WO2009131195A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2009131195A1
WO2009131195A1 PCT/JP2009/058106 JP2009058106W WO2009131195A1 WO 2009131195 A1 WO2009131195 A1 WO 2009131195A1 JP 2009058106 W JP2009058106 W JP 2009058106W WO 2009131195 A1 WO2009131195 A1 WO 2009131195A1
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laminated glass
resin composition
resin
interlayer film
glass
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PCT/JP2009/058106
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中村浩造
島本倫男
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass that is excellent in vibration damping properties at high temperatures and sound insulation in a wide temperature range. Further, the present invention relates to a laminated glass using the interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass is widely used as a window glass for vehicles such as automobiles, aircrafts, buildings, and the like because it is safe because it does not scatter glass fragments even if it is damaged by an external impact.
  • the laminated glass includes, for example, a laminated glass integrated by interposing an interlayer film for laminated glass made of polyvinyl acetal resin such as polyvinyl butyral resin plasticized with a liquid plasticizer between at least a pair of glasses. .
  • Patent Document 1 a sound insulation layer containing a large amount of plasticizer as shown in FIG. 10 is sandwiched between coating layers containing a normal amount of plasticizer.
  • An interlayer film for sound insulating laminated glass is disclosed. With such a configuration, the sound insulation layer exhibits high sound insulation performance, and the coating layer protects the large amount of plasticizer in the sound insulation layer from bleeding out, so that sound insulation and prevention of bleeding out are achieved.
  • An intermediate film for sound insulation laminated glass is obtained.
  • the laminated glass using the interlayer film for sound insulating laminated glass described in Patent Document 1 has excellent sound insulating performance in the normal temperature range, but cannot sufficiently isolate sound of a specific wavelength in the low temperature range and the high temperature range. was there.
  • the operating temperature range is -30 to 70 ° C., which is very wide.
  • an interlayer film for laminated glass that is excellent in sound insulation even in a wide temperature range.
  • the laminated glass using the interlayer film for sound insulating laminated glass disclosed in Patent Document 1 exhibits excellent vibration damping properties because the loss factor peaks in the normal temperature region and the high temperature region are observed.
  • the loss factor in the high temperature region may not be sufficiently obtained.
  • the sound includes air sounds such as car noise and whistle sounds, and solid sounds such as sounds caused by car engine vibrations. There was a problem that it was inferior in vibration control of solid sound.
  • An object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that is excellent in vibration damping properties at high temperatures and sound insulation properties in a wide temperature range. It is another object of the present invention to provide a laminated glass using the interlayer film for laminated glass.
  • the present invention is an interlayer film for laminated glass having a part A made of the resin composition A or the resin A and a part B made of the resin composition B or the resin B in the horizontal direction, and the resin composition A or the resin A difference between a temperature Ta at which the loss tangent of dynamic viscoelasticity at a frequency of 1 Hz of A has a maximum value and a temperature Tb at which the loss tangent of dynamic viscoelasticity at a frequency of 1 Hz of the resin composition B or resin B has a maximum value.
  • This inventor produced the laminated glass using the intermediate film for laminated glasses described in patent document 1, and examined in detail the sound insulation performance. That is, as shown in FIG. 10, an interlayer film for laminated glass is prepared by sandwiching a sound insulating layer containing a large amount of a plasticizer with a coating layer containing a normal amount of a plasticizer, and this is 2 mm thick. A laminated glass was produced by sandwiching the two laminated glass plates, and the sound insulation performance of the obtained laminated glass was examined. Then, it was found that sound having a frequency of about 3150 Hz is easily transmitted at 0 ° C., and sound having a frequency of about 6300 Hz is easily transmitted at 40 ° C. On the other hand, at 23 ° C., transmission of such specific frequency sound was not recognized. This was considered for the following reason.
  • the covering layer / sound insulating layer / covering layer constituting the interlayer film for laminated glass is in a glass state.
  • the two glass plates joined by such an interlayer film for laminated glass are integrated and behave as if they are one glass plate having a thickness of 4 mm. Therefore, the sound near the frequency of 3150 Hz is easily transmitted due to the coincidence effect in the glass plate having a thickness of 4 mm.
  • the sound insulation layer constituting the interlayer film for laminated glass is in a rubber state.
  • the two glass plates bonded by such an interlayer film for laminated glass independently behave as two glass plates having a thickness of 2 mm.
  • the sound near the frequency of 6300 Hz is easily transmitted due to the coincidence effect in the glass plate having a thickness of 2 mm.
  • the sound insulation layer constituting the interlayer film for laminated glass is in an intermediate state between the glass state and the rubber state.
  • the two glass plates joined by such an interlayer film for laminated glass show an intermediate behavior between one 4 mm glass plate and two 2 mm glass plates, and the frequency is around 3150 Hz. And sound with a frequency around 6300 Hz are less likely to be transmitted, and the overall sound insulation performance is demonstrated. From this result, in order to exhibit high sound insulation performance at a certain temperature, two glass plates are joined by an interlayer film for laminated glass having a resin layer that is in an intermediate state between the glass state and the rubber state at the temperature. It turns out that is important.
  • the sound insulation layer first becomes an intermediate state between the glass state and the rubber state, resulting in high sound insulation. Demonstrate sex. At this time, the coating layer remains in a glass state. When the temperature is further increased, the temperature reaches a temperature at which the coating layer is in an intermediate state between the glass state and the rubber state. However, at this temperature, since the sound insulation layer is already in a rubber state, the laminated glass behaves as two glass plates. Even though the covering layer is in a state between the glass state and the rubber state, the behavior of the laminated glass is determined by the sound insulating layer in the rubber state.
  • the sound insulation of the laminated glass using the interlayer film for laminated glass is determined by the layer that changes from the glass state to the rubber state at the lowest temperature. Is considered to contribute little to sound insulation.
  • the present inventor also examined the reason why the laminated glass using the interlayer film for sound-insulated laminated glass disclosed in Patent Document 1 is inferior in vibration suppression of solid sound in a high temperature region.
  • the interlayer film for laminated glass described in Patent Document 1 the interlayer film for laminated glass in which the sound insulation layer that is a relatively soft layer and the coating layer that is a relatively hard layer are laminated in the thickness direction Since the energy of solid sound is more distributed to the sound insulation layer, which is a relatively soft layer, the vibration damping performance of the sound insulation layer appears greatly.
  • the coating layer which is a relatively hard layer, has little distribution of solid sound energy, and the damping performance of the coating layer is significantly reduced. For this reason, it is thought that it is inferior to the damping property of the solid sound of a high temperature area.
  • an interlayer film for laminated glass having a plurality of portions made of resin compositions having different temperatures at which the loss tangent of dynamic viscoelasticity has a maximum value in the horizontal direction exhibits high sound insulation performance in a very wide temperature range.
  • I can do it. This is considered to be because each part exhibits high sound insulation performance in a temperature range where the state is between the glass state and the rubber state.
  • Each part easily transmits sound of a specific frequency except in a temperature range where the part is in an intermediate state between a glass state and a rubber state.
  • the interlayer film for laminated glass as a whole can exhibit high sound insulation performance in a wide temperature range.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a part A made of the resin composition A or the resin A and a part B made of the resin composition B or the resin B in the horizontal direction. Having the part A and the part B in the horizontal direction means, for example, that the part A and the part B are arranged in the horizontal direction as shown in FIG.
  • tan ⁇ peak temperature Ta at which the loss tangent of dynamic viscoelasticity (hereinafter also referred to as “tan ⁇ ”) of the resin composition A or resin A at a frequency of 1 Hz is the maximum value.
  • the difference from the tan ⁇ peak temperature Tb of the resin composition B or resin B is 10 ° C. or more.
  • the tan ⁇ can be measured by the following method based on JIS K 7244. A test sheet (diameter 8 mm) was prepared using the resin composition, and the dynamic viscoelasticity of the obtained test sheet was measured by a shearing method under conditions of a strain amount of 1.0% and a frequency of 1 Hz.
  • Tan ⁇ can be measured by measuring the temperature dispersion of dynamic viscoelasticity at 3 ° C./min.
  • the peak temperature of tan ⁇ means a temperature at which tan ⁇ obtained by the above method has a maximum value.
  • the peak temperature of tan ⁇ can be measured using, for example, a viscoelasticity measuring device (“ARES” manufactured by Rheometrics).
  • the peak temperature of tan ⁇ varies depending on the temperature and frequency, and as the measurement frequency increases, the peak temperature of tan ⁇ shifts to the high temperature side.
