WO2001002316A1

WO2001002316A1 - Couche intermediaire pour verres stratifies et verre stratifie

Info

Publication number: WO2001002316A1
Application number: PCT/JP2000/004383
Authority: WO
Inventors: Minoru Nakajima; Isei Sannomiya
Original assignee: Sekisui Chemical Co., Ltd.
Priority date: 1999-07-01
Filing date: 2000-07-03
Publication date: 2001-01-11
Also published as: US20050287341A1; EP2292427A1; US6863956B1; BR0012098B1; KR20060110016A; MXPA02000125A; AU780388B2; EP1233007B1; KR100665906B1; BR0012098A; EP1233007A1; KR100680578B1; EP1233007A4; EP2292427B1; WO2001002316A8; CA2376547C; EP1932661A1; KR20020020759A; AU2308001A; US7378142B2

Description

明細書合わせガラス用中間膜及び合わせガラス技術分野

本発明は、脱気性に優れた合わせガラス用中間膜及びそれを用いてなる合わせガラスに関する。背景技術

ガラス板の間に、可塑化ポリビニルプチラール等の熱可塑性樹脂シートからなる中間膜を挟み、互いに接着させて一体化してなる合わせガラスは、自動車、航空機、建築物等の窓ガラスに広く使用されている。

このような合わせガラスは、外部から衝撃が加えられると、ガラス部分は破損しても、ガラスの間に介在された中間膜は容易には破損せず、また、ガラスの破損後においてもガラスは中間膜に貼着した状態であるので、その破片が飛散することが少ない。従って、車両や建築物の中の人体がガラスの破片により傷害をうけることを防止することができる。

このような合わせガラスは、通常、ガラス板の間に中間膜を挟み、これをニップロールに通して扱くか又はゴムバックに入れて減圧吸引し、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気しながら予備圧着し、次いで、オートクレープ内で加熱加圧して、本圧着を行うことにより製造される。

上記中間膜には、透明性、接着性、耐貫通性、耐候性等の基本性能が良好であることのほかに、保管中に中間膜同士がブロッキングしないこと、ガラス板の間に中間膜を挟む際の取扱い作業性が良好であること、更に空気の巻き込みによる気泡の発生をなくすために、予備圧着工程での脱気性が良好であること等が要求される。

上記のような要求を満たすために、通常、中間膜の両面には微細な凹部と凸部とからなる多数のエンボスが形成されている。凹部と凸部の形態としては、例えば、多数の凸部とこれらの凸部に対する多数の凹部とからなる各種の凹凸模様や、多数の凸条とこれらの凸条に対する多数の凹溝とからなる各種の凹凸模様を有するエンボス形状が開示されている。

また、エンボスの形状の、粗さ、配置、大きさ等の種々の形状因子も検討されており、例えば、特公平 1 一 3 2 7 7 6号公報には、「軟質の熱可塑性樹脂よりなり、積層接着用中間膜として用いられる微細な凹凸（エンボス）の表面形状を有するフィルム又はシートの少なくとも片面が、このフィルム又はシートと一体成形された多数の独立した突出部を有し、かつ該突出部に対する凹部の全てを同一水準で連続せしめられた表面形状とされてなることを特徴とする熱可塑性樹脂製中間膜」が開示されている。

しかし、中間膜の両面に規則的なエンボスが形成されると、互いの回折面の干渉により、一般的にモアレ現象と呼称される縞状の回折像が出現する。

また、従来の凹凸模様は、通常ロールをサンドブラスト加工することによりランダムに設けられるので、充分な脱気が行ない難いものであった。

上記モアレ現象は、外観の面から好ましくないばかりか、中間膜の裁断時や合わせ加工の作業時に、キラキラと目につく干渉縞の変化等により、作業者の目を疲れさせたり、乗物酔いのような症状を生じさせ、その結果、作業性の低下をもたらすという問題点がある。また、規則的に配置されたエンボスが片面のみに付与された中間膜の場合であっても、それを複数枚重ね合わせて作業する際には、やはりモアレ現象が出現し、同様に作業性の低下を来すという問題点がある。上記モアレ現象は、中間膜表面に形成されたエンボスの配置や間隔が規則的であればあるほど出現し易く、例えば、各エンボスの凸部の少なくとも 2点間の距離が一定となるような配置にある場合や、中間膜の両面のエンボスの配置が同一である場合等には、殆どの場合、モアレ現象が出現する。

従って、例えば、格子模様、線条模様、一定の間隔をもつ広がりを有する放射状模様等に形成されたエンボスは、モアレ現象が出現し易い代表的なエンボスの例と言える。

上記モアレ現象の出現とそれに伴う作業性の低下という問題点に対応するため、例えば、特開平 5— 2 9 4 6 7 9号公報には、「中間膜表面に配置が規定された多数の突起部を設け、その突起部より微細な凸部を有するエンボスを不規則に付与する方法」が開示されている。

しかし、上記の方法では、上記モアレ現象の出現はかなり改善されるものの、突起部より微細な凸部を有するエンボスを突起部表面及び突起部が位置しない表面にも付与しているので、微細な凸部を有するエンボスの凹部に空気溜まりが発生し、予備圧着工程での脱気性が不充分になるという問題点があった。

また、特表平 9— 5 0 8 0 7 8号公報等には、凹凸形状において溝形状を規則的に配置し、そのパターンを各面で 2 5 ° 以上に、より好ましくは 9 0 ° にすることによってモアレを解消する中間膜が開示されている。

上述の方法において、モアレを解消するために 9 0 ° の刻線を付与した形状は、刻線 4 5 ° のロールを用いて熱転写されることが公知である。しかし、ロールの刻線の角度が大きくなるほど転写が容易でなくなる。一般には、転写流れに対して平行な縦刻線形状が最も容易に形成することができ、横刻線形状は転写の際に温度制御と高い圧力とを必要とする。

また、上述の方法では、予備圧着工程における脱気開始時の温度を厳密に制御しないと、合わせガラス構成体（例えば、ガラス Z中間膜ガラス）の周縁部が先にシールされる周縁部シール先行現象が発生し、構成体内部の脱気が更に不充分になるという問題点があつた。

上記周縁部シール先行現象の発生を防止する手段として、溝形状の凹凸形状の大きさにより、脱気を開始するときの温度を管理し、脱気開始時の構成体圧着時にシール先行現象を防止したり、また、エンボスの粗さを大きくする方法もある力この場合、構成体の周縁部のシールを確実に行うためには予備圧着工程における予備圧着温度を大幅に高める必要が生じるという問題点があった。

また、中間膜両面の刻線形状を成形性の観点から平行にすると、膜取扱い性、特に自着力においてその自着性が高くなるという問題点があった。

また、上記従来の中間膜は、保管中のブロッキング性、取扱い作業性及び予備圧着工程での脱気性は相当に改善されるが、例えば、面積が広い合わせガラスや曲率が大きい合わせガラスを製造する場合、又は、合わせガラスの生産性を上げる場合のように、厳しい条件のもとで脱気する場合には、脱気性及びシール性の点で充分に満足のいくものではないという問題点があつた。即ち、上記のような厳しい条件のもとで脱気する場合には、特にガラス板と中間膜とのシール状態を全体にわたって均一にることが難しく、脱気性及びシ一ル性が不完全となり、ォ一トクレーブ内で加熱加圧して本圧着する際に、シール不良部から加圧空気が侵入して、ガラス板と中間膜との間に気泡が発生しやすくなり、透明性に優れる合わせガラスを得ることができない。

このようなシール不良は、予備圧着条件を非常に狭い範囲で厳密に調節することにより、ある程度は改善されるが、適性温度範囲が非常に狭いので、気泡発生による品質不良が多発する。

また、上記開示にあるような、凹凸の形状や凹部の水準を全体にわたって均一にした中間膜を用いて合わせガラスを製造した場合、中間膜そのものが有する厚み差や、合わせガラス用として用いるガラスの厚み差や曲率差によるペア一差を充分に吸収することができないという問題点がある。

また、従来の中間膜の場合、多様なユーザーの多様な加工条件に対応するためには、例えば、それぞれに適応し得る凹凸形状を有するエンボスロール等を数多く準備して、それぞれのユーザーの加工条件に合致する種々の凹凸形状からなるエンボスを付与した多品種の中間膜を製造する必要があり、生産性の点で効率的でないという問題点もある。

更に、扱き脱気法により予備圧着を行う場合と、減圧脱気法により予備圧着を行う場合とでは、前者は加圧下で脱気され、後者は減圧下で脱気される等、予備圧着条件に大きな差があり、一方の設備しか擁していないところでは、予備圧着できない場合があった。

上述のとおり、脱気工程である予備圧着工程としては、一般に、ゴムロールを用いて合わせガラスを扱く扱き脱気方式とゴムバッグに入れて減圧することにより合わせガラス周辺から空気を抜き出す減圧脱気方式とがある。

減圧脱気方式における脱気工程としては、例えば、まず、充分に冷却（例えば 2 0で）されたゴムバッグ内に、ガラス Z中間膜 Zガラスの構成の合わせガラスを入れ減圧を開始する。減圧保持時間を 1 0分程度とし、ガラス/中間膜間の全体の空気を充分に除いた後に昇温し約 1 1 0でまで加熱する。この時、ガラス Z 中間膜間はほぼ密着し、その後、常温近くまで冷却してから合わせガラスを取り出し、次の本圧着工程へ移行する。

予備圧着工程において、減圧脱気方式を用いる場合、この工程は加熱—冷却サィクルからなるので、生産性を向上させるためには、ゴムバッグ内の初期温度を高くして、到達温度を低くすることが要求されている。

しかし、このゴムバッグ内の初期温度を高くしていくと、減圧時にガラス周辺部が先に潰れてしまい、中央部分の空気が抜けにくくなつて残る。予備圧着工程で充分脱気できれば、残存する若干量の空気は、本圧着工程（例えば、 1 3 0 °C X I . 3 M P a X I時間）で中間膜中に溶解させることができるので透明な合わせガラスを得ることができるが、残存空気が多いと、本圧着工程でも空気を溶解できなくなり、発泡状態となってしまう。また、到達温度を低くしていくと、ガラス周辺部のシールが完全でない部分が残り、その部分に、本圧着工程時の高圧空気が浸入して発泡状態となってしまう。

更に、ガラス Z中間膜 Zガラスの構成の合わせガラスでは、ガラスの曲げ精度や自重のかかり方等により、ガラス同士が合わさろうとする部分と離れようとする部分ができることも、上述の現象の要因となっている。

従来のエンボスの凹凸の形状としては、例えば、ランダムな形状（山と谷が交互に存在する）や、四角錐、三角錐を配置した規則的な形状等が用いられており、それ以外の形状としては、例えば、特表平 9 一 5 0 8 0 7 8号公報で、減圧脱気方式には、溝を用いて空気の抜け道を造る方法が、減圧時のシール先行を防止するのに有効であることが開示されている。

しかし、この方法では、ゴムバッグ内の初期温度を高くすることができるものの、到達温度も同様に高くする必要があり、到達温度を低くすると本圧着時に空気の浸入を起こして発泡するという問題があった。即ち、従来のランダム形状のエンボスでは、初期温度 2 0 °Cで到達温度 8 5 °Cまで加熱すればよいものが、上記の方法では初期温度 3 5 °Cで到達温度は 9 5 °Cまで加熱しなければ発泡してしまい、溝又は山脈の深さ（高さ）、幅、ピッチの最適化を図っても、ある体積までエンボスを潰すことが必要なので、初期温度と到達温度とはほぼ平行に上方へ移動することとなり、脱気工程である予備圧着工程の生産性を向上させる効果が小さかった。発明の要約

本発明は、上記に鑑み、エンボスの配置や間隔が規則的な場合でもモアレ現象の出現がなく、従って裁断時や合わせ加工時の作業性が良好であり、かつ、予備圧着工程での脱気性に優れ、気泡の発生による品質不良が殆ど生じない高品質の合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜及びそれを用いてなる合わせガラスを提供することを目的とする。

本発明は、また、予備圧着工程時に脱気開始温度の制御を厳密に行わなくとも周縁部シール先行現象が発生することがない優れた脱気性を発揮し、構成体の周緣部シールのために加熱温度を上げる必要がない合わせガラス用中間膜及びそれを用いてなる合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明は、更に、保管中のブロッキング性やガラス加工時の取扱い作業性及び生産性に優れると共に、予備圧着工程における脱気性とシール性に優れ、しかも、多様なユーザーの多様な加工条件に簡便かつ効率的に対応することができる合わせガラス用中間膜及びそれを用いてなる合わせガラスを提供することを目的とする。

本発明は、熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜（以下、中間膜ともいう）である。

本発明の第 1の態様は、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なるように形成されている合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 1の態様においては、少なくとも片面の凹部が連続するように形成されていることが好ましく、更に、少なくとも片面の凹部の底辺が連続するように形成されていることがより好ましい。

本発明の第 1の態様においては、また、一方の面のエンボスの配置間隔（L 1 ) と、他方の面のエンボスの配置間隔（L 2 ) とは、（L 1 ) く ( L 2 ) の関係にあり、一方の面の凸部の配置位置の前後（L 1 X 0 . 2 5 ) の範囲内に、他方の面の凸部が存在する割合は、一方の面の凸部の数の 5 0 %以下であることが好ましい。

