WO2002057503A1

WO2002057503A1 - Feuille d'acier magnetique a grains orientes exempte de couche de fond contenant de la forsterite en tant que constituant primaire et dotee de bonnes caracteristiques magnetiques

Info

Publication number: WO2002057503A1
Application number: PCT/JP2002/000291
Authority: WO
Inventors: Yasuyuki Hayakawa; Mitsumasa Kurosawa; Seiji Okabe; Takeshi Imamura
Original assignee: Kawasaki Steel Corporation
Priority date: 2001-01-19
Filing date: 2002-01-17
Publication date: 2002-07-25
Also published as: TW589385B; US20050224142A1; US7371291B2; CN1196801C; KR100837129B1; EP1273673A4; EP1273673A1; KR20020084218A; EP1273673B1; US20040074565A1; CN1458984A; US6942740B2; DE60231581D1

Description

フオルステライトを主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板とその製造方法技術分野本発明は、変圧器、モータ、発電機等の鉄心材料などに用いて好適な方向性電磁鋼板とその製造方法に関するものである。本発明は一般的な鉄心の他、とくに小型トランスの鉄心として使用される E I型コア、商用周波数より高い 100〜； L0000 Hzの周波数で使用される電源用変圧器や制御素子の鉄心材料などにも好適に用いることが出来る。背景技術方向性電磁鋼板は変圧器やモータ等の鉄心として広く用いられている。この材料は、結晶方位が Goss方位と呼ばれる（110} 〈001〉方位に高度に集積したものであって、その特性は主として透磁率や鉄損等の電磁特性により評価される。一般に、方向性電磁鋼板は、その製造工程中にフォルステラィト (Mg₂S'i0₄) を主体とした下地被膜（グラス被膜）が表面に形成されており、絶縁被膜や張力付与被膜としては好ましいとされる。しかし、この被膜には、下記の問題点がある。

方向性電磁鋼板を変圧器やモータ等の鉄心に利用する際には、打抜きや剪断により所定の形状に加工されなければならない。そのため、方向性電磁鋼板には上記電磁特性とともにこれらの加工性がよいことが要求される。中でも電源アダプター、蛍光灯などに用いられる E I型コアと呼ばれる小型鉄心は多数の積層板で構成されるため、大量生産を行う場合、電磁鋼板の打抜き性は E I型コアの生産性を律する重要問題である。以下、 E I型コアについて詳しく説明する。 E I型コアの形状の例を図 1に示す。この E I型コアは、打抜き加工により製造されているが、打抜く際に発生するスクラップの量が少ない効率的な加工方法が用いられている。かような E I型コア用の鉄心材料としては、現在、無方向性電磁鋼板と方向性電磁鋼板の両方が用いられている。

-方向性電磁鋼板は圧延方向の磁気特性は良好であるが、圧延直角方向の磁気特性は一般に著しく劣る。しかしながら、 E I型コア内での磁束の流れの向きは、圧延直角方向となる領域が 2割程度あるものの、 8割程度の領域は圧延方向であるため、 E I型コアの鉄心材料として方向性電磁鋼板を使用した場合には、無方向性電磁鋼板よりもはるかに良好な特性が得られる。そのため、鉄損を重視する場合の多くは方向性電磁鋼板が用いられている。上述したとおり、 E I型コアは、鋼板を金型によって打抜き加工することによって製造されているが、上記のフォルステライト被膜は、無方向性電磁鋼板に被覆されている有機樹脂系の被膜に比べると著しく硬質なため、打抜き金型の磨耗が大きい。そのため、金型の再研磨または交換が早期に必要となり、需要家における鉄心加工時の作業効率の低下とコストアップをもたらすことになる。また、スリット性、切断性もフォルステライト被膜の存在により、劣化する。かかる目的のために使用される方向性電磁鋼板には、まず表面にフオルステライト質の被膜が存在しないことが求められ、多くの提案がなされてきている。たとえば、一且フォルステライト質被膜を形成した後に、酸洗、化学研磨、電解研磨等によりフォルステラィト質被膜を除去する方法が考えられる。しかしこの方法は、コスト高になるだけでなく、表面性状が悪化し、磁気特性も劣化する等、大きな問題がある。

また、最近においては、焼鈍分離剤の成分を調整することによりフオルステライト質被膜を形成することなく、あるいはフォルステラィト質被膜の形成後、速やかにこれを分解させて加工性の良い方向性電磁鋼板を製造する試みがなされている。例えば、特開昭 60 - 39123号公報には焼鈍分離剤の主成分として A1₂0₃を用い、フォルステライト質被膜の生成を阻止する方法が開示されている。また、特開平 6 - 17137号公報においては焼鈍分離剤の主成分を MgOとしながらも Li、 K、 Na、 Ba、 Ca、 Mg、 Zn、 Fe、 Zr、 Sn、 Sr、 Al等の塩化物、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、硫化物の中から 1種もしくは 2種以上を添加することにより形成されたフオルステライト被膜を分解する方法が開示されている。さらに特開平 7- 18333号公報には焼鈍分離剤に Biの塩化物を 0. 2%〜： 15%含み、かつ仕上焼鈍雰囲気の窒素分圧を 25%以上とすることにより脱炭焼鈍時に形成された Si0₂酸化膜を除去する方法が開示されている。これらの手段によりフォルステラィト質被膜の存在しない方向性電磁鋼板を製造することは可能になる。しかし、これらの方法は、一且フォルステライト質被膜もしくは Si0₂を主成分とする酸化膜を生成しその後に分解させるという過程を経ており、また、特殊な分離剤もしくは助剤が必要であるため製造工程が煩雑にならざるを得ず、却ってコストが上昇するという問題がある。また例えば、特公平 6— 49948 号おょぴ特公平 6— 49949 号公報には、仕上焼鈍時に適用する MgOを主体とする焼純分離剤中に薬剤を配合することによって、フォルステライト被膜の形成を抑制する技術が、また特開平 8— 134542号公報には、 Mnを含有する素材に対しシリカ、アルミナを主体とする焼鈍分離剤を適用することによって、フオルステライト被膜の形成を抑制する技術が、それぞれ提案されている。しかしながら、これらの方法では、フォルステライト被膜の悪影響は排除できるものの、結晶粒径が粗大で'あるという、方向性電磁鋼板の別の問題点が未解决のまま残る。すなわち、方向性電磁鋼板は前記の Goss方位集合組織を得る過程で、 ― 般に結晶粒が粗大となる（通常 10〜50mm程度）。このため、通常 0. 03〜 0. 20mmの微細結晶粒からなる無方向性電磁鋼板に比較して、打抜き加工時にダレ等の形状変化が大きいという問題がある。他方、粗大粒の生成を抑制しようとすると、通常の方法では、鉄損などの磁気特性が劣化する。

したがって、方向性電磁鋼板において、良好な打抜き性と鉄損などの磁気特性を両立する手段は、従来確立されていない。また、方向性電磁鋼板は、既に述べたように圧延方向の磁気特性は良好ではあるものの、圧延直角方向の磁気特性は著しく劣っているので、圧延直角方向にも磁束が流れる E I型コアに適用することは、方向性電磁鋼板の特長を十分に活かしているとは言えない。この問題に対し、二次再結晶により（1 0 0 ) く 0 0 1 >組織（正キュープ組織）を発達させる、いわゆる二方向性電磁鋼板の製造方法も古くから検討されている。

例えば、特公昭 35— 2657号公報には、一方向に冷間圧延したのち、さらにこの方向と交差する方向に冷間圧延を加えるクロス圧延を施し、短時間焼鈍と 900〜1300°Cの高温焼鈍を行うことにより、二次再結晶で正キュープ方位粒の集積した集合組織を得る方法が記載されている '（インヒビターを利用している）。また特開平 4一 362132号公報には、熱延方向に対して直角の方向に 50〜90%の圧下率で冷延し、ついで一次再結晶を目的とする焼鈍を施したのち、二次再結晶と純化を目的とする最終仕上焼鈍を施すことによって、 A1Nを利用して正キュープ方位粒に二次再結晶させる方法が開示されている。

磁気特性的には、圧延方向と圧延直角方向の両方の磁気特性が良好な二方向性電磁鋼板が最も有利であると考えられるけれども、通常、二方向性電磁鋼板の製造には生産性が極めて低いクロス圧延を必要とするため、かかる二方向性電磁鋼板は未だかって工業的に大量生産されたことはない。また、モータの分割型鉄心に適用するために、インヒビター成分を減少させて集積度の低いゴス方位を発達させ、方向性電磁鋼板の磁気特性の異方性を低下させる技術が、特開 2000— 87139 号公報に開示されている。しかしながら、この技術は、ゴス方位集積度を低下させていること、また Si 量を 3. 0mass°/o未満に制限していることから、実施例における鉄損は圧延方向の W_15/5eで 2. 1 W/kg以上と最良の値でも高級無方向性電磁鋼板程度の値しかなく、方向性電磁鋼板のレベルである W_15/5。< 1. 4 W/kgに比べて大きく劣っており、需要家の要求を満足させるには到っていない。

さて、以上に述べた要請とは別に、鉄心用材料においては高周波領域における低鉄損が要求されることがある。この特性に対してフォルステラィ卜被膜が影響するかどうかについては従来知られていないが、本発明者らはこの高周波鉄損の改善に、本発明者らが開発したフォルステラィト被膜を有さない鋼板が非常に好適であることを見出したので、この分野の技術背景もここで説明する。

高周波用鉄損の優れた方向性電磁鋼板を製造する方法としては、高度に発達したゴス組織からなる方向性電磁鋼板を素材として用い、 ·60〜80%の. 圧下率で冷間圧延を施したのち一次再結晶焼鈍を施すことにより、ゴス組織が発達し、かつ平均粒径が l mm以下の微細結晶粒を有する板厚： 0. 15腿以下の製品を得る技術が、特公平 7— 42556 号公報において開示されている。

しかしながら、この方法は、方向性電磁鋼板製品板のフォルステライト被膜を除去し、さらに圧延、再結晶焼鈍を施すという極めてコストが高い方法であり、大量生産には適さない。

また、インヒビタを'使用せず、表面エネルギーを駆動力として板厚の薄い方向性電磁鋼板を製造する方法が、特開昭 64— 55339 号、特開平 2— 57635 号、特開平 7— 76732 号おょぴ特開平 7— 197126号各公報に開示されている。

しかしながら、表面エネルギーを使用するためには、表面酸化物の生成を抑制した状態で高温の最終仕上焼鈍を行わなければならないという問題がある。例えば、特開昭 64— 55339 号公報には、 1180°C以上の温度で、最終仕上焼鈍の雰囲気として、真空中または不活性ガスまたは水素ガスまたは水素ガスと窒素ガスの混合ガスを用いる必要があることが記載されている。また、特開平 2— 57635 号公報では、 950 〜1100°Cの温度で、不活性ガス雰囲気または.水素ガスまたは水素ガスと不活性ガスの混合雰囲気を用い、さらにこれらを減圧する.ことが推奨されている。さらに、特開平 7— 197126号公報でも、 1000〜1300°Cの温度で、酸素分圧が 0. 5Pa以下の非酸化性雰囲気または真空中で最終仕上焼鈍を行うことが記載されている。上述したとおり、表面エネルギーを利用して良好な磁気特性を得ようとすると、最終仕上焼鈍の雰囲気は不活性ガスや水素が用いられ、さらに推奨される条件として、真空とすることが求められるが、高温と真空の両立は設備的には極めて難しく、コスト高となる。また、表面エネルギーを利用した場合には、原理的には { 1 1 0 } 面の選択のみが可能であり、圧延方向に < 0 0 1 >方向が揃ったゴス粒の成長が選択されるわけではない。方向性電磁鋼板は、圧延方向に磁化容易軸 < 0 0 1 >を揃えることによつて磁気特性を向上させるものであるから、 { 1 1 0 } 面の選択のみでは原琿的に良好な磁気特性は得られない。

従って、表面エネルギーを利用する方法で良好な磁気特性を得ることのできる圧延条件や焼鈍条件は極めて限られたものになり、それ故磁気特性は不安定である。

このように、良好な高周波鉄損を得るコスト効率のよい方法は、未だ見つかっていない。発明の開示

(発明が解決しようとする課題）上述した通り、従来の技術は、良好な磁気特性を有する方向性電磁鋼板を低コストで製造するとともに、表面にフォルステラィト質被膜を形成させず、打抜き性のよい方向性電磁鋼板を経済的に製造するという課題を解決していない。

第 1の本発明においては、上記の実状に鑑み、加工性おょぴ磁気特性に優れ、また経済的にも有利な、全く新しい方向性電磁鋼板をその有利な製造方法と共に提案することを目的とする。本鋼板の用途は限定しないが、

E I型コアのような小型トランスの鉄心材料として理想的である。第 2の本発明においては、 E I型コア用材料に好適な 2方向磁気特性をさらに満足する方向性電磁鋼板を、その有利な製造方法と共に提案することを目的とする。第 3の本発明においては、上記の実状に鑑み、ゴス方位が高度に発達し、従って磁束密度が高く、また二次再結晶粒内に微細粒が適度に存在し、従つて高周波域での鉄損に優れる方向性電磁鋼板を、その有利な製造方法と共に提案することを目的とする。.

(課題を解決するための手段）一般に、方向性電磁鋼板の製造工程においては、ゴス方位結晶粒を選択的に成長させるために、出発素材である鋼スラブにはィンヒビター元素、例えば MnS、 MnSe、あるいは A1Nなどが含まれている。そのため、仕上焼鈍の際、いわゆる純化焼鈍過程すなわち純水素気流中での 1200〜 1300°Cの高温焼鈍を必要とし、このため被膜形成、粗大粒径およぴ高コストといった問題を回避することが困難であった。これに対して、本発明者らは、 {110} 〈001〉方位粒が二次再結晶する理由について鋭意研究を重ねた結果、一次再結晶組織における方位差角 20〜 45 ° である粒界が重要な役割を果たしていることを発見し、 Acta Material 45卷（1997) 1285頁に報告している。これによると、インヒビタ一の役割は高エネルギー粒界と他の粒界の移動速度差を生じさせることにあり、インヒビターを用いなくとも、粒界の移動速度差を生じさせることができれば、二次再結晶させること ^可能となる。この知見を基に、本発明者らは、インヒビター成分を含有しない素材において、ゴス方位結晶粒を二次再結晶により発達させる技術を提案した

(特開 2000— 129356号公報）。

第 1の本発明は、上記の技術をもとにさらなる改善を加え、 E I型コア等の打抜き加工性を重視する小型電気機器に好適な方向性電磁鋼板を得るベく鋭意研究を重ねた末に、開発されたものである。その要点は、フオルステライトを主体とする下地被膜を形成しない製造方法を採用すると共に、インヒビター成分を実質上含有しない鋼素材を用い、最終仕上焼鈍における到達温度を 1000°C以下に抑えて微細結晶粒を残存させることによって、鉄損を効果的に改善することができるという点にめる。すなわち、第 1の本発明の要旨構成は次のとおりである。

1— 1 . 質量％で、 Si： 1. 0 〜8. 0 %、好ましくは 2. 0 〜8. 0 %を含有する組成になる方向性電磁鋼板であって、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15 mm以上、 0. 50舰以下の微細結晶粒を 2個/ cm² 以上の頻度で含むことを特徴とする、フォルステラィト（Mg₂ Si0₄ )を主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

1— 2 . 上記 1— 1において、鋼板が、質量％で、さらに、 Ni : 0. 005 〜 1, 50%、 Sn： 0. 01〜； 1. 50%、 Sb： 0. 005 〜0. 50%、 Cu： 0. 01〜： I. 50%、 P : 0. 005 〜0. 50%、 Mo： 0. 005〜0, 50° /。および Cr： 0. 01〜； 1. 50%のうちから選んだ少なくとも 1種または 2種以上を含有する組成になることを特徴とする、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。なお、第 1の本発明の方向性電磁鋼板において、 N含有量が 10〜： LOO ppm の範囲にあることが、さらに好ましい。第 1の本発明の方向性電磁鋼板は、とくに鉄損おょぴ打抜き加工性に優れる。

1一 3 . 質量％で、 C ： 0. 08%以下、 Si ： 1. 0 〜8. 0 %、好ましくは 2. 0 〜8. 0 %および Mn : 0. 005 〜3. 0 %を含み、かつ A1を 0. 020%以下、好ましくは lOOppm以下、 Nを 50ppm以下に低減した組成になる鋼スラブを、熱間圧延し、必要に応じて熱延板焼鈍を施したのち、 1回または中間焼鈍を挟む 2回以上の冷間圧延を施し、ついで再結晶焼鈍を行い、その後必要に応.じて MgOを含有しない焼純分離剤を塗布してから、最終仕上焼鈍を 1000°C 以下の温度で行うことを特徴とする、フォルステラィトを主体とす'る下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1—4 . 上記 1— 3において、鋼スラブが、質量％で、さらに、 Ni : 0. 005 〜1. 50%、 Sn： 0. 01〜： l. 50%、 Sb： 0. 00 & 〜 0. 50%、 Cu： 0. 01〜； 1. 50%、 P : 0. 005 〜0. 50%、 Mo： 0. 005〜0. 50%および Cr： 0. 01〜： I. 50%のうち力、ら選んだ少なくとも 1種または 2種以上を含有する組成になることを特徴とする、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

第 1の本発明の製造方法において、前記再結晶焼鈍は露点： 40°C以下の低酸化性または非酸化性雰囲気中にて行うことが好ましい。また、最終仕上焼鈍を窒素を含有する雰囲気および Zまたは露点： 40°C以下の低酸化性または非酸化性雰囲気中にて行うことが好ましい。また、熱間圧延前のスラブ加熱温度は、 1300°C以下であることを好適とする。