  • the coincidence frequency of glass is about 2000 to 8000 Hz, although it depends on the thickness. Since the coincidence frequency of the glass having a thickness of 4 mm is around 3150 Hz, if 18 ° C. is added to the peak temperature of tan ⁇ in the dynamic viscoelasticity measurement at 1 Hz, the peak temperature of tan ⁇ near 3150 Hz is obtained. Therefore, the temperature range in which the resin composition is in an intermediate state between the glass state and the rubber state is a range of about ⁇ 10 ° C. centering on the peak temperature of tan ⁇ plus 18 ° C., and more surely the peak temperature of tan ⁇ . It is a range of ⁇ 10 ° C. centering on plus 18 ° C.
  • the region A is in an intermediate state between the glass state and the rubber state in the region of about 10 to 30 ° C. centering on 20 ° C.
  • High sound insulation performance can be exhibited.
  • the tan ⁇ peak temperature of the resin composition B is 23 ° C.
  • the region A is in an intermediate state between the glass state and the rubber state in the region of about 31 to 51 ° C. centering on 41 ° C.
  • High sound insulation performance can be exhibited in the region. That is, for the laminated glass of the present invention, the portion A made of the resin composition A having a tan ⁇ peak temperature of 2 ° C. and the portion B made of the resin composition B having a tan ⁇ peak temperature of 23 ° C. in the horizontal direction.
  • the interlayer film can exhibit high sound insulation performance in a temperature range of 10 to 51 ° C.
  • the difference between the tan ⁇ peak temperature Ta and the tan ⁇ peak temperature Tb is preferably 15 ° C. or more.
  • a more preferred lower limit of the difference between the tan ⁇ peak temperature Ta and the tan ⁇ peak temperature Tb is 20 ° C., and a more preferred lower limit is 25 ° C.
  • a preferable upper limit of the difference between the tan ⁇ peak temperature Ta and the tan ⁇ peak temperature Tb is 60 ° C., and a more preferable upper limit is 55 ° C.
  • a sound near 3150 Hz is transmitted through the part B, and a sound near 6300 Hz is transmitted through the part A.
  • the part A does not transmit sound near 3150 Hz
  • the part B does not transmit sound near 6300 Hz.
  • the intermediate film for laminated glass of the present invention can exhibit high sound insulation performance even in the temperature range of Ta + 28 ° C. to Tb + 8 ° C.
  • the peak temperature Ta of tan ⁇ and the peak temperature Tb of tan ⁇ may be selected in accordance with the use and use environment of the obtained laminated glass.
  • the operating temperature range is ⁇ 30 to 70 ° C., so it is preferable to select an appropriate combination of Ta and Tb from the range of ⁇ 38 to 42 ° C.
  • Ta assuming use in a cold region, it is conceivable to set Ta to a range of ⁇ 38 to ⁇ 8 ° C. and Tb to a range of ⁇ 28 to 2 ° C.
  • tan ⁇ peak temperature Ta and the tan ⁇ peak temperature Tb are set within this range.
  • a preferable range of Ta when used in a cold region is ⁇ 38 to ⁇ 18 ° C.
  • a preferable range of Tb is ⁇ 28 to ⁇ 8 ° C.
  • peak temperature Ta of tan ⁇ and the peak temperature Tb of tan ⁇ within this range, high sound insulation performance can be exhibited in a temperature range of 10 to 70 ° C.
  • a preferable range of Ta when used in a warm region is 12 to 32 ° C.
  • a preferable range of Tb is 22 to 42 ° C.
  • the laminated glass interlayer film of the present invention has a tan ⁇ peak temperature Tc of the tan ⁇ peak temperature Ta in addition to the portions A and B. And a portion C made of the resin composition C or the resin C between the tan ⁇ and the peak temperature Tb may be provided in the horizontal direction.
  • Tc is set to ⁇ 28 to 2 ° C.
  • Tc is set to ⁇ 18 to 12 ° C.
  • Tb is set to ⁇ 8 to 22 ° C.
  • high sound insulation performance can be exhibited in a temperature range of ⁇ 20 to 50 ° C.
  • High sound insulation performance can be exhibited in a wide area from a cold region to a warm region.
  • Such a part C also contributes to exhibiting vibration damping performance in a wide temperature range.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention should exhibit high sound insulation performance and vibration control performance in a wider temperature range, there are four or more parts composed of resin compositions having different tan ⁇ peak temperatures in the horizontal direction. You may have it.
  • the arrangement of the part A and the part B is not particularly limited.
  • the part A and the part B are arranged in half in the horizontal direction, or the part A and the part B as shown in FIGS.
  • positioned in the horizontal direction is mentioned.
  • the interface between the part A and the part B may form a slope.
  • FIGS. 6 and 7 show an example in which the interlayer film for laminated glass of the present invention further has a part C.
  • the portion A and the portion B (and the portion C) have a strip shape.
  • the width of each band is preferably 300 mm or less, more preferably 200 mm or less.
  • any one of site A and site B (or site C) is sandwiched between two coating layers D. May be.
  • the adhesion to the glass plate can be further improved, and the penetration resistance can be further improved.
  • by sandwiching a portion containing a large amount of plasticizer between the coating layers D bleeding out of the plasticizer from the portion can be prevented.
  • the resin composition D or the resin D constituting the coating layer D preferably has a tan ⁇ peak temperature that is equal to or higher than the highest tan ⁇ peak temperature among the resin composition A, the resin composition B, and the resin composition C. .
  • the resin composition D or resin D constituting the coating layer D is the highest tan ⁇ peak temperature among the resin composition A or resin A, resin composition B or resin B, resin composition C or resin C. It may be the same as the resin composition or resin having The resin composition D or resin D constituting the coating layer D is, for example, a polyvinyl acetal resin having 3 or 4 carbon atoms in the acetal group, an acetalization degree of 60 to 75 mol%, and an acetyl group amount of 10 mol% or less.
  • a resin composition containing 20 to 50 parts by weight of a plasticizer with respect to parts is preferred.
  • the minimum with more preferable content of the plasticizer of the said resin composition D is 25 weight part, and a more preferable upper limit is 45 weight part.
  • the area ratio of the part A and the part B in the interlayer film for laminated glass of the present invention is not particularly limited.
  • the sound that is transmitted when the interlayer film for laminated glass is in a rubber state has a higher frequency than the sound that is transmitted when the interlayer film is in a glass state.
  • a sound near 3150 Hz is transmitted through a portion in a glass state
  • a sound near 6300 Hz is transmitted through a portion in a rubber state.
  • the sound insulation performance has the property that the higher the frequency, the higher the performance. Therefore, higher sound insulation performance is realized in a wide temperature range by balancing the area ratio of the part A and the part B so that the transmission of sound near 6300 Hz is large and the transmission of sound near 3150 Hz is reduced.
  • the area ratio between the part A and the part B is preferably 9: 1 to 4: 6. Beyond the preferred range, high sound insulation performance may not be achieved over a wide temperature range. Moreover, when the ratio of the site
  • the area ratio of the part A and the part B is more preferably 8: 2 to 6: 4. When the part A and the part B overlap in the thickness direction, the overlapping part is regarded as a part made of a resin composition having a low tan ⁇ peak temperature.
  • the thickness of the interlayer film for laminated glass of the present invention is not particularly limited, but a preferable lower limit is 300 ⁇ m and a preferable upper limit is 2000 ⁇ m. If the thickness of the interlayer film for laminated glass of the present invention is less than 300 ⁇ m, sufficient penetration resistance may not be obtained. When the thickness of the interlayer film for laminated glass of the present invention exceeds 2000 ⁇ m, the thickness used as the interlayer film for laminated glass may be exceeded.
  • the minimum with more preferable thickness of the intermediate film for laminated glasses of this invention is 400 micrometers, and a more preferable upper limit is 1000 micrometers.
  • the resin, resin A, and resin B contained in the resin composition A and the resin composition B are not particularly limited, but are preferably thermoplastic resins.
  • the thermoplastic resin is not particularly limited, and examples thereof include polyvinyl acetal resin, styrene-vinyl isoprene-styrene triblock copolymer, and ethylene-vinyl acetate copolymer.
  • the thermoplastic resin is preferably a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer or a polyvinyl acetal resin, and more preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the said resin may be used independently and may use 2 or more types together.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced by reacting polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl alcohol can be produced by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is preferably 80 to 99.8 mol%.
  • the preferable lower limit of the polymerization degree of the polyvinyl alcohol is 200, and the preferable upper limit is 3000.
  • the polymerization degree is less than 200, the penetration resistance of the laminated glass may be lowered.
  • the more preferable lower limit of the degree of polymerization is 500, and the more preferable upper limit is 2000.
  • the resin composition A and the resin composition B preferably contain a plasticizer.
  • the plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, phosphoric acid plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers, and the like. Is mentioned.
  • the monobasic organic acid ester is not particularly limited, and examples thereof include glycols such as triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol, butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, and n-octyl. Examples thereof include glycol esters obtained by reaction with monobasic organic acids such as acid, 2-ethylhexyl acid, pelargonic acid (n-nonyl acid), and decyl acid.
