JP4947095B2 - 光取り出し構造体 - Google Patents

Description

本発明は有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子ということがある。）が放射する光の取り出し側に設けられる有機エレクトロルミネッセンス素子用の光取り出し構造体、該光取り出し構造体を用いた発光装置、及び照明装置に関する。

有機ＥＬ素子は、発光材料として有機物を用いた発光素子であり、一対の電極（陽極および陰極）と、該電極間に設けられる発光層とを含んで構成される。この有機ＥＬ素子に電圧を印加すると、陽極から正孔が注入されるとともに、陰極から電子が注入され、これら正孔と電子とが発光層において結合することで発光する。

有機ＥＬ素子内部で発生した光は電極を通って外に出射し、この光が表示装置や照明装置の光源として利用される。しかしながら素子内部で発生した光の全てが外に出射するわけではなく、その大部分は、反射などによって素子内部に閉じ込められ、有効に利用されていないのが現状である。

光源としては所定の輝度が求められるため、反射などを抑制する構造を備えるプリズムシートを有機ＥＬ素子の光取り出し側に配置することで、法線方向に出射される光の割合を高くし、法線方向の輝度を高めた発光装置が提案されている（例えば特許文献１参照）。

特開２００７−５２７７号公報

有機ＥＬ素子は所定の装置の光源として利用されるが、その特性として求められるものは、搭載される装置によって様々である。そのため前述の法線方向の輝度を向上させる従来の有機ＥＬ素子は、法線方向の輝度が求められる特定の装置には有用ではあるが、必ずしも他の種類の装置に有用であるとはいえない。

従って本発明の目的は、法線方向の輝度に加えて他の特性も求められる装置に利用可能な有機ＥＬ素子を実現する光取り出し構造体、およびこの光取り出し構造体を用いた発光装置、並びに照明装置を提供することである。

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子が放射する光の取り出し側に設けられる有機エレクトロルミネッセンス素子用の光取り出し構造体であって、
該構造体に入射し、光取り出し側の表面から出射する光の強度を、光取り出し側の表面が平面状の仮想構造体の光の取り出し側の表面から出射する光の強度と比較したときに、正面強度および積分強度のいずれもが１．３倍以上となる凹凸構造を、光取り出し側の表面に有することを特徴とする光取り出し構造体に関する。

また本発明は、平行に配置される面状光源から該構造体に光を照射したときに、前記光取り出し側の表面の法線方向と角度θ°をなす方向に、前記光取り出し側の表面から出射する光の強度をＩ（θ°）とすると、下記式（１）
Ｉ（３５°）／Ｉ（７０°）＞５ 式（１）
を満たし、ヘイズ値が６０％以上、且つ全光線透過率が６０％以上であることを特徴とする構造体に関する。

また本発明は、さらに下記式（２）
Ｉ（０）／Ｉ（３５）＞１．５ 式（２）
を満たすことを特徴とする光取り出し構造体に関する。

また本発明は、前記凹凸構造は、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成されていることを特徴とする光取り出し構造体に関する。

また本発明は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の支持基板、接着層、および前記光取り出し側の表面を有するフィルムがこの順で積層されてなり、
前記フィルムの屈折率ｎｆ、支持基板の屈折率ｎｓおよび接着層の屈折率ｎａのうちの最大値と、最小値との差の絶対値が０．２未満であることを特徴とする光取り出し構造体に関する。

また本発明は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子が放射する光の取り出し側に設けられる前記光取り出し構造体を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする発光装置に関する。

また本発明は、前記発光装置を備えることを特徴とする照明装置に関する。

本発明によれば、法線方向の輝度に加えて他の特性も求められる装置に利用可能な有機ＥＬ素子を実現する光取り出し構造体、およびこの光取り出し構造体を用いた発光装置、並びに照明装置を提供することができる。

光取り出し構造体１を模式的に示す図である。 光取り出し構造体１と比較される仮想構造体１１を模式的に示す図である。 Ｉ（θ°）を説明するための図である。 積層構造の光取り出し構造体３１を示す図である。 発光装置４１を模式的に示す図である。 トップエミッション型の有機ＥＬ素子５１と、光取り出し構造体１とを備える発光装置５２を示す図である。 ＵＴＥ１２の断面の顕微鏡写真を示す図である。 ＵＴＥ１２の表面の顕微鏡写真を示す図である。 Ｉ（θ°）の測定方法を説明するための図である。 ＵＴＥ２１の表面の顕微鏡写真を示す図である。 ＷＦ８０の表面の顕微鏡写真を示す図である。

１）光取り出し構造体
図１は本発明の実施の一形態の光取り出し構造体１を模式的に示す図である。図１（１）は側面図であり、図１（２）は平面図である。光取り出し構造体１は、有機ＥＬ素子が放射する光の取り出し側に設けられる有機ＥＬ素子用の光取り出し構造体である。

光取り出し構造体１は有機ＥＬ素子またはこの素子が搭載される発光装置において、最も外側に設けられる。光取り出し構造体１は、有機ＥＬ素子が放射する光の取り出し側に設けられるため、有機ＥＬ素子から放射される光は、光取り出し構造体１を通って発光装置の外に出射する。なお発光装置はさらに他の装置や筐体に組み込まれることがある。

有機ＥＬ素子は、放射する光の向きに応じて、いわゆるボトムエミッション型の素子とトップエミッション型の素子とに大別される。ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子は、当該素子が搭載される支持基板に向けて光を放射する。そのため有機ＥＬ素子またはこの素子が搭載される発光装置において光取り出し構造体１は例えば支持基板として設けられることがある。またトップエミッション型の有機ＥＬ素子は、支持基板とは反対側に光を放射する。そのため発光装置において光取り出し構造体１は、例えば有機ＥＬ素子を気密に封止する封止部材として設けられることがある。

光取り出し構造体１は光取り出し側の表面２に凹凸構造を有する。光取り出し側の表面２は、光取り出し構造体１の一対の対向する表面のうちで、有機ＥＬ素子側の表面とは異なる一方の表面に相当する。従ってこの光取り出し側の表面２が、発光装置において雰囲気と界面をなす。