さらに、上記発明において得られた方向性電磁鋼板に対してさらに絶縁コーティングを塗布し、焼き付けることを好適とする。第 1の本発明においては、さらに、前記鋼スラブ中の C含有量を 0. 006%以下とすることにより、焼鈍における脱炭工程を省略し、さらなる低コスト化を図ることができる。

とくに、 lOOppmを超える A1が含有されている鋼スラブを用いる場合は、前記鋼スラブが質量比で C： 0. 006%以下、 Si： 2. 5〜4. 5%、 Mn： 0. 50%以下を含有するとともに、 0が 50ppm以下に抑制され、残部実質的に Feおよび不可避的不純物からなるものとし、前記再結晶焼鈍における雰囲気露点を 0°C以下とし、かつ前記最終仕上焼鈍の最高加熱温度を 800°C以上とするとともに、該最終仕上焼鈍における 300°Cから 800°Cまでの昇温速度を 5〜 100°C/hとすることが好ましい。第 2の本発明は、インヒビター成分を含有しない素材を用いた本発明者らの前記技術を基に、 E I型コア用材料により適した磁気特性を得るべく鋭意研究を重ねた末に、開発されたものである。第 2の本発明の要点は、フォルステラィトを主体とする下地被膜を形成しない製造方法を採用すると共に、インヒビター成分を実質上含有しない鋼素材を用い、最終仕上焼鈍における到達温度を 975°C以下に抑えて微細結晶粒を所定量残存させることによって、圧延直角方向の鉄損が大幅に改善されることにある。また、最終冷延前の粒径を粗大化させることにより、圧延直角方向の磁束密度およぴ鉄損をさらに向上させ得ることにもある。すなわち、第 2の本発明の要旨構成は次のとおりである。

2— 1 . 質量⁰ /₀で、 Si : 1. 0 〜8. 0 。好ましくは 2. 0 〜8. 0 %を含む組成になる方向性電磁鋼板であって、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15mm以上、 0. 50mm以下の微細.結晶粒を 2個 Zcm² 以上の頻度で含み、圧延方向の鉄損（W_U5/5Q) が 1.40 W/kg以下で、かつ圧延直角方向の鉄損（W_cl5/50) が圧延方向のそれの 2.6倍以下であることを特徴とする、フオルステライト（Mg₂Si0₄)を主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板

2— 2. 上記 2— 1において、圧延方向の磁束密度（B_L5。）が 1.85T以上で、かつ圧延直角方向の磁束密度（B_C50)が 1.70T以上であることを特徴とする、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

2— 3. 上記 2— 1または 2— 2において、鋼板が、質量⁰ /₀で、さらに、 N

1： 0.005〜1.50%、 Sn： 0.01〜1.50%、 Sb： 0.005〜0.50%、 Cu : 0.01〜 1.50%、 P ： 0.005 〜0.50%、 Mo： 0.005〜0.50%および Cr： 0.01〜： 1.50% のうちから選んだ 1種または 2種以上を含有する組成になることを特徴とする、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

第 2の本発明の方向性電磁鋼板は、優れた圧延方向 ·圧延直角方向の鉄損を有するとともに、優れた打抜き性も併せ持つ。

2 - 4. 質量％で、 C： 0.08%以下、 Si： 1.0〜8.0 %、好ましくは 2.0 〜8.0 %および Mn : 0.005 〜3.0 %を含み、かつ A1を 0.020%以下、好ましくは 100 ppm以下、 Nを 50ppm以下に低減した組成になる鋼スラを、熱間圧延し、必要に応じて熱延板焼鈍を施したのち、 1回または中間焼鈍を挟む 2回以上の冷間圧延を施し、ついで再結晶焼鈍を施して、該焼鈍後の粒径を 30〜80/im とし、その後必要に応じて MgOを含有しない焼鈍分離剤を塗布してから、最終仕上焼鈍を 975°C以下の温度で行うことを特徴とする、フ.オルステライトを主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。 2— 5 . 質量⁰ /₀で、 C ： 0. 08%以下、 Si： 1. 0 〜8. 0 %、好ましくは 2. 0 〜8. 0 %および Mn : 0. 005 〜3. 0 %を含み、かつ A1を 0. 020%以下、好ましくは 100 ppm以下、 Nを 50ppm以下に低減した組成になる鋼スラブを、熱間圧延し、必要に応じて熱延板焼鈍を施したのち、 1回または中間焼鈍を挟む 2回以上の冷間圧延を、最終冷延前の粒径を 150 m 以上として施し、ついで再結晶焼鈍を施して、該焼鈍後の粒径を 30〜80 / ιη とし、その後必要に応じて MgOを含有しない焼鈍分離剤を塗布してから、最終仕上焼鈍を 975°C以下の温度で行うことを特徴とする、フオルステライトを主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

2— 6 . 上記 2— 4または 2— 5におい.て、鋼板が、質量％で、さらに、 Ni ： 0. 005 〜： l. 50%、 Sn： 0. 01〜： I. 50%、 Sb： 0. 005 〜0. 50%、 Cu： 0. 01 〜： 1. 50%、 P ： 0. 005 〜0. 50%、 Mo： 0. 005〜0. 50° /。および Cr： 0. 01〜； 1. 5

0%のうちから選んだ 1種または 2種以上を含有する組成になることを特徴とする、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

なお、第 2の本発明において、第 1の本発明において採用した条件や好適条件を適用してもよい。第 3の本発明は、ィンヒビタ一成分を含有しない素材を用いた本発明らの前記技術を基に、高周波変圧器に好適な磁気特性を得る可能性を見出し、それを最適化すべく鋭意研究を重ねた末に、開発されたものである。第 3の本発明の要点は、フォルステラィトを主体とする下地被膜を形成しない製造方法を採用すると共に、インヒビタ一成分を実質上含有しない鋼素材を用い、さらに最終仕上焼鈍における到達温度を 975°C以下に抑えて、二次再結晶粒内に微細結晶粒を残存させることによって、従来の方向性電 . 磁鋼板に比べて高周波鉄損が大幅に改善されることにある。また、最終冷延前粒径を 150 m 未満にすることが、ゴス方位粒面積率を 50%以上確保して良好な高周波鉄損を得る上で有効であることにもある。すなわち、第 3の本発明の要旨構成は次のとおりである。

3— 1. 質量⁰ /₀で、 Si： 1.0 〜8.0 %、好ましくは 2.0 〜8.0 %を含む組成になる方向性電磁鋼板であって、粒径が 1 mm以下の微細粒を除いて測定した鋼板表面における二次再結晶平均粒径が 5 mm以上で、かつ二次再結晶粒の内部に粒径が 0.15mm以上、 0.50腿以下の微細結晶粒を 2個/ cm² 以上の頻度で、かつ粒径が 0.15mm以上、 1.00mm以下の微細結晶粒を 10個ノ cm² 以上の頻度で含み、さらに { 1 10} く 001〉方位からの方位差が 20。以内の結晶粒の面積率が 50%以上であることを特徴とする、フォルステラ. ィト（Mg₂Si0₄)を主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

3— 2. 上記 3— 1において、鋼板が、質量％で、さらに、 Ni : 0.005 〜 1.50%, Sn： 0.01〜： I.50%、 Sb： 0.005 〜0, 50%、 Cu： 0· 01〜： I.50%、 P : 0.005 〜0.50%、 }^0 : 0.005〜0.50%ぉょぴ(1： : 0.01〜1.50%のぅちから選んだ 1種または 2種以上を含有する組成になることを特徴とする、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

第 3の本発明の方向性電磁鋼板は、高周波鉄損が低いという特長を有する。

3 - 3. 質量⁰ /₀で、 C : 0.08%以下、 Si : 1.0 〜8.0 %、好ましくは 2.0 〜8.0 %および Mn : 0.005 〜3.0 %を含み、かつ A1を 0.020%以下、好ましぐは 100 ppm以下、 Nを 50ppm以下に低減した組成になる鋼スラブを、熱間圧延し、必要に応じて熱延板焼鈍を施したのち、 1回または中間焼鈍を挟む 2回以上の冷間圧延を、最終冷延前の粒径を 150 zm未満として施し、ついで再結晶焼鈍を施して、該焼鈍後の粒径を 30〜80 /z m とし、その後必要に応じて MgOを含有しない焼鈍分離剤を塗布してから、 975 °C以下の温度で最終仕上焼鈍を行うことを特徴とする、フオルステライトを主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。第 3の本発明において、最終仕上焼鈍時におけるフォルステラィト被膜の形成が抑制されることにより、平滑な表面を得ることが可能であるが、これも高周波磁気特性に好適である。

3— 4 . 上記 3— 3において、鋼スラブが、質量％で、さらに、 Ni : 0. 005 〜： L. 50%、 Sn： 0. 01〜： I. 50%、 Sb： 0. 005〜0. 50%、 Cu： 0. 01〜： 1. 50%、 P : 0. 005〜0· 50%、 Mo： 0. 005〜0. 50%および Cr： 0· 01〜1. 50^ο/_οのうち;^ ら選んだ 1種または 2種以上を含有する組成になることを特徴とする、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

なお、第 3の本発明において、第 1または第 2の本発明において採用した条件や好適条件を適用してもよい。図面の簡単な説明図 1は、小型トランスしとて代表的な Ε I型コアの形状を示した図である。図 2は方向性電磁鋼板における最終仕上焼鈍到達温度及ぴ雰囲気と圧延方向磁気特性との関係を示したグラフである。図 3は図 2の試験材における最終仕上焼鈍後の電磁鋼板の結晶組織を示した写真である。図 4は図 2の試験材における最終仕上焼鈍の到達温度と微細粒の存在頻度との関係を示したグラフである。図 5は図 2の試験材における微細粒の存在頻度と E Iコアの鉄損との関係を示したグラフである。図 6は図 2の試験材における鋼中 N量と打抜き回数との関係を示したグラフである。図- 7は方向性電磁鋼板の一次再結晶組織における方位差角が 20〜45° である粒界の存在頻度を示した図である。図 8は、方向性電磁鋼板における最終仕上焼鈍到達温度および焼鈍分離材の有無と圧延方向おょぴ圧延直角方向の各鉄損との関係を示したグラフである。図 9は、図 8の実験材における最終仕上焼鈍到達温度と圧延方向おょぴ圧延直角方向の鉄損の比との関係を示したグラフである。図 1 0は、方向性電磁鋼板（図 8の実験材）の表面被膜の除去前後における、最終仕上焼鈍到達温度と圧延方向および圧延直角方向の各鉄損の推移を比較して示したグラフである。図 1 1は 875 °Cに保定後の方向性電磁鋼板（図 8の実験材）の結晶組織を示した写真である。図 1 2は図 8の実験材における微細粒の存在頻度と圧延方向おょぴ圧延直角方向の鉄損の比との関係を示したグラフである。図 1 3は方向性電磁鋼板における最終冷延前粒径と圧延方向おょぴ圧延直角方向の磁束密度との関係を示したグラフである。図 1 4は図 1 3の実験材における最終冷延前粒径と圧延方向おょぴ圧延直角方向の鉄損との関係を示したグラフである。図 1 5は方向性電磁鋼板における仕上焼鈍到達温度および焼鈍分離材の有無と高周波鉄損（WH^OOO) との関係を示したグラフである。図 1 6は図 1 5の実験材における表面酸化被膜の除去前、除去後における鉄損の変化を示したグラフである。図 1 7は最終仕上焼鈍後の方向性電磁鋼板（図 1 5の実験材）の現象組織を示した写真である。図 1 8は図 1 5の実験材における二次再結晶粒内の微細粒個数と高周波鉄損（W_{LFL/1()( )}) との関係を示したグラフである。図 1 9は方向性電磁鋼板における高周波鉄損（W_WIM)()) とゴス方位粒面積率との関係を示したグラフである。図 2 0は図 1 9の実験材における最終冷延前の粒径とゴス方位粒面積率との関係を示したグラフである。発明を実施するための最良の形態 (第 1の本発明一作用）まず、第 1の本発明について説明する。最初に、第 1の本発明を成功に至らしめた実験について説明する（実験 1 ) 。

質量％で、 C ： 0. 0020%、 Si： 3. 5 %および Mn： 0. 04%を含み、かつ A1 を 20 ppm、 Nを 8 ppm 、その他の成分を各 30ppm以下に低減し、インヒビタ —成分を含まない組成になる鋼スラブを、連続铸造にて製造した。ついで、 1150°Cに加熱後、熱間圧延により 3. 0脑厚とした熱延板を、窒素雰囲気中にて 850°Cで 1分間均熱したのち、急冷した。

ついで、冷間圧延により 0. 35mmの最終板厚としたのち、水素： 50 vol%、窒素： 50 vol%、露点：一 30°Cおよび水素： 50 vol°/。、窒素： 50 vol%、露点： 50°Cの二種類の雰囲気中にて 930°Cで均熱 20秒の再結晶焼鈍を施した。

その後、最終仕上焼鈍を施した。この最終仕上焼鈍は、露点：一 20°Cの窒素雰囲気中にて、常温から 875°Cまで 50°C/hの速度で昇温し、 50時間保定したのち、さらに水素雰囲気に切り替えて 20°C/hの速度で種々の温度まで昇温した。

ついで、最終仕上焼鈍終了後、重クロム酸アルミニウム、アクリル樹脂ェマルジョンおよびほう酸よりなる有機系コーティング（膜厚： 1 /z m ) を施した。

かくして得られた製品板（A1は lOppmに低減し、 Nを除く他の成分はスラプ成分と同じかそれより減少）を用いて E I型コアを作製し、その鉄損 (W_15/5())を測定した。また、比較のため、同じ板厚の市販の方向性電磁鋼板を用いて作製した E I型コアについても、同様の調査を行った。図 2に、最終仕上焼鈍到達温度と磁気特性との関係について調べた結果を示す。なお、市販の方向性電磁鋼板の最終仕上焼鈍到達温度は不明であるが、比較のため同図中に併せて示す。

同図に示したように、再結晶焼鈍を露点：一 30°Cの乾燥雰囲気中で行つた場合には、最終仕上焼鈍の到達温度が 875〜950 °Cの範囲で特に良好な鉄損が得られ、 1000°Cを超えると劣化することが判明した。しかしながら、劣化した場合でも市販の方向性電磁鋼板に比ぺると良好な鉄損を示していた。

これに対し、再結晶焼鈍を露点： 50°Cの湿潤雰囲気中で行った場合には、乾燥雰囲気中で行った場合に比べると鉄損が劣っており、市販の方向性電磁鋼板に近い鉄損しか得られなかった。' " 次に、再結晶焼鈍を乾燥雰囲気中で行った場合に良好な.鉄損が得られた理由を解明するために、結晶組織の調查を行った。

図 3に、最終仕上焼鈍後の結晶組織を示す。

同図によれば、数 cmもの粗大な二次再結晶粒内部に、粒径が 0. 15〜0. 50 mm程度の微細結晶粒が散在していることが分かる。また、断面組織を調べたところ、これらの微細結晶粒は板厚を貫通していることが判った。

このように、粒径： 0. 15〜0. 50 mmの微細結晶粒（以下、とくに記载がなければ板厚を貫通している）の存在頻度と E I コアの鉄損との間に強い相関があることが判明した。そこで、次に、最終仕上焼鈍の到達温度と微細 ¾tの存在頻度との関係について調べた結果を図 4に示す。なお、微細粒の存在頻度は鋼板表面の 3 cm角の領域内での粒径（円相当径）が 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の数を計測して求めた。

同図によれば、到達温度が高くなるほど微細粒が減少することが分かる。すなわち、最終仕上焼鈍の到達温度が 1000°C以下で、前記微細結晶粒の頻度が 2個/ cm²以上、また到達温度が 950°C以下で、 50個/ cm²以上が得られた。また、図 5に、微細粒の存在頻度と E I コアの鉄損との関係について調ベた結果を示す。

同図に示されるとおり、微細結晶粒の頻度が 2個/ cm²以上、より好ましくは 50個 Zcm²以上になると、良好な鉄損が得られることが新たに究明された。次に、打抜き性を評価するために、 25トンプレス機にて、 17匪角（材質： S K D— 11) 、打抜き速度： 350 ストロークノ分、クリアランス： 6 %板厚の条件で、市販の打抜き油を使用し、力エリ高さが 50 μ ηι に達するまで連続打抜きを行った。

表 1に、仕上焼鈍到達温度と打抜き回数との関係について調べた結果を示す。

表 1

乾燥雰囲気焼鈍材湿潤雰囲気焼鈍材最高到達温度打抜き回数最高到達温度打抜き回数

( C) t万回； ""回）

87ο > 300 ίο 100

900 > όΟΟ 900 90

925 > 300 925 80

950 250 950 50

975 230 975 30

1000 200 1000 20

1025 120 1025 20

1050 100 1050 20 比較例（方向性電磁鋼板）打抜き回数：5000回

同表に示したとおり、再結晶焼鈍を乾燥雰囲気中で行った場合が最も良好な打抜き性を示し、再結晶焼鈍を湿潤雰囲気中で行った場合はそれよりも劣り、特にフォルステラィト被膜を有する市販の方向性電磁鋼板では大きく劣っていた。

