JP2007214086A - 電池用電極及びそれを用いた電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】活物質層1と集電体2とから形成され、集電体2と集電リード3が、活物質層1に開いた穴6を通じて、電気的に接続されている電池用電極、及び、正極と負極と電解質とを備え、正極及び負極の少なくとも1種類が、この電池用電極である電池を構成する。
【選択図】図1
Description
このような塗布型の電極では、活物質層へ直接集電リードを接続することは、活物質層及び集電リードの材料物性のため、溶接強度が非常に弱くなり、また溶接部位の電気抵抗が大きくなるため、電池の内部抵抗が増大し、電池容量、サイクル特性等が劣化してしまい実施が困難であった。
そして、図9に示すように、作製した電極の、集電体金属箔22の露出部に、集電リード23を溶接することにより、電極と集電リード23を接続していた。
そのため、既に理論容量に近い容量で使用されている、正極活物質としてコバルト酸リチウム、負極活物質として黒鉛を用いたリチウムイオン二次電池に変わり、近年、負極活物質としてケイ素(Si)や、錫(Sn)等の高容量負極を用いたリチウムイオン二次電池の検討が盛んに行なわれている。
そこで、従来の塗布法に代わり、気相法、液相法、溶射法等により、負極集電体に負極活物質層を形成することが検討されている(例えば、特許文献1,特許文献2,特許文献3参照)。これによれば、負極集電体と負極活物質層とを一体化することができるため、負極の微細化を抑制することができると共に、負極における電子伝導性がきわめて良好となり、容量的にもサイクル寿命的にも高性能化が期待されている。
従って、図8に示すように、パターン塗布により集電体金属箔22上に活物質層21を形成して、電極を作製する場合には、電池の大きさに合わせて電極を設計し、異なるパターンによる活物質層21の塗り分けが必要であった。このため、活物質層21のパターン形状の不良が発生したり、それを未然に防ぐ為の調整作業が必要となったりして、電極の生産性が大きく低下してしまうことがあった。
また、電池の種類毎に大きさの異なる電極を作製するため、生産する電池の種類毎に電極の仕掛り在庫が発生し、コスト上昇の一因となっていた。
また、間欠塗布を行うことが困難である、気相法及び液相法、溶射法のような活物質層の形成方法によっても、生産性を低下させることなく電極を作製することができる。
図1Aに示すように、電極10は、集電体金属箔2の両面に、活物質層1が形成されている。また、活物質層1上に集電リード3が設置され、集電リード3には、1か所以上に貫通穴6が形成されている。
貫通穴6は、図1Bに示すように、電極10と集電リード3を貫通し、電極10の貫通穴6Aと集電リード3の貫通穴6Bから形成されている。そして、電極10の貫通穴6Aの内壁で、集電リード3と集電体金属箔2とが、電気的に接続されているものである。
図2Aに示すように、集電体金属箔2の両面に、塗布法やラミネーティング法、気相法等により活物質層1が形成された電極10に、集電リード3を接触させて、上下の治具15によって挟む。
治具15には、レーザー14を照射する部分に、レーザー14を通過させるための通過穴16が開けられている。
そして、上下の治具15に開けられた通過穴16と、集電リード3及び電極10の接合させる部分を高い精度で位置決めし、電極10側からレーザー14を照射する。
この時、集電リード3と集電体金属箔2との間に存在する、活物質層1の影響を回避し、集電リード3と、集電体金属箔2とを充分に金属間結合させるために、レーザー14を、集電体金属箔2及び活物質層1、集電リード3に対して垂直方向から照射することが望ましい。
また、この時のレーザー14は、YAGレーザーを使用し、レーザー14の出力を100V以上900V以下、1ms以上20ms以下とし、ファイバー径を直径0.1mm以上2.0mm以下とすることが好ましく、1パルス照射、多段照射、パルストレイン法、台形出力レーザー等を使用することができる。
また、電極10と集電リード3との間に充分な接合強度を得るためには、直径0.5mm以上2mm以下の穴を複数個形成することが望ましい。
図3Aに示すように、集電体金属箔2の両面に、塗布法やラミネーティング法、気相法等により活物質層1が形成された電極10に、集電リード3を配置させて、上下の治具15によって挟む。
レーザー照射側の治具15には、レーザー14を照射する部分に、レーザー14を通過させるための通過穴16が開けられている。
この第2の方法では、集電リード3側において、レーザー14を通過させるための通過穴16が開いていない治具15Aを使用する。
そして、上の治具15に開けられた通過穴16と、集電リード3及び電極10の接合させる部分を高い精度で位置決めし、電極10側からレーザー14を照射する。
図4Aに示すように、集電体金属箔2の両面に、塗布法やラミネーティング法、気相法等により活物質層1が形成された電極10に、集電リード3を配置させて、上下の治具15によって挟む。
この第3の方法では、電極10に、予めレーザー照射又はドリル等によって、貫通穴6Aを形成した後、集電リード3を電極10上に配置する。
治具15には、レーザー14を照射する部分に、レーザー14を通過させるための通過穴16が開けられている。
そして、上下の治具15に開けられた通過穴16と、電極10に開けられた貫通穴6Aと、集電リード3の接合させる部分とを高い精度で位置決めし、集電リード3側からレーザー14を照射する。
また、活物質層1は、レーザー14を照射した際の、集電体金属箔2と集電リード3との電気的接合を阻害するため、接合箇所の活物質層1を予め取り除いておくことにより、集電体金属箔2と集電リード3の接合が安定し、良好な電気的接続が得られる。
図5Aに示した電極10は、集電体金属箔2の両面に、活物質層1が形成されている。さらに、電極10は、2枚の集電リード3によって上下から挟まれ、集電リード3には、1か所以上に貫通穴6が形成されている。
貫通穴6は、図5Bに示すように、電極10と2枚の集電リード3を貫通し、電極10の貫通穴6Aと集電リード3の貫通穴6Bから形成されている。そして、電極10の貫通穴6Aの内壁で、2枚の集電リード3と集電体金属箔2とが電気的に接続されているものである。
図6Aに示すように、集電体金属箔2の両面に、塗布法やラミネーティング法、気相法等により活物質層1が形成された電極10に、上下の治具15によって電極10及び2枚の集電リード3を挟み込み、2枚の集電リード3を活物質層1に接触させる。
治具15には、レーザーを照射する部分に、レーザーを通過させるための通過穴16が開けられている。
そして、上下の治具15に開けられた通過穴16と、電極10及び2枚の集電リード3の接合させる部分を高い精度で位置決めし、上下どちらかからレーザー14を照射する。
この時、集電リード3と集電体金属箔2との間に存在する、活物質層1からの影響を回避し、集電リード3と集電体金属箔2とを充分に金属間結合させるため、レーザー14を集電体金属箔2及び活物質層1、集電リード3に対して垂直方向から照射するのが好ましい。
リード3、薄板状または網目状の金属材料により形成され、アルミニウム、銅、ニッケルあるいはステンレス等を用いることができる。
外装部材41は、ポリエチレンフィルム側と電極巻回体30とが対向するように配設され、外装部材41の外縁部が融着あるいは接着剤により互いに密着されている。
外装部材41とリード3との間には、外装部材41を密閉するために、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂のような密着性を有する材料が密着フィルム42として挿入されている。
なお、図7では外装部材41を上記のフィルム状の容器としたが、これに代えて鉄缶や、アルミニウム缶等を使用することもできる。
リチウムと金属間化合物を形成しない金属元素として、銅(Cu)、ニッケル(Ni)、チタン(Ti)、鉄(Fe)クロム(Cr)が好ましい。
なお、本発明において、合金化とは上述の元素の拡散によるものも含まれる。
まず、帯状の金属箔の負極集電体上に、気相法、液相法、溶射法等をもちいて、負極活物質層を堆積させる。また、負極活物質層は、負極集電体上に、粉末状の活物質層とバインダーとを混練した後、負極集電体上に塗布して負極活物質層を形成し、これを熱処理する焼成法でも良い。さらに、上記の各方法のうち、2種類以上を組み合わせて用いることもできる。
液相法としては、電解めっき、無電解めっき等の公知の手法が使用できる。
溶射法としては、プラズマ溶射法、高速ガスフレーム溶射法、アーク溶射法等を使用できる。
焼成法としては、公知の手法が使用でき、活物質層とバインダーとを混合し形成した層を、非酸化性雰囲気中で熱処理し、熱処理後の体積密度を高くすることにより、より緻密な層を形成することが可能であれば良く、例えば、雰囲気焼成法、反応焼成法、ホットプレス焼成法を使用できる。
負極活物質層を形成した後、自然酸化などにより、負極活物質層の表面に被膜が形成される場合もあるが、必要に応じて目的に応じた被膜を形成することができる。
正極集電体は、アルミニウム、ニッケル、ステンレス等により構成される。また、正極活物質層は、正極活物質層としてリチウムを吸蔵及び放出することが可能な材料の少なくとも1種類以上により構成されていることが好ましく、必要によって炭素等の導電材や、ポリフッ化ビニリデンや、スチレンブタジエン樹脂等のバインダーを併せて使用することができる。
リチウム含有金属複合酸化物を用いることにより、放電の際の電圧を高くすることができ、さらに、高密度であるため、二次電池のさらなる高容量化を図ることができる。
なお、一般式中のMIは、一種類以上の遷移金属であり、例えば、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)から選ばれる一種類以上の金属が好ましい。また、一般式中のXは、電池の充放電状態により異なり、通常は、0.05≦X≦1.10の範囲内の値である。
リチウム含有金属複合酸化物としては、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4が好ましく、また、これらの2種類以上を混合して使用しても良い。
溶媒としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネートなどの非水系溶媒、及びこれら化合物の水素の一部または全部をハロゲンに置換した炭酸エステル誘導体が好ましく、その内の1種類以上を使用することができる。水素に置換したハロゲンを含む炭酸エステル誘導体を使用することにより、充放電を繰り返した際に発生する活物質層被膜の成長を抑制することができるため、サイクル特性を向上させることができる。
また、電解質は、保持体に電解液を保持させたゲル状の電解質により構成されても良い。ゲル状の電解質は、高いイオン伝導率を得ることができると共に、電池の漏液あるいは高温における膨れを防止することができる。電解液を保持するための保持体としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド等の高分子材料が使用できる。
但し、電極巻回体30は、電池反応部の電極面積において、負極>正極となることが好ましい。これは、負極上におけるリチウム過多による析出、それに伴う内部ショートを防止する為である。
次に、電極巻回体30を外装部材41に収納し、そこに電解液を注液して真空含浸を行なう。次に、外装部材41の外縁部同士を熱融着などにより密着させて封入する。その際、リード3と外装部材41との間には密着フィルム42を挿入する。これにより、図7に示した二次電池が完成する。
また、気相法でケイ素等を主体とする負極活物質層を形成した負極においては、負極活物質層が存在する部位に直接集電リードを接続することで、集電リードの密着安定性や電気抵抗低減を図ることができる。よって、電池電圧及びばらつきの低減、容量及びサイクル劣化の抑制が可能となる。
負極集電体となる厚さ18μmの表面がRz=2μmに粗化された銅箔よりなる負極集電体上に、真空蒸着法(EB蒸着法)により、厚さ5〜6μmのケイ素を主体とした負極活物質層を形成した。この時、EB蒸着は、原材料として結晶ケイ素インゴットを用い、1×10−2Pa以下で真空蒸着を行い、成膜速度50nm/secで負極活物質層を成膜した。
次に、間欠塗布によって露出された正極集電体に、集電リードを溶接し、正極を作製した。
なお、セパレータには、ポリプロピレン製フィルムを用いた。
以上により、実施例1の二次電池を作製した。
まず、実施例1と同様に負極集電体に負極活物質層を形成し、形成した負極活物質層の一部をリューターを用いて研削し、集電体銅箔を露出させ、集電体銅箔の露出部に厚さ0.07mm、幅4mmのニッケルよりなる集電リードを超音波溶接により接合した。
次に、実施例1と同様の方法で比較例1の二次電池を作製した。
作製した二次電池について、25℃の条件下で充放電試験を行なった。
その際、1サイクル目の充放電のみ、充電は200mAの定電流で電池電圧が4.2Vに達するまで行った後、さらに4.2Vの定電圧で電流が5mAに達するまで行い、放電は200mAの定電流で電池電圧が2.5Vに達するまで行った。
その後、2サイクル目から5サイクル目まで、充電は500mAの定電流で電池電圧が4.2Vに達するまで行った後、さらに4.2Vの定電圧で電流が5mAに達するまで行い、放電は500mAの定電流で電池電圧が2.5Vに達するまで行った。
なお、充電を行う際には、負極の容量の利用率が90%となるようにし、負極に金属リチウムが析出しないようにした。
比較例1では、形成した負極活物質層の一部を除去する工程が必要なため、工業的生産には適していないが、露出した集電体に直接集電リードを接合しているため、表2に示すように低い抵抗となっている。
そして、表2より、実施例1は、プレス前でも比較例1に近い、低い抵抗となることが分かる。
また、表2より、特に実施例1において、集電リードを接合した後、接合箇所をプレスすることで、より集電体金属箔と集電リードとの密着性が向上し、接合部の抵抗が低下することが確認できた。
また、活物質層がケイ素よりなる負極を用いているが、従来のリチウムイオン電池及びリチウムイオンポリマー電池にも応用可能である。
Claims (17)
- 活物質層と集電体とから形成され、
前記集電体と集電リードが、前記活物質層に開いた穴を通じて電気的に接続されている
ことを特徴とする電池用電極。 - 前記集電体と集電リードが、レーザー溶接によって溶着されていることを特徴とする請求項1に記載の電池用電極。
- 前記活物質層が前記集電体に連続的に形成されていることを特徴とする請求項1に記載の電池用電極。
- 前記集電体を構成する元素と、前記集電リードを構成する元素とが、少なくとも一部において拡散していることを特徴とする請求項1に記載の電池用電極。
- 前記集電リードの厚さが、10μm以上100μm以下であることを特徴とする請求項1に記載の電池用電極。
- 前記集電体の片面に形成された、前記活物質層の厚さが、1μm以上50μm以下であることを特徴とする請求項1に記載の電池用電極。
- 前記集電体の厚さが、5μm以上30μm以下であることを特徴とする請求項1に記載の電池用電極。
- 正極と、負極と、電解質とを備え、
前記正極及び前記負極が、活物質層と集電体とから形成され、
前記正極及び前記負極の少なくとも1種類は、
前記集電体と集電リードが、前記活物質層に開いた穴を通じて電気的に接続されている
ことを特徴とする電池。 - 前記集電体と集電リードが、レーザー溶接によって溶着されていることを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記負極の活物質層が、ケイ素(Si)、又は、錫(Sn)の単体、合金及び化合物からなる群のうちの少なくとも1種以上を含むことを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記正極の活物質層が、少なくともリチウム(Li)化合物を含有することを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記負極が、気相法、液相法、溶射法から選ばれる少なくとも1つの方法によって、前記集電体に前記活物質層が形成されていることを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記正極及び前記負極において、前記活物質層が前記集電体に連続的に形成されていることを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記正極及び前記負極において、前記集電体を構成する元素と、前記集電リードを構成する元素とが、少なくとも一部において拡散していることを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記正極及び前記負極において、前記集電リードの厚さが、10μm以上100μm以下であることを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記正極及び前記負極において、前記集電体の片面に形成された、前記活物質層の厚さが、1μm以上50μm以下であることを特徴とする請求項8に記載の電池。
- 前記正極及び前記負極において、前記集電体の厚さが、5μm以上30μm以下であることを特徴とする請求項8に記載の電池。
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