光取り出し側の表面２に構成される凹凸構造は、当該光取り出し構造体１に入射し、光取り出し側の表面から出射する光の強度を、光取り出し側の表面２が平面状の仮想構造体の光の取り出し側の表面から出射する光の強度と比較したときに、正面強度および積分強度のいずれもが１．３倍以上となるような構造である。

図２に本発明の光取り出し構造体１と比較される仮想構造体１１を模式的に示す。図２（１）は側面図であり、図２（２）は平面図である。図２に示すように仮想構造体１１は一対の対向する表面の両方が平面状である。すなわち仮想構造体１１は凹凸構造を有しない。なお仮想構造体１１は、表面の形状が異なること以外は光取り出し構造体１と同じ構成である。

凹凸構造を有する光取り出し構造体１と、凹凸構造を有さない仮想構造体１１とに、同じ光を入射したときに、凹凸構造を有する光取り出し構造体１から出射する光の正面強度は、凹凸構造を有さない仮想構造体１１から出射する光の正面強度の１．３倍以上となる。また凹凸構造を有する光取り出し構造体１と、凹凸構造を有さない仮想構造体１１とに、同じ光を入射したときに、凹凸構造を有する光取り出し構造体１から出射する光の積分強度は、凹凸構造を有さない仮想構造体１１から出射する光の積分強度の１．３倍以上となる。なお正面強度および積分強度は１．３倍以上であればよく、その上限は特にないが、正面強度のみが強くなりすぎると適当でない場合もあり、正面強度の倍率は例えば５倍以下であり、積分強度の倍率は例えば５倍以下である。

出射光の正面強度は光取り出し構造体１の厚み方向の光の強度を表す。なお光取り出し側の表面２は凹凸構造を有するが、この凹凸構造を巨視的に平均化した平面を仮定したときの、当該平面の法線方向と、光取り出し構造体１の厚み方向とは一致するため、出射光の正面強度は光取り出し構造体１の前記光取り出し側の表面の法線方向の光強度を表す。

これに対して出射光の積分強度は、光取り出し側の表面２に対して、入射光の光源が配置される側とは反対側に出射する光に関し、法線方向のみならず全方向に出射する光の強度を積算した値である。

有機ＥＬ素子は種々の装置の光源として利用されるが、その特性として求められるものも、搭載される装置によって様々である。背景技術で説明したような法線方向の輝度の高さが求められる装置がある一方で、全方向に均一に光を放射するものが求められる装置もある。すなわち法線方向のみが突出して輝度の高いものは適当ではない装置もある。例えば一般照明のように均一発光が求められる光源では、拡散性の高い光取り出し構造体が求められている。そのため従来では、法線方向以外の方向（いわゆる斜め方向）の光強度を犠牲にしても、正面強度を向上させることを目指した研究開発や、正面強度を犠牲にして、全方向への均一な発光を目指した研究開発がそれぞれ行われてきた。このような状況の中で本発明者等は、正面強度および積分強度のいずれもが１．３倍以上となるような光取り出し構造体１を有機ＥＬ素子に適用すれば、発光装置として有用であることを見出した。例えば有機ＥＬ素子を照明装置の光源として利用する場合、出射光の正面強度が高く且つ室内等を隈なく照らすことが可能な照明装置が好ましいが、正面強度および積分強度のいずれもが１．３倍以上となるような光取り出し構造体１を有機ＥＬ素子に適用することによって、このような照明装置を実現することができる。これは素子自体を面状な光源（二次元）とすることができるという、有機ＥＬ素子に特有な性質を利用するものである。例えば無機ＬＥＤや蛍光灯などは点状（零次元）または線状（一次元）の光源であるため、これを照明装置として利用する際には、正面強度よりも拡散性が重要となる。そのため積分強度が高くなるような光取り出し構造体の適用が検討されてきた。しかしながら有機ＥＬ素子は素子自体を面状な光源（二次元）とすることができるため、正面強度と積分強度の両方が高くなるような光取り出し構造体１を適用することにより、照明装置としての性能を向上することができる。

光取り出し構造体１は、平行に配置される面状光源から当該光取り出し構造体に光を照射したときに、法線方向と角度θ°をなす方向に、前記光取り出し側の表面から出射する光の強度をＩ（θ°）とすると、下記式（１）を満たし、ヘイズ値が６０％以上、且つ全光線透過率が６０％以上であることが好ましい。以下Ｉ（θ°）の比を拡散パラメータということがある。

Ｉ（３５）／Ｉ（７０）＞５ 式（１）
ヘイズ値が６０％未満であれば、十分な光散乱効果が得られないことがあり、全光線透過率が６０％未満であれば、十分な光を取り出すことができないことがあるので、有機ＥＬ素子が搭載される発光装置にこのような光取り出し構造体１を用いた場合、十分な光取り出し効率を実現できないおそれがあるが、ヘイズ値が６０％以上、かつ全光線透過率が６０％以上の光取り出し構造体１を用いることによって、高い取り出し効率を示す発光装置を実現することができる。

ヘイズ値は以下の式で表される。なおヘイズ値はＪＩＳ Ｋ ７１３６「プラスチック−透明材料のヘイズの求め方」に記載の方法で測定することができる。

ヘイズ値（曇価）＝（拡散透過率（％）／全光線透過率（％））×１００（％）。

また全光線透過率は、ＪＩＳ Ｋ ７３６１−１「プラスチック−透明材料の全光線透過率の試験方法」に記載の方法で測定することができる。

図３はＩ（θ°）を説明するための図である。法線方向に出射する光の強度をＩ（０）と定義する。面状光源２１は、光取り出し側の表面２と発光面が平行となるように、光取り出し構造体１と平行に配置される。前述したように有機ＥＬ素子は自体が面状光源となるため、この面状光源２１は有機ＥＬ素子を模擬するものである。Ｉ（θ）の測定方法は実施例の項において説明する。

Ｉ（３５）は法線方向から３５°傾いた方向の光の強度を表し、Ｉ（７０）は法線方向から７０°傾いた方向の光の強度を表す。Ｉ（３５）／Ｉ（７０）は、高いほどより正面方向に光が出射するため、５を超えて高い場合には、この光取り出し構造体１を例えば照明装置に好適に用いることができる。なおＩ（３５）／Ｉ（７０）は高すぎると正面方向の光強度のみが高くなりすぎるので、広い範囲を照らすためには３０以下が好ましい。

