TWI487745B - 呈色聚醯亞胺膜 - Google Patents

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Description

呈色聚醯亞胺膜
本發明係關於一種呈色聚醯亞胺膜，尤其是關於一種呈現特定顏色、具有遮蔽性及良好薄膜特性的聚醯亞胺薄膜。
軟性電路板係廣泛應用於3C產品、光學鏡頭模組、LCD模組及太陽能電池等產品，而聚醯亞胺(polyimide,PI)由於符合軟性電路板對於機械強度、可撓性、耐溶性、介電性質及耐熱性等需求，可作為軟性電路板之基材或覆蓋層(coverlay)之材料。一般而言，聚醯亞胺薄膜呈現黃色透明，因此，將聚醯亞胺薄膜覆蓋於印刷電路板上，仍可觀察到設置於印刷電路板上的電路圖案。為進一步符合美觀上的需求，同時可保護印刷電路板上的電路佈局可能涉及的技術機密，因此，業界致力於開發出呈現特定顏色且具有高遮蔽性的聚醯亞胺薄膜。
此外，在此種應用中，理想的聚醯亞胺膜需具備低光澤度及低透光性等特性，其中，低光澤度可使元件外觀更具質感與美觀，絕緣性及低透光性則可保護內部電路板之電路設計。通常可藉由添加呈色劑及消光劑以達到所欲光澤度及透光性，然而，習知聚醯亞胺膜常因添加大量呈色劑及消光劑而影響薄膜本身特性，如熱膨脹係數或機械性質等，使得聚醯亞胺膜與印刷電路板無法良好匹配。
據此，對於呈現特定顏色、具有遮蔽性及良好薄膜特性的聚 醯亞胺薄膜仍有其需求。
本發明係提供一種呈色聚醯亞胺膜，包括：一聚醯亞胺聚合物，係由二胺單體與二酐單體反應所得，其中，該二胺單體係由二胺基二苯醚及苯二胺所組成，且該二酐單體為焦蜜石酸二酐；一消光劑，係包括聚醯亞胺；以及一呈色劑。
依據本發明另一實施例，提供一種紅色聚醯亞胺膜，包括：一聚醯亞胺聚合物，係由二胺基二苯醚、苯二胺及焦蜜石酸二酐反應所得；約6至15重量%之聚醯亞胺消光劑；約6至15重量%之紅色色料；以及約10至22重量%之白色色料。
此外，本發明又另一實施例提供一種黑色聚醯亞胺膜，包括：一聚醯亞胺聚合物，係由二胺基二苯醚、苯二胺及焦蜜石酸二酐反應所得；約6至15重量%之聚醯亞胺消光劑；以及約3至8重量%之黑色色料。
本發明亦提供一種金屬積層板，係包括前述呈色聚醯亞胺膜；以及一金屬層，係設置於該聚醯亞胺膜之至少一表面上。
本發明之呈色聚醯亞胺膜係包括做為基底膜之聚醯亞胺聚合物、消光劑、及呈色劑。依據所欲呈現的顏色，聚醯亞胺膜中可使用不同的呈色劑。於一實施中，該聚醯亞胺膜係呈紅色，較佳係呈霧面、低透 光之紅色。於另一實施中，該聚醯亞胺膜係呈黑色。
本發明之呈色聚醯亞胺膜係具有至少一種下列所述之所欲薄膜特性，包括低60度光澤度值(60° gloss)、低熱膨脹係數(coefficient of thermal expansion，CTE)、及低光穿透率(TT)。於一實施例中，該膜之60度光澤度值為15以下，較佳為12以下，例如約為10、8、6、5、3、1。
於一實施例中，本發明之呈色聚醯亞胺膜係應用於軟性電路板，係與銅箔結合並進行後續加工，因此，該聚醯亞胺膜之薄膜特性須與銅箔匹配，例如，銅箔之熱膨脹係數為約17ppm/℃，而聚醯亞胺膜之熱膨脹係數必須與其匹配，以避免產品翹曲、變形或甚至破裂。於一實施例中，該呈色聚醯亞胺膜之熱膨脹係數為約10至28ppm/℃。於部分實施例中，該熱膨脹係數可視呈色劑成分、比例及消光劑比例而變化，例如，舉例但非限制，於黑色聚醯亞胺膜中，其CTE值可為10-25ppm/℃、15-23ppm/℃、17-22ppm/℃等；於紅色聚醯亞胺膜中，其CTE值可為12-28ppm/℃、15-28ppm/℃、20-28ppm/℃等。
於一實施例中，本發明呈色聚醯亞胺膜除了呈現特定顏色以外，更具有良好遮蔽度(即，低光穿透率)以保護並遮蔽印刷電路板之電路。具體而言，該聚醯亞胺膜之光穿透率為6%以下，較佳為5%以下，例如4%、3%、2%、1%或更低。
