UA61101C2

UA61101C2 - Сцинтиляційна речовина (варіанти) та сцинтиляційний хвилевідний елемент

Info

Publication number: UA61101C2
Application number: UA99105497A
Authority: UA
Inventors: Алєксандр Іосіфовіч Загумєнний; Юрій Дмітрієвіч Заварцев; Павєл Алєксєєвіч Студєнікін
Original assignee: Utar International Ltd
Priority date: 1998-01-12
Filing date: 1998-05-27
Publication date: 2003-11-17
Also published as: ATE341768T1; EP1004899B1; ES2270525T3; JP2003253255A; DE69836085D1; US6278832B1; JP2001524163A; CN1167956C; JP3668755B2; EP1004899A4; WO1999035512A1; CA2283320C; DE69836085T2; CA2283320A1; RU2157552C2; EP1004899A1; CN1250526A

Abstract

Винахід стосується ядерної фізики, медицини та нафтової промисловості, а саме призначений для вимірювання рентгенівського, гамма- та альфа-випромінювань; контролю трансуранових радіонуклідів в середовищі проживання людини; неруйнівного контролю структури твердих тіл; тривимірної позитрон-електронної комп'ютерної томографії та ін. Суть винаходу полягає у введенні додаткових ігредієнтів в хімічний склад сцинтиляційної речовини на основі кристалів оксіортосилікатів, що включають церій Се та кристалізуються в структурному типі Lu2SiO5. Результатом винаходу є збільшення світлового виходу люмінесценції, зменшення часу люмінесценції іонів Се3+, збільшення відтворюваності властивостей вирощуваних кристалів, зменшення вартості вихідної шихти для вирощування кристалів сцинтиляторів, що містить в великій кількості Lu2O3, підвищення ефективності вводу люмінесцентного випромінювання сцинтиляційного кристалу в скляне волокно, запобігання розтріскуванню кристалів при виготовленні елементів, створення хвилевідних властивостей в сцинтиляційних елементах, виключення дорогого механічного полірування їх бокової поверхні.

Description

Опис винаходу

Винахід стосується ядерної фізики, медицини та нафтової промисловості, а саме сцинтиляційних матеріалів, 9 і призначений для: реєстрації та вимірювання рентгенівського, гамма- та альфа-випромінювань; контролю трансуранових радіонуклідів в середовищі проживання людини (зокрема в зонах Чорнобильської катастрофи); щадячого (неруйнівного) контролю структури твердих тіл; тривимірної позитрон-електронної комп'ютерної томографії та рентгенівської комп'ютерної флюорографії без використання фотоплівки; а також для контролю рівня рідини в нафтоналивних резервуарах. то Відома речовина оксиортосилікат лютецію з церієм І и2(1-хуСеохЗіОв, де х змінюється в межах від 2х107 до зх1072 (Раїепі 05 4,958,080 : дае ої Раїепі бер. 18, 1990, "І шщшейт огіповіїїсайе віпдіе сгувіа!

ЗсіпіШаєг деїесіог", Іпмепіог С.І. Меїспег, МУ. Кейдаїпо Авзідпее: Зспіштрегдег Тесппоіоду Сог., а також

Викторов Л.В., Скориков В.М., Жуков В.М., Шульгин Б.В. "Неорганические сцинтилляционнье материаль!", Изв. 75 АН СССР, сер. Неорганические материаль, т. 27, Мо10, стр. 2005-2029, 1991). Ці сцинтиляційні кристали

Ги2(и1-оСехзіОв5 мають ряд переваг в порівнянні з іншими кристалами: більшу густину, великий атомний номер, відносно низький показник заломлення, високий світловий вихід, короткий час затухання сцинтиляцій. Недоліком відомого сцинтиляційного матеріалу є сильний розкид важливих сцинтиляційних параметрів: величини світлового виходу, положення максимуму люмінесценції та часу люмінесценції. Це ясно демонструють експериментальні результати (9.0. Маца, Т.А. Тотргеїо, С.І. Меїспег, 9.5. Зспмуеігег "Те гоЇїе ої сегічт зістез іп Ійе зсіпіШайоп теспапізт ої І! 5О" ІЕЄЕЕ Тгтапзасійопзг оп писіеаг зсіепсе, мої. 43, Мо3, 1996, р. 1324-1328).

Розкид параметрів сцинтиляційних елементів з оксиортосилікату лютецію з церієм є результатом малого коефіцієнта розподілу іонів церію між кристалом, що росте, та розплавом (Ксе-0,25), в результаті чого буля, вирощена за методом Чохральського, має концентрацію церію в декілька разів вищу в нижній частині, ніж у сч верхній. Це призводить до того, що світловий вихід люмінесценції зразків з нижньої частини в 2-5 разів нижчий, ніж з верхньої частини, а час розпаду збільшується з 41 не до 5Оне. Такий розкид параметрів дозволяє (о) використати лише малу частину кристалічної булі для виготовлення сцинтиляційних елементів.

Як прототип запропонованого винаходу можна вибрати сцинтиляційні кристали компанії Нігаспі Спетіса! Со. ца. (ТоКуо, дарап), що мають склад, який описується такою хімічною формулою са 2 у-уіпуСеуЗіОв, де І п-зс, «-

ТВ, Гу, Бу, Но, Ег, Тт, МЬ ії ООЗ«ех«1,9, 0,001«су«0,2 (Ейгореап Раїепі ЕК 0456 00281: Оайе ої рибіісайіп 6.11.1996 "Зіпдіє сгувіа! всіпіШаюг апа аррагайив ог ргозресіїпуд пдегогоцпі овігайа ивіпд зате" Іпмепіог

З. АКіуата, Т. Шви, Н. Івпіравзпі, С.І. Меїспег, 9У.5. Зспмеігег, Аззідпее: Ніаспі Спетіса! Со. Ца., а також «--

Раїепі 05 5,264,154: дае ої Раїепі Маг. 11, 1996, "Зіпдіе сгувіа| взсіпіШайг", Іпмепіог 5. АКіуата, Н.

