WO2009119334A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、照明装置および表示装置 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子、照明装置および表示装置 Download PDF

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WO2009119334A1
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明義 三上
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    • Y02E10/549—Organic PV cells

Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence element, an illumination device, and a display device.
  • organic electroluminescence element (hereinafter sometimes referred to as an organic EL element) as one of the light emitting elements.
  • the organic EL element is configured, for example, by laminating a pair of electrodes (anode and cathode) and an organic light emitting layer positioned between the pair of electrodes on a substrate.
  • a voltage is applied to the organic EL element, holes are injected from the anode and electrons are injected from the cathode, and light is emitted by combining these holes and electrons in the organic light emitting layer.
  • bottom emission type organic EL element light emitted from the light emitting layer is taken out through the substrate.
  • a large amount of light emitted from the organic light emitting layer is reflected on the surface of the substrate, for example, and cannot be efficiently extracted from the organic EL element.
  • the conventional technology for example, by forming a plurality of microlenses on the surface of a substrate, total reflection of light is suppressed and light extraction efficiency is improved (for example, see Patent Document 1).
  • the light extraction efficiency is improved by forming a microlens or the like on the substrate, further improvement of the light extraction efficiency is required.
  • an object of the present invention is to provide an organic EL element having high light extraction efficiency, and an illumination device and a display device including the organic EL element.
  • the present invention provides an organic EL element having the following configuration and an apparatus for mounting the organic EL element.
  • a transparent substrate having a refractive index of 1.8 or more;
  • a laminated body provided on the substrate and including a pair of electrodes and an organic light emitting layer located between the pair of electrodes;
  • a porous light scatterer provided on the surface of the substrate opposite to the laminate,
  • An organic electroluminescence device comprising: [2] The organic electroluminescence element according to [1], wherein the light scatterer includes TiO 2 .
  • a lighting device comprising the organic electroluminescence element according to any one of [1] to [3].
  • a display device comprising a plurality of the organic electroluminescence elements according to the above [1] to [3].
  • an organic EL element with high light extraction efficiency can be realized.
  • FIG. 1 is a front view showing an organic EL element 1 according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram showing a change in external quantum efficiency when the layer thickness of the organic light emitting layer (Alq 3 ) is changed.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating the change in the optical mode when the layer thickness of the organic light emitting layer (Alq 3 ) is changed, using the ratio of the external mode, the substrate mode, and the thin film waveguide mode.
  • FIG. 4 is a diagram showing changes in the optical mode when the thickness of each layer of the organic EL element is fixed and the refractive index of the substrate is changed.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating an example of a layer structure of an organic EL element used for simulation and parameters to be used.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating an example of a simulation flowchart.
  • FIG. 1 is a front view showing an organic EL element 1 according to an embodiment of the present invention.
  • the organic EL element 1 is a transparent substrate 2 having a refractive index of 1.8 or more, an organic EL element 1 provided on the substrate 2 and positioned between the pair of electrodes 3 and 4 and the pair of electrodes 3 and 4. It is configured to include a laminate 6 formed by laminating the light emitting layer 5 and a porous light scatterer 2a provided on the surface of the substrate 2 on the side opposite to the laminate 6 side.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment is a so-called bottom emission type element that extracts light from a transparent substrate 2.
  • the electrode 3 disposed on the substrate 2 side with respect to the organic light emitting layer 5 is transparent, and this electrode 3 may be referred to as a transparent electrode 3 in the following description.
  • the electrode 4 disposed on the side opposite to the substrate 2 side of the pair of electrodes 3 and 4 with respect to the organic light emitting layer 5 is used.
  • the light emitted from the organic light emitting layer 5 is configured by a member that reflects the substrate 2 side, and the electrode 4 may be referred to as a reflective electrode 4 in the following description.
  • the electrode 4 disposed on the side opposite to the substrate 2 side of the pair of electrodes 3 and 4 with respect to the organic light emitting layer 5 is a transparent electrode. Composed.
  • transparent means having light transparency.
  • Light means an electromagnetic wave having a wavelength in the range of about 1 nm to 1 mm. Considering the use of the organic EL element, visible light can be the main target.
  • Transparency of a transparent substrate or transparent electrode depends on various conditions such as material and thickness. When the ratio of output light to input light is light transmittance, the light transmittance of a transparent substrate or transparent electrode is, for example, 10% or more, preferably 25% or more, more preferably 50% or more, and further preferably 70. % Or more, more preferably 80% or more is suitable.
  • One or a plurality of layers different from the organic light emitting layer 5 may be provided between the transparent electrode 3 and the organic light emitting layer 5 and / or between the reflective electrode 4 and the organic light emitting layer 5.
  • a plurality of organic light emitting layers may be provided between 3 and the reflective electrode 4.
  • a thin thin film such as a transparent insulating layer may be provided between the substrate 2 and the laminate.
  • a hole transport layer 7 is provided between the transparent electrode 3 and the organic light emitting layer 5, and the transparent electrode 3, the hole transport layer 7, and the organic are formed on the surface of the substrate 2.
  • the light emitting layer 5 and the reflective electrode 4 are laminated in this order.
  • the refractive index of the organic light emitting layer 5 is usually about 1.6 to 1.7.
  • the substrate having a lower refractive index than the organic light emitting layer 5 on the basis of the refractive index of the organic light emitting layer 5 Is referred to as a Low-N substrate, and a substrate having a higher refractive index than the organic light emitting layer 5 may be referred to as a High-N substrate.
  • the refractive index of a normal glass substrate is about 1.5, and a low-N substrate having a refractive index of about 1.5 is usually used for an organic EL element.
  • the refractive index is 1 8 or more High-N substrates are used. Therefore, in order to show the superiority of the organic EL element 1 of the present embodiment, an organic EL element using a Low-N substrate and an organic EL element using a High-N substrate will be described in comparison.
  • an organic EL element in which a laminate 6 including an organic light emitting layer 5 is laminated on a substrate that does not include a light scatterer, that is, the substrate 2 excluding the light scatterer in FIG.
  • a substrate that does not include a light scatterer part of light is reflected or total reflection occurs at the interface between air and the substrate, but in the embodiment shown in FIG.
  • the organic EL element has a thickness in the stacking direction of about a wavelength, and affects the characteristics of light from which the light interference effect is extracted. For example, when the thickness of the organic light emitting layer is changed, the external quantum efficiency (EQE) changes.
  • FIG. 2 is a diagram showing a change in external quantum efficiency when the layer thickness of the organic light emitting layer (Alq 3 ) is changed.
  • FIG. 2 shows the external quantum efficiency of the actually fabricated device and the external quantum efficiency obtained by simulation. Specifically, the external quantum efficiency of a device manufactured using a Low-N substrate is represented by a symbol “ ⁇ ” (white circle), and the external quantum efficiency of a device manufactured using a High-N substrate is represented by a symbol “ ⁇ ”.
  • the refractive index of the Low-N substrate is 1.52
  • the refractive index of the High-N substrate is 2.02
  • the transparent electrode is made of an ITO thin film
  • the transport layer is made of ⁇ -NPD
  • the organic light emitting layer is made of Alq 3
  • the reflective electrode is made of Al.
  • the thickness of the substrate is 0.7 mm
  • the thickness of the transparent electrode (ITO) is 150 nm
  • the thickness of the hole transport layer is 40 nm
  • the thickness of the reflective electrode is 200 nm. Note that changing the thickness of the organic light emitting layer corresponds to changing the distance between the reflective electrode and the transparent electrode.
  • the above simulation can be performed, for example, using a theoretical calculation program based on wave optics that combines optical interference calculation based on Fresnel theory and calculation of effective Fresnel coefficients using a characteristic matrix method.
  • the calculation setting condition (initial setting), for example, the following conditions can be used.
  • C It is assumed that the interface between each layer is optically flat.
  • D The radiation intensity is represented by the average value of p-polarized light and s-polarized light.
  • Measured values are used for the refractive index dispersion / light absorption characteristics of each layer. A more detailed calculation method will be described in detail below with reference examples for reference.
  • a part of the light emitted from the organic light emitting layer is extracted outside, and the remaining part is reflected by the substrate surface or the like and is not extracted outside.
  • the light extracted outside is referred to as an external mode
  • the light guided by the substrate and confined in the substrate is referred to as a substrate mode (Substrate mode).
  • the light guided between the transparent electrode and the reflective electrode and confined between the electrodes is called a thin-film waveguide mode.
  • FIG. 3 is a diagram showing the change of the optical mode (Optical Mode) when the layer thickness of the organic light emitting layer (Alq 3 ) is changed, using the ratio of the external mode, the substrate mode, and the thin film waveguide mode. It is.
  • each mode of the organic EL element using the Low-N substrate is represented by a symbol “ ⁇ ” (white circle), and each mode of the organic EL element using the High-N substrate is represented by a symbol “ ⁇ ” ( (White triangle).
  • the external mode, the substrate mode, and the thin film waveguide mode were normalized to be 100%.
  • FIG. 3 also shows the optical mode of the top emission (TE) organic EL element with a symbol “ ⁇ ” (white square), where the refractive index of the substrate is 1.0.
  • each of the organic EL elements (excluding TE) has three regions separated by two solid lines, and the lower region of these three regions indicates the external mode.
  • the region sandwiched between the solid lines of the book represents the substrate mode, and the upper region represents the thin film waveguide mode.
  • the substrate mode region is indicated by a broken line with an arrow
  • the thin film waveguide mode is indicated by a solid line with an arrow.
  • the organic EL element using the Low-N substrate is higher than the organic EL element using the High-N substrate, and no light scatterer is provided.
  • the use of the Low-N substrate is considered preferable to the use of the High-N substrate, and this result corresponds to the use of the Low-N substrate in the conventional organic EL element.
  • FIG. 4 is a diagram showing changes in the optical mode when the thickness of each layer of the organic EL element is fixed and the refractive index of the substrate is changed.
  • the layer structure of the model used for the simulation is the same as the layer structure of the model used in the simulation according to FIG.
  • the thickness of the organic light emitting layer (Alq 3 ) was fixed to 50 nm, and the optical mode was simulated by changing the refractive index of the substrate. 3, the organic light emitting layer has a thickness of 50 nm.
  • This organic EL element corresponds to the optical mode of the substrate in which the refractive index of the substrate (Refractive Index of Substrate) is “1” in FIG. In FIG.
  • the organic EL element using the Low-N substrate with the organic light emitting layer having a thickness of 50 nm is the optical mode of the substrate in FIG. 4 where the refractive index of the substrate is “1.52”.