光取り出し構造体１はさらに下記式（２）を満たすことが好ましい。

Ｉ（０）／Ｉ（３５）＞１．５ 式（２）
Ｉ（０）／Ｉ（３５）は、高いほどより正面方向に光が出射するため、１．５を超えて高い場合には、この光取り出し構造体１を例えば照明装置に好適に用いることができる。なおＩ（０）／Ｉ（３５）は、高すぎると正面方向の光強度のみが高くなりすぎるので、広い範囲を照らすためには１０以下が好ましい。

光取り出し構造体１の光取り出し側の表面２の凹凸構造は、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成されていることが好ましい。なお粒状構造物は、光取り出し側の表面部に一体形成されていてもよく、また表面上に付着していてもよい。粒状構造物は周期的に配置されていてもよく、非周期的に配置されていてもよい。非周期的に粒状構造物を配置した場合には、粒状構造物に起因する光の干渉を抑制することができるため、モアレなどの発生を防ぐことができる。なお複数の粒状構造物が表面上に分散して配置された光取り出し構造体の一例については図７，８，１０に示す。

凸面または凹面の各形状の、光取り出し構造体１表面に平行な方向の大きさ（すなわち幅）は、大きすぎると光取り出し構造体１表面での輝度が不均一になり、小さすぎると光取り出し構造体１の作製コストが高くなるので、好ましくは０.５μｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは１μｍ〜５０μｍである。また凸面または凹面の各形状の、光取り出し構造体１表面の法線方向の高さは通常、凸面または凹面の各形状の幅や、凹凸構造が設けられる周期により決定され、通常は凹面または凸面の各形状の幅以下、または凹凸構造が形成される周期以下が好ましく、０．２５μｍ〜７０μｍであり、好ましくは０．５μｍ〜５０μｍである。

凸面または凹面の形状は、特に制限はないが、曲面を有するものが好ましく、たとえば半球形状が好ましい。凹面または凸面は、非周期的に配置された方が前述と同様にモワレなどを防ぐことができ、好ましい。また光取り出し構造体１の表面の法線方向の一方から見たときに、光取り出し構造体１の光取り出し側の表面２のうちで、凹面と凸面が形成される領域の面積は、光取り出し構造体１の表面の面積の６０％以上が好ましく、その上限は、凹面と凸面とが表面上に敷詰められた状態の値である。

光取り出し構造体１を構成する材料は、透明材料であればよく、ガラスなどの無機物や、有機物（低分子化合物または高分子化合物）を用いてもよい。光取り出し構造体１に用いられる高分子化合物としては、ポリアリレート、ポリカーボネート、ポリシクロオレフィン、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンスルホン酸、およびポリエチレンテレフタレートなどを挙げることができる。光取り出し構造体１の厚みは特に制限はないが、薄すぎると取り扱いが難しくなり、厚すぎると全光線透過率が低くなるので、５０μｍ〜２ｍｍが好ましく、さらに好ましくは８０μｍ〜１．５ｍｍである。

ガラスなどの無機材料から成る光取出し構造体は、無機材料から成る平板状の基台をエッチングすることにより得られる。例えば平板状の基台表面のうちで、凹凸形状を形成する部位を選択的にエッチングすることにより得られる。具体的には無機材料から成る基台表面に保護膜をパターン形成し、液相エッチングまたは気相エッチングなどを施すことによって凹凸構造を形成することができる。保護膜は例えばフォトレジストを用いてパターン形成することができる。

有機材料から成る光取出し構造体では例えば以下の（１）〜（５）の方法によって表面に凹凸構造を形成することができる。（１）表面が凹凸状の金属板を、加熱されたフィルムに押し付けることによって金属板の凹凸形状を転写する方法。（２）表面が凹凸状のロールを用いて、高分子シートまたはフィルムを圧延する方法。（３）有機材料を含む溶液または分散液を、表面が凹凸形状の基台上に滴下して成膜する方法。（４）重合可能なモノマーから成る膜を形成した後に、該膜の一部を選択的に光重合し、未重合部分を除去する方法。（５）高湿度条件下で高分子溶液を基台にキャストし、水滴構造を表面に転写する方法。

光取り出し構造体は一層構造を構成していても、積層構造を構成していてもよい。図４に積層構造の光取り出し構造体３１を示す。積層構造の光取り出し構造体３１は、支持基板３２、接着層３３、および前記光取り出し側の表面３５を有するフィルム３４がこの順で積層されて構成される。

図４に示すようにフィルム３４は、凹凸構造を有する光取り出し側の表面３５とは反対側の表面を支持基板３２に対向させて支持基板３２に貼り合わされる。接着層３３には、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、接着剤および粘着材などを用いることができる。例えば熱硬化性樹脂を介してフィルム３４を支持基板３２に貼り合わせた後に、所定の温度で熱硬化性樹脂を加熱することによって、フィルム３４を支持基板３２に接着することができ、また光硬化性樹脂を介してフィルム３４を支持基板３２に貼り合わせた後に、例えば光硬化性樹脂に紫外線を照射することによって、フィルム３４を支持基板３２に接着させることができる。

なお支持基板３２上にフィルム３４を直接的に形成する場合は、前記接着層を用いなくてもよく、また支持基板３２の表面を加工することによって凹凸構造を形成する場合も接着層を用いる必要がない。

フィルム３４の光取り出し側の表面の形状は、前述した光取り出し構造体１の光取り出し側の表面と同じ構成である。

フィルム３４と支持基板３２との間に空気の層が形成されると、この空気の層の界面で光の反射が生じるので、光取り出し効率が低下する。そのためフィルム３４と支持基板３２とは、その間に空気の層が形成されないように、接着層３３を介して貼り合わせることが好ましい。

フィルム３４の屈折率ｎｆ、接着層３３の屈折率ｎａ、および支持基板３２の屈折率ｎｓのうちの最大値と、最小値との差の絶対値は０．２未満であることが好ましい。すなわち光取り出し構造体３１は次式（３）を満たすことが好ましい。