  • the polybasic organic acid ester is not particularly limited.
  • an ester compound of a polybasic organic acid such as adipic acid, sebacic acid, or azelaic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms. Is mentioned.
  • the organic ester plasticizer is not particularly limited.
  • the organophosphate plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • dihexyl adipate DHA
  • triethylene glycol di-2-ethylhexanoate 3GO
  • tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate 4GO
  • triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH), tetraethylene glycol di-2-ethylhexa Noate (4GO) and dihexyl adipate (DHA) are preferred, and triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) is more preferred.
  • the resin composition A and the resin composition B are a dispersion auxiliary agent, an antioxidant, a light stabilizer, a flame retardant, an antistatic agent, an adhesive force adjusting agent, a moisture resistance agent, a heat ray reflective agent, a heat ray absorber, and a fluorescence enhancement agent. You may contain additives, such as a whitening agent and a blue pigment.
  • the method of setting the difference between the tan ⁇ peak temperature Ta and the tan ⁇ peak temperature Tb to 10 ° C. or higher is not particularly limited, but (1) the main resin contained in the resin composition A and the resin composition B, the resin A , A method of selecting different resins having a tan ⁇ peak temperature of 10 ° C. or more as the resin B, (2) a method of adjusting the content of the plasticizer contained in the resin composition A and the resin composition B, and the like. It is done.
  • the styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer can easily adjust the tan ⁇ peak temperature by selecting a monomer component, designing a copolymerization ratio of each monomer component, or the like. If a mixed resin of two or more styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymers having different tan ⁇ peak temperatures is used, the tan ⁇ peak temperature can be easily adjusted by changing the blending ratio. In addition, the peak temperature of tan ⁇ can be adjusted by controlling the amount of acetyl groups and the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin.
  • examples of the resin include polyvinyl acetal resins and vinyl chloride resins. Of these, polyvinyl acetal resin is preferable. The polyvinyl acetal resin can easily adjust the peak temperature of tan ⁇ depending on the amount of plasticizer to be added.
  • the polyvinyl acetal resin contained in the resin composition A is not particularly limited, and is obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde having 3 to 4 carbon atoms, and Polyvinyl acetal resin having an acetylation degree of 4 mol% or less is preferred.
  • the polyvinyl acetal resin constituting the resin composition B is not particularly limited. A polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde having 3 to 6 carbon atoms and having a degree of acetylation of 30 mol% or less is used. Is preferred.
  • the method for producing the interlayer film for laminated glass of the present invention is not particularly limited.
  • the resin composition A or resin A and the resin composition B or resin B are produced by a coextrusion method using an extruder.
  • a method of preparing a sheet made of the resin composition A or the resin A and a sheet made of the resin composition B or the resin B, respectively, and arranging the sheet in the horizontal direction can be used.
  • a laminated glass in which the interlayer film for laminated glass of the present invention is sandwiched between two transparent plates is also one aspect of the present invention.
  • the transparent plate used for the laminated glass of the present invention is not particularly limited, and a commonly used transparent plate glass can be used.
  • a commonly used transparent plate glass can be used.
  • float plate glass, polished plate glass, template plate glass, mesh plate glass, lined plate glass, coloring Examples thereof include inorganic glass such as prepared glass, heat-absorbing glass, heat-reflecting glass, and green glass.
  • organic plastics boards such as a polycarbonate and a polyacrylate, can also be used.
  • Two or more types of plate glasses may be used as the plate glass.
  • the laminated glass obtained by inserting the intermediate film for laminated glasses of this invention between transparent float plate glass and colored plate glass like green glass is mentioned.
  • pinching the intermediate film for laminated glasses of this invention between the said inorganic glass and the said organic plastics board is mentioned.
  • the laminated glass of the present invention can be used as a windshield, a side glass, a rear glass, a roof glass, and a panoramic glass when used as an automotive glass.
  • the manufacturing method of the laminated glass of this invention is not specifically limited, A conventionally well-known manufacturing method can be used.
  • the intermediate film for laminated glasses which is excellent in the damping property in high temperature and the sound-insulating property in a wide temperature range can be provided.
  • the laminated glass which uses this intermediate film for laminated glasses can be provided.
  • BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is (a) sectional drawing (b) front view which represented typically the one aspect
  • BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is (a) sectional drawing (b) front view which represented typically the one aspect
  • Example 1 (1) Preparation of Resin Composition A Constructing Site A Based on 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (PVB1) having an acetylation degree of 13 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 65 mol% Then, 60 parts by weight of triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) was added as a plasticizer, and kneaded thoroughly with a mixing roll to prepare a resin composition A.
  • PVB1 polyvinyl butyral resin having an acetylation degree of 13 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 65 mol%
  • 3GO triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate
  • the resin composition A is disposed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate is disposed, and the resin composition A is press-molded at 150 ° C., and has a length of 500 mm, a width of 250 mm, and a thickness of 0.
  • An 8 mm sheet A was obtained.
  • the resin composition B is placed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate is placed, and the resin composition B is press-molded at 150 ° C. to obtain a length of 500 mm, a width of 125 mm, and a thickness of 0.1 mm.
  • An 8 mm sheet B was obtained.
  • the obtained sheet A and sheet B are horizontally arranged so as to be B / A / B (area ratio 1: 2: 1), and an interlayer film for laminated glass (length 500 mm ⁇ width 500 mm) shown in FIG. And a thickness of 0.8 mm).
  • the resin composition A is placed between two release sheets on which a clearance plate of 0.8 mm is placed, and the resin composition A is press-molded at 150 ° C. to obtain a length of 305 mm, a width of 15 mm, and a thickness of 0.
  • An 8 mm sheet A was obtained.
  • the resin composition B is disposed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate is disposed, and the resin composition B is press-molded at 150 ° C., and has a length of 305 mm, a width of 7.5 mm, and a thickness.
  • a sheet B of 0.8 mm was obtained.
  • the obtained sheet A and sheet B are horizontally arranged so as to be B / A / B (area ratio 1: 2: 1), and an interlayer film for laminated glass (length 305 mm ⁇ width 30 mm) shown in FIG. And a thickness of 0.8 mm).
  • Example 2 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the amount of the plasticizer in the resin composition A was 30 parts by weight.
  • Example 3 An interlayer film for laminated glass was prepared in the same manner as in Example 1 except that a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray Co., Ltd., Hibler # 7311) was used as the resin A instead of the resin composition A. did.
  • Example 4 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that an acrylic resin (Nipol AR31 manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.) was used as the resin A instead of the resin composition A.
  • an acrylic resin Nipol AR31 manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.
  • Example 5 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that a urethane resin (manufactured by BASF, Elastollan C60D) was used as the resin A instead of the resin composition A.
  • a urethane resin manufactured by BASF, Elastollan C60D
  • Example 6 An interlayer film for laminated glass was prepared in the same manner as in Example 1 except that ethylene-vinyl acetate copolymer (Mitsui / Dupont Polychemical Co., Ltd., EV170) was used as the resin A instead of the resin composition A.
  • ethylene-vinyl acetate copolymer Mitsubishi Chemical Co., Ltd., EV170
  • Resin composition A is a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hybler # 5125) and styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5127).
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that 1 mixture (weight ratio) was used.
  • Resin composition A was composed of a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5125) and a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5127):
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that 1 mixture (weight ratio) was used.
  • Example 9 Preparation of Resin Composition A Constructing Site A As resin A, styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (manufactured by Kuraray Co., Ltd., Hibler # 7311) was used.
  • the resin composition C is disposed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate is disposed, and the resin composition C is press-molded at 150 ° C., and has a length of 500 mm, a width of 125 mm, and a thickness of 0.1 mm.
  • An 8 mm sheet C was obtained.
  • the obtained sheet A, sheet B, and sheet C were arranged so as to be B / A / C (area ratio 1: 2: 1), and an interlayer film for laminated glass (length 500 mm ⁇ width 500 mm, thickness 0.8 mm) ) was produced.
  • Resin A is placed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate is placed, and the resin composition A is press-molded at 150 ° C., having a length of 305 mm, a width of 15 mm, and a thickness of 0.8 mm.
  • Sheet A was obtained.
  • the resin composition B is disposed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate is disposed, and the resin composition B is press-molded at 150 ° C., and has a length of 305 mm, a width of 7.5 mm, and a thickness.
  • a sheet B of 0.8 mm was obtained.
  • the resin composition C is placed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate is placed, and the resin composition C is press-molded at 150 ° C., 305 mm long, 7.5 mm wide, thickness A sheet C of 0.8 mm was obtained.
