JP3547952B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明はリチウム二次電池に関し、特に高出力密度を必要とするリチウム二次電池に関する。
【0002】
【従来の技術】
近年、高エネルギー密度かつ高出力密度を達成することのできる二次電池として、円筒型リチウムイオン二次電池が期待されている。
ところで、この種のリチウムイオン二次電池において、大容量かつ高出力密度を必要とする電池を作製する場合、以下の点が特に問題とされている。
▲1▼帯状の電極板が長くなるためタブの本数が少ないと集電効果が低くなり、その結果、電池の内部抵抗が大きくなり、電池性能が低下する。
▲2▼電極上の電位分布が不均一にならないようにするためには集電体の長手方向に一様に集電タブを接続する必要があるが、その際反応の不均一性を防ぐためにセパレータを介した各電極の対向面にはバランス良く対極の活物質を存在させる必要がある。尚、ここで、反応の不均一とは、正極活物質の対向する位置に負極活物質が存在しない箇所があると、当該箇所において負極活物質中へのリチウムイオンのインターカレーションが行われないため、金属リチウムが析出することを意味する。
【0003】
上記問題を解決するため、種々のリチウム二次電池が提案されており、そのうちの典型的な従来技術として、特開平6−267528号公報に示すように、帯状の正極及び帯状の負極の集電体の長手方向の両側端部(渦巻き電極体の上下方向両端部)を、それぞれセパレータから突出させると共に活物質を付着させずに露出させ、この集電体の両端の露出部分を正極及び負極の各リード取付部とし、この正極リード取付部に複数の正極リードを接続し、負極リード取付部に複数の負極リードを接続した構造のリチウム二次電池が提案されている。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記従来例では、電極の端部において、正極の対向面に負極活物質が存在しておらず、従って、この部分において反応の不均一性が生じ、これに起因してサイクル寿命が短くなる問題があった。さらに集電体の一端にのみ集電タブを溶着するため電位分布が大きくなり、大きな出力が得られないという問題も発生していた。
【0005】
本発明は、上記従来の課題を考慮してなされたものであって、正負極の容量バランスのずれを可及的に低減することができ、かつ、電位分布差を小さくして、高出力を得ることができるリチウム二次電池を提供することを目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明のリチウム二次電池は、帯状の正極集電体の両面に正極活物質層が形成された正極板と、帯状の負極集電体の両面に負極活物質層が形成された負極板とが、帯状のセパレータを介して渦巻き状に巻回される渦巻き電極体を備えたリチウム二次電池において、前記正極板には、正極活物質が塗布された塗布部分と、正極活物質が塗布されていない未塗布部分とが、正極板の長手方向に交互に形成されており、この未塗布部分内において前記正極集電タブが正極集電体に固着されており、前記負極板には、その長手方向に間隔をあけて複数の負極集電タブが固着されており、正極板及び負極板が巻回された状態において、前記複数の負極集電タブは、それぞれ、前記正極板の、正極活物質が塗布されていない未塗布部分内で、セパレータを介して、前記未塗布部分と対向して配置されていることを特徴とする。
【0007】
上記構成によれば、複数の正極集電タブと複数の負極集電タブとが、それぞれセパレータを介して対向して配置されているので、正極活物質に対向する位置に常に負極活物質が存在することになり、その結果、金属リチウムの析出を防止することができ、電池の充放電サイクルの長寿命化が達成できる。また、正極集電タブと負極集電タブが、長手方向に対向して配置されているので、正・負極板の長手方向に生じる電位分布の不均一を抑えることができ、高出力の電池を実現できる。また、集電タブが正・負極板の長手方向に複数設けられているので、集電効果が高くなり、その結果、電池の内部抵抗を小さくし、電池性能を向上させることができる。また、未塗布部分の領域内において、前記正極集電タブが正極集電体に固着されているので、正極・負極板を巻き取る際に若干ずれが生じても、巻回された状態において、負極集電タブは、この未塗布部分の範囲内にあって正極集電タブと対向している状態が得られ、正極活物質塗布部と負極集電タブとが対向して重なり合うことがないため、金属リチウムの析出を防止することができる。
【0008】
また、本発明のリチウム二次電池は、前記正極活物質未塗布部の幅L4と負極タブの幅L2の比率W(L4/L2)が1.2〜3.5である構成とすることができる。
【0009】
上記構成において比率Wを1.2〜3.5とするのは、以下の理由による。比率Wが1.2未満であれば、正極活物質に負極集電タブが重なるおそれがあるからである。また、比率Wが3.5以上であれば、正極活物質の利用効率の低減により、高出力を得られないからである。
【0010】
また、本発明のリチウム二次電池は、前記複数の正極集電タブ相互の間隔及び前記複数の負極集電タブ相互の間隔が20cm以上80cm以下である構成とすることができる。
【0011】
電池の出力に応じて集電タブの本数を増す必要がある場合、集電タブの間隔を短くして集電タブの本数を増やせばよい。このとき集電タブの間隔が20cm未満とした場合、集電タブの本数が多すぎて巻き取りが困難となるので、20cm以上とすべきである。一方、集電タブの間隔が80cmを超えると、集電タブの本数が少なすぎて、電位分布に不均一が生じるので、80cm以下とすべきである。
【0012】
また、本発明のリチウム二次電池は、前記正極集電タブ及び負極集電タブの各幅が10mm以上30mm以下である構成とすることができる。
【0013】
タブ幅を規制するのは、タブ幅が10mm未満の場合、許容電流が小さくなり、タブの本数を増やす必要が生じるが、そうすると正・負極板の巻き取りが困難となるからである。タブ幅が30mmを超えた場合、幅が広くなりすぎて、この場合においても同様に正・負極板の巻き取りが困難となるからである。
【発明の実施の形態】
【0014】
本発明の実施の形態を図1〜図3に基づいて説明する。
図1は本発明のリチウム二次電池の主要部の構造を示す斜視図であり、図2はその一部拡大図である。渦巻き電極体10は、帯状正極板1と帯状負極板2とが帯状セパレータ3を介して渦巻き状に巻回された構造とされている。正極板1には、その巻回方向に間隔をあけて複数の正極集電タブ1d…設けられており、また、負極板2には、その巻回方向に間隔をあけて複数の負極集電タブ2d…が設けられており、正極集電タブ1d…と負極集電タブ2d…とはセパレータ3(図2においては理解の容易のため破線で示されている)を介して対向して配置されている。各正極集電タブ1d…の上端部は、正極板1の上端部から上方に突出形成されており、各負極集電タブ2d…の下端部は、負極板2の下端部から下方に突出形成されている。各正極集電タブ1d…の上端部は、電池蓋11に取付けられている電流端子12に電気的に接続され、各負極集電タブ2d…の下端部は、電池底に取付けられている電流端子(図示せず)に電気的に接続されている。
【0015】
図3は正・負極板及びセパレータの巻き取り前の配置状態を示す平面図である。図1及び図2をも参照して、渦巻き電極体10の構造を詳細に説明する。前記正極板1の両面には、正極活物質が塗布された塗布部分1b…と、正極活物質が塗布されていない未塗布部分1c…とが、正極板1の長手方向に交互に形成されている。この未塗布部分1c…において、前記正極集電タブ1d…が正極集電体1aに固着されている。一方、前記負極板2の両面には、全面にわたって負極活物質が塗布された塗布部分2bが形成されており、この塗布部分2bの前記正極集電タブ1d…に対向する位置に負極集電タブ2d…が、固着されている。このような構成の正極・負極板1,2を巻き取ることにより、巻回状態において、正極集電タブ1d…と負極集電タブ2d…とが対向して配置されることになる。
従って、正極活物質塗布部1bと負極集電タブ2dとが対向して重なり合うことはない。その結果、負極側にリチウムイオンの納まるべき場所(負極活物質)があるため金属リチウムが析出するという従来技術の問題が解消されている。
【0016】
ここで、複数の正極集電タブ1d…の幅L1はすべて同一であり、複数の負極集電タブ2d…の幅L2はすべて同一であり、正極集電タブ1d…と負極集電タブ2d…の各幅はほぼ同一とされている。更に、各集電タブの幅L1,L2は、10mm以上30mm以下とされている。
また、集電タブの間隔L3は20cm以上80cm以下とされている。
このような集電タブの幅及び集電タブの間隔の条件の下に、電池の出力に応じて集電タブの本数を増すことにより、電位分布が均一でしかも高出力の電池を得ることができる。
【0017】
更に、未塗布部分1c…の幅L4は負極集電タブの幅L2よりも大きく設定されており、負極集電タブの幅L2に対する未塗布部分の幅L4の比率W(=L4/L2)は、1.2〜3.5の範囲内に設定されている。これにより、正極・負極板を巻き取る際に若干ずれが生じても、巻回された状態においては、負極集電タブ2d…は、未塗布部分1c…の範囲内にあって正極集電タブ1d…と対向している状態が得られる。従って、このような構成により、より確実に金属リチウムの析出を防止することができる。
【0018】
【実施例】
本発明のリチウム二次電池を実施例に基づきさらに詳細に説明する。
先ず、図3及び図4に示すように、アルミニウムから成る帯状の正極集電体1a(厚さ:18μm)の両面に、LiCoO2 から成る正極活物質と炭素から成る導電助剤とポリフッ化ビニリデン(PVdF)から成るバインダーとを混合した正極合剤を一定の間隔で塗布することにより、正極集電体1aの両面に正極活物質塗布部分1b…が形成された正極板1を作製する。この際、正極集電体1aの長手方向には、一定の間隔で正極活物質が存在しない活物質未塗布部1c(幅L4=30mm)が形成される。
【0019】
これと並行して、図3及び図5に示すように、銅から成る帯状の負極集電体2a(厚さ:15μm)の両面に、天然黒鉛から成る負極活物質とPVdFから成るバインダーとを混合した負極合剤を塗布することにより、負極集電体2aの両面に負極活物質が塗布された塗布部分2bが形成された負極板2を作製する。
【0020】
次に、上記正極板1における負極板2と対向する面に形成された活物質未塗布部1c…に、それぞれアルミニウムからなる正極集電タブ1d…(幅L1=20mm)を接続する一方、上記負極板2における正極板1と対向する面の負極活物質塗布部分2b上に、一定の間隔で銅からなる負極集電タブ2d…(幅L2=20mm)を接続する。この際、正極集電タブ1d…と負極集電タブ2d…とは、常に同一の間隔(タブ間隔L3=400mm)で配置するものとする。尚、正極集電タブ1d…は、巻き取り工程前に、予め超音波溶接法あるいはレーザー溶接法により正極集電体1aに溶着させておく。一方、負極集電タブ2d…は、後述するように、巻き取り工程時に、負極板2に溶着する。
【0021】
また、正極の活物質未塗布部1c…の幅L4は30mmであり、負極集電タブ2d…の幅L2は20mmであるので、正極の活物質未塗布部1c…と負極タブ2d…の比率Wは1.5となっている。
次いで、図6に示すように、幅L5が、正極板1の幅L6及び負極板2の幅L7より若干大きくなるように形成されたセパレータ3を用意する。尚、このセパレータ3は、多孔性のポリエチレン又はポリプロピレンから成る。
【0022】
次いで、正極板1、負極板2、及びセパレータ3を重ね合わせつつ、これらを渦巻き状に巻回する。
この巻き取り工程において、正極集電タブ1d…に対向するように、負極集電タブ2d…を超音波溶接法あるいはレーザー溶接法により負極板2に溶着しつつ、正・負極板1,2を巻き取る。このように巻き取り工程において負極集電タブ2d…を溶着することにより、正極・負極板の巻回状態において正極集電タブ1d…と負極集電タブ2d…を精度良く対向させることができる。なぜなら、巻き取り前に、負極集電タブ2d…を予め負極板2に溶着しておくと、正極集電タブ1d…と負極集電タブ2d…が正確に対向配置されていても、正極・負極板の巻回された状態においては、集電タブの対向位置に正極・負極板の曲率の分だけずれが生じる。よって、巻き取りの際に負極集電タブ2d…を溶着すれば、負極板2の側でずれを吸収することができることになるからである。尚、正極・負極板の曲率を考慮して負極集電タブを予め負極板に固着するようにしもよい。
【0023】
また、この巻き取り工程において、未塗布部分1c…の幅L4が負極集電タブ2d…の幅L2より大きいため、余裕をもつて負極集電タブ2d…の溶着を行うことができる。なぜなら、正極活物質塗布部分1b…には、必ず負極活物質塗布部分2b…を対向させる必要があるが、正極活物質塗布部分と負極集電タブが部分的に重なって巻き取られてしまうと、その重なった部分において負極活物質が存在しないことになり、金属リチウムが析出するという問題が生じる。そこで、未塗布部分1c…の幅L4を負極集電タブ2d…の幅L2より大きくすることにより、負極集電タブ2d…の取り付け位置の精度を高くせず巻き取りを行って、正極集電タブ1d…と負極集電タブ2d…の対向位置が多少ずれた場合であっても、未塗布部分1c…の範囲内において、負極集電タブ2d…が存在するので、正極活物質塗布部分1b…が、負極活物質の存在していない部分と対向することが防止できるからである。
【0024】
こうして正極・負極板を巻き取り、渦巻き電極体4を形成した後、上記正極タブ1d…と負極タブ2d…とを、金属製の電池缶及び電池蓋に設けられた外部端子にそれぞれ電気溶接した。この後、エチレンカーボネートとジエチルカーボネート(混合比は体積比で1:1)との混合溶媒に、LiPF6 を1M(モル/リットル)の割合で溶かした非水電解液を電池缶内に注入した後、電池缶を電池蓋で封口することにより円筒型リチウムイオン二次電池(高さ400mm、直径60mm、電池電圧3.6V、電池容量70Ah)を作製した。
【0025】
〔実験1〕
上記正極の活物質未塗布部と負極タブの比率Wを変化させ、当該比率Wと充放電サイクル数との関係を調べたので、その結果を図7に示す。
尚、充放電サイクルは定格容量の70%である50Ahを放電側で行った。充放電電流は0.4Cとした。そして、充放電サイクルにおいて、50Ah充電されない場合、もしくは充放電効率が99%未満になった場合にサイクル寿命とした。
【0026】
図7から明らかなように、比率Wが1.2未満ではサイクル寿命が300サイクル以下と短かく、また比率Wが3.5を超えると、サイクル寿命が急激に低下する。これに対して、比率Wが1.2〜3.5の間では1000サイクル以上と大型電池として充分なサイクル寿命を得た。
このような実験結果となったのは、比率Wが1.2未満の場合はタブに近い電極部分で反応の不均一性を生じるため、ここを起点に劣化が進行しやすくなり、一方、比率Wが3.5を超える場合は絶対的な正極活物質量が不足するため、充放電時の深度が深くなって、電池容量が低下するためである。
これらのことから、正極の活物質未塗布部と負極タブの比率Wは1.2〜3.5であることが望ましい。
【0027】
〔実験2〕
上記円筒型リチウム二次電池おけるタブ間隔L3を変化させ、タブ間隔と最大出力密度との関係を調べたので、その結果を図8に示す。
図8から明らかなように、タブ間隔L3が80cmまでであれば最大出力密度が700W/kg以上であるのに対して、タブ間隔L3が80cmより大きくなると最大出力密度が700W/kgより小さくなった。
これは、タブ間隔L3が80cm以下であると電極内に電位分布が生じにくいため良好な出力が得られるが、80cmより大きいと集電体内の電位分布が大きくなるため電池の内部抵抗が大きくなるなどの原因で出力が低下するものと考えられる。
尚、タブ間隔L3が20cm未満の場合には、タブと外部端子との接続が困難であったので、実用には適さない。
【0028】
また、このタブ間隔L3と出力密度の関係は、10Wh〜500Whのスケールの電池でほぼ同じ傾向を示すことが実験により確認した。これは、10Wh未満の電池の場合、電流値が小さいため、タブを3本以上設ける必要性がないためである。500Whを超える電池の場合、タブ幅を広くする必要があるため(少なくとも5cmより大きい)、その結果、巻き取りが難しくなるという製造上の問題が生じるからである。
【0029】
【発明の効果】
以上で説明したように本発明によれば、負極集電タブが、正極板の、正極活物質が塗布されていない未塗布部分内で、セパレータを介して、正極集電タブが設けられた未塗布部分と対向して配置されているので、正極活物質に対向する位置に常に負極活物質が存在することになり、その結果、金属リチウムの析出を防止することができ、電池の充放電サイクルの長寿命化が達成できる。また、正極集電タブと負極集電タブが、長手方向に対向して配置されているので、正・負極板の長手方向に生じる電位分布の不均一を抑えることができ、高出力の電池を実現できる。また、集電タブが正・負極板の長手方向に複数設けられているので、集電効果が高くなり、その結果、電池の内部抵抗を小さくし、電池性能が向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のリチウム二次電池の主要部の構造を示す斜視図である。
【図2】本発明のリチウム二次電池の一部拡大図である。
【図3】正・負極板及びセパレータの巻き取り前の配置状態を示す平面図である。
【図4】正極板の正面図である。
【図5】負極板の正面図である。
【図6】セパレータの正面図である。
【図7】充放電サイクル数と比率Wとの関係を示すグラフである。
【図8】タブ間隔と最大出力密度の関係を示すグラフである。
【符号の説明】
1:正極板
1a:正極集電体
1b:正極活物質塗布部分
1c:正極活物質未塗布部分
1d:正極集電タブ
2:負極板
2a:負極集電体
2b:負極活物質塗布部分
2d:負極集電タブ
L1:正極集電タブの幅
L2:負極集電タブの幅
L3:タブ間隔
L4:正極活物質未塗布部の幅
Claims (4)
- 帯状の正極集電体の両面に正極活物質層が形成された正極板と、帯状の負極集電体の両面に負極活物質層が形成された負極板とが、帯状のセパレータを介して渦巻き状に巻回される渦巻き電極体を備えたリチウム二次電池において、
前記正極板には、正極活物質が塗布された塗布部分と、正極活物質が塗布されていない未塗布部分とが、正極板の長手方向に交互に形成されており、この未塗布部分内において前記正極集電タブが正極集電体に固着されており、前記負極板には、その長手方向に間隔をあけて複数の負極集電タブが固着されており、
正極板及び負極板が巻回された状態において、前記複数の負極集電タブは、それぞれ、前記正極板の、正極活物質が塗布されていない未塗布部分内で、セパレータを介して、前記未塗布部分と対向して配置されていることを特徴とするリチウム二次電池。 - 前記正極活物質未塗布部の幅L4と負極タブの幅L2の比率W(L4/L2)が1.2〜3.5であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記複数の正極集電タブ相互の間隔及び前記複数の負極集電タブ相互の間隔が20cm以上80cm以下であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載のリチウム二次電池。
- 前記正極集電タブ及び負極集電タブの各幅が10mm以上30mm以下であることを特徴とする請求項1乃至請求項3のいずれかに記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (6)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP26617197A JP3547952B2 (ja) | 1997-09-30 | 1997-09-30 | リチウム二次電池 |
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