  • the optical mode of the organic EL element using the High-N substrate with the organic light emitting layer having a layer thickness of 50 nm is the substrate in which the refractive index of the substrate (Refractive Index of Substrate) is “2.02” in FIG. Corresponds to the optical mode.
  • the ratio of the external mode representing the extracted light is low, and most of the emitted light is confined in the organic EL element as the substrate mode or the thin film waveguide mode and extracted outside. Not.
  • the light scatterer 2a by providing the light scatterer 2a on the surface of the substrate 2, a part of the substrate mode that is originally confined in the substrate and cannot be taken out is externally provided.
  • the mode can be converted to improve the light extraction efficiency.
  • a method of improving the light extraction efficiency by providing a light scatterer has been conventionally used. However, when a light scatterer is not provided, the external mode is higher when a Low-N substrate is used as described above. Usually, a light scatterer is provided on such a Low-N substrate. However, in this embodiment, the light extraction efficiency is further improved by providing a light scatterer on the High-N substrate.
  • the ratio of the substrate mode of the organic EL element using the High-N substrate is higher than that of the thin film waveguide mode, and most of the light confined in the organic EL element is confined in the substrate.
  • the substrate mode and the thin film waveguide mode of the organic EL element using the Low-N substrate are approximately the same, and the light confined in the organic EL element is distributed to the same extent between the substrate and the electrodes.
  • the light scatterer provided on the substrate functions to convert a part of the substrate mode into the external mode. Therefore, by applying the light scatterer to the High-N substrate having a high substrate mode ratio, the light extraction efficiency can be greatly improved as compared with the ordinary method in which the light scatterer is provided on the Low-N substrate.
  • the external mode changes in an oscillatory manner according to the layer thickness of the organic light emitting layer corresponding to the change in the distance between the electrodes.
  • the distance between the electrodes in the present embodiment is preferably set to a length that is near the maximum point of the external mode (1) without providing a light scatterer, and more preferably a length that is near the maximum point.
  • the substrate mode be set to a length near the maximum point without providing a light scatterer, and more preferably set to a length at which the substrate mode is near the maximum point.
  • the distance between the electrodes is such that (3) the length of the sum of the external mode and the substrate mode is near the maximum point without the light scatterer, in other words, the length of the thin film waveguide mode is near the minimum point.
  • the length is set such that the thin film waveguide mode is near the minimum point.
  • the refractive index n1 of the substrate is preferably 1.8 or more, and the difference (n1 ⁇ n2) from the refractive index n2 of the transparent electrode is preferably ⁇ 0.1 or more. Since an ITO thin film and an IZO thin film, which will be described later, have a refractive index of about 1.9 to 2.0, they can be suitably used as a transparent electrode of the organic EL element of the present embodiment using a substrate having a refractive index of 1.8 or more. In the case of a transparent electrode made of an organic material, a substrate having a relatively low refractive index may be used as long as the refractive index is 1.8 or more.
  • a plurality of layers may be provided between the electrodes in addition to the single organic light emitting layer.
  • One of the pair of electrodes functions as an anode, and the other functions as a cathode.
  • the transparent electrode 3 of the present embodiment functions as an anode and the reflective electrode 4 functions as a cathode
  • the anode may be configured with a reflective electrode
  • the cathode may be configured with a transparent electrode.
  • Examples of the layer provided between the cathode and the organic light emitting layer include an electron injection layer, an electron transport layer, and a hole blocking layer.
  • the layer close to the cathode is called an electron injection layer
  • the layer close to the organic light emitting layer is called an electron transport layer.
  • the electron injection layer is a layer having a function of improving the electron injection efficiency from the cathode.
  • the electron transport layer is a layer having a function of improving electron injection from the cathode, the electron injection layer, or the electron transport layer closer to the cathode.
  • the hole blocking layer is a layer having a function of blocking hole transport. In the case where the electron injection layer and / or the electron transport layer have a function of blocking hole transport, these layers may also serve as the hole blocking layer.
  • the hole blocking layer has a function of blocking hole transport makes it possible, for example, to produce an element that allows only hole current to flow, and confirm the blocking effect by reducing the current value.
  • Examples of the layer provided between the anode and the organic light emitting layer include a hole injection layer, a hole transport layer, and an electron block layer.
  • a layer close to the anode is referred to as a hole injection layer
  • a layer close to the organic light emitting layer is referred to as a hole transport layer.
  • the hole injection layer is a layer having a function of improving hole injection efficiency from the anode.
  • the hole transport layer is a layer having a function of improving hole injection from the anode, the hole injection layer, or the hole transport layer closer to the anode.
  • the electron blocking layer is a layer having a function of blocking electron transport. In the case where the hole injection layer and / or the hole transport layer has a function of blocking electron transport, these layers may also serve as an electron blocking layer.
  • the electron blocking layer has a function of blocking electron transport makes it possible, for example, to produce an element that allows only electron current to flow, and confirm the blocking effect by reducing the current value.
  • the electron injection layer and the hole injection layer may be collectively referred to as a charge injection layer, and the electron transport layer and the hole transport layer may be collectively referred to as a charge transport layer.
  • a transparent substrate having a refractive index of 1.8 or more is used.
  • the substrate one that does not change in the process of manufacturing the organic EL element is suitably used.
  • glass, plastic, a polymer film, a silicon substrate, and a laminate of these are used.
  • a transparent substrate having a refractive index of 1.8 or more is commercially available.
  • the light scatterer provided on the surface of the substrate is composed of a porous light scatterer.
  • the pore size of the pores formed in the porous light scatterer is preferably about the wavelength of light, for example, 400 nm to 1000 nm.
  • the porous light scatterer is preferably composed of TiO 2 .
  • This porous light scatterer can be formed by a sol-gel method. Specifically, for example, it can be formed by applying a titania sol obtained by hydrolyzing and polymerizing titanium alkoxide to a substrate, forming a film, and further baking.
  • the titania sol can be obtained, for example, by mixing and stirring titanium tetraisopropoxide, water, and ethanol. Further, when the titania sol is hydrolyzed, the density of pores can be adjusted by further adding an acid catalyst such as hydrochloric acid. The higher the acid catalyst concentration, the higher the density of vacancies.
  • a light scatterer in which fine particles having a second refractive index different from the first refractive index are embedded in a base material having a first refractive index may be provided on the surface of the substrate.
  • Examples of the first refractive index base material include resins
  • examples of the second refractive index fine particles include fine particles made of inorganic oxide, inorganic fluoride, inorganic sulfide, inorganic carbonate, and the like. Specific examples include fine particles composed of titania, zirconia, barium sulfate, calcium sulfate, magnesia, barium carbonate, barium oxide, calcium oxide, barium titanate, zinc oxide, and the like.
  • the fine particles having the second refractive index may be spherical, polyhedral, whiskered, or flat.
  • the average particle diameter of the fine particles having the second refractive index is preferably about 0.1 to 5.0 ⁇ m, more preferably 0.1 to 4.0 ⁇ m, and still more preferably 0.1 to 2. It is in the range of 0 ⁇ m. When the average particle size is within the above range, a sufficient light scattering effect can be obtained.
  • the fine particles are preferably spherical in order to increase the light scattering effect.
  • the first refractive index is preferably the same as the refractive index of the substrate in order to suppress reflection of light at the interface between the substrate and the base material, and is the same as the refractive index of the substrate in order to suppress total reflection. A degree or more is preferred.
  • This light scatterer is formed by applying a coating liquid in which the above-mentioned fine particles are dispersed in a resin to a substrate by a method such as spin coating, roll coating, cast coating, etc. If necessary, it can be cured by thermosetting, and in the case of a thermosetting resin, it can be formed by thermosetting as it is after film formation.
  • a thin film of metal oxide, metal sulfide, metal or the like having high electrical conductivity can be used, and a high light transmittance is preferably used.
  • the method for producing the transparent electrode include a vacuum deposition method, a sputtering method, an ion plating method, a plating method, and the like.
  • an organic transparent conductive film such as polyaniline or a derivative thereof, polythiophene or a derivative thereof may be used as the transparent electrode.
  • the film thickness of the transparent electrode can be appropriately selected in consideration of light transmittance and electrical conductivity, and is, for example, 10 nm to 10 ⁇ m, preferably 20 nm to 1 ⁇ m, more preferably 50 nm to 500 nm. is there.
  • Examples of the hole injection material constituting the hole injection layer include oxides such as vanadium oxide, molybdenum oxide, ruthenium oxide, and aluminum oxide, phenylamine series, starburst amine series, phthalocyanine series, amorphous carbon, Examples include polyaniline and polythiophene derivatives.
  • Examples of the method for forming the hole injection layer include film formation from a solution containing a hole injection material.
  • the solvent used for film formation from a solution is not particularly limited as long as it dissolves the hole injection material.
  • a chlorine-based solvent such as chloroform, methylene chloride, and dichloroethane
  • an ether-based solvent such as tetrahydrofuran, and toluene.
  • aromatic hydrocarbon solvents such as xylene, ketone solvents such as acetone and methyl ethyl ketone, ester solvents such as ethyl acetate, butyl acetate and ethyl cellosolve acetate, and water.
  • film forming methods from solutions include spin coating, casting, micro gravure coating, gravure coating, bar coating, roll coating, wire bar coating, dip coating, spray coating, and screen printing.
  • coating methods such as a printing method, a flexographic printing method, an offset printing method, and an inkjet printing method.
  • the film thickness of the hole injection layer varies depending on the material used, and is set as appropriate so that the drive voltage and light emission efficiency are appropriate. If it is thick, the driving voltage of the element increases, which is not preferable. Therefore, the thickness of the hole injection layer is, for example, 1 nm to 1 ⁇ m, preferably 2 nm to 500 nm, and more preferably 5 nm to 200 nm.
  • Hole transport layer examples of the hole transport material constituting the hole transport layer include polyvinyl carbazole or derivatives thereof, polysilane or derivatives thereof, polysiloxane derivatives having aromatic amines in the side chain or main chain, pyrazoline derivatives, arylamine derivatives, stilbene. Derivative, triphenyldiamine derivative, polyaniline or derivative thereof, polythiophene or derivative thereof, polyarylamine or derivative thereof, polypyrrole or derivative thereof, poly (p-phenylene vinylene) or derivative thereof, or poly (2,5-thienylene vinylene) ) Or a derivative thereof.