Івпіравні, Т. (ви, С.І. Меїснег, 9.5. Зспугеіг2ег, Аззідпее: Нііаспі Спетіса! Со. Ца.). «-

В кристалах прототипу можна здійснювати заміну іона ваз з великим радіусом на іон з малим радіусом, «о наприклад, на іон и", Це дозволяє керувати деякими сцинтиляційними параметрами, та, зокрема, зсовувати максимум піка люмінесценції з 43О0нм до 416нм - на ділянку більшої чутливості фотоелектронних помножувачів (ФЕП). Зміна складу кристалів прототипу дозволяє також плавно змінювати їх густину та зменшити час « люмінесценції іонів СеЗ" до ЗОнс. Причому, навіть при незначному вмісті ба в розплаві - 20мол.о5, вдається збільшити однорідність вирощуваних кристалів за рахунок збільшення коефіцієнта розподілу іонів церію. - с Недоліками прототипу є зменшення світлового виходу люмінесценції та ефективного атомного номера в и порівнянні з відомими кристалами оксиортосилікату лютецію. Порівняння світлового виходу прототипу з є» відомими кристалами Се»зхі-и2(1-х)ЗіО5 виконані авторами цього винаходу та узагальнені в таблиці 1 (5.8.

ЇоиНв5, А.І. 2адитеппуі, 5.М. Іамгівпспем, Ми.О. 7амапвем, апа Р.А. Зщшаепікіп "СгоспгаївКі дгомлйи апа сПагасіегігайоп ої (І ца)» зіОв зіпдіе сгувіаїв Тог зсіпіПаюгв", У. Стувіа! Сто, мої. 174, 1997, р. 331-336). (22) До недоліків прототипу належить також те, що при вмісті в вихідному розплаві Са більше Б5Оат.9Урв, ці - матеріали кристалізуються в моноклінній сингонії з просторовою групою Р2 4/с, 7-4. В кристалах з такою просторовою групою спостерігається погіршення сцинтиляційних характеристик іону Се Зх в порівнянні з - відомими кристалами Сезхі Чй2(1-хуЗіОв, які кристалізуються в структурному типі з просторовою групою В2/р, о 20 7-8. Так, наприклад, в кристалах з просторовою групою Р2.4/с спостерігається: збільшення сталої часу затухання сцинтиляцій ї до 50-бОнс; зміщення піка люмінесценції до 430-440нм, де менше чутливість -6ь фотоелектронних помножувачів (ФЕП). Іншим істотним недоліком кристалів з просторовою групою Р21/с є сильне розтріскування при розпилюванні кристалічної булі та їх поліруванні, що різко збільшує вартість виготовлення елементів розміром 2ммх2ммхі5мм для тривимірної позитрон-електронної томографії з 25 розділенням Вмм3.

ГФ) Істотним технічним недоліком відомих сцинтиляційних кристалів Се 2-х и2(1-х)ЗіОв та кристалів прототипу є вирощування кристалів з шихти, що містить надзвичайно дорогий реактив І ц2О3 з хімічною чистотою не менше по ніж 99,9995. Спільним недоліком цих матеріалів є також неможливість створення сцинтиляційних хвилевідних елементів за рахунок градієнта показника заломлення по перерізу хвилеводу. 60 Технічним завданням винаходу є збільшення світлового виходу люмінесценції, зменшення часу люмінесценції іонів Се", збільшення відтворюваності властивостей монокристалів, що вирощуються, зменшення вартості вихідної шихти для вирощування кристалів сцинтиляторів, що містить в великій кількості

Гц2О3, розширення арсеналу технічних засобів, які реалізують сцинтиляційні властивості, підвищення ефективності вводу люмінесцентного випромінювання сцинтиляційного кристала в скляне хвилевідне волокно. В 65 конкретних формах виконання, завданням винаходу є також запобігання розтріскуванню кристалів при розпилюванні та виготовлені сцинтиляційних елементів, створення хвилевідних властивостей в сцинтиляційних елементах за рахунок градієнта показника заломлення по його перерізу, виключення дорогого механічного полірування бокової поверхні сцинтиляційних кристалів на стадії їх вирощування.

Технічний результат досягається внаслідок вирощування кристалів в структурному типі Си 55іО3 з просторовою групою В2/о (7-8), а також за рахунок переважного вмісту іонів Се" в кристалі. Як показали наші дослідження, оксиортосилікати кристалізуються з просторовою групою В2/6 лише у випадку, якщо вміст лютецію в кристалі не менше 5БО0ат.бо та/або параметр решітки сцинтиляційної речовини не перевищує таких максимальних значень: а-1,456бнм; Б-1,051нм; с-0,679нм; д-122,47. 70 В кристалах з просторовою групою В2БЬ (7-8) спостерігається аномально високий сцинтиляційний світловий вихід для іонів Се?" в порівнянні зі всіма іншими відомими сполуками силікатів, які, як правило, мають в 2-5 разів менший світловий вихід при гамма-збудженні.

Частка рентгенівського випромінювання, яка перетворюється в енергію первинних електронів, і особливо ефективність взаємодії гамма-квантів з речовиною сцинтилятора залежить приблизно пропорціонально кубу 75 ефективного атомного номера. Для у-квантів з енергією Еу«1,022МеВ, взаємодія у-квантів з речовиною сцинтиляційного кристала відбувається за рахунок процесів фотоефекту, некогерентного та когерентного розсіювання. При енергіях, що перевищують подвоєну енергію спокою електрона (Е у«1,022МеВ), додається також процес утворення електрон-позитронних пар. При утворенні пари допускається, що кожен з первинних у-квантів, які провзаємодіяли, породжує принаймні три вторинних розсіяних у-кванти. Два з яких, з енергією по 0,511МеВ кожен, являють собою випромінювання, що виникає при анігіляції електрона та позитрона.

З цього очевидно, що в тривимірній позитрон-електронній томографії перевага надається застосуванню сцинтиляційних кристалів з великим ефективним атомним номером. В процесі росту кристала важкі іони І и» можуть заміщуватися на легші домішкові іони Ме!"", Ме?", Мед", Ме?", Ме?", Меб", що може призводити до росту сч ов кристала з меншою густиною 7,2-7 Аг/см? та атомним номером 7- 58-63. При вирощуванні великих кристалічних буль за методом Чохральського для компенсації заряду та для коригування ефективного атомного номера і) переважне використання важких іонів НЕ", Та?" та МУб", що запобігає зміні фізичних параметрів (густина, показник заломлення) по діаметру великих кристалів (40-8Омм) і додатково дозволяє одержувати кристали з ідентичними сцинтиляційними параметрами, тобто збільшує відтворюваність властивостей сцинтиляційних «- елементів, які виготовляються з вирощуваних монокристалів.