また、再結晶焼鈍を乾燥雰囲気中で行った場合には、特に到達温度が

1000°C以下で良好な打抜き回数を示し、到達温度が高くなるほど劣化する傾向が認められた。市販の方向性電磁鋼板にはフオルステライトを主体とする下地被膜が存在し、また再結晶焼鈍を湿潤雰囲気中で行った場合にはシリカを主体とする内部酸化層が形成されるため、当然打抜き性は劣化するが、再結晶焼鈍を乾燥雰囲気中で行った場合にも、打抜き回数の到達温度依存性が認められた。そこで、この理由を解明するために検討を行ったところ、仕上焼鈍後の鋼中窒素量も打抜き性に影響を及ぼすことが明らかとなった。

調査の結果、鋼中窒素量は 875°Cの保定中に増加し、昇温時 950'°C以上では脱窒が進行し窒素量が減少することが判明した。

図 6に、鋼中 N量と打抜き回数との関係を示すが、鋼中 N量が lOppm以上になると打抜き性がさらに著しく改善されることが注目される。以上述べたように、再結晶焼鈍を乾燥雰囲気中で行うことによって、下地被膜や内部酸化層等の表面酸化物を排除すると共に、最終仕上焼鈍における到達温度を 1000°C以下に抑えて微細結晶粒を残存させることによって鉄損を効果的に改善することができ、またフォ'ルステライト（Mg₂ Si0₄ ) を主体とする下地被膜（グラス被膜）を形成せず、好ましくはさらに鋼中に Nを lOppm以上含有させる.ことによって、打抜き性を格段に向上させることができたのである。本発明に従い、再結晶焼純を露点が 40°C以下の低酸化性または非酸化性雰囲気中で行うことによって、フォルステラィト被膜や下地被膜等の表面酸化物を排除し、また最終仕上焼鈍における到達温度を 1000°C以下に抑えることによって微細結晶粒を残存させることが、鉄損の低減に有効に寄与する理由については必ずしも明らかではないが、本発明者らは次のように考えている。

まず、再結晶焼純おょぴ最終仕上焼鈍を低酸化性または非酸化性雰囲気中で行い、表面酸化物の形成を排除することは、磁気的に平滑な表面を保ち、磁壁の移動を容易にして、ヒステリシス損失を低減させるものと考えられる。さらに、二次再結晶粒の内部の微細結晶^の存在は、磁区を細分化して渦電流損失を低減するものと考えられる。通常のインヒビターを用いる技術では、約 1000°Cを超える高温焼鈍でインヒビター成分（S , Se, N等）を純化しなければ低鉄損が得られないが、本発明のようにインヒビターを使用しない方法では、純化を行わなくとも二次再結晶が完了すれば低鉄損が得られるため、仕上焼鈍における到達温度を低めに抑え、微細粒を残存させる方法が有効に作用するものと考えられる。また、本発明において、インヒビター成分を含まない鋼において二次再結晶が発現する理由は、以下のように考えている。

発明者らは、ゴス方位粒が二次再結晶する理由について鋭意研究を重ねた結果、一次再結晶組織における方位差角が 20〜45° である粒界が重要な役割を果たしていることを見出し、 Acta Material 45卷（1997) 1285ぺージに報告した。

方向性電磁鋼板の二次再結晶直前の状態である一次再結晶組織を解析し、様々な結晶方位を持つ各々の結晶粒周囲の粒界について、粒界方位差角が 20〜45° である粒界の全体に対する割合（％) を調査した結果を図 7に示す。図 7において、結晶方位空間はオイラー角（Φい Φ、 ₂ ) の Φ ₂ = 45° 断面を用いて表示しており、ゴス方位など主な方位を模式的に表示してある。図 7は、方向性電磁鋼板の一次再結晶組織における方位差角が 20〜45° である粒界の存在頻度を示したものであるが、ゴス方位が最も高い頻度を持つ。方位差角： 20〜45° の粒界は、 C. G. Dunnらによる実験データ（AIME Transaction 18 卷（1949) P. 368 ) によれば、高エネルギー粒界である。高エネルギー粒界は、粒界内の自由空間が大きく乱雑な構造をしている。粒界拡散は、粒界を通じて原子が移動する過程であるので、粒界中の自由空間の大きい高エネルギー粒界の方が粒界拡散が速い。

二次再結晶は、インヒビターと呼ばれる析出物の拡散律速による成長 · 粗大化に伴って発現することが知られている。高エネルギー粒界上の析出物は、仕上焼鈍中に優先的に粗大化が進行するので、ゴス方位となる粒の粒界が優先的にピン止めがはずれて、粒界移動を開始しゴス方位粒が成長すると考えられる。発明者らは、上記の研究をさらに発展させて、二次再結晶におけるゴス方位粒の優先的成長の本質的要因は、一次再結晶組織中の高エネルギー粒界の分布状態にあり、インヒビターの役割は、高エネルギー粒界であるゴス方位粒の粒界と他の粒界との移動速度差を生じさせることにあることを突き止めた。すなわち、二次再結晶焼鈍中に高エネルギー粒界上のインヒビターの粗大化が優先的に進行するため、高エネルギー粒界においてィンヒビターによるピン止めが優先的に外れ、粒界移動が開始するのである。従って、この理論に従えば、インヒビターを用いなくとも、粒界の移動速度差を生じさせることができれば、ゴス方位に二次再結晶させることが可能となる。鋼中に存在する不純物元素は、粒界とくに高エネルギー粒界に偏析し易いため、不純物元素を多く含む場合には、高エネルギー粒界と他の粒界の移動速度に差がなくなっているものと考えられる。

従って、素材の高純度化によって、上記のような不純物元素の影響を排除することにより、高エネルギー粒界の構造に依存する本来的な移動速度差が顕在化して、ゴス方位に二次再結晶させることが可能になる。また、本発明に従い、鋼中 N量を lOppm以上とすることによって打抜き性がさらに著しく改善される理由については、侵入型固溶元素である微量固溶窒素の影響が考えられる。また、 Nの残存により増加すると考えられる前述の二次再結晶粒内に散在する微細結晶粒の存在自体が打抜性の改善に寄与している可能性もある。また、従来の技術では、二次再結晶粒の発現のためにインヒビターを鋼中に微細分散させる必要があり、そのため熱間圧延前に鋼スラブを 1300°C 超〜 1400°C以上の高温に加熟する必要があるとされていた。この高温加熱での結晶粒の粗大化を防止して組織を均一にするため、従来は Cを 0. 04%〜 0. 08%含有させていた。しかし、本発明のように、素材を高純度化した状態で二次再結晶を可能にするという考え方の下では、インヒビターの鋼中分散は不必要である。したがってスラプ加熱温度を低温化できる。

さらに、 Cを出発素材に含有させることも不要となり、一次再結晶焼鈍において脱炭を進行させる必要がないため、これを乾燥雰囲気で行うことが可能になり、鋼板表層に Si0₂ の生成を抑制することができる。その結果、フオルステライト質被膜の形成をさらに抑制できる。なお、鋼スラブ中の Alが lOOppmを超える場合には、 ① 300 から 800°C温度までの昇温速度を 5〜100°C/hとすること、及ぴ②最高加熱温度を 800°C以上とすることを採用することが、粒径 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒を 2個 cm²以上確保して良好な鉄損を得る手段として好ましい。

A1含有量が多目の場合に二次再結晶焼鈍の昇温速度により二次再結晶挙動が異なる理由は明確ではないではないが、昇温速度が 5°C/h未満と遅い場合は微量に含まれた不純物元素が粒成長前に濃化 ·析出して部分的に粒成長を抑制させる場合があり、昇温速度が 100°C/h超と連い場合は高工ネルギ一粒界が移動する温度と低エネルギー粒界が移動する温度の時間差がほとんどなく、どの粒界もほぼ同時に動くため正常粒成長的挙動を示す場合があるためと推定される。

なお、スラブ中の A1が lOOppmを超える（0. 020%以下）の場合に上記①、 ② の方法で鉄損を改善する場合は、スラブ組成が前記 Al、 Nの他、 C ： 0. 0060%以下、 Si： 2. 5〜4. 5%、 Mn： 0. 50%以下、 0： 50ppm以下（いずれも質量％)を満足し、好ましくは残部が Feおよび不可避的不粉物である場合に、とくに有効である。また、 A1は 150ppm未満であることがさらに好ましい。さらに、最終仕上焼鈍は露点 0で以下で行うことが望ましい。

(第 1の本発明一限定および好適範囲）次に、第 1の本発明の構成用件の限定理由について述べる。

まず、'第 1の本発明の電磁鋼板の成分としては、質量。 /₀で Si： 1. 0〜8· 0 。に好ましくは' 2. 0%〜8. 0%を含有する必要がある。

というのは、 Siが 1. 0%に満たないと十分な鉄損改善効果が得られず、一方 8. 0%を超えると加工性が劣化するからである。優れた鉄損改善効果を得るためには、 Si は 2. 0%〜8. 0%の範囲が好ましい。また、加工性を確保するためには、 Nを lOppm以上含有させることが好ましい。しかしながら、鉄損の劣化を回避するためには Nを 100 ppm以下とすることが好ましい。また、本発明の鋼板では、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15nmi以上、 0. 50腿以下の微細結晶粒を 2個 Zcm²以上、好ましくは 50個 Zcm²以上の頻度で含有させることが、鉄損低減のために必要である。

ここに、微細粒の粒径が 0. 15riim未満の場合あるいは 0. 50mm以上の場合には、磁区の細分化効果が小さく鉄損低減に寄与しないので、粒径が 0. 15〜 0. 50mmの範囲の微細結晶粒の存在頻度に着目するが、かかる微細結晶粒の存在頻度が 2個/ cm²に満たないと、磁区細分化効果が減少して十分な鉄損の改善が望めない。なお、かかる微細結晶粒の存在頻度の上限は特に限定されることはないが、あまりに多すぎると磁束密度が低下するので、上限は 1000個 Zcm²程度とするのが好ましい。さらに、良好な打抜き性を確保するためには、鋼板表面にはフオルステライト（Mg ₂ Si0₄ ) を主体とした下地被膜を生成させないことが大前提である。次に、本発明の電磁鋼板を製造する際の素材スラブ成分の限定理由をについて説明する。なお、以下に示す成分組成の％表示は「質量％」である。 C ： 0. 08%以下

素材段階で C量が 0. 08%を超えていると、脱炭焼鈍を施しても Cを磁気時効が起こらない約 50〜60ppm以下まで低減することが困難になるので、 C.量は 0. 08%以下に制限しておく必要がある。特に、素材段階で 60ppm (0. 006%)以下に低減しておくことが、中間焼鈍もしくは再結晶焼鈍時を乾燥雰囲気中で行い脱炭を省略して平滑な製品表面を得る上で望ましい。すなわち、脱炭処理を行わないことにより、鋼板表層に Si0₂膜が形成される機会を無くし、 Si0₂膜による製品の打抜き性の劣化や、二次再結晶焼鈍の際の、前記 Si0₂膜と焼鈍分離剤との反応による硬質被膜の形成をさらに防止することができる。また、脱炭処理等に際して粗大粒が生成する可能性も回避できる。

Mn ： 0. 005〜3. 0%

Mnは、熱間加工性を良好にするために必要な元素であるが、 0. 005 %に満たないその添加効果に乏しく、一方 3. 0%を超えると磁束密度が低下するので、 Mn量は 0. 005〜3. 0 %とする。

磁気特性や合金コストを考慮すると、 Mnは 0. 50%以下とすることがより好ましい。

なお、 Siは、製品板である電磁鋼板について、上述したところと同じく 1. 0〜8. 0%、好ましくは 2. 0〜8. 0%とする。焼鈍等の高温域における γ変態による磁気特性の劣化を回避する観点からは、 Siは 2. 5%以上含有することが好ましい。また、飽和磁束密度の確保の観点からは Si量は 4. 5%以下とすることが好ましい。

A1 ： 0. 020%以下（好ましくは 100 ppra 以下）、 N ： 50 ppm以下

A1は 0. 020%以下、好ましくは 150ppm未満、さらに好ましくは 100 ppm以下、また Nは 50ppm以下好ましくは 30ppm以下まで低減することが、良好に二次再結晶を発現させる上で必要である。

さらに、インヒビター形成元素（インヒビター形成の目的で方向性電磁鋼板の素材に通常含有される元素）である Sや Se等についても極力低くすることが好ましく、 50ppm以下、好ましくは 30 ppm以下に低減することが有利である。

その他、窒化物形成元素である Ti， Nb, Ta， V等についても、それぞれ 50ppm 以下に低減することが鉄損の劣化を防ぎ、加工性を確保する上で有効である。なお Bは窒化物形成元素でもインヒビター形成元素でもあり、少量でも影響があるので、 lOppm以下とすることが好ましい。また Oも二次再結晶粒の発現を阻害する有害元素たり得、また地鉄中に残存して磁気特性を劣化させることがあるので、 50ppm以下、望ましくは 30 ppm以下とすることが好ましい。以上、必須成分おょぴ抑制成分について説明したが、本発明では、その他にも以下に述べる元素を適宜含有させることができる。

すなわち、熱延板組織を改善して磁気特性を向上させる目的で、 Niを添加することができる。しかしながら、添加量が 0. 005%未満では鉄損などの磁気特性の向上量が小さく、一方 1. 50%を超えると二次再結晶が不安定になり鉄損などの磁気特性が劣化するので、 M添加量は 0. 005〜； 1. 50%とすることが好ましい。 0. 01%以上とすることがさらに好ましい。

また、鉄損を向上させる目的で、 Sn : 0. 01〜； l. 50%、 Sb ： 0. 005 〜 0. 50%、 Cu： 0. 01〜： . 50%、 P : 0. 005 〜0. 50%、 M。： 0. 005〜0. 50%および Cr： 0. 01〜1. 50 %等を単独または複合して添加することができる。しかしながら、それぞれの添加量が下限に満たないと鉄損向上効果が小さく、 —方上限を超えると二次再結晶粒の発達が抑制され結果的に良好な鉄損を得ることが困難となるので、いずれも上記の範囲で添加することが好ましい。その他の元素

上記の.含有元素を除く残部は Feおよび不可避的不純物とすることが好ましい。

なお、上記スラブ成分のうち、 Mn、 Si、 Cr、 Sb、 Sn、 Cu、 Mo、 Ni、 P、大部分の窒化物形成元素については、スラブでの組成と製品である方向性電磁鋼板での組成とはほとんど変わらない。その他の成分は、製品板では C： 50ppm以下、 A1： lOOppm以下まで低下し、以上に述べた以外の元素も 50 ppm以下に減少する。なお、各元素の分析限界値は(，^ 8，3, ?で0. 0001°/。程度、その他は 0. 001%程度である次に、本発明の製造方法について説明する。

上記の好適成分組成に調整した溶鋼から、通常、造塊法や連続铸造法を用いてスラブを製造する。また、直接铸造法を用いて 100mm以下の厚さの薄铸片を直接製造してもよい。

スラブは、通常の方法で加熱して熱間圧延するが、鎳造後、加熱せずに直ちに熱延に供してもよい。また、薄铸片の場合には、熱間圧延を行っても良いし、熱間圧延を省略してそのまま以後の工程に進めてもよい。一般の方向性電磁鋼板の製造過程においては、熱間圧延前の加熱温度 (スラブ加熱温度）は 1300超〜 1450°Cが採用されるが、本発明にあっては、インヒビターの固溶を図る必要がないので、スラブ加熱温度（錄造後に加熱を施さず圧延する場合は圧延開始温度）はより低温でよく、例えば 1200 〜1300°Cで十分である。なお、熱間圧延は常法にしたがって行えばよい。ついで、必要に応じて熱延板焼鈍を施すが、ゴス組織を製品板において高度に発達させるためには、熱延板焼鈍温度は 800°C以上， 1050で以下とするのが好適である。というのは、熱延板焼鈍温度が 800°C未満では熱延でのパンド組織が残留し、一方 1050°Cを超えると熱延板焼鈍後の粒径が粗大化しすぎて、いずれも製品板のゴス組織の発達が低下し、ひいては磁束密度の低下を招くからである。熱延板焼鈍後、冷間圧延を行い、最終板厚とする。この際、冷延を 1回の工程で行って最終板厚としてもよいし、あるいは中間焼鈍を挟んで 2回以上の冷延を行って最終板厚としてもよい。なお、冷間圧延に際しては、圧延温度を 100〜250 °Cに上昇させて行うこと、およぴ冷間圧延途中で 100〜250 °Cの範囲での時効処理を 1回または複数回行うことが、ゴス組織を発達させる点で有効である。

その後、再結晶焼鈍を行い、 Cを磁気時効の起こらない 60ppra以下、好ましくは 50ppm以下、さらに好ましくは 30ppm以下に低減する。最終冷延（前記 1回または複数回の冷間圧延の、最後のもの）後の再結晶焼鈍（一次再結晶焼鈍）は 800〜1000°Cの範囲で行うことが好適である。 . 再結晶焼鈍の雰囲気として、例えば水素雰囲気、窒素雰囲気あるいはァルゴン雰囲気等の単一ガスの不活性雰囲気か、もしくはこれらの混合雰囲気とすることができる。

なお、再結晶焼鈍の雰囲気は露点： 40°C以下好ましくは 0 °C以下の乾燥雰囲気とし、かつ低酸化性または非酸化性雰囲気を使用することが好ましい。この雰囲気条件によれば、下地被膜や内部酸化層等の表面酸化物を排除することが容易になる。すなわち、前記条件により、 Si0₂等の表面酸化物の生成を極力抑制することが平滑な表面を保ち、良好な鉄損を得る上で好ましいのである。