  • the obtained sheet A, sheet B and sheet C were arranged so as to be B / A / C (area ratio 1: 2: 1), and an interlayer film for laminated glass (length 305 mm ⁇ width 30 mm, thickness 0.8 mm) ) was produced.
  • Example 10 (1) Preparation of Resin Composition A Constructing Site A Based on 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (PVB1) having an acetylation degree of 13 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 65 mol% Then, 60 parts by weight of triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) was added as a plasticizer, and kneaded thoroughly with a mixing roll to prepare a resin composition A.
  • PVB1 polyvinyl butyral resin having an acetylation degree of 13 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 65 mol%
  • 3GO triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate
  • the resin composition A is disposed between two release sheets on which a 0.1 mm clearance plate is disposed, and the resin composition A is press-molded at 150 ° C. to obtain a sheet A having a thickness of 0.1 mm. It was.
  • the resin composition B obtained the sheet
  • the obtained sheet A and sheet B were laminated in the order of B / A / B to obtain a laminate.
  • the obtained laminate was placed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate was placed, and press-molded at 150 ° C. to obtain a sheet X having a thickness of 0.8 mm.
  • the resin composition B was placed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate was placed, and press-molded at 150 ° C. to obtain a sheet Y having a thickness of 0.8 mm.
  • the obtained sheet X (length: 500 mm, width: 250 mm, thickness: 0.8 mm) and sheet Y (length: 500 mm, width: 125 mm, thickness: 0.8 mm) are arranged in a strip shape in the horizontal direction so that Y / X / Y.
  • an interlayer film for laminated glass (length 500 mm ⁇ width 500 mm, thickness 0.8 mm) having the form shown in FIG. 8 was produced.
  • the resin composition A is disposed between two release sheets on which a 0.1 mm clearance plate is disposed, and the resin composition A is press-molded at 150 ° C. to obtain a sheet A having a thickness of 0.1 mm. It was.
  • the resin composition B obtained the sheet
  • the obtained sheets A and B were laminated in the order of B / A / B to obtain a laminate.
  • the obtained laminate was placed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate was placed, and press-molded at 150 ° C. to obtain a sheet X having a thickness of 0.8 mm.
  • the resin composition B was placed between two release sheets on which a 0.8 mm clearance plate was placed, and press-molded at 150 ° C. to obtain a sheet Y having a thickness of 0.8 mm.
  • the obtained sheet X (length 305 mm, width 15 mm, thickness 0.8 mm) and sheet Y (length 305 mm, width 7.5 mm, thickness 0.8 mm) are Y / X / Y in a strip shape in the horizontal direction.
  • the interlayer film for laminated glass (length 305 mm ⁇ width 30 mm, thickness 0.8 mm) having the form shown in FIG. 8 was prepared.
  • Example 11 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 10 except that a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (manufactured by Kuraray Co., Ltd., Hibler # 7311) was used as the resin A instead of the resin composition A. did.
  • a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer manufactured by Kuraray Co., Ltd., Hibler # 7311
  • Example 12 By the same method as in Example 9, the obtained sheets A, B and C were arranged so as to be B / A / C (area ratio 1: 2: 1), and an interlayer film for laminated glass (length: 500 mm) X width 500 mm, thickness 0.8 mm).
  • Example 9 The same resin composition B as in Example 9 was placed between two release sheets on which 0.2 mm clearance plates were placed, the resin composition B was press-molded at 150 ° C., and a sheet D (500 mm long) X width 500 mm, thickness 0.2 mm).
  • the obtained interlayer film for laminated glass having a B / A / C structure is sandwiched between two sheets D, and the interlayer film for laminated glass for measuring sound insulation (length: 500 mm ⁇ width) in the mode shown in FIG. 500 mm, thickness 1.2 mm). Further, in the same manner, the widths of the sheet B, the sheet A, and the sheet C are set to 7.5 mm, 15 mm, and 7.5 mm (ratio of 1: 2: 1), respectively, the length is 305 mm, the width is 30 mm, and the thickness is 0. An 8 mm sheet was obtained, and was sandwiched between two sheets D having a length of 305 mm, a width of 30 mm, and a thickness of 0.2 mm to produce an interlayer film for laminated glass used for loss factor measurement.
  • Example 13 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the sheet A and the sheet B were horizontally arranged so as to be B / A / B (area ratio 1: 6: 1).
  • Example 14 The total area of the sheet A and the total area of the sheet B is set to 1: 1, but the width of each sheet is set to 50 mm, and the sheet A is alternately arranged in the horizontal direction, and B / A / B / A.
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that A was disposed.
  • Example 15 An interlayer film for laminated glass was prepared in the same manner as in Example 1 except that the plasticizer content of the resin composition A was 70 parts and the plasticizer content of the resin composition B was 20 parts.
  • Sheet A is a 3: 7 mixture of a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hybler # 5125) and a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5127).
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the weight ratio was changed.
  • Example 17 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the sheet A and the sheet B were horizontally arranged so as to be B / A / B (area ratio 1: 18: 1).
  • Example 18 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the sheet A and the sheet B were horizontally arranged so as to be B / A / B (area ratio 3: 4: 3).
  • Example 19 Instead of the interlayer film for laminated glass arranged to be B / A / C (area ratio 1: 2: 1) produced in Example 9, B / A / B (area ratio) produced in Example 17 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 12 except that the interlayer film for laminated glass arranged to be 1: 18: 1) was used.
  • resin composition B constituting layer B For 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (PVB2) having an acetylation degree of 1 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 68 mol% Then, 40 parts by weight of triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) was added as a plasticizer, and the mixture was sufficiently kneaded with a mixing roll to prepare a resin composition B.
  • PVB2 polyvinyl butyral resin having an acetylation degree of 1 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 68 mol%
  • 3GO triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate
  • Comparative Example 2 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that the amount of the plasticizer in the resin composition A was 30 parts by weight.
  • Comparative Example 3 An interlayer film for laminated glass was prepared in the same manner as in Comparative Example 1 except that a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray Co., Ltd., Hibler # 7311) was used as the resin A instead of the resin composition A. did.
  • Comparative Example 4 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that an acrylic resin (Nipol AR31, manufactured by Zeon Corporation) was used as the resin A instead of the resin composition A.
  • an acrylic resin Nipol AR31, manufactured by Zeon Corporation
  • Comparative Example 5 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that a urethane resin (manufactured by BASF, Elastollan C60D) was used as the resin A instead of the resin composition A.
  • a urethane resin manufactured by BASF, Elastollan C60D
  • Comparative Example 6 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that ethylene-vinyl acetate copolymer (Mitsui / Dupont Polychemical Co., Ltd., EV170) was used as the resin A instead of the resin composition A.
  • ethylene-vinyl acetate copolymer Mitsubishi Chemical Co., Ltd., EV170
  • Resin composition A is a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hybler # 5125) and styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5127).
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that the mixture was 1 mixture (weight ratio).
  • Resin composition A was composed of a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5125) and a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5127):
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that the mixture was 1 mixture (weight ratio).
  • resin composition B constituting layer B For 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (PVB2) having an acetylation degree of 1 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 68 mol% Then, 40 parts by weight of triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) was added as a plasticizer, and the mixture was sufficiently kneaded with a mixing roll to prepare a resin composition B.
  • PVB2 polyvinyl butyral resin having an acetylation degree of 1 mol%, an acetal group having 3 carbon atoms, and a butyralization degree of 68 mol%
  • 3GO triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate
  • Comparative Example 10 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that the thickness of the sheet A was 50 ⁇ m and the thickness of the sheet B was 375 ⁇ m.
  • Comparative Example 11 An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Comparative Example 3 except that the thickness of the sheet A was 50 ⁇ m and the thickness of the sheet B was 375 ⁇ m.
  • Resin composition B is composed of a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hybler # 5125) and a styrene-vinylisoprene-styrene triblock copolymer (Kuraray, Hibler # 5127):
  • An interlayer film for laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the mixture was 1 mixture (weight ratio).
  • the loss factor of the first-order mode (near 100 Hz) of the resonance frequency of the obtained loss factor was used as an evaluation index, and the peak value on the highest temperature side was taken as the evaluation result.
  • the loss coefficient is a numerical value generally used as an index representing the vibration damping effect. The higher the numerical value, the higher the effect of damping the vibration.
  • the intermediate film for laminated glasses which is excellent in the damping property in high temperature and the sound-insulating property in a wide temperature range can be provided.
  • the laminated glass which uses this intermediate film for laminated glasses can be provided.