Просторова група В2/Б5 (7-8) містить 64 іони в елементарній комірці, зокрема, вісім іонів лютецію першого о типу (І ц4) та вісім іонів лютецію другого типу (І ца). Енергія заміщення Се З" -» І щі рівна 16,90ем, а енергія -- заміщення Се?" -» | цю рівна 47,25еМ. В обох випадках енергія заміщення позитивна, тому що іонний радіус Се"? «- більший від іонного радіуса І 73. Різне зміщення іонів кисню після заміщення Се" -» І щі, цю в координаційних поліедрах ГцО07 та Г0О85 обумовлює принципово різні сцинтиляційні характеристики речовини. Від кількості ї-о іонів Сез", що замістили іони І ц4 та/або І цю, залежить світловий вихід, положення максимуму та стала часу затухання сцинтиляцій (час люмінесценції). Так при гамма-збудженні завжди будуть збуджуватися та люмінувати одночасно обидва центри люмінесценції, а стала часу затухання сцинтиляцій буде залежати, як від тривалості « люмінесценції першого та другого центрів, так і від співвідношення концентрацій іонів СеЗ" в координаційних -о с поліедрах 007 та І Об. Центр люмінесценції Се (поліедр 007) має час люмінесценції 30-3внс та положення максимуму люмінесценції 410-418нм. Центр люмінесценції Сео (поліедр Об) має час люмінесценції 50-бОнс :з» та положення максимуму люмінесценції 450-520нм. Максимальний технічний результат спостерігається в сцинтиляційних кристалах, що містять іони Се З", лише в координаційних поліедрах 007. Одночасна присутність іонів СеЗ" в (Ота (Об зменшує світловий вихід в 3-10 разів, збільшує час люмінесценції до (о) 40-5Онс та зсовує максимум люмінесценції на ділянку меншої чутливості фотоелектронних помножувачів (ФЕП). - Кристали, що містять іони Се 3" переважно в координаційних полієдрах ПО, одержують вирощуванням з розплаву додатково легованого іонами таких елементів: 2г, Зп, НІ, Ав, М, МБ, 560, Та, Мо, МУ. При цьому іони -й Ті, 2, Зп, НЕ, МБ, 50, Та займають в кристалічний решітці позиції з октаегдричною координацією (поліедр І пОв) о 50 за рахунок вищих енергій зв'язку цих іонів. Напроти, іони Ав, М, Мо, МУ займають тетраедричні позиції, однак при цьому дуже спотворюються октаедричні позиції. -з Додатково технічний результат досягається використанням як вихідного реактиву І 1203 чистотою 99,9965 (або менше) замість використовуваних в прототипі реактивів Ї02О3 чистотою 99,9995 та чистотою 99,99995, що дозволяє зменшити вартість шихти для вирощування кристала в 2,5-3 рази. Деякі домішки в вихідному реактиві | ц2О03 чистотою 99,995 (або менше) можуть зменшувати світловий вихід люмінесценції в 2-10 разів. Зменшення

Ф! світлового виходу відбувається через утворення іонів Се 7" при гетеровалентному заміщенні, яке відбувається при рості кристалу на фронті кристалізації. Нижче наведені найпростіші схеми заміщення: о (1) ПиЗнвій -» СеЗтвії" - оптимальне заміщення іонів лютецію іонами церію. во (2) из -» Се?"-Ме?" - дуже вірогідне, шкідливе і небажане гетеровалентне заміщення з компенсацією заряду для домішок МеЗ"-Ве, В, АЇ, Сг, Мп, Ее, Со, Са, Іп. (3) 2037 - Се?"'-Ме?" - дуже вірогідне, шкідливе і небажене гетеровалентне заміщення з компенсацією заряду для домішок Ме? -Ма, Са, Мп, Со, Ре, 2п, 5г, Са, Ва, На, РБ. (4) Зійи3 - Се?" Се?'-Ме!" - дуже вірогідне, шкідливе і небажане гетеровалентне заміщення з бо компенсацією заряду при великих концентраціях іонів церію для домішок Ме "-ї і, Ма, К, Си, Б, Св, ТІ.

Однак, додаткове введення в розплав принаймні однієї з хімічних сполук (наприклад оксиду) елементів з групи 2, Зп, НІ, Ав, М, МБ, 50, Та, Мо, МУ в кількості в 2-3 рази більшій, ніж сумарна концентрація в атомних відсотках домішкових іонів (Ме"-МеЗ"-Ме?з"), усуває утворення іонів Се 7" в процесі росту кристалів. Це пов'язано з тим, що на фронті кристалізації відбувається гетеровалентне заміщення за енергетично вигіднішими схемами з компенсацією заряду. (Б) из нві? -» Ме?'Ме?" (6) ин - Ме" Ме?" (7) пні - Ме" Ме" 70 В конкретній формі виконання винаходу технічний результат, що виражається в запобіганні розтріскування кристалів при розпилюванні та виготовленні сцинтиляційних елементів, досягається шляхом додаткового введення в речовину принаймні одного з елементів групи Н, Е, її, Ве, В, Ма, Ма, АЇ, К, Са, Ті, М, Ст, Мп, Ее,

Со, Мі, Си, 7п, Са, Се, Ав, КБ, 5г, 2, МБ, Мо, Ад, Са, Іп, Зп, 5Б, Св, Ва, НІ, Та, МУ, На, ТІ, РБ, Ві.

Кристалічні булі, що містять гетеровалентні мікродомішки з нескомпенсованим зарядом, обумовлюють т розтріскування в процесі росту кристала та його розпилюванні. Тому, наприклад, додання в необхідній кількості в сцинтиляційну речовину іонів, що мають ступінь окислення 4, ї5, 6 (наприклад 2, Зп, НІ, Ав, М, МБ, 56,

Та, Мо, МУ, Ти) дозволяє запобігти розтріскування кристалів в процесі вирощування, а також при розпилюванні монокристалічних буль та виготовленні елементів. Указані іони в оптимальній концентрації забезпечують гетеровалентне заміщення з компенсацією заряду згідно з рівняннями (5), (6), (7).