また、上記雰囲気を採用することにより、最終仕上焼鈍等において電磁綱板表面に硬質の被膜が生成することが阻止され、打抜き性が格段に改善される。

なお、上記の最終冷間圧延後の任意の時期、例えば最終冷間圧延後、再結晶焼鈍後、あるいは最終仕上焼鈍後などにおいて、浸珪法によってに Si 量を増加させる技術を併用してもよい。その後、必要に応じて焼鈍分離剤を適用するが、その際にはシリカと反応してフォルステライトを形成する MgOは使用しないことが、本発明において肝要な点である。

そのためには、焼鈍分離剤を適用しないことが最も望ましいが、焼鈍分離剤を適用する場合には、コロイド状シリカ、アルミナ粉末、. B N粉末などの、シリカと反応しない物質を用いる。また、塗布に際しても、水分を持ち込まず酸化物生成を抑制する目的で静電塗布を行うことなどが有効である。ついで、最終仕上焼鈍を施すことにより二次再結晶組織を発達さ

せる。

この際、最終仕上焼鈍の雰囲気としては、窒素を含有させることが、二次再結晶を発現させ、かつ 10 ppm以上の固溶窒素を確保する上で有効であり好ましい。

また、酸化物生成を抑制するために、露点： 40°C以下好ましくは 0 °C以下の低酸化性または非酸化性雰囲気を用いることが好ましい。というのは、露点が過度に高くなると表面酸化物の生成量が多すぎて鉄損が劣化するだけでなく、打抜き性も大きく劣化するからである。

さらに、最終仕上焼鈍は二次再結晶発現のために 800°C以上で行うことが好ましい。 800 °Cまでの加熱速度は、後述の場合を除けば磁気特性に大きな影響を与えないので任意の条件でよい。最高到達温度は 1000°C以下、好ましくは 950°C以下とすることが、二次再結晶粒内部に円相当径で粒径が 0. 15mm以上、 0. 50mm以下の微細結晶粒を 2個/ cm²以上好ましくは 50個 Z cm²以上の頻度で形成させて鉄損を低下させるために必要である。

なお、各焼鈍における露点の下限は限定しないが、通常- 50°C程度が工程的に可能な限界である。なお鋼スラブ中の A1含有量が 1 OOppmを超える場合には、最終仕上焼鈍においてさらに、 ① 300°Cから 800°C温度までの昇温速度を 5〜： L 00。C /hとすること、及び②最高加熟温度を 800°C以上とすることが、好ましい鉄損値を得るためには好ましい。この方法は、スラブ組成が C ： 0. 0060%以下、 Si : 2. 5〜4. 5%、 Mn : 0. 50%以下、 0 ： 50p_Pm以下（いずれも質量％)を満足する場合に、とくに有効であり、また、後述の最終仕上焼鈍を露点 0 °C以下で施すことが好ましい。このようにして二次再結晶粒が正常に成長し、かつ表面にフォルステラィト質被膜などの硬質の被膜の生成していない方向性電磁鋼板を製造することができる。なお、鋼板を積層して電動機やトランスに組み立てて使用する場合には、鉄損を改善するために、鋼板表面に適当な絶縁コーティングを施すことが有効である。かかる絶縁被膜については、特に制限はないが、良好な打抜き性あるいは潤滑性を確保するために樹脂を含有する有機系コーティングが望ましいが、溶接性を重視する場合には無機系コーティングを適用する。

このような被膜としては、有機系としては、たとえば、アクリル系、ェポキシ系、ビニール系、フエノーノレ系、スチレン系、メラミン系の各樹脂被膜が、半有機系としては上記の有機系樹脂に無機コロイド、りん酸系化合物、クロム酸系化合物等を含有させたものが挙げられる。

これらの被膜は、処理液（上記被膜成分の溶液）を塗布し、その後 100〜 350°C程度の温度域で焼付け処理を施すことが一般的である。 (第 2の本発明一作用）次に、第 2の本発明について説明する。最初に、第 2の本発明を成功に至らしめた実験について説明する（実験 2-1) 。

質量％で、 C ： 0. 0025% , Si： 3. 4 %および Mn： 0. 06%を含有し、かつ A1を 30ppm 、 Nを 12 ppm、その他の成分を 30pi)m以下に低減し、しかもィンヒビター成分を含まない組成になる鋼スラブを、連続錄造にて製造した。ついで、 1200°Cに加熱後、熱間圧延により 2. 5mm厚とした熱延板を窒素雰囲気中にて 950°C， 1分間均熱したのち、急冷した。

ついで、冷間圧延により 0. 35mmの最終板厚としたのち、水素： 50 vol % , 窒素： 50 vol%、露点：一 30°Cの雰囲気中にて 930°Cで均熱 20秒の再結晶焼鈍を行った。その後、焼鈍分離剤を適用しないサンプルおよび焼鈍分離剤として Mg Oを水と混合してスラリーとして適用したサンプルを作成した。

ついで、最終仕上焼鈍を施した。この最終仕上焼鈍は、露点：— 20°Cの窒素雰囲気中にて、常温から 875°Cまで 50 hの速度で昇温し、この温度に 50時間保定し、さらに 25°C/hの速度で種々の温度まで昇温した。

かくして得られた製品板（A1は lOppmに低減し、 Nは 30ppm程度、他の成分はスラブ成分と同じかそれより減少）の鉄損（W_15/5。）を測定した。また、比較のため、市販の同じ板厚の方向性電磁鋼板の鉄損（W_15/5Q) についても測定した。

. 図 8に、最終仕上焼鈍到達温度と圧延方向おょぴ圧延直角方向の各鉄損との関係について調べた結果を示す。なお、市販の方向性電磁鋼板の最終仕上焼鈍到達温度は不明であるが、比較のため同図中に併せて示す（以下、図 9， 1 0についても同様）。

同図に示されたように、焼鈍分離剤を適用しないサンプルでは、仕上焼鈍到達温度が 875°C以上で、圧延方向はほぼ一定の鉄損を示したが、圧延直角方向の鉄損は最終仕上焼鈍の到達温度が 875〜975 °Cの範囲で特に良好な鉄損が得られ、 975 °Cを超えると急激に劣化することが判明した。しかしながら、劣化した場合においても市販の方向性電磁鋼板に比べると良好な鉄損を示していた。

これに対し、焼鈍分離剤として MgOを適用したサンプルでは、焼鈍分離剤を適用しない場合に比べて特に圧延直角方向の鉄損が劣っており、最終仕上焼鈍の到達温度が 950°Cを超えると急激に劣化し、市販の方向性電磁鋼板に近い鉄損しか得られなかった。また、図 9に、圧延方向と圧延直角方向の鉄損の比を、焼鈍分離剤の適用の有無で比較して示す。

同図に示したとおり、市販の方向性電磁鋼板の鉄損の比は 4程度と異方性が極めて大きいのに対して、焼鈍分離剤を適用せず仕上焼鈍を 975°C以下で行った場合には鉄損の比は 2. 6以下となり、市販の方向性電磁鋼板に比ベて異方性は格段に低減していた。このように圧延直角方向の鉄損が大きく改善されることは、圧延直角方向の鉄損も影響する E Iコア用の材料として、既存の方向性電磁鋼板に比べて極めて有利であることを示唆している。次に、焼鈍分離剤を適用しない場合に、特に圧延直角方向で良好な鉄損が得られ、その結果鉄損の異方性が低下する理由を解明するために、焼鈍分離剤を適用したサンプルおよび市販の方向性電磁鋼板の表面酸化被膜を酸洗除去した後、電解研磨により表面を平滑化して鉄損を測定した結果を、図 1 0に整理して示す。

同図によれば、焼鈍分離剤を適用したサンプルおよび市販の方向性電磁鋼板の双方とも表面の酸化被膜を除去し、さらに表面を平滑化することにより、圧延直角方向の鉄損が大幅に改善されることが新たに判明した。なお、同様の処理を焼鈍分離剤を適用しなかったサンプルについても行つたが、鉄損の変化はほとんど生じなかった。

この結果は、鋼板表面に形成されるフオルステライト被膜が圧延直角方向の鉄損を大幅に劣化させていることを示唆している。次に、焼鈍分離剤を適用せず、良好かつ異方性の小さい鉄損が得られたサンプルについて、その結晶組織調査を行つた。

図 1 1に、最終仕上焼鈍後の結晶組織を示す。

同図によれば、数 cmもの粗大な二次再結晶粒内部に、粒径が 0. 15〜0. 50 mm程度の微細結晶粒が散在していることが分かる。なお、微細粒の存在頻度は鋼板表面の 3 cm角の領域内での微細結晶粒の数を計測することによつて求めた。

このように、粒径： 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度と圧延直角方向の鉄損との間には強い相関があることが判明した。 ' なお、微細^は仕上焼鈍における到達温度が高くなるほど減少し、ほぼ 1050°Cで消滅した。また、図 1 2に、微細粒の存在頻度と圧延方向および圧延直角方向の鉄損の比との関係について調べた結果を示す。

同図に示したとおり、微細結晶粒の頻度が高くなるほど、圧延直角方向の鉄損が改善することが分かる。すなわち、粒径： 0. 15〜0. 50脑の微細結晶粒の存在頻度が 3個 Zcm²以上、好ましくは 10個 Zcm²以上存在すると、圧延直角方向の鉄損が顕著に改善される。

ここで、最終仕上焼鈍の到達温度が 1000°C以下の場合、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15mm以上、 0. 50匪以下の板厚を貫通する微細結晶粒が 2個 Zcm²以上含有されており、 975°C以下とした場合にはほぼ 10個 Zcm²以上が確保できる。 [ 1575- 0 0 1 7】

次に、磁束密度の改善に関する知見を得るために、熱延板焼鈍条件を種々に変更して冷延前の粒径を変更する実験を行った（実験 2- 2) 。

質量％で、 C ： 0. 023 %、 Si ： 3. 4 %および Mn： 0. 06%を含有し、かつ A1を 50ppm 、 Nを 22 ppm, その他の成分を 30ppm以下に低減し、しかもィンヒビター成分を含まない組成になる鋼スラブを、連続鎳造にて製造した。ついで、 1200°Cに加熱後、熱間圧延により 3. 2匪厚の熱延板とした。この熱延板を、窒素雰囲気中にて種々の温度およぴ均熱時間で焼鈍したのち、急冷した。

ついで、 200 °Cの温度で冷間圧延を行って 0. 30mmの最終板厚としたのち、水素： 50 vol%、窒素： 50 vol%、露点： 35°Cの雰囲気中にて 930°Cで均熱 45秒の脱炭を兼ねる再結晶焼鈍を行った。その後、焼鈍分離剤を適用せずに最終仕上焼鈍を施した。この最終仕上焼鈍は、露点：一 20°Cの窒素雰囲気中にて、常温から 875 °Cまで 50°CZhrの速度で昇熱し、この温度に 50 時聞保定する条件で行った。

かくして得られた製品板（Cは 20ppm、 A1は 20ppmに低減し、 Nは 30ppm程度、他の成分はスラブ成分と同じかそれより減少）の磁束密度（B ₅。）およぴ鉄損（W_ls/5。)について調査した。

なお、いずれの実験材においても、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15mm 以上、 0. 50mm以下の微細結晶粒が 10個/ cm²以上の頻度で含有されていた。図 1 3、図 1 4に、最終冷延前の粒径（円相当径）と圧延方向おょぴ圧延直角方向の磁気特性（磁束密度および鉄損）との関係について調べた結果を示す。

図 1 3に示したように、冷延前粒径が粗大化するに従い圧延直角方向の磁束密度は改善され、圧延方向と圧延直角方向の磁束密度の異方性が小さくなり、 B _L50≥1. 85 Tかつ B _C50≥1. 70Tとなる。また、図 1 4に示したように、圧延直角方向の鉄損も改善されて、鉄損の異方性も小さくなり、 E I型コア用の材料として理想的な磁気特性が得られることが新たに判明した。以上、述べたように、焼鈍分離剤を用いないことでフォルステライト被膜の形成を抑制し、また最終仕上焼鈍における到達温度を 975°C以下に抑えて微細結晶粒を残存させることによって、圧延直角方向の鉄損が大幅に改善されることが新たに知見された。

また、最終'冷延前の粒径を粗大化させることにより、圧延直角方向の磁束密度および鉄損を向上させ得ることが新規に知見された。

そして、上記のような特長を有する方向性電磁鋼板は、圧延直角方向に磁束の流れを生じる E I型コアの鉄損を低減する点で有利なだけでなく、フォルステライト（Mg₂ Si0₄ )を主体とする下地被膜（グラス被膜）を有しないので、従来の方向性電磁鋼板に比べて打抜き加工性も格段に優れることも、 E I型コア用材料として極めて有利である。本発明を完成させるに至った新規知見の一点目、すなわち焼鈍分離剤に MgOを適用しないことでフオルステライト被膜の形成を排除することによつて、圧延直角方向の鉄損が大幅に改善される理由については必ずしも明らかではないが、本発明者らは、次のように考えている。

方向性電磁鋼板の二次再結晶粒の結晶方位はゴス方位に高度に集積しており、圧延方向おょぴその逆方向に磁化成分を持つ 0. 1〜： L 0匪幅の領域からなる 180 ° 磁区が形成されていること、および磁化過程がこれらの磁区の境界である磁区の移動によって担われていることは良く知られている。

ところで、鋼板表面に圧延方向に張力を付与することにより圧延方向の鉄損が低減することはよく知られていて、この張力付与のために、高温でガラス化するリン酸塩等を主体とした張力コーティングを施すことが方向性電磁鋼板の製造法において極めて一般的であ.る。また、焼鈍分離剤として一般的に適用される MgOは脱炭焼鈍および最終仕上焼鈍時に形成される Si0₂と高温で反応してフォルステラィト（Mg₂ Si0₄ )下地被膜を鋼板表面に . 形成させ、前述した張力コーティングとの密着性を確保する役割を有している。このフォルステラィト下地被膜自体も張力を与していることも良く知られている。鋼板の反り量を測定して張力を評価すると、ほぼ 3〜5 MPa程度と見積もられている。しかしながら、 180° 磁区は、圧延方向の磁化成分しか持っておらず、 180 ° 磁区の磁壁移動によっては圧延直角方向の磁化を行うことができない。張力コーティングゃフオルステライト被膜により鋼板表面に張力が付加されている場合には、 180° 磁区構造が安定しており、その結果、圧延直角方向への磁化が妨げられるため、圧延直角方向の鉄損が劣化するものと推定される。

従って、フオルステライト被膜の形成を排除すれば、 180° 磁区構造は不安定となり、圧延直角方向への磁化が促進されることから、圧延直角方向の鉄損が改善されるものと考えられる。次に、最終仕上焼鈍における到達温度を 975°C以下に抑えて微細結晶粒を残存させることが、鉄損低減に寄与する理由については必ずしも明らかではないが、本発明者らは、以下のように考えている。

すなわち、第 1の本発明においても述べたが、二次再結晶粒の内部の微細結晶粒の存在は、磁区を細分化して渦電流損失を低減するものと考えられる。通常のインヒビターを用いる技術では、約 1000°Cを超える高温焼鈍でインヒビター成分（S， Se, N等）を純化しなければ低鉄損が得られないが、本発明のようにインヒビタ一を使用しない方法では、純化を行わなくとも二次再結晶が完了すれば低鉄損が得られるため、仕上焼鈍における到達温度を低めに抑え、微細粒を所望の量だけ残存させる方法が有効に作用するものと考えられる。また、最終冷延前の粒径を粗大化させることにより、圧延直角方向の磁束密度が向上することに関しては、冷延前粒径が粗大化するにつれ、一次再結晶集合組織の { 1 1 1 } 組織が減少し、替わって { 1 00} 〜 {4 1 1 } 成分が増加し、 { 00 } < 00 1 >方位を持つ二次再結晶粒が混合してくるためであると考えられる。二、本発明において、インヒビタ一成分を含まない鋼において二次再結晶が発現する理由についての考察は、図 7を用いて第 1の本発明において述べたとおりである。

(第 2の本発明一限定おょぴ好適範囲）次に、第 2の本発明の構成用件の限定理由について述べる。

まず、第 2の本発明の電磁鋼板の成分としては、質量％で Si : 1.0〜 8.0%、好ましくは 2.0〜8.0%を含有する必要がある。

その理由は第 1の本発明と同様で、 Siが 1.0%に満たないと十分な鉄損改善効果が得られず、一方 8.0%を超えると加工性が劣化するからである。倔れた鉄損改善効果を得るためには、 Siは 2.0〜8.0%の範囲が好ましい。また、第 1の本発明の鋼板と同様の理由により、二次再結晶粒の内部に粒径が 0.15mm以上、 0.50mm以下の微細結晶粒を 2個 Zcm²以上、好ましくは 50個 Zcm²以上の頻度で含有させることが、鉄損低減のために必要である.。なお鉄損の異方性改善の観点からは、前記微細粒は 3個ノ cm²以上、好ましくは 10個/ cm²の頻度で存在することが好ましい。なお、微細結晶粒の存在頻度の上限も、第 1の本発明と同様の理由により 1000個/ cm²程度とするのが好ましいまた、既存の無方向性電磁鋼板を E I型コアに用いた場合に比べ、本発明の鋼板を E I型コアに用いて鉄損値で優位性を確保するためには、本発明の鋼板の圧延方向の鉄損（Wn_5/5())値は 1. 40 W/kg以下とし、かつ、本発明の鋼板の圧延直角方向の鉄損（W_cl5/5e) が圧延方向の鉄損（W_U5/50) の 2. 6 倍以下であることとする。さらに、 .良好な打抜き性を確保するためには、鋼板表面にはフオルステライト（Mg₂ Si0₄ )を主体と.した下地被膜を生成させないことが大前提である。次に、本発明の電磁鋼板を製造する際の素材スラブ成分の限定について説明する。好適範囲も含め、限定理由は第 1の本発明と同様である。なお、以下に示す成分組成の％表示は「質量％」である。

