JP5263061B2 - 発光装置 - Google Patents
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Description
前記一対の電極のうちの一方の電極に接して設けられる光透過性薄板とを備える発光装置であって、
前記一方の電極は、光透過性を示し、かつ屈折率が1.5〜1.8の電極であり、
前記光透過性薄板は屈折率が1.4〜1.9であり、発光層から離間する側の一方の表面部に光散乱層が形成されており、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する各部材の厚さは、前記光散乱層が形成されておらず、かつ前記一方の表面が平面状の光透過性薄板を仮想したときに、有機エレクトロルミネッセンス素子内部で発生する光のうちで、仮想した光透過性薄板中を導波する薄板導波モードとなる光の割合が、該割合の極大値×0.8以上となる厚さである発光装置に関する。
ボトムエミッション型では支持基板が光透過性薄板に相当する。有機EL素子は光透過性薄板としての支持基板上に設けられる。また一対の電極のうちで、光透過性を示す一方の電極は、支持基板寄りに配置される。
有機EL素子は大気に曝されることにより容易に劣化する。そのため支持基板上に設けられた有機EL素子には通常、封止基板や封止膜などの封止部材がさらに設けられる。なお前述した実施形態では封止部材について記載していないが、通常はボトムエミッション型の有機EL素子であっても封止部材が設けられる。
a)陽極/発光層/陰極
b)陽極/正孔注入層/発光層/陰極
c)陽極/正孔注入層/発光層/電子注入層/陰極
d)陽極/正孔注入層/発光層/電子輸送層/陰極
e)陽極/正孔注入層/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
f)陽極/正孔輸送層/発光層/陰極
g)陽極/正孔輸送層/発光層/電子注入層/陰極
h)陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極
i)陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
j)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/陰極
k)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子注入層/陰極
l)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極
m)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
n)陽極/発光層/電子注入層/陰極
o)陽極/発光層/電子輸送層/陰極
p)陽極/発光層/電子輸送層/電子注入層/陰極
(ここで、記号「/」は、記号「/」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。以下同じ。)
本実施形態の有機EL素子は2層以上の発光層を有していてもよい。上記a)〜p)の層構成のうちのいずれか1つにおいて、陽極と陰極とに挟持された積層体を「構造単位A」とすると、2層の発光層を有する有機EL素子の構成として、下記q)に示す層構成を挙げることができる。なお2つある(構造単位A)の層構成は互いに同じでも、異なっていてもよい。
q)陽極/(構造単位A)/電荷発生層/(構造単位A)/陰極
また「(構造単位A)/電荷発生層」を「構造単位B」とすると、3層以上の発光層を有する有機EL素子の構成として、下記r)に示す層構成を挙げることができる。
r)陽極/(構造単位B)x/(構造単位A)/陰極
なお記号「x」は2以上の整数を表し、(構造単位B)xは構造単位Bがx段積層された積層体を表す。また複数ある(構造単位B)の層構成は同じでも、異なっていてもよい。
支持基板には、例えばガラス、プラスチック、高分子フィルム、およびシリコン板、並びにこれらを積層したものなどが用いられる。なお前述したようにボトムエミッション型の有機EL素子が設けられる発光装置ではこの支持基板が光透過性薄板に相当するため、例としてあげたもののうちで、光透過性を示し、かつ屈折率が1.4〜1.9のものが支持基板として適宜使用される。なおトップエミッション型の有機EL素子が設けられる発光装置では支持基板を光が透過しないので、支持基板は光透過性を示すものであっても、不透明のものであってもよい。
ヘイズ値が60%未満であれば、十分な光散乱効果が得られないことがあり、全光線透過率が60%未満であれば、十分な光を取り出すことができないことがあるので、有機EL素子が搭載される発光装置にこのような支持基板を用いた場合、十分な光取り出し効率を実現できないおそれがあるが、ヘイズ値が60%以上、かつ全光線透過率が60%以上の支持基板を用いることによって、高い取り出し効率を示す発光装置を実現することができる。
I(0°)/I(35°)は、高いほどより正面方向に光が出射するため、1.5を超えて高い場合には、この支持基板を例えば照明装置に好適に用いることができる。なおI(0°)/I(35°)は、高すぎると正面方向の光強度のみが高くなりすぎるので、広い範囲を照らすためには10以下が好ましい。
以下において上述の光散乱層を備える支持基板と光散乱層を備えない支持基板との違いを示す実験例について説明する。