｜ｎｆ−ｎｓ｜＜０．２
｜ｎｆ−ｎａ｜＜０．２ 式（３）
｜ｎｓ−ｎａ｜＜０．２
このようにフィルム３４、接着層３３、および支持基板３２の屈折率の最大値と、最小値との差の絶対値を０．２未満にすることで、光取り出し構造体３１内部で生じる反射を抑制することができ、光取り出し効率を向上することができる。

積層構造の光取り出し構造体３１を構成するフィルム３４と支持基板３２とは、前述した光取り出し構造体１と同様に、透明材料によって構成されればよく、例えば光取り出し構造体１の材料として例示したものを用いて形成することができる。

フィルム３４および支持基板３２の厚みは特に限定されないが、接着層３３を介在させてフィルム３４と支持基板３２とを貼り合せた積層構造の光取り出し構造体３１の厚みは、５０μｍ〜２ｍｍが好ましく、さらに好ましくは８０μｍ〜１．５ｍｍである。

２）発光装置
発光装置は、有機エレクトロルミネッセンス素子が放射する光の取り出し側に設けられる前述の光取り出し構造体を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子を備える有機ＥＬ素子を備える。有機ＥＬ素子は通常支持基板を備える。前述したようにボトムエミッション型の有機ＥＬ素子において、接着層を介してフィルムを支持基板に貼合した積層構造の光取り出し構造体を、有機ＥＬ素子に用いてもよく、また支持基板として光取り出し構造体を用いてもよい。

図５は本実施形態の発光装置４１を模式的に示す図である。図５には実施の一例として、積層構造を構成する光取り出し構造体３１を用いた有機ＥＬ素子４２を備える発光装置４１を示している。有機ＥＬ素子４２は、支持基板側に向けて光を放射するボトムエミッション型の素子である。なお光取り出し構造体３１は積層構造に限らず一層構造のものでもよく、例えば表面に凹凸構造を有する支持基板を光取り出し構造体として用いてもよい。

本実施形態では光取り出し構造体３１は光取り出し構造体として機能するとともに、有機ＥＬ素子４２が搭載される支持基板としても機能する。図５には有機ＥＬ素子４２の電極が支持基板３２に接して配置される発光装置４１を示しているが、電極と支持基板３２との間には所定の部材が介在していてもよい。また光取り出し構造体３１は、光取り出し側の表面３５が発光装置４１の最も外側の表面に位置するように配置される。

光取り出し構造体３１は前述したような光学特性を有するので、この光取り出し構造体３１に有機ＥＬ素子４２を搭載した発光装置４１は、出射光の正面強度および積分強度が向上する。そのため発光装置４１は例えば照明装置に好適な光源として利用することができる。

有機ＥＬ素子は、一対の電極４３，４４と、該電極間に配置される発光層４５とを備える。一対の電極４３，４４のうちの一方の電極は陽極として機能し、他方の電極は陰極として機能する。なお一対の電極４３，４４間には、工程の簡易さ及び特性などを勘案して、一層の発光層に限らず、複数の発光層や所定の層が設けられることがある。

本実施形態ではボトムエミッション型の有機ＥＬ素子が光取り出し構造体３１に設けられるので、一対の電極４３，４４のうちの光取り出し構造体３１寄りに配置される一方の電極４３は光透過性を示す電極によって構成される。すなわち発光層から放射される光は、光透過性を示す一方の電極４３、光取り出し構造体３１を通って外に出射する。
本発明の光取り出し構造体は面状の光源に好適に用いることができるため、光取り出し構造体が適用される有機ＥＬ素子の大きさは、面状光源としての特性が現出する程度以上が好ましく、例えば平面視で１０ｍｍ角以上が好ましい。なお有機ＥＬ素子の構成の詳細については後述する。

前述したように本発明の光取り出し構造体は、有機ＥＬ素子が搭載される支持基板とは反対側に光を放射するいわゆるトップエミッション型の有機ＥＬ素子にも用いることができる。図６はトップエミッション型の有機ＥＬ素子５１と、光取り出し構造体１とを備える発光装置５２を示している。なお光取り出し構造体１は一層構造のものに限らず、積層構造のものでもよい。

本実施形態の発光装置５２は、有機ＥＬ素子５１が搭載される支持基板５３を備える。有機ＥＬ素子５１は、支持基板５３とは反対側に光を放射するため、有機ＥＬ素子が放射する光の取り出し側に設けられる光取り出し構造体１は、有機ＥＬ素子５１を基準にして支持基板５３とは反対側に設けられる。すなわち有機ＥＬ素子５１は、光取り出し構造体１と支持基板５３とによって挟持される。なお光取り出し構造体１と有機ＥＬ素子５１との間には所定の部材が介在していてもよい。

有機ＥＬ素子は支持基板５３とは反対側（光取り出し構造体１側）に光を放射するため、一対の電極のうちの光取り出し構造体１寄りに配置される電極は、光透過性を示す電極によって構成される。すなわち発光層から放射される光は、光透過性を示す電極、光取り出し構造体１を通って外に出射する。

このような光取り出し構造体１は、例えば封止部材としても機能する。

（有機ＥＬ素子）
以下有機ＥＬ素子の構成についてさらに詳細に説明する。

前述したように一対の電極間には発光層以外にも、所定の層が設けられることがあり、また発光層は１層に限らず複数層設けられることがある。陰極と発光層との間に設けられる層としては、電子注入層、電子輸送層、正孔ブロック層などを挙げることができる。陰極と発光層との間に電子注入層と電子輸送層との両方の層が設けられる場合、陰極に接する層を電子注入層といい、この電子注入層を除く層を電子輸送層という。

電子注入層は、陰極からの電子注入効率を改善する機能を有する。電子輸送層は陰極側の表面に接する層からの電子注入を改善する機能を有する。正孔ブロック層は、正孔の輸送を堰き止める機能を有する。なお電子注入層、及び／又は電子輸送層が正孔の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層が正孔ブロック層を兼ねることがある。

正孔ブロック層が正孔の輸送を堰き止める機能を有することは、例えばホール電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。

陽極と発光層との間に設けられる層としては、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層などを挙げることができる。陽極と発光層との間に、正孔注入層と正孔輸送層との両方の層が設けられる場合、陽極に接する層を正孔注入層といい、この正孔注入層を除く層を正孔輸送層という。

正孔注入層は、陽極からの正孔注入効率を改善する機能を有する。正孔輸送層は陽極側の表面に接する層からの正孔注入を改善する機能を有する。電子ブロック層は、電子の輸送を堰き止める機能を有する。なお正孔注入層、及び／又は正孔輸送層が電子の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層が電子ブロック層を兼ねることがある。

電子ブロック層が電子の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、電子電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。

なお、電子注入層および正孔注入層を総称して電荷注入層ということがあり、電子輸送層および正孔輸送層を総称して電荷輸送層ということがある。

本実施の形態の有機ＥＬ素子のとりうる層構成の一例を以下に示す。
ａ）陽極／発光層／陰極
ｂ）陽極／正孔注入層／発光層／陰極
ｃ）陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極
ｄ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／陰極
ｅ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｆ）陽極／正孔輸送層／発光層／陰極
ｇ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｈ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
ｉ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｊ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／陰極
ｋ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｌ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
ｍ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｎ）陽極／発光層／電子注入層／陰極
ｏ）陽極／発光層／電子輸送層／陰極
ｐ）陽極／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ここで、記号「／」は、記号「／」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。以下同じ。）
本実施の形態の有機ＥＬ素子は２層以上の発光層を有していてもよい。上記ａ）〜ｐ）の層構成のうちのいずれか１つにおいて、陽極と陰極とに挟持された積層体を「構造単位Ａ」とすると、２層の発光層を有する有機ＥＬ素子の構成として、下記ｑ）に示す層構成を挙げることができる。なお２つある（構造単位Ａ）の層構成は互いに同じでも、異なっていてもよい。
ｑ）陽極／（構造単位Ａ）／電荷発生層／（構造単位Ａ）／陰極
また「（構造単位Ａ）／電荷発生層」を「構造単位Ｂ」とすると、３層以上の発光層を有する有機ＥＬ素子の構成として、下記ｒ）に示す層構成を挙げることができる。
ｒ）陽極／（構造単位Ｂ）ｘ／（構造単位Ａ）／陰極
なお記号「ｘ」は、２以上の整数を表し、（構造単位Ｂ）ｘは、構造単位Ｂがｘ段積層された積層体を表す。また複数ある（構造単位Ｂ）の層構成は同じでも、異なっていてもよい。

ここで、電荷発生層とは電界を印加することにより正孔と電子を発生する層である。電荷発生層としては、例えば酸化バナジウム、インジウムスズ酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＴＯ）、酸化モリブデンなどから成る薄膜を挙げることができる。

積層する層の順序、層数、および各層の厚さについては、発光効率や素子寿命を勘案して適宜設定することができる。

次に有機ＥＬ素子を構成する各層の材料および形成方法について、より具体的に説明する。

＜基板＞
基板は、有機ＥＬ素子を製造する工程において変化しないものが好適に用いられ、例えばガラス、プラスチック、高分子フィルム、およびシリコン板、並びにこれらを積層したものなどが用いられる。前記基板としては、市販のものが使用可能であり、また公知の方法により製造することができる。

＜陽極＞
発光層から放射される光が陽極を通って外に出射する構成の有機ＥＬ素子の場合、陽極には光透過性を示す電極が用いられる。光透過性を示す電極としては、金属酸化物、金属硫化物および金属などの薄膜を用いることができ、電気伝導度および光透過率の高いものが好適に用いられる。具体的には酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ、インジウム亜鉛酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＺＯ）、金、白金、銀、および銅などから成る薄膜が用いられ、これらの中でもＩＴＯ、ＩＺＯ、または酸化スズから成る薄膜が好適に用いられる。陽極の作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法などを挙げることができる。また、該陽極として、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などの有機の透明導電膜を用いてもよい。

陽極の膜厚は、要求される特性および工程の簡易さなどを考慮して適宜設定され、例えば１０ｎｍ〜１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ〜１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５００ｎｍである。

＜正孔注入層＞
正孔注入層を構成する正孔注入材料としては、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、および酸化アルミニウムなどの酸化物や、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、アモルファスカーボン、ポリアニリン、およびポリチオフェン誘導体などを挙げることができる。

正孔注入層の成膜方法としては、例えば正孔注入材料を含む溶液からの成膜を挙げることができる。例えば正孔注入材料を含む溶液を所定の塗布法によって塗布成膜し、さらにこれを固化することによって正孔注入層を形成することができる。

溶液からの成膜に用いられる溶媒としては、正孔注入材料を溶解させるものであれば特に制限はなく、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタンなどの塩素系溶媒、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテートなどのエステル系溶媒、および水を挙げることができる。

塗布法としてはスピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェットプリント法などを挙げることができる。

正孔注入層の膜厚は、求められる特性および工程の簡易さなどを考慮して適宜設定され、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。

＜正孔輸送層＞
正孔輸送層を構成する正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリピロール若しくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５−チエニレンビニレン）若しくはその誘導体などを挙げることができる。

これらの中で正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミン化合物基を有するポリシロキサン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５−チエニレンビニレン）若しくはその誘導体などの高分子正孔輸送材料が好ましく、さらに好ましくはポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体である。低分子の正孔輸送材料の場合には、高分子バインダーに分散させて用いることが好ましい。

正孔輸送層の成膜方法としては、特に制限はないが、低分子の正孔輸送材料では、高分子バインダーと正孔輸送材料とを含む混合液からの成膜を挙げることができ、高分子の正孔輸送材料では、正孔輸送材料を含む溶液からの成膜を挙げることができる。

溶液からの成膜に用いられる溶媒としては、正孔輸送材料を溶解させるものであれば特に制限はなく、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタンなどの塩素系溶媒、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテートなどのエステル系溶媒などを挙げることができる。

溶液からの成膜方法としては、前述した正孔注入層の成膜法と同様の塗布法を挙げることができる。

混合する高分子バインダーとしては、電荷輸送を極度に阻害しないものが好ましく、また可視光に対する吸収の弱いものが好適に用いられ、例えばポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリシロキサンなどを挙げることができる。

正孔輸送層の膜厚としては、用いる材料によって最適値が異なり、駆動電圧と発光効率が適度な値となるように適宜設定され、少なくともピンホールが発生しないような厚さが必要であり、あまり厚いと、素子の駆動電圧が高くなり好ましくない。従って、該正孔輸送層の膜厚は、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。

＜発光層＞
発光層は、通常、主として蛍光及び／又はりん光を発光する有機物、または該有機物とこれを補助するドーパントとから形成される。ドーパントは、例えば発光効率の向上や、発光波長を変化させるために加えられる。なお発光層に含まれる有機物は、低分子化合物でも高分子化合物でもよい。一般的に低分子よりも溶媒への溶解性の高い高分子化合物は塗布法に好適に用いられるため、発光層は高分子化合物を含むことが好ましく、高分子化合物としてポリスチレン換算の数平均分子量が１０^３〜１０^８の化合物を含むことが好ましい。発光層を構成する発光材料としては、例えば以下の色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料、ドーパント材料を挙げることができる。

（色素系材料）
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体などを挙げることができる。

（金属錯体系材料）
金属錯体系材料としては、例えばＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙなどの希土類金属、またはＡｌ、Ｚｎ、Ｂｅ、Ｉｒ、Ｐｔなどを中心金属に有し、オキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを配位子に有する金属錯体を挙げることができ、例えばイリジウム錯体、白金錯体などの三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミニウムキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、フェナントロリンユーロピウム錯体などを挙げることができる。

（高分子系材料）
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素系材料や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどを挙げることができる。

上記発光性材料のうち、青色に発光する材料としては、ジスチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、およびそれらの重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体やポリフルオレン誘導体などが好ましい。

また緑色に発光する材料としては、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。

また赤色に発光する材料としては、クマリン誘導体、チオフェン環化合物、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。

また白色に発光する材料としては、上述の青色、緑色、赤色の各色に発光する材料を混合したものや、各色に発光する材料となる成分をモノマーとして、これを重合したポリマーをその材料として用いてもよい。また各色に発光する材料をそれぞれ用いて形成される発光層を積層して、全体として白色を発光する素子を実現してもよい。
（ドーパント材料）
ドーパント材料としては、例えばペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。なお、このような発光層の厚さは、通常約２ｎｍ〜２００ｎｍである。

＜発光層の成膜方法＞
発光層の成膜方法としては、発光材料を含む溶液を塗布する方法、真空蒸着法、転写法などを用いることができる。溶液からの成膜に用いる溶媒としては、前述の溶液から正孔注入層を成膜する際に用いられる溶媒と同様の溶媒を挙げることができる。

発光材料を含む溶液を塗布する方法としては、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スリットコート法、キャピラリーコート法、スプレーコート法およびノズルコート法などのコート法、並びにグラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法などの塗布法を挙げることができる。パターン形成や多色の塗分けが容易であるという点で、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法などの印刷法が好ましい。また、昇華性を示す低分子化合物の場合には、真空蒸着法を用いることができる。さらには、レーザーによる転写や熱転写により、所望のところのみに発光層を形成する方法も用いることができる。

＜電子輸送層＞
電子輸送層を構成する電子輸送材料としては、公知のものを使用でき、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は８−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体などを挙げることができる。

これらのうち、電子輸送材料としては、オキサジアゾール誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、又は８−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体が好ましく、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、ベンゾキノン、アントラキノン、トリス（８−キノリノール）アルミニウム、ポリキノリンがさらに好ましい。

電子輸送層の成膜法としては特に制限はないが、低分子の電子輸送材料では、粉末からの真空蒸着法、または溶液若しくは溶融状態からの成膜を挙げることができ、高分子の電子輸送材料では溶液または溶融状態からの成膜を挙げることができる。なお溶液または溶融状態からの成膜する場合には、高分子バインダーを併用してもよい。溶液から電子輸送層を成膜する方法としては、前述の溶液から正孔注入層を成膜する方法と同様の成膜法を挙げることができる。

電子輸送層の膜厚は、用いる材料によって最適値が異なり、駆動電圧と発光効率が適度な値となるように適宜設定され、少なくともピンホールが発しないような厚さが必要であり、あまり厚いと、素子の駆動電圧が高くなり好ましくない。従って該電子輸送層の膜厚としては、例えば１ｎｍ〜１μｍであり、好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。

＜電子注入層＞
電子注入層を構成する材料としては、発光層の種類に応じて最適な材料が適宜選択され、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属およびアルカリ土類金属のうちの１種類以上を含む合金、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物、またはこれらの物質の混合物などを挙げることができる。アルカリ金属、アルカリ金属の酸化物、ハロゲン化物、および炭酸化物の例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、酸化リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、フッ化ナトリウム、酸化カリウム、フッ化カリウム、酸化ルビジウム、フッ化ルビジウム、酸化セシウム、フッ化セシウム、炭酸リチウムなどを挙げることができる。また、アルカリ土類金属、アルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物の例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、酸化カルシウム、フッ化カルシウム、酸化バリウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、フッ化ストロンチウム、炭酸マグネシウムなどを挙げることができる。電子注入層は、２層以上を積層した積層体で構成されてもよく、例えばＬｉＦ／Ｃａなどを挙げることができる。電子注入層は、蒸着法、スパッタリング法、印刷法などにより形成される。電子注入層の膜厚としては、１ｎｍ〜１μｍ程度が好ましい。

＜陰極＞
陰極の材料としては、仕事関数が小さく、発光層への電子注入が容易で、電気伝導度の高い材料が好ましい。また陽極側から光を取り出す構成の有機ＥＬ素子では、発光層から放射される光を陰極で陽極側に反射するために、陰極の材料としては可視光反射率の高い材料が好ましい。陰極には、例えばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属および周期表の１３族金属などを用いることができる。陰極の材料としては、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウムなどの金属、前記金属のうちの２種以上の合金、前記金属のうちの１種以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうちの１種以上との合金、またはグラファイト若しくはグラファイト層間化合物などが用いられる。合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金などを挙げることができる。また、陰極としては導電性金属酸化物および導電性有機物などから成る透明導電性電極を用いることができる。具体的には、導電性金属酸化物として酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ、およびＩＺＯを挙げることができ、導電性有機物としてポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などを挙げることができる。なお陰極は、２層以上を積層した積層体で構成されていてもよい。なお電子注入層が陰極として用いられる場合もある。