C : 0. 08%以下、好ましくは 0. 006%以下

Mn： 0. 005〜3. 0%、好ましくは 0. 50%以下

Si ： 1. 0〜8. 0%、好ましくは 2. 0〜8. 0%

A1 ： 0. 020%以下、好ましくは 150ppm未満、より好ましくは lOOppm

以下

N ： 50_Ppm以下、好ましくは 30ppm 以下

インヒビター形成元素（S、 Se等）： Bは lOppm以下、他は 50ppm以下、好ましくは 30 ppm以下とすることが有利である。

窒化物形成元素（Ti， Nb, Ta, V等）： 50ppm以下とすることが有効である, O ： 50p_Pra以下、望ましくは 30 ppm以下とすることが好ましい。

上記必須成分および抑制成分の他、適宜含有させることができる（単独または複合）元素として、 Ni： 0. 005〜： L. 50%、好ましくは 0. 01 %以上、 Sn： 0. 01〜1, 50%、 Sb： 0. 005 〜0. 50%、 Cu： 0. 01〜1. 50%、 P ： 0. 005 〜0. 50 %、 Mo： 0. 005 〜0. 50° /。および Cr： 0. 01〜： 1. 5 %等。

なお、上記の含有元素を除く残部は Feおよび不可避的不純物とすることが好ましい。これらの組成が方向性電磁鋼板（製品）成分に及ぼす影響については、第 1の本発明に記載のとおりである。次に、本発明の製造方法について説明する。

上記の好適成分組成に調整した溶鋼から、通常、造塊法や連続铸造法を用いてスラブを製造する。また、直接鎵造法を用いて 100mm以下の厚さの薄铸片を直接製造してもよい。

スラブは、通常の方法で加熱して熱間圧延するが、鎵造後、加熱せずに直ちに熱延に供してもよい。また、薄錡片の場合には、熱間圧延を行っても良いし、熱間圧延を省略してそのまま以後の工程に進めてもよい。

スラブ加熱温度（铸造後に加熱を施さず圧延する場合は圧延開始温度）の好適範囲については第 1の本発明と同様である。ついで、必要に応じて熱延板焼鈍を施す。熟延板焼鈍の温度は再結晶が進行する 800°C以上が有利であるが、圧延直角方向の磁束密度を向上させるためには、最終冷延（前記 1回または複数回の冷間圧延の、最後のもの）前の粒径を 150 At m 以上とすることが、現行の無方向性電磁鋼板のレベルを超える B _C5()≥1. 70 Tを得る上で有効である。ここに、最終冷延前粒径を 150 以上とするためには、最終冷延直前の焼鈍（熱延板焼鈍または中間焼鈍）の温度を 105.0°C以上とすることが好適である。熱延板焼鈍後、冷間圧延を行い、最終板厚とする。この際、冷延を 1回の工程で行って最終板厚としてもよいし、あるいは中間焼鈍を挟んで 2回以上の冷延を行って最終板厚としてもよい。

なお、冷間圧延に際しては、圧延温度を 100〜250 °Cに上昇させて行うこと、およぴ冷間圧延途中で 100〜250 での範囲での時効処理を 1回または複数回行うことが、ゴス組織を発達させる点で有効である。

その後、再結晶焼鈍を行い、 Cを磁気時効の起こらない 60ppm以下、好ましくは 50ppm以下、さらに好ましくは 30ppm以下に低減する。最終冷延後の再結晶焼鈍（一次再結晶焼鈍）では、再結晶焼鈍後の粒径を 30〜80 i mの範囲に制御する必要がある。というのは、再結晶焼鈍後の粒径が 30 mに満たないと、方位集積度の低い二次再結晶粒が発生して、圧延方向と圧延直角方向の鉄損がともに劣化し、一方再結晶焼鈍後の粒径が 80 を超えると、二次再結晶が起こらなくなるため鉄損、磁束密度ともに大きく劣化するからである。ここに、再結晶焼鈍後の粒径を 30~80 111 に制御する経済的な方法としては、再結晶焼鈍を 850〜975 °Cの温度範囲の短時間均熱処理（焼鈍温度に左右されるが、 850°Cで 60〜360秒、 975°Cで 5〜 10秒程度）とすることが勧められる。これより低温の焼鈍では、比較的長時間の焼鈍（例えば 800°Cでは 10〜 3600分程度）が必要となる。

好適な再結晶焼鈍雰囲気については、第 1の本発明と同様である。

なお、最終冷間圧延後あるいは再結晶焼鈍後に浸珪法によって Si量を增加させる技術を併用してもよい。その後、必要に応じて焼鈍分離剤を適用するが、その際の留意点については第 1の本発明と同様である。

.ついで、最終仕上焼鈍を施すことにより二次再結晶組織を発達させる。この最終仕上焼鈍は二次再結晶発現のために 800°C以上で行うことが好ましい。一方、最高到達温度は、二次再結晶粒内部に粒径が 0. 15腿以上、 0. 50mm以下の微細結晶粒が所定の分布頻度で散在した状態を安定して得、圧延直角方向の鉄損を安定して改善するために、 975°C以下とする。

最終仕上焼鈍の雰囲気や加熱速度の好適条件については、第 1の本発明と同様である。なお、鋼板を積層して使用する場合には、鉄損を改善するために、鋼板表面に絶縁コーティングを施すことが有効である。好適なコーティングおょぴ塗布方法については、第 1の本発明と同様である。.

(第 3の本発明一作用）次に、第 3の本発明について説明する。最初に、第 3の本発明を成功に至らしめた実験について説明する（実験 3-1) 。

質量％で、 C ： 0. 0025%、 Si： 3. 5 %および Mn： 0. 04%を含有し、かつ A1を 50ppm 、 Nを lOppm 、その他の成分を 30ppm以下に低減し、しかもィンヒビター成分を含まない組成になる鋼スラブを、連続踌造にて製造した。ついで、 1250°Cに加熱後、熱間圧延により 1. 6mm厚の熟延板としたのち、窒素雰囲気中にて 850°Cで 60秒間均熱したのち、急冷した。ついで、冷閒圧延により 0. 20mmの最終板厚としたのち、水素： 50 vol%、窒素： 50 vol%、露点： — 30°Cの雰囲気中にて 920°Cで均熱 10秒間の再結晶焼鈍を行つた。

その後、焼鈍分離剤を適用しないサンプルおよぴ焼鈍分離剤として MgO を水と混合してスラリーとして塗布したサンプルを作成し、これらのサンプルに最終仕上焼鈍を施した。この最終仕上焼鈍は、露点：一 20°Cの窒素雰囲気中にて常温から 850°Cまで 50°C/hの速度で昇温し、この温度に 50時間保定したのち、さらに 25。C/hの速度で種々の温度まで昇温した。かくして得られた製品板（A1は 30_Ppmに低減し、 Nは 20ppm程度、他の成分はスラブ成分と同じかそれより減少）

周波数： 1000Hzで 1. 0Tまで励磁した時の鉄損）について調べた結果を、最終仕上焼鈍到達温度との関係を、図 1 5に示す。

また、同図には、比較のため、同じ板厚の市販の方向性電磁鋼板おょぴ無方向性電磁鋼板の鉄損（W_{1( 1Q()}。）について調べた結果も併せて示す。なお、市販の方向性電磁鋼板おょぴ無方向性電磁鋼板の最終仕上焼鈍到達温度は不明なので図の右縦軸上に示した。

同図に示したように、焼鈍分離剤を適用しないサンプルでは、最終仕上焼鈍の到達温度が 850〜950 °Cの範囲で特に良好な鉄損が得られ、 1000°C を超えると劣化することが判明した。 '

—方、焼鈍分離剤として MgOを適用したサンプルでは、焼鈍分離剤を適用しないサンプルに比べて、最終仕上焼鈍到達温度の如何にかかわらず、 1000Hzにおける鉄損は劣っており、最良でも市販の方向性電磁鋼板と同等. の鉄損しか得られなかった。次に、焼鈍分離剤を適用しない場合に、良好な高周波鉄損が得られた理由を解明するために、上記の実験で得られた最終仕上焼鈍到達温度が 85 0°Cである焼鈍分離剤を適用しないサンプルと MgOを適用したサンプルおよぴ市販の方向性電磁鋼板について、表面酸化被膜をフッ酸による化学研磨によって除去すると共に表面を平滑化して、商用周波数での鉄損 W_17/5()およぴ高周波での鉄損 W_Wlfl。。を測定した結果を、それぞれ比較して図 1 6 (a) , (b)に示す。

同図に示したとおり、焼鈍分離剤を適用したサンプルでは、表面の酸化被膜を除去し、さらに表面を平滑化することにより、 1000Hzにおける高周波鉄損が大幅に改善され、焼鈍分離剤を適用しなかったサンプルの鉄損に近い良好な値になった。また、方向性電磁鋼板についても、表面被膜の除去により若干の高周波鉄損の改善が認められた。

この点、焼鈍分離剤を適用しなかったサンプルでは、表面被膜の除去前後で、高周波鉄損の変化はほとんど認められなかった。

6の結果は、鋼板表面に形成される酸化被膜が高周波鉄損を大 I 劣化させるということを示唆している.。また、被膜除去後の鉄損を比較すると、方向性電磁鋼板よりも、本実験のサンプルの方が鉄損が良好であつた。

この実験では、両者とも表面状態は電解研磨によって鏡面化されているので、.表面状態以外にも鉄損改善因子存在することが判明した。そこで、次に、その因子を探るべく、良好な高周波鉄損が得られた焼鈍分離剤を適用しないサンプルについて、その結晶組織を調査した。

図 1 7に、 850 °Cで保定終了後の結晶組織について調べた結果を示す。同図によれば、数 cmもの粗大な二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15〜： L 00 mm程度の微細結晶粒が散在していることが分かる。そして、このような粒径が 0. 15〜； 1. 00mmの範囲の微細結晶粒の存在頻度と高周波における鉄損との相関も大きいことが判明した。

図 1 8に、微細粒の存在頻度と高周波鉄損（W_1()/1()m))の関係について調ベた結果を示す。ここに、微細粒の存在頻度は、鋼板表面の 3 cm角の領域内での粒径（円相当径）が 0. 15〜： 1. 00匪の微細結晶粒の数を計測して求めた。

同図に示したとおり、二次再結晶粒内部における微細結晶粒の存在頻度が高くなるほど、特に 10個 Zcm²以上の頻度で高周波鉄損（W₁₍₎/_{im )}) が格段に向上することが新たに究明された。

なお、最終仕上焼鈍の到達温度が 975°C以下の場合、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15腿以上、 0. 50皿以下の微細結晶粒は（最終仕上焼鈍温度が 1000°Cより低いので） 2個/ cm^s以上含有されていた。ただし、第 3の本発明においては上記粒径が 0. 15mm以上、 1. 00mm以下の微細結晶粒の存在個数の方が目標とする特性との相関が良いと思われるので、こちらの指標を採用する。次に、高周波鉄損を改善するための製造条件の適正化に関する知見を得るために、高周波鉄損とゴス方位粒面積率との関係、さらにはゴス方位粒面積率に及ぼす冷延前の結晶粒径の影響について調査した（実験 3-2) 。なお、冷延前の結晶粒径は、熱延板焼鈍条件を変更することにより、種々に変化させた。また、ゴス方位粒面積率とは、ゴス方位からのずれ角が 20° 以内である結晶粒の存在頻度を意味する。

すなわち、質量％で、 C ： 0. 003 %、 Si ： 3. 4 %、 Mn： 0. 06%を含有し、かつ A1を 50ppm、 Nを 22ppm、その他の成分を 30ppm以下に低減し、しかもインヒビタ成分を含まない組成になる鋼スラブを、連続铸造にて製造した。ついで、 1200でに加熱後、熱間圧延により 1. 6mm厚の熱延板としたのち、この熱延板を窒素雰囲気中にて種々め温度、均熱時間で焼鈍したのち、急冷した。その後、最終冷延前の粒径を測定したのち、 200°Cの温度での冷間圧延を行って 0. 20mmの最終板厚とした。

ついで水素： 50 vol %、窒素： 50 vol %、露点：一 50°Cの雰囲気中にて 930°Cで均熟 15秒の再結晶焼鈍を行ったのち、焼鈍分離剤を適用せずに最終仕上焼鈍を施した。この最終仕上焼鈍は、露点：一 20°Cの窒素雰囲気中にて常温から 875°Cまで 50°C/hの速度で昇温し、この温度に 50時間保定する条件で行った。

かくして得られた製品板 A1は 30ppmに低減し、 Nは 25ppm程度、他の成分はスラブ成分と同じかそれより減少）のゴス方位面積率おょぴ高周波鉄損 (W_10/100o) を測定した。なお、いずれの実験材においても、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15mm 以上、 0. 50mm以下の微細結晶粒が 2個/ cm²以上、粒径が 0. 15〜 1. 00mmの微細結晶粒は 10個/ cm²以上の頻度で含有されていた。図 1 9に、高周波鉄損（W_W1(KK)) とゴス方位粒面積率との関係を示す。同図によれば、ゴス方位粒面積率が 50%以上になると市販の方向性電磁鋼板を凌ぐ高周波鉄損が得られている。

また、図 2 0に、冷延前粒径とゴス方位粒面積率の関係を示したが、冷延前粒径が 150 / ni未満の場合に、 50%以上のゴス方位粒面積率が確保されている。

この結果、良好な高周波鉄損を得るための好適製造条件として、最終冷延前の粒径を 150 ;z m 未満にする必要があることが判明した。以上の実験結果をまとめると、インヒビタを含有しない高純度素材を用い、かつ最終仕上焼鈍時におけるフォルステラィト被膜の形成を抑制して平滑な表面とし、さらに最終仕上焼鈍における到達温度を 975°C以下に抑えて、二次再結晶粒内に微細結晶粒を残存させることによって、従来の方向性電磁鋼板に比べて高周波鉄損が大幅に改善されることが知見された。

また、最終冷延前粒径を 150 μ ηι未満にすることが、ゴス方位粒面積率を 50%以上確保して良好な高周波鉄損を得る上で有効であることも併せて判明した。本発明を完成させるに至った新知見の一点目、すなわち焼鈍分離剤を適用しないか、または焼鈍分離剤として MgOを使用しないことでフォルステライト被膜の形成を排除することにより、高周波鉄損が改善する理由については必ずしも明らかではないが、本発明者らは以下のように考えている。焼鈍分離剤として一般的に適用される MgOは、脱炭焼鈍および最終仕上焼鈍時に形成される Si0₂と高温で反応してフォルステラィト（Mg₂ Si0₄ )下地被膜を鋼板表面に形成させ、リン酸塩等を主体とした張力コーティングとの密着性を確保する役割を担っている。. フォルステラィト被膜と地鉄との界面は俗にアンカー部と呼ばれる部分であり、酸化物が複雑な形状で地鉄と混在している。このような複雑な構造は、リン酸塩等を主体とし'た張カコーティングとの密着性を確保するのに効果がある一方で、地鉄表面の平滑性を著しく損なっている。

高周波域で磁化する場合、商用周波数の場合に比較して、より表面での磁化が優先して起こる表皮効果が現れる。そのため、高周波鉄損は、平滑度の高い表面であるフオルステライト被膜を有しない場合のほうが良好となるものと推察される。次に、最終仕上焼鈍における到達温度を 975°C以下に抑えて細結晶粒を残存させることが、鉄損低減に寄与する理由については必ずしも明らかではないが、本発明者らは、以下のように考えている。

すなわち、第 1およぴ第 2の本発明においても述べたが、二次再結晶粒の内部の微細結晶粒の存在は、磁区を細分化して渦電流損失を低減するものと考えられる。通常のインヒビターを用いる技術では、約 1000°Cを超える高温焼鈍でインヒビター成分（S , Se， N等）を純化しなければ低鉄損が得られないが、本発明のようにインヒビターを使用しない方法では、純化を行わなくとも二次再結晶が完了すれば低鉄損が得られるため、仕上焼鈍における到達温度を低めに抑え、板厚を貫通する微細粒を所望の量だけ残存させる方法が有効に作用するものと考えられる。また、最終冷延前の粒径の粗大化を抑制することにより、ゴス方位粒面積率が高まり高周波鉄損が向上することについては、冷延前粒径を微細に保つことで、一次再結晶集合組織の { 1 1 1 } 組織の集積度が高まり、ゴス方位二次再結晶粒の成長に有利な一次再結晶集合組織が形成されるためと考えられる。さらに、本発明において、インヒビター成分を含まない鋼において二次再結晶が発現する理由についての考察は、図 7を用いて第 1の本発明において述べたとおりである。

(第 3の本発明一限定おょぴ好適範囲）次に、第 3の本発明の構成用件の限定理由について述べる。

まず、本発明の電磁鋼板の成分としては、質量％で Si ： 1. 0〜8. 0%、好ましくは 2. 0〜8. 0%を含有する必要がある。

その理由は第 1の本発明と同様で、 Siが 1. 0%に満たないと十分な鉄損改善効果が得られず、一方 8. 0%を超えると加工性が劣化するからである。優れた鉄損改善効果を得るためには、 Siは 2. 0〜8. 0%の範囲が好ましい。