  • the hole transport material is preferably a polyvinyl carbazole or a derivative thereof, polysilane or a derivative thereof, a polysiloxane derivative having an aromatic amine compound group in a side chain or a main chain, polyaniline or a derivative thereof, polythiophene or a derivative thereof.
  • a low-molecular hole transport material it is preferably used by being dispersed in a polymer binder.
  • the method for forming the hole transport layer is not particularly limited.
  • film formation from a mixed solution containing a polymer binder and a hole transport material can be mentioned.
  • the molecular hole transport material include film formation from a solution containing the hole transport material.
  • the solvent used for film formation from a solution is not particularly limited as long as it can dissolve a hole transport material.
  • a chlorine-based solvent such as chloroform, methylene chloride, and dichloroethane
  • an ether-based solvent such as tetrahydrofuran, and toluene
  • aromatic hydrocarbon solvents such as xylene, ketone solvents such as acetone and methyl ethyl ketone, and ester solvents such as ethyl acetate, butyl acetate and ethyl cellosolve acetate.
  • polystyrene examples include vinyl chloride and polysiloxane.
  • ⁇ -NPD may be formed by vapor deposition.
  • the thickness of the hole transport layer is, for example, 1 nm to 1 ⁇ m, preferably 2 nm to 500 nm, and more preferably 5 nm to 200 nm.
  • the organic light emitting layer is usually formed of an organic substance that mainly emits fluorescence and / or phosphorescence, or an organic substance and a dopant that assists the organic substance.
  • the dopant is added for the purpose of improving the luminous efficiency and changing the emission wavelength.
  • the organic substance may be a low molecular compound or a high molecular compound.
  • Examples of the light emitting material constituting the organic light emitting layer include the following dye materials, metal complex materials, polymer materials, and dopant materials.
  • dye-based materials include cyclopentamine derivatives, tetraphenylbutadiene derivative compounds, triphenylamine derivatives, oxadiazole derivatives, pyrazoloquinoline derivatives, distyrylbenzene derivatives, distyrylarylene derivatives, pyrrole derivatives, thiophene ring compounds. Pyridine ring compounds, perinone derivatives, perylene derivatives, oligothiophene derivatives, oxadiazole dimers, pyrazoline dimers, quinacridone derivatives, coumarin derivatives, and the like.
  • Metal complex materials examples include Al, Zn, Be, etc. as a central metal, or rare earth metals such as Tb, Eu, Dy, etc., and oxadiazole, thiadiazole, phenylpyridine, phenylbenzimidazole, as a ligand, Examples thereof include metal complexes having a quinoline structure. Examples of such metal complex materials include metal complexes that emit light from triplet excited states such as iridium complexes and platinum complexes, aluminum quinolinol complexes, benzoquinolinol beryllium complexes, benzoxazolyl zinc complexes, and benzothiazole zinc. Complexes, azomethylzinc complexes, porphyrin zinc complexes, europium complexes and the like can be mentioned.
  • Polymer material examples include polyparaphenylene vinylene derivatives, polythiophene derivatives, polyparaphenylene derivatives, polysilane derivatives, polyacetylene derivatives, polyfluorene derivatives, polyvinylcarbazole derivatives, and the above-described dye materials and metal complex light emitting materials. Can be mentioned.
  • materials that emit blue light include distyrylarylene derivatives, oxadiazole derivatives, and polymers thereof, polyvinylcarbazole derivatives, polyparaphenylene derivatives, polyfluorene derivatives, and the like.
  • polymer materials such as polyvinyl carbazole derivatives, polyparaphenylene derivatives, and polyfluorene derivatives are preferred.
  • Examples of materials that emit green light include quinacridone derivatives, coumarin derivatives, and polymers thereof, polyparaphenylene vinylene derivatives, polyfluorene derivatives, and the like. Of these, polymer materials such as polyparaphenylene vinylene derivatives and polyfluorene derivatives are preferred.
  • Examples of materials that emit red light include coumarin derivatives, thiophene ring compounds, and polymers thereof, polyparaphenylene vinylene derivatives, polythiophene derivatives, polyfluorene derivatives, and the like.
  • polymer materials such as polyparaphenylene vinylene derivatives, polythiophene derivatives, and polyfluorene derivatives are preferable.
  • Dopant material examples include perylene derivatives, coumarin derivatives, rubrene derivatives, quinacridone derivatives, squalium derivatives, porphyrin derivatives, styryl dyes, tetracene derivatives, pyrazolone derivatives, decacyclene, phenoxazone, and the like.
  • the thickness of such an organic light emitting layer is usually about 2 nm to 200 nm.
  • a method for forming the organic light emitting layer a method of applying a solution containing a light emitting material, a vacuum deposition method, a transfer method, or the like can be used.
  • the solvent used for film formation from a solution include the same solvents as those used for forming a hole transport layer from the above solution.
  • Examples of methods for applying a solution containing a light emitting material include spin coating, casting, micro gravure coating, gravure coating, bar coating, roll coating, wire bar coating, dip coating, and slit coating.
  • coating methods such as a capillary coating method, a spray coating method and a nozzle coating method, and a coating method such as a gravure printing method, a screen printing method, a flexographic printing method, an offset printing method, a reverse printing method, and an inkjet printing method.
  • a printing method such as a gravure printing method, a screen printing method, a flexographic printing method, an offset printing method, a reverse printing method, and an ink jet printing method is preferable in that pattern formation and multicolor coating are easy.
  • a vacuum deposition method can be used.
  • a method of forming an organic light emitting layer only at a desired place by laser transfer or thermal transfer can be used.
  • Electrode transport layer As the electron transport material constituting the electron transport layer, known materials can be used. For example, oxadiazole derivatives, anthraquinodimethane or derivatives thereof, benzoquinone or derivatives thereof, naphthoquinone or derivatives thereof, anthraquinones or derivatives thereof, tetra Cyanoanthraquinodimethane or derivatives thereof, fluorenone derivatives, diphenyldicyanoethylene or derivatives thereof, diphenoquinone derivatives, or metal complexes of 8-hydroxyquinoline or derivatives thereof, polyquinoline or derivatives thereof, polyquinoxaline or derivatives thereof, polyfluorene or derivatives thereof Etc.
  • oxadiazole derivatives anthraquinodimethane or derivatives thereof, benzoquinone or derivatives thereof, naphthoquinone or derivatives thereof, anthraquinones or derivatives thereof, tetra Cyanoanthraquinodimethane or derivatives
  • examples of the electron transport material include oxadiazole derivatives, benzoquinone or derivatives thereof, anthraquinones or derivatives thereof, or metal complexes of 8-hydroxyquinoline or derivatives thereof, polyquinoline or derivatives thereof, polyquinoxaline or derivatives thereof, Polyfluorene or its derivatives are preferred, 2- (4-biphenylyl) -5- (4-tert-butylphenyl) -1,3,4-oxadiazole, benzoquinone, anthraquinone, tris (8-quinolinol) aluminum, polyquinoline Is more preferable.
  • the method for forming the electron transport layer there are no particular restrictions on the method for forming the electron transport layer.
  • a vacuum deposition method from a powder or a film formation from a solution or a molten state can be exemplified.
  • the electron transport material include film formation from a solution or a molten state.
  • a polymer binder may be used in combination.
  • the method for forming the electron transport layer from the solution include the same film formation method as the method for forming the hole transport layer from the above-described solution.
  • the film thickness of the electron transport layer varies depending on the material used, and is set appropriately so that the drive voltage and the light emission efficiency are appropriate, and at least a thickness that does not cause pinholes is required, and is too thick. In such a case, the driving voltage of the element increases, which is not preferable. Accordingly, the thickness of the electron transport layer is, for example, 1 nm to 1 ⁇ m, preferably 2 nm to 500 nm, and more preferably 5 nm to 200 nm.
  • an optimum material is appropriately selected according to the type of the organic light emitting layer, and includes, for example, one or more of alkali metals, alkaline earth metals, alkali metals, and alkaline earth metals.
  • An alloy, an alkali metal or alkaline earth metal oxide, a halide, a carbonate, or a mixture of these substances can be given.
  • alkali metals, alkali metal oxides, halides, and carbonates include lithium, sodium, potassium, rubidium, cesium, lithium oxide, lithium fluoride, sodium oxide, sodium fluoride, potassium oxide, potassium fluoride , Rubidium oxide, rubidium fluoride, cesium oxide, cesium fluoride, lithium carbonate and the like.
  • alkaline earth metals, alkaline earth metal oxides, halides and carbonates include magnesium, calcium, barium, strontium, magnesium oxide, magnesium fluoride, calcium oxide, calcium fluoride, barium oxide, Examples include barium fluoride, strontium oxide, strontium fluoride, and magnesium carbonate.
  • An electron injection layer may be comprised by the laminated body which laminated
  • the electron injection layer is formed by, for example, a vapor deposition method, a sputtering method, a printing method, or the like.
  • the thickness of the electron injection layer is preferably about 1 nm to 1 ⁇ m.
  • a material of the reflective electrode a material having a high visible light reflectance is preferable, and for example, an alkali metal, an alkaline earth metal, a transition metal, and a group IIIb metal can be used.
  • the reflective electrode material include lithium, sodium, potassium, rubidium, cesium, beryllium, magnesium, calcium, strontium, barium, aluminum, scandium, vanadium, zinc, yttrium, indium, cerium, samarium, europium, terbium, ytterbium, etc.
  • Metal two or more alloys of the metals, one or more of the metals, and one or more of gold, silver, platinum, copper, manganese, titanium, cobalt, nickel, tungsten, tin Or alloys of graphite or graphite intercalation compounds are used.
  • the alloy include magnesium-silver alloy, magnesium-indium alloy, magnesium-aluminum alloy, indium-silver alloy, lithium-aluminum alloy, lithium-magnesium alloy, lithium-indium alloy, calcium-aluminum alloy, and the like.
  • the film thickness of the reflective electrode is appropriately set in consideration of electric conductivity and durability, and is, for example, 10 nm to 10 ⁇ m, preferably 20 nm to 1 ⁇ m, and more preferably 50 nm to 500 nm.
  • Examples of the method for producing the reflective electrode include a vacuum deposition method, a sputtering method, and a laminating method in which a metal thin film is thermocompression bonded.
  • the organic EL element of this embodiment can be used as a planar light source, a light source of a segment display device and a dot matrix display device, and a backlight of a liquid crystal display device.
  • a display device including a plurality of EL elements can be realized.
  • a planar anode and a cathode may be arranged so as to overlap each other when viewed from one side in the stacking direction.
