CN102195044B - 二次电池和所述二次电池的制造方法 - Google Patents

二次电池和所述二次电池的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种二次电池，所述二次电池包括包含内部堆叠电极和设置在所述内部堆叠电极的至少一端上的至少一个最外面电极的电极组件；以及设置为容纳所述电极组件的壳。在本文中，所述至少一个最外面电极包括非活性材料。

Description

二次电池和所述二次电池的制造方法
技术领域
本公开内容涉及二次电池和所述二次电池的制造方法。
背景技术
电池将电池中化学物质的电化学氧化还原反应产生的化学能转化为电能。这样的电池可分为在电池内的能量耗尽之后应该废弃的一次电池和可再充电超过一次的二次电池。基于化学能和电能之间可逆的转化，二次电池可充电/放电超过一次。高科技电子工业中的最近发展使得电子器件变小和重量变轻，这已导致便携式电子器件的增加。作为这样的便携式电子器件的电源，对于具有高能量密度的电池的需要日益增加，并且许多研究已指向开发锂二次电池。锂二次电池包括具有正极、负极和介于它们之间的隔板的电极组件，以及容纳所述电极组件的壳。所述电极组件可为具有多个正极、隔板和负极的堆叠电极组件。堆叠电极组件由于电极最外面部分中的异常反应可具有恶化的电池性能。
发明内容
本公开内容的一个实施方式提供二次电池，其包括包含内部堆叠电极和设置在所述内部堆叠电极的至少一端上的至少一个最外面电极的电极组件；和设置为容纳所述电极组件的壳；其中所述至少一个最外面电极包括非活性材料。
本公开内容的另一个实施方式提供制造所述二次电池的方法，包括提供包含内部堆叠电极和设置在所述内部堆叠电极的至少一端上的至少一个最外面电极的电极组件；和在壳中容纳所述电极组件，其中所述至少一个最外面电极包括非活性材料。
所述至少一个最外面电极可包括不导致电化学反应的无机材料或有机材料或其组合。
所述至少一个最外面电极可包括多孔无机材料。
所述多孔无机材料可包括选自由炭黑、石墨、硅胶、氧化锆、氧化铝、沸石、陶瓷粉末和氮化硅组成的组中的至少一种。
所述至少一个最外面电极可包括多孔有机材料。
所述多孔有机材料可包括选自由氟聚合物、氟弹性体、全氟弹性体、弹性体双酚A、环氧乙烯基酯、乙烯基酯树脂、(甲基)丙烯酸化的酚醛清漆-(甲基)丙烯酸化的环氧乙烯基酯、羟基封端的聚丁二烯树脂、糠醇树脂、聚对二甲苯、聚酰胺、聚酰亚胺和聚苯硫醚组成的组中的至少一种。
所述至少一个最外面电极可包括集流体和在所述集流体的一侧上形成的包括所述非活性材料的非活性材料层，其中所述非活性材料层与所述壳接触。
所述至少一个最外面电极可进一步包括在所述集流体的另一侧上形成的活性材料层。
所述非活性材料层可设置在所述电极组件的下部或上部。
所述非活性材料层可设置在所述电极组件的下部和上部两者。
所述内部堆叠电极可包括多个交替堆叠的正极和负极，以及介于各正极和负极之间的隔板。
所述正极可包含包括复合氧化物的正极活性材料，所述复合氧化物包括钴、锰、和镍中的至少一种以及锂。
所述负极可包含负极活性材料，所述负极活性材料包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂锂的材料和过渡金属氧化物中的至少一种。
附图说明
图1是根据一个实施方式的二次电池的部分剖视透视图。
图2是将图1中所示“A”部分放大的一个实施方式的横截面图。
图3是将图1中所示“A”部分放大的另一实施方式的横截面图。
具体实施方式
以下将参考附图更完整地描述本公开内容，其中显示本公开内容的示例性实施方式。如本领域技术人员认识到的，所述实施方式可以各种不同的方式改进，所有改进不脱离本发明的精神或范围。
在附图中，为了清楚可夸大层、膜、板、区域等的厚度。相同的附图标记在说明书中始终表示相同的元件。应理解，当一个元件例如层、膜、区域或基底被称作在另一元件“上”时，其可以直接在所述另一元件上或者还可存在中间元件。相反，当一个元件被称为“直接在”另一元件“上”时，不存在中间元件。
参考图1和图2，将描述根据一个实施方式的二次电池。
图1是根据一个实施方式的二次电池的部分剖视透视图，和图2是将图1中所示“A”部分放大的横截面图。
首先，参考图1，根据一个实施方式的二次电池包括电极组件100、用于容纳电极组件100的壳300、以及与电极组件100连接并且引出到壳300外部的电极端子410和420。
壳300具有用于容纳电极组件100的内部空间，并且基于所述内部空间包括上壳310和下壳320。上壳310和下壳320可包括例如像层压片之类的材料，和可包含浸渍电解质溶液的电极组件100容纳在所述内部空间中，且边缘通过热熔合一体化，从而密封电极组件100。壳300的形状和材料不限于以上，并且可进行各种改变。