さらに、粒径が l mm以下の微細粒を除いて測定した鋼板表面における二次再結晶平均粒径が 5腿以上であることが必要である。というのは、二次再結晶粒径が 5讓未満では、ゴス方位粒面積率が低下し、良好な高周波鉄損が得られないからである。前記二次再結晶平均粒径を 5龍以上とするためには、不純物元素を十分低減し、再結晶焼鈍後の粒径を 30〜80 /χ ιηとするとともに、最終仕上焼鈍に際して 800°C以上の温度域で 30時間以上滞留させることが好ましい。これらの条件を満たすことにより、 2次再結晶粒を良好に発達させ、平均粒径 5 mm以上とすることができる。さらに、本発明の鋼板は、二次再結晶粒の内部に粒径 0. 15mm以上、 1. 00m m以下の微細結晶粒を 10個 /"cm² 以上の頻度で含有することが、高周波鉄損低減のために必要である。上記微細粒分布を得る製造条件下においては、二次再結晶粒の内部に粒径が 0. 15mm以上、 0. 50mm以下の微細結晶粒を 2個 Zcm²以上、好ましくは 50 個/ cm²以上の頻度で含有させることも達成される。これは、第 1の本発明の鋼板と同様の理由により、鉄損低減のために有効である。上記微細粒 (粒径 0. 15mm以上、 0. 50mm以下）の存在頻度の上限も、第 1の本発明と同様の理由により 1000個/ cm²程度とするのが好ましい。

なお、粒径 0. 15mm以上、 1. 00mm以下の微細粒の存在頻度の上限は 500個 cm²程度とすることが好ましい。

ここに、微細粒の粒径が 0. 15mm未満の場合あるいは 1. 00mm超の場合には、磁区の細分化効果が小さく鉄損低減に寄与しないので、粒径が 0. 15〜1. 00 讓の範囲の微細結晶粒の存在頻度に着目するが、かかる微細結晶粒の存在頻度が 10個 Zcm² に満たないと、磁区細分化効果が減少して、十分な高周波鉄損の改善が望めない。また、 { 1 1 0 } < 0 0 1 >方位からの方位差が 20° 以内結晶粒の面積率いわゆるゴス方位粒面積率が 50%以上、好ましくは 80%以上であることも良好な高周波鉄損を得る上での必須の条件である。

というのは、ゴス方位粒面積率が 50%未満では、既存の方向性電磁と同様な高周波鉄損になってしまい、本発明による電磁鋼板の優位性がなくなるからである。さらに、鋼板表面にはフォルステライト（Mg₂ Si0₄ )を主体とした下地被膜を有しないことが、磁気的に平滑な平面を有し、高周波鉄損を確保するための大前提である。次に、本発明の電磁鋼板を製造する際の素材スラブ成分の限定について説明する。好適範囲も含め、限定理由は第 1の本発明と同様である。なお、以下に示す成分組成の％表示は「質量％」である。

C : 0. 08%以下、好ましくは 0. 006%以下。なお、第 3の本発明においては. 製品表面の平滑性の重要性が大きいため、 Cは 50ppm以下がさらに好ましい。 Mn： 0. 005〜3. 0%、好ましくは 0. 50%以下

Si： 1. 0〜8. 0%、好ましくは 2. 0〜8. 0%

A1： 0. 020%以下、好ましくは 150ppm未満、より好ましくは 100 ppm

以下

N： 50 ppm以下、好ましくは 30ppm以下

窒化物形成元素（Ti, Nb， Ta， V等）： 50ppm以下とすることが有効である < O： 50ppm以下、望ましくは 30 ppm以下とすることが好ましい。

上記必須成分おょぴ抑制成分の他、適宜含有させることができる（単独または複合）元素として、

Ni： 0. 005〜1. 50%、好ましくは 0. 01 %以上、 Sn： 0. 01〜 1. 50% Sb： 0. 005〜0. 50%、 Cu： 0. 01〜： L 50%、 P ： 0. 005 〜0. 50%、 Mo： 0. 005〜 0. 50%および Cr： 0. 01〜1. 5 %等。これらの元素は通常周波数の鉄損だけでなく、高周波鉄損についても左記好適範囲で同様の改善効果を発揮する。なお、上記の含有元素を除く残部は Feおよび不可避的不純物とすることが好ましい。これらの組成が方向性電磁鋼板（製品）成分に及ぼす影響については、第 1の本発明に記載のとおりである。次に、本発明の製造方法について説明する。

スラブは、通常の方法で加熱して熱間圧延するが、铸造後、加熱せずに直ちに熱延に供してもよい。また、薄铸片の場合には、熱間圧延を行っても良いし、熱間圧延を省略してそのまま以後の工程に進めてもよい。

スラブ加熱温度（錡造後に加熱を施さず圧延する場合は圧延開始温度）の好適範囲については第 1の本発明と同様である。つい、必要に応じて熱延板焼鈍を施す。熱延板焼鈍温度は、再結晶が進行する 800°C以上とするのが有利であるが、 { 1 1 0 } < 0 0 1 >方位からの方位差が 20° 以内結晶粒の面積率を 50%以上確保して、高周波鉄損を向上させるためには、最終冷延（前記 1回または複数回の冷間圧延の、最後のもの）前の粒径を 150 πι未満、好ましくは 120 // m 以下とすることが. 現行の方向性電磁鋼板のレベルを超える高周波鉄損を得る上で有効である。

ここに、最終冷延前粒径を未満とするためには、最終冷延直前の焼鈍（熱延板焼鈍あるいは中間焼鈍）の温度を 1000°C以下とすることが好適である。熱延板焼鈍後、冷間圧延を行い、最終板厚とする。この際、冷延を 1回の工程で行って最終板厚としてもよいし、あるいは中間焼鈍を挟んで 2回以上の冷延を行って最終板厚としてもよい。

なお、この冷間圧延に際しては、圧延温度を 100〜250 °Cに上昇させて行うこと、および冷間圧延途中で 100〜250 °Cの範囲での時効処理を 1回または複数回行うことが、ゴス組織を発達させる点で有効である。

その後、再結晶焼鈍を行い、 Cを磁気時効の起'こらない 60ppm以下、好ましくは 50ppm以下、さらに好ましくは 30ppm 以下に低減する。最終冷延後の再結晶焼鈍（一次再結晶焼鈍）では、再結晶焼鈍後の粒径を 30〜80 / m の範囲に制御する必要がある。というのは、再結晶焼鈍後の粒径が 30 ηι に満たないと、ゴス方位からずれた方位を持つ二次再結晶粒が発生して、高周波鉄損が劣化し、一方再結晶焼鈍後の粒径が 80 m を超えると二次再結曰が起こらなくなるため、やはり高周波鉄損が劣化するからである。ここに、再結晶焼鈍後の粒径を 30〜80 μ πι に制御するためには、再結晶焼鈍は 850〜975 °Cの温度範囲の短時間均熱処理を連続焼鈍で行うことが経済的に有利である（第 2の本発明例の説明を参照）。

なお、最終冷間圧延後あるいは再結晶焼鈍後に浸珪法によって Si量を増加させる技術を併用して.もよい。その後、必要に応じて焼鈍分離剤を適用するが、その際の留意点については第 1の本発明と同様である。ついで、最終仕上焼鈍を施すことにより二次再結晶組織を発達させる。この最終仕上焼鈍は二次再結晶発現のために 800°C以上で行うことが好ましい。一方、最高到達温度は二次再結晶粒内部に粒径が 0. 15mm以上、 1. 00 mm以下の微細結晶粒が所望の分布頻度で散在した分布を得、高周波鉄損を改善するために、 975°C以下とする。

最終仕上焼鈍の雰囲気や加熱速度の好適条件については、第 1の本発明と同様である。なお、鋼板を積層して使用する場合には、鉄損を改善するために、鋼板表面に絶縁コーティングを施すことが有効である。好適なコーティングぉょぴ塗布方法については、第 1の本発明と同様である。以上、第 1〜第 3の本発明の要件および好適条件を個別に記載したが、第 1の本発明の要件あるいは好適条件を、第 2あるいは第 3の発明について（その目的を阻害しない範囲で）適用して良いのはもちろんである。同様に、第 2の本発明の要件あるいは好適条件を、第 1あるいは第 3の発明について適用すること、第 3の本発明の要件あるいは好適条件を、第 1あるいは第 2の発明について適用することも自由である。

(実施例）

(実施例 1—第 1の本発明）'

C ： 0. 002 %, Si： 3. 4 %， Mn： 0. 07%および Sb： 0. 03%を含み、かつ A1 ： 30ppm 、 N ： 9 ppm に低減し、その他の成分も全て 50ppm以下に低減し、インヒビター成分を含まない組成になる鋼ス,ラブを、連続錶造にて製造した。ついで、 1100°Cで 20分加熱後、熱間圧延により 2. 6 mm厚とした熱延板に対し、 800°Cで 60秒均熱する条件で熱延板焼鈍を行った。その後、 150 の温度の冷閬圧延にて 0. 30mmの最終板厚に仕上げた。

ついで、水素： 75 vol%、窒素： 25 vol%で、かつ表 2に示す種々の露点になる雰囲気中にて 930°C, 均熱 10秒の再結晶焼鈍を行った。その後、' 窒素： 50 vol%、 Ar： 50 vol%の混合雰囲気中（露点- 30°C) にて 800°Cまでを 50°C/hの速度で昇温し、 800 °C以上を 10°C/hの速度で 900°Cまで昇温し、この温度に 30時間保持する条件で最終仕上焼鈍を行った。なお、最終仕上焼鈍後の鋼中 N量は 33ppm、 Al量は 5ppmであった。

' その後、重クロム酸アルミユウム、ェマルジヨン樹脂おょぴエチレングリコールを混合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。かくして得られた製品板を用い、打抜き加工にて E I型コアを作製し、その鉄損（W_13/5D)を測定した。

また、製品板における粒径： 0. 05〜0. 50舰の微細結晶粒の存在頻度を、鋼板表面の 3 cm角の領域内での微細結晶粒の数を計測することにより求めた。

さらに、打抜き性を評価するために、 25トンプレス機にて、 17mm角（材質： S KD— 11) 、打抜き速度： 350 ストローク/分、クリアランス： 6 %板厚の条件で、市販の打抜き油を使用し、力エリ高さが 50/ m に達するまで連続打抜きを行った。

得られた結果を表 2に示す。

表 2 丹' 1'口曰曰^ E il FT T ァ ί8 層 TOWWWI回

No. 雰囲気露点 W_{1 3}/50 備考

(°c) (W/kg) (/cm²) (万回）

1 一 50 0.81 65.6 > 300 発明例

2 一 25 0.82 68.4 > 300

3 0 0.83 69.0 > 300 1)

4 20 0.85 70.6 250 n

5、 40 0.90 72.3 200 II

6 50 0.99 73.4 120 比較例

7 60 1.03 74.0 80 ；'

表 2に示したとおり、再結晶焼鈍雰囲気の露点が 40°C以下、特に 0 °C以下の場合に、打抜き性および鉄損がともに良好な製品が得られている。

(実施例 2—第 1の本発明）

C ： 0. 003 %、 Si： 3. 3 %、 Mn： 0. 52%および Cu： 0. 08%を含み、かつ A1： 50ppm 、 N ： 12 ppmに低減し、その他の成分も全て 50ppm以下に低減し、インヒビター成分を含まない組成になる鋼スラブを、連続鎵造にて製造した。ついで、 1200°Cで 20分加熱後、熱間圧延により 2. 2mm厚としたのち、 900°C, 20秒の熱延板焼鈍を施した。その後、常温にて 1回目の冷間圧延を行い 1. 5mm厚にとしたのち、 95Q°C, 30秒の中間焼鈍後、常温での 2回目の冷間圧延により、途中板厚： 0. 90mmの時に 200°C， 5時間の時効処理を挟んで 0. 27mmの最終板厚に仕上げた。

ついで、水素： 75 vol%、窒素： 25 vol%、かつ露点：一 40°Cの雰囲気中にて 900 °C, 均熱 30秒の再結晶焼鈍を行った。その後、表 3に示す焼鈍雰囲気中にて、常温から 900°Cまで 30°C/hの速度で昇温し、この温度に 50 時間保持する条件で最終仕上焼鈍を行った。なお、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 30ppmであった。

その後、重クロム酸アルミニウム、ェマルジヨン樹脂おょぴエチレングリコールを混合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。得られた製品板を用い、打抜き加工にて E I型コアを作製した時の鉄損 (W_17/5(f) . 製品板における粒径： 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度および力エリ高さが 50 ηι に連するまで連続打抜き回数について、実施例 1 と同様の方法で調べた結果を、表 3に併記する。 . 最終仕上焼鈍鋼中 N量 E Iコア鉄損微細粒個数打抜き回数

Νο· W₁₇/50 備考雰囲気

(vol%) (°C) (ppnu (W/kg) (万回） (万回）

1 一 30 44 1.21 65.6 > 300 発明例丄

水素： 50

2 窒素： 100 一 30 64 1.23 55.4 > 300 ；;

一 30 35 1.22 65.6 > 300 II

3

Ar ： 75

一 30 16 1.20 76.0 270 II

4

水 S: 90

5 窒素： 100 0 69 1.36 59.2 220 II

6 窒素： 100 50 75 1.50 61.9 150 比較例

7 水素： 100 一 10 6 1.56 89.2 120 1!

同表に示したとおり、雰囲気の露点が 40°C以下で、かつ鋼中 Nを lOppm 以上とすることによって、打抜き性と鉄損がともに良好な製品が得られている。

(実施例 3—第 1の本発明）表 4に示す成分組成になる鋼スラブを、 1160°Cに加熱後、熱間圧延により 3. 2mm厚の熱延板とした。なお、表 4に示されない成分に関しては全て 50ppm以下に低減し、インヒビター成分を含まない組成とした。

ついで、熱延板焼鈍を 1000°C，均熱 60秒の条件で行った。その後、冷間圧延により 0. 50mmの最終板厚に仕上げた。ついで、水素： 75 vol%、窒素： 25 vol %、かつ露点：一 35°Cの雰囲気中にて 980°C, 均熱 20秒の再結晶焼鈍を行った。ついで、 850 °Cまで 10°C/hの速度で昇温し、この温度に 75時間保持する最終仕上焼鈍を、露点：一 40°Cの窒素雰囲気中にて行った。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 5〜40ppmであった。その後、重クロム酸アルミニウム、アクリル樹脂ェマルジヨンおょぴほう酸を混合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。得られた製品板を用い、打抜き加工にて E I型コアを作製した時の鉄損 (W_15/50) , 製品板における粒径： 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度おょぴカエリ高さが 50 / m に連するまで連続打抜き回数について、実施例 1 と同様の方法で調べた結果を、表 4に併記する。

表 4

表中、 C， Al, Nは ppra表示

表 4によれば、 C ： 0. 003 〜0· 08%、 Si ： 2. 0 〜8· 0 %、 Α1 ： lOOppm以下、 N ： 50ppm 以下を満足する成分系のスラブを用いることにより、良好な打抜き性を有し、かつ鉄損が優れた製品が得られている。

なお、このような製品は、鋼中に lOppm以上の窒素を含有し、二次再結晶粒の内部に円相当径で粒径が 0. 15腿以上、 0. 50腿以下の微細結晶粒を 2 個/ cm² 以上含有していた。

(実施例 4—第 1の本発明）表 5記載の成分を含み、残部は実質的に Feからなる（各不純物量 30ppm以下で、インヒビタ一成分を含まない。 ) 、鋼ラブ A〜Dおよび Zを連続鎵造したのち、 1200°Cで 20分加熱後、熱間圧延により板厚 2. 6皿の熱延板に仕上げた。得られた熱延板を焼鈍（950°C - 60秒）し、さらに冷間圧延を施して 0. 35m mの最終板厚に仕上げた。なお、 Sの含有量はインヒビターとして機能する量ではない。以下の実施例においても同様である。表 5記載の鋼のうち A〜 Dは水素雰囲気（露点一 20°C以下）中で再結晶焼鈍（一次再結晶焼鈍）（930°C- 10秒）を施し、その後、焼鈍分離剤を塗布することなく焼鈍温度 920°C、窒素雰囲気（露点- 20°C) で最終仕上焼鈍（二次再結晶焼鈍）を行った。この際の、 300 Cから 800°Cまでの昇温速度は 20°C /hとした。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 5〜60ppm、 S量は 5〜20ppmであった。

得られた鋼板の打抜き性を評価するためにダイス径 5mmのスチールダイスにより繰り返し打抜き作業を行い、反り高さが 50 mに達するまで打抜き回数で打抜き性を評価した。その結果を表 5に併記する。

表 5から分かるように、雰囲気露点 0°C以下の窒素雰囲気中で一次再結晶焼鈍を行った場合には、打抜き回数が 6万回以上に達した。これに対して従来の組成を有し、従来から通常採用されている手法により脱炭を兼ねる一次再結晶焼鈍を露点 60でで行い、さらに 1200°C以上の高温仕上焼鈍（純化焼鈍含む）を行った場合（鋼記号 Z) は、抜き打ち回数が数千回であった。なお、上記実験材 A〜Dは、いずれも二次再結晶粒が正常に成長していた。なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 2個 /cm² 以上であった。