  • a method of installing a mask having a light-transmitting window formed in a pattern on the surface of the planar light source There are a method in which the organic layer is formed extremely thick to make it substantially non-light-emitting, and a method in which at least one of the anode and the cathode is formed in a pattern.
  • a segment type display device can be realized.
  • the anode and the cathode may be formed in stripes and arranged so as to be orthogonal to each other when viewed from one side in the stacking direction.
  • a method of separately coating a plurality of types of light emitting materials having different emission colors and a method using a color filter, a fluorescence conversion filter, and the like are used.
  • the dot matrix display device may be passively driven or may be actively driven in combination with a TFT or the like.
  • planar light source is a self-luminous thin type and can be suitably used as a backlight of a liquid crystal display device or a planar illumination light source. If a flexible substrate is used, it can be used as a curved light source or display device.
  • an organic EL element using a High-N substrate provided with a light scatterer was produced.
  • the element structure is light scatterer (p-TiO 2 ) / substrate (0.7 mm) / ITO (100 nm) / ⁇ -NPB (50 nm) / Alq 3 (60 nm) / LiF / Al (200 nm).
  • the symbol “/” indicates that the layers sandwiching the symbol “/” are adjacently stacked. same as below.
  • a K-PSNF2 substrate manufactured by Sumita Glass Co., Ltd. having a refractive index of 2.02 was used as the substrate.
  • the light scatterer was made of porous titanium oxide and was prepared by a sol-gel method.
  • titanium tetraisopropoxide (TTIP: [(CH 3 ) 2 CHO] 4 Ti) which is a titanium alkoxide raw material
  • ethanol are mixed at a molar ratio of 1: 4 and stirred at 20 ° C. for 10 minutes.
  • Solution A was obtained.
  • ethanol and water were mixed at a molar ratio of 4: 1 and stirred at 20 ° C. for 10 minutes to obtain a solution B.
  • the solution A and the solution B were mixed at a molar ratio of 1: 1, and the titanium alkoxide was hydrolyzed by stirring at 20 ° C. for 60 minutes to obtain a titania sol. Further, titania sol was applied on the surface of the substrate by spin coating. The film was rotated at a rotation speed of 4000 rpm for 20 seconds to form a thin film having a thickness of 70 nm. Furthermore, the thin film of the light-scattering body was formed by making it dry for 10 minutes at 120 degreeC. When observed with a scanning electron microscope, the size of each hole was in the range of 500 nm to 1000 nm.
  • the ITO thin film was formed using a sputtering method, and the ⁇ -NPB layer, the Alq 3 layer, the LiF layer, and the Al layer were formed using an evaporation method, respectively.
  • the organic EL device thus produced is referred to as an example device.
  • Comparative Example 1 a device of Comparative Example 1 was prepared by removing the light scatterer from the device of the example.
  • Comparative Example 2 an element of Comparative Example 2 in which only the substrate was different from the element of Example was manufactured.
  • the substrate used for the element of Comparative Example 2 was a Corning # 1737 substrate having a refractive index of 1.52.
  • Comparative Example 3 a device of Comparative Example 3 was produced by removing the light scatterer from the device of Comparative Example 2.
  • the device of the example and the devices of Comparative Examples 1 to 3 are different from each other only in the configuration of the substrate.
  • the structure of the substrate of each element is shown in Table 1 below.
  • Each element was irradiated with light having a wavelength of 390 nm, and the light intensity of the total luminous flux emitted from each element was measured.
  • the light intensity of the total luminous flux of the element of Example was 2.6. Further, (the light intensity of the total luminous flux of the element of Comparative Example 2) / (the light intensity of the total luminous flux of the element of Comparative Example 3) was 2.0. That is, when a light scatterer is provided on a high refractive index substrate, the light extraction efficiency is improved 2.6 times, and when a light scatterer is provided on a low refractive index substrate, the light extraction efficiency is 2. Improved by 0 times. When the light extraction efficiency was converted from the light intensity of the total luminous flux, the element of the example was 53%, and the element of the comparative example 2 was 40%. As described above, it was confirmed that the light extraction efficiency was significantly improved by providing the light scatterer on the high refractive index substrate as compared with the case of providing the light scatterer on the low refractive index substrate.
  • the organic EL element 11 shown in FIG. 5 is a so-called bottom emission type element that extracts the light L from the substrate 2 side, and corresponds to a form in which the light scatterer 2a is removed from the organic EL element 1 shown in FIG.
  • Optical interference calculation Light emitted from a certain point in the organic light emitting layer 5 is extracted through repeated reflection and transmission at the layer interface.
  • the layer on the back side (the side opposite to the light extraction side) (the reflective electrode 4) is the same.
  • the energy ratio T ( ⁇ , ⁇ , z) extracted by the following equation (1) is calculated by considering the multiple interference between the light waves that have passed through the multiple reflections by the front layer and the back layer and the transmission through the front layer. Is done.
  • Parameters necessary for the calculation of the above equation (1) are the amplitude reflection coefficient ⁇ 0 at the interface with the front layer, the phase change ⁇ 0 at the time of front reflection, the amplitude transmission coefficient ⁇ 0 , and the amplitude reflection coefficient ⁇ at the interface with the back layer. 1 , phase change ⁇ 1 during back reflection, and phase changes ⁇ 0 and ⁇ 1 due to two optical path lengths in the ⁇ direction.
  • the amplitude transmission coefficient ⁇ does not appear in the above equation (1), but is used in the derivation process.
  • the phase change due to the optical path length can be expressed by the following equation (2).
  • ⁇ 0 , ⁇ 1 , ⁇ 0 , ⁇ 1 are as follows.
  • ⁇ 0 Phase change when reflecting the front layer
  • ⁇ 1 Phase change when reflecting the back layer
  • ⁇ 0 Phase change relative to the thickness of the light emitting layer
  • ⁇ 1 Phase change between the light emitting point and the back layer
  • the reflection / transmission characteristics of a multilayer film can be described as a single layer having reflection / transmission characteristics equivalent to this.
  • the reflection / transmission characteristics of one equivalent layer can be described systematically by using the characteristic matrix of each layer constituting the multilayer film.
  • the characteristic matrix Mj ( ⁇ , ⁇ ) of the j-th layer constituting the multilayer film with respect to light of wavelength ⁇ and traveling direction ⁇ j is expressed by the refractive index n j ( ⁇ ) and the layer thickness d j of the material constituting the j-th layer. Can be expressed by the following formula (3).
  • ⁇ j is a phase shift corresponding to the optical path length of the j-th layer and is an amount of the following formula (4).
  • the light traveling direction ⁇ j in each layer is linked by Snell's law.
  • the characteristic matrix of the laminated structure is obtained by multiplying the characteristic matrix M j of each layer in the order corresponding to the layer stacking order.
  • the characteristic matrix of the front layer and the characteristic matrix of the back layer are calculated and used by the above method.
  • the front layer is composed of a front-side organic layer (such as the hole transport layer 7) and the transparent conductive electrode 3.
  • the back layer is composed of the reflective electrode 4. (The same applies to the case where another organic layer (electron injection, transport layer, etc.) is provided on the back side.)
  • the amplitude reflection coefficient ⁇ of the multilayer film is obtained from the above characteristic matrix as follows. First, B and C defined by the following formula (7) are calculated.
  • the amplitude reflection coefficient ⁇ (also referred to as Fresnel reflection coefficient or effective Fresnel coefficient) of the multilayer film can be obtained from B and C obtained by the above method by the following formula (9).
  • ⁇ 0 is the optical admittance of the incident side medium with respect to the multilayer film, and is usually the refractive index of the medium.
  • the energy reflectivity of the multilayer film is obtained from the amplitude reflection coefficient according to the following formula (10).
  • the amplitude reflection coefficients ⁇ 0 and ⁇ 1 obtained for the front layer and the back layer may be substituted into the equation (1).
  • T A ( ⁇ , ⁇ ) thus obtained against external radiant energy
  • T A + S ( ⁇ , ⁇ ) is obtained by calculating the effect of the substrate.
  • the effect of the substrate can be obtained by calculation without considering the phase based on the refractive index of the substrate and the light traveling direction.
  • T A + S ( ⁇ , ⁇ ) corresponds to an external mode.
  • T A ( ⁇ , ⁇ ) ⁇ T A + S ( ⁇ , ⁇ ) is the energy of light confined in the substrate, and corresponds to the substrate mode.