Незалежний технічний результат - створення хвилевідних властивостей в хвилевідному елементі по його перерізу досягається незалежно від просторової структури оксиортосилікату, що кристалізується, тобто незалежно від вмісту лютецію в кристалі, за рахунок додаткового, в порівнянні з прототипом, вмісту в сцинтиляційній речовині принаймні одного з елементів групи Н, Е, Ії, Ве, В, С, М, Ма, Ма, АЇ, Р, 5, СІ, К,

Са, Ті, М, Ст, Мп, Ре, Со, Мі, Си, 7п, Са, Се, Ав, Бе, КБ, 5г, 2, МБ, Мо, Ки, КИ, Ра, Ад, Са, Іп, Зп, 56, с 29 Св, Ва, НІ, Та, МУ, Ке, Ов, І, РЕ АицМ, На, ТІ, РБ, Ві, ШО, Ти. Причому наявність в центральній частині Ге) сцинтиляційного елемента іонів Е та/або Н, іі, Ве, В, С, М, Ма, Ма, АЇї, Р, 5, СІ, К, Са, Ті, М, Ст, Мп, Ее,

Со, Мі, Си, 7п, ба, Се, Ав, бе, КБ, 5г, 2, МБ, Мо, Ки, КИ, Ра, Ад, Са, Іп, 5п, 5, Св, Ва, 5с, М, Га, Се,

Рг, Ма, Зт, Ем, ТВ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ, и в меншій концентрації, а важких іонів НІ, Та, МУ, Ке, Ов, Іг, Ач, зо На, ТІ, РБ, Ві, У, ТА в більшій концентрації, ніж в периферійній ділянці об'єму - призводить до хвилевідних - властивостей цього елемента. (ав)

Окремим випадком запропонованого винаходу є вирощування описаних вище кристалів в інертному, відновлювальному або слабоокисному середовищах. За цих умов в кристалах утворюються вакансії в кисневій -- підрешітці та склад кристала описується формулою: І и1А;Се,ЗіОв,, де А - Пи і принаймні один з елементів же групи са, Зс, М, Га, Рг, Ма, т, Еич, ТБ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ, х - концентрація іонів церію, 72 - концентрація кисневих вакансій. При малій концентрації вакансій в кисневій підрешітці, вакансії слабо впливають на час ї-о люмінесценції іонів Се?" та світловий вихід сцинтиляційних матеріалів, однак збільшення концентрації призводить до різкого зменшення світлового виходу. В зв'язку з цим, запропоновану сцинтиляційну речовину з кисневими вакансіями слід розглядати, як окремий випадок цього винаходу. Присутність в вихідних реактивах « 20 або додання в необхідній кількості до сцинтиляційної речовини іонів, що мають ступінь окислення 4, 5, 13 -о (наприклад 27т, Зп, НІ, Ав, М, МБ, 56, Та, Мо, МУ, ТА) запобігає утворенню вакансій в кисневій підрешітці. с Підвищення ефективності вводу випромінювання із сцинтиляційного кристала в скляне хвилевідне волокно є :з» самостійним технічним завданням. Цей технічний результат досягається шляхом використання хвилевідного сцинтиляційного елемента, тобто створення хвилевідних властивостей в самому сцинтиляційному елементі за

ВаХунок градієнта показника заломлення по його перерізу. Градієнт показника заломлення виникає в кристалі за о рахунок різниці між хімічним складом його центральної частини та хімічним складом бокової частини, аналогічно до скляних оптичних хвилеводів, які використовуються для оптичного передавання інформації ("Справочник по - лазарной технике". Переклад з німецької В.Н. Белоусов, Москва, "Знергоиздат"», 31991, стр. 395 // - МІЗБЕМЗЗРКЕЇСНЕК ГАБЕКТЕСНМІК / УММУйОЇй Вгиппег, Кіаиз дипде. / МЕВ Расприспегмегіад І еїіргід, 1987).

Показник заломлення центральної частини сцинтиляційного хвилевідного елемента повинен бути більшим, ніж («в») показник заломлення периферійної частини. В цьому випадку сцинтиляційний елемент набуває додаткової ще властивості: фокусує вздовж осі елемента, в результаті чого випромінювання виходить із сцинтиляційного елемента з меншою розбіжністю, ніж зі звичайного сцинтиляційного елемента. Це дозволяє зменшити розбіжність і, як наслідок, зменшити втрати випромінювання при його вводі в скляне волокно. Зменшення показника заломлення периферійної частини сцинтиляційного елемента за рахунок зміни складу кристала може досягатися будь-яким з відомих способів або їх сукупністю: (Ф) вирощування профільованого кристала, що дозволяє зразу одержувати кристали, склад периферійної г частини яких відмінний від складу їх центральної частини; дифузія легких атомів з розплаву; во дифузія з твердої фази або газової фази в поверхневий шар сцинтиляційного елемента.

Додатково, для підсилення хвилевідного ефекту, післяростові та/або неполіровані поверхні сцинтиляційних елементів можуть хімічно поліруватися. При цьому можуть поліруватися всі бокові поверхні одночасно у сцинтиляційних елементів в кількості 2-100 штук (або більше), наприклад, розміром 2х2х15мм або Зх3х15мм.

Для травлення можуть використовуватися будь-які полірувальні суміші кислот на основі Н зРО) з доданням ве будь-яких кислот, наприклад, НМО з, НьзО»Х, НСІ, НЕ. Для поліпшення полірувальних властивостей в суміш кислот можуть бути додані будь-які органічні або неорганічні солі, що містять іони Н, Її, Ве, В, С, М, Е, Ма,

Ма, АЇ, зі, Р, 5, СІ, К, Са, Ті, М, Ст, Мп, Ее, Со, Мі, Си, п, Са, Се, Ав, бе, ВГ, КБ, 5, 2, МБ, Мо, Ки,

КРИ, Ра, Ад, Са, Іп, 5п, 56, Те, І, Св, Ва, 5с, У, Га, Се, Рг, Ма, т, Ем, са, ТЬ, бу, Но, Ег, Тт, МБ, ГИ, НЕ,

Та, МУ, Ке, Ов, Іг, РІ, А!м, На, ТІ, РБ, Ві, ШО. Порівняння сцинтиляційних елементів з механічно полірованими поверхнями та хімічно полірованих елементів показало, що хімічне полірування забезпечує збільшення відбивної здатності поверхні будь-якого сцинтиляційного елемента, серед них і хвилевідного.

Як вирощування профільованих сцинтиляційних кристалів, так і додаткове хімічне полірування поверхонь сцинтиляційного елемента дозволяє досягти позитивного технічного результату - виключення дорогого механічного полірування бокової поверхні сцинтиляційних кристалів, серед них і на стадії їх вирощування. 7/0 Зауважимо, що вирощування профільованих сцинтиляційних кристалів дозволяє уникнути дорогого полірування бокових поверхонь за рахунок введення в речовину вищевказаних домішок. Ці домішки, при певних концентраціях, дозволяють пригнітити випаровування легколетких компонентів з поверхні кристалу, що росте. В результаті поверхня заготівок під сцинтиляційні елементи виходить гладенькою, що не потребує подальшого механічного полірування. В окремих випадках необхідне додаткове хімічне полірування бокової поверхні сцинтиляційних елементів.

Хвилевідні сцинтиляційні елементи з градієнтом показника заломлення по його перерізу дозволяють майже в два рази підвищити ефективність вводу випромінювання в скляне хвилевідне волокно (довжиною 4-5 метрів), яке передає випромінювання від сцинтиляційного кристала до фотоелектронного помножувача. Наявність скляного хвилевідного волокна є принциповим та обов'язковим конструктивним елементом в новому типі медичних 2о тривимірних томографів, в якому використовуються одночасно два різних фізичних способи одержання зображення кори головного мозку людини: електрон-позитронна томографія (ЕПТ) для метаболічних процесів в мозку та магнітно-резонансна томографія (МРТ) для створення карти анатомічної будови мозку.

Магнітно-резонансна томографія потребує винесення металовмісних компонентів фотоелектронних помножувачів на певну віддаль, і тому застосування скляного хвилевідного волокна є єдиною можливістю с ов сумістити ЕПТ та МРТ в одному пристрої. Тому використання хвилевідного сцинтиляційного елемента, який може бути виготовлений з будь-якого сцинтиляційного матеріалу (Се: а 55іО5, Се: І изАІ5О12, Се: МАО», і)

Від безО3» та інші), слід вважати застосуванням за новим призначенням речовини, що має хвилевідні властивості за рахунок градієнта показника заломлення по його перерізу. 1. Сцинтиляційна речовина на основі відомих кристалів оксиортосилікатів, що включають церій Се та такі, «- зо які кристалізуються в структурному типі би 25іО5 з просторовою групою В2/р, 2-8, склад яких виражається хімічною формулою о

Ги1А;хСеузіОв ч де А - Пи та принаймні один із елементів групи са, Зс, М, Га, Рг, Ма, Зт, Ем, ТЬ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ; х - від їхХТ10"ф.од. до 0,2ф.од., - яка відрізняється тим, що в ній міститься принаймні один з елементів групи 2г, Зп, НЕ, Ав, М, МБ, 56, Та, Ге)

Мо, МУ, в кількості від 1х1079 до О,Оо5ф.од.

Нижня межа цих елементів визначається тим, що при концентрації нижче вказаної межі технічного результату, що полягає в збільшенні світлового виходу люмінесценції, зменшенні часу люмінесценції іонів «

Се", збільшенні відтворюваності властивостей монокристалів, що вирощуються, зменшенні вартості вихідної шихти для вирощування кристалів сцинтиляторів, яка містить у великій кількості и 2О3 - не спостерігається. т с При вмісті указаних елементів нижче вказаної межі не досягається також виконання технічного завдання в в конкретних формах виконання, а саме не вдається запобігти розтріскуванню кристалів при розпилюванні та » виготовлені сцинтиляційних елементів, якщо як вихідний реактив використовується І 1203 чистотою 99,995 (або менше).

Верхня межа для цих елементів визначається їх максимально можливим вмістом в кристалах, які (2) кристалізуються в структурному типі Гу2іО5 з просторовою групою В2/Ь (2-8). При вмісті їх вище вказаної - межі відбувається руйнування структурного типу и 55іО5 та утворення включень інших фаз, які обумовлюють розсіяння світла і зменшення прозорості сцинтиляційного кристала. - 2. Сцинтиляційна речовина на основі відомих кристалів оксиортосилікатів, що включають церій Се, склад о 20 яких виражається хімічною формулою

А «ХСехзіОв -З де А - принаймні один із елементів групи І у, са, 5с, У, Іа, Рг, Ма, т, Ем, ТЬ, Су, Но, Ег, Тт, МБ; х - від їхХТ10"ф.од. до 0,2ф.од., яка відрізняється тим, що в ній міститься фтор Е в кількості від 1хХ10 З ф.од. до 0,2ф.од. та/або принаймні 29 один з елементів групи Н, їі, Ве, В, С, М, Ма, Ма, АЇї, Р, 5, СІ, К, Са, Ті, М, Ст, Мп, Ре, Со, Мі, Си, 2п,

ГФ) ба, Се, Ав, бе, КБ, 5, 2, МБ, Мо, Ки, КИ, Ра, Ад, Са, Іп, Зп, 50, Св, Ва, НЕ, Та, МУ, Ке, Ов, Іг, РІ, Ам, 7 На, ТІ, РБ, Ві, У, ТА в кількості від 1х1075 до О,Оо5ф.од.

Нижня межа цих елементів визначається тим, що при концентрації нижче вказаної межі технічного результату, що полягає в створенні хвилевідних властивостей в сцинтиляційних елементах за рахунок градієнта бо показника заломлення по його перерізу досягти не вдається.

Верхня межа для цих елементів визначається їх максимально можливим вмістом в кристалах зі структурою ортосилікату. При вмісті їх вище вказаної межі відбувається руйнування структури оксиортосилікату. 3. Окремим випадком запропонованих винаходів є сцинтиляційна речовина, яка відрізняється тим, що вона додатково містить кисневі вакансії в кількості не більше 0,2ф.од. Це сцинтиляційна речовина, що бо кристалізується в стуктурному типі І ц25іО5 з просторовою групою В2/р, 2-8, склад якої виражається хімічною формулою

Ги1АххСеузіОв, де А - Пи та принаймні один із елементів групи са, Зс, М, Га, Рг, Ма, Зт, Ем, ТЬ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ; х - від їхХТ10"ф.од. до 0,2ф.од., 2 - від 1хХ10?ф.од. до 0,2ф.од.

При вирощуванні описаних вище нових сцинтиляційних матеріалів в інертному, відновлювальному або слабоокисному середовищах, в кристалах утворюються кисневі вакансії, які в малих концентраціях слабо впливають на досягнення позитивного результату винаходу. Встановити нижню межу вмісту кисневих вакансій в 70 сцинтиляційній речовині практично неможливо через відсутність достовірних методик визначення низьких концентрацій вакансій з кисню, тому нижня межа рівна 1х10 ф.од., що відповідає мінімальній концентрації гетеровалентних домішок Ме", присутність яких в кристалі сцинтилятору призводить до появи вакансій в кисневій підрешітці.

Верхня межа вмісту кисневих вакансій визначається тим, що сцинтиляційні матеріали з вмістом кисневих 72 вакансій в речовині в кількості більшій ніж О0,2ф.од. не придатні для використання за їх прямим призначенням - для реєстрації рентгенівського, гамма- та альфа-випромінювань. 4. Іншим окремим випадком запропонованих винаходів є сцинтиляційна речовина, яка відрізняється тим, що вона містить іони Се" в кількості від 5х1 о зф.од. до 0,1ф.од.

Нижня межа для іонів церію визначається тим, що при вмісті Се З" в кількості меншій ніж 5х10"2ф.од. 7 ефективність сцинтиляційної люмінесценції Се" стає незначною, через малу концентрацію. Відзначимо, що межі концентраційного інтервалу за вмістом церію в кристалі зменшені в два рази. Це пов'язано з тим, що завдяки використанню пропонованої сцинтиляційної речовини з'являється можливість одержання сцинтиляційних матеріалів - ортосилікатів з максимально можливим вмістом іонів Се?" лише в координаційному сч поліедрі ГО».

Верхня межа вмісту Се" в кристалі визначається виходячи з того, що при вмісті Се З" більшому, ніж і9) 0,1ф.од., неможливо одержати оптично якісний кристал. Це пов'язано з високим вмістом додаткових елементів в кристалі, необхідних для одержання максимально можливого вмісту іонів церію «3 в координаційних поліедрах

ГМО». че 5. Іншим окремим випадком запропонованих винаходів є сцинтиляційна речовина, яка відрізняється тим, що її поверхні додатково відполіровані шляхом хімічного травлення. -

Додаткове хімічне полірування дозволяє збільшувати ефекти, що досягаються при вирішенні технічних «ч- завдань в процесі виготовлення сцинтиляційних елементів з запропонованих нових матеріалів. 6. Для вирішення технічного завдання підвищення ефективності вводу випромінювання в скляне хвилевідне -- волокно, пропонується вперше використовувати відомий хвилевідний ефект, що створюється за рахунок Ге) градієнта концентрацій безпосередньо в сцинтиляційному елементі. Таким чином хвилевідний сцинтиляційний елемент дозволяє використовувати відомий хвилевідний ефект за новим призначенням, а саме, для збільшення світлового виходу випромінювання, яке виникає в сцинтиляційному елементі при реєстрації рентгенівського, « гамма- та альфа-випромінювань - за рахунок фокусування випромінювання люмінесценції вздовж осі 70 сцинтиляційного елемента. Ознаки винаходу, що стосуються хвилевідного сцинтиляційного елемента, носять - с загальний характер, тобто належать буквально до будь-якої сцинтиляційної речовини (скло, оксидні та фторидні ц кристали, композиційні матеріали та інші речовини) для: реєстрації та вимірювання рентгенівського, гамма- та "» альфа-випромінювань, протонів, нейтронів та інших важких частинок.

Таблиця 1. Порівняння світлового виходу та ефективного атомного номера кристалів прототипу в залежності

Від складу сцинтиляційного матеріалу.

Ге») Таблиця 2. Стала часу затухання сцинтиляцій (Т, не) та світловий вихід (90).

На фіг.1. наведена схема відбиття та поширення люмінесцентного випромінювання в сцинтиляційному - елементі (І»К) з постійним показником заломлення у відомих сцинтиляційних детекторах (ХК - переріз - елемента, І. - його довжина, п - показник заломлення). Сцинтиляційний елемент 1 має всі шість бокових граней Відполірованих механічно. Для збільшення ефективності відбиття можуть бути використані металеві дзеркальні о покриття 2, наприклад, з алюмінію, або дифузійні відбиваючі покриття 3, наприклад, з МоаО, АІ2Оз, ВМ, тефлону - або інших білих речовин. Люмінесцентне випромінювання 4, що виходить з торця елемента, направляється безпосередньо в ФЕП або фокусується в скляний світловод для підводу до вимірювального пристрою, розташованого в декількох метрах від сцинтиляційного елемента.

На фіг.2. наведена схема відбиття та поширення люмінесцентного випромінювання в сцинтиляційному елементі (І»К) з градієнтом показника заломлення по його перерізу (ЖЕХК - переріз елемента, | - його о довжина, пі - показник заломлення в центрі елемента, по - показник заломлення на периферії елемента, о. - іме) кут поширення люмінесцентного променя). Сцинтиляційний елемент 1 має лише одну поліровану грань - через яку випромінювання виходить для реєстрації. Люмінесцентне випромінювання 4, що виходить з торця елемента, 60 направляється безпосередньо в ФЕП або фокусується в скляний світловод для підводу до вимірювального пристрою, розташованого в декількох метрах від сцинтиляційного елемента.

На фіг.3. наведено світловий вихід сцинтиляційного елемента 1 з кристалу и 4 оот7Сео,002Та000131ОБ5 004 після хімічного полірування, який більше ніж в 5 разів вищий, ніж у 2 - стандартного Ві дбе3О.3о з механічно відполірованими боковими поверхнями. Вимірювання виконані на зразках ідентичного розміру в тих самих 65 умовах.

Приклади конкретних складів кристалів та прототипу, що вирощені за методом Чохральського, наведені в таблиці 2.

Приклад 1. Вирощування кристалів зі структурним типом Гц255іО5 та просторовою групою В2/Ь (2-8), Що додатково містять принаймні один з елементів групи Ті, 27, Зп, НІ, Ав, М, МБ, 56, Та, Мо, МУ.

Вирощування цих кристалів здійснювалося за загальною схемою - за допомогою витягування з розплаву будь-яким способом, зокрема за методом Чохральського (детально описаний нижче в прикладі 2).

Сцинтиляційний кристал вирощений з шихти и 997 е0 02УМо 0о3ЗіОв 002 на основі І ц2О»з (чистота 99,890), що додатково містить іони вольфраму в кількості 1,2х10Зф.од, має положення максимуму люмінесценції біля 418нм та час люмінесценції (затухання сцинтиляцій) «-З3ОУнс, в порівнянні з 7-42нс кристала, вирощеного з розплаву 70 складу І цу овСео 025іОБ5 (таблиця 2).

Ці дані підтверджують можливість вирощування кристалів, що містить іони Се" переважно в координаційних поліедрах 007, якщо розплав додатково легований іонами таких елементів: Ті, 2, Зп, НІ, Ав, М, МБ, 56, Та,

Мо, МУ, які займають в кристалі октаедричний поліедр ШО б або тетраєдричні позиції. Всі ці домішкові іони мають підвищену концентрацію в дифузійному шарі на фронті кристалізації, тому що їх коефіцієнти розподілу 75 малі (К«0,2). Підвищена концентрація домішок з зарядом 4, 5, б- в дифузійному шарі перешкоджає входженню в кристал іонів церію в виді Се?", та не впливає на конкуруючий процес заміщення Се" -» | щі, який стає основним.

Приклад 2. Одержання сцинтиляційної речовини на основі кристала оксиортосилікату, що включають церій

Се, склад якого виражається хімічною формулою А 5.СеуЗіОв, де А - принаймні один із елементів групи ГИ, са, с, М, Га, Рі, Ма, Зт, Ем, ТЬ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ, а також містить фтор Е та/або принаймні один з елементів групи Н, її, Ве, В, С, М, Ма, Ма, АЇї, Р, 5, СІ, К, Са, Ті, М, Ст, Мп, Ее, Со, Мі, Си, 7п, ба, се,

Ав, Зе, КБ, 5г, 2, МБ, Мо, Ки, КЕ, Ра, Аао, Са, Іп, Зп, ЗБ, Св, Ва, НІ, Та, МУ, Ке, Ов, Іг, РІ, А!м, На, ТІ, РБ, Ві, ), ТИ.

Дані таблиці 2 демонструють можливість використання реактиву І 02О3 з чистотою 99,895 замість дорожчого ши2О3 з чистотою 99,99595. Введення додаткових іонів-компенсаторів при використанні реактиву 0203 з с 29 чистотою 99,895 усуває можливість погіршення важливого параметра - сталої часу затухання сцинтиляцій т, Ге) наприклад, для кристалів вирощених з шихти складу Си (4974Сео02СаоооїГаоо5ЗіО; о4Роов та мл етвСео,о2Тао оо5ЗІОБ 002.

Для вирощування кристала ортосилікату лютецію-церію-танталу за методом Чохральського використовували шихту з хімічним складом І и4,975Сео,021а20,00551О5 002, В якій додатково містились мікродомішки елементів Ма, --

Ма, АЇї, 5і, Са, Ті, Ст, Мп, Со, Мі, Си, 2п, Мо, Ва, с, М, Га, Се, Рг, Ма, т, Еи, са, ТЬ, Бу, Но, Ег, Тт, ав

ХВ, М, РБ, ТА - присутні в вихідному реактиві І ц2О3 (99,890) в кількості від 1х10795 до 1х10Зф.од. При цьому використовували такий спосіб одержання зразків: вихідні реактиви оксид лютецію та оксид кремнію ретельно -- перемішували, пресували в таблетки і синтезували в платиновому тиглі на протязі 10 годин при 12007С. Потім, ч-- за допомогою індукційного нагрівання, таблетки розплавляли в іридієвому тиглі в герметичній камері в атмосфері азоту (100 об'ємних 95 Мо). Перед вирощування в розплав додавали оксид церію та танталу. Кристал ї-о вирощували з іридієвого тигля діаметром 8Омм з об'ємом розплаву ЗЗОсм. Зі швидкістю витягування кристала

Змм/год. та частотою обертання кристалу 20об/хв. Після відриву вирощеного кристала від розплаву, кристал поступово охолоджувався до кімнатної температури на протязі 40 годин. « 20 Експериментальне дослідження залежності сталої часу затухання сцинтиляцій ( їх, нс) та світлового виходу -о с на ділянці 400-43О0нм в залежності від хімічного складу кристалів здійснювали використовуючи випроміювання й радіонукліду б0бо аналогічно методиці ІЕЕ... ОЮОеміївії, М.А. Колгіом, 5.Ми.Роїазпом, Р.А. БіцаепіКіп, А.І. «» 7адитеппуі, Ми.О. 2амайвем "І утіпезсепі ргорепієв ої ГизАІ5БО1о сгувіаї! доред м/йй Се". РгосНаїд ої Же

Іпіегпайопа! Сопіегепсез "Іпогдапіс зсіпійаюгтв апа іПеїг арріїсайопв" (5СІМГ95) Оеютй, (Ше МеПепапоавФв, ма. 20-1 Зер. 1995). Результати наведені в таблиці 2.

Ге») Приклад 3. Сцинтиляційна речовина на основі кристала оксиортосилікату, що додатково містить кисневі вакансії. Для створення кисневих вакансій в кристалічних зразках, що одержані за методом Чохральського, - використовували їх нагрівання в вакуумі на протязі 2 годин при температурі в інтервалі 120070-162070. - Утворення кисневих вакансій незначно впливає на сцинтиляційні параметри кристалів, вирощених з реактивів з чистотою 99,995905. Напроти, кисневі вакансії призводять до зменшення на 20-7095 світлового виходу о кристалів, додатково легованих, наприклад, іонами Мо, МУ, Та через утворення центрів забарвлення. - М Наявність кисневих вакансій повністю приглушує люмінесценцію домішкових рідкоземельних іонів Рг, Зт, ТрЬ,

Но, Ег, Тт, та не впливає на люмінесцентні властивості іонів Се!" В кристалах оксиортосилікату, які додатково містять кисневі вакансії, повністю приглушена та відсутня люмінесценція іонів Тт 9" на 452нм, іонів Рг?" на 470-480нм та 520-53Онм, іонів ТЬЗ" на 544нм, іонів Но" на 55Онм, іонів Ег"" на 5бОнм, іонів зт" на 59Знм. Час

ГФ! люмінесценції (затухання сцинтиляцій) іонів Рг, Зт, ТБ, Но, Ег, Тт на декілька порядків триваліший, ніж для іону Се", тому приглушення люмінесценції домішкових рідкоземельних іонів на видимій та інфрачервоній по ділянці спектра необхідне для збереження швидкодії елементів на основі іону Се З, що експериментально спостерігали в кристалах силікатів, які додатково містять кисневі вакансії. бо Приклад 4. Сцинтиляційна речовина на основі кристала оксиортосилікату, що містить они Се" в кількості від 5х10фоод. до 0,1ф.од. Для вирощування за методом Чохральського кристала ортосилікату лютецію-церію-танталу, що містить іони СеЗ" в кількості від 5х10ф.од., використовували шихту з хімічним складом 1 ц4975Се0,000251800055іО5002 на основі вихідних реактивів ((02О3, СеО», 5іО», Та»2О5) чистотою 65 39,995795. Вирощування кристалу здійснювали з іридієвого тигля діаметром бОмм зі швидкістю витягування

Змм/год. та частотою обертання 20об/хв.

При вмісті в кристалі Се?" в кількості меншій ніж 5х10""ф.од. ефективність сцинтиляційної люмінесценції Се" стає незначною через малу концентрацію, в результаті світловий вихід (таблиця 2) не перевищує 695 для зразків, виготовлених з верхньої та нижньої частин кристалічної булі вагою 1040ОГг.

Важливою технічною перевагою сцинтиляційних кристалів оксиортосилікатів, які містять невеликі кількості

Сезю (Бх10--5Х10бф,од.), є можливість використовувати 10095 розплаву в процесі росту кристала, що різко збільшує строк експлуатації іридієвих тиглів, а отже зменшує вартість сцинтиляційних елементів.

Приклад 5. Хімічне полірування бокової поверхні сцинтиляційного елемента.

Метод Степанова або будь-який інший схожий метод дозволяє вирощувати сцинтиляційні кристали з 70 необхідним перерізом (2х2мм або ЗхЗмм), що дозволяє усунути операцію розпилювання великої булі, а хімічне полірування дозволяє полірувати всі бокові поверхні одночасно у сцинтиляційних елементів в кількості 2-100 штук (або більше), наприклад, розміром 2х2х15мм або Зх3х15мм. При цьому бокова поверхня може бути будь-якої форми: циліндрична, конічна, прямокутна, багатокутна або довільна. Дешеве хімічне полірування дозволяє виключити дороге механічне полірування бокової поверхні сцинтиляційних елементів в процесі їх 75 виготовлення.

Вирощування кристалу и. о97Сео002Та0,0015іО5о0004 здійснювали за методом Чохральського по методиці, описаній в прикладі 2. З кристалічної булі були вирізані 40 сцинтиляційних елементів (10 елементів розміром 2х2х15мм, 10 елементів розміром 2х2х12мм, 10 елементів розміром ЗхЗ3х15мм, 10 елементів розміром

Ззх3х2Омм). Всі 40 елементів одночасно були піддані хімічному поліруванню при температурі 260"С в суміші такого складу: НзРО, (3095) ї- НО, (6195) ї- Мак (495) - Масі (595). Концентрація вказана в вагових відсотках.

Оптимальний час хімічного травлення - 30 хвилин. В результаті хімічного полірування була одержана гладенька бокова поверхня, на якій повністю є відсутніми піраміди росту або ямки травлення.

Світловий вихід сцинтиляційного елемента ГІ и 99720002 Г20 00151О5 0004 після хімічного полірування більше ніж у 5 разів вищий, ніж у стандартного, який застосовується в електрон-позитронній томографії Відбез3зО43о з. СІ механічно відполірованими боковими поверхнями (фіг.3). (5)

Приклад 6. Створення хвилевідних властивостей в сцинтиляційних елементах за рахунок градієнта показника заломлення по його перерізу.

В процесі росту профільованого кристала з розплаву, його поперечний переріз визначається формою стовпа розплаву. Для надання форми розплаву використовують різноманітні фізичні ефекти. Створення стовпа - розплаву певної форми за допомогою формоутворювача відоме як метод Степанова для вирощування о профільованих кристалів (Антонов П.И., Затуловский Л.М., Костьгов А.С. та ін. "ЄБПолучение профилированньх монокристаллов и изделий способом Степанова", Л., "Наука", 1981, 280с.). ч-

Застосування методу Степанова відкриває можливість вирощування сцинтиляційних кристалів розміром -

Ззх3х200мм з утворенням хвилевідної серцевини в кристалі в процесі його росту. Хвилевідна серцевина виникає, якщо в розплаві містяться домішки, які в залежності від коефіцієнта розподілу концентруються в центральній (Се) частині (К»1) або в периферійній частині (К«е1) кристала, що росте. Фіг.2 показує нерівномірний розподіл домішки по перерізу кристалу (п/- - показник заломлення в центрі кристалу та по - показник заломлення на периферії кристалу). Нерівномірний розподіл домішкових іонів по перерізу (ЗхЗмм) кристалу призводить до « градієнта показника заломлення по його перерізу, причому якщо п 42по», має місце хвилевідний ефект.

Хвилевідний ефект призводить до фокусування світлового потоку вздовж осі елемента та збільшує кількість - с світла, яке виходить з торця сцинтиляційного елемента, який врешті і визначає ефективність реального а детектора гамма-випромінювання. Збільшення світлового потоку з торця сцинтиляційного елемента є» відбувається завдяки зменшенню сумарних втрат сцинтиляційного випромінювання при відбитті від бокової поверхні.

Іншою важливою перевагою сцинтиляційних елементів (розмір ЗХ3Х15мм після розпилювання кристалічного (22) стрижня на декілька елементів) з хвилевідним ефектом в порівнянні з елементом Зх3х15мм, виготовленим з - великої кристалічної булі, є в 1,5-1,6 рази більша ефективність вводу світлових променів в скляний світловід, що здійснює передавання сцинтиляційного випромінювання від сцинтиляційного елемента до фотоелектронного - помножувача (ФЕП) в новому типі медичних тривимірних томографів, в яких використовуються одночасно два о 50 різних способи одержання зображення кори головного мозку людини: електрон-позитронна томографія (ЕПТ) та магнітно-резонансна томографія (МРТ). - Вирощування профільованого кристала методом Степанова здійснювали використовуючи іридієвий тигель з іридієвим формоутворювачем, що має переріз зовнішнього пружка ЗхЗмм, який задавав переріз кристала, що росте. Транспортування розплаву з тигля відбувалося центральним капіляром діаметром 0,9мм за рахунок капілярного ефекту. Наприклад, для одержання кристала ортосилікату лютецію-гадолінію-церію з фокусