物的情况下，与此相似的效果是明显的。换句话说，将实施例4和实施例5进行比较，证实了，如果将具有低分子量的丙烯酸酯共聚物的量从10质量份增加至30质量份，则CTE进一步降低并且树脂组合物的熔体粘度最多从20000Ps增加至约25000Ps。
另一方面，在比较例1中，实现了CTE的降低，但是归因于高熔体粘度观察到了薄斑并且成型性变差。而且，证实了，作为比较例2中无机填料的量降低的结果，成型性良好，但是CTE增加。因为比较例3至5不包括：包括丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分，并且因此发生树脂分离并且辨认出了成型性的降低。
如上所述，使用实施例1至6中的本发明的用于印刷线路板的树脂组合物形成了预浸料和覆金属层压板，并且因此可以发现，实施例1至6具有优异的成型性同时维持了低的CTE。因此，也不大可能出现翘曲，并且可以制造高性能的印刷线路板。

Claims (9)

1.一种用于印刷线路板的树脂组合物，所述用于印刷线路板的树脂组合物包含：
包括环氧树脂的热固性树脂；
固化剂；
无机填料；和
包括在有机溶剂中可溶的丙烯酸类树脂的膨胀缓和组分，
相对于100质量份的所述热固性树脂和所述固化剂的总量，所述无机填料的含量为150质量份以上，并且
所述树脂组合物在130℃的熔体粘度小于50000Ps。
2.根据权利要求1所述的用于印刷线路板的树脂组合物，其中
所述膨胀缓和组分是具有10×104以上且90×104以下的重均分子量的丙烯酸酯共聚物。
3.根据权利要求2所述的用于印刷线路板的树脂组合物，其中
所述膨胀缓和组分是具有70×104以上且90×104以下的重均分子量的丙烯酸酯共聚物，并且
相对于100质量份的所述热固性树脂和所述固化剂的总量，所述膨胀缓和组分的含量为5质量份以上且小于30质量份。
4.根据权利要求1所述的用于印刷线路板的树脂组合物，其中
所述膨胀缓和组分是具有10×104以上且50×104以下的重均分子量的丙烯酸酯共聚物。
5.根据权利要求2至4中任一项所述的用于印刷线路板的树脂组合物，其中
所述丙烯酸酯共聚物具有与所述环氧树脂和所述固化剂中的至少一种反应的官能团。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的用于印刷线路板的树脂组合物，其中
所述无机填料含有：量为80质量％以上的二氧化硅。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的用于印刷线路板的树脂组合物，其中
所述固化剂是双官能或多官能酚树脂。
8.一种预浸料，所述预浸料通过用根据权利要求1至7中任一项所述的用于印刷线路板的树脂组合物浸渍纤维基底材料而形成。
9.一种覆金属层压板，所述覆金属层压板通过用金属箔层压根据权利要求8所述的预浸料并且将层压的预浸料热压成型而形成。
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