本発明の第 1の態様においては、更に、少なくとも片面の凹部は、刻線状の模様を形成していることが好ましい。

本発明の第 2の態様は、少なくとも片面の前記凹部は、底辺が連続した溝形状を有しており、かつ、同一面の前記凸部は、頭頂が平面形状を有している合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 2の態様においては、更に、凸部の頭頂の平面形状の上に微細な凹部及び凸部が形成されていることが好ましい。

本発明の第 2の態様においては、頭頂の表面の粗さ R aが 2 . 5 ix m以上であることが好ましく、 3 . 0 以上であることがより好ましい。

本発明の第 2の態様においては、平面形状は、幅が凸部の配置間隔の 2 0 %以上であることが好ましい。

本発明の第 2の態様においては、平面形状は、幅が一定であっても良く、幅がランダムであっても良い。

本発明の第 3の態様は、少なくとも片面の前記凹部は、溝形状を有しており、前記溝形状の内に分断壁が形成されている合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 3の態様においては、分断壁は、高さが溝の深さより小さいことが好ましい。

本発明の第 3の態様においては、分断壁は、等間隔で配置されていることが好ましい。

本発明の第 4の態様は、少なくとも片面の前記凹部は、溝形状を有しており、同一水準になく、少なくとも片面は、表面粗さ（R z ) と陰原型の表面粗さ（R z v ) との比が R z v / R z≥0 . 2 5である合わせガラス用中間膜である。本発明の第 4の態様においては、溝形状は、線状に形成されていても良く、格子状に形成されていても良い。

本発明の第 5の態様は、少なくとも片面の前記凹部は、連続した溝形状を有しており、同一面の前記凸部は、溝形状の分断部を有しており、かつ、前記分断部は、溝形状の底辺が前記凹部の連続した溝形状の底辺と同一水準にない合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 5の態様においては、凹部の溝形状と前記凸部の分断部の溝形状とが格子状を形成していても良く、ランダムな形状を形成していても良い。本発明の第 5の態様においては、凸部の分断部の溝形状の深さが一定であっても良く、ランダムであっても良い。

本発明の第 6の態様は、少なくとも片面に凹溝が形成されており、前記凹溝と前記熱可塑性樹脂シートの押出方向との角度が 2 5 ° 未満であるガラス用中間膜である。

本発明の第 7の態様は、少なくとも片面の前記凹部は、溝形状を有しており、前記溝形状は、断面積が一定であり、かつ、最大溝深さに対し 5 %以上の深さをもつ溝が形成された深さ分布を有する合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 7の態様においては、最大溝深さに対し 5 %以上の深さをもつ溝は、 1 O mm以下の配置間隔で形成されていることが好ましい。

本発明の第 7の態様においては、溝形状は、合わせガラス用中間膜の流れ方向に平行に形成されていることが好ましい。

本発明においては、熱可塑性樹脂シートは、可塑化ポリビニルァセタール樹脂シートからなることが好ましい。

少なくとも一対のガラス間に、本発明の合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させてなる合わせガラスもまた本発明の 1つである。図面の簡単な説明

第 1図は、実施例 1〜 3の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す模式図である。

第 2図は、比較例 1の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す模式図である。

第 3図は、実施例 4の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す模式図である。

第 4図は、実施例 5の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す模式図である。

第 5図は、実施例 6の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す模式図である。

第 6図は、比較例 2の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す模式図である。

第 Ί図は、実施例 8及び実施例 9で得られた合わせガラス用中間膜のエンボス模様（凹凸模様）を示す模式図である。

第 8図は、実施例 1 0及び実施例 1 1で得られた合わせガラス用中間膜のェンボス模様（凹凸模様）を示す模式図である。

第 9図は、比較例 3で得られた合わせガラス用中間膜のエンボス模様（凹凸模様）を示す模式図である。

第 1 0図は、実施例 1 2及び 1 3で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様（凹凸の模様）を示す模式図である。

第 1 1図は、実施例 1 4及び 1 5で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様（凹凸の模様）を示す模式図である。

第 1 2図は、実施例 1 6で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様 (凹凸の模様）を示す模式図である。

第 1 3図は、比較例 4で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様（凹凸の模様）を示す模式図である。

第 7図〜第 1 3図において、 aは、凸部の配置間隔（ピッチ）を示し、 bは、凸部頭頂の平面形状の幅を示し、 cは、凹部の幅を示す。

第 1 4図は、実施例 1 7及び実施例 1 8で得られた合わせガラス用中間膜のェンボス模様（凹凸模様）を示す模式図である。

第 1 5図は、実施例 1 9及び実施例 2 0で得られた合わせガラス用中間膜のェンボス模様（凹凸模様）を示す模式図である。

第 1 6図は、比較例 5で得られた合わせガラス用中間膜のエンボス模様（凹凸模様）を示す模式図である。

第 1 7図は、 R z v の測定に用いる楔状の触針（先端幅 1 0 0 0 // m、対面角 9 0 ° ) を示す斜視図である。

第 1 8図は、本発明の第 5の態様の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す斜視図である。

第 1 9図は、本発明の第 5の態様の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す平面図である。第 1 8図及び第 1 9図においては、 1は、凹部の溝形状を示し、 2は、凸部の分断部を示し、 3は、凸部の分断部の溝の深さを示す。

第 2 0図は、本発明の第 6の態様の合わせガラス用中間膜の一例を示し、 ( a ) はその平面図、（b ) は側面図である。

第 2 0図において、 4は、凹溝を示し、 5は、エンボスを示す。発明の詳細な開示

以下に本発明を詳述する。

本発明の中間膜は、熱可塑性樹脂シートからなる。

本発明において用いられる熱可塑性樹脂シートとしては、合わせガラス用中間膜に用いられる公知のシートを用いることができ、例えば、可塑化ポリビニルァセタール系樹脂シート、ポリウレタン系樹脂シート、エチレン一酢酸ビニル系樹脂シート、エチレン一ェチルァクリレート系樹脂シート、可塑化塩化ビニル系樹脂シート等が挙げられる。これらの熱可塑性樹脂シートは、接着性、耐候性、耐貫通性、透明性等の合わせガラス用中間膜に必要とされる基本性能に優れるが、なかでも、可塑化ポリビニルプチラール樹脂シートに代表される可塑化ポリビニルァセタール系樹脂シー卜が好適に用いられる。

上記可塑化ポリビニルァセ夕一ル系樹脂シートとしては、ポリビニルァセ夕一ル樹脂が主成分として用いられるものが好ましく、このポリビニルァセタール樹脂としては、例えば、プチラール化度 6 0〜7 0モル％、重合度 1 0 0 0〜2 0 0 0のポリビニルプチラール樹脂が好適に使用される。

上記可塑化ポリビニルァセタール系樹脂シートに用いられる可塑剤としては、例えば、エチレングリコールジー 2 _ェチルプチレート、 1 , 3—プロピレングリコールジー 2 —ェチルブチレート、 1 , 4 —プロピレングリコ一ルジー 2 —ェチルブチレート、 1， 4 —ブチレングリコールジー 2 —ェチルブチレ一卜、 1 , 2ーブチレンダリコールジー 2—ェチルブチレート、ジエチレングリコールジー 2—ェチルブチレ一ト、ジエチレングリコールジ— 2—ェチルへキソエート、ジプロピレンダリコールジ— 2—ェチルブチレ一ト、卜リエチレンダリコールジー 2—ェチルペントエー卜、トリエチレングリコールジー 2 一ェチルへキソエート、テトラエチレングリコールジー 2—ェチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジカプリエート等が挙げられる。

本発明においては、ポリビニルァセ夕一ル樹脂 1 0 0重量部に対して、これら可塑剤の添加量は 2 0〜6 0重量部の範囲内であるのが好ましい。

また、本発明の中間膜は、必要に応じて、熱安定剤、紫外線吸収剤、接着力調整剤等の各種添加剤を含有してもよい。

上記熱可塑性樹脂シートの膜厚は、合わせガラスに必要とされる耐貫通性等を考慮して適宜決定されれば良く、特に限定されるものではないが、従来の中間膜と同様に、 0 . 2〜2 mmであることが好ましい。

本発明の中間膜においては、上記熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成されている。

上記エンボスの模様としては本発明の各態様の条件に反しない限り特に限定されず、多数の凸部とこれらの凸部に対する凹部とからなる各種の凹凸模様が挙げられる。これらの凹凸模様は規則的に分布していてもよく、不規則に分布していてもよいが、規則的に分布していることが好ましい。

上記凸部の高さは、全て同じであっても異なっていてもよく、上記凸部に対する凹部の深さも、全て同じであっても異なっていてもよい。

上記凸部の形状としては本発明の各態様の条件に反しない限り特に限定されず、三角錐、四角錐、円錐等の錐体；載頭三角錐、截頭四角錐、截頭円錐等の截頭錐体；頭部が山型や半球状である擬錐体等が挙げられる。上記凹部の形状としては、上記凸部に対応したものが挙げられる。

上記エンボスを形成する方法としては、エンボスロール法、カレンダ一ロール法、異形押出法、メルトフラクチャ一を利用した押出リップエンボス法等が挙げられる。なかでも、定量的に一定の微細な凹部と凸部とからなるエンボスが得られる点で、エンボスロール法が好ましい。

上記エンボスロール法で用いられるエンボスロールとしては、例えば、金属口ール表面に酸化アルミニウムや酸化珪素等の研削材を用いてブラスト処理を行い、次いで表面の過大ピークを減少させるためにバーチカル研削等を用いてラッピングを行うことにより、ロール表面に微細なエンボス模様（凹凸模様）を形成したもの、彫刻ミル（マザ一ミル）を用い、この彫刻ミルのエンボス模様（凹凸模様）を金属ロール表面に転写することにより、ロール表面に微細なエンボス模様 (凹凸模様）を形成したもの、エッチング（蝕刻）によりロール表面に微細なェンボス模様（凹凸模様）を形成したもの等が挙げられる。

上記エンボスの形状において、ガラス板と中間膜との予備圧着工程での脱気の際の空気の抜けやすさは、凹凸形状の凹部の連続性に関係があり、凹部の間隔や配置は空気の抜けやすさに大きく影響しない。脱気の初期には凹凸形状の凹部の空気はガラスとの界面から選択的に凹部の溝に流入する。その後溝内の空気は溝を通って脱気されるが、この時溝内に残る空気量は中間膜が充分に吸収しうる量である。

上記凸部と上記凹部の寸法は本発明の各態様の条件に反しない限り特に限定されず、凸部の配置間隔（ピッチ）は 1 0 m〜 1 c mであることがより好ましく、更に好ましくは 5 0〜 1 0 0 0 であり、特に好ましくは 2 0 0〜8 0 0 ^ m である。 2 0 0〜 8 0 0 であると透明性が更に向上する。また、凸部の高さは 5〜 5 0 0 mであることが好ましく、より好ましくは 2 0〜 1 0 0 w mである。更に、凸部の底辺の長さは 3 0〜 1 0 0 0 /^ mであることが好ましい。なお、本明細書において、配置間隔とは、凹部又は凸部の中心から隣接する凹部又は凸部の中心までの距離を意味する。

予備圧着時のエンボスの潰れ性にはエンボスの体積が大きく影響する。ェンボスの体積を決定するのは、凸部の間隔や配置、凸部の突平面の広がりである。凸部の突平面が広いほどエンボスの体積を大きく設定できる。このためエンボスの粗さとしては小さく設定できることになる。エンボスの体積が大きく設定できるとシール先行の問題が生じない合わせガラス用中間膜を得ることができる。予備圧着時の周辺シールに必要な温度では、合わせガラス用中間膜は充分流動状態となり、エンボスの粗さがある一定の範囲にあれば充分周辺をシールすることが可能となる。

本発明の第 1の態様によれば、中間膜の一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とを異なるように形成することにより、エンボスの配置や間隔が比較的に規則的な場合であっても、上記モアレ現象の出現を効果的に抑制することができる。

一般的に、モアレ現象の出現は、中間膜の両面のエンボスの配置や間隔が同等に近いほど起こり易い。従って、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のェンボスの配置間隔とを異なるように形成すること、即ち、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とに意識的に差を設けることにより、各面のエンボスの配置や間隔が比較的に規則的であってもモアレ現象の出現を効果的に抑制することが可能となる。

本発明の第 1の態様においては、少なくとも片面の凹部が連続するように形成されていることが好ましい。

中間膜の少なくとも片面のエンボスの凹部を連続したものとすることにより、エンボスの凹部は連通し、予備圧着工程での脱気性を著しく向上させることができるので、得られる合わせガラスは、気泡の発生による品質不良が殆ど生じない高品質のものとなる。更に、中間膜の少なくとも片面の凹部の底辺が連続するように形成されていることがより好ましい。

本発明の第 1の態様においては、中間膜の一方の面のエンボスの配置間隔が他方の面のエンボスの配置間隔に対し 1 . 2 5倍以上となるように形成されていることが好ましい。他方の面のエンボスの配置間隔に対する一方の面のエンボスの配置間隔が 1 . 2 5未満であると、モアレ現象の出現を抑制する効果が不充分となることがある。より好ましくは 1 . 3倍以上である。