所定のパターン形状のITO薄膜から成る陽極が形成された基板を用意し、この基板にUV/O3洗浄を20分間行った。次にポリ(3,4)エチレンジオキシチオフェン/ポリスチレンスルホン酸(スタルクヴィテック社製、商品名:BaytronP CH8000)の懸濁液をろ過し、この溶液を、スピンコート法によって陽極上に塗布した。さらに大気雰囲気下においてホットプレート上で200℃、15分間熱処理することによって、厚みが65nmの正孔注入層を形成した。次にLumation WP1330(SUMATION製)の濃度が1.2質量%のキシレン溶液を調整した。この溶液を、スピンコート法によって正孔注入層上に塗布し、さらに窒素雰囲気下においてホットプレート上において130℃で60分間熱処理することによって、厚みが65nmの発光層を形成した。次に発光層が形成された基板を真空蒸着機に導入し、Ba、Alをそれぞれ5nm、80nmの厚みで順次蒸着し、陰極を形成した。さらに、封止ガラスの周辺に光硬化性封止剤をディスペンサーにより塗布し、有機EL素子が形成された基板と封止ガラスとを窒素雰囲気下において貼り合せ、紫外線により光硬化性封止剤を硬化することによって封止を行った。
I(θ°)の定義は上述の通りであるが、実験例において実際に測定したI(θ°)の測定方法について図6を参照して説明する。図6に示すように、入射角をφ°とする光線を支持基板に入射し、光散乱層から出射する光のうち、法線とのなす角度がθ°の光強度を±80°の範囲で5°おきに測定した。光源には中央精機製のハロゲンランプSPH−100Nを用いた。なお光源として面状光源を用いた場合には、特定の入射角の光が支持基板に入射するのではなく、−90°<φ°<90°の光が同時に入射する。これを模擬的に再現するために、入射光の入射角φ°を−80°≦φ°≦80°の範囲で5°ずつ変え、各入射角において測定されるθ°方向の出射光の強度を積算することにより、I(θ°)を算出した。
実験例1と同様にしてガラス基板上に有機EL素子を形成し、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成される凹凸構造を有するMNteck社製フィルムUTE21(屈折率1.5、厚み188μm)を、ノンキャリア粘着剤(屈折率1.5)を用いてガラス基板に貼合した。
実験例1と同様にしてガラス基板上に有機EL素子を形成し、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成される凹凸構造を有するWaveFront社製フィルムWF80(屈折率1.5、厚み80μm)を、ノンキャリア粘着剤(屈折率1.5)を用いて基板に貼合した。
実験例1と同様にしてガラス基板上に有機EL素子を形成し、プリズムフィルムである3M社製フィルムBEF100(屈折率1.5、厚み150μm)を、ノンキャリア粘着剤(屈折率1.5)を用いてガラス基板に貼合した。
実験例1と同様にしてガラス基板上に有機EL素子を形成し、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成される凹凸構造を有する恵和商工社製フィルムオパルスPCM1(屈折率1.5、厚み120μm)を、ノンキャリア粘着剤(屈折率1.5)を用いてガラス基板に貼合した。
光透過性を示す一方の電極は、光透過性を示す樹脂と、該樹脂に分散した線状導電体とを含んで構成されることが好ましい。このような一方の電極は例えば塗布法によって形成することができる。
線状導電体は、金属またはカーボンナノチューブから成ることが好ましい。線状導電体の材料としては例えばAg、Au、Cu、Alおよびこれらの合金などを挙げることができる。線状導電体は、例えばN.R.Jana, L.Gearheart and C.J.Murphyによる方法(Chm.Commun.,2001, p617-p618)や、C.Ducamp-Sanguesa, R.Herrera-Urbina, and M.Figlarz等による方法(J. Solid State Chem.,Vol.100, 1992, p272〜p280)によって製造することができる。例えばアミノ基含有高分子系分散剤(アイ・シー・アイ・ジャパン社製、商品名「ソルスパース24000SC」)で表面を保護した銀ナノワイヤー(長軸平均長さ1μm、短軸平均長さ10nm)を用いることができる。
以下線状導電体を用いた一方の電極の具体的な作製例を説明する。
線状導電体として、アミノ基含有高分子系分散剤(アイ・シー・アイ・ジャパン社製、商品名「ソルスパース24000SC」)で表面を保護した銀ナノワイヤー(長軸平均長さ1μm、短軸平均長さ10nm)を用いる。この銀ナノワイヤーのトルエン分散液2g(銀ナノワイヤー1.0g含有)と、光硬化性モノマーであるトリメチロールプロパントリアクリレート(新中村化学製 NKエステル−TMPT)0.25gとを混合し、さらに重合開始剤イルガキュア907(日本チバ・ガイギー社製)0.0025gを添加する。この混合溶液を、厚さ0.7mmのガラス基板に塗布し、ホットプレート上において110℃で20分加熱して溶媒を除去し、さらにUVランプで光照射(6000mW/cm2)することによって硬化して、膜厚が150nmの一方の電極を得る。光硬化樹脂の屈折率は1.5であり、得られる一方の電極の屈折率も1.5となる。
