CH414565A - Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung chemischer Reaktionen mit einer Schmelze als wärmeübertragendes Medium - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung chemischer Reaktionen mit einer Schmelze als wärmeübertragendes MediumInfo
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Description
Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung chemischer Reaktionen mit einer Schmelze als wärmeiihertragendes Medium In der britischen Patentschrift Nr. 891272 ist ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Durchführung chemischer Reaktionen mit einer Salzschmelze als wärmeübertragendes Medium beschrieben. Danach wird die für die Reaktion erforderliche Wärme von einer Salzschmelze aufgebracht, indem die geschmolzene Masse in einer Regenerationszone mit Sauerstoff oder einem sauerstoffhaltigen Gas zusammengebracht wird, wodurch die bei der Reaktion gebildeten kohlenstoffhaltigen Verunreinigungen, die in der Salzschmelze suspendiert sind, oxydiert werden. Wenn nötig, kann man zusätzliche Wärmeenergie erhalten, indem in die Regenerationszone ein flüssiger oder gasförmiger Brennstoff eingeführt und dann mit dem ebenfalls in diese Zone eingeführten Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gas abgebrannt wird. Zusätzliche Wärme kann man in die Salzschmelze einbringen, indem man diese durch heisse Verbrennungsgase eines ausserhalb der Regenerationszone angeordneten Brenners leitet. Wenn eine bemerkenswerte Wärmeenergie-Menge in der Salzschmelze erforderlich ist, was beispielsweise bei stark endothermen Reaktionen oder wenn mit sehr hohem Durchsatz gearbeitet wird, der Fall ist, wurde es manchmal unmöglich gefunden, die erforderliche Wärmeenergie auf oben beschriebene Weise zuzuführen. Weiter wurde gefunden, dass -wenn nennenswerte Mengen heisser Verbrennungsgase frei durch die flüssige Masse aufwärtsströmen können-der Fall eintreten kann, dass die Flüssigkeit aus dem Kessel geschleudert wird. Bei geringerer Spannung können grosse Blasen gebildet werden, die jedoch zu einem ungünstigen Verhältnis von Oberfläche zur Masse führen und damit ein ungenügender Wärmeaustausch erfolgt. Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung, wodurch es möglich wird, einem Wärmeübertragungsmedium in Form einer Schmelze die selbst für stark entdotherme chemische Reaktionen erforderliche Wärmeenergie zuzuführen, indem man als Wärmeübertragungsmittel Schmelzen von Metallen oder Salzen anwendet. Die Erfindung bezieht sich weiter auch auf die Durchführung endothermer chemischer Reaktionen bei hohen Temperaturen mit Hilfe einer Schmelze von Metallen oder Salzen als Wärmeträger, wobei die für die Reaktion erforderliche Wärmeenergie der Schmelze durch Verbrennung eines flüssigen oder gasförmigen Brennstoffs in einem oder mehreren Brennern zugeführt und die Schmelze von den Verbrennungsgasen in feinverteilter Form durch Ejektorwirkung mitgerissen wird, worauf Gas und Schmelze getrennt werden. Die Erfindung betrifft weiter eine Vorrichtung zur Durchführung endothermer chemischer Reaktionen bei hohen Temperaturen mit Hilfe einer Schmelze von Metallen oder Salzen als Wärmeträger, die aus einer oder mehreren rohrförmigen Reaktoren mit Zuführungen für die Grundstoffe und Abführung der Reaktionsprodukte besteht und einen oder mehrere Brenner zur Lieferung der für die Reaktion erforderlichen Wärmeenergie an die Schmelze, wobei die Brenner mit Zuleitungen für Brennstoff und Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas sowie für die Abführung der Verbrennungsgase ausgestattet sind. Die Brenner stehen in offener Verbindung mit einem Raum, der mit dem geschmolzenen Wärmeübertra- ger gefüllt ist, und zwar in der Art, dal3 