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Abstract

　本発明の目的は、光取出し効率の高い有機ＥＬ素子、この有機ＥＬ素子を備える照明装置または表示装置を提供することである。有機ＥＬ素子１は、透明で、屈折率が１．８以上の基板２と、前記基板２に設けられ、少なくとも一対の電極３，４、および該一対の電極３，４の間に位置する有機発光層５が積層されて構成される積層体６と、前記積層体６側とは反対側の前記基板２の表面に設けられる多孔質の光散乱体２ａとを含んで構成される。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子、照明装置および表示装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、照明装置および表示装置に関する。
　発光素子の１つに有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という場合がある）がある。有機ＥＬ素子は、例えば一対の電極（陽極および陰極）と、一対の電極の間に位置する有機発光層とが基板上に積層されて構成される。有機ＥＬ素子に電圧を印加すると、陽極から正孔が注入されるとともに陰極から電子が注入され、これら正孔と電子とが有機発光層で結合することによって発光する。いわゆるボトムエミッション型の有機ＥＬ素子では、発光層から放出される光は、基板を通って外に取出される。
　有機発光層から放出される光は、例えば基板の表面などで多くが反射され、有機ＥＬ素子から効率的に取出すことができない。従来の技術では、例えば基板の表面に複数のマイクロレンズを形成することで、光の全反射を抑制し、光の取出し効率を向上させている（例えば特許文献１参照）。
特開２００２－２６０８５４号公報
　マイクロレンズなどを基板に形成することで光取出し効率は向上するが、さらなる光取出し効率の向上が求められている。
　従って本発明の目的は、光取出し効率の高い有機ＥＬ素子、この有機ＥＬ素子を備える照明装置および表示装置を提供することである。
　上記課題を解決するために、本発明は、下記構成を有する有機ＥＬ素子およびこれを実装する装置を提供する。
〔１〕透明、且つ、屈折率が１．８以上の基板と、
　前記基板に設けられ、一対の電極および該一対の電極の間に位置する有機発光層を含む積層体と、
　前記積層体側とは反対側の前記基板の表面に設けられる多孔質の光散乱体と、
を含む有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔２〕　前記光散乱体が、ＴｉＯ２を含んで構成される、上記〔１〕に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔３〕前記光散乱体が、ゾルゲル法によって形成される、上記〔１〕または〔２〕に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
〔４〕上記〔１〕～〔３〕のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える照明装置。
〔５〕上記〔１〕～〔３〕に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を複数備える表示装置。
　本発明によれば、高い光取出し効率の有機ＥＬ素子を実現することができる。
図１は、本発明の実施の一形態の有機ＥＬ素子１を示す正面図である。 図２は、有機発光層（Ａｌｑ3）の層厚を変化させたときの外部量子効率の変化を示す図である。 図３は、有機発光層（Ａｌｑ3）の層厚を変えたときの光学モードの変化を、外部モードと、基板モードと、薄膜導波モードとの比を用いて表す図である。 図４は、有機ＥＬ素子の各層の層厚を固定して、基板の屈折率を変化させたときの光学モードの変化を示す図である。 図５は、シミュレーションに用いる有機ＥＬ素子の層構造の例と、利用するパラメータを示す図である。 図６は、シミュレーションのフローチャートの例を示す図である。
符号の説明
　１、１１　有機ＥＬ素子
　２　基板
　２ａ　光散乱体
　３　透明電極
　４　反射電極
　５　有機発光層
　６　積層体
　７　正孔輸送層
　Ｌ　出射光
　以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。なお、理解の容易のため、図面における各部材の縮尺は実際とは異なる場合がある。また、本発明は以下の記述によって限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において適宜変更可能である。有機ＥＬ装置においては電極のリード線等の部材も存在するが、本発明の説明にあっては直接的に要しないため記載を省略している。層構造等の説明の便宜上、下記に示す例においては基板を下に配置した図と共に説明がなされるが、本発明の有機ＥＬ素子およびこれを搭載した有機ＥＬ装置は、必ずしもこの配置で、製造または使用等がなされるわけではない。なお以下の説明において基板の厚み方向の一方を上または上方といい、厚み方向の他方を下または下方という場合がある。
　図１は、本発明の実施の一形態の有機ＥＬ素子１を示す正面図である。有機ＥＬ素子１は、透明で、屈折率が１．８以上の基板２と、前記基板２に設けられ、少なくとも一対の電極３、４、および該一対の電極３、４の間に位置する有機発光層５が積層されて構成される積層体６と、前記積層体６側とは反対側の前記基板２の表面に設けられる多孔質の光散乱体２ａとを含んで構成される。
　本実施の形態の有機ＥＬ素子１は、透明な基板２から光を取出すいわゆるボトムエミッション型の素子である。一対の電極３、４のうちの、有機発光層５を基準にして基板２側に配置される電極３は透明であり、この電極３を以下の説明において透明電極３という場合がある。また一対の電極３、４のうちの、有機発光層５を基準にして基板２側とは反対側に配置される電極４は、本実施の形態では、光取出し効率の向上を図るために、有機発光層５から放出される光を基板２側に反射する部材によって構成され、この電極４を以下の説明において反射電極４という場合がある。なお、いわゆる両面発光型の素子の場合には、一対の電極３，４のうちの、有機発光層５を基準にして基板２側とは反対側に配置される電極４は、透明の電極によって構成される。なお、本発明において、「透明」とは光透過性を有することを意味する。光とは、１ｎｍから１ｍｍ程度の範囲の波長の電磁波を意味する。有機ＥＬ素子の用途を勘案すると可視光が主な対象となり得る。透明な基板や透明電極などの透明性は、材料および厚み等の諸条件に依存する。入力光に対する出力光の割合を光透過率とした場合、透明な基板や透明電極などの光透過率は、例えば１０％以上、好ましくは２５％以上、より好ましくは５０％以上、さらに好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８０％以上であるものが好適である。
　透明電極３と有機発光層５との間、及び／又は反射電極４と有機発光層５との間には、有機発光層５とは異なる１または複数の層を設けてもよく、また透明電極３と反射電極４との間には、複数の有機発光層を設けてもよい。さらに基板２と積層体との間には、例えば透明な絶縁層などの薄い薄膜を設けてもよい。本実施の形態における有機ＥＬ素子１は、透明電極３と有機発光層５との間に正孔輸送層７が設けられ、基板２の表面上に、透明電極３、正孔輸送層７、有機発光層５、反射電極４がこの順で積層されて構成される。
　有機発光層５の屈折率は、通常１．６～１．７程度であり、以下の説明においてこの有機発光層５の屈折率を基準にして、この有機発光層５よりも屈折率の低い基板をＬｏｗ－Ｎ基板といい、有機発光層５よりも屈折率の高い基板をＨｉｇｈ－Ｎ基板という場合がある。通常のガラス基板の屈折率は、１．５程度であり、有機ＥＬ素子では屈折率が１．５程度のＬｏｗ－Ｎ基板を用いるのが通常であるところ、本実施の形態では屈折率が１．８以上のＨｉｇｈ－Ｎ基板を用いている。そこで本実施の形態の有機ＥＬ素子１の優位性を示すために、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子と、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子とを対比して説明する。
　まず、光散乱体を備えない基板、すなわち図１において光散乱体を除いた基板２に、有機発光層５を含む積層体６が積層された有機ＥＬ素子について説明する。後述するように光散乱体を備えない基板を用いた有機ＥＬ素子では、空気と基板との界面で光の一部が反射されたり、全反射が生じたりするが、図１に示す実施形態のように光散乱体２ａを設けることで、光散乱体２ａで光の散乱などが生じ、光の一部の反射および全反射を抑制して、光取出し効率を向上することができる。
　有機ＥＬ素子は、積層方向の厚さが波長程度であり、光の干渉効果が取出される光の特性に影響する。例えば有機発光層の層厚を変化させると、外部量子効率（ＥＱＥ）が変化する。図２は、有機発光層（Ａｌｑ3）の層厚を変化させたときの外部量子効率の変化を示す図である。図２には、実際に作製した素子の外部量子効率と、シミュレーションで求めた外部量子効率とを示している。具体的には、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いて作製した素子の外部量子効率を、記号「○」（白丸）で表し、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板を用いて作製した素子の外部量子効率を記号「●」（黒丸）で表し、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた素子をモデルとしてシミュレートした外部量子効率を破線で表し、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板を用いた素子をモデルとしてシミュレートした外部量子効率を実線で表す。また図２における左側の縦軸は、実際に作製した素子の外部量子効率を表し、右側の縦軸は、シミュレーションで求めた外部量子効率（任意の単位）を表す。作製した素子およびシミュレーションで用いた解析モデルは、Ｌｏｗ－Ｎ基板の屈折率が１．５２であり、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板の屈折率が２．０２であり、透明電極がＩＴＯ薄膜から成り、正孔輸送層がα－ＮＰＤから成り、有機発光層がＡｌｑ3から成り、反射電極がＡｌから成る。また基板の厚みは、０．７ｍｍであり、透明電極（ＩＴＯ）の膜厚は、１５０ｎｍであり、正孔輸送層の膜厚は、４０ｎｍであり、反射電極の膜厚は、２００ｎｍである。なお、有機発光層の厚さを変化させることは、反射電極と透明電極との間隔を変化させることに対応する。
　上記のシミュレーションは、例えば、フレネル理論よる光干渉計算と、特性マトリクス法による有効フレネル係数の算出を組み合わせた波動光学に基づく理論計算プログラムを用いて行うことができる。計算の設定条件（初期設定）として、例えば以下のような条件を利用し得る。
（ａ）発光は発光領域内でランダムに分布した点光源からの等方的な放射と想定する。
（ｂ）光源からの前進波および後進波はそれぞれ同位相で放射されて干渉するが、異なる発光点間は干渉しない。
（ｃ）各層間の界面は光学的に平坦であると想定する。
（ｄ）放射強度はｐ偏光、ｓ偏光の平均値により表す。
（ｅ）各層の屈折率分散・光吸収特性は実測値を使用する。
　なお、より詳細な計算手法については、参考までに、下記にて参考例を挙げて詳述する。
　図２に示すように、有機発光層の厚さ（Ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ　ｏｆ　Ａｌｑ３）を変化させると、実際に作製した素子の外部量子効率およびシミュレーションで求めた外部量子効率の両者が振動的に変化することを観測した。有機発光層から反射電極側に放射され、さらに反射電極で反射された反射光と、有機発光層から透明電極側に放射された光とが重ね合わされ、光の干渉効果で、両者が強め合う条件では外部量子効率が高くなり、両者が弱め合う条件では外部量子効率が低くなる。有機発光層の厚さを変化させると、前記光の強め合う条件と光の弱め合う条件とが交互に出現するので、外部量子効率が振動的に変化するものと考えられる。
　有機発光層から放出される光は、一部が外に取出され、残部は基板表面などで反射されて外に取出されない。以下、有機発光層から放出される光のうちで、外に取出される光を外部モード（Ｅｘｔｅｒｎａｌ　ｍｏｄｅ）といい、基板で導波され、基板に閉じ込められる光を基板モード（Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ　ｍｏｄｅ）といい、透明電極と反射電極との間で導波され、電極間に閉じ込められる光を薄膜導波モード（Ｗａｖｅｇｕｉｄｅ　ｍｏｄｅ）という。
　図３は、有機発光層（Ａｌｑ3）の層厚を変えたときの光学モード（Ｏｐｔｉｃａｌ　Ｍｏｄｅ）の変化を、外部モードと、基板モードと、薄膜導波モードとの比を用いて表した図である。図３には、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子の各モードをそれぞれ記号「○」（白丸）で表し、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子の各モードをそれぞれ記号「△」（白三角）で表す。なお外部モードと、基板モードと、薄膜導波モードとを足し合わせると、１００％となるように規格化した。また参考までに、図３には、基板の屈折率を１．０として、トップエミッション型（Ｔ．Ｅ．）の有機ＥＬ素子の光学モードも記号「□」（白四角）で示している。図３では、２本の実線で区切られた３つの領域を各有機ＥＬ素子（Ｔ．Ｅ．除く）ごとにそれぞれ有し、この３つの領域のうちの下方の領域が外部モードを示し、２本の実線で挟まれた領域が基板モードを表し、上方の領域が薄膜導波モードを示す。