电极端子410和420包括与正极20连接的正极端子410和与负极30连接的负极端子420。附图显示其中正极端子410和负极端子420从壳300的两侧引出的实例，但是本实施方式不限于此并且它们可在一侧引出。
参考图2，电极组件100包括一个堆叠在另一个上的多个电极，并且所述多个电极包括设置在最上面和最下面部分的电极，其在下文中称作“最外面电极”，并且在两个最外面电极之间堆叠的电极在下文中称作“内部堆叠电极”。
在本文中，所述内部堆叠电极的结构不同于所述最外面电极的结构。
在下文中，将首先描述内部堆叠电极。
所述内部堆叠电极包括多个电极，其为交替堆叠的正极20和负极30，并且在正极20和负极30之间插入隔板40。附图显示其中正极20、隔板40和负极30顺序堆叠的实例，但是正极20可被负极30替代，并且负极30可被正极20替代。而且，附图示例性地示出，两个正极20、两个隔板40和两个负极30堆叠。然而，本实施方式不限于此，并且可堆叠更多的正极20、隔板40和负极30。
正极20包括集流体21以及在集流体21的两侧上形成的正极活性材料层22a和22b。
集流体21可为金属薄膜或网状板例如筛网。集流体21可包括例如铝(Al)。
正极活性材料层22a和22b可在集流体21的两侧上形成，并且各正极活性材料层22a或22b的厚度可为约10μm～约10mm。
正极活性材料层22a和22b包括正极活性材料、粘合剂和导电材料。
所述正极活性材料包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的化合物。所述正极活性材料可包括包含钴、锰、和镍的至少一种以及锂的复合氧化物。具体地，可使用如下含锂化合物。LiaA1-bBbD2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8且0≤b≤0.5)；LiaE1-bBbO2-cDc(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5且0≤c≤0.05)；LiE2-bBbO4-cDc(其中，在上式中，0≤b≤0.5且0≤c≤0.05)；LiaNi1-b-cCobBcDα(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05且0＜α≤2)；LiaNi1-b-cCobBcO2-αFα(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05且0＜α＜2)；LiaNi1-b-cCobBcO2-αF2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05且0＜α＜2)；LiaNi1-b-cMnbBcDα(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05且0＜α≤2)；LiaNi1-b-cMnbBcO2-αFα(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05且0＜α＜2)；LiaNi1-b-cMnbBcO2-αF2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05且0＜α＜2)；LiaNibEcGdO2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5且0.001≤d≤0.1)；LiaNibCocMndGeO2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0≤d≤0.5且0.001≤e≤0.1)；LiaNiGbO2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.1)；LiaCoGbO2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.1)；LiaMnGbO2(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.1)；LiaMn2GbO4(其中，在上式中，0.90≤a≤1.8且0.001≤b≤0.1)；QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiIO2；LiNiVO4；Li(3-f)J2(PO4)3(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)；LiFePO4。
在上式中A选自由Ni、Co、Mn及其组合组成的组；B选自由Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合组成的组；D选自由O、F、S、P及其组合；E选自Co、Mn及其组合组成的组；F选自由F、S、P及其组合；G选自Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V及其组合组成的组；Q选自由Ti、Mo、Mn及其组合组成的组；I选自由Cr、V、Fe、Sc、Y及其组合组成的组；并且J选自由V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu及其组合组成的组。
粘合剂改善正极活性材料颗粒彼此之间的粘合性质以及正极活性材料颗粒与集流体的粘合性质。粘合剂的实例包括选自由聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含有环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸化的丁苯橡胶、环氧树脂、尼龙等组成的组中的至少一种，但不限于此。
包括所述导电材料以改善电极电导率。任何导电性材料可用作导电材料，除非其导致化学变化。导电材料的实例包括如下的一种或多种：天然石墨，人造石墨，炭黑，乙炔黑，科琴黑，碳纤维，铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维，和导电聚合物例如聚苯衍生物。
负极30包括集流体31以及在集流体31的两侧上形成的负极活性材料32a和32b。
集流体31可为金属薄膜或网状板例如筛网，例如集流体31可包括例如铜、镍、不锈钢、钛、涂布有导电金属的聚合物基底或其组合。
负极活性材料层32a和32b可在集流体31的两侧上形成，并且各负极活性材料层32a或32b的厚度可为约10μm～约10mm。
所述负极活性材料包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂锂的材料、或者过渡金属氧化物。
可以可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料包括碳材料。所述碳材料可为任何在锂离子二次电池中通常使用的碳基负极活性材料。所述碳材料的实例包括结晶碳、无定形碳及其混合物。所述结晶碳可为非成形的，或者片状、薄片状、球状或纤维状的天然石墨或人造石墨。所述无定形碳可为软碳、硬碳、中间相沥青碳化物、烧结焦炭等。
锂金属合金的实例包括锂和选自由Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al和Sn组成的组中的金属。
能够掺杂锂的材料的实例包括Si、SiOx(0＜x＜2)、Si-Y合金(其中Y为选自由碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、过渡元素、稀土元素及其组合组成的组中的元素并且不是Si)、Sn、SnO2、Sn-Y合金(其中Y为选自由碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、过渡元素、稀土元素及其组合组成的组中的元素但不是Sn)、或其混合物。这些材料中的至少一种可与SiO2混合。元素Y可选自由Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Ti、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po及其组合组成的组中。
过渡金属氧化物的实例包括氧化钒、锂钒氧化物等。
粘合剂改善负极活性材料颗粒彼此之间的粘合性质以及负极活性材料颗粒与集流体的粘合性质。粘合剂的实例包括选自由聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含有环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸化的丁苯橡胶、环氧树脂、尼龙等组成的组中的至少一种，但不限于此。
包括所述导电材料以改善电极电导率。任何导电性材料可用作导电材料，除非其导致化学变化。导电材料的实例包括碳基材料例如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属基材料；导电聚合物例如聚苯衍生物；或其混合物。
隔板40包括例如聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯、和其多层例如聚乙烯/聚丙烯双层隔板、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯三层隔板、和聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层隔板。