本発明の第 1の態様においては、また、一方の面のエンボスの配置間隔（L 1 ) と、他方の面のエンボスの配置間隔（L 2 ) とが、（L 1 ) く ( L 2 ) の関係にあり、一方の面の凸部の配置位置の前後（L 1 X 0 . 2 5 ) の範囲内に、他方の面の凸部が存在する割合は、一方の面の凸部の数の 5 0 %以下であることが好ましい。凸部が上記の配置条件を満たす場合、同様に、凹部も上記の配置条件を満たすことになる。即ち、一方の面の凹部の配置位置の前後（L 1 X 0 . 2 5 ) の範囲内に、他方の面の凹部が存在する割合は、一方の面の凹部の数の 5 0 %以下であることが好ましい。なお、本明細書において、凸部又は凹部の配置位置とは、凸部又は凹部の中心の位置を意味し、凸部又は凹部が存在するとは、凸部又は凹部の中心が存在することを意味する。一方の面のエンボスと他方の面のエンボスとがこの条件を満たすように配置されている場合は、モアレ現象の出現を効果的に抑制することができる。より好ましくは 3 0 %以下であり、更に好ましくは 1 0 %以下であり、 0 %であること、即ち、一方の面の凸部又は凹部の配置位置の前後（L 1 X 0 . 2 5 ) の範囲内に、他方の面の凸部又は凹部が全く存在しないことが特に好ましい。

本発明の第 1の態様においては、更に、少なくとも片面の凹部が、刻線状の模様を形成していることが好ましい。

エンボス凹部の模様としては、刻線状以外に格子状、放射状、半球状等も挙げられるが、中間膜の少なくとも片面の凹部の模様を刻線状とすることにより、予備圧着工程での脱気性が更に向上する。

本発明の第 1の態様は、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なるように形成されている、即ち、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とに意識的に差が設けられているので、ェンボスの配置や間隔が規則的な場合でも、モアレ現象の出現がなく、従って裁断時や合わせ加工時の作業性が良好なものとなる。

また、少なくとも片面の凹部が連続するようなエンボスを形成することにより、エンボス凹部は連通するので、合わせガラス加工時の予備圧着工程における脱気性に優れたものとなる。従って、得られる合わせガラスは、気泡の発生による品質不良を殆ど生じない高品質のものとなる。

更に、一方の面のエンボスの配置間隔が他方の面のエンボスの配置間隔に対し 1 . 2 5倍以上となるように、又は、一方の面の凸部の配置位置の前後（L 1 X 0 . 2 5 ) の範囲内に、他方の面の凸部が存在する割合が、一方の面の凸部の数の 5 0 %以下であるようにエンボスを形成することにより、モアレ現象の抑制効果は一段と向上する。

また、少なくとも片面の凹部の模様が刻線状となるようなエンボスを形成することにより、脱気性向上効果は一段と向上する。

本発明の第 2の態様は、少なくとも片面の凹部は、底辺が連続した溝形状を有しており、同一面の凸部は、頭頂が平面形状を有している合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 2の態様では、少なくとも片面の凹部を底辺が連続した溝形状とすることにより、著しい脱気性向上効果を得ることができる。

また、本発明の第 2の態様においては、凸部の頭頂を平面形状体とする。上記凸部の頭頂の面積が広いほどエンボス凸部の体積が大きくなるので、エンボスの平均表面粗さを相対的に小さくすることができ、予備圧着工程における合わせガラス構成体の上記周縁部シール先行現象の発生を効果的に抑制することが可能となる。また、中間膜は予備圧着工程における合わせガラス構成体の周縁部シールに必要な通常の温度で充分に流動状態となり得るので、通常の温度で充分に周縁部シールを行うには、エンボスの平均表面粗さが 1 0 O m以下であるのが好ましく、 7 0 m以下であるのがより好ましい。

本発明の第 2の態様では、少なくとも片面の凹部は、底辺が連続した溝形状を有しており、同一面の凸部は、頭頂が平面形状を有しているので、凸部の延長方向に対し直交する断面が台形状を有しており、凸部の頭頂の面積が大きくなり、それに伴って凸部の体積も大きくなり、予備圧着工程における合わせガラス構成体の周縁部シール先行現象の発生を効果的に抑制することができる。従って、予備圧着工程において合わせガラス構成体の中央部近傍に存在する空気も効果的に脱気され得る。

上記凸部は、更に、頭頂の平面形状の上に微細な凹部及び凸部が形成されてなることが好ましい。凸部の頭頂を平面にすることにより、中間膜の自着性が高くなることがあるが、該平面部により微細な凹部及び凸部を形成することにより、得られる中間膜の自着性を抑えることができ、膜取扱い性が良好となる。

上記頭頂の表面の粗さは、 R aが 2 . 5 m以上であることが好ましい。 R a が 2 . 5 m以上であれば、中間膜同士を合わせて定法にて保管しても、中間膜同士の接触面積を小さくすることができるので、自着性が問題のないレベルとなる。より好ましくは、 R aが 3 . 0 m以上である。

図 7は後述する本発明の実施例 8及び実施例 9で得られた中間膜のエンボス模様（凹凸模様）を示す模式図であるが、図 7において、 aはエンボス凸部の配置間隔（ピッチ）を表し、 bはエンボス凸部頭頂の平面形状の幅を表す。

本発明の第 2の態様においては、上記平面形状の幅（b ) が凸部の配置間隔 ( a ) の 2 0 %以上、即ち、 b / aが 2 0 %以上であることが好ましい。 b Z a が 2 0 %未満であると、凸部の体積向上効果及びそれに伴う周縁部シール先行現象の発生防止効果を充分に得られないことがある。一方、 b Z aが 1 0 0 %になると実質的にエンボス凹部がなくなることがあるので、 b Z aは 1 0 0 %未満であることが好ましく、より好ましくは 9 0 %以下である。

また、本発明の第 2の態様においては、上記平面形状の幅が全て一定であっても良いし、部分的に異なる幅、即ち、ランダムな幅であっても良い。

本発明の第 2の態様においては、その一方の面の凹凸形状の間隔に対して他方の面の凹凸形状の間隔が同一でないことが好ましい。同一であると、モアレ現象が生じ易い。

本発明の第 2の態様における、上記のエンボスの模様（凹凸の模様）としては特に限定されず、例えば、刻線状、格子状、放射状、半球状等が挙げられる。本発明の第 2の態様は、少なくとも片面の上記凹部の底辺が連続した溝形状を有しているので、上記凹部の底辺は連続しており、予備圧着工程において優れた脱気性を発揮する。

また、同一面の上記凸部の頭頂が平面形状を有しているので、上記凸部の頭頂の面積及び上記凸部の体積は大きくなり、予備圧着工程における合わせガラス構成体の周縁部シール先行現象の発生は効果的に抑制される。従って、合わせガラス構成体の中央部近傍に存在する空気も効果的に脱気される。特に、上記凸部の配置間隔（ピッチ）に対する上記凸部頭頂の平面形状の幅の比率を 2 0 %以上とすることにより、上記特性は一段と向上する。

本発明の第 3の態様は、少なくとも片面の上記凹部は、溝形状を有しており、上記溝形状の内に分断壁が形成されている合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 3の態様においては、上記溝形状の内に分断壁が形成されている。溝内に分断壁を有することにより、溝底部まで充分にシールできない場合でも、必ず分断壁が溝の底部より上部に位置し、分断壁により中間膜とガラス板との間がシールされることになりシール条件を緩和することができる。上記分断壁の高さは、溝の深さより小さいことが好ましい。上記分断壁の高さが、溝形状の深さより大きいと脱気及びシールが不充分となる場合がある。上記分断壁は、等間隔で配置されていることが好ましい。上記分断壁が、等間隔で配置されていないと脱気が効率よく進行しないことがある。

本発明の第 3の態様においては、その一方の面の凹凸形状の間隔に対して他方の面の凹凸形状の間隔が同一でないことが好ましい。同一であるとモアレ現象が生じやすい。

本発明の第 4の形態は、少なくとも片面の上記凹部は、溝形状を有しており、同一水準になく、少なくとも片面は、表面粗さ（R z ) と陰原型の表面粗さ（R z v) との比が R z V /R z≥0. 2 5である合わせガラス用中間膜である。上記 R zは、少なくとも片面のエンボスの表面粗さを表し、円錐状の触針（先端曲率半径 5 m、頂角 9 0 ° ) を用い、 J I S B 0 6 0 1に基づいて測定される 1 0点平均粗さであり、上記 R zv は、少なくとも片面のエンボスの陰原型の表面粗さを表し、図 1 7に示す楔状の触針（先端幅 1 0 0 0 im、対面角 9 0 ° ) を用い、この触針を先端幅に対して直交する方向に移動させ、 J I S B 0 6 0 1に基づいて測定される 1 0点平均粗さである。

なお、本明細書において、「同一水準になく」とは、溝の深さが均一ではないことを意味する。

上記 R zは、よく知られた通常の 1 0点平均粗さを意味するもので、一般に、ディジタル形の触針電気式表面粗さ測定器によって測定される。

また、上記 R zv も、一般に、ディジタル形の触針電気式表面粗さ測定器によつて測定される。

上記 R zv は、換言すれば、シート表面のエンボスの凸部を凹部とし、かつ、凹部を凸部とした場合について、楔状の触針（先端幅 1 0 0 0 m) を用いて測定される 1 0点平均粗さということができる。ここで、楔状の触針の先端幅を 1 0 0 0 /mとしたのは、エンボスの凸部及び凹部の間隔（通常は 2 0 0〜 1 0 0 0 urn) を考慮したもので、このような先端幅 1 0 0 0 mの触針を用いることにより、エンボスの凹部のうち、特に深い凹部の形状変化が測定される。

上記 R zv は、エンボスの凹部の水準を表すパラメ一夕一となるもので、脱気の際の空気の抜けやすさ及びシール性と密接な関係がある。また、上記 R zは、エンボスの凸部の状態を表すパラメ一夕一となるもので、空気の移動に対する抵杭となるとともに、合わせ加工時のエンボスの潰れやすさと密接な関係がある。上記 R z v と R zとの関係を種々検討した結果、 R z v / R z≥0 . 2 5の関係を満たしていると、予備圧着工程での脱気性及びシール性に優れ、オートクレーブ内で加熱加圧して本圧着する際に、シール不良部から加圧空気が侵入して、ガラス板と中間膜との間に気泡が発生し難い中間膜が得られることを見出した。なお、中間膜同士のブロッキングは保管中に重ねられる中間膜の枚数にもよるが、通常、 1 0点平均粗さ（R z ) が 2 0〜 1 0 0 の中間膜が使用され、しかもこのような中間膜は 5 0 0〜 1 0 0 0枚程度の自重を考慮すればよく、そのような状態での荷重では、中間膜が上述の特定の条件を満たしておれば、耐ブロッキング性が良好であるとともに、保管中や合わせ加工の際の取扱い作業が容易であることも判った。

本発明の第 4の態様においては、その両面が特定の表面粗さになっているものが好ましいが、一方の面のみが特定の表面粗さになっていて、他方の面は従来の微細な凹凸からなるエンボスが形成されたものであってもよい。

本発明の第 4の態様において、溝形状は線状に形成されていてもよく、格子状に形成されていてもよい。

本発明の第 5の態様は、少なくとも片面の凹部は連続した溝形状を有しており、同一面の凸部は溝形状の分断部を有しており、かつ、該分断部の溝形状の底辺が凹部の連続した溝形状の底辺と同一水準にない合わせガラス用中間膜である。上記凸部の溝形状の分断部は、主として凹凸の大きさを制御する機能を果たすものであり、上記分断部を多くすると凹凸の体積が小さくなるので、特に合わせガラスの周辺部のシールがし易くなり、逆に上記分断部を少なくすると凹凸の体積が大きくなるので、合わせガラスの周辺部が先にシールされ合わせガラスの中央部に空気が残存してしまうことを効果的に防止することができる。

上記凸部の分断部の溝形状は任意に制御することができるので、凹部の連続した溝形状による優れた脱気性と凸部の分断部の溝形状による優れたシール性とを兼備する中間膜を、多様なユーザーの多様な加工条件に対応して簡便かつ効率的に得ることが可能となる。

図 1 8は本発明の第 5の態様の合わせガラス用中間膜のエンボス模様を示す斜視図であり、図 1 9はその平面図である。

本発明の第 5の態様においては、凹部の溝形状 1と凸部の分断部 2の溝形状とは、格子状を形成していても良いし、ランダムな形状を形成していても良いが、格子状であることがより好ましい。

また、本発明の第 5の態様においては、凸部の分断部の溝の深さ 3は、一定の深さであっても良いし、ランダムな深さであっても良いが、一定の深さであることがより好ましい。

本発明の第 5の態様においては、特定の条件を満たすエンボスが中間膜の両面に形成されていることが好ましいが、中間膜の一方の面のみに特定の条件を満たすエンボスが形成されており、他方の面には従来の通常のエンボスが形成されているものであっても良い。

本発明の第 5の態様においては、少なくとも片面の凹部が連続した溝形状を有しているので、合わせガラス加工時の予備圧着工程において、熱や加圧によりェンボスの凹凸が潰れても、凹部の連続した溝形状は最終段階まで残る。従って、充分な脱気を行うことができる。

また、本発明の第 5の態様においては、凹部に対する凸部が分断部を有しており、しかも、この分断部の溝形状の底辺が凹部の連続した溝形状の底辺と同一水準にないので、凸部の分断部の溝形状を制御することにより、合わせガラス加工時のシール性を優れたものとすることができる。更に、凸部の分断部の溝形状を制御することにより、多様なユーザ一の多様な加工条件に簡便かつ効率的に対応することができる。

本発明の第 6の態様は、少なくとも片面に凹溝が形成されており、該凹溝と熱可塑性樹脂シートの押出方向との角度が 2 5 ° 未満である合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 6の態様において用いられる熱可塑性樹脂シートに形成された凹溝と、熱可塑性樹脂シートの押出方向とのなす角度が大きすぎると、特に扱き脱気法により予備圧着を行い合わせガラスを製造する際に、合わせガラスに発泡（気泡）が発生しやすくなり、また、凹溝が、シートの縁部にかかると、オートクレ —ブ内で加熱加圧して本圧着を行う際に、シール不良を発生し、空気を巻き込むことがあるので、 2 5 ° 未満に限定され、好ましくは 1 5 ° 未満である。

上記凹溝は、連続した溝であり、複数の凹溝がある場合、互いの深さ、幅、ピツチは一定であるのが好ましいが、溝底部に適度なうねりがあってもよいし、互いの深さ、幅、ピッチが異なって不規則に設けられていてもよい。凹溝の断面形状としては特に限定されず、例えば、 V字型、 U字型、コの字型等が挙げられる。上記凹溝の深さは、浅すぎると脱気性が低下し、深すぎるとシール不良が発生しゃすくなるので、 5〜5 0 0 が好ましく、 2 0〜 7 0 mがより好ましい。また、凹溝の幅は、狭すぎると脱気性が低下し、広すぎるとシール不良が発生しやすくなるので、 2 0〜 1 0 0 x mが好ましい。更に、凹溝の配置間隔（ピッチ）は、狭すぎると脱気性が低下し、広すぎるとシール不良が発生しやすくなるので、 0 . 1〜： L 0 mmが好ましく、より好ましくは、 0 . 2〜； L mmである。本発明の第 6の態様において、凹溝は、熱可塑性樹脂シートの少なくとも片面に設けられていればよく、片面のみに設けられていてもよく、両面に設けられていてもよいが、脱気性を確保するためには両面に設けられているのが好ましい。本発明の第 6の態様において、熱可塑性樹脂シートには、凹溝以外にも、その両面に微細な凹凸からなる多数のエンボスが形成されている。該微細な凹凸の分布は、規則的に設けられていてもよいし、不規則に設けられていてもよい。また、凹凸における深さ及び高さは、すべて同じであってもよいし、異なっていてもよい。

本発明の第 6の態様は、上述の構成よりなるので、合わせガラス加工時の予備圧着工程、特に扱き脱気法において、熱や加圧によりエンボスの凹凸が潰れても、凹溝は最終段階まで残る。従って、充分な脱気を行うことができる。

予備圧着工程が扱き脱気法による場合、予備圧着工程における空気の抜けやすさは、凹部全体に対する凹溝の占める比率及び凹溝の平滑性のみに対して密接な関係があり、凸部の間隔、配置にはあまり影響しない。

本発明の第 6の態様においては、押し出し方向に平行な凹溝を設けることにより、例えば、山脈状の凸形状を設け、格子状に脱気通路を設けた場合であって、山脈に対して直角に脱気した場合であっても空気の通路を確保でき、そのため、山脈に直角方向に脱気しても、空気を堰き止めることがないので空気溜まりが発生しない。

更に、近年の合わせガラスの製造方法によれば、中間膜の巻き流れ方向（即ち、一般的には、熱可塑性樹脂シートの押出方向）に沿って合わせガラスを構成し、巻き流れ方向に沿って扱き脱気をすることが多いので、中間膜の巻き流れ方向に沿って凹溝を付与した方が、予備圧着工程の際、中間膜の周辺部のシール性が優れたものとなる。

また、合わせガラスの積層体を予備圧着する場合、多くの加工メーカ一では、ガラスの湾曲による割れを防止するために、積層体をマルチロールに挿入する際の初期スピ一ドと離脱前のスピ一ドとを通常のスピードより、明らかに遅くして通すので、積層体の前後のシール状態は、積層体の前後に当たるエンボスの粗さや凹溝が大きくても充分にシールすることができ、積層体の側端に凹溝がなければ側端のシール性も問題とならない。

本発明の第 7の態様は、少なくとも片面の凹部が、溝形状を有しており、該溝形状は、断面積が一定であり、かつ、最大溝深さに対し 5 %以上の深さをもつ溝が形成された深さ分布を有する合わせガラス用中間膜である。

本発明の第 7の態様においては、少なくとも片面の凹部が、溝形状を有しており、該溝形状の断面積を一定に保ちつつ、溝の深さを部分的に浅くすることにより、最大溝深さに対し 5 %以上の深さをもつ溝が形成された深さ分布を有するので、減圧脱気方式における脱気工程において、減圧開始時には空気の通り道が確保され、昇温時には浅い部分がガラスと密着しやすくなりシール性が向上する。上記最大溝深さに対し 5 %以上の深さをもつ溝は、 1 O mm以下の配置間隔 (ピッチ）で形成されていることが好ましい。このピッチが 1 O mmを超えると、脱気工程において、合わせガラスの周辺部分の発泡が問題となることがある。より好ましくは、 2 mm以下の配置間隔である。

本発明の第 7の態様においては、溝形状が、中間膜の流れ方向に付与されていることが好ましい。なお、本明細書において、「流れ方向」とは、合わせガラスの生産ライン上を合わせガラス積層体が移動する方向を意味する。それにより、溝形状を中間膜に転写させるためのロール形状の成形が容易になるとともに、中間膜への転写も容易となる。また、扱き脱気方式における脱気工程において、空気の扱き方向が中間膜の流れ方向であることからも好ましい。

上記溝形状は、本発明の第 7の態様の中間膜の少なくとも一方の表面に形成されていればよいが、両面に形成されるのが好ましい。溝形状が、本発明の中間膜の少なくとも片面に形成されると、例えば、ガラス内面の粗さ分布がある場合や黒セラ印刷による段差等を吸収する面のみに用いる場合、本発明の中間膜を用いることで発泡を防止することができる。

本発明の第 7の態様の中間膜は、減圧脱気方式により脱気工程を行う場合に好適に用いられるが、溝の粗さを細かくすること、例えば溝深さを 3 0 程度より小さくすることにより、扱き脱気方式における脱気工程を用いる場合にも使用することができる。

上記溝形状を付与する方法としては、例えば、金属ロール又は平板（プレス板）の表面を、凸状（山脈状）に加工して、それを中間膜に転写させる方法が挙げられる。

また、上記溝形状において、溝の断面積を一定にして溝深さを変化させるためには、金属ロール又は平板（プレス板）の表面の山を、部分的に凹ませることにより可能であり、特に、特定形状のミルをこれらの表面に押しつけることにより溝深さを変化させる方法によれば、得られる溝の断面積を容易に一定に保つことができるので好ましい。これに対して、金属ロール又は平板（プレス板）の表面の山脈を、バイト等で削って山高さを減らすと、その部分の断面積は減少してしまうことになる。

本発明の中間膜は、合わせガラスを作製するために用いられる。少なくとも一対のガラス間に、本発明の中間膜を介在させ、一体化させることにより、合わせガラスを得ることができる。

上記ガラス板としては特に限定されず、例えば、無機ガラス；ポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート等の有機ガラス板等が挙げられる。

上記合わせガラスの構成としては、本発明の中間膜が 2枚のガラス板の間に挟まれていれば特に限定されず、ガラス板 Z中間膜/ガラス板よりなる三層構造に限定されず、ガラス板ノ中間膜 Zガラス板 Z中間膜 Zガラス板等よりなる多層構造でもよい。

本発明の中間膜を用いて合わせガラスを製造する方法としては特に限定されず、通常の合わせガラスの製造方法と同様に、少なくとも一対のガラス間に中間膜を挟み、先ず予備圧着を行って脱気及び仮接着をした後、例えばオートクレープ中で本圧着を行うことにより、所望の合わせガラスを得ることができる。

本発明の中間膜として、例えば、可塑化ポリビニルプチラール樹脂シートからなる中間膜を用いて合わせガラスを製造する場合、例えば、次のような手順で予備圧着と本圧着とを行えばよい。

予備圧着は、二枚の透明な無機ガラス板の間に中間膜を挟み、この積層体を二ップロールに通し、例えば、圧力 2〜1000kPa、温度 50〜： L 0 Ot:の条件で扱いて脱気しながら予備圧着する方法（扱き脱気法）、又は、上記積層体を入れたゴムバックを排気系に接続して— 40〜一 75 kP aの真空（絶対圧力 3 6〜l kPa) に吸引減圧しながら温度を上げ、 60〜 100 で予備圧着する方法（減圧脱気法）等により行われる。

予備圧着された積層体は、常法によりオートクレープを用いるか、又は、プレスを用いて、温度 120〜150°C、圧力 200〜1500 kP aの条件下で本圧着され、合わせガラスが製造される。

このようにして得られる合わせガラスもまた、本発明の 1つである。発明を実施するための最良の形態

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。

(実施例 1 )

ポリビニルプチラール樹脂（平均重合度 1700、残存ァセチル基 1モル％、プチラール化度 65モル％) 100重量部に対し、可塑剤としてトリエチレングリコールージー 2—ェチルプチレート 40重量部を添加混合し、この混合物を押出機により溶融混練し押出金型よりシート状に押出して、厚さ 0. 76mmのポリビニルブチラール樹脂シート（PVBシート）を得た。一対のエンボスロールのうち、一方の金属ロール表面に刻線状のエンボス模様 (凹凸模様）を有するエンボス形成用の彫刻ミル（マザ一ミル）を押し付け、金属ロールと彫刻ミルとを回転させることにより、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写した。次いで、彫刻ミルをそのエンボス模様の配列単位で金属ロールの軸方向に順次移動させ、上記と同様の操作で、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写して、刻線状のエンボス模様が規則的に形成されたエンボス口一ルを製作した。なお、彫刻ミルのエンボスの配置間隔は 2 5 0 mであった。また、上記一対のエンボスロールのうち、他方の金属ロール表面に刻線状のェンポス模様を有する彫刻ミル（マザ一ミル）を押し付け、金属ロールと彫刻ミルとを回転させることにより、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写した。次いで、彫刻ミルをそのエンボス模様の配列単位で金属ロールの軸方向に順次移動させ、上記と同様の操作で、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写して、刻線状のエンボス模様が規則的に形成されたエンボスロールを作製した。なお、上記彫刻ミルのエンボスの配置間隔は 3 2 0 であった。

上記で得られた P V Bシート（0 . 7 6 mm厚）を上記で得られた一対のェンボスロールに通して、両面に刻線状のエンボス模様が規則的に形成され、かつ、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なる合わせガラス用中間膜を製造した。

(実施例 2 )

一方の彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボスの配置間隔を 3 0 0 z mとし、他方の彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボスの配置間隔を 3 7 5 としたこと以外は実施例 1の場合と同様にして、両面に刻線状のエンボス模様が規則的に形成され、かつ、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なる合わせガラス用中間膜を製造した。

(実施例 3 )

—方の彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボスの配置間隔を 3 0 0 i mとし、他方の彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボスの配置間隔を 4 3 0 としたこと以外は実施例 1の場合と同様にして、両面に刻線状のエンボス模様が規則的に形成され、かつ、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なる合わせガラス用中間膜を製造した。

図 1に実施例 1〜 3で得られた合わせガラス用中間膜の表面、裏面及び断面のエンボス模様（凹凸模様）を模式的に示した。

(比較例 1 )

両方の彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボスの配置間隔を 3 0 0 mとしたこと以外は実施例 1の場合と同様にして、両面に刻線状のエンボス模様が規則的に形成され、かつ、両面のエンボスの配置間隔が同一である合わせガラス用中間膜を製造した。

図 2に比較例 1で得られた合わせガラス用中間膜の表面、裏面及び断面のェンボス模様（凹凸模様）を模式的に示した。

(実施例 4 )

ポリビニルプチラール樹脂（平均重合度 1 7 0 0、残存ァセチル基 1モル％、プチラール化度 6 5モル％) 1 0 0重量部に対し、可塑剤として卜リエチレングリコール—ジー 2—ェチルプチレート（3 G H) 4 0重量部を添加混合し、この混合物を押出機により溶融混練し押出金型よりシート状に押出して、厚さ 0 . 7 6 mmのポリビニルブチラ一ル樹脂シート（P V Bシート）を得た。

一対のエンボスロールのうち、一方の金属ロール表面に半球状のエンボス模様を有する彫刻ミル（マザ一ミル）を押し付け、金属ロールと彫刻ミルとを回転させることにより、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写した。次いで、彫刻ミルをそのエンボス模様の配列単位で金属ロールの軸方向に順次移動させ、上記と同様の操作で、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写して、半球状のエンボスが規則的に形成されたエンボスロールを作製した。なお、彫刻ミルのェンボスの配置間隔は 2 0 0 mであった。

また、上記一対のエンボスロールのうち、他方の金属ロール表面に半球状のェンボス模様を有する彫刻ミル（マザ一ミル）を押し付け、金属ロールと彫刻ミルとを回転させることにより、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写した。次いで、彫刻ミルをそのエンボス模様の配列単位で金属ロールの軸方向に順次移動させ、上記と同様の操作で、彫刻ミルのエンボス模様を金属ロールに転写して、半球状のエンボスが規則的に形成されたエンボスロールを作製した。なお、彫刻ミルのエンボスの配置間隔は 3 0 0 i mであった。