das Warme- trägermedium in feinverteiltem Zustand unter der Ejektorwirkung der in Tätigkeit befindlichen Brenner von den Verbrennungsgasen mitgerissen wird. Im allgemeinen können alle endothermen che mischen Reaktionen, die bei hoher Temperatur ablaufen und eine kurze Kontaktzeit erfordern, nach dem erfindungsgemässen Verfahren und mit der erfindungsgemässen Vorrichtung durchgeführt werden. Die Erfindung ist besonders geeignet für die Herstellung von Äthylen, Propylen und Acetylen durch Cracken höherer Kohlenwasserstoffe, wie Erdgas, Raffineriegas, Mineralöl-Destillate, z. B. Naphtha und Rückstandsöle. Ein Beispiel für eine andere Reaktion, die man nach dem erfindungsgemässen Verfahren bzw. in der erfindungsgemässen Vorrichtung durchführen kann, ist die Herstellung von Vinylchlorid durch Pyrolyse von Dichloräthan. Die Temperatur des Wärmeüberträgers muss selbstverständlich der jeweiligen Reaktion angepasst werden. Für die Herstellung von Athylen und Propylen durch Cracken höherer Kohlenwasserstoffe werden Temperaturen zwischen 800 und 1000 C, abhängig von der Art des Ausgangsmaterials, bevorzugt. Für die Herstellung von Acetylen aus ähnlichen Grundstoffen werden etwas höhere Temperaturen gefordert, z. B. 1100 bis 1300 C. Als wärmeübertragendes Medium verwendet man vorzugsweise ein Metallsalz oder eine Mischung von Metallsalzen, welche unter den Reaktionsbedingungen eine geringe Flüchtigkeit besitzt, so dass aus der Vorrichtung mit den Reaktionsprodukten oder den Verbrennungsgasen keine Salze entweichen. Werden Salzgemische verwendet, so zieht man die eutektischen Mischungen vor. Besonders geeignete Salze sind die Halogenide, vorzugsweise Chloride, der Alkali-und Erdalkalimetalle, wie Natrium-, Kaliumund Bariumchlorid bzw. die entsprechenden Fluoride und Mischungen dieser Salze. Man kann jedoch auch andere Metallsalze, wie Sulfate, Sulfide und Cyanide, und Metalle, wie Blei oder Zinn, sowie Legierungen, wie Woodsche Legierung, verwenden. Die für das erfindungsgemässe Verfahren und die Vorrichtung verwendeten Brenner bestehen in ihrer einfachsten Form aus einer Düse mit Zuleitungen für Brennstoff und Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas und einem Steigrohr, welches dem der Düse benachbarten Ende mit Offnungen zum Ansaugen der Wärmeträger in Form der Schmelze versehen ist und am anderen Ende offen ist. Die Speiseleitung für den Brennstoff befindet sich vorzugsweise in der Mitte der Düse und der Sauerstoff oder das sauerstoffhaltige Gas tritt durch einen koaxialen Ringschlitz um die Brennstoffzuführung ein. Das Steigrohr ist vorzugsweise koaxial mit der Brennerdüse verbunden. Es ist klar, dass je länger die Steigleitung, um so besser der Wärmeübergang sein kann. Anderseits soll eine unnötige Länge dieser Steigleitung vorzugsweise aus konstruktiven Gründen vermieden werden. Im allgemeinen wird die Länge der Steigleitung so gewählt, dass ein Verhältnis Lange : Durchmesser zwischen 5 und 30 erhalten wird. Die Steigleitung wird vorzugsweise in ungefähr vertikaler Stellung mit dem offenen Ende nach oben angeordnet und ist oben mit einer Vorrichtung zur Trennung der Verbrennungsgase von der mitgerissenen Flüssigkeit versehen. Bei einer sehr geeigneten Konstruktion für diese Zwecke wird die Zentrifugal- kraft ausgenützt, durch die die mitgerissene Flüssigkeit gegen eine gekrümmte Wand geschleudert und so von den Verbrennungsgasen getrennt wird. Die Verbrennungsgase werden vorzugsweise in einer solchen Richtung abgezogen, dass sie nicht in den Flüs- sigkeitsstrom zurücktreten können. So wird verhindert, dal3 die Flüssigkeit in dem Gasstrom neuerlich dispergiert wird. Mit obiger Brennerkonstruktion kann in manchen Fällen bei sehr grossen Durchsätzen eine