(実施例.5—第 1の本発明）表 6記載の成分を含む（その他の各不純物量は 30ppm以下で、インヒビタ一成分を含まない）、鋼スラブを連続铸造したのち、 1200°Cで 20分加熱し、熱間圧延により板厚 2. 6m mの熱延板に仕上げた。続いて熱延板焼鈍（100 0で- 20秒）及ぴ冷間圧延を施して、 0. 35m mの最終板厚に仕上げ、露点一 20°Cの水素雰囲気により一次再結晶焼鈍（900°C- 60秒）を施した。得られた一次再結晶板に Si0₂ を主成分とする焼鈍分離剤を塗布し、焼鈍温度 900°C、窒素雰囲気（露点- 10°C) 、 300°Cから 800°Cまでの昇温速度 2 5°C/hで二次再結晶焼鈍を行い、方向性電磁鋼板を得た。続いてアクリル系樹脂酢酸ビュールを主成分とする有機コーティングを塗布し、焼付け乾燥し製品とした。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 10〜 Oppmであった。なお、鋼記号 Iは脱炭理を施していないので、製品板中にもスラブとほぼ同量の Cが含まれる。

得られた製品の磁気特性及び打抜き性を表 6に併記する。なお、打抜き性テストは、実施例 4と同様の方法で行った。同表より、本発明範囲内の成分を有する場合において磁気特性および打抜き性ともに良好となることがわかる。

なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 2個 / cm² 以上であった。

表 6

化学成分（％，質量比）電磁特性打ち抜き鋼記 " "

W₁₇/5o B₈ 備考

C Si Mn Al N 0

(W/kg) (T) (千回）

E 0.0032 3.25 0.073 0.008 0.0015 0.0016 0.986 1.92 95.0 発明例

F 0.0041 3.38 0.151 0.002 0.0023 0.0008 1.121 1.89 68.5 発明例

H 0.0033 4.01 0.041 0.003 0.0031 0.0039 1.139 1.88 52.5 発明例

I 0.0123· 3.38 0.080 0.006 0.0014 0.0022 1.536 1.71 14.0 比較例

J 0.0048 1.03 0.069 0.006 0.0025 0.0020 1.845 1.68 67.0 比較例し 0.0021 3.28 0.075 0.042 0.0036 0.0011 1.701 1.72 72.5 比較例

M 0.0038 3.26 0.070 0.010 0.0072 0.0012 1.598 1.69 62.0 比較例

(実施例 6—第 1の本発明）

C： llppm、 Si ： 2. 98%、 Mn ： 0. 12%、 A1 ： 0. 012%、 S ： 0. 0023%、 N： 0. 0014%、 0 ： 0. 0010%を含み、残部は実質的に Feである（その他の各不純物量は 30j)pm以下で、インヒビター成分を含まない）鋼スラブを連続铸造した。これを 1200°Cで 20分加熱後、熱間圧延により板厚 2. 6mniの熱延板に仕上げた。これに熱延板烧鈍（1000°C- 30秒）及ぴ冷間圧延を施して 0. 35mm最終板厚に仕上げ、露点一 20°Cの窒素雰囲気中で一次再結晶焼鈍（970°C- 10秒）を施した。得られた一次再結晶板に Si0₂を主成分とした焼鈍分離剤を塗布し、窒素雰囲気のもとで 300°Cから 800°Cまでを 25°C/hで昇温し、表 7記載の温度に保持する二次再結晶焼鈍を行った。最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 50ppm、 S量は 15ppmであった。得られた方向性電磁鋼板にアクリル系樹脂とエポキシ樹脂を主成分とする有機コーティングを塗布 ·焼付けした。得られた鋼板の磁気特性及び打ち抜き性を表 7に併記する。同表より、本発明範囲内おょぴ好適範囲内の二次再結晶焼鈍を施した場合は磁気特性および打ち抜き性ともに良好であつた。 '

なお、発明例においては、 0. 15〜0, 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 2個 /cm² 以上であった。

表 7

二次再結晶電磁特性打ち抜き

焼鈍温度 W譲回数備考しノ (Wkg) (T) (千回）

「

750 2.381 1.58 21.0 比較例

775 2.375 1.57 33.5 比較例

800 1.246 1.85 42.5 発明例

825 1.233 1.85 57.0 発明例

850 1.176 1.88 58.0 発明例

875 1.097 1.90 61.5 発明例

900 1.084 1.90 58.5 5§明例

925 1.124 1.87 63.0 発明例

950 1.136 1.88 60.5 発明例

975 1.091 1.89 55.0 発明例

1000 1.185 1.87 59.0 発明例

1025 1.511 1.77 38.5 比較例

1050 1.489 1.77 36.0 比較例

(実施例 7—第 1の本発明）

C： 28ppm、 Si ： 3. 44%、 Mn： 0. 08%、 A1 ： 0. 004°/。、 S： 0. 0013%、 N： 0. 0022%、 0： 0. 0008%を含み、残部は実質的に Fe (各不純物量 30ppm以下で、インヒビター元素を含まない）である鋼スラブを連続铸造した。これを 1200°Cで 20分加熱後、熱間圧延により板厚 2. 8mmの熱延板に仕上げた。続いて熱延板焼鈍（900°C- 60秒）及ぴ冷間圧延を施して 0. 30mmの最終板厚に仕上げ、表 8記載の露点雰囲気（75%H₂— 25%N₂ ) により一次再結晶焼鈍

(950°C - 20秒）を施した。得られた一次再結晶板に Si0₂ を主成分とした焼鈍分離剤を塗布し、昇温温度 1000°C、窒素雰囲気（露点- 40°C) 中で 300°C から 800°Cまでの昇温速度 50°C/hで二次再結晶焼鈍を行った。続いてァクリル樹脂と酢酸ビニールを主成分とする有機コーティングを塗布 ·焼付けして製品とした。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 20ppm、 S量は lOppmであった。

得られた製品の磁気特性及び打抜き性を表 8に併記する。同表より、本発明にかかる製品は磁気特性および打抜き性ともに良好となっていることが分かる。

なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50raniの微細結晶粒の存在頻度は 2個 /cm² 以上であった。

表 8

電磁特性打ち抜き

露点

(。C) w B₈ 回数 W 考

(W/kg) (T) (千回）

60 1.473 1.74 21.5 比較例

50 1.351 - 1.75 18.5 比較例

20 1.184 1.88 24.0 発明例

10 1.097 1.90 23.5 発明例

0 1.084 1.90 41.5 発明例

-10 1.124 1.87 52.0 発明例

-20 1.036 1.91 60.5 発明例く- 20 1,011 1.92 61.0 発明例

(実施例 8 —第 1の本発明）表 9に記載の成分を有し、残部は実質的に Feである（各不純物量 30_Ppm以下で、インヒビター元素を含まない）鋼スラブを連続鎳造し、 1200°Cで 20 分加熱後、熱間圧延により板厚 2. 6腿の熱延板に仕上げた。これに熱延板焼鈍（900°C-30秒）及ぴ冷聞圧延を施して 0. 50mmの最終板厚に仕上げ、表 1 0に記載のように露点を変化させて一次再結晶焼鈍（水素： 75 vol%、窒素： 25 vol %、 950°C - 10秒）を施し、さらに焼鈍分離剤を塗布することなく焼鈍温度 900°C (水素： 75 vol %、窒素： 25 vol %、露点- 20°C) で二次再結晶焼鈍を行った。この二次再結晶焼鈍の際、 300°Cから 800°Cまでの昇温速度を表 1 0に記載のごとく変化させた。なお、発明例（鋼記号 o、 P ) における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 20〜60_Ppm、 S量は 5〜： lOppmであった。なお、鋼記号 Q，および Rは脱炭処理を施していないので、製品板中にもスラブとほぼ同量の Cが含まれる。さらにァクリル樹脂および酢酸ビニールを主成分とする有機コ一ティングを塗布 ·焼付けし、得られた製品の磁気特性及び打抜き性を測定した。結果を表 1 0に併記する。同表より、本発明に従う場合は磁気特性おょぴ打抜き性ともに良好となることが分かる。

なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 2個 /cm² 以上であった。

表 9

表 10

電磁特性打ち抜き

昇温速度

鋼記号

(°C/s) W 回数備考

(W/kg) (τ) (千回）

0 く - 20 20 1. 25 1.912 63.0 発明例

0 -20 120 1.535 1.733 49.5 比較例

0 50 20 1.825 1.652 13.0. 比較例

0 50 120 2.000 1.621 9.5 比較例

Q く - 20 20 1.525 1.674 , 42.5 比較例

Q く- 20 120 1.731 1.658 31.0 比較例

Q 50 20 1.656 1.843 7.5 比較例

Q 50 120 1.535. 1.682 8.5 比較例

R く - 20 20 1.668. 1.656 36.0 比較例

R く- 20 120 1.689 1.643 43.5 比較例

R 50 20 1.812 1.837 4.5 比較例

E 50 120 1.780 1.682 4.0 比較例 (実施例 9—第 1の本発明）表 9 に記載の成分を含む鋼スラブを連続铸造し、得られたスラブを 1150°Cで 30分加熱後、熱間圧延により板厚 2. 6mmの熱延板に仕上げた。続いて熱延板焼鈍後（950°C- 30秒）、 0. 80腿の中間板厚に冷延し、 950°Cで中間焼鈍を行った後、さらに冷間圧延を行って 0. 10 の最終板厚に仕上げた。次いで、表 1 1に記載のように露点を変化させて一次再結晶焼鈍（水素雰囲気、 950°C - 20秒）を施し、さらに焼鈍分離剤を塗布することなく窒素雰囲気下、焼鈍温度 900°Cで二次再結晶焼鈍を行った。二次再結晶焼鈍の際、 300°Cから 800°Cまでの昇温速度を表 1 1に記載のごとく変化させた。なお、発明例（鋼記号 0、 P ) における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 20〜60ppm、 S量は 5〜15ppmであった。なお、鋼記号 Q , および Rは脱炭処理を施していないので、製品板中にもスラブとほぼ同量の Cが含まれる。

次いでァクリル樹脂おょぴクロム酸系無機物を主成分とするァクリル系樹脂およびクロム酸系無機物を主成分とする半有機コーティングを塗布 · 焼付けして製品とした。得られた鋼板の磁気特性及び打抜き性を測定した。結果は表 1 1に併記する。同表より、本発明に従う条件で製造された製品は磁気特性おょぴ打抜き性ともに良好となっていることがわかる。

1

点電磁特性打ち抜き昇温速度 /fit: CO (°C/s) w_17/60 B₈ 回数備 fe (千回）

0 く- 20 20 0.821 1.910 ' 91.0 発明例

0 く- 20 120 1.928 1.741 69.5 比較例

0 ' 50 20 1.196 1.823 15.0 比較例

0 50 120 1.600 1.649 23.0 比較例

Q 20 20 1.240. 1.775 61.0 比較例

Q く - 20 120 1.622. 1.667 32.0 比較例

Q 50 20 1.396 1.805 19.0 比較例

Q 50 120 1.523 1.709 18.5 比較例

R く- 20 20 1.264 1.823 53.5 比較例

R く -20 120 1.611 1.655 40.5 比較例

E 50 20 1.382 1.810 11.5 比較例

E 50 120 1.780 1.611 9.5 比較例

(実施例 1 0—第 2の本発明）

C ： 0. 005 %、 Si： 3. 4 %、 Mn： 0. 07%および Sb： 0. 03%を含み、かつ A1を 20ppm 、 Nを 19 ppmに低減した組成になる鋼スラブ（他の各成分は 30 ppm以下で、インヒビター成分は含有しない）を、連続錄造にて製造した。ついで、 1100°Cで 20分加熱後、熱間圧延により 2. 6mm厚の熟延板としたのち、 1000°C, 60秒間均熱の熱延板焼鈍を行った。その後、常温の冷間圧延にて 0. 35mmの最終板厚に仕上げた。なお、熱延板焼鈍後、最終冷延前の粒径は 130 ΠΙ であった。 '

ついで、水素： 75 vol%、窒素： 25 vol%の雰囲気中にて、表 1 2に示す条件で再結晶焼鈍（露点： - 30°C) を行った。再結晶焼鈍'後の結晶粒径を測定したのち、焼鈍分離剤を適用せず露点：一 25 、窒素： 25 vol% , 水素： 75 vol%の混合雰囲気中にて 800°Cまでを 50°C/hで加熱し、 800 以上を 10°C/hで 860°Cまで加熱し、この温度に 20時間保持する条件で最終仕上焼鈍を行った。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 10 ppm, 鋼中 N量は 30ppmであった。

その後、重クロム酸アルミニウム、ェマルジヨン樹脂おょぴエチレングリコールを混合したコティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。かくして得られた製品板の磁気特性を測定すると共に、得られた製品板を用いて打抜き加工にて E I型コアを作製し、窒素中にて 750°C， 2時間の歪取り焼鈍を行った後のコアの鉄損（W_15/5Q) を測定した。

得られた結果を表 1 2に併記する。

また、比較のため、.同じ板厚： 0. 35mm の従来の方向性電磁鋼板と無方向性電磁鋼板を用いて同様に E I型コアを作製して測定したコアの鉄損 (W_15/50) も、表 1 2にせて示す。再結晶焼鈍製品板の鉄損比 E Iコア鉄損圧延方向 W C 15/50 W is/so

時 ΓΒΊ 住備考

W L 15/50 / " LIS/50

(。c) (s) (W/kg) (W/kg) (W/kg)

900 30 35 0.93 1.96 1.22 発明例

925 30 47 0.90 1.94 1.19 1)

950 30 55 0.89 1.93 1.17 II

975 10 71 0.89 1.90 1.15 /;

o

800 3600 78 0.93 2.24 1.33 /;

840 30 24 1.64 2.28 1.99 比較例

1000 30 122 1.55 2.00 1.97

(方向性電磁鋼板） 4.03 1.52 II

(無方向性電磁鋼板） ¹ 1.90 1.29 2.11 II

同表に示したとおり、再結晶焼鈍後の粒径を 30〜80 m の範囲に制御することにより、圧延方向の鉄損（W_U5/50) が 1. 40 W/kg以下で、かつ圧延直角方向の鉄損（W_cl5/5。）が圧延方向のそれ（W_U5/5。）の 2. 6倍以下の製品を得ることができ、 E I型コアに適用することにより良好な鉄損が得られるとが判る。

なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 3個 /cm² 以上であった。

(実施例 1 1一第 2の本発明）

C ： 0. 023 %、 Si ： 3. 3 %および Mn： 0. 12%を含み、かつ A1を 40 ppm、 Nを 14ppm に低減した組成になる鋼スラブ（他の各成分は 30ppm以下で、ィンヒビター成分は含有しない）を、連続铸造にて製造した。ついで、 1200

°Cで 20分加熱後、熱間圧延により 2. 2mmの熱延板としたのち、 1100°C， 20秒の熱延板焼鈍を行った。その後、 240°Cにて冷間圧延を行い、途中板厚： 0. 90mmの時に 200 °Cで 5時間の時効処理を挟んで 0. 35mmの最終板厚に仕上げた。なお、最終冷延前の粒径は 280 ju m であった。

ついで、水素： 75 vol%、窒素： 25 vol%、露点： 50°Cの雰囲気中にて、表 1 3に示す条件で脱炭を兼ねる再結晶焼鈍を行った。再結晶焼鈍後の粒径を測定したのち、コロイド状シリカ（Si0₂ )を焼鈍分離剤として塗布してから、常温から 900°Cまで 30°C/hの速度で 900°Cまで昇温し、この温度に 50時間保持する最終仕上焼鈍（焼鈍雰囲気水素 75vol %-窒素 25vol %、露点 - 20°C) を行った。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 C量は lOppm, 鋼中 A1量は 10ppm、鋼中 N量は 15ppmであった。

その後、重クロム酸アルミニウム、ェマルジヨン樹脂おょぴエチレングリコールを混合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。かくして得られた製品板の磁気特性、および得られた製品板を用いて作製した E I型コアの歪取り焼鈍（窒素中にて 750°C, 2時間）後のコアの鉄損（W_ls/5()) について調べた結果を表 1 3に併記する。

表 13

再結晶焼鈍製品板の鉄損比圧延方向圧延直角方向 E Iコア鉄損

圧延方向 _C15 5o BL 50 ^BC 50 W ₁₅/50

No. 時間 W 備考

, /W " LI 5/50

(。c) (s) ( im) (W/kg) (W/kg) (T) (T) (Wkg)

1 850 60 32 1.05 1.36 1.95 1.85 1.12 発明例

2 875 60 45 1.03 1.33 1.95 1.87 1.08 "

3 900 60 57 1.04 1.24 1.92 1.90 1.06 II

4 925 30 70 1.08 1.20 1.90 1.91 1.10 11

5 800 3600 75 1.15 1.44 1.94 1.78 1.25 II

6 800 30 20 ' 1.85 1.50 1.75 1.63 1.97 比較例

7 1000 30 111 1.99 1.44 1.73 1.60 2.03

同表によれば、再結晶焼鈍後の粒径が 30〜80 / m の範囲で、圧延方向の鉄損（W_L15/5。）が 1. 40 W/kg以下で、かつ圧延直角方向の鉄損（W_cl5/50) が圧延方向のそれ（W_U5/5()) の 2. 6倍以下の製品が得られ、 E I型コアに適用することにより良好な鉄損が得られることが分かる。

なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 3個 / cm² 以上であった。

(実施例 1 2—第 2の本発明）表 1 4に示す成分組成になる（他の各成分は 30ppm以下で、インヒビター成分は含有しない）鋼スラブを、 1160°Cに加熱後、熱間圧延により 2. 6 mm 厚の熱延板とした。ついで、熱延板焼鈍を 1000°C、均熱 30秒の条件で行つた。冷間圧延開始前の結晶粒径は 30〜60 111であった。その後、冷間圧延により 0. 30mmの最終板厚に仕上げた。ついで、水素： 50 vol%、窒素： 50 vol%、露点：— 30°Cの雰囲気中にて 980°Cで均熟 20秒の再結晶焼鈍を行つた。再結晶焼鈍後の粒径を測定したのち、焼鈍分離剤を適用せずに、 850 °Cまで 10°C/liの速度で昇温し、この温度に 75時間保持する最終仕上焼鈍を露点：一 40°Cの窒素雰囲気中で行った。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 5〜30ppm、鋼中 N量は 15〜50ppmであった。

ついで、リン酸アルミニウム、重クロム酸がカリウムおよびホウ酸を浪合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。

かくして得られた製品板の磁気特性、および得られた製品板を用いて作製した E I型コアの歪取り焼鈍（窒素中にて 750°C, 2時間）後のコアの鉄損（W_15/5。）について調べた結果を表 1 4に併記する。表 14

oo

ド

表中、 C, Al, Nは ppra表示

同表によれば、 C ： 0. 003 〜0. 08%、 Si： 2. 0 ⁰/₀〜8. 0 %、 A1： lOOppm 以下、 N： 30 ppm以下を満足する成分系のスラブを用いることにより、圧延方向の鉄損（W_U5/5。）が 1. 40 W/kg以下で、かつ圧延直角方向の鉄損

(W_cl5/50) が圧延方向のそれ（W_U5/5e) の 2. 6倍以下の製品が得られることが分かる。

なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50腿の微細結晶粒の存在頻度は 3個 /cm² 以上でぁづた。

(実施例 1 3—第 3の本発明）

C ： 0. 002 %， Si： 3. 5 % , Mn： 0. 05%および Sb： 0. 02%を含有し、かつ A1を 40 ppm, Nを 9 ppm ，その他の成分を 20ppm 以下に低減した組成

(インヒビター成分を含まない）になる鋼スラブを、連続铸造にて製造した。ついで、 1100°C, 20分のスラブ加熱後、熱間圧延により 2. 6mm厚の熱延板としたのち、 1000°C, 60秒間均熱の熱延板焼鈍を施した。その後、常温による 1回目の冷間圧延にて 1. 60mmの中間板厚としたのち、 850 °C, 10秒間均熱の中間焼鈍を行った。中間焼鈍後の最終冷延前粒径はでめつた。

ついで、途中板厚： 0. 90mmの時に 200°Cで 5時間の時効処理を挟んで常温による 2回目の冷間圧延により 0. 20mmの最終板厚に仕上げた。ついで、水素： 75 vol%、窒素： 25 vol%の雰囲気中（露点- 50°C) にて、表 1 5に示す条件で再結晶焼鈍を行った。再結晶焼鈍後の結晶粒径を測定したのち、焼鈍分離剤を適用せずに、露点：一 50°C、窒素： vol %、水素： 75 vol%の混合雰囲気中にて 800°Cまでを 50°C/hr の速度で昇温し、 800°C以上.を 10°C/hの速度で 830°Cまで昇^し、この温度に 50時間保持する条件で最終仕上焼鈍を行った。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1 量は 20ppm、鋼中 N量は 20ppmであった。その後、重クロム酸アルミニウム、ェマルジヨン樹脂おょぴエチレングリコールを混合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。かくして得られた製品板について、 1 mm以下の微細粒を除いて鋼板表面における二次再結晶平均粒径を測定した。

また、二次再結晶粒の内部における粒径： 0. 15mm以上、 1. 00匪以下の微細結晶粒の存在頻度を、鋼板表面の 3 cm角の領域内での微細結晶粒の数を計測して求めた。

さらに、製品板の結晶方位を X線回折法を用いて 30 X 280 mmの範囲について測定し、 { 1 1 0 } < 0 0 1 >方位からのずれ角が 20° 以内である結晶粒の頻度（ゴス方位粒面積率）を測定した。

またさらに、 400 Hzおよび 1000Hzの周波数での高周波鉄損（周波数： 400 Hz, 1000Hz) を測定した。

得られた結果を表 1 5に併記する。

なお、表 1 5には、比較のため、同じ板厚： 0. 20mmの方向性電磁鋼板おょぴ無方向性電磁鋼板について、同様な調査を行った結果も併せて示す。

表 15 再結晶焼鈍製品板鉄損製品板製品板製品板

平均粒径微細粒頻度ゴス方位粒

No. 、)曰 |^ 時聞粒径備考、 / ^ 10/1 面積率

(°C) (s) (W/kg) (W/kg) (mm) (/cm²) (%)

1 880 30 33 6.7 28.0 37 219 94 発明例

2 915 30 44 6.1 27.1 45 188 99 "

3 940 30 55 6.5 28.6 34 198 95 11

4 965 10 70 6.8 29.0 25 156 95 II

5 800 3600 77 7.3 29.7 18 133 88 II οο 6 800 30 23 8.9 33.7 5 28 70 比較例

7 1000 30 120 9.4 34.1 3 197 66

8 (方向性電磁鋼板） 8.5 34.0 22 0.2 98

9 (無方向性電磁鋼板） 11.0 39.8 0.10 5 II

同表に示したとおり、本発明の要件を満足する発明例はいずれも、従来の方向性電磁鋼板よりも優れた高周波鉄損が得られている。

(実施例 1 4一第 3の本発明）

C ： 0. 003 % , Si： 3. 6 %および Mn : 0. 12%を含有し、かつ A1を 30ppm、 Nを 10 ppmに低減した組成になる鋼スラブ（他の各成分は 30ppm以下で、ィンヒビター成分は含有しない）を、連続铸造にて製造した。ついで、 1200°C， 20分のスラブ加熱後、熱間圧延により 2. 2mmの熱延板としたのち、 900°C, 30秒間均熱の条件で熱延板焼鈍を行ったのち、常温における 1回目の冷間圧延で 0. 30mmに仕上げた。ついで、表 1 6で示す条件で中間焼鈍を行ったのち、常温にて 2回目の冷間圧延を施して 0. 10mmの最終板厚に仕上げた。

ついで、水素： 75 vol%、窒素： 25 vol%、露点：一 50°Cの雰囲気中にて 900°C， 10秒間均熱の再結晶焼鈍を行った。再結晶焼鈍後の粒径を測定したのち、コロイド状シリカを焼鈍分離剤として塗布してから、常温から 900°Cまで 30°C/hの速度で 900°Cまで昇温し、この温度に 50時間保持する最終仕上焼鈍を行った（雰囲気水素： 75 vol%、窒素： 25 vol%、露点 -30°C) 。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 10ppm、鋼中 N量は 20ppmであ-つた。

その後、重クロム酸アルミ -ゥム、ェマルジヨン樹脂おょぴエチレングリコールを混合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。かくして得られた製品板について、実施例 1 3と同様にして、二次再結晶粒径、微細結晶粒の存在頻度ゴス方位粒面積率おょぴ各周波数での高周波鉄損を測定した。

得られた結果を表 1 6に併記する。

なお、表 1 6には、比較のため、同じ板厚： 0.10mmの 6.5%Si組成になる無方向性電磁鋼板について、同様な調査を行った結果も併せて示す。

16

中間焼純結晶焼鈍製品板鉄損製品板製品板製品板

後の粒径平均粒径微細粒頻度ゴス方位粒

No. 塩度瞎間粒径 V 備考

Izc, »V * 10/400 ^ 10/1000 面積率

(。C) (s) ( in) (Wkg) (Wkg) ) (/cm²) (%)

1 . 850 30 30 46 4.7 18.0 23 202 83 発明例

2 900 30 43 49 4.1 17.0 25 105 91 !1

3 925 30 51 52 5.0 18.6 18 133 80 II

4 950 10 66 43 5.2 18.8 15 175 73 II

5 800 3600 73 35 5.3 18.7 13 83 81 11

00 6 1000 30 330 28 9.4 24.3 17 76 26 比較例

7 (6.5%Si電磁鋼板） 5.7 19.0 0.25 4 /

同表に示したとおり、本発明の要件を満足する発明例はいずれも、従来の 6. 5%Si無方向性電磁鋼板よりも優れた高周波鉄損が得られている。なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 2個 /cm² 以上であった。

(実施例 1 5—第 3の本発明）表 1 7に示す成分糸且成になる鋼スラブ（他の各成分は 30_PPm以下で、インヒビター成分は含有しない）を、 1160°Cに加熱後、熱間圧延により 1. 6mm 厚の熱延板とし、ついで 850°C，均熱 30秒の条件で熱延板焼鈍を行ったのち、冷間圧延により 0. 23mmの最終板厚に仕上げた。この時、最終冷延前の粒径は 40〜60 /i m であった。

ついで、水素： 50 vol% 窒素： 50 vol%、露点：一30°Cの雰囲気中にて 950でで均熱 10秒の再結晶焼鈍を施した。再結晶焼鈍後の粒径を測定したのち、焼鈍分離剤を適用せずに、 850°Cまで 10°C/hの速度で昇温し、この温度に 75時間保持する最終仕上焼鈍を露点が一 40°Cの窒素雰囲気中で行つた。なお、発明例における、最終仕上焼鈍後の鋼中 A1量は 5〜30ppm、鋼中 N量は 20〜 40ppmであった。

その後、リン酸アルミニウム、重クロム酸カリウムおよびホウ酸を混合したコーティング液を塗布し 300°Cで焼き付けて製品とした。かくして得られた製品板について、実施例 1 3と同様にして、二次再結晶粒径、微細結晶粒の存在頻度ゴス方位粒面積率おょぴ周波数： 1000Hzでの高周波鉄損を測定した。

得られた結果を表 1 8に示す。

なお、同表には、比較のため、同じ板厚： 0. 23mmの方向性電磁鋼板について、同様な調査を行った結果も併せて示す。表 17

No.

C Si Mn Ni Sn Sb Cu P Cr Al N

1 25 3. 52 0. 10 tr tr tr tr tr tr 20 21

2 24 3. 50 0. 05 0. 50 tr tr tr tr tr 20 19

3 30 3. 53 0. 20 tr 0. 04 tr tr tr tr 50 22

4 33 3. 62 0. 15 tr tr 0. 04 tr tr tr 60 22

5 25 3. 52 0. 08 tr tr tr 0. 10 tr tr 10 15

6 13 3. 51 0. 12 tr tr tr tr 0. 04 tr 30 12 oo

CO

7 41 3. 30 0. 07 tr tr tr tr tr 0. 30 30 10

8 23 3. 48 0. 06 tr tr tr tr tr tr 240 20

9 15 3. 49 0. 20 tr tr tr tr tr tr 50 80

10 (方向性電磁鋼板）

* C, Al, Nは ppm表示瑋

表 18

再結晶焼鈍後二次再結晶微細麵度ゴス方位粒

/

No. の粗" W 10/1000 平住 isiik率

(μπι) (Wkg) (卿 (/cm²) (%)

1 45 32.0 45 98 87 発明例

2 45 ' 30.5 55 66 89 //

3 44 31.0 23 115 90 //

4 43 30.6 46 55 91 //

5 45 31.2 44 68 90 //

6 49 31.2 33 102 90 // to

o 7 50 30.5 27 99 85 //

8 12 43.5 5 150 20 比例

9 20 36.8 5 221 35 "

10 方向性電磁鋼板 35.2 25 0.1 95

表 1 8に示したとおり、本発明の要件を満足する発明例はいずれも、従来の方向性電磁鋼板よりも優れた高周波鉄損が得られている。

なお、発明例においては、 0. 15〜0. 50mmの微細結晶粒の存在頻度は 2個 /cm² 以上であった。産業上の利用の可能性本発明によれば、表面にフォルステラィト質被膜など硬質の被膜を有さず優れた方向性電磁鋼板を極めて経済的に製造することができる。この方向性電磁鋼板は打抜き性等に優れるので、たとえば EIコァを製造する工程を大幅に省力化することができる。また、本発明によれば、インヒビターを含有しない高純度成分の素材を用いて、打抜き性が良好、鉄損および/または高周波鉄損が低い、磁気特性の異方性が少ないなど、優れた特性を有する方向性電磁鋼板を安定して得ることができる。

とくに、第 1の本発明においては打抜き性が良好で鉄損に優れるという特長を有する、また第 2の本発明においては打抜き性が良好で磁気特性に優れ、かつその異方性が小さいという特長を有する、そして第 3の本発明においては高周波鉄損に優れたという特長を有する、方向性電磁鋼板をそれぞれ安定して得ることができる。

さらに、これらの本発明では、素材中にインヒビター成分を含有しないので、スラブの高温加熱や脱炭焼鈍、高温純化焼鈍などを施す必要がなく . 低コストにて大量生産可能であるという大きな利点がある。なお、第 1およぴ第 2の本発明の実施例では、コアとして E I型コアを使用した場合について主に説明したが、本発明鋼板の用途は E I型コアに限定されるものではなく、加工性を重視する方向性電磁鋼板の用途すベてに適用できることはいうまでもない。

Claims

請求の範囲

1. 質量％で、 Si ： 1.0 〜8.0 %を含有する組成になる方向性電磁鋼板であって、二次再結晶粒の内部に粒径が 0.15mm以上、 0.50腿以下の微細結晶粒を 2個 cm² 以上の頻度で含み、かつフォルステライト（Mg₂Si0₄)を主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

2. 質量⁰ /₀で、さらに、 Ni : 0.005 〜1.50%、 Sn： 0.01〜1.50%、 Sb： 0.005 〜0.50%、 Cu： 0.01〜1.50%、 P ： 0.005 〜0.50%、 Mo： 0.005〜 0.50%および Cr： 0.01〜； 1.50%のうちから選んだ 1種または 2種以上を含有する組成になる請求項 1に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

3. 質量％で、 Nの含有量が 10〜： 100 ppm である請求項 1に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

4. 質量％で、 Siの含有量が 2.0%以上である請求項 1に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

5. 粒径が lmm以下の微細粒を除いて測定した鋼板表面における二次再結晶平均粒径が 5 mm以上で、かつ二次再結晶粒の内部に粒径が 0.15mm以上、 1.00mm以下の微細結晶粒を 10個ノ cm²以上の頻度で含み、さらに { 1 1 0 } < 00 1〉方位からの方位差が 20° 以内の結晶粒の面積率が 50%以上である請求項 1に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

6.. 圧延方向の鉄損（W_u5/5。）カ 1. 40W/kg以下で、かつ圧延直角方向の鉄損（W_C15/S。）が圧延方向のそれの 2.6倍以下である請求項 1に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板。

7. 圧延方向の磁束密度（B^)が 1. 8 5 T以上で、かつ圧延直角方向の磁束密度（B_C5Q) が 1. 70 T以上である請求項 1に記載の磁気特性の良. 好な方向性電磁鋼板。

8. 質量⁰ /。で、 C : 0.08%以下、 Si : 1.0 〜8.0 %および Mn : 0.005 〜3.0 %を含み、かつ A1を 0.020%以下、 Nを 50ppm以下に低減した組成になる鋼スラブを、熱間圧延し、必要に応じて熱延板焼鈍を施したのち、 1回または中間焼鈍を挟む 2回以上の冷間圧延を施し、ついで再結晶焼鈍を行い、その後必要に応じて MgOを含有しない焼純分離剤を塗布してから、最終仕上焼鈍を 1000°C以下の温度で行うことを特徴とする、フオルステライトを主体とする下地被膜を有しない、磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

9. 前記鋼スラブが、質量⁰ /₀で、さらに、 Ni : 0.005 〜1.50%、 Sn： 0.01 〜： l.50%、 Sb： 0.005 〜0.50%、 Cu： 0.01〜1.50%、. P ： 0.005 〜0.50%、 Mo： 0.005〜 0.50%および Cr： 0.01〜： 1.50%のうちから選んだ 1種または 2 種以上を含有する組成になる請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 0. 前記鋼スラブが、質量％で、 Siを 2.0%以上含有する組成になる請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 1. 前記鋼スラブが、質量％で、 A1を lOOppm以下に低減した組成になる請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 2. 前記最終仕上焼鈍を、露点： 40°C以下の低酸化性または非酸化性雰囲気中にて行う請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 3. 前記最終仕上焼鈍を、窒素を含有する雰囲気中にて行う請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 4. 前記熱間圧延前のスラブ加熱温度を、 1300°C以下とする請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 5. 前記再結晶焼鈍を露点： 40°C以下の低酸化性または非酸化性雰囲気中にて行う請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 6. 前記再結晶焼鈍において、焼鈍後の粒径を 30〜80/χπι とし、前記最終仕上焼鈍を 975°C以下の温度で行う請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 7. 前記冷間圧延において、最後の冷間圧延の前の粒径を 150/zm未満とする請求項 1 6に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 8. 前記冷間圧延において、最後の冷間圧延の前の粒径を 150;im 以上とする請求項 1 6に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

1 9. 前記最終仕上焼鈍の最高加熱温度を 800°C以上とするとともに、該最終仕上焼鈍における 300°Cから 800°Cまでの昇温速度を 5〜 100°C /hとする請求.項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

2 0. 前記鋼スラブが、質量％でじ： 0.006%以下、 Si： 2.5〜4.5%、 Mn：

0. 50%以下を含有するとともに、 0が 50p_Pm以下に抑制され、残部実質的に Fe および不可避的不純物からなるものとし、前記再結晶焼鈍における雰囲気露点を 0°C以下とする請求項 1 9に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。

2 1 . 前記最終仕上焼鈍後に絶縁コーティングを塗布し、焼き付けることを特徴とする請求項 8に記載の磁気特性の良好な方向性電磁鋼板の製造方法。 -