上記で得られた P V Bシート（0 . 7 6 mm厚）を上記で得られた一対のェンボスロールに通して、両面に半球状のエンボスが規則的に形成され、かつ、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なる合わせガラス用中間膜を製造した。得られた中間膜の表面、裏面及び断面のエンボス模様を図 3に示した。

(実施例 5 )

彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボス模様を刻線状とし、かつ、一方の彫刻ミルのエンボスの配置間隔を 2 5 0 i mとし、他方の彫刻ミルのエンボスの配置間隔を 3 0 0 z/ mとしたこと以外は実施例 4の場合と同様にして、両面に刻線状のェンボスが規則的に形成され、かつ、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なる合わせガラス用中間膜を製造した。得られた中間膜の表面、裏面及び断面のエンボス模様を図 4に示した。

(実施例 6 )

彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボス模様を格子状とし、かつ、一方の彫刻ミルのエンボスの範囲間隔を 2 0 0 i mとし、他方の彫刻ミルのエンボスの配置間隔を 4 0 0 i mとしたこと以外は実施例 4の場合と同様にして、両面に格子状のェンボスが規則的に形成され、かつ、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なる合わせガラス用中間膜を製造した。得られた中間膜の表面、裏面及び断面のエンボス模様を図 5に示した。

(実施例 7 )

一方の彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボス模様を配置間隔が 2 2 0 の刻線状とし、他方の彫刻ミルのエンボス模様を配置間隔が 3 2 0 i mの格子状としたこと以外は実施例 4の場合と同様にして、一方の面に刻線状のエンボスが規則的に形成され、また、他方の面に格子状のエンボスが規則的に形成され、かつ、一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なる合わせガラス用中間膜を製造した。

(比較例 2 )

両方の彫刻ミル（マザ一ミル）のエンボス模様を配置間隔が 2 1 0 i mの刻線状としたこと以外は実施例 4の場合と同様にして、両面に刻線状のエンボスが規則的に形成され、かつ、両面のエンボスの配置間隔が同一である合わせガラス用中間膜を製造した。得られた中間膜の表面、裏面及び断面のエンボス模様を図 6 に示した。

実施例 1〜7及び比較例 1及び 2で得られた 9種類の中間膜について、それぞれの面のエンボスの平均表面粗さ（R z) 及び平均配置間隔（Sm) を以下の方法で測定した。結果を表 1及び表 2に示した。

CR zの測定〕

ディジタル型の触針電気式表面粗さ測定器（商品名「S E— 2 000」、小坂研究所社製）により、円錐状の触針（先端曲率半径 5 m、頂角 90度）を用レ J I S B 060 1に準拠して、中間膜のそれぞれの面のエンボスの 1 0点平均表面粗さ {R z ( tm) } を測定した。

〔Smの測定〕

顕微鏡で観察して、中間膜のそれぞれの面のエンボスの平均配置間隔 { Sm ( m) } を測定した。

また、上記 9種類の中間膜について、モアレ現象の出現の有無を以下の方法で評価した。結果を表 1及び表 2に示した。

〔モアレ現象の出現の有無〕

中間膜をゆっくり連続的に移動させながら、目視で観察し、モアレ現象の出現の有無を確認した。

次いで、上記 9種類の中間膜のそれぞれを使用して、次の 2つの方法（扱き脱気法及び減圧脱気法）で予備圧着を行い、次いで本圧着を行って、 9種類の合わせガラスを作製した。

(a) 扱き脱気法

中間膜を二枚の透明なフロートガラス板（縦 30 cmx横 30 cmx厚さ 3m m) の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた積層体を加熱ォーブン中で、積層体の温度（予備圧着温度）がそれぞれ 60 、 70で及び 80でとなるように加熱した後、ニップロール（エアーシリンダー圧力 350 k P a、線速度 1 0m/分）に通して予備圧着を行った。 (b) 減圧脱気法

中間膜を二枚の透明なフロートガラス板（縦 30 cmx横 30 cmx厚さ 3m m) の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた積層体をゴムバッグ内に移し、ゴムバッグを吸引減圧系に接続し、外気加熱温度で加熱すると同時に一 60 k P a (絶対圧力 16 k P a) の減圧下で 1 0分間保持し、積層体の温度（予備圧着温度）がそれぞれ 60°C、 80で及び 100°Cとなるように加熱した後、大気圧に戻して予備圧着を終了した。

上記（a) 及び（b) の方法で予備圧着された積層体を、それぞれオートクレーブ中で、温度 140°C、圧力 1. 3MP aの条件下に 1 0分間保持した後、 5 0 まで温度を下げ大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、合わせガラスを作製した。

上記で得られた 9種類の合わせガラスのそれぞれのベークテストを下記の方法で行って、予備圧着工程での脱気性を評価した。結果を表 1及び表 2に示した。〔合わせガラスのベークテスト〕

合わせガラスを 140°Cのオーブン中で 2時間加熱した。次いで、オーブンから取り出して 3時間放冷した後、合わせガラスの外観を目視で観察し、合わせガラスに発泡（気泡）が生じた枚数を調べて、脱気性を評価した。なお、テスト枚数は各 100枚とした。発泡が生じたガラスの枚数が少ないほど、脱気性及びシール性に優れることになる。

実施伊 J1 実 2 実施伊 J 3 比絞例エンボスの镇様 ¾1賺伏胸伏娜状中

エンボスの配置規 BiJ的細旳柳リ的規則的臈

の表平均表面粗さ： Rz (um) 36. 2 43. 2 44. 5 40. 6 ェ

ン面平均 SB間隔： Sm (wm) 252. 0 302. 2 303. 0 305. ( ) ボ

ス裏平均表面粗さ： Rz (um) 4 2. 5 43. 0 39. 4 4 1. ί > 面平均 KB間隔： Sm (wm) 324. 0 372. 5 431. 2 305. 0 モアレ現象の出現の有無無し無し無し有り扱き脱気法 60 70 80 60 70 8 0 60 70 80 60 70 80 予 α圧着 a度 cc)

減圧脱気法 60 80 100 60 80 100 60 80 100 60 80 100 合わせガラスの扱き脱 Λ法 0 1 0 2 0 0 0 1 0 0 2 0 ベ一クテスト

(発泡枚数/ 100枚）滅圧脱気法 1 0 0 0 0 0 1 0 1 1 0 0

t

n t ま ife例 A 宙施例 5 ま例 6 実施例 7 比較例 2 表面 ; f*

譲伏 δι*8状

エンボス

中裏面十 TO J 1 刻據状

間

腆エンボスの配置リ"リ只リ柳 ¾¾R^リ。 J! 投 ¾ΚΛ gil的ロ J ^目 lj的

の

ェエンボスの平均表面粗さ表 Ifi Q c 9 A 0 ς

0 0. ί 0. c A A

ン {Rz (iim) )

ボ裹面 42. 5 4 3. 0 39. 4 4 0. 6 4 1. 2 ス

エンボスの平均 K直 Mffil 表面 2 1 0. 0 2 5 5. 2 2 1 3. 0 220. 4 2 1 5. 0

{Sm Cum) }

裏面 3 1 0. 0 3 02. 5 4 2 1. 2 320. 2 2 1 0. 2 モアレ現象の出現の有無無し無し無し無し有り

扱き脱気法 60 7 0 80 60 7 0 80 60 70 80 60 70 80 60 70 B 0 予備圧着温度 cc)

¾圧脱気法 60 80 100 60 8 0 100 60 80 100 60 80 100 60 8 0 100 合わせガラスの扱き脱気法 0 1 0 2 0 0 0 1 0 0 1 I 0 2 0 ベ一クテスト

(発泡枚数/ αοο枚）缄圧脱氘法 1 0 0 0 0 0 1 0 1 2 0 0 1 0 0

表 1及び表 2から明らかなように、本発明による実施例 1〜7の合わせガラス用中間膜は、いずれもモアレ現象の出現がなかった。これは、裁断時や合わせ加ェ時の作業性が良好であったことを示している。また、上記中間膜を用いて作製された実施例 1〜 7の合わせガラスは、扱き脱気法における各予備圧着温度及び減圧脱気法における各予備圧着温度のいずれの場合についても、ベークテスト時の気泡による発泡枚数（不良枚数）が少なかった。これは、予備圧着工程における脱気性が優れていたことを示している。

これに対し、エンボスの配置間隔が同一（3 0 0 ^ m) の二本の彫刻ミル（マザ一ミル）により作製された一対のエンボスロールを用いて製造された比較例 1 の合わせガラス用中間膜、及び、エンボス模様（刻線状）及びその配置間隔が同一 ( 2 1 0 m) の二本の彫刻ミル（マザ一ミル）により作製された一対のェンボス ΠΠ—ルを用いて製造された比較例 2の合わせガラス用中間膜は、予備圧着工程での脱気性は優れていたものの、モアレ現象の出現が認められた。これは、裁断時や合わせ加工時の作業性が不良であつたことを示している。

(実施例 8 )

熱可塑性樹脂シートとして「D X N膜」（ポリビニルプチラール樹脂シート、積水化学工業社製）を用いた。

三角形斜線型ミル（由利ロール社製）を用いて表面にミル加工を施した金属口ールと 4 5〜7 5の J I S硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、上記 D X N膜をこの凹凸形状転写装置に通し、 D X N膜の一方の面に底辺が連続した溝形状となるエンボス凹部を付与した。このときの転写条件は下記の条件であった。

D X N膜の温度：常温

ロール温度： 1 3 0で

線速： 1 O m 分、

プレス線圧： 5 0 0 k P a

次いで、 D X N膜の他方の面にも上記と同様の操作を施し、底辺が連続した溝形状を有するエンボス凹部と頭頂に平面形状を有するエンボス凸部とからなるェンボスが両面に刻線状の模様で規則的に形成された中間膜を得た。なお、得られた中間膜のエンボス凸部の配置間隔（ピッチ）は 3 0 0 ^m、エンボス凸部頭頂の平面形状の幅は 2 50 fim, エンボス凹部の幅は 50 amであった。

(実施例 9 )

エンボス凸部の配置間隔（ピッチ）を 3 0 0 / 111、エンボス凸部頭頂の平面形状の幅を 1 6 0 wm、エンボス凹部の幅を 1 40 zmとしたこと以外は実施例 8 の場合と同様にして、底辺が連続した溝形状を有するエンボス凹部と頭頂に平面形状を有するエンボス凸部とからなるエンボスが両面に刻線状の模様で規則的に形成された中間膜を得た。

図 7に実施例 8及び実施例 9で得られた中間膜のエンボス模様（凹凸模様）を模式的に示した。

(実施例 1 0 )

エンボス凸部の配置間隔（ピッチ）を 2 0 0 ^m、エンボス凸部頭頂の平面形状の幅を 5 0 iim、エンボス凹部の幅を 1 5 0 mとし、エンボスの模様を格子状としたこと以外は実施例 8の場合と同様にして、底辺が連続した溝形状を有するエンボス凹部と頭頂に平面形状を有するエンボス凸部とからなるエンボスが両面に格子状の模様で規則的に形成された中間膜を得た。

(実施例 1 1 )

エンボス凸部の配置間隔（ピッチ）を 50 0 /im、エンボス凸部頭頂の平面形状の幅を 400 m、エンボス凹部の幅を 1 00 imとし、エンボスの模様を格子状としたこと以外は実施例 8の場合と同様にして、底辺が連続した溝形状を有するエンボス凹部と頭頂に平面形状を有するエンボス凸部とからなるエンボスが両面に格子状の模様で規則的に形成された中間膜を得た。

図 8に実施例 1 0及び実施例 1 1で得られた中間膜のエンボス模様（凹凸模様）を模式的に示した。

(比較例 3)

エンボス凸部頭頂に平面形状を付与せず、エンボス凸部の配置間隔（ピッチ）及びエンボス凹部の幅を 20 0 mとしたこと以外は実施例 8の場合と同様にして、底辺が連続した溝形状を有するエンボス凹部と頭頂に平面形状を有しないェンポス凸部とからなるエンボスが両面に刻線状の模様で規則的に形成された中間膜を得た。図 9に比較例で得られた中間膜のエンボス模様（凹凸模様）を模式的に示した。

実施例 8〜 1 1及び比較例 3で得られた 5種類の中間膜のそれぞれについて、エンボスの平均表面粗さ（R z) を実施例 1と同じ方法で測定した。結果を表 3 に示した。

また、上記 5種類の中間膜のそれぞれを使用して、以下に示すように、減圧脱気法で予備圧着を行い、次いで本圧着を行って、 5種類の合わせガラスを作製した。

〔減圧脱気法〕

中間膜を 2枚の透明なフロートガラス板（縦 30 cmx横 30 cmx厚さ 30 cm) の間に挟み、はみ出た部分を切取り、合わせガラス積層体を作製した。得られた合わせガラス積層体をゴムバッグに移した。ゴムバッグを吸引減圧系に接続し、外気加熱温度で加熱すると同時に一 60 k P a (絶対圧力 16 kP a) の減圧下で 1 0分保持し、合わせガラス積層体の温度（予備圧着温度）が 70 となるように加熱した後、大気圧に戻して予備圧着を終了した。なお、予備圧着時の脱気開始温度は、 40° (：、 50°C及び 60°Cの 3条件で行った。

〔本圧着〕

上記方法で予備圧着された合わせガラス積層体をオートクレープ内に入れ、温度 140°C、圧力 1 300 k P aの条件下で 1 0分間保持した後、 50°Cまで温度を下げ、大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、合わせガラスを作製した。上記で得られた 5種類の合わせガラスのそれぞれのべ一クテストを実施例 1と同じ方法で行って、予備圧着工程での脱気性を評価した。結果を表 3に示した。 CO

娜' m m 3

エンボス娥顏犬 . 犬顯犬

中エンボス ©Eg 布） m mm mm 攧啲 m

間

膜 iW¾aBaH (a： μπύ 300 300 200 500 200

のェ

ェン m^m^ (b： 250 160 50 400

ンボ

ボス b/a (%) 83. 3 53. 3 25. 0 80. 0

スの

形 ^ (c： πύ 50 1 0 150 100 200

伏

^l^Mmさ（Rz : "m) 42. 5 40. 5 45. 2 41. 2 60. 2

40 50 60 40 50 60 40 50 60 40 50 60 40 50 60 評

価 «ffi»as cc) 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 拮

果 0 0 1 0 1 5 1 5 10 1 0 1 10 50 90

表 3から明らかなように、本発明による実施例 8〜1 1の中間膜を用いて作製した合わせガラスは、減圧脱気法による予備圧着時の脱気開始温度が 4 O ：、 5 Ot:及び 60°Cのいずれの場合でもべークテス卜時の気泡による発泡枚数（不良枚数）が少なかった。これは、予備圧着工程において脱気開始温度を厳密に制御しなくとも、また、予備圧着温度を特に高めることなく通常の予備圧着温度（7 0°C) でも、優れた脱気性を発揮したことを示している。

これに対し、エンボス凸部の頭頂に平面形状を付与しなかった比較例 3の中間膜を用いて作製した合わせガラスは、予備圧着工程における脱気開始温度が 5 0°C以上の場合、ベークテスト時の気泡による発泡枚数（不良枚数）が極めて多かった。これは、予備圧着工程において脱気開始温度を少なくとも 50°C未満に厳密に制御しないと、合わせガラス積層体の周縁部シール先行現象が発生し、合わせガラス積層体の中央部近傍に存在する空気を充分に脱気することができないことを示している。

(実施例 12〜 1 6 )

〔合わせガラス用中間膜の作製〕

エンボス形状が付与できるように、種々のエンボスロールを用意した。

熱可塑性樹脂シートとして、 DXN膜（ポリビニルプチラール樹脂シート、積水化学工業社製）を用意した。実施例 12〜 16で用いた DXN膜の R aを表 4に示した。

エンボスロールとゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、上記 DXN膜をこの凹凸形状転写装置に通し、両面にエンボス形状を有する合わせガラス用中間膜を得た。このときの転写条件を、下記に示した。

DXN膜の温度：常温

ロール温度： 1 30°C

線速： 1 OmZ分

プレス線圧： 500 k P a

実施例 12〜1 6で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの形状（凹凸の形状）を表 4に示した。

また、図 10に、実施例 12及び実施例 13で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様（囬凸の模様）を、図 1 1に、実施例 1 4及び実施例 1 5で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様（凹凸の模様）を、図 1 2に、実施例 1 6で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様（凹凸の模様）を模式的に示した。

(比較例 4 )

〔合わせガラス用中間膜の作製〕

熱可塑性樹脂シ一トとして、定法で押し出した凹凸のないノーエンボスシート (ポリビニルプチラール樹脂シート）を用いたこと以外は、実施例と同様に操作を行い、両面にエンボス形状を有する合わせガラス用中間膜を得た。

比較例 4で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの形状（凹凸の形状）を表 4に示した。

図 1 3に、比較例 4で得られた合わせガラス用中間膜のエンボスの模様（凹凸の模様）を模式的に示した。

実施例及び比較例で得られた 6種類の合わせガラス用中間膜について、ェンボスの平均表面粗さ（R a ) は下記の方法で、平均表面粗さ（R z ) は実施例 1 と同じ方法で測定し、中間膜の取扱い作業性及び自着性を評価した。結果を表 4に示した。

〔R aの測定〕

ディジタル型の触針電気式表面粗さ測定器（商品名「S E— 2 0 0 0」、小坂研究所社製）により、楔状の触針（先端幅1 0 0 0 // 111、対面角 9 0 ° ) を用いて、 J I S B 0 6 0 1に準拠して，合わせガラス用中間膜のそれぞれの面のエンボスの 1 0点平均表面粗さ { R a ( μ τη ) } を測定した。

また、上記 6種類の合わせガラス用中間膜のそれぞれを使用して、実施例 8と同じようにして、減圧脱気法により予備圧着を行い、次いで本圧着を行って、 6 種類の合わせガラスを作製した。

上記で得られた 6種類の合わせガラスについてベークテストを実施例 1と同じ方法で行って、予備圧着工程での脱気性を評価した。結果を表 4に示した。実施例比較例

13 14 15 16 4 エンボスの模様刻線状刻楝状刻線状刻線状刻棟状刻線状エンボスの分布規貝 U的、了说則、現則的、 fT 規則、 ^t-lT 現則 Β¾、 y U IHJiK 規則的、中主凸部のピッチ（a ： μ m) 300 5 U U d U 0 o u υ Ό 9.00 間主凸部平面部の幅（b ： μηι) 250 400 250 400 1 00 25 膜ェ

のン b/a (%) 83 83 80 83 50 1 2. 5 ェポ主凹部の幅（c ： μπι) 50 1 00 50 1 00 1 00 1 75 ンス

ポの 5 μπι¾針による平均表面粗さ

4 2. 5 40. 5 45. 2 4 1. 2 50. 2 55. 6 ス形 11¾ ζ ： μ m

状

1000 imM;針による平均表面

粗さ（Ra ： μιη) 4. 1 3. 5 2. 7 2. 0 2 - 0 ϋ . 5 自着カ（g 1 5 cm) 350 420 570 980 6 50 2540

If 滅圧脱気法脱気開始温度（） 40 50 60 40 50 60 40 50 60 40 50 60 40 50 60 40 50 60 価の条件

結予備圧着温度（¾) 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 70 果合わせガラスのベ一クテス卜

(発泡枚数ノ〗 0 1 0 1 2 2

00枚） 0 1 2 1 2 4 3 4 5 4 1 0 20

¾4 表 4から明らかなように、実施例で作製した合わせガラスは、減圧脱気法による予備圧着時の脱気開始温度が 4 0 °C、 5 0 及び 6 0 T:のいずれの場合でもべークテスト時の気泡による発泡枚数（不良枚数）が少なかった。これは、予備圧着工程において、脱気開始温度を厳密に制御しなくても、また、予備圧着温度を特に高めることなく通常の予備圧着温度（7 0 °C) でも、優れた脱気性を発揮したことを示している。また、凸部の平面部の R aが 2 . 5 x m未満である実施例 1 5、 1 6の合わせガラス用中間膜は、実施例 1 2〜 1 4の合わせガラス用中間膜より自着力がやや高かったが、実使用上は問題のないレベルであると考えられた。

一方、微細凹凸がなく、平面部の幅の凸部のピッチに対する比率（b Z a ) 、 2 0 %未満である比較例の合わせガラス用中間膜は、実施例の合わせガラス用中間膜と比べて自着力が非常に高く、また、この合わせガラス用中間膜を用いて作製した合わせガラスは、予備圧着工程における脱気開始温度が 5 0で以上の場合、ベークテスト時の気泡による発泡枚数（不良枚数）が、実施例と比べて非常に多かった。これは、予備圧着工程において、脱気開始温度を少なくとも 5 0 未満に厳密に制御しないと、合わせガラス積層体の周縁部シール先行現象が発生し、合わせガラス積層体の中央部近傍に存在する空気は充分に脱気されないことを示している。

(実施例 1 7〜 2 0、比較例 5 )

各種のエンボス形状を形成するために種々のエンボスロールを用意した。

一対のエンボスロールのうち、一本の金属ロール表面にエンボス形成用の縦柄用彫刻ミル（マザ一ミル）を押しつけ、金属ロールと彫刻ミルを回転させることにより、彫刻ミルの凹凸模様を金属ロールに転写し、その後彫刻ミルをその凹凸模様の配列単位で金属ロールの軸方向に順にずらし、上記と同様な操作で、彫刻ミルの凹凸模様を金属ロールに転写して、刻線縦柄の凹凸模様が規則的に形成されたエンボスロールを作製した。更に実施例 1 9及び実施例 2 0では横柄用彫刻ミルを用いて縦柄用彫刻ミルの転写圧の 1 Z 1 0の荷重にて上記金属ロール上に横柄を付与した。この際、それぞれの配置や寸法は顕微鏡により観察した。

熱可塑性樹脂シートとしては、「D X N膜」（ポリビニルプチラール樹脂シ一卜、積水化学工業社製）を用いた。

上記エンボスロールとゴムロールとを一対で用意し、エンボスロールを 1 3 0 °Cとし、上記熱可塑性樹脂シートを通し所定のエンボス形状を得た。

実施例 1 7及び実施例 1 8の合わせガラス用中間膜に形成されたエンボスの形状は図 1 4に示したとおりであり、実施例 1 9及び実施例 2 0の合わせガラス用中間膜に形成されたエンボスの形状は図 1 5に示したとおりであり、比較例 5の合わせガラス用中間膜に形成されたエンボスの形状は図 1 6に示したとおりであつた。各エンボスの凸部の配置間隔、凹部の深さ、分断壁の配置間隔、及び、分断壁の高さは表 5に示したとおりであった。

実施例 1 7〜 2 0及び比較例 5で得られた 5種類の中間膜のそれぞれについて、エンボスの平均表面粗さ（R z ) を実施例 1と同じ方法で測定した。結果を表 5 に示した。

〔減圧脱気法〕

中間膜を二枚の透明なフロートガラス板（縦 3 0 c m x横 3 0 c m x厚さ 3 m m) の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、得られた合わせガラス積層体をゴムバッグ内に移し、ゴムバッグを吸引減圧系に接続し、外気加熱温度で加熱すると同時に— 6 0 k P a (絶対圧力 1 6 k P a ) の減圧下で 1 0分間保持し、合わせガラス積層体の温度（予備圧着温度）が一定の温度となるように加熱した後、大気圧に戻して予備圧着を終了した。上記予備圧着時の脱気開始温度は 5 O :とし、予備圧着温度は 6 0 °C、 6 5 °C及び 7 O t:の 3条件下とした。

〔本圧着〕

上記方法で予備圧着された合わせガラス積層体をォ一トクレーブ内に入れ、温度 1 4 0 °C、圧力 1 3 0 0 k P aの条件下で 1 0分間保持した後、 5 0 まで温度を下げ大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、合わせガラスを作製した。得られた 5種類の合わせガラスに対して、実施例 1と同じ方法でベークテストを行い、予備圧着工程での脱気性を評価した。結果を表 5に示した。表 5

(実施例 2 1 )

金属ロール表面を彫刻ミル（直線状の三角形斜線型カップミル）によりミル加ェを行って、金属ロール表面に、断面が三角形状の多数の凹溝（直線状）と、これ等の凹溝に対する多数の凸条（直線状）とから構成された凹凸模様（規則的）を形成し、更にガラスビーズ（# 4 6 ) を用いて 1 0 0 k P aの空気圧で約 3 0 c mの距離からブラス卜処理を行って、エンボスロールを作製した。

一方、ポリビニルプチラール樹脂（平均重合度 1 7 0 0、残存ァセチル基 1モル％、ブチラ一ル化度 6 5モル％) 1 0 0重量部に、可塑剤としてトリエチレングリコールージ— 2—ェチルプチレート 4 0重量部と、接着力調整剤として酢酸マグネシウム 0 . 2重量部を混合し、この混合物を押出機により溶融混練し押出金型よりシート状に押出して、厚さ 0 . 7 6 mmのポリビニルプチラールシートを成形した。

上記一対のエンボスロール及びポリビニルプチラールシートを用い、常法により、ポリビニルプチラールシートの両面に、断面が三角形状の多数の凸条（直線状）と、これ等の凸条に対する多数の凹溝（直線状）とから構成された凹凸模様 (規則的）が形成され、各凹溝が同一水準にない中間膜を製造した。この中間膜の含水率は 0 . 4〜0 . 5重量％に調整した。

(実施例 2 2 )

金属ロール表面を彫刻ミル（ピラミッド型カップミル）によりミル加工を行つて、金属ロール表面に四角錐からなる多数の凹部と、これ等の凹部に対する多数の凸部とから構成された凹凸模様（規則的）を形成し、更にガラスビーズ（# 2 0 ) を用いて 1 0 0 k P aの空気圧で約 3 0 c mの距離からブラス卜処理を行つて、エンボスロールを作製した。

このエンボスロールを用いたこと以外は、実施例 2 1と同様にして、ボリビニルブチラールシートの両面に、四角錐からなる多数の凸部と、これ等の凸部に対する多数の凹部とから構成された凹凸模様（規則的）が形成され、各凹部は同一水準にない中間膜を製造した。この場合、互いに隣接する凸部との間の凹部は格子状の溝状に形成された。

(実施例 2 3 )

金属ロール表面を彫刻ミル（波状の三角形斜線型カップミル）によりミル加工を行って、金属ロール表面に、断面が三角形状の多数の凹溝（波状）と、これ等の凹溝に対する多数の凸条（波状）とから構成された凹凸模様（不規則）を形成し、更にガラスビーズ（# 2 0 ) を用いて 1 k gの空気圧で約 3 0 c mの距離からブラスト処理を行って、エンボスロールを作製した。

このエンボスロールを用いたこと以外は、実施例 2 1と同様にして、ポリビニルブチラールシートの両面に、断面が三角形状の多数の凸条（波状）と、これ等の凸条に対する多数の凹溝（波状）とから構成された凹凸模様（不規則）が形成され、各凹部は同一水準にない中間膜を製造した。

(比較例 6 )

金属ロール表面を彫刻ミル（直線状の三角形斜線型カップミル）によりミル加ェを行って、金属ロール表面に、断面が三角形状の多数の凹溝（直線状）と、これ等の凹溝に対する多数の凸条（直線状）とから構成された凹凸模様（規則的）を形成して、エンボスロールを作製した。

このエンボスロールを用いたこと以外は、実施例 2 1と同様にして、ポリビニルブチラールシートの両面に、断面が三角形状の多数の凸条（直線状）と、これ等の凸条に対する多数の凹溝（直線状）とから構成された凹凸模様（不規則）が形成され、各凹部は全て同一水準である中間膜を製造した。

上記各実施例及び比較例で得られた中間膜について、エンボスの表面粗さ（R z ) は実施例 1と同じ方法で、エンボスの陰原型の R z v は下記の方法で、それぞれ測定した。また、これらの中間膜を用いて、下記の方法で合わせガラスを作製し、これらの合わせガラスについて、実施例 1と同じ方法でベークテストを行い、予備圧着工程での脱気性及びシール性を評価した。その結果をまとめて表 6 に示した。

( R z v の測定〕

一般型取り用シリコーン R T V K E - 2 0 (信越化学社製）を使用し、上記中間膜のエンボスの陰原型をとり、この陰原型の表面粗さ R z v を、図 1 7に示す楔状の触針（先端幅 1 0 0 0 m、対面角 9 0 ° ) を用い、この触針を先端幅に対して直交する方向に移動させ、 J I S B 0 6 0 1に基づいて表面粗さ R z V を測定した。

〔脱気性及びシール性の評価〕

次の方法（扱き脱気法及び減圧脱気法）により予備圧着を行い、その後本圧着を行って、合わせガラスを作製した。 (a) 扱き脱気法

中間膜を二枚の透明なフロートガラス板（縦 30 cmx横 30 cmx厚さ 2m mで中央に対して周辺が 1 mm湾曲しているガラス板）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた積層体を加熱オーブン内で、積層体の温度（予備圧着温度）がそれぞれ 60°C、 70°C, 80°Cになるように加熱し、その後二ップロール（エアーシリンダー圧力 350 k P a、線速度 1 0 m/分）に通すことにより予備圧着を行った。

(b) 減圧脱気法

中間膜を二枚の透明なフロートガラス板（縦 30 cmx横 30 cmX厚さ 2m mで中央に対して周辺が 1 mm湾曲しているガラス板）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた積層体をゴムバッグ内に移し、ゴムバッグを吸引減圧系に接続し、外気加熱温度で加熱すると同時に一 60 k P a (絶対圧力 1 6 kP a) の減圧下で 1 0分間保持し、積層体の温度（予備圧着温度）がそれぞれ 60° (：、 80°C、 1 00°Cになるように加熱し、その後、大気圧に戻して予備圧着を終了した。

上記（a) 及び（b) の方法で得られた積層体を、それぞれオートクレープ内で、温度 140°C、圧力 1. 3MP aの条件下に 1 0分間保持した後、 50 °C まで温度を下げ大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、合わせガラスを作製した。

表 6

(実施例 24)

熱可塑性樹脂シートとして DX膜（積水化学工業社製）を用いた。

三角形斜線型ミル（75me s h、 80 d e p t h、由利ロール社製）を用いて表面にミル加工を施した金属ロールと 45〜 75の J I S硬度を有するゴム口ールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、上記 DX膜をこの凹凸形状転写装置に通し、 DX膜の一方の面にエンボス凹部が連続した溝形状となる溝形状を付与した。このときの転写条件は下記の条件であった。

DX膜の温度：常温ロール温度： 1 40

線速： 1 0 mZ分、

プレス線圧： 2 5 00 k P a

次に、上記三角形斜線型ミルと逆向きの三角形斜線型ミル (7 5me s h、 8 0 d e p t h, 由利ロール社製）を用いて表面にミル加工を施した金属ロールと 45〜 7 5の J I S硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、上記一方の面に溝形状が付与された DX膜をこの凹凸形状転写装置に通し、連続したエンボス凸部に格子状の分断部を付与した。このときの転写条件は下記の条件であった。

DX膜の温度：常温

ロール温度： 1 1 0°C

線速： 1 0 mZ分、

プレス線圧： 2 000 k P a

次いで、 DX膜の他方の面にも上記と同様の操作を施し、連続した溝形状を有するエンボス凹部と分断部を有するエンボス凸部とからなるエンボスが両面に形成された合わせガラス用中間膜を得た。

(実施例 2 5 )

連続したエンボス凸部に格子状の分断部を付与したときの転写条件を下記の条件としたこと以外は実施例 24の場合と同様にして、連続した溝形状を有するェンボス凹部と分断部を有するエンボス凸部とからなるエンボスが両面に形成された合わせガラス用中間膜を得た。

DX膜の温度：常温

ロール温度： 1 20°C

線速： 1 0 m/分

プレス線圧： 20 00 k P a

(実施例 2 6 )

エンボス凹部が連続した溝形状となる溝形状を付与したときの転写条件を下記の条件（ 1) とし、連続したエンボス凸部に格子状の分断部を付与したときの転写条件を下記の条件（2) としたこと以外は実施例 24の場合と同様にして、連続した溝形状を有するエンボス凹部と分断部を有するエンボス凸部とからなるェンボスが両面に形成された合わせガラス用中間膜を得た。

条件（1)

DX膜の温度：常温

ロール温度： 120 °C

線速： 10 mズ分、

プレス線圧： 2500 k P a

条件（2)

DX膜の温度：常温

ロール温度： 1 30°C

線速： 1 OmZ分、

プレス線圧： 2000 k P a

(比較例 7 )

連続したエンボス凸部に格子状の分断部を付与しなかったこと以外は実施例 2 4の場合と同様にして、連続した溝形状を有するエンボス凹部と分断部を有しないエンボス凸部とからなるエンボスを両面に形成された合わせガラス用中間膜を得た。

実施例 24〜26及び比較例 7で得られた 4種類の合わせガラス用中間膜の性能 { (1) 平均表面粗さ（Rz) 、 (2) 膜滑り性、（3) 耐ブロッキング性、 (4) ベ一クテスト } を以下の方法で評価した。結果を表 7に示した。

(1) 平均表面粗さ（R z)

実施例 1と同様にして測定した。

(2) 膜滑り性

50 cmx 50 cmに裁断した中間膜を表面が平滑なガラス板（縦 50 cmX 横 50 cm) の上に水平に置き、その上に滑り用ガラス板（縦 1 0 cmX横 1 0 cmx厚さ 2. 5 mm) を載せ、 30秒後にパネ秤で滑り用ガラス板を水平に引つ張り、その最大摩擦抵抗をバネ秤の読みから測定した。測定は 5回行い、その平均値を最大摩擦抵抗（g) とした。なお、測定は 20 一 40 %RHの雰囲気下で行った。この最大摩擦抵抗が小さいほど、ガラス板と中間膜との滑り性が優れ、合わせガラス加工時のガラス板と中間膜との位置合わせ等が容易となり、取扱い作業性に優れることになる。

(3) 耐ブロッキング性

1 5 cmx 1 5 c mに裁断した中間膜を 2枚重ね合わせ、その上に 1 3 Kgの重りを載せ、室温で 24時間放置した後、引張り試験機を用いて、 500 mm/ 分の引張り速度で 1 80度角剥離試験を行い、剥離力を測定した。測定は 5回行い、その平均値を剥離力（g) とした。この剥離力が小さいほど、中間膜同士が密着し難く、耐ブロッキング性に優れ、保管中やガラス板の間に中間膜を挟む際の取扱い作業性に優れることになる。

(4) ベークテス卜

実施例 2 1と同様にして、（a) 扱き脱気法及び（b) 減圧脱気法の 2つの方法で予備圧着を行った後、本圧着を行って、合わせガラスを作製し、得られた合わせガラスにベークテストを施した。

実施例 24 実施例 25 実施例 26 比校例 7 膜形伏溝格子状溝格子伏 *格子状溝嶋伏のエンボス凹部

ェ規則的規則的規則的規則的ン

ボ分断部の有無有り有り有り無しスエンボス凸部

分断部の »の深さ浅いやや深い深い平均表面粗さ（Rz ： m) 38. 2 4 2. 2 4 6. 1 56. 5 中

膜滑り性（最大!？擦抵抗： g) 265 255 225 302 間

fiォブロッキング性（剝雕力： g) 4 20 4 1 5 380 44 0 ベ扱き脱気法 60 70 8 0 60 7 0 80 60 70 80 60 7 0 80 の 1 予備圧着温度：て

ク減圧脱気法 60 80 100 60 80 100 60 80 100 60 80 100 性テ

ス扱き脱法 2 1 0 4 1 0 6 2 0 20 1 0 0 能卜発泡枚数 Z100枚

脱気法 1 0 0 2 1 0 4 3 0 25 1 5 0

表 7から明らかなように、本発明による実施例 2 4〜2 6の合わせガラス用中間膜は、いずれも膜滑り性及び耐ブロッキング性に優れていた。これは保管時や合わせガラス加工時の取扱い作業性が優れていることを示している。

また、本発明による実施例 2 4〜2 6の合わせガラス用中間膜を用いて作製した実施例 2 4〜 2 6の合わせガラスは、扱き脱気法における各予備圧着温度及び減圧脱気法における各予備圧着温度のいずれの場合についても、ベークテスト時の気泡による発泡枚数（不良枚数）が少なかった。これは、予備圧着工程における脱気性及びシール性が優れていたことを示している。

これに対し、エンボス凸部に分断部を付与しなかった比較例 7の合わせガラス用中間膜を用いて作製した比較例 7の合わせガラスは、扱き脱気法及び減圧脱気法において予備圧着温度が低い場合、ベークテスト時の気泡による発泡枚数（不良枚数）が多かった。これは、予備圧着工程におけるシール性に問題があり、従つて脱気が不充分であったことを示している。また、予備圧着工程における製造条件に制約があることも示している。

(実施例 2 7 )

図 2 0は本発明の中間膜の一例を示し、（a ) はその平面図、（b ) は側面図である。

図 2 0に示したように、本発明の中間膜 1は、押出成形によって成形された熱可塑性樹脂シートの両面に、図示しない、微細な凹凸からなる多数のエンボス 3 が形成され、片面に凹溝 2が形成され、凹溝 2と熱可塑性樹脂シートの押出方向 Xとが略平行に設けられている。

〔中間膜の製造〕

可塑化ポリビニルプチラール樹脂をシート状に押出成形して得られた熱可塑性樹脂シート（積水化学工業社製、商品名「エスレックフィルム D X N膜」、厚み 7 6 0 t m) を、図 2 0に示した凹溝 2の形状に対応する三角柱の突起（高さ 1 2 0 rn, 底辺 1 5 0 m、間隔 3 0 0 m) が連続して軸方向に形成され、突起以外の表面に、ランダムに凹凸模様が形成された金属ロールと、表面にランダムに凹凸模様が形成された 4 5〜7 5の J I S硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、上記熱可塑性樹脂シートをこの凹凸形状転写装置に通し、シートの一方の面に凹溝 2が押出方向に平行に連続して形成され、両面にエンボス凹凸部が形成された中間膜を得た。このときの転写条件は下記のとおりであつた。

DX膜の温度：常温

ロール温度： 1 20°C

線速： 1 OmZ分、

プレス線圧： 500 k P a

(比較例 8)

金属ロールの三角柱の突起を、軸方向と 45° の角度をなすように設けたこと以外は、実施例 27と同様にして中間膜を得た。

(比較例 9)

金属ロールの三角柱の突起を、円周方向に設けたこと以外は、実施例 27と同様にして中間膜を得た。

(比較例 10)

金属ロールの三角柱の突起に替えて、 V字型の凹溝を円周方向に設けたこと以外は、実施例 27と同様にして中間膜を得た。

実施例 27、比較例 8〜 1 0で得られた中間膜を、以下の評価に供した。

〔 10点平均表面粗さ {R z (^m) } 〕

実施例 1と同様にして測定した。

〔ベークテスト〕

まず、次の 2つの方法 { (a) 扱き脱気法、（b) 減圧脱気法 } で予備圧着を行った後、本圧着を行って、合わせガラスを作製した。

(a) 扱き脱気法

中間膜を二枚の透明なフロートガラス板（縦 30 cmX横 30 cmx厚さ 2m mで中央部に対し周辺部が lmm湾曲しているガラス）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた積層体を加熱オーブン中で、積層体の温度（予備圧着温度）がそれぞれ 70°C、 80°C及び 90°Cとなるように加熱した後、二ップロール（エアーシリンダー圧力 35. 5MP a、線速度 1 0 mZ分）に通して予備圧着を行った。 (b) 減圧脱気法

中間膜を二枚の透明なフロートガラス板（縦 30 cmx横 30 cmx厚さ 2m mで中央部に対し周辺部が 1 mm湾曲しているガラス）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた積層体をゴムバック内に移し、ゴムバックを吸引減圧系に接続し、外気加熱温度で加熱すると同時に一 60 kP a (絶対圧力 1 6 k P a) の減圧下で 1 0分間保持し、積層体の温度（予備圧着温度）がそれぞれ 70° (：、 80°C及び 90°Cとなるように加熱した後、大気圧に戻して予備圧着を終了した。

上記（a) 及び（b) の方法で予備圧着された積層体を、それぞれオートクレーブ中で、温度 140°C、圧力 1. 3 MP aの条件下に 10分間保持した後、 5 0 まで温度を下げ大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、合わせガラスを作製した。

上記で得られた合わせガラスに対して、実施例 1と同様にしてベークテストを行った。表 8 比較例

27 8 9 10 十点平驗鴯さ m) 35. 5 37. 8 40. 2 64. 2 ベーク扱 70°C 1 4 3 1 4

テス卜さ

脱 80°C 1 2 4 8

発泡 ttした気度

漁法 9 V 0 1 2 1 1

1嶋 70°C 0 0 1 I

圧

脱 80て 0 1 0 2

気度

法 90。C 1 0 1 0 (実施例 2 8 )

# 3 6アルミナを吹き付けて表面粗さ約 6 0 z/mをもつ金属ロールの表面に、離型剤処理を行った後、 1 00°Cで中間膜表面へ形状転写を行い、表面粗さ 3 0 mのランダム形状のエンボスを有する中間膜を得た。別の金属ロール表面に、三角ミルを押しつけることで、金属ロール表面に深さ 2 0 0 mの溝をつけ、更に直交する三角ミルを押しつけることにより、溝の深さ（中間膜では底面）を 1 5 減らしたロール表面を作製した。次に、このロール表面を、上記のランダム形状のエンボスを有する中間膜表面へ形状転写を行い、深さ 5 5 / m、幅 6 0 iimの溝に、深さ 40 ^m、幅 8 0 mの溝部分が 50 0 mのピッチで存在し、溝間隔が 3 00 xmである中間膜を得た。

(実施例 2 9)

金属ロールの表面を中間膜表面へ形状転写する圧力条件を変更したこと以外は、実施例 2 8と同様にして、ランダム形状のエンボス粗さ 30 mミクロンを有し、深さ 5 5 im、幅 60 imの溝に、深さ 5 0 m、幅 7 0 w mの溝部分が 50 0 zmのピッチで存在する中間膜を得た。

(比較例 1 1)

金属ロールの表面を中間膜表面へ形状転写する圧力条件を変更し、また、凹形状の溝を付与しないこと以外は、実施例 2 8と同様にして、表面粗さ 55 /zmのランダム形状のエンボスを有する中間膜を得た。

(比較例 1 2)

凹形状の溝を付与しないこと以外は、実施例 2 8と同様にして、表面粗さ 30 mのランダム形状のエンボスを有する中間膜を得た。

(比較例 1 3)

四角錐が均一に並んだエンボス形状を金属ロールに加工し、この金属ロールの表面を中間膜表面へ形状転写させることにより、表面粗さ 7 0 の中間膜を得た。

(比較例 14)

金属ロールの表面を中間膜表面へ形状転写する圧力条件を変更したこと以外は、比較例 1 3と同様にして、表面粗さ 3 5 mの中間膜を得た。 (比較例 1 5 )

実施例 2 8と同様にして、表面粗さ 3 0 のランダム形状のエンボスを有する中間膜を得た。次に、山状の溝を入れた鉄ロール表面を作製し、このロール表面を、上記のランダム形状のエンボスを有する中間膜表面へ形状転写を行い、深さ 5 5 m、幅 6 0 mの三角波状の溝で、溝間隔が 3 0 0 mの中間膜を得た。実施例及び比較例で得られた中間膜の性能（脱気性）を下記の方法で評価した _c 結果を表 9に示した。

〔脱気性の評価〕

中間膜の両側から透明な 2 m m厚みのガラス板で挟み、得られた合わせガラスを、表 9に示した初期温度のゴムバック内に入れ、ゴムバックを吸引減圧系に接続し、減圧を開始する。減圧を 1 0分間程保持した後、表 9に示した到達温度まで加熱して、その後冷却して合わせガラスを取り出し、その発泡状態を観察した。なお、発泡なしを〇、発泡ありを Xとして評価した。

to

脱気性（発泡状態）初期温度（で）到達温度 CC)

2 0 2 5 3 0 3 5 4 0 4 5 5 0 7 0 7 5 8 0 8 5 9 0 9 5 1 0 0 実 28 〇〇 o 〇〇〇 X X X X X 〇〇〇施

例 29 〇〇〇 O 〇〇 X X X X X X 〇〇

1 1 〇〇〇〇 X X X X X X X O 〇〇

12 〇 X X X X X X X 〇〇 O 〇〇 o

13 〇〇〇 X X X X X X X 〇〇〇〇

14 〇〇 X X X X X X X 〇〇〇〇〇

15 〇〇〇 O 〇〇 X X X X X X X 〇

〇：発泡なし、 X：発泡あり

表 9から明らかなように、本発明による実施例の中間膜は、減圧初期温度を高くし、到達温度を低くすることができて、予備圧着工程での脱気性に優れている産業上の利用可能性

本発明は、上述の構成よりなるので、エンボスの配置や間隔が規則的な場合でもモアレ現象の出現がないので、裁断時や合わせ加工時の作業性が良好であり、また、予備圧着工程での脱気性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。

本発明は、また、上記構成よりなるので、予備圧着工程において脱気開始温度を厳密に制御する必要がないにもかかわらず、周縁部シール先行現象を発生することがなく、優れた脱気性を発揮する合わせガラス用中間膜を提供することができる。更に、膜の自着カを抑えることができるので、膜取扱い性に優れている。本発明は、更に、上述の構成よりなるので、保管中のブロッキング性や合わせ加工の際の取扱い作業性がよいことはもとより、予備圧着工程での脱気性及びシール性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。従って、特に面積が広い合わせガラスや曲率が大きい合わせガラスを製造する場合や合わせガラスの生産性を上げる場合であっても、脱気、及び、ガラス板と中間膜とのシールのいずれも充分に行われ、オートクレープ内で加熱加圧して本圧着する際に、シール不良部から加圧空気が侵入して、ガラス板と中間膜との間に気泡が発生するような品質不良が改善され、特に透明性が優れた合わせガラスを得ることができる。

また、本発明の合わせガラス用中間膜によれば、予備圧着工程において広い温度範囲で良好な脱気及びシールが可能となり、予備圧着温度の管理が容易となり合わせ加工の作業性が著しく向上するという利点がある。多様なユーザーの多様な加工条件にも簡便かつ効率的に対応することができる。

従って、本発明の合わせガラス用中間膜によれば、合わせガラス作製時の作業性に優れると共に、過酷な条件下においても気泡の発生による品質不良を殆ど生じない高品質の合わせガラスを得ることができる。

本発明の合わせガラス用中間膜を用いて作製された合わせガラスは、過酷な条件下においても気泡の発生による品質不良を殆ど生じない高品質のものであり自動車、車輛、航空機、建築物等の窓ガラスとして好適に用いられる。

Claims

請求の範囲

1. 熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜であって

δ 一方の面のエンボスの配置間隔と他方の面のエンボスの配置間隔とが異なるように形成されていることを特徴とする合わせガラス用中間膜。

2. 少なくとも片面の凹部が連続するように形成されていることを特徴とする請求の範囲第 1項記載の合わせガラス用中間膜。

0

3. 少なくとも片面の凹部の底辺が連続するように形成されていることを特徴とする請求の範囲第 1又は 2項記載の合わせガラス用中間膜。

4. 一方の面のエンボスの配置間隔（L 1) と、他方の面のエンボスの配置間隔5 (L 2) とは、（L I) < (L 2) の関係にあり、

一方の面の凸部の配置位置の前後（L 1 X 0. 25) の範囲内に、他方の面の凸部が存在する割合は、一方の面の凸部の数の 5 0%以下である

ことを特徴とする請求の範囲第 1、 2又は 3項記載の合わせガラス用中間膜。 0

5. 少なくとも片面の凹部は、刻線状の模様を形成していることを特徴とする請求の範囲第 1、 2、 3又は 4項記載の合わせガラス用中間膜。

6. 熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜であって、

5 少なくとも片面の前記凹部は、底辺が連続した溝形状を有しており、かつ、同一面の前記凸部は、頭頂が平面形状を有している

ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。

7. 更に、凸部の頭頂の平面形状の上に微細な凹部及び凸部が形成されていることを特徴とする請求の範囲第 6項記載の合わせガラス用中間膜。

8. 頭頂の表面の粗さ R aが 2. 5 以上であることを特徴とする請求の範囲第 7項記載の合わせガラス用中間膜。

9. 頭頂の表面の粗さ R aが 3. 0 zm以上であることを特徵とする請求の範囲第 7又は 8項記載の合わせガラス用中間膜。

1 0. 平面形状は、幅が凸部の配置間隔の 20%以上であることを特徴とする請求の範囲第 6、 7、 8又は 9項記載の合わせガラス用中間膜。

1 1. 平面形状は、幅が一定であることを特徴とする請求の範囲第 6、 7、 8、 9又は 10項記載の合わせガラス用中間膜。

12. 平面形状は、幅がランダムであることを特徴とする請求の範囲第 6、 7、 8、 9、 10又は 1 1項記載の合わせガラス用中間膜。

1 3. 熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜であって、

少なくとも片面の前記凹部は、溝形状を有しており、

前記溝形状の内に分断壁が形成されていることを特徴とする合わせガラス用中間

14. 分断壁は、高さが溝の深さより小さいことを特徴とする請求の範囲第 13 項記載の合わせガラス用中間膜。

1 5. 分断壁は、等間隔で配置されていることを特徴とする請求の範囲第 12又は 14項記載の合わせガラス用中間膜。

1 6. 熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜であって、

少なくとも片面の前記凹部は、溝形状を有しており、同一水準になく、少なくとも片面は、表面粗さ（R z) と陰原型の表面粗さ（Rz v) との比が R z V /R z≥ 0. 2 5である

ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。

1 7. 溝形状は、線状に形成されていることを特徴とする請求の範囲第 1 6項記載の合わせガラス用中間膜。

1 8. 溝形状は、格子状に形成されていることを特徴とする請求の範囲第 16項記載の合わせガラス用中間膜。

1 9. 熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜であって、

少なくとも片面の前記凹部は、連続した溝形状を有しており、

同一面の前記凸部は、溝形状の分断部を有しており、かつ、

前記分断部は、溝形状の底辺が前記凹部の連続した溝形状の底辺と同一水準にないことを特徴とする合わせガラス用中間膜。

20. 凹部の溝形状と前記凸部の分断部の溝形状とが格子状を形成していることを特徴とする請求の範囲第 1 9項記載の合わせガラス用中間膜。

2 1. 凹部の溝形状と前記凸部の分断部の溝形状とがランダムな形状を形成していることを特徴とする請求の範囲第 1 9項記載の合わせガラス用中間膜。

22. 凸部の分断部の溝形状の深さが一定であることを特徴とする請求の範囲第 1 9、 20又は 2 1項記載の合わせガラス用中間膜。

23. 凸部の分断部の溝形状の深さがランダムであることを特徴とする請求の範囲第 1 9、 20又は 2 1項記載の合わせガラス用中間膜。

24. 熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜であって、

少なくとも片面に凹溝が形成されており、

前記凹溝と前記熱可塑性樹脂シートの押出方向との角度が 2 5 ° 未満であることを特徴とするガラス用中間膜。

2 5. 熱可塑性樹脂シートの両面に凹部と凸部とからなるエンボスが形成された合わせガラス用中間膜であって、

少なくとも片面の前記凹部は、溝形状を有しており、

前記溝形状は、断面積が一定であり、かつ、最大溝深さに対し 5 %以上の深さをもつ溝が形成された深さ分布を有することを特徴とする合わせガラス用中間膜。

26. 最大溝深さに対し 5 %以上の深さをもつ溝は、 10 mm以下の配置間隔で形成されていることを特徴とする請求の範囲第 25項記載の合わせガラス用中間膜。

27. 溝形状は、合わせガラス用中間膜の流れ方向に平行に形成されていることを特徴とする請求の範囲第 25又は 26項記載の合わせガラス用中間膜。

28. 熱可塑性樹脂シートは、可塑化ポリビニルァセタール樹脂シートからなることを特徴とする請求の範囲第 1、 2、 3、 4、 5、 6、 7、 8、 9、 1 0、 1 1、 1 2、 1 3、 14、 1 5、 1 6、 1 7、 18、 1 9、 20、 21、 22、 2 3、 25、 26又は 27項記載の合わせガラス用中間膜。

29. 少なくとも一対のガラス間に、請求の範囲第 1、 2、 3、 4、 5、 6、 7、 8、 9、 10、 1 1、 12、 1 3、 14、 15、 1 6、 1 7、 18、 19、 20、 2 1、 22、 23、 2 5、 26、 2 7又は 2 8項記載の合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させてなることを特徵とする合わせガラス。