　図３において、基板モードの領域を矢印付きの破線で示し、薄膜導波モードを矢印付きの実線で示す。なおＴ．Ｅ．の素子では基板モードがないので、破線の矢印で示す領域がない。図３に示すように、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子では、大部分の光が基板モード（図３中右側の矢印付きの破線で示す領域）として基板に閉じ込められる。これに対し、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子では、基板モード（図３中左側の矢印付きの破線で示す領域）と薄膜導波モード（矢印付きの実線で示す領域）とが同程度か、薄膜導波モードが基板モードよりも若干多い。
　なお取出される光を表す外部モードのみを比較すると、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子の方がＨｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子よりも高く、光散乱体を設けない場合には、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた方がＨｉｇｈ－Ｎ基板を用いるよりも好ましいと考えられ、この結果は、従来の有機ＥＬ素子においてＬｏｗ－Ｎ基板が用いられてきたことに対応する。
　図４は、有機ＥＬ素子の各層の層厚を固定して、基板の屈折率を変化させたときの光学モードの変化を示す図である。シミュレーションに用いたモデルの層構成は、図３に係るシミュレーションで用いたモデルの層構成と同じである。本シミュレーションでは、有機発光層（Ａｌｑ3）の層厚を５０ｎｍに固定し、基板の屈折率を変化させて各光学モードをシミュレートした。図３において有機発光層の層厚が５０ｎｍでのＴ．Ｅ．の有機ＥＬ素子は、図４において基板の屈折率（Ｒｅｆｒａｃｔｉｖｅ　Ｉｎｄｅｘ　ｏｆ　Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）が「１」である基板の光学モードに対応する。図３において有機発光層の層厚が５０ｎｍでのＬｏｗ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子は、図４において基板の屈折率（Ｒｅｆｒａｃｔｉｖｅ　Ｉｎｄｅｘ　ｏｆ　Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）が「１．５２」である基板の光学モードに対応する。図３において有機発光層の層厚が５０ｎｍでのＨｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子の光学モードは、図４において基板の屈折率（Ｒｅｆｒａｃｔｉｖｅ　Ｉｎｄｅｘ　ｏｆ　Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）が「２．０２」である基板の光学モードに対応する。
　図３および図４から明らかなように、取出される光を表す外部モードの割合は低く、発光した光の多くは、基板モードまたは薄膜導波モードとして有機ＥＬ素子内に閉じ込められ、外に取出されない。
　図１に示されるように、本発明の一実施形態では、光散乱体２ａを基板２の表面に設けることで、本来であれば基板に閉じ込められて外に取出されない基板モードの一部を外部モードに変換することができ、光取出し効率を向上している。光散乱体を設けることで光取出し効率を向上させる方法は従来から採用されているところ、光散乱体を設けない場合、前述したように外部モードは、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた方が高いので、このようなＬｏｗ－Ｎ基板に光散乱体を設けるのが通常である。しかしながら本実施の形態では、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板にあえて光散乱体を設けることで、光取出し効率の更なる向上を図っている。
　図３および図４に示すように、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子とＬｏｗ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子とでは、外部モードの割合に大きな差は無いが、基板モードと薄膜導波モードとの比に大きな差がある。具体的には、Ｈｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子の基板モードの割合は薄膜導波モードに比べて高く、有機ＥＬ素子に閉じ込められる光の大部分が基板に閉じ込められる。他方、Ｌｏｗ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子の基板モードと薄膜導波モードとは同程度であり、有機ＥＬ素子に閉じ込められる光は、基板と、電極間とに同程度に分布する。前述したように基板に設ける光散乱体は、基板モードの一部を外部モードに変換するように機能するのである。したがって基板モードの割合が高いＨｉｇｈ－Ｎ基板に光散乱体を適用することで、Ｌｏｗ－Ｎ基板に光散乱体を設ける通常の方法に比べて、光取出し効率を大幅に向上することができる。
　図２および図３に示すように、外部モードは電極間の距離の変化に対応する有機発光層の層厚に応じて振動的に変化する。本実施の形態における電極間の距離は、光散乱体を設けない状態で（１）外部モードの極大点付近となる長さに設定されることが好ましく、さらに好ましくは最大点付近となる長さに設定される。また光散乱体を設けない状態で基板モードが極大付近となる素子構造の有機ＥＬ素子に光散乱体を設けると、光取出し効率の大幅な向上が見込めるので、電極間の距離は、前述の範囲の他に、光散乱体を設けない状態で（２）基板モードが極大点付近となる長さに設定されることが好ましく、さらに好ましくは基板モードが最大点付近となる長さに設定される。また電極間の距離は、光散乱体を設けない状態で（３）外部モードと基板モードとの和が極大点付近となる長さ、換言すると薄膜導波モードが極小点付近となる長さに設定されることが好ましく、さらに好ましくは薄膜導波モードが最小点付近となる長さに設定される。
　また、基板の屈折率ｎ１は、１.８以上が好ましく、さらには透明電極の屈折率ｎ２との差（ｎ１－ｎ２）が－０.１以上であることが好ましい。後述するＩＴＯ薄膜およびＩＺＯ薄膜は、屈折率が１．９～２.０程度なので、屈折率が１．８以上の基板を用いる本実施の形態の有機ＥＬ素子の透明電極として好適に用い得る。また有機物から成る透明電極の場合には、屈折率が１.８以上であれば比較的屈折率の低い基板を用いてよい。
　続いて有機ＥＬ素子の製法および構成について説明する。前述したように、電極間には１層の有機発光層以外にも、複数の層を設けるようにしてもよい。一対の電極のうちの一方は陽極として機能し、他方は陰極として機能する。本実施の形態の透明電極３は陽極として機能し、反射電極４は陰極として機能するが、陽極を反射電極で構成し、陰極を透明電極で構成するようにしてもよい。
　陰極と有機発光層との間に設けられる層としては、電子注入層、電子輸送層、正孔ブロック層などを挙げることができる。陰極と有機発光層との間に電子注入層と電子輸送層との両方の層が設けられる場合、陰極に近い層を電子注入層といい、有機発光層に近い層を電子輸送層という。
　電子注入層は、陰極からの電子注入効率を改善する機能を有する層である。電子輸送層は、陰極、電子注入層または陰極により近い電子輸送層からの電子注入を改善する機能を有する層である。正孔ブロック層は、正孔の輸送を堰き止める機能を有する層である。なお電子注入層、及び／又は電子輸送層が正孔の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層が正孔ブロック層を兼ねることがある。
　正孔ブロック層が正孔の輸送を堰き止める機能を有することは、例えばホール電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。
　陽極と有機発光層との間に設けられる層としては、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層などを挙げることができる。正孔注入層と正孔輸送層との両方の層が設けられる場合、陽極に近い層を正孔注入層といい、有機発光層に近い層を正孔輸送層という。
　正孔注入層は、陽極からの正孔注入効率を改善する機能を有する層である。正孔輸送層は、陽極、正孔注入層または陽極により近い正孔輸送層からの正孔注入を改善する機能を有する層である。電子ブロック層は、電子の輸送を堰き止める機能を有する層である。なお正孔注入層、及び／又は正孔輸送層が電子の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層が電子ブロック層を兼ねることがある。
　電子ブロック層が電子の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、電子電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。
　なお、電子注入層および正孔注入層を総称して電荷注入層と言う場合があり、電子輸送層および正孔輸送層を総称して電荷輸送層と言う場合がある。
　＜基板＞
　基板としては、透明、且つで、屈折率が１．８以上のものが用いられる。基板は、有機ＥＬ素子を製造する工程において変化しないものが好適に用いられ、例えばガラス、プラスチック、高分子フィルム、およびシリコン基板、並びにこれらを積層したものなどが用いられる。また透明で、屈折率が１．８以上の基板は、市販品として入手可能である。
　＜光散乱体＞
　基板の表面に設けられる光散乱体は、多孔質の光散乱体で構成される。
　また多孔質の光散乱体に形成される孔の空孔サイズは、好ましくは光の波長程度であり、例えば４００ｎｍ～１０００ｎｍである。多孔質の光散乱体は、好ましくはＴｉＯ2を含んで構成される。この多孔質の光散乱体は、ゾルゲル法によって形成することができる。具体的には、例えばチタンアルコキシドを加水分解して重合させたチタニアゾルを基板に塗布して成膜し、さらに焼成することで形成することができる。チタニアゾルは、たとえばチタニウムテトライソプロポキシドと水とエタノールとを混合して攪拌することで得ることができる。またチタニアゾルを加水分解するときに、塩酸などの酸触媒をさらに加えることで空孔の密度を調整することができる。酸触媒の濃度を高くするほど、空孔の密度が高くなる傾向にある。
　なお、変形例として第１の屈折率の基材に、第１の屈折率とは異なる第２の屈折率の微粒子が埋設された光散乱体を基板の表面に設けてもよい。
　第１の屈折率の基材としては、樹脂を挙げることができ、第２の屈折率の微粒子としては、無機酸化物、無機フッ化物、無機硫化物、無機炭酸化物等から成る微粒子を挙げることができ、具体的には、チタニア、ジルコニア、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、マグネシア、炭酸バリウム、酸化バリウム、酸化カルシウム、チタン酸バリウム、酸化亜鉛等から成る微粒子を挙げることができる。第２の屈折率の微粒子は、球状、多面体状、ウィスカー状、または平板状でもよい。第２の屈折率の微粒子の平均粒径は、好ましくは、０．１～５．０μｍ程度であることが好ましく、より好ましくは０．１～４．０μｍ、さらに好ましくは０．１～２．０μｍの範囲内である。平均粒径が上記範囲であることにより、十分な光散乱効果を得ることができる。また微粒子は、光散乱効果を上げるために球状であることが好ましい。
　第１の屈折率は、基板と基材との界面での光の反射を抑制するために、基板の屈折率と同じ程度が好ましく、また全反射を抑制するために、基板の屈折率と同じ程度またはそれ以上が好ましい。
　この光散乱体は、上述した微粒子を樹脂に分散させた塗布液を、スピンコート、ロールコート、キャストコート等の方法で基板に塗布して成膜し、光硬化型樹脂の場合は紫外線照射後に必要に応じて熱硬化させ、熱硬化型樹脂の場合は成膜後そのまま熱硬化させることで形成することができる。
　＜透明電極＞
　透明電極には、電気伝導度の高い金属酸化物、金属硫化物および金属などの薄膜を用いることができ、光透過率の高いものが好適に用いられる。具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ(酸化インジウム・スズ、Ｉｎｄｉｕｍ　Ｏｘｉｄｅ)、ＩＺＯ（インジウム亜鉛酸化物：Ｉｎｄｉｕｍ　Ｚｉｎｃ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ）、金、白金、銀、および銅などから成る薄膜が用いられ、これらの中でもＩＴＯ、ＩＺＯ、または酸化スズから成る薄膜が好適に用い得る。透明電極の作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法などを挙げることができる。また、該透明電極として、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などの有機の透明導電膜を用いてもよい。
　透明電極の膜厚は、光の透過性と電気伝導度とを考慮して、適宜選択することができ、例えば１０ｎｍ～１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ～１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ～５００ｎｍである。