於本發明呈色聚醯亞胺膜中，做為基底膜之該聚醯亞胺聚合物係由二胺單體與二酐單體經縮合反應所得，該二胺單體與該二酐單體約為等莫耳比例。於實施例中，該二胺單體包括二胺基二苯醚(oxydianiline，ODA)，例如3,4-ODA、4,4'-ODA等，及苯二胺(phenylene diamine，PDA)， 例如對苯二胺(para-phenylenediamine，p -PDA)、間苯二胺(meta-phenylenediamine，m-PDA)等。於實施例中，該二酐單體包括焦蜜石酸二酐(pyromellitic dianhydride，PMDA)。
對於所使用之二胺單體，ODA：PDA之莫耳比例為90：10至50：50。於一實施例中，以二胺單體總莫耳數為基礎，ODA之比例可佔約50%以上，例如55%以上、60%以上、63%以上、或65%以上；並為約90%以下，例如88%以下、85%以下、80%以下、75%以下、或70%以下。於一實施例中，以二胺單體總莫耳數為基礎，PDA之比例可佔約50%以下，例如45%以下、40%以下、38%以下、或35%以下；並為約10%以上，例如15%以上、20%以上、25%以上、或30%以上。
於一較佳實施例中，以二胺單體總莫耳數為基礎，ODA為55-85%，且PDA為15-45%。於一更佳實施例中，ODA為60-70%，且PDA為30-40%。
本發明之呈色聚醯亞胺膜所包含之消光劑，為聚醯亞胺消光劑，例如聚醯亞胺粉末。做為消光劑之聚醯亞胺成分並未特別限制，該二胺與二酐之單體成分及種類亦未特別限制，例如，該二胺化合物可為對苯二胺(p -PDA)、二胺基二苯醚(ODA)、2-(4-胺基苯基)-5-胺基苯并咪唑(PBOA)等；而該二酐化合物可為聯苯四羧酸二酐(BPDA)、焦蜜石酸二酐(PMDA)等；二胺及二酐可分別為單一成分或多種成分。於實施例中，該聚醯亞胺粉末可由ODA/PMDA、ODA/BPDA、PDA/BPDA、PBOA/PMDA、或PDA/ODA/PMDA反應所形成。於一實施例中，亦可採用與基底膜為相同單體成分之聚醯亞胺粉末。聚醯亞胺粉末的平均粒徑約3~8μm。
於一實施例中，以該膜總重為基礎，該消光劑係佔約4至15重量%(wt%)，較佳為約6-15wt%、更佳為約6-12wt%。
本發明聚醯亞胺膜所包含之呈色劑可選自紅色色料、白色色料、及黑色色料，可單獨或組合使用。所採用之色料可為有機色料或無機色料。在一些實施例中，該色料可包括，由比色指數(color index(CI)，由The Society of Dyers and Colourists出版)分類為色料(pigment)之化合物。
在一些實施例中，該紅色色料可包含但不限於下列材料：鎘紅(Cadmium Red)、鎘朱红(Cadmium Vermilion)、暗紅(Alizarin Crimson)、耐久紫红(Permanent Magenta)、鮮紅(Scarlet Lake)等。
在另一些實施例中，該紅色色料之具體實例可包括：C.I.色料紅9、C.I.色料紅97、C.I.色料紅105、C.I.色料紅122、C.I.色料紅123、C.I.色料紅144、C.I.色料紅149、C.I.色料紅166、C.I.色料紅168、C.I.色料紅176、C.I.色料紅177、C.I.色料紅180、C.I.色料紅192、C.I.色料紅209、C.I.色料紅215、C.I.色料紅216、C.I.色料紅224、C.I.色料紅242、C.I.色料紅254、C.I.色料紅264、C.I.色料紅265等。
在一些實施例中，該白色色料可包含但不限於：氧化鈦(TiO2 )(如金紅石(rutile)TiO2 、銳鈦礦(anatase)TiO2 、或板鈦礦(brookite)TiO2 等)、氧化鋯(ZrO2 )、氧化鈣(CaO)、氧化鋅(ZnO2 )、氧化鋁(Al2 O3 )、硫化鋅(ZnS2 )、碳酸鈣(CaCO3 )、碳酸鉛(PbCO3 )、氫氧化鉛(Pb(OH)2 )、硫酸鈣(CaSO4 )、硫酸鋇(BaSO4 )、二氧化矽(SiO2 )、氮化硼(BN)、氮化鋁(AlN)、鹼式鉬酸鋅(basic zinc molybdate)、鹼式鉬酸鋅鈣(basic calcium zinc molybdate)、鉛白(lead white)、鉬白(molybdenum white)、鋅鋇白(lithopone)(硫 酸鋇及硫化鋅之混合物)、黏土等。