陰極の膜厚は、求められる特性および工程の簡易さなどを考慮して適宜設計され、例えば１０ｎｍ〜１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ〜１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５００ｎｍである。

陰極の作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、また金属薄膜を熱圧着するラミネート法などを挙げることができる。

＜絶縁層＞
絶縁層の材料としては、金属フッ化物、金属酸化物、有機絶縁材料などを挙げることができる。膜厚２ｎｍ以下の絶縁層を設けた有機ＥＬ素子としては、陰極に隣接して膜厚２ｎｍ以下の絶縁層を設けたもの、陽極に隣接して膜厚２ｎｍ以下の絶縁層を設けたものを挙げることができる。

以上説明した光取り出し構造体を用いた有機ＥＬ素子を備える発光装置によれば、有機ＥＬ素子の光の取り出し方向の表面部に光取り出し構造体が配置される。この光取り出し構造体は、有機ＥＬ素子側とは反対側の表面が凹凸構造を有するので、発光装置の表面の少なくとも一部が凹凸状に形成される。有機ＥＬ素子から放射される光の一部は光取り出し構造体に入射し、凹凸状に形成された表面で屈折、拡散されて、発光装置の外側に出射する。発光装置に設けられる光取り出し構造体は、正面強度および積分強度のいずれもが、平坦な表面の仮想構造体に比べて１．３倍となるような凹凸構造を有するので、正面方向の輝度だけでなく、全体の明るさが向上する。

有機ＥＬ素子は面状に形成することができるため、前述したようにこのような光取り出し構造体を備える発光装置は照明装置として好適に用いることができる。

以下、本発明の実施例を示すが、本発明はこれらに限定されるものではない。

各実施例および比較例では有機ＥＬ素子に０．１５ｍＡの電流を流し、そのときの法線方向（正面方向）の発光強度の測定と、積分球を用いた積分強度の測定とを行った。なお表面が平坦なガラス基板上に有機ＥＬ素子を作製した発光装置を基準の発光装置とし、この基準の発光装置と、各実施例および比較例の発光装置との特性を比較した。具体的には各実施例および比較例の発光装置の正面方向の発光強度・積分強度を、基準の発光装置の正面方向の発光強度・積分強度でそれぞれ割った値を算出した。なお基準の発光装置において、表面が平坦なガラス基板は、光取り出し側の表面が平面状の仮想構造体に相当する。

（実施例１）
所定のパターン形状のＩＴＯ薄膜から成る陽極が形成された基板を用意し、この基板にＵＶ／Ｏ_３洗浄を２０分間行った。次にポリ（３，４）エチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（スタルクヴィテック社製、商品名：ＢａｙｔｒｏｎＰ ＣＨ８０００）の懸濁液に、２段階のろ過を行った。第１段階目のろ過では０．４５μｍ径のフィルターを用い、第２段階目のろ過では、０．２μｍ径のフィルターを用いた。ろ過した溶液を、スピンコート法によって陽極上に塗布し、さらに大気雰囲気下においてホットプレート上で２００℃、１５分間熱処理することによって、厚みが６５ｎｍの正孔注入層を形成した。

次にＬｕｍａｔｉｏｎ ＷＰ１３３０（ＳＵＭＡＴＩＯＮ製）の濃度が１.２質量％のキシレン溶液を調整した。この溶液を、スピンコート法によって正孔注入層上に塗布し、さらに窒素雰囲気下においてホットプレート上で１３０℃、６０分間熱処理することによって、厚みが６５ｎｍの発光層を形成した。

次に発光層が形成された基板を真空蒸着機に導入し、Ｂａ、Ａｌをそれぞれ５ｎｍ、８０ｎｍの厚みで順次蒸着し、陰極を形成した。なお金属の蒸着は、真空度が１×１０^−４Ｐａ以下に到達した後に開始した。

次に封止ガラスの周辺に光硬化性封止剤をディスペンサーにより塗布し、有機ＥＬ素子が形成された基板と封止ガラスとを窒素雰囲気下において貼り合せ、さらに紫外線により光硬化性封止剤を硬化することによって封止を行った。

次に複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成される凹凸構造を有するＭＮｔｅｃｋ社製フィルムＵＴＥ１２（屈折率１．５、厚み１８８μｍ）を、ノンキャリア粘着剤（屈折率１．５）を用いてガラス基板に貼合した。その際、凹凸構造が最表面に配置されるようにフィルムを貼合した。本実施例１では、ガラス基板が支持基板に相当し、ＭＮｔｅｃｋ社製フィルムＵＴＥ１２がフィルムに相当し、ノンキャリア粘着剤が接着層に相当し、ガラス基板、ノンキャリア粘着剤およびＭＮｔｅｃｋ社製フィルムＵＴＥ１２がこの順に積層された積層体が光取り出し構造体に相当する。
図７にＵＴＥ１２の断面の顕微鏡写真を示し、図８に表面の顕微鏡写真を示す。図７、図８に示す通りＵＴＥ１２は複数の粒状の凹凸構造を有する。

ＵＴＥ１２の全光線透過率は６８．４％、ヘイズは８２．６％であり、拡散パラメータＩ（３５）／Ｉ（７０）は７．２、Ｉ（０）／Ｉ（３５）は１．７であった。また本実施例の発光装置と、ＵＴＥ１２をガラス基板に貼合していない基準の発光装置とを比較すると、正面輝度は１．４３倍であり、積分強度は１．３４倍であった。

＜Ｉ（θ°）の測定方法＞
Ｉ（θ°）の定義は上述の通りであるが、実施例において実際に測定したＩ（θ°）の測定方法について図９を参照して説明する。図９に示すように、入射角をφ°とする光線を光取り出し構造体に入射し、光取り出し側の表面から出射する光のうち、法線とのなす角度がθ°の光強度を±８０°の範囲で５°おきに測定した。光源には中央精機製のハロゲンランプＳＰＨ−１００Ｎを用いた。なお光源として面状光源を用いた場合には、特定の入射角の光が光取り出し構造体に入射するのではなく、−９０°＜φ°＜９０°の光が同時に入射する。これを模擬的に再現するために、入射光の入射角φ°を−８０°≦φ°≦８０°の範囲で５°ずつ変え、各入射角において測定されるθ°方向の出射光の強度を積算することにより、Ｉ（θ°）を算出した。

（実施例２）
実施例１と同様にしてガラス基板上に有機ＥＬ素子を形成し、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成される凹凸構造を有するＭＮｔｅｃｋ社製フィルムＵＴＥ２１（屈折率１．５、厚み１８８μｍ）を、ノンキャリア粘着剤（屈折率１．５）を用いてガラス基板に貼合した。その際、フィルムの凹凸構造が最表面に配置されるようにフィルムを貼合した。

図１０にＵＴＥ２１の表面の顕微鏡写真を示す。図１０に示す通りＵＴＥ２１は複数の粒状の凹凸構造を有する。

ＵＴＥ２１の全光線透過率は６３．４％、ヘイズは７８．７％であり、拡散パラメータＩ（３５）／Ｉ（７０）は８．４、Ｉ（０）／Ｉ（３５）は２．０であった。また本実施例の発光装置と、ＵＴＥ２１をガラス基板に貼合していない基準の発光装置とを比較すると、正面輝度は１．４５倍であり、積分強度は１．３４倍であった。

（実施例３）
実施例１と同様にしてガラス基板上に有機ＥＬ素子を形成し、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成される凹凸構造を有するＷａｖｅＦｒｏｎｔ社製フィルムＷＦ８０（屈折率１．５、厚み８０μｍ）を、ノンキャリア粘着剤（屈折率１．５）を用いて基板に貼合した。その際、フィルムの凹凸構造が最表面に配置されるようにフィルムを貼合した。

図１１にＷＦ８０の表面の顕微鏡写真を示す。図１１に示す通りＷＦ８０は複数の粒状の凹凸構造を有する。

ＷＦ８０の全光線透過率は７５．１％、ヘイズは８９．３％であり、拡散パラメータＩ（３５）／Ｉ（７０）は６．５、Ｉ（０）／Ｉ（３５）は１．１であった。また本実施例の発光装置と、ＷＦ８０をガラス基板に貼合していない基準の発光装置とを比較すると、正面輝度は１．４２倍であり、積分強度は１．３１倍であった。

（比較例１）
実施例１と同様にしてガラス基板上に有機ＥＬ素子を形成し、プリズムフィルムである３Ｍ社製フィルムＢＥＦ１００（屈折率１．５、厚み１５０μｍ）を、ノンキャリア粘着剤（屈折率１．５）を用いてガラス基板に貼合した。その際、フィルムの凹凸構造が最表面に配置されるようにフィルムを貼合した。

本実施例の発光装置と、ＢＥＦ１００ガラス基板に貼合していない基準の発光装置とを比較すると、正面輝度は１．２６倍、積分強度は１．２５倍であった。

（比較例２）
実施例１と同様にしてガラス基板上に有機ＥＬ素子を形成し、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成される凹凸構造を有する恵和商工社製フィルムオパルスＰＣＭ１（屈折率１．５、厚み１２０μｍ）を、ノンキャリア粘着剤（屈折率１．５）を用いてガラス基板に貼合した。その際、フィルムの凹凸構造が最表面に配置されるようにフィルムを貼合した。

ＰＣＭ１の全光線透過率は９２．７％、ヘイズは８６．０％であり、拡散パラメータＩ（３５）／Ｉ（７０）は２．０であり、Ｉ（０）／Ｉ（３５）は１．３であった。また本実施例の発光装置と、ＰＣＭ１ガラス基板に貼合していない基準の発光装置とを比較すると、正面輝度は１．２４倍であり、積分強度は１．２６倍であった。

以上をまとめると、実施例１、２、３は比較例１、２に比較して光取り出し効率が高く、正面輝度、積分強度の両方が、基準の発光装置よりも１．３倍以上となった。

１ 光取り出し構造体
２ 光取り出し側の表面
１１ 仮想構造体
２１ 面状光源
３１ 積層構造の光取り出し構造体
３２ 支持基板
３３ 接着層
３４ フィルム
３５ 光取り出し側の表面
４１ 発光装置
４２ 有機ＥＬ素子
４３，４４ 一対の電極
４５ 発光層
５１ 有機ＥＬ素子
５２ 発光装置
５３ 支持基板

Claims (6)

1. 有機エレクトロルミネッセンス素子の支持基板と、接着層と、光取り出し側の表面を有するフィルムとがこの順で積層されてなる、有機エレクトロルミネッセンス素子が放射する光の取り出し側に設けられる有機エレクトロルミネッセンス素子用の光取り出し構造体であって、
   該構造体に入射し、光取り出し側の表面から出射する光の強度を、光取り出し側の表面
   が平面状の仮想構造体の光の取り出し側の表面から出射する光の強度と比較したときに、
   正面強度および積分強度のいずれもが１．３倍以上となる凹凸構造を、光取り出し側の表
   面に有し、
   平行に配置される面状光源から該構造体に光を照射したときに、前記光取り出し側の表
   面の法線方向と角度θ°をなす方向に、前記光取り出し側の表面から出射する光の強度を
   Ｉ（θ°）とすると、下記式（１）
   Ｉ（３５°）／Ｉ（７０°）＞５ 式（１）
   を満たし、ヘイズ値が６０％以上、且つ全光線透過率が６０％以上であることを特徴とす
   る光取り出し構造体。
2. さらに下記式（２）
   Ｉ（０°）／Ｉ（３５°）＞１．５ 式（２）
   を満たすことを特徴とする請求項１記載の光取り出し構造体。
3. 前記凹凸構造は、複数の粒状構造物が表面上に分散して配置されて構成されていること
   を特徴とする請求項１または２記載の光取り出し構造体。
4. 前記フィルムの屈折率ｎｆ、構造体本体の屈折率ｎｓおよび接着層の屈折率ｎａのうち
   の最大値と、最小値との差の絶対値が０．２未満であることを特徴とする請求項１〜３の
   いずれか１つに記載の光取り出し構造体。
5. 前記有機エレクトロルミネッセンス素子が放射する光の取り出し側に設けられる請求項
   １〜４記載のいずれか１つに記載の光取り出し構造体を用いた有機エレクトロルミネッセ
   ンス素子を備えることを特徴とする発光装置。
6. 請求項５記載の発光装置を備えることを特徴とする照明装置。