　＜正孔注入層＞
　正孔注入層を構成する正孔注入材料としては、例えば、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、および酸化アルミニウムなどの酸化物や、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、アモルファスカーボン、ポリアニリン、およびポリチオフェン誘導体などが挙げるられる。
　正孔注入層の成膜方法としては、例えば、正孔注入材料を含む溶液からの成膜を挙げられる。溶液からの成膜に用いられる溶媒としては、正孔注入材料を溶解させるものであれば特に制限はなく、例えば、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタンなどの塩素系溶媒、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテートなどのエステル系溶媒、および水が挙げられる。
　溶液からの成膜方法としては、例えば、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェットプリント法などの塗布法が挙げられる。
　正孔注入層の膜厚は、用いる材料によって最適値が異なり、駆動電圧と発光効率が適度な値となるように適宜設定され、少なくともピンホールが発生しないような厚さが必要であり、あまり厚いと、素子の駆動電圧が高くなるので好ましくない。従って正孔注入層の膜厚は、例えば１ｎｍ～１μｍであり、好ましくは２ｎｍ～５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍである。
　＜正孔輸送層＞
　正孔輸送層を構成する正孔輸送材料としては、例えば、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリピロール若しくはその誘導体、ポリ（ｐ－フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５－チエニレンビニレン）若しくはその誘導体などが挙げられる。
　これらの中で正孔輸送材料として好ましくは、例えば、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミン化合物基を有するポリシロキサン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリ（ｐ－フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５－チエニレンビニレン）若しくはその誘導体などの高分子正孔輸送材料が挙げられ、さらに好ましくはポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体が挙げられる。低分子の正孔輸送材料の場合には、高分子バインダーに分散させて用いることが好ましい。
　正孔輸送層の成膜方法としては、特に制限はないが、例えば、低分子の正孔輸送材料では、高分子バインダーと正孔輸送材料とを含む混合液からの成膜が挙げられ、高分子の正孔輸送材料では、正孔輸送材料を含む溶液からの成膜が挙げられる。
　溶液からの成膜に用いられる溶媒としては、正孔輸送材料を溶解させるものであれば特に制限はなく、例えば、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタンなどの塩素系溶媒、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテートなどのエステル系溶媒などを挙げることができる。
　溶液からの成膜方法としては、前述した正孔中注入層の成膜法と同様の塗布法を挙げることができる。
　混合する高分子バインダーとしては、電荷輸送を極度に阻害しないものが好ましく、また可視光に対する吸収の弱いものが好適に用いられ、例えばポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリシロキサンなどを挙げることができる。
　また、前述したα－ＮＰＤを蒸着によって形成してもよい。
　正孔輸送層の膜厚としては、用いる材料によって最適値が異なり、駆動電圧と発光効率が適度な値となるように適宜設定され、少なくともピンホールが発生しないような厚さが必要であり、あまり厚いと、素子の駆動電圧が高くなり好ましくない。従って、該正孔輸送層の膜厚は、例えば１ｎｍ～１μｍであり、好ましくは２ｎｍ～５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍである。
　＜有機発光層＞
　有機発光層は、通常、主として蛍光及び／又はりん光を発光する有機物、または該有機物とこれを補助するドーパントとから形成される。ドーパントは、発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的で加えられる。なお、有機物は、低分子化合物でも高分子化合物でもよい。有機発光層を構成する発光材料としては、例えば以下の色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料、ドーパント材料を挙げることができる。
（色素系材料）
　色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体などを挙げることができる。
（金属錯体系材料）
　金属錯体系材料としては、例えば中心金属に、Ａｌ、Ｚｎ、Ｂｅなど、またはＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙなどの希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを有する金属錯体が挙げられる。、このような金属錯体系材料としては、例えばイリジウム錯体、白金錯体などの三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体などが挙げられる。
（高分子系材料）
　高分子系材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素系材料や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどを挙げることができる。
　上記発光性材料のうち、青色に発光する材料としては、ジスチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、およびそれらの重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが挙げられる。なかでも高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体やポリフルオレン誘導体などが好ましい。
　また、緑色に発光する材料としては、例えば、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが挙げられる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
　また、赤色に発光する材料としては、例えば、クマリン誘導体、チオフェン環化合物、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが挙げられる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
（ドーパント材料）
　ドーパント材料としては、例えばペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。なお、このような有機発光層の厚さは、通常約２ｎｍ～２００ｎｍである。
　＜有機発光層の成膜方法＞
　有機発光層の成膜方法としては、発光材料を含む溶液を塗布する方法、真空蒸着法、転写法などを用いることができる。溶液からの成膜に用いる溶媒としては、前述の溶液から正孔輸送層を成膜する際に用いられる溶媒と同様の溶媒を挙げることができる。
　発光材料を含む溶液を塗布する方法としては、例えば、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スリットコート法、キャピラリーコート法、スプレーコート法およびノズルコート法などのコート法、並びにグラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法などの塗布法が挙げられる。パターン形成や多色の塗分けが容易であるという点で、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法などの印刷法が好ましい。また、昇華性を示す低分子化合物の場合には、真空蒸着法を用いることができる。さらには、レーザーによる転写や熱転写により、所望のところのみに有機発光層を形成する方法も用いることができる。
　＜電子輸送層＞
　電子輸送層を構成する電子輸送材料としては、公知のものを使用でき、例えば、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は８－ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体などが挙げられる。
　これらのうち、電子輸送材料としては、例えば、オキサジアゾール誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、又は８－ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体が好ましく、２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾール、ベンゾキノン、アントラキノン、トリス（８－キノリノール）アルミニウム、ポリキノリンがさらに好ましい。
　電子輸送層の成膜法としては特に制限はないが、例えば、低分子の電子輸送材料では、粉末からの真空蒸着法、または溶液若しくは溶融状態からの成膜を挙げることができ、高分子の電子輸送材料では溶液または溶融状態からの成膜が挙げられる。なお溶液または溶融状態からの成膜する場合には、高分子バインダーを併用してもよい。溶液から電子輸送層を成膜する方法としては、例えば、前述の溶液から正孔輸送層を成膜する方法と同様の成膜法が挙げられる。
　電子輸送層の膜厚は、用いる材料によって最適値が異なり、駆動電圧と発光効率が適度な値となるように適宜設定され、少なくともピンホールが発しないような厚さが必要であり、あまり厚いと、素子の駆動電圧が高くなり好ましくない。従って該電子輸送層の膜厚としては、例えば１ｎｍ～１μｍであり、好ましくは２ｎｍ～５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍである。
　＜電子注入層＞
　電子注入層を構成する材料としては、有機発光層の種類に応じて最適な材料が適宜選択され、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属およびアルカリ土類金属のうちの１種類以上含む合金、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物、またはこれらの物質の混合物などを挙げることができる。アルカリ金属、アルカリ金属の酸化物、ハロゲン化物、および炭酸化物の例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、酸化リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、フッ化ナトリウム、酸化カリウム、フッ化カリウム、酸化ルビジウム、フッ化ルビジウム、酸化セシウム、フッ化セシウム、炭酸リチウムなどが挙げられる。また、アルカリ土類金属、アルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物の例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、酸化カルシウム、フッ化カルシウム、酸化バリウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、フッ化ストロンチウム、炭酸マグネシウムなどが挙げられる。電子注入層は、２層以上を積層した積層体で構成されてもよく、例えばＬｉＦ／Ｃａなどが挙げられる。電子注入層は、例えば、蒸着法、スパッタリング法、印刷法などにより形成される。電子注入層の膜厚としては、１ｎｍ～１μｍ程度が好ましい。
　＜反射電極＞
　反射電極の材料としては、可視光反射率の高い材料が好ましく、例えばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属およびＩＩＩｂ族金属などを用いることができる。反射電極の材料としては、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウムなどの金属、前記金属のうちの２種以上の合金、前記金属のうちの１種以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうちの１種以上との合金、またはグラファイト若しくはグラファイト層間化合物などが用いられる。合金の例としては、マグネシウム－銀合金、マグネシウム－インジウム合金、マグネシウム－アルミニウム合金、インジウム－銀合金、リチウム－アルミニウム合金、リチウム－マグネシウム合金、リチウム－インジウム合金、カルシウム－アルミニウム合金などが挙げられる。