在下文中，将描述最外面电极50。
最外面电极50可为正极或负极。
最外面电极50包括集流体51、在集流体51的一侧上形成的活性材料层52、和在集流体51的另一侧上形成的非活性材料层55。活性材料层52设置在内部堆叠电极的一侧上，和非活性材料层55成为电极组件100的最外层。
当最外面电极50为正极时，集流体51和活性材料层52与上述正极20的集流体21和正极活性材料层22a和22b相同。
当最外面电极50为负极时，集流体51和活性材料层52与上述负极30的集流体31和负极活性材料层32a和32b相同。
如图2所示，非活性材料层55构成电极组件100的下部和上部最外层。然而，本发明不限于此，且如图3所示，非活性材料层55可设置在电极组件100的下部或上部。
非活性材料层55包括由不导致电化学反应的无机材料、有机材料或其组合形成的非活性材料。在本文中，非活性材料是与上述活性材料相对的术语。
非活性材料层可包括例如多孔无机材料。所述多孔无机材料的非限制实例包括炭黑、石墨、硅胶、氧化锆、氧化铝、沸石、陶瓷粉末例如氮化硅。
非活性材料层可包含例如多孔有机材料。所述多孔有机材料的非限制实例包括氟基聚合物例如氟聚合物、氟弹性体和全氟弹性体；弹性体双酚A；环氧乙烯基酯；乙烯基酯树脂；(甲基)丙烯酸化的酚醛清漆-(甲基)丙烯酸化的环氧乙烯基酯；羟基封端的聚丁二烯树脂；糠醇树脂；聚对二甲苯；聚酰胺；聚酰亚胺和聚苯硫醚。
非活性材料层55可具有与活性材料层52几乎相同的厚度，例如约10μm～约10mm的厚度。
根据本实施方式，可通过包括非活性材料层作为堆叠电极组件的最外层来防止由于电极组件的最外面部分中的电化学副反应引起的电池的异常现象，从而改善电池的可靠性，并且防止电极的活性材料直接与壳接触，从而改善电池的安全性。
而且，由于非活性材料层可使用电解质溶液润湿，因此当电极收缩或膨胀时其可将电解质溶液补充到电池中从而改善电池的长期可靠性。
此外，当电极组件的最外面部分涂有活性材料层时，由于加工期间设置在最外层中的活性材料的滚压(rolling)现象，加工性质可恶化。然而，根据本实施方式，由于最外层涂有非活性材料层，加工性质可改善。
而且，由于非活性材料层固定电极组件的外部形状，可保护电极不被外力弯曲或损坏。
虽然已经结合目前认为是实际示例性的实施方式的内容描述了本公开内容，但是应理解，本发明的实施方式不限于公开的实施方式，而是相反，意图涵盖包括在所附权利要求的精神和范围内的各种变型和等价布置。

Claims (9)

1.二次电池，包括：
包括内部堆叠电极和设置在所述内部堆叠电极的至少一端上的至少一个最外面电极的电极组件；和
设置为容纳所述电极组件的壳；
其中所述至少一个最外面电极包括非活性材料，
其中所述至少一个最外面电极包括集流体和在所述集流体的一侧上形成的包括所述非活性材料的非活性材料层，其中所述非活性材料层与所述壳接触，
其中所述非活性材料层使用电解质溶液润湿，因此当电极收缩或膨胀时将电解质溶液补充到电池中，
所述非活性材料包括选自炭黑、石墨、硅胶、氧化锆、氧化铝、沸石、或氮化硅的多孔无机材料，或者选自氟基聚合物、弹性体双酚A、环氧乙烯基酯、乙烯基酯树脂、(甲基)丙烯酸化的酚醛清漆-(甲基)丙烯酸化的环氧乙烯基酯、羟基封端的聚丁二烯树脂、糠醇树脂、聚对二甲苯、聚酰胺、聚酰亚胺和聚苯硫醚的多孔有机材料，所述氟基聚合物选自氟聚合物、氟弹性体和全氟弹性体。
2.权利要求1的二次电池，其中所述至少一个最外面电极包括不导致电化学反应的无机材料或有机材料或其组合。
3.权利要求1的二次电池，其中所述至少一个最外面电极进一步包括在所述集流体的另一侧上形成的活性材料层。
4.权利要求1的二次电池，其中所述非活性材料层设置在所述电极组件的下部或上部。
5.权利要求1的二次电池，其中所述非活性材料层设置在所述电极组件的下部和上部两者。
6.权利要求1的二次电池，其中所述内部堆叠电极包括多个交替堆叠的正极和负极，以及介于各正极和负极之间的隔板。
7.权利要求6的二次电池，其中所述正极包含包括复合氧化物的正极活性材料，所述复合氧化物包括钴、锰、和镍中的至少一种以及锂。
8.权利要求6的二次电池，其中所述负极包括负极活性材料，所述负极活性材料包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂锂的材料和过渡金属氧化物中的至少一种。
9.制造权利要求1-8任一项的二次电池的方法，包括：
提供包括内部堆叠电极和设置在所述内部堆叠电极的至少一端上的至少一个最外面电极的电极组件；和
在壳中容纳所述电极组件；
其中所述至少一个最外面电极包括非活性材料。
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