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Abstract

本発明は、高温下の制振性や幅広い温度範囲における遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。 本発明は、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する合わせガラス用中間膜であって、前記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔａと、前記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔｂとの差が１０°C以上である合わせガラス用中間膜である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
本発明は、高温下の制振性や幅広い温度範囲における遮音性に優れる合わせガラス用中間膜に関する。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスに関する。
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス間に、例えば、液状可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂等のポリビニルアセタール樹脂からなる合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラス等が挙げられる。
近年、軽量化やコスト等の問題から、合わせガラス全体を薄くすることが試みられている。しかし、合わせガラス全体を薄くすると、遮熱性や遮音性が低下するという問題がある。とりわけ、このような合わせガラスを自動車等のフロントガラスとして用いた場合、風切り音やワイパーの駆動音等これまでは問題とならなかった２０００～５０００Ｈｚ程度の音域の音についての遮音性が問題となってきている。
このような問題に対して、例えば、特許文献１には、図１０に示すような、大量の可塑剤を含有する遮音層を、通常の量の可塑剤を含有する被覆層の間に挟持してなる遮音合わせガラス用中間膜が開示されている。このような構成にすることで、遮音層が高い遮音性能を発揮するとともに、遮音層中の大量の可塑剤がブリードアウトするのを被覆層が保護するため、遮音性とブリードアウトの防止とを兼ね備えた遮音合わせガラス用中間膜が得られる。
しかしながら、特許文献１に記載された遮音合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、常温領域における遮音性能こそ優れるものの、低温領域及び高温領域では特定の波長の音を充分には遮音できないという問題があった。例えば自動車の場合、その使用温度域は－３０～７０℃と、非常に広範に渡る。広い温度範囲においても遮音性に優れる合わせガラス用中間膜が求められていた。
また、特許文献１に開示された遮音合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは、常温領域と高温領域との損失係数のピークが観察されるため、優れた制振性が発現する。しかしながら、高温領域の損失係数が充分に得られないことがあった。特に、音には車の騒音や警笛の音等の空気音と、車のエンジンの振動による音等の固体音とがあるが、この制振性を有する合わせガラス用中間膜は、高温領域の固体音の制振性に劣るという問題があった。
特開平５－３１０４４９号公報
本発明は、高温下の制振性や幅広い温度範囲における遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することを目的とする。
本発明は、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する合わせガラス用中間膜であって、前記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔａと、前記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔｂとの差が１０℃以上である合わせガラス用中間膜である。
以下に本発明を詳述する。
本発明者は、特許文献１に記載された合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを作製し、その遮音性能について詳細に検討した。即ち、図１０に示すような、大量の可塑剤を含有する遮音層を、通常の量の可塑剤を含有する被覆層で挟持してなる合わせガラス用中間膜を調製し、これを厚さ２ｍｍのガラス板２枚で挟持して合わせガラスを作製し、得られた合わせガラスの遮音性能について調べた。すると、０℃においては、周波数３１５０Ｈｚ付近の音が透過しやすく、４０℃においては周波数６３００Ｈｚ付近の音が透過しやすいことが判った。一方、２３℃においては、このような特定周波数の音の透過が認められなかった。これは、以下のような理由であると考えられた。
０℃においては、合わせガラス用中間膜を構成する被覆層／遮音層／被覆層の全てがガラス状態にある。このような合わせガラス用中間膜により結合された２枚のガラス板は、一体化して、あたかも厚さ４ｍｍの１枚のガラス板であるかのような挙動を示す。従って、厚さ４ｍｍのガラス板におけるコインシデンス効果によって、周波数３１５０Ｈｚ付近の音が透過しやすくなる。
４０℃においては、合わせガラス用中間膜を構成する遮音層がゴム状態となる。このような合わせガラス用中間膜により結合された２枚のガラス板は、独立して、厚さ２ｍｍのガラス板２枚としての挙動を示す。従って、厚さ２ｍｍのガラス板におけるコインシデンス効果によって、周波数６３００Ｈｚ付近の音が透過しやすくなる。
ところが、２３℃においては、合わせガラス用中間膜を構成する遮音層がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる。このような合わせガラス用中間膜により結合された２枚のガラス板は、４ｍｍのガラス板１枚としてと、２ｍｍのガラス板２枚としてとの中間的な挙動を示すようになり、周波数３１５０Ｈｚ付近の音も周波数６３００Ｈｚ付近の音も透過しにくくなり、全体として高い遮音性能を発揮する。
この結果より、ある温度において高い遮音性能を発揮させるためには、該温度においてガラス状態とゴム状態との中間の状態となる樹脂層を有する合わせガラス用中間膜により２枚のガラス板を接合することが重要であることが判った。
また、特許文献１に記載された被覆層／遮音層／被覆層の構成を有する合わせガラス用中間膜では、温度上昇に伴い、まず遮音層がガラス状態とゴム状態の中間の状態となり、高い遮音性を発揮する。このとき、被覆層はガラス状態のままである。更に温度が上昇すると、被覆層がガラス状態とゴム状態の中間の状態になる温度に達する。しかしながら、この温度では、既に遮音層がゴム状態になっていることから、合わせガラスはガラス板２枚としての挙動を示す。被覆層がガラス状態とゴム状態の中間の状態であるにもかかわらず、合わせガラスの挙動はゴム状態にある遮音層によって決まる。即ち、複数の層を厚み方向に積層した場合、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの遮音性は、最も低温でガラス状態からゴム状態へ変化する層によって決まることになり、その他の層はほとんど遮音性に寄与しないと考えられる。
更に、本発明者は、特許文献１に開示された遮音合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスが高温領域の固体音の制振性に劣る理由についても検討した。その結果、特許文献１に記載された合わせガラス用中間膜のように、比較的柔らかい層である遮音層と、比較的硬い層である被覆層とを厚み方向に積層した合わせガラス用中間膜では、比較的柔らかい層である遮音層に固体音のエネルギーがより分配されるため、該遮音層の制振性能が大きく出現する。一方、比較的硬い層である被覆層には固体音のエネルギーの分配が少なく、該被覆層の制振性能は著しく低くなる。このため、高温領域の固体音の制振性に劣ると考えられる。
本発明者は、動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度が異なる樹脂組成物からなる複数の部位を水平方向に有する合わせガラス用中間膜は、極めて広い温度範囲において高い遮音性能を発揮できることを見出した。これは、各々の部位がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる温度領域において高い遮音性能を発揮するためであると考えられる。各々の部位は、該部位がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる温度領域以外においては、特定の周波数の音が透過しやすくなる。しかし、いずれかの部位がガラス状態とゴム状態との中間の状態となっている温度領域が広いため、合わせガラス用中間膜全体としては、広い温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。とりわけ、各々の部位間の動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度の差を充分に大きくすることにより、極めて広い温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
更に、動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度が異なる樹脂組成物からなる複数の部位を水平方向に配置することにより、固体音のエネルギーは動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度が高い部位にも分配されることから、該層の制振性能も充分に発揮される。これにより、高温下での制振性能も充分に発揮される。
本発明の合わせガラス用中間膜は、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する。
上記部位Ａと部位Ｂとを水平方向に有するとは、例えば、図１に示すように、上記部位Ａと上記部位Ｂとが水平方向に配置されて存在していることを意味する。
上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接（以下、「ｔａｎδ」ともいう。）が最大値を示す温度（以下、「ｔａｎδのピーク温度」ともいう。）Ｔａと、上記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂのｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差は、１０℃以上である。
上記ｔａｎδは、ＪＩＳ　Ｋ　７２４４に準拠し、以下の方法で測定することができる。樹脂組成物を用いて試験シート（直径８ｍｍ）を作製し、得られた試験シートの動的粘弾性を、せん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件下において、昇温速度３℃／分で動的粘弾性の温度分散測定をすることにより、ｔａｎδを測定できる。
上記ｔａｎδのピーク温度とは、上記方法にて得られたｔａｎδが最大値を示す温度を意味する。上記ｔａｎδのピーク温度は、例えば、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、測定することができる。
本発明者の検討によると、ｔａｎδのピーク温度は、温度と周波数により変化するものであり、測定周波数が高くなるとｔａｎδのピーク温度は高温側にシフトしていく。一方、ガラスのコインシデンス周波数は、厚みにもよるが、約２０００～８０００Ｈｚである。厚さ４ｍｍのガラスのコインシデンス周波数は、３１５０Ｈｚ付近であるため、１Ｈｚの動的粘弾性測定におけるｔａｎδのピーク温度に１８℃をプラスすれば、３１５０Ｈｚ付近におけるｔａｎδのピーク温度となる。このことから樹脂組成物がガラス状態とゴム状態との中間の状態となる温度領域は、ｔａｎδのピーク温度プラス１８℃を中心として±１０℃程度の領域であり、より確実にはｔａｎδのピーク温度プラス１８℃を中心として±１０℃の領域である。
例えば、上記樹脂組成物Ａのｔａｎδのピーク温度が２℃である場合、２０℃を中心に１０～３０℃程度の領域で部位Ａがガラス状態とゴム状態との中間の状態となり、この温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
一方、例えば上記樹脂組成物Ｂのｔａｎδのピーク温度が２３℃である場合、４１℃を中心に３１～５１℃程度の領域で部位Ａがガラス状態とゴム状態との中間の状態となり、この温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
即ち、ｔａｎδのピーク温度が２℃である樹脂組成物Ａからなる部位Ａと、ｔａｎδのピーク温度が２３℃である樹脂組成物Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する本発明の合わせガラス用中間膜は、１０～５１℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。
上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａのｔａｎδのピーク温度Ｔａと、上記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂのｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差が１０℃未満であると、２つの部位がカバーできる温度領域が大きく重複してしまい、広い温度領域において高い遮音性能を発揮することができなくなる。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差は、１５℃以上であることが好ましい。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差のより好ましい下限は２０℃、更に好ましい下限は２５℃である。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差の好ましい上限は６０℃、より好ましい上限は５５℃である。
上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差が２０℃を超えると、２つの部位でカバーできない温度領域が発生し、理論的にはこの温度領域においては高い遮音性能は発揮できなくなると考えられる。しかし、ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差が２０℃以上であっても、実際にはこの温度領域においても高い遮音性能を発揮し得る。
即ち、Ｔａ＜Ｔｂであって、ＴａとＴｂとの差が２０℃以上である場合、Ｔａ＋２８℃～Ｔｂ＋８℃の温度領域では、部位Ａはゴム状態、部位Ｂはガラス状態である。そのため、例えば２ｍｍと２ｍｍのガラスからなる合わせガラスであれば、部位Ｂでは３１５０Ｈｚ付近の音が透過し、部位Ａでは６３００Ｈｚ付近の音が透過する。しかし、部位Ａでは３１５０Ｈｚ付近の音は透過せず、部位Ｂでは６３００Ｈｚ付近の音は透過しないことになる。従って、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる単層中間膜や、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる単層中間膜や、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる層と樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる層とが積層された構成の中間膜と比較すれば、Ｔａ＋２８℃～Ｔｂ＋８℃の温度領域であっても本発明の合わせガラス用中間膜は高い遮音性能を発揮できるといえる。
上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとは、得られる合わせガラスの用途及び使用環境に合わせて選択すればよい。例えば、合わせガラスを自動車用のフロントガラスに用いる場合、その使用温度域は－３０～７０℃であるから、Ｔａ、Ｔｂは－３８～４２℃の範囲から適当な組み合わせを選択することが好ましい。
例えば、寒冷地での使用を前提にすればＴａを－３８～－８℃、Ｔｂを－２８～２℃の範囲に設定することが考えられる。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとをこの範囲に設定することにより、－３０～３０℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。寒冷地での使用を前提にした場合のＴａの好ましい範囲は－３８～－１８℃であり、Ｔｂの好ましい範囲は－２８～－８℃である。
温暖地での使用を前提とすればＴａを２～３２℃、Ｔｂを１２～４２℃に設定することが考えられる。上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとをこの範囲に設定することにより、１０～７０℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができる。温暖地での使用を前提にした場合のＴａの好ましい範囲は１２～３２℃であり、Ｔｂの好ましい範囲は２２～４２℃である。
更に広い温度範囲において高い遮音性能を発揮すべき場合には、本発明の合わせガラス用中間膜は、上記部位Ａ及びＢとに加えて、更に、ｔａｎδのピーク温度Ｔｃが上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａ及びｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの間となる樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃからなる部位Ｃを水平方向に有してもよい。例えば、Ｔａを－２８～２℃、Ｔｃを－１８～１２℃、Ｔｂを－８～２２℃に設定した場合には、－２０～５０℃の温度領域において高い遮音性能を発揮することができ、寒冷地から温暖地までの広い地域において高い遮音性能を発揮し得る。また、このような部位Ｃは、広い温度範囲において制振性能を発揮することにも寄与する。
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に広い温度範囲において高い遮音性能や制振性能を発揮すべき場合には、異なるｔａｎδのピーク温度を有する樹脂組成物からなる部位を４以上、水平方向に有してもかまわない。
本発明の合わせガラス用中間膜において、上記部位Ａと部位Ｂとの配置については特に限定されない。例えば、図１に示すように、上記部位Ａと上記部位Ｂとが水平方向に１／２ずつ配置されている態様や、図２、図３に示すように、上記部位Ａと上記部位Ｂとが水平方向に複数配置されている態様が挙げられる。また、図４、図５に示すように部位Ａと部位Ｂとの界面が斜面を形成していてもよい。
図６、７に、本願発明の合わせガラス用中間膜が、更に部位Ｃを有する態様の一例を示した。
本発明の合わせガラス用中間膜は、製造が容易であることから、上記部位Ａ、部位Ｂ（及び部位Ｃ）を帯状に有することが好ましい。例えば、自動車用フロントガラス等に用いられる場合、助手席側に対して部位Ａのみが、運転席側に対して部位Ｂのみが対向するような形態であると、右耳からは音が聞こえ、左耳からは音が聞こえないような状況が発生してしまうことがある。人間の頭の大きさ（左右の耳の距離）を考慮すると、各々の帯の幅は３００ｍｍ以下であることが好ましく、より好ましくは２００ｍｍ以下である。
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、図８、９に示したように、部位Ａ、部位Ｂ（又は部位Ｃ）のいずれかの部位が２枚の被覆層Ｄの間に挟持されていてもよい。被覆層に挟持されることにより、ガラス板との接着性をより向上させたり、耐貫通性をより向上させたりすることができる。また、特に可塑剤を大量に含有する部位を被覆層Ｄの間に挟持することにより、該部位からの可塑剤のブリードアウトを防ぐことができる。
上記被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄ又は樹脂Ｄは、上記樹脂組成物Ａ、樹脂組成物Ｂ、樹脂組成物Ｃのうち最も高いｔａｎδのピーク温度以上のｔａｎδのピーク温度を有することが好ましい。また、上記被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄ又は樹脂Ｄは、上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａ、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂ、樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃのうち最も高いｔａｎδのピーク温度を有する樹脂組成物又は樹脂と同一であってもよい。
上記被覆層Ｄを構成する樹脂組成物Ｄ又は樹脂Ｄは、例えば、アセタール基の炭素数が３又は４、アセタール化度が６０～７５ｍｏｌ％、アセチル基量が１０ｍｏｌ％以下のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を２０～５０重量部含有する樹脂組成物が好適である。上記樹脂組成物Ｄの可塑剤の含有量のより好ましい下限は２５重量部、より好ましい上限は４５重量部である。
本発明の合わせガラス用中間膜における上記部位Ａと上記部位Ｂとの面積比率は特に限定されない。
合わせガラス用中間膜がゴム状態となったときに透過する音は、ガラス状態となったときに透過する音より周波数が高い。例えば、３１５０Ｈｚ付近の音はガラス状態になっている部位を透過し、６３００Ｈｚ付近の音はゴム状態になっている部位を透過する。一般に、遮音性能は、周波数が高いほど性能が高くなる性質を有している。従って、６３００Ｈｚ付近の音の透過が大きく、３１５０Ｈｚ付近の音の透過が少なくなるように、部位Ａと部位Ｂとの面積比率のバランスを取ることにより、より高い遮音性能を広い温度範囲で実現することができる。例えばＴａ＜Ｔｂである場合、上記部位Ａと上記部位Ｂとの面積比率が９：１～４：６であることが好ましい。好ましい範囲を逸脱すると、高い遮音性能を広い温度範囲において実現できなくなることがある。また、部位Ｂの比率が１０％未満となると、高温下での制振性が得られなくなることもある。上記部位Ａと上記部位Ｂとの面積比率は８：２～６：４であることがより好ましい。
なお、上記部位Ａと上記部位Ｂとが厚さ方向に重複している場合には、該重複している部分をｔａｎδのピーク温度が低い樹脂組成物からなる部位とみなす。
本発明の合わせガラス用中間膜の厚さは特に限定されないが、好ましい下限は３００μｍ、好ましい上限は２０００μｍである。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが３００μｍ未満であると、充分な耐貫通性が得られないことがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが２０００μｍを超えると、合わせガラス用中間膜として用いられる厚さを越えてしまうことがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さのより好ましい下限は４００μｍ、より好ましい上限は１０００μｍである。
上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含有される樹脂、樹脂Ａ、樹脂Ｂは特に限定されないが、熱可塑性樹脂であることが好ましい。
上記熱可塑性樹脂は特に限定されないが、ポリビニルアセタール樹脂、スチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体、エチレン－酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。なかでも、上記熱可塑性樹脂は、スチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。上記樹脂は単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドと反応させることにより製造することができる。
上記ポリビニルアルコールは、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより製造できる。
上記ポリビニルアルコールの鹸化度は、８０～９９．８モル％であることが好ましい。
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限は３０００である。上記重合度が２００未満であると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記重合度が３０００を超えると、合わせガラス用中間膜の成形が困難となることがある。上記重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は２０００である。
上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂは、可塑剤を含有することが好ましい。
上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されず、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ－ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、例えば、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールビス（２－エチルブチレート）、トリエチレングリコールジ（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル等が挙げられる。
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
上記可塑剤は、なかでも、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジヘプタノエート（４Ｇ７）及びトリエチレングリコールジヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。
さらに、上記可塑剤は加水分解しにくいため、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）が好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）がより好ましい。
上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂは、分散助剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、接着力調整剤、耐湿剤、熱線反射剤、熱線吸収剤、蛍光増白剤、青色顔料等の添加剤を含有してもよい。
上記ｔａｎδのピーク温度Ｔａとｔａｎδのピーク温度Ｔｂとの差を１０℃以上とする方法は特に限定されないが、（１）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる主たる樹脂、樹脂Ａ、樹脂Ｂとして、ｔａｎδのピーク温度が１０℃以上の異なる樹脂を選択する方法、（２）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる可塑剤の含有量を調整する方法等が挙げられる。
（１）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる樹脂、樹脂Ａ、樹脂Ｂとして、ｔａｎδのピーク温度が１０℃以上の異なる樹脂を選択する方法について詳しく説明する。
上記方法（１）にてｔａｎδのピーク温度を調整する場合、上記樹脂としてポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体、スチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体等を用いることが好ましい。なかでも、上記スチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体は、モノマー成分の選定や、各モノマー成分の共重合比の設計等によって、ｔａｎδのピーク温度を容易に調整できる。ｔａｎδのピーク温度が異なる２種以上のスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体の混合樹脂を用いれば、配合比率を変更させることにより、ｔａｎδのピーク温度を容易に調整できる。また、ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量やアセタール化度を制御することによりｔａｎδのピーク温度を調整することができる。
（２）上記樹脂組成物Ａ及び上記樹脂組成物Ｂに含まれる可塑剤の含有量を調整する方法について詳しく説明する。
一般的に、樹脂組成物に含有する可塑剤量が多いほどｔａｎδのピーク温度は低くなり、可塑剤量が少ないほどｔａｎδのピーク温度は高くなる。従って、例えば、ｔａｎδのピーク温度Ｔａ＜ｔａｎδのピーク温度Ｔｂとする場合、樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を多く、樹脂組成物Ｂの可塑剤配合量を少なくする方法がある。
上記方法（２）にてｔａｎδのピーク温度を調整する場合、上記樹脂としてポリビニルアセタール樹脂、塩化ビニル樹脂等が挙げられる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂が好ましい。ポリビニルアセタール樹脂は、添加する可塑剤量によってｔａｎδのピーク温度を容易に調整することができる。
ｔａｎδのピーク温度Ｔａ＜ｔａｎδのピーク温度Ｔｂとする場合、上記樹脂組成物Ａに含まれるポリビニルアセタール樹脂は特に限定されないが、ポリビニルアルコールを炭素数３～４のアルデヒドでアセタール化して得られ、かつ、アセチル化度が４モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂が好適である。上記樹脂組成物Ｂを構成するポリビニルアセタール樹脂は特に限定されないが、ポリビニルアルコールを炭素数３～６のアルデヒドでアセタール化して得られ、かつ、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂が好適である。
本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されず、例えば、上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａと樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂとを、押出機を用いた共押出法により作製する方法や、上記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなるシートと樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなるシートとを各々作製し、該シートを水平方向に配置する方法等が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜が、２枚の透明板の間に挟み込まれている合わせガラスもまた、本発明の１つである。
本発明の合わせガラスに用いられる透明板は特に限定されず、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができ、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ポリカーボネートやポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
上記板ガラスとして、２種類以上の板ガラスを用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色された板ガラスとの間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟み込ませることにより得られた合わせガラスが挙げられる。また、上記無機ガラスと、上記有機プラスチックス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟み込ませることにより得られた合わせガラスが挙げられる。
本発明の合わせガラスは、自動車用ガラスとして使用する場合は、フロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス、パノラマガラスとして用いることができる。
また、本発明の合わせガラスの製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。
本発明によれば、高温下の制振性や幅広い温度範囲における遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した（ａ）断面図（ｂ）正面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した（ａ）断面図（ｂ）正面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した（ａ）断面図（ｂ）正面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した（ａ）断面図（ｂ）正面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した（ａ）断面図（ｂ）正面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した（ａ）断面図（ｂ）正面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の一態様を模式的に表した（ａ）断面図（ｂ）正面図である。 従来の遮音合わせガラス用中間膜を模式的に表した断面図である。
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されるものではない。
（実施例１）
（１）部位Ａを構成する樹脂組成物Ａの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ａを調製した。
（２）部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
（３）合わせガラス用中間膜の作製（遮音測定用）
樹脂組成物Ａを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横２５０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＢを得た。
得られたシートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ（面積比１：２：１）となるように水平配置し、図２に示した態様の合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
（４）合わせガラス用中間膜の作製（損失係数測定用）
樹脂組成物Ａを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、縦３０５ｍｍ、横１５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂを１５０℃にてプレス成形し、縦３０５ｍｍ、横７．５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＢを得た。
得られたシートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ（面積比１：２：１）となるように水平配置し、図２に示した態様の合わせガラス用中間膜（縦３０５ｍｍ×横３０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
（実施例２）
樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を３０重量部とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例３）
樹脂組成物Ａの代わりにスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例４）
樹脂組成物Ａの代わりにアクリル樹脂（日本ゼオン社製、Ｎｉｐｏｌ　ＡＲ３１）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例５）
樹脂組成物Ａの代わりにウレタン樹脂（ＢＡＳＦ社製、エラストランＣ６０Ｄ）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例６）
樹脂組成物Ａの代わりにエチレン－酢酸ビニル共重合体（三井・デュポンポリケミカル社製、ＥＶ１７０）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例７）
樹脂組成物Ａをスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との１：１混合物（重量比）とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例８）
樹脂組成物Ａをスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：１混合物（重量比）とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例９）
（１）部位Ａを構成する樹脂組成物Ａの調製
樹脂Ａとして、スチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を用いた。
（２）部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
（３）部位Ｃを構成する樹脂組成物Ｃの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｃを調製した。
（４）合わせガラス用中間膜の作製（遮音測定用）
樹脂Ａを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横２５０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＢを得た。
樹脂組成物Ｃを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｃを１５０℃にてプレス成形し、縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＣを得た。
得られたシートＡ、シートＢ及びシートＣをＢ／Ａ／Ｃ（面積比１：２：１）となるように配置し、合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
（５）合わせガラス用中間膜の作製（損失係数測定用）
樹脂Ａを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、縦３０５ｍｍ、横１５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＡを得た。
樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂを１５０℃にてプレス成形し、縦３０５ｍｍ、横７．５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＢを得た。
樹脂組成物Ｃを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｃを１５０℃にてプレス成形し、縦３０５ｍｍ、横７．５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートＣを得た。
得られたシートＡ、シートＢ及びシートＣをＢ／Ａ／Ｃ（面積比１：２：１）となるように配置し、合わせガラス用中間膜（縦３０５ｍｍ×横３０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
（実施例１０）
（１）部位Ａを構成する樹脂組成物Ａの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ａを調製した。
（２）部位Ｂを構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
（３）合わせガラス用中間膜の作製（遮音測定用）
樹脂組成物Ａを、０．１ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．１ｍｍのシートＡを得た。また、樹脂組成物Ｂは同様の条件で、０．３５ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．３５ｍｍのシートＢを得た。
得られたシートＡ、シートＢをＢ／Ａ／Ｂの順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．８ｍｍのシートＸを得た。
次に樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．８ｍｍのシートＹを得た。
得られたシートＸ（縦５００ｍｍ、横２５０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）、シートＹ（縦５００ｍｍ、横１２５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を水平方向に帯状にＹ／Ｘ／Ｙとなるように配置し、図８に示した態様の合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
（４）合わせガラス用中間膜の作製（損失係数測定用）
樹脂組成物Ａを、０．１ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．１ｍｍのシートＡを得た。また、樹脂組成物Ｂは同様の条件で、０．３５ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．３５ｍｍのシートＢを得た。
得られたシートＡ、シートＢをＢ／Ａ／Ｂの順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．８ｍｍのシートＸを得た。
次に樹脂組成物Ｂを、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．８ｍｍのシートＹを得た。
得られたシートＸ（縦３０５ｍｍ、横１５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）、シートＹ（縦３０５ｍｍ、横７．５ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を水平方向に帯状にＹ／Ｘ／Ｙとなるように配置し、図８に示した態様の合わせガラス用中間膜（縦３０５ｍｍ×横３０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
（実施例１１）
樹脂組成物Ａの代わりにスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を樹脂Ａとして用いた以外は、実施例１０と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１２）
実施例９と同様の方法により、得られたシートＡ、シートＢ及びシートＣをＢ／Ａ／Ｃ（面積比１：２：１）となるように配置し、合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
実施例９と同様の樹脂組成物Ｂを０．２ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ｂを１５０℃にてプレス成形し、シートＤ（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍ）を得た。
得られたＢ／Ａ／Ｃ構造の合わせガラス用中間膜を、２枚のシートＤの間に挟持して、図９に示した態様の遮音測定用の合わせガラス用中間膜（縦５００ｍｍ×横５００ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ）を作製した。また、同様の方法にて、シートＢ、シートＡ、シートＣの幅をそれぞれ７．５ｍｍ、１５ｍｍ、７．５ｍｍ（１：２：１の比率）とし、縦３０５ｍｍ、横３０ｍｍ、厚さ０．８ｍｍのシートを得て、また、縦３０５ｍｍ、横３０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍの２枚のシートＤの間に挟持して、損失係数測定に用いる合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１３）
シートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ（面積比１：６：１）となるように水平配置したこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１４）
シートＡの合計面積とシートＢの合計面積とが１：１となるようにするが、各々のシートの幅を５０ｍｍとし、互い違いに水平方向に繰り返し配置し、Ｂ／Ａ／Ｂ／Ａ…／Ａと配置したこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１５）
樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を７０部とし、樹脂組成物Ｂの可塑剤配合量を２０部としたこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１６）
シートＡをスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：７混合物（重量比）とした以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１７）
シートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ（面積比１：１８：１）となるように水平配置したこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１８）
シートＡとシートＢとをＢ／Ａ／Ｂ（面積比３：４：３）となるように水平配置したこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（実施例１９）
実施例９で作製したＢ／Ａ／Ｃ（面積比１：２：１）となるように配置された合わせガラス用中間膜の代わりに、実施例１７で作製したＢ／Ａ／Ｂ（面積比１：１８：１）となるように配置された合わせガラス用中間膜を用いた以外は、実施例１２と同様として合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例１）
（１）Ａ層を構成する樹脂組成物Ａの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ａを調製した。
（２）Ｂ層を構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
（３）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂組成物Ａを、０．４ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂組成物Ａを１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．４ｍｍのシートＡを得た。また、樹脂組成物Ｂは同様の条件で、０．２ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．２ｍｍのシートＢを得た。
得られたシートＡ、シートＢをＢ／Ａ／Ｂの順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、図１０に示した態様の合わせガラス用中間膜（厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
得られた合わせガラス用中間膜を所定の大きさに切断して、遮音測定用及び損失係数測定用のサンプルを作製した。
（比較例２）
樹脂組成物Ａの可塑剤配合量を３０重量部とした以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例３）
樹脂組成物Ａの代わりにスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例４）
樹脂組成物Ａの代わりにアクリル樹脂（日本ゼオン社製、Ｎｉｐｏｌ　ＡＲ３１）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例５）
樹脂組成物Ａの代わりにウレタン樹脂（ＢＡＳＦ社製、エラストランＣ６０Ｄ）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例６）
樹脂組成物Ａの代わりにエチレン－酢酸ビニル共重合体（三井・デュポンポリケミカル社製、ＥＶ１７０）を樹脂Ａとして用いた以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例７）
樹脂組成物Ａをスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との１：１混合物（重量比）とした以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例８）
樹脂組成物Ａをスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：１混合物（重量比）とした以外は、比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例９）
（１）Ａ層を構成する樹脂Ａの調製
樹脂Ａとして、スチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃７３１１）を用いた。
（２）Ｂ層を構成する樹脂組成物Ｂの調製
アセチル化度が１モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６８モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｂを調製した。
（３）Ｃ層を構成する樹脂組成物Ｃの調製
アセチル化度が１３モル％、アセタール基の炭素数が３、ブチラール化度が６５モル％のポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、樹脂組成物Ｃを調製した。
（４）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂Ａを、０．４ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、樹脂Ａを１５０℃にてプレス成形し、厚さ０．４ｍｍのシートＡを得た。また、樹脂組成物Ｂは同様の条件で、０．２ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．２ｍｍのシートＢを得た。更に、樹脂組成物Ｃは同様の条件で、０．２ｍｍのクリアランス板を用い、厚さ０．２ｍｍのシートＣを得た。
得られたシートＡ、シートＢ及びシートＣをＢ／Ａ／Ｃの順に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、０．８ｍｍのクリアランス板が配置された２枚の離型シート間に配置し、１５０℃にてプレス成形し、図１０に示した態様の合わせガラス用中間膜（厚さ０．８ｍｍ）を作製した。
（比較例１０）
シートＡの厚みを５０μｍ、シートＢの厚みを３７５μｍとしたこと以外は比較例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例１１）
シートＡの厚みを５０μｍ、シートＢの厚みを３７５μｍとしたこと以外は比較例３と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（比較例１２）
樹脂組成物Ｂをスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２５）とスチレン－ビニルイソプレン－スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー＃５１２７）との３：１混合物（重量比）にしたこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
（評価）
実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜について以下の評価を行った。結果を表１～７に示した。
（１）樹脂組成物及び樹脂のｔａｎδのピーク温度の測定
各々の樹脂組成物又は樹脂を用いて、直径８ｍｍ、厚み１００μｍの試験シートを作製した。得られた試験シートの動的粘弾性を、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ　７２４４に準拠したせん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件下において、昇温速度３℃／分で動的粘弾性の温度分散測定し、ｔａｎδのピーク温度を得た。
（２）遮音性能の評価
得られた合わせガラス用中間膜（遮音測定用）を２枚の透明なフロートガラス（５００ｍｍ×５００ｍｍ×２．０ｍｍ）で挟み込み、真空ラミネーターにて１２０℃下、３０分保持しつつ、真空プレスを行い、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスについて、ＪＩＳ　Ａ　１４１６に準拠して空気音遮断性能（音響透過損失）の測定を行った。得られた測定結果をもとに、ＪＩＳ　Ａ　４７０６で示される遮音等級のＴ－３レベルを基準として、各測定温度での合否を判定した。
０～５０℃までの１０℃毎の６水準の測定条件で行い、合格判定が３水準以上だった場合に総合評価を合格とし、合格判定が２水準以下だった場合に総合評価を不合格として評価した。
（３）損失係数の評価
得られた合わせガラス用中間膜（損失係数測定用）を２枚の透明なフロートガラス（３０５ｍｍ×３０ｍｍ×２．０ｍｍ）で挟み込み、真空ラミネーターにて１２０℃下、３０分保持しつつ、真空プレスを行い、合わせガラスを作製した。得られた合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ－０１」（リオン社製）を用いて、ＪＩＳ　Ｇ　０６０２に準拠した－１０～６０℃の範囲で５℃刻みで中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の１次モード（１００Ｈｚ近傍）の損失係数を評価指標とし、最も高温側のピークの値を評価結果とした。なお、損失係数は、一般的に振動減衰効果を表す指標に用いられる数値であり、数値が高いほど振動を減衰する効果が高い。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
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本発明によれば、高温下の制振性や幅広い温度範囲における遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することができる。
　　１　合わせガラス用中間膜
　　２　部位Ａ
　　３　部位Ｂ
　　４　部位Ｃ
　　５　被覆層Ｄ
　　６　遮音層

Claims (8)

  1. 樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａからなる部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂからなる部位Ｂとを水平方向に有する合わせガラス用中間膜であって、
    前記樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔａと、前記樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂの周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度Ｔｂとの差が１０℃以上である
    ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
  2. Ｔａ及びＴｂは、－３８～４２℃であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 部位Ａの面積と部位Ｂの面積との比が９：１～４：６であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 部位Ａと部位Ｂとが水平方向に帯状に配置しており、各々の帯の幅が３００ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 更に、周波数１Ｈｚにおける動的粘弾性の損失正接が最大値を示す温度ＴｃがＴａとＴｂとの間である樹脂組成物Ｃ又は樹脂Ｃからなる部位Ｃを水平方向に有することを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜が、２枚の被覆層により挟持されていることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
  7. 被覆層は、アセタール基の炭素数が３又は４、アセタール化度が６０～７５ｍｏｌ％、アセチル基量が３０ｍｏｌ％以下のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を２０～５０重量部含有する樹脂組成物からなることを特徴とする請求項６記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜が、２枚の透明板の間に挟み込まれていることを特徴とする合わせガラス。
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