　反射電極の膜厚は、電気伝導度や耐久性を考慮して適宜設定され、例えば１０ｎｍ～１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ～１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ～５００ｎｍである。
　反射電極の作製方法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、また金属薄膜を熱圧着するラミネート法などが挙げられる。
　本実施の形態の有機ＥＬ素子は、面状光源、セグメント表示装置およびドットマトリックス表示装置の光源、並びに液晶表示装置のバックライトとして用いることができ、これによって有機ＥＬ素子を備える照明装置、または有機ＥＬ素子を複数備える表示装置を実現することができる。
　前述したように光取出し効率の高い有機ＥＬ素子が用いられるので、輝度が高く、消費電力の低い照明装置および表示装置を実現することができる。
　本実施の形態の有機ＥＬ素子を面状光源として用いる場合には、例えば面状の陽極と陰極とを積層方向の一方から見て重なり合うように配置すればよい。またセグメント表示装置の光源としてパターン状に発光する有機ＥＬ素子を構成するには、光を通す窓がパターン状に形成されたマスクを前記面状光源の表面に設置する方法、消光すべき部位の有機物層を極端に厚く形成して実質的に非発光とする方法、陽極および陰極のうちの少なくともいずれか一方の電極をパターン状に形成する方法がある。これらの方法でパターン状に発光する有機ＥＬ素子を形成するとともに、いくつかの電極に対して選択的に電圧を印加できるように配線を施すことによって、数字や文字、簡単な記号などを表示可能なセグメントタイプ表示装置を実現することができる。ドットマトリックス表示装置の光源とするためには、陽極と陰極とをそれぞれストライプ状に形成して、積層方向の一方からみて互いに直交するように配置すればよい。部分カラー表示、マルチカラー表示が可能なドットマトリックス表示装置を実現するためには、発光色の異なる複数の種類の発光材料を塗り分ける方法、並びにカラーフィルターおよび蛍光変換フィルターなどを用いる方法を用いればよい。ドットマトリックス表示装置は、パッシブ駆動してもよく、ＴＦＴなどと組み合わせてアクティブ駆動してもよい。これらの表示装置は、コンピュータ、テレビ、携帯端末、携帯電話、カーナビゲーション、ビデオカメラのビューファインダーなどの表示装置として用いることができる。
　さらに、前記面状光源は、自発光薄型であり、液晶表示装置のバックライト、あるいは面状の照明用光源として好適に用いることができる。また、フレキシブルな基板を用いれば、曲面状の光源や表示装置としても使用できる。
　実施例として光散乱体を備えるＨｉｇｈ－Ｎ基板を用いた有機ＥＬ素子を作製した。素子構造は、光散乱体（ｐ－ＴｉＯ2）／基板（０．７ｍｍ）／ＩＴＯ（１００ｎｍ）／α－ＮＰＢ（５０ｎｍ）／Ａｌｑ3（６０ｎｍ）／ＬｉＦ／Ａｌ（２００ｎｍ）である。ここで、記号「／」は、記号「／」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。以下同じ。
　基板には、屈折率が２．０２の住田ガラス社製Ｋ－ＰＳＮＦ２の基板を用いた。また光散乱体は、多孔質の酸化チタンからなり、ゾルゲル法によって作製した。まずチタンアルコキシド原料であるチタニウムテトライソプロポキシド（ＴＴＩＰ：[(ＣＨ3)2ＣＨＯ]4Ｔｉ）とエタノールとを、モル比１：４の割合で混合し、２０℃で１０分間攪拌することで溶液Ａを得た。またエタノールと水とをモル比４：１の割合で混合し、２０℃で１０分間攪拌することで溶液Ｂを得た。さらに溶液Ａと溶液Ｂとをモル比１：１の割合で混合し、２０℃で６０分間攪拌することでチタンアルコキシドを加水分解し、チタニアゾルを得た。さらに基板の表面上にスピンコート法でチタニアゾルを塗布した。回転数が４０００ｒｐｍで２０秒間回転させ、膜厚７０ｎｍの薄膜を成膜した。さらに１２０℃で１０分間乾燥させることで、光散乱体の薄膜を形成した。走査型電子顕微鏡で観測したところ、各空孔のサイズは５００ｎｍ～１０００ｎｍの範囲内であった。
　ＩＴＯ薄膜はスパッタリング法を用いて形成し、α－ＮＰＢ層、Ａｌｑ3層、ＬｉＦ層およびＡｌ層は、それぞれ蒸着法を用いて形成した。このようにして作製した有機ＥＬ素子を実施例の素子という。
　また比較例１として、実施例の素子から光散乱体を除いた比較例１の素子を作製した。
　さらに、比較例２として、実施例の素子とは基板のみが異なる比較例２の素子を作製した。比較例２の素子に用いた基板は、屈折率が１．５２のコーニング製＃１７３７の基板を用いた。さらに比較例３として、比較例２の素子から光散乱体を除いた比較例３の素子を作製した。
　実施例の素子および比較例１～３の素子は、互いに基板の構成のみが異なる。各素子の基板の構成を下記表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
（各素子の評価）
　各素子に、波長３９０ｎｍの光を照射し、各素子から放射される全光束の光強度を測定した。
　（実施例の素子の全光束の光強度）／（比較例１の素子の全光束の光強度）は、２．６であった。また（比較例２の素子の全光束の光強度）／（比較例３の素子の全光束の光強度）は、２．０であった。すなわち高屈折率の基板に光散乱体を設けた場合には、光取出し効率が２．６倍向上し、低屈折率の基板に光散乱体を設けた場合には、光取出し効率が２.０倍向上した。全光束の光強度から光取出し効率を換算すると、実施例の素子は、５３％であり、比較例２の素子は、４０％であった。このように、高屈折率の基板に光散乱体を設けることで、低屈折率の基板に光散乱体を設ける場合に比べて、光取出し効率が大幅に向上することを確認した。
＜参考例：シミュレーションの一例＞
　以下、図５に示すシミュレーションに用いる有機ＥＬ素子の層構造の例と利用するパラメータ、図６に示すシミュレーションのフローチャートに沿ってシミュレーションの具体的方法を説明する。図５に示す有機ＥＬ素子１１は、基板２側から光Ｌを取り出す所謂ボトムエミッションタイプの素子であり、図１に示す有機ＥＬ素子１から光散乱体２ａを除いた形態に相当する。
（光干渉計算）
　有機発光層５内のある点から放射される光は、層界面で繰り返し反射と透過を経て取り出される。前面側（光取り出し側）の多層膜（正孔輸送層７、透明電極３）をこれと等価な反射特性および透過特性（以下、反射／透過特性と表記する場合がある）を有する一つの層（前面層）と見なして取り扱う。本例では、背面側（光取り出し側の反対側）の層（反射電極４）も同様である。
　有機発光層５（膜厚ｄ）の内部にある点（背面側の電極（反射電極４）からの距離がｚである位置Ｚａ）からθ方向に放射される波長λの光が、前面側に取り出されるエネルギー割合Ｔ（λ，θ，ｚ）は、前面層および背面層による多重反射と前面層の透過を経た光波どうしの多重干渉を考慮した計算により、下記式（１）のように表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　上記（１）式の計算に必要なパラメータは、前面層との界面における振幅反射係数ρ０、前面反射時の位相変化φ０、振幅透過係数τ０、背面層との界面における振幅反射係数ρ１、背面反射時の位相変化φ１、およびθ方向の２つの光路長による位相変化δ０、δ１である。振幅透過係数τは、上記式（１）には現れていないが、導出過程で利用している。これらのうち光路長による位相変化は下記式（２）で表せる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　各数式において、φ０、φ１、δ０、δ１は次の通りである。
　　φ０：前面層反射時の位相変化
　　φ１：背面層反射時の位相変化
　　δ０：発光層膜厚に対する位相変化
　　δ１：発光点と背面層間の位相変化
　その他のパラメータは、特性マトリクス法を用いることにより、考えている多層膜を構成する各層のパラメータから求めることができる。
（特性マトリクス法）
　一般に多層膜の反射／透過特性は、これと等価な反射／透過特性を持つ一つの層と見なして記述することができる。等価な一つの層の反射／透過特性は、多層膜を構成する各層の特性マトリクスを用いるとシステマチックに記述できる。
　多層膜を構成する第ｊ層の、波長λ、進行方向θｊの光に対する、特性マトリクスＭｊ（λ，θ）は、第ｊ層を構成する材料の屈折率ｎｊ（λ）と層厚ｄｊを用いて、下記式（３）で表せる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　δｊは第ｊ層の光路長に対応する位相シフトであり下記式（４）の量である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
　なお、各層中の光の進行方向θｊはスネルの法則で結び付けられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
　積層構造の特性マトリクスは、各々の層の特性マトリクスＭｊを、層の積層順に対応させた順でかけたものである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
　有機ＥＬ素子では、上記の方法により前面層の特性マトリクスと、背面層の特性マトリクスを計算して利用する。図５の例では前面層は、前面側有機層（正孔輸送層７など）、透明導電極３からなる。また背面層は、反射電極４からなる。（背面側にも他の有機層（電子注入、輸送層など）が備わる場合も同様である。）
　多層膜の振幅反射係数ρは、上記の特性マトリクスから次のようにして得られる。まず下記式（７）で定義されるＢおよびＣを計算する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
　ここでηｓは、基板の光学アドミッタンスであり、ｓ偏光の場合は、ηｓ＝ｎｓｃｏｓθｓで表され、ｐ偏光の場合は、ηｓ＝ｎｓ／ｃｏｓθｓで表される（下記式（８））。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
　上記方法で求めたＢおよびＣから、下記式（９）により、多層膜の振幅反射係数ρ（フレネル反射係数、有効フレネル係数とも言う）を求めることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000010
　ここで、η０は多層膜に対する入射側媒体の光学アドミッタンスであり、通常はその媒体の屈折率である。
　多層膜のエネルギー反射率は、振幅反射係数から下記式（１０）で求められる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000011
　この式を利用して、前面層、背面層におけるエネルギー反射率を求めることができる（下記式（１１））。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000012
　なお、｜ρ０｜２および｜ρ１｜２は次の通りである。
　　｜ρ０｜２＝Ｒ０：前面層境界のエネルギー反射率
　　｜ρ１｜２＝Ｒ１：背面層境界のエネルギー反射率
　有機ＥＬ素子の前面側に取り出されるエネルギー割合Ｔの計算をするには、前面層、背面層について求めた振幅反射係数ρ０、ρ１を用いて（１）式に代入すればよい。
（発光領域に渡る積分）
　ここまで説明した特性マトリクスの計算と多重干渉の計算により、発光位置をｚに固定した場合の、波長λ、角度θ方向の外部放射エネルギーＴ（λ，θ，ｚ）が求まった（式（１））。発光位置ｚを発光領域（発光層全体が発光する場合は発光層の厚さ方向全体）にわたって、Ｔ（λ，θ，ｚ）を積分することにより、発光領域全体からの外部放射エネルギーＴＡ（λ，θ）が求まる。
（基板の効果の計算）
　こうして得た外部放射エネルギーＴＡ（λ，θ）に対して、基板の効果を計算することにより外部放射エネルギーＴＡ＋Ｓ（λ，θ）が得られる。基板の効果は基板屈折率と光進行方向から位相を考慮しない計算により求めることができる。ＴＡ＋Ｓ（λ，θ）が外部モード（Ｅｘｔｅｒｎａｌ　ｍｏｄｅ）に相当する。また、ＴＡ（λ，θ）－ＴＡ＋Ｓ（λ，θ）は基板に閉じ込められた光のエネルギーであり基板モードに相当する。
（発光スペクトル、角度依存性の計算）
　上記のＴＡ＋Ｓ（λ，θ）の計算を、波長λを変えて繰り返すことにより角度θ方向の発光スペクトルが得られる。さらに角度θを変えて計算を繰り返す事により発光スペクトルの角度依存性を求めることができる。
（計算のフローチャート）
　上記の一連の計算は例えば図６に示すようなフローチャートに示すような手順で進めることができる。

Claims (5)

  1. 　透明、且つ、屈折率が１．８以上の基板と、
    　前記基板に設けられ、一対の電極および該一対の電極の間に位置する有機発光層を含む積層体と、
    　前記積層体側とは反対側の前記基板の表面に設けられる多孔質の光散乱体と、
    を含む有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　前記光散乱体が、ＴｉＯ２を含んで構成される請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記光散乱体が、ゾルゲル法によって形成される請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える照明装置。
  5. 　請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を複数備える表示装置。
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