在一些實施例中，該黑色色料可包括，舉例但非限制，碳黑、氧化鈷(cobalt oxide)、鐵錳鉍黑(Fe-Mn-Bi black)、鐵錳氧化物尖晶石黑(Fe-Mn oxide spinel black)、(Fe,Mn)2 O3 黑、銅鉻鐵礦黑尖晶石(copper chromite black spinel)、燈黑(lampblack)、骨黑(bone black)、骨灰(bone ash)、骨炭(bone char)、赤鐵礦(hematite)、黑色氧化鐵、雲母狀氧化鐵、黑色錯合無機色料(CICP)、CuCr2 O4 黑、(Ni,Mn,Co)(Cr,Fe)2 O4 黑、苯胺黑、苝黑、蒽醌黑、鉻綠黑赤鐵礦、鉻鐵氧化物等。
在一些實施例中，該黑色色料之具體實例可包括：C.I.色料黑1、C.I.色料黑7等。
上述所列出之色料均可單獨或組合使用。
依據本發明之實施例，為提供紅色聚醯亞胺膜，該紅色聚醯亞胺膜之呈色劑可包含紅色色料及視需要選用之白色色料，以達成所欲之顏色及遮蔽度。於一實施例中，以該膜總重為基礎，該紅色色料可佔約6至15重量%。於另一實施例中，所使用的色料包含紅色色料及白色色料，該紅色色料可佔約6至15重量%，且該白色色料可佔約10至22重量%。於又一實施例中，所使用的色料可包含紅色色料及黑色色料，該紅色色料可佔約6至15重量%，且該黑色色料係佔約3至8重量%。
依據本發明另一實施例，為提供黑色聚醯亞胺膜，該黑色聚醯亞胺膜之呈色劑係包含黑色色料。於一實施例中，以該膜總重為基礎，該黑色色料係佔約3至8重量%。
於一實施例中，前述呈色聚醯亞胺膜可用以製備金屬積層 板，係藉由例如物理氣相沉積、化學氣相沉積、蒸鍍、電解電鍍、無電解電鍍等方式，將一金屬層設置於該聚醯亞胺膜之至少一表面上而得。於實施例中，該金屬層之金屬可包括金、銀、銅、鋁、鎳、其合金、或前述任意之組合。
以下以實施例詳細說明本發明。
實施例
聚醯亞胺消光劑之製備：
將400克(g)之以4,4'-ODA、p -PDA及PMDA共聚合而得之聚醯胺酸溶液(固含量為約6%)置入三頸燒瓶內攪拌，並以2℃/min之升溫速率加熱至約160℃並持溫反應約3小時，而獲得聚醯亞胺粒子。待冷卻至室溫後，將所得聚醯亞胺粒子以二甲基乙醯胺(DMAc)及乙醇清洗，再以真空過濾收集該粒子，並於烘箱內以160℃加熱乾燥1小時備用。
取約10g之經乾燥之聚醯亞胺粒子與60g之DMAc混合，於室溫下攪拌1小時，再以研磨機研磨而製得聚醯亞胺粒子(PIP)漿料。該漿料所含聚醯亞胺粒子之平均粒徑經測定為約3~8μm(以掃描式電子顯微鏡(型號JEOL5410)進行測量及計算)。
呈色劑之製備：
紅色漿料： 使用色料紅149(商品名稱red04，購自永光化學)，固含量為10wt%，使用前以研磨機研磨均勻。
白色漿料： 主成分為二氧化鈦之白色色料(商品名稱為white01，購自永光化學)，固含量為50wt%，使用前以研磨機研磨均勻。
碳黑漿料： 將100g碳黑(SB4A，購自EVONIK)與600g的DMAc混合並攪拌1小時，再以研磨機研磨後而得。
<實施例1>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入35.86g(0.1793 mole)的4,4'-ODA與8.3g(0.0768mole)的p -PDA，攪拌至完全溶解，再加入約55.84g(0.2561 mole)的PMDA，持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸(PAA)溶液。
將約30g的所得聚醯胺酸溶液置於約100mL的反應瓶中，加入約26.81g的DMAc進行稀釋。接著將約7.88g的紅色漿料、約2.37g的白色漿料與約3.31g的聚醯亞胺粒子漿料加入該反應瓶中，持續攪拌約1小時，以低溫冷藏約30分鐘。
將前述聚醯胺酸溶液、脫水劑乙酸酐、及催化劑甲基吡啶依莫耳比約1：2：1混合。以刮刀將該溶液於玻璃平板上塗佈成層，並放入烘箱內以約80℃加熱約30分鐘，再以約170℃至370℃加熱約4小時，使該溶液烤乾成膜，之後將該膜自玻璃板剝離，即獲得本發明之呈色聚醯亞胺薄膜。
<實施例2>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約38g的實施例1之PAA溶液、約26.47g的DMAc、約2.71g的碳黑漿料、與約3.33g的PIP漿料。
<比較例1>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約47.85g(0.2393 mole)的4,4'-ODA攪拌至完全溶解，再加入約51.11g(0.2344 mole)的PMDA， 持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸溶液。
將約30g的所得聚醯胺酸溶液、約26.47g的DMAc、約7.95g的紅色漿料、約2.38g的白色漿料與約3.33g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<比較例2>
重複比較例1之步驟，但各成分重量改為約38g的比較例1之聚醯胺酸溶液、約26.48g的DMAc、約2.73g的碳黑漿料與約3.27g的PIP漿料。
<比較例3>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約39.22g(0.1961 mole)的4,4'-ODA攪拌至完全溶解，再加入約59.57g(0.1922 mole)的4,4'-聯苯醚二酐(4,4-Oxydiphthalic anhydride，ODPA)持續攪拌4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸溶液。
將約30g的所得聚醯胺酸溶液、約26.48g的DMAc、約8.08g的紅色漿料、約2.73g的白色漿料與約3.27g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<比較例4>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約14.04g(0.13 mole)的p -PDA與約29.28g(0.13 mole)的PBOA攪拌至完全溶解，再加入約55.55g(0.2548 mole)的PMDA持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸溶液。
將約30g的所得聚醯胺酸溶液、約26.81g的DMAc、約7.88g 的紅色漿料、約2.36g的白色漿料與約3.31g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<比較例5>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約33.13g(0.3068 mole)的p -PDA攪拌至完全溶解，再加入約65.54g(0.3006 mole)的PMDA持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸溶液。
將約30g的所得聚醯胺酸溶液、約26.68g的DMAc、約7.74g的紅色漿料、約2.32g的白色漿料與約3.25g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<比較例6>
重複比較例5之步驟，但各成分重量改為約38g的比較例5之聚醯胺酸溶液、約26.45g的DMAc、約2.66g的碳黑漿料與約3.19g的PIP漿料。
各實施例所得之聚醯亞胺膜均以下列方式測定其薄膜特性，結果如表1所示。
60度光澤值： 以手持式光澤度計(型號為Micro Tri Gloss-BYK Gardner)進行檢測，取3個獨立測量值之平均值。
透光度(TT)： 以霧度計(型號為NIPPON DEMSHOKU NDH 2000)進行檢測，取3至6個獨立測量值之平均值。
線性熱膨脹係數(CTE)： 以熱機械分析儀(型號為TAInstruments TMAQ400)測量100~200℃之間的CTE值，並取其平均值。
如表1所示，本發明之實施例1及2，以特定單體組成ODA/PDA/PMDA，搭配適量色料及聚醯亞胺消光劑所製得之呈色聚醯亞胺膜，係具有優良的成膜性、低於35之光澤度值、光穿透率低於6%之高遮蔽度、以及可與銅箔匹配之適當熱膨脹係數(銅箔為約17ppm/℃，本發明之聚醯亞胺膜為約20~22ppm/℃)等優異特性，相當適合作為電路板之覆蓋膜。
反之，測試其他不同的單體組合，如比較例1至6所示，均無法達到如本發明之聚醯亞胺膜之全部優點。比較例1-3之聚醯亞胺膜之CTE值均高於30ppm/℃，與銅箔CTE之差異過大，兩者貼合加工時易導致產品翹曲、破裂或變形。比較例4之單體組合之成膜性差，且CTE值過低(僅8.5ppm/℃)，與銅箔CTE之差異過大。比較例5及6之單體組合則無法成膜，完全不適用。
由表1所示之結果顯示，考量到添加物及後續加工之應用性，並非任意二胺單體與二酸酐單體之組合均可達到產品所欲特性，僅有本發明之特定單體組合ODA/PDA/PMDA可與呈色劑及消光劑組合而獲得兼具良好的成膜性、光學特性、與銅箔之匹配性之呈色聚醯亞胺膜。
以下之實施例及比較例之聚醯亞胺膜，均採用單體組合ODA/PDA/PMDA進行。
<實施例3>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約44.03g(0.2202 mole)的4,4'-ODA與約2.64g(0.0244 mole)的p -PDA，攪拌至完全溶解，再加入約52.26g(0.2397 mole)的PMDA，持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸(PAA)溶液。
將約25g的所得聚醯胺酸溶液、約22.62g的DMAc、約4.8g的紅色漿料、約3.52g的白色漿料與約8.39g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<實施例4>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約25g的實施例1之PAA溶液、約28.55g的DMAc、約4.77g的紅色漿料、約3.5g的白色漿料、與約8.34g的PIP漿料。
<實施例5>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約26.88g(0.1344 mole)的4,4'-ODA與約14.52g(0.1344 mole)的p-PDA，攪拌至完全溶解，再加入約57.43g(0.2634 mole)的PMDA，持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸(PAA)溶液。
將約25g的所得聚醯胺酸溶液、約28.51g的DMAc、約4.75g的紅色漿料、約3.49g的白色漿料與約8.31g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<實施例6>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約26g的實施例1之PAA溶液、約21.93g的DMAc、約11.79g的紅色漿料、約1.57g的白色漿料、與約8.24g的PIP漿料。
<實施例7>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約35g的實施例1之PAA溶液、約25.2g的DMAc、約1.62g的碳黑漿料、與約8.12g的PIP漿料。
<實施例8>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約33g的實施例1之PAA溶液、約24.4g的DMAc、約4.35g的碳黑漿料、與約8.15g的PIP漿料。
<比較例7>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約45.96g(0.2298 mole)的4,4'-ODA與約1.31g(0.0121 mole)的p-PDA，攪拌至完全溶解，再加入約51.68g(0.2371 mole)的PMDA，持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸(PAA)溶液。
將約25g的所得聚醯胺酸溶液、約28.63g的DMAc、約4.8g的紅色漿料、約3.52g的白色漿料與約8.4g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<比較例8>
將約400g的DMAc置入反應瓶中，加入約22.05g(0.1103 mole)的4,4'-ODA與約17.86g(0.1654 mole)的p-PDA，攪拌至完全溶解，再加入約58.89g(0.2701 mole)的PMDA，持續攪拌約4小時進行反應，形成黏度約200,000 cps的聚醯胺酸(PAA)溶液。
將約25g的所得聚醯胺酸溶液、約22.62g的DMAc、約4.74g的紅色漿料、約3.48g的白色漿料與約8.29g的PIP漿料混合，接著以與實施例1相同之步驟製得聚醯亞胺薄膜。
<比較例9>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為16g的實施例1之PAA溶液、約25.32g的DMAc、約16.58g的紅色漿料、約4.97g的白色漿料、 與約8.7g的PIP漿料。
<比較例10>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約33g的實施例1之PAA溶液、約25.63g的DMAc、約2.33g的紅色漿料、約0.78g的白色漿料、與約8.15g的PIP漿料。
<比較例11>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約32g的實施例1之PAA溶液、約23.93g的DMAc、約5.41g的碳黑漿料、與約8.12g的PIP漿料。
<比較例12>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約36g的實施例1之PAA溶液、約25.61g的DMAc、約0.27g的碳黑漿料、與約8.1g的PIP漿料。
<比較例13>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約40g的實施例1之PAA溶液、約26.97g的DMAc、與約1.57g的PIP漿料。
<比較例14>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約30g的實施例1之PAA溶液、約23.13g的DMAc、與約16.3g的PIP漿料。
<比較例15>
重複實施例1之步驟，但各成分重量改為約33g的實施例1之PAA溶液、約22.27g的DMAc、約7.98g的紅色漿料、與約8.37g的PIP漿料。
各實施例所得之聚醯亞胺膜之60度光澤值、透光度(TT)、及線性熱膨脹係數(CTE)如表2所示。
由實施例3-5與比較例7-8相較可知，本發明所使用之特定二胺單體須進一步於特定比例下才能達成所欲膜特性(低光澤度、高遮蔽性、適當的熱膨脹係數)。具體而言，二胺單體ODA：PDA之莫耳比例為0.9-0.5：0.1-0.5。比較例7顯示當ODA含量過高、PDA含量過低時，會使所得呈色聚醯亞胺膜之CTE值過高(超過30ppm/℃)，與銅箔匹配性差；而比較例8顯示當ODA含量過低、PDA含量過高時，所得聚醯亞胺膜之CTE雖適合，但成膜性差，不適於工業規模量產。
另外，比較例9、11、及14係顯示，若色料或消光劑之添加量過高，亦導致成膜性差，不適於工業規模量產；且添加量過高亦會影響聚醯亞胺膜之機械性質。反之，比較例10、12及15係顯示，當色料添加量過低或不添加白色漿料時，雖不影響成膜性，但所得聚醯亞胺膜之透光度過高，作為覆蓋膜則無法有效遮蔽下方電路圖案，其光學性質不符所需，無法應用於電路板。而比較例13係顯示，當消光劑添加量過低(少於6wt%)時，消光效果不足，導致所得聚醯亞胺膜的60度光澤值過高，亦不符合所需。
綜上述，本發明實施例3-8證實，必須採用二胺及二酐之特定單體組合及特定比例，並配合適當添加量之色料及消光劑，才可獲得具有低光澤度(15以下)、高遮蔽性(光穿透率<6%)、及可與銅箔匹配之低熱膨脹係數(28ppm/℃以下)之呈色聚醯亞胺膜(例如紅色或黑色聚醯亞胺膜)，並可兼顧良好成膜性，能應用於工業規模量產。
上述特定實施例之內容係為了詳細說明本發明，然而，該等實施例係僅用於說明，並非意欲限制本發明。熟習本領域之技藝者可理解，在不悖離後附申請專利範圍所界定之範疇下針對本發明所進行之各種變化或修改 係落入本發明之一部分。

Claims (12)

  1. 一種呈色聚醯亞胺膜，包括：一聚醯亞胺聚合物，係由二胺單體與二酐單體反應所得，其中，該二胺單體係由二胺基二苯醚(oxydianiline，ODA)及苯二胺(phenylene diamine，PDA)以莫耳比例為90：10至50：50所組成，且該二酐單體為焦蜜石酸二酐(pyromellitic dianhydride，PMDA)；一消光劑，係包括聚醯亞胺；以及一呈色劑；其中，該呈色聚醯亞胺膜具有熱膨脹係數為28ppm/℃以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之呈色聚醯亞胺膜，其中，以該膜總重為基礎，該消光劑係佔約4至15重量%。
  3. 如申請專利範圍第1項之呈色聚醯亞胺膜，其中該呈色劑係選自紅色色料、白色色料、及黑色色料。
  4. 如申請專利範圍第1項之呈色聚醯亞胺膜，其中，該呈色劑包含紅色色料及白色色料，以該膜總重為基礎，該紅色色料係佔約6至15重量%。
  5. 如申請專利範圍第4項之呈色聚醯亞胺膜，其中，以該膜總重為基礎，該白色色料係佔10至22重量%。
  6. 如申請專利範圍第1項之呈色聚醯亞胺膜，其中，該呈色劑包含黑色色料，以該膜總重為基礎，該黑色色料係佔3至8重量%。
  7. 如申請專利範圍第1至6項中任一項之呈色聚醯亞胺膜，其具有下列之薄膜特性：60度光澤度值為15以下；及 光穿透率為6%以下。
  8. 一種金屬積層板，係包括：如申請專利範圍第1項至第6項其中任一項之呈色聚醯亞胺膜；以及一金屬層，設置於該聚醯亞胺膜之至少一表面上。
  9. 如申請專利範圍第8項之金屬積層板，其中，該金屬層係由物理氣相沉積、化學氣相沉積、蒸鍍、電解電鍍、或無電解電鍍所形成。
  10. 如申請專利範圍第8項之金屬積層板，其中，該金屬層包括金、銀、銅、鋁、鎳、其合金、或前述任意之組合。
  11. 一種紅色聚醯亞胺膜，包括：一聚醯亞胺聚合物，係由二胺基二苯醚、苯二胺及焦蜜石酸二酐反應所得，其中，二胺基二苯醚：苯二胺之莫耳比例為約90：10至50：50；約6至15重量%之聚醯亞胺消光劑；約6至15重量%之紅色色料；以及約10至22重量%之白色色料。
  12. 一種黑色聚醯亞胺膜，包括：一聚醯亞胺聚合物，係由二胺基二苯醚、苯二胺及焦蜜石酸二酐反應所得，其中，二胺基二苯醚：苯二胺之莫耳比例為約90：10至50：50；約6至15重量%之聚醯亞胺消光劑；以及約3至8重量%之黑色色料。
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