CN104419013B - 呈色聚酰亚胺膜 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种呈色聚酰亚胺膜，包括：由二胺单体与二酐单体反应所得的聚酰亚胺聚合物，其中，该二胺单体由二氨基二苯醚及苯二胺所组成，且该二酐单体为均苯四甲酸二酐；消光剂，包括聚酰亚胺；以及着色剂。本发明的聚酰亚胺膜具有低光泽度值、低光穿透率、及低热膨胀系数。

Description

呈色聚酰亚胺膜
【技术领域】
本发明涉及一种呈色聚酰亚胺膜，尤其是关于一种呈现特定颜色、具有遮蔽性及良好薄膜特性的聚酰亚胺薄膜。
【背景技术】
软性电路板是广泛应用于3C产品、光学镜头模块、LCD模块及太阳能电池等产品，而聚酰亚胺(polyimide，PI)由于符合软性电路板对于机械强度、可挠性、耐溶性、介电性质及耐热性等需求，可作为软性电路板的基材或覆盖层(coverlay)的材料。一般而言，聚酰亚胺薄膜呈现黄色透明，因此，将聚酰亚胺薄膜覆盖于印刷电路板上，仍可观察到设置于印刷电路板上的电路图案。为进一步符合美观上的需求，同时可保护印刷电路板上的电路布局可能涉及的技术机密，因此，业界致力于开发出呈现特定颜色且具有高遮蔽性的聚酰亚胺薄膜。
此外，在此种应用中，理想的聚酰亚胺膜需具备低光泽度及低透光性等特性，其中，低光泽度可使组件外观更具质感与美观，绝缘性及低透光性则可保护内部电路板的电路设计。通常可通过添加着色剂及消光剂以达到所需光泽度及透光性，然而，熟知聚酰亚胺膜常因添加大量着色剂及消光剂而影响薄膜本身特性，如热膨胀系数或机械性质等，使得聚酰亚胺膜与印刷电路板无法良好匹配。
据此，对于呈现特定颜色、具有遮蔽性及良好薄膜特性的聚酰亚胺薄膜仍有其需求。
【发明内容】
本发明提供了一种呈色聚酰亚胺膜，包括：聚酰亚胺聚合物，由二胺单体与二酐单体反应所得，其中，该二胺单体由二氨基二苯醚及苯二胺所组成，且该二酐单体为均苯四甲酸二酐；消光剂，包括聚酰亚胺；以及一着色剂。
依据本发明另一实施例，提供一种红色聚酰亚胺膜，包括：聚酰亚胺聚合物，由二氨基二苯醚、苯二胺及均苯四甲酸二酐反应所得；约6-15重量％的聚酰亚胺消光剂；约6-15重量％的红色颜料；以及约10-22重量％的白色颜料。
此外，本发明又另一实施例提供一种黑色聚酰亚胺膜，包括：聚酰亚胺聚合物，由二氨基二苯醚、苯二胺及均苯四甲酸二酐反应所得；约6-15重量％的聚酰亚胺消光剂；以及约3-8重量％的黑色颜料。
本发明亦提供一种金属积层板，包括前述呈色聚酰亚胺膜；以及一金属层，设置于该聚酰亚胺膜的至少一表面上。
【实施方式】
本发明的呈色聚酰亚胺膜系包括做为基底膜的聚酰亚胺聚合物、消光剂、及着色剂。依据所欲呈现的颜色，聚酰亚胺膜中可使用不同的着色剂。在一实施中，该聚酰亚胺膜呈红色，优选呈雾面、低透光的红色。在另一实施中，该聚酰亚胺膜呈黑色。
本发明的呈色聚酰亚胺膜具有至少一种下列所述的所欲薄膜特性，包括低60度光泽度值(60°gloss)、低热膨胀系数(coefficient of thermal expansion，CTE)、及低光穿透率(TT)。在一实施例中，该膜的60度光泽度值为15以下，优选为12以下，例如约为10、8、6、5、3、1。
在一实施例中，本发明的呈色聚酰亚胺膜应用于软性电路板，是与铜箔结合并进行后续加工，因此，该聚酰亚胺膜的薄膜特性需与铜箔匹配，例如，铜箔的热膨胀系数为约17ppm/℃，而聚酰亚胺膜的热膨胀系数必须与其匹配，以避免产品翘曲、变形或甚至破裂。在一实施例中，该呈色聚酰亚胺膜的热膨胀系数为约10-28ppm/℃。在部分实施例中，该热膨胀系数可视着色剂成分、比例及消光剂比例而变化，例如，举例但非限制，在黑色聚酰亚胺膜中，其CTE值可为10-25ppm/℃、15-23ppm/℃、17-22ppm/℃等；在红色聚酰亚胺膜中，其CTE值可为12-28ppm/℃、15-28ppm/℃、20-28ppm/℃等。
在一实施例中，本发明呈色聚酰亚胺膜除了呈现特定颜色以外，更具有良好遮蔽度(即，低光穿透率)以保护并遮蔽印刷电路板的电路。具体而言，该聚酰亚胺膜的光穿透率为6％以下，优选为5％以下，例如4％、3％、2％、1％或更低。
在本发明呈色聚酰亚胺膜中，做为基底膜的该聚酰亚胺聚合物由二胺单体与二酐单体经缩合反应所得，该二胺单体与该二酐单体约为等摩尔比例。在实施例中，该二胺单体包括二氨基二苯醚(oxydianiline，ODA)，例如3，4-ODA、4，4′-ODA等，及苯二胺(phenylenediamine，PDA)，例如对苯二胺(para-phenylenediamine，p-PDA)、间苯二胺(meta-phenylenediamine，m-PDA)等。在实施例中，该二酐单体包括均苯四甲酸二酐(pyromellitic dianhydride，PMDA)。
对于所使用的二胺单体，ODA：PDA的摩尔比例为90：10至50：50。在一实施例中，以二胺单体总摩尔数为基础，ODA的比例可占约50％以上，例如55％以上、60％以上、63％以上、或65％以上；并且为约90％以下，例如88％以下、85％以下、80％以下、75％以下、或70％以下。在一实施例中，以二胺单体总摩尔数为基础，PDA的比例可占约50％以下，例如45％以下、40％以下、38％以下、或35％以下；并且为约10％以上，例如15％以上、20％以上、25％以上、或30％以上。
在一优选实施例中，以二胺单体总摩尔数为基础，ODA为55-85％，且PDA为15-45％。在一更优选实施例中，ODA为60-70％，且PDA为30-40％。
本发明的呈色聚酰亚胺膜所包含的消光剂，为聚酰亚胺消光剂，例如聚酰亚胺粉末。做为消光剂的聚酰亚胺成分并未特别限制，该二胺与二酐的单体成分及种类亦未特别限制，例如，该二胺化合物可为对苯二胺(p-PDA)、二氨基二苯醚(ODA)、2-(4-胺基苯基)-5-胺基苯并咪唑(PBOA)等；而该二酐化合物可为联苯四羧酸二酐(BPDA)、均苯四甲酸二酐(PMDA)等；二胺及二酐可分别为单一成分或多种成分。在实施例中，该聚酰亚胺粉末可由ODA/PMDA、ODA/BPDA、PDA/BPDA、PBOA/PMDA、或PDA/ODA/PMDA反应所形成。在一实施例中，亦可采用与基底膜为相同单体成分的聚酰亚胺粉末。聚酰亚胺粉末的平均粒径约为3～8μm。
在一实施例中，以该膜总重为基础，该消光剂占约4-15重量％(wt％)，优选为约6-15wt％、更优选为约6-12wt％。
本发明聚酰亚胺膜所包含的着色剂可选白红色颜料、白色颜料、及黑色颜料，可单独或组合使用。所采用的颜料可为有机颜料或无机颜料。在一些实施例中，该颜料可包括，由比色指数(color index(CI)，由The Society of Dyers and Colourists出版)分类为颜料(pigment)的化合物。
在一些实施例中，该红色颜料可包含但不限于下列材料：镉红(Cadmium Red)、镉朱红(Cadmium Vermilion)、暗红(Alizarin Crimson)、耐久紫红(Permanent Magenta)、鲜红(Scarlet Lake)等。
在另一些实施例中，该红色颜料之具体实例可包括：C.I.颜料红9、C.I.颜料红97、C.I.颜料红105、C.I.颜料红122、C.I.颜料红123、C.I.颜料红144、C.I.颜料红149、C.I.颜料红166、C.I.颜料红168、C.I.颜料红176、C.I.颜料红177、C.I.颜料红180、C.I.颜料红192、C.I.颜料红209、C.I.颜料红215、C.I.颜料红216、C.I.颜料红224、C.I.颜料红242、C.I.颜料红254、C.I.颜料红264、C.I.颜料红265等。
在一些实施例中，该白色颜料可包含但不限于：氧化钛(TiO2)(如金红石(rutile)TiO2、锐钛矿(anatase)TiO2、或板钛矿(brookite)TiO2等)、氧化锆(ZrO2)、氧化钙(CaO)、氧化锌(ZnO2)、氧化铝(Al2O3)、硫化锌(ZnS2)、碳酸钙(CaCO3)、碳酸铅(PbCO3)、氢氧化铅(Pb(OH)2)、硫酸钙(CaSO4)、硫酸钡(BaSO4)、二氧化硅(SiO2)、氮化硼(BN)、氮化铝(AlN)、碱式钼酸锌(basic zinc molybdate)、碱式钼酸锌钙(basic calcium zinc molybdate)、铅白(lead white)、钼白(molybdenum white)、锌钡白(lithopone)(硫酸钡及硫化锌的混合物)、黏土等。
在一些实施例中，该黑色颜料可包括，举例但非限制，碳黑、氧化钴(cobaltoxide)、铁锰铋黑(Fe-Mn-Bi black)、铁锰氧化物尖晶石黑(Fe-Mn oxide spinel black)、(Fe，Mn)2O3黑、铜铬铁矿黑尖晶石(copper chromite black spinel)、灯黑(lampblack)、骨黑(bone black)、骨灰(bone ash)、骨炭(bone char)、赤铁矿(hematite)、黑色氧化铁、云母状氧化铁、黑色错合无机颜料(CICP)、CuCr2O4黑、(Ni，Mn，Co)(Cr，Fe)2O4黑、苯胺黑、苝黑、蒽醌黑、铬绿黑赤铁矿、铬铁氧化物等。
在一些实施例中，该黑色颜料的具体实例可包括：C.I.颜料黑1、C.I.颜料黑7等。
上述所列出之颜料均可单独或组合使用。
依据本发明的实施例，为提供红色聚酰亚胺膜，该红色聚酰亚胺膜的着色剂可包含红色颜料及视需要选用的白色颜料，以达成所欲的颜色及遮蔽度。在一实施例中，以该膜总重为基础，该红色颜料可占约6-15重量％。在另一实施例中，所使用的颜料包含红色颜料及白色颜料，该红色颜料可占约6-15重量％，且该白色颜料可占约10-22重量％。在又一实施例中，所使用的颜料可包含红色颜料及黑色颜料，该红色颜料可占约6-15重量％，且该黑色颜料占约3-8重量％。
依据本发明另一实施例，为提供黑色聚酰亚胺膜，该黑色聚酰亚胺膜的着色剂包含黑色颜料。在一实施例中，以该膜总重为基础，该黑色颜料占约3-8重量％。
在一实施例中，前述呈色聚酰亚胺膜可用以制备金属积层板，系通过例如物理气相沉积、化学气相沉积、蒸镀、电解电镀、无电解电镀等方式，将一金属层设置于该聚酰亚胺膜的至少一表面上而得。在实施例中，该金属层的金属可包括金、银、铜、铝、镍、其合金、或前述任意的组合。
以下以实施例详细说明本发明。
实施例
聚酰亚胺消光剂的制备：
将400克(g)的以4，4′-ODA、p-PDA及PMDA共聚合而得的聚酰胺酸溶液(固含量为约6％)置入三颈烧瓶内搅拌，并以2℃/min的升温速率加热至约160℃并持温反应约3小时，而获得聚酰亚胺粒子。待冷却至室温后，将所得聚酰亚胺粒子以二甲基乙酰胺(DMAc)及乙醇清洗，再以真空过滤收集该粒子，并于烘箱内以160℃加热干燥1小时备用。
取约10g的经干燥的聚酰亚胺粒子与60g之DMAc混合，于室温下搅拌1小时，再以研磨机研磨而制得聚酰亚胺粒子(PIP)浆料。该浆料所含聚酰亚胺粒子的平均粒径经测定为约3～8μm(以扫描式电子显微镜(型号JEOL5410)进行测量及计算)。
着色剂的制备：
红色浆料：使用颜料红149(商品名称red04，购白永光化学)，固含量为10wt％，使用前以研磨机研磨均匀。
白色浆料：主成分为二氧化钛的白色颜料(商品名称为white01，购白永光化学)，固含量为50wt％，使用前以研磨机研磨均匀。
碳黑浆料：将100g碳黑(SB4A，购白EVONIK)与600g的DMAc混合并搅拌1小时，再以研磨机研磨后而得。
＜实施例1＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入35.86g(0.1793mole)的4，4′-ODA与8.3g(0.0768mole)的p-PDA，搅拌至完全溶解，再加入约55.84g(0.2561mole)的PMDA，持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸(PAA)溶液。
将约30g的所得聚酰胺酸溶液置于约100mL的反应瓶中，加入约26.81g的DMAc进行稀释。接着将约7.88g的红色浆料、约2.37g的白色浆料与约3.31g的聚酰亚胺粒子浆料加入该反应瓶中，持续搅拌约1小时，以低温冷藏约30分钟。
将前述聚酰胺酸溶液、脱水剂乙酸酐、及催化剂甲基吡啶依摩尔比约1：2：1混合。以刮刀将该溶液于玻璃平板上涂布成层，并放入烘箱内以约80℃加热约30分钟，再以约170℃至370℃加热约4小时，使该溶液烤干成膜，之后将该膜白玻璃板剥离，即获得本发明的呈色聚酰亚胺薄膜。
＜实施例2＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约38g的实施例1的PAA溶液、约26.47g的DMAc、约2.71g的碳黑浆料、与约3.33g的PIP浆料。
＜比较例1＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约47.85g(0.2393mole)的4，4′-ODA搅拌至完全溶解，再加入约51.11g(0.2344mole)的PMDA，持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸溶液。
将约30g的所得聚酰胺酸溶液、约26.47g的DMAc、约7.95g的红色浆料、约2.38g的白色浆料与约3.33g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜比较例2＞
重复比较例1的步骤，但各成分重量改为约38g的比较例1的聚酰胺酸溶液、约26.48g的DMAc、约2.73g的碳黑浆料与约3.27g的PIP浆料。
＜比较例3＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约39.22g(0.1961mole)的4，4′-ODA搅拌至完全溶解，再加入约59.57g(0.1922mole)的4，4′-联苯醚二酐(4，4-Oxydiphthalicanhydride，ODPA)持续搅拌4小时进行反应，形成粘度约200，000cps的聚酰胺酸溶液。
将约30g的所得聚酰胺酸溶液、约26.48g的DMAc、约8.08g的红色浆料、约2.73g的白色浆料与约3.27g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜比较例4＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约14.04g(0.13mole)的p-PDA与约29.28g(0.13mole)的PBOA搅拌至完全溶解，再加入约55.55g(0.2548mole)的PMDA持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸溶液。
将约30g的所得聚酰胺酸溶液、约26.81g的DMAc、约7.88g的红色浆料、约2.36g的白色浆料与约3.31g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜比较例5＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约33.13g(0.3068mole)的p-PDA搅拌至完全溶解，再加入约65.54g(0.3006mole)的PMDA持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸溶液。
将约30g的所得聚酰胺酸溶液、约26.68g的DMAc、约7.74g的红色浆料、约2.32g的白色浆料与约3.25g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜比较例6＞
重复比较例5的步骤，但各成分重量改为约38g的比较例5的聚酰胺酸溶液、约26.45g的DMAc、约2.66g的碳黑浆料与约3.19g的PIP浆料。
各实施例所得的聚酰亚胺膜均以下列方式测定其薄膜特性，结果如表1所示。
60度光泽值：以手持式光泽度计(型号为Micro Tri Gloss-BYK Gardner)进行检测，取3个独立测量值的平均值。
透光度(TT)：以雾度计(型号为NIPPON DEMSHOKU NDH2000)进行检测，取3至6个独立测量值的平均值。
线性热膨胀系数(CTE)：以热机械分析仪(型号为TA Instruments TMAQ400)测量100～200℃之间的CTE值，并取其平均值。
如表1所示，本发明的实施例1及2，以特定单体组成ODA/PDA/PMDA，搭配适量颜料及聚酰亚胺消光剂所制得的呈色聚酰亚胺膜，具有优良的成膜性、低于35的光泽度值、光穿透率低于6％的高遮蔽度、以及可与铜箔匹配的适当热膨胀系数(铜箔为约17ppm/℃，本发明的聚酰亚胺膜为约20～22ppm/℃)等优异特性，相当适合作为电路板的覆盖膜。
反之，测试其它不同的单体组合，如比较例1至6所示，均无法达到如本发明的聚酰亚胺膜的全部优点。比较例1-3的聚酰亚胺膜的CTE值均高于30ppm/℃，与铜箔CTE的差异过大，两者贴合加工时易导致产品翘曲、破裂或变形。比较例4的单体组合的成膜性差，且CTE值过低(仅8.5ppm/℃)，与铜箔CTE的差异过大。比较例5及6的单体组合则无法成膜，完全不适用。
由表1所示的结果显示，考虑到添加物及后续加工之应用性，并非任意二胺单体与二酸酐单体的组合均可达到产品所欲特性，仅有本发明的特定单体组合ODA/PDA/PMDA可与着色剂及消光剂组合而获得兼具良好的成膜性、光学特性、与铜箔的匹配性的呈色聚酰亚胺膜。
以下的实施例及比较例的聚酰亚胺膜，均采用单体组合ODA/PDA/PMDA进行。
＜实施例3＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约44.03g(0.2202mole)的4，4′-ODA与约2.64g(0.0244mole)的p-PDA，搅拌至完全溶解，再加入约52.26g(0.2397mole)的PMDA，持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸(PAA)溶液。
将约25g的所得聚酰胺酸溶液、约22.62g的DMAc、约4.8g的红色浆料、约3.52g的白色浆料与约8.39g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜实施例4＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约25g的实施例1的PAA溶液、约28.55g的DMAc、约4.77g的红色浆料、约3.5g的白色浆料、与约8.34g的PIP浆料。
＜实施例5＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约26.88g(0.1344mole)的4，4′-ODA与约14.52g(0.1344mole)的p-PDA，搅拌至完全溶解，再加入约57.43g(0.2634mole)的PMDA，持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸(PAA)溶液。
将约25g的所得聚酰胺酸溶液、约28.51g的DMAc、约4.75g的红色浆料、约3.49g的白色浆料与约8.31g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜实施例6＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约26g的实施例1的PAA溶液、约21.93g的DMAc、约11.79g的红色浆料、约1.57g的白色浆料、与约8.24g的PIP浆料。
＜实施例7＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约35g的实施例1的PAA溶液、约25.2g的DMAc、约1.62g的碳黑浆料、与约8.12g的PIP浆料。
＜实施例8＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约33g的实施例1的PAA溶液、约24.4g的DMAc、约4.35g的碳黑浆料、与约8.15g的PIP浆料。
＜比较例7＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约45.96g(0.2298mole)的4，4′-ODA与约1.31g(0.0121mole)的p-PDA，搅拌至完全溶解，再加入约51.68g(0.2371mole)的PMDA，持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸(PAA)溶液。
将约25g的所得聚酰胺酸溶液、约28.63g的DMAc、约4.8g的红色浆料、约3.52g的白色浆料与约8.4g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜比较例8＞
将约400g的DMAc置入反应瓶中，加入约22.05g(0.1103mole)的4，4′-ODA与约17.86g(0.1654mole)的p-PDA，搅拌至完全溶解，再加入约58.89g(0.2701mole)的PMDA，持续搅拌约4小时进行反应，形成粘度约200,000cps的聚酰胺酸(PAA)溶液。
将约25g的所得聚酰胺酸溶液、约22.62g的DMAc、约4.74g的红色浆料、约3.48g的白色浆料与约8.29g的PIP浆料混合，接着以与实施例1相同的步骤制得聚酰亚胺薄膜。
＜比较例9＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为16g的实施例1的PAA溶液、约25.32g的DMAc、约16.58g的红色浆料、约4.97g的白色浆料、与约8.7g的PIP浆料。
＜比较例10＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约33g的实施例1的PAA溶液、约25.63g的DMAc、约2.33g的红色浆料、约0.78g的白色浆料、与约8.15g的PIP浆料。
＜比较例11＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约32g的实施例1的PAA溶液、约23.93g的DMAc、约5.41g的碳黑浆料、与约8.12g的PIP浆料。
＜比较例12＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约36g的实施例1的PAA溶液、约25.61g的DMAc、约0.27g的碳黑浆料、与约8.1g的PIP浆料。
＜比较例13＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约40g的实施例1的PAA溶液、约26.97g的DMAc、与约1.57g的PIP浆料。
＜比较例14＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约30g的实施例1的PAA溶液、约23.13g的DMAc、与约16.3g的PIP浆料。
＜比较例15＞
重复实施例1的步骤，但各成分重量改为约33g的实施例1的PAA溶液、约22.27g的DMAc、约7.98g的红色浆料、与约8.37g的PIP浆料。
各实施例所得的聚酰亚胺膜的60度光泽值、透光度(TT)、及线性热膨胀系数(CTE)如表2所示。
由实施例3-5与比较例7-8相较可知，本发明所使用的特定二胺单体须进一步于特定比例下才能达成所欲膜特性(低光泽度、高遮蔽性、适当的热膨胀系数)。具体而言，二胺单体ODA：PDA的摩尔比例为0.9-0.5：0.1-0.5。比较例7显示当ODA含量过高、PDA含量过低时，会使所得呈色聚酰亚胺膜的CTE值过高(超过30ppm/℃)，与铜箔匹配性差；而比较例8显示当ODA含量过低、PDA含量过高时，所得聚酰亚胺膜的CTE虽适合，但成膜性差，不适于工业规模量产。
另外，比较例9、11、及14显示，若颜料或消光剂的添加量过高，亦导致成膜性差，不适于工业规模量产；且添加量过高亦会影响聚酰亚胺膜的机械性质。反之，比较例10、12及15显示，当颜料添加量过低或不添加白色浆料时，虽不影响成膜性，但所得聚酰亚胺膜的透光度过高，作为覆盖膜则无法有效遮蔽下方电路图案，其光学性质不符所需，无法应用于电路板。而比较例13显示，当消光剂添加量过低(少于6wt％)时，消光效果不足，导致所得聚酰亚胺膜的60度光泽值过高，亦不符合所需。
综上述，本发明实施例3-8证实，必须采用二胺及二酐的特定单体组合及特定比例，并配合适当添加量的颜料及消光剂，才可获得具有低光泽度(15以下)、高遮蔽性(光穿透率＜6％)、及可与铜箔匹配的低热膨胀系数(28ppm/℃以下)的呈色聚酰亚胺膜(例如红色或黑色聚酰亚胺膜)，并可兼顾良好成膜性，能应用于工业规模量产。
上述特定实施例的内容为了详细说明本发明，然而，这些实施例仅用于说明，并非意欲限制本发明。本领域技术人员可理解，在不悖离后附权利要求书所界定的范畴下针对本发明所进行的各种变化或修改落入本发明的一部分。

Claims (7)

1.一种呈色聚酰亚胺膜，包括：
聚酰亚胺聚合物，其由二胺单体与二酐单体反应所得，其中，所述二胺单体由二氨基二苯醚ODA及苯二胺PDA所组成，且所述二酐单体为均苯四甲酸二酐PMDA，其中，在所述二胺单体中，二氨基二苯醚：苯二胺的摩尔比例为90：10至50：50；
消光剂，包括聚酰亚胺，其中，以所述膜总重为基础，所述消光剂占4-15重量％；以及
着色剂，其中，所述着色剂包含红色颜料及白色颜料，以所述膜总重为基础，所述红色颜料占6-15重量％。
2.如权利要求1所述的呈色聚酰亚胺膜，其中，以所述膜总重为基础，所述白色颜料占10-22重量％。
3.如权利要求1所述的呈色聚酰亚胺膜，其具有下列的薄膜特性：
60度光泽度值为15以下；
热膨胀系数为28ppm/℃以下；及
光穿透率为6％以下。
4.一种金属积层板，包括：
如权利要求1-3中任一项所述的呈色聚酰亚胺膜；以及
金属层，设置于所述聚酰亚胺膜的至少一表面上。
5.如权利要求4所述的金属积层板，其中，所述金属层由物理气相沉积、化学气相沉积、蒸镀、电解电镀、或无电解电镀所形成。
6.如权利要求4所述的金属积层板，其中，所述金属层包括金、银、铜、铝、镍、其合金、或前述任意的组合。
7.一种红色聚酰亚胺膜，包括：聚酰亚胺聚合物，其由二氨基二苯醚、苯二胺及均苯四甲酸二酐反应所得，其中，二氨基二苯醚：苯二胺的二胺单体的摩尔比例为90：10至50：50；6-15重量％的聚酰亚胺消光剂；6-15重量％的红色颜料；以及10-22重量％的白色颜料。
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