線状導電体として、アミノ基含有高分子系分散剤(アイ・シー・アイ・ジャパン社製、商品名「ソルスパース24000SC」)で表面を保護した銀ナノワイヤー(長軸平均長さ1μm、短軸平均長さ10nm)を用いる。この銀ナノワイヤーのトルエン分散液2g(銀ナノワイヤー1.0g含有)と、ポリ(エチレンジオキシチオフェン)/ポリスチレンスルホン酸の溶液(スタルク社製、BaytronP)2.5gとを混合する。この混合溶液を、厚さ0.7mmのガラス基板に塗布し、ホットプレート上において200℃で20分加熱し、溶媒を除去することにより膜厚が150nmの一方の電極を得る。BaytronPの屈折率は1.7であり、得られる透明導電膜の屈折率も1.7となる。
線状導電体として、アミノ基含有高分子系分散剤(アイ・シー・アイ・ジャパン社製、商品名「ソルスパース24000SC」)で表面を保護した銀ナノワイヤー(長軸平均長さ1μm、短軸平均長さ10nm)を用いる。ポリ(エチレンジオキシチオフェン)/ポリスチレンスルホン酸の溶液(スタルク社製、BaytronP)2.5gに、ジメチルスルホキシド0.125gを混合した混合液と、前記銀ナノワイヤーのトルエン分散液2g(銀ナノワイヤー1.0g含有)とを混合する。この混合溶液を、0.7mm厚のガラス基板に塗布し、ホットプレート上において200℃で20分加熱し、溶媒を除去することにより膜厚が150nmの導電膜を得る。BaytronPの屈折率は1.7であり、得られる透明導電膜の屈折率も1.7となる。
他方の電極の材料としては、例えばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、周期表の13族金属、および仕事関数の高い金属などを用いることができ、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム、アルミニウム、金、白金、銀などの金属、前記金属のうちの2種以上の合金、前記金属のうちの1種以上と、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうちの1種以上との合金、またはグラファイト若しくはグラファイト層間化合物などが用いられる。合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金などを挙げることができる。またITO薄膜が発光層側に配置されるようにして、ITO薄膜と、導電性および反射率の高い金属薄膜とを積層した積層体を、他方の電極として用いてもよい。
封止部材には、ガスバリア性の高いものが用いられ、例えば無機酸化物や無機窒化物などの無機物からなる層、樹脂からなる層およびこれらの積層体などが用いられる。なお前述したようにトップエミッション型の有機EL素子が設けられる発光装置では、この封止部材が光透過性薄板に相当するため、例としてあげたもののうちで、光透過性を示し、かつ屈折率が1.4〜1.9のものが封止部材として適宜使用される。具体的には無機材料としてはSiO2などのSiOx(xは1〜2の整数を表す。)、SiON並びにAl2O3などが用いられ、有機材料としては、アクリル系樹脂、フェノール系樹脂、エポキシ系樹脂等が用いられる。なおボトムエミッション型の有機EL素子が設けられる発光装置では封止部材を光が透過しないので、封止部材は光透過性を示すものであっても、不透明のものであってもよい。なお前述したように、無機物からなる層と有機物からなる層を積層する場合には、両者の層の屈折率差は小さい方が好ましい。
正孔注入層を構成する正孔注入材料としては、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、および酸化アルミニウムなどの酸化物や、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、アモルファスカーボン、ポリアニリン、およびポリチオフェン誘導体などを挙げることができる。
正孔輸送層を構成する正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリピロール若しくはその誘導体、ポリ(p−フェニレンビニレン)若しくはその誘導体、又はポリ(2,5−チエニレンビニレン)若しくはその誘導体などを挙げることができる。
発光層は、通常、主として蛍光及び/又はりん光を発光する有機物、または該有機物とこれを補助するドーパントとから形成される。ドーパントは、例えば発光効率の向上や、発光波長を変化させるために加えられる。なお発光層に含まれる有機物は、低分子化合物でも高分子化合物でもよい。溶媒への溶解性が低分子よりも一般的に高い高分子化合物は塗布法に好適に用いられるため、発光層は高分子化合物を含むことが好ましく、高分子化合物としてポリスチレン換算の数平均分子量が103〜108の化合物を含むことが好ましい。発光層を構成する発光材料としては、例えば以下の色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料、ドーパント材料を挙げることができる。
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体などを挙げることができる。
金属錯体系材料としては、例えばTb、Eu、Dyなどの希土類金属、またはAl、Zn、Be、Ir、Ptなどを中心金属に有し、オキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを配位子に有する金属錯体を挙げることができ、例えばイリジウム錯体、白金錯体などの三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミニウムキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、フェナントロリンユーロピウム錯体などを挙げることができる。