explosionsartige Verbrennung auftreten, wodurch die Schmelze unter heftigem Stossen bewegt wird oder die Verbrennung sogar ausserhalb der Steigleitung stattfindet. Eine Konstruktion, die diese Möglichkeit ausschaltet und daher bevorzugt wird, weist eine Vorverbrennungskammer auf, mit einer oder mehreren Düsen-jede mit einer Zuleitung für Brennstoff und Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas-und einer Steigleitung, die an einer Seite mit der Vorverbrennungskammer verbunden, in der Nähe davon mit Öffnungen zum Ansaugen des geschmolzenen Wärmeträgers versehen und oben offen ist. Die Speiseleitungen für den Brennstoff befinden sich vorzugsweise in der Mitte der Düse und die Speiseleitungen für Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas sind um die Brennstoffleitungen koaxial angeordnet. Die Brennerdüsen sind vorzugsweise mit einem Kühlmantel umgeben, um ein zu hohes Ansteigen deren Temperatur zu verhindern. Im allgemeinen ist der Durchmesser der Öffnungen der Vorverbrennungs- kammer, durch die Verbrennungsgase in die Steigleitung, mit der sie direkt verbunden ist, entweichen können, etwas kleiner als der Durchmesser der Steigleitung, um einen guten Ejektoreffekt zu gewährlei- sten und zu verhindern, dass der Wärmeträger in die Vorverbrennungskammer gelangt. Die Steigleitung ist vorzugsweise koaxial zu den Offnungen der Vorverbrennungskammer. Diese Konstruktion sichert die Zündung der Verbrennung in einer Zone, in der sich kein Wärmeträgermedium befindet, wodurch eine stabile Verbrennung erreicht wird. Die Offnungen zum Ansaugen der Wärmeträgerschmelze sind konstruktiv in der Steigleitung knapp über der Vorverbrennungskammer angeordnet. Wegen der sofortigen, besonders innigen Mischung von Brennstoff und Sauerstoff oder sauer stoffhaltigem Gas in der Steigleitung ist eine Vormischung nicht erforderlich. Zur Einstellung der Temperatur und Strömungs- geschwindigkeit der Verbrennungsgase in der Steigleitung kann man einen zusätzlichen Gasstrom entweder in die Vorverbrennungskammer oder in die Sbeilgleitunfg einführen. Dieser Strom kanD Luft oder ein inertes Gas sein. Durch die hohe Geschwindigkeit der Verbren nungsgase in der Steigleitung wird die wärmeübertragende Schmelze durch die Offnungen in der Steigleitung gesaugt und die kinetische Energie der Ver brennungsgase zum Teil auf den Wärmeträger über- tragen, so dass eine beträchtliche Zirkulation des Wärmeüberträgers stattfindet. Es ist demnach mög- lich, eine getrennte Regeneration der Schmelze durch Oxydation der kohlenstoffhaltigen Verunreinigungen zu vermeiden. Die Entfernung dieser Verunreinigungen geschieht durch Zuführung eines kleinen Sauerstoffüberschusses in den Brenner, wodurch die Verunreinigungen in dem in der Steigleitung mitgerissenen Wärmeträger zu Kohlenoxyd, Kohlendioxyd und -wenn die Verunreinigungen auch Wasserstoff enthalten-Wasser oxydiert werden. Infolge der hohen Zirkulationsgeschwindigkeit der Schmelze in dem Brenner ist die durchschnittliche Zeit zwischen Wärmeübertragung im Reaktor und Regeneration im Brenner sehr kurz und folglich erfolgt die Oxydierung der kohlenstoffhaltigen Verunreinigungen, bevor sie zur Bildung von Graphit führen können. Es ist augenscheinlich, dass dieser Graphit durch Oxydation nur sehr schwer entfernt werden kann und so zu einer dauernden Verunreinigung des Wärmeträgers führen würde. Die Erfindung wird an folgenden Abbildungen weiter erläutert : Fig. 1 ist ein Längsschnitt durch die Vorrichtung mit rechteckigem Querschnitt und mit röhrenförmigem Reaktor und zwei Brennern auf jeder Seite des Reaktors. Fig. 2 ist ein Querschnitt durch einen Röhren- reaktor. Fig. 3 ist ein Querschnitt durch einen Brenner. Fig. 4 zeigt eine Detailansicht von Brenner mit Vorverbrennungskammer. Die Vorrichtung ist aufgebaut aus einem Stahlmantel 1 mit einer Ausmauerung aus wärmeisolie- renden Ziegeln 2. Der Raum 3, der den Wärme- überträger enthält, wird von einer Ziegelmauer 4 umgeben, die sowohl gegen die hohe Temperatur des Mediums als auch seinem chemischen Angriff wider standsfähig ist. In diesem Raum 3 befindet sich ein Röhrenreaktor 5 mit zwei Brennern 6. Diese können aus Röhren, beispielsweise aus keramischem Material, bestehen, sie können jedoch auch einfach ein Kanal in der Mauer 4 sein. Der Einsatz strömt in den Röhrenreaktor 5 durch die Düse 7 und fliesst mit grosser Geschwindigkeit aufwärts. Gleichzeitig wird der Wärmeträger durch die Offnungen 8 angesaugt und in dem aufsteigenden Strom dispergiert. Am oberen Ende des Reaktors wird der Wärmeträger von dem Reaktionsprodukt in der Trennvorrichtung 9 getrennt und fliesst über Kanal 10 in den Raum 3 zurück. Das Reaktionsprodukt wird über die Leitungen 11 ausgetragen. Brennstoff und Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas strömen durch die Düse 12 in die Brenner. Durch die Offnungen 13 wird der Wärmeüberträger angesaugt und in den Verbrennungsgasen, die durch die Speiseleitungen 14 strömen, dispergiert. Nach Trennung von den Verbrennungsgasen tropft der Wärmeträger wieder zurück in den Raum 3 und die Verbrennungsgase entweichen über die Leitungen 15. Zur Abtrennung des Wärmeträgers von den Verbrennungsgasen ist eine Trennvorrichtung 9a oberhalb der Steigleitung des Brenners angeordnet. Darin wird der Gasstrom durch die Wände 18 im wesentlichen in einer Richtung gekrümmt abgelenkt. Durch die Zentrifugalkraft, die dabei auftritt, werden die Tropfen gegen diese Wände geschleudert und rinnen in Form eines Flüssigkeitsfilms die Wände herunter. Die Verbrennungsgase entweichen in einer Richtung parallel zu den gekrümmten Wänden, ohne dass sie mit den abgetrennten Tropfen in Kontakt kommen. Die Trennvorrichtung 9 oberhalb des Röhren- reaktors entspricht vollständig den Trennvorrichtungen 9a oberhalb den Brennern. Der in Fig. 4 gezeigte Brenner weist eine Vorverbrennungskammer 16 auf, in der die Verbrennung gezündet wird. Die Vorverbrennungskammer ist mit einer Steigleitung 14 über die Offnung 17 verbunden. Die Offnungen 13 für den Wärmeträger sind oberhalb der Vorverbrennungskammer angeordnet. Beispiel I Folgendes Beispiel beruht auf einem Versuch in einer Vorrichtung entsprechend obiger Konstruktion. Die beiden Brenner sind mit einer Vorverbrennungs- kammer, die eine Länge von 25 cm und einen Durchmesser von 6 cm besitzt, und einer Steigleitung ausgestattet, welche 120 cm lang ist und einen Durchmesser von 6,5 cm besitzt. Diese Vorrichtung wurde für die Herstellung von Athylen und Propylen aus Propan verwendet. Sie wurde mit 600 kg einer Mischung von 80 % Bariumchlorid und 20 % Natriumchlorid gefüllt und diese auf einer Temperatur von 900 C gehalten, und zwar durch Verbrennung von Propan in beiden Brennern. Bei einer Zuführungsgeschwindigkeit von 8 kg/h Propan zu jedem Brenner stand eine Wärmemenge von 5,6 X 107 koal/m3 zur Verfügung, die zu 63 % auf das Salz übertragen wurde. Propan wurde dem Reaktor mit einer Geschwindigkeit von 75 kg/h zugeführt. Das erhaltene Reak- tionsprodukt hatte folgende Zusammensetzung : Vol. % Gew. % H2....... 16,9.1,5 CH4....... 31,4.. 22,3 C2H4....... 30,4.. 37,8 C2Hs....... 4,7.. 6,3 CBH6....... 6,1.. 11,3 C3HB....... 9,6.. 18,6 C4H6....... 0,9.. 2,2 Weniger als 1 % des Einsatzes wurde in kohlen stoffhaltige Verunreinigungen umgesetzt, die bei der Regeneration aus dem Wärmeträger entfernt wurden. Die Umsetzung von Propan zu Athylen und Propylen betrug 49,1%. Beispiel 2 Zum Cracken von Benzin zu einer Gasmischung, enthaltend Athylen und Propylen, wurde die in Beispiel 1 beschriebene Vorrichtung verwendet. Als Einsatz wurde ein Benzin mit einem Siedebereich von 40 bis 100 C verwendet. Die Temperatur des Wärmeträges, das ist eine Mischung von Bariumund Natriumchlorid, wurde durch die Verbrennung von Propan entsprechend obigem Beispiel auf einer Temperatur von 850 C gehalten. Bei einem Durchsatz von 100 kg/h Benzin erhielt man ein Reaktionsprodukt folgender Zusam- mensetzung : Vol. % Gew. % H2....... 14,6.. 1,1 CH4....... 29,6.. 18, 3 C2Ho....... 31,0.. 33,5 C2H6....... 3,2.. 3,7 CtI6....... 10,3.. 16,7 C3H$....... 2,0.. 3,4 höhere Kohlenwasserstoffe 9,3.. 23,3 Weniger als 1 % des Einsatzes wurde in kohlenstoffhaltige Verunreinigungen umgesetzt, die man durch die Regeneration aus dem Wärmeträger entfernte. Die Umsetzung von Benzin zu Äthylen und Propylen betrug 50,2 %.
Claims (1)
- PATENTANSPRÜCHE I. Verfahren zur Durchführung endothermer chemischer Reaktionen bei hohen Temperaturen mit Hilfe einer Schmelze von Metallen oder Salzen als Wärmeträger, dadurch gekennzeichnet, dass man die für die Reaktion erforderliche Wärme der Schmelze zuführt, indem in einem Brenner ein flüssiger oder gasförmiger Brennstoff verbrannt wird und die Verbrennungsgase die Schmelze durch Ejektorwirkung in feinverteiltem Zustand mitreissen, und anschliessend Gase und Schmelze trennt.II. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Patentanspruch I, gekennzeichnet durch einen oder mehrere rohrförmige Reaktoren mit Zuleitungen für den Einsatz und Ableitungen für die Reaktionsprodukte, einen oder mehrere Brenner mit Zuleitungen für Brennstoff und Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas und Ableitungen für die Verbrennungsgase, wobei die Brenner derart in offener Verbindung mit einer Kammer, enthaltend den Wärmeträger, stehen, dass die Verbrennungsgase durch die Ejektorwirkung der in Betrieb stehenden Brenner den Wärmeträger in feinverteiltem Zustand mitreissen.UNTERANSPRtYCHE 1. Vorrichtung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die Brenner mit einer Düse, welche Zuleitungen für Brennstoff und Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas aufweist, und einer Steigleitung versehen sind, die an dem mit der Düse verbundenen Ende Offnungen zur Ansaugung des Wärmeträgers aufweist und am oberen Ende offen ist.2. Vorrichtung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die Brenner eine Vorverbrennungskammer mit einem oder mehreren Düsen aufweisen, die mit Brennstoffleitungen, Leitungen fur Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas und einer Steigleitung versehen sind, welche an einer Seite in eine Offnung in der Vorverbrennungskammer reicht und in deren Nähe mit Öffnungen zum Ansaugen des Wärmeträgers versehen und oben offen ist.3. Vorrichtung nach Patentanspruch II und Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzuleitungen sich in der Mitte der Düse befinden und die Leitungen für Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas koaxial zu den Brennstoffleitungen angeordnet sind.4. Vorrichtung nach Patentanspruch II, dadurch gekennzeichnet, dass die Steigleitung koaxial zu der Düse steht.5. Vorrichtung nach Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Steigleitung koaxial zur Off- nung der Vorverbrennungskammer steht.6. Vorrichtung nach Unteransprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Steigleitung ein Verhältnis Länge : Durchmesser zwischen 5 und 30 aufweist.7. Vorrichtung nach Unteransprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dal3 sie mit Leitungen zur Einspeisung von Luft oder Gas in die Steigleitung oder in die Vorverbrennungskammer versehen ist.
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