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素系材料や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどを挙げることができる。
(ドーパント材料)
ドーパント材料としては、例えばペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。なお、このような発光層の厚さは、通常約2nm〜200nmである。
発光層の成膜方法としては、発光材料を含む溶液を塗布する方法、真空蒸着法、転写法などを用いることができる。溶液からの成膜に用いる溶媒としては、前述の溶液から正孔注入層を成膜する際に用いられる溶媒と同様の溶媒を挙げることができる。
電子輸送層を構成する電子輸送材料としては、公知のものを使用でき、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は8−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体などを挙げることができる。
電子注入層を構成する材料としては、発光層の種類に応じて最適な材料が適宜選択され、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属およびアルカリ土類金属のうちの1種類以上を含む合金、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩、またはこれらの物質の混合物などを挙げることができる。アルカリ金属、アルカリ金属の酸化物、ハロゲン化物、および炭酸塩の例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、酸化リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、フッ化ナトリウム、酸化カリウム、フッ化カリウム、酸化ルビジウム、フッ化ルビジウム、酸化セシウム、フッ化セシウム、炭酸リチウムなどを挙げることができる。また、アルカリ土類金属、アルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩の例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、酸化カルシウム、フッ化カルシウム、酸化バリウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、フッ化ストロンチウム、炭酸マグネシウムなどを挙げることができる。電子注入層は、2層以上を積層した積層体で構成されてもよく、例えばLiF/Caなどを挙げることができる。電子注入層は、蒸着法、スパッタリング法、印刷法などにより形成される。電子注入層の膜厚としては、1nm〜1μm程度が好ましい。
2 有機EL素子
3 支持基板
4 一方の電極
5 正孔注入層
6 発光層
7 他方の電極
8 散乱層
11 発光装置
12 有機EL素子
13 支持基板
14 他方の電極
15 正孔注入層
16 発光層
17 一方の電極
18 封止部材
19 散乱層
21 光源
Claims (6)
- 一対の電極および該電極間に設けられる発光層を備える有機エレクトロルミネッセンス素子と、
前記一対の電極のうちの一方の電極に接して設けられる光透過性薄板とを備える発光装置であって、
前記一方の電極は、光透過性を示し、かつ屈折率が1.5〜1.8の電極であり、
前記光透過性薄板は屈折率が1.4〜1.9であり、発光層から離間する側の一方の表面部に光散乱層が形成されており、
前記光散乱層は、光透過性薄板に入射し、さらに光散乱層を通って出射する光の強度を、光散乱層を設けない仮想の光透過性薄板に入射し、この仮想の光透過性薄板の表面から出射する光の強度と比較したときに、正面強度および積分強度のいずれもが1.3倍以上となるような構造を有し、
前記光透過性薄板と、当該光透過性薄板に貼り付けられる前記光散乱層とからなる支持基板は、平行に配置される面状光源から当該支持基板に光を照射したときに、法線方向と角度θ°をなす方向に、前記光散乱層から出射する光の強度をI(θ°)とすると、下記式(1)を満たし、ヘイズ値が60%以上、且つ全光線透過率が60%以上であり、
I(35°)/I(70°)>5 式(1)
前記有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する各部材の厚さは、前記光散乱層が形成されておらず、かつ前記一方の表面が平面状の光透過性薄板を仮想したときに、有機エレクトロルミネッセンス素子内部で発生する光のうちで、仮想した光透過性薄板中を導波する薄板導波モードとなる光の割合が、該割合の極大値×0.8以上となる厚さである発光装置。 - 前記一方の電極は、光透過性を示す樹脂と、該樹脂に分散した線状導電体とを含むことを特徴とする請求項1記載の発光装置。
- 前記線状導電体は、金属線またはカーボンナノチューブから成る請求項2記載の発光装置。
- 前記光透過性薄板の屈折率と、前記一方の電極の屈折率との差の絶対値が0.1未満である請求項1〜3のいずれか1つに記載の発光装置。
- 請求項1〜4のいずれか1つに記載の発光装置を備える表示装置。
- 請求項1〜4のいずれか1つに記載の発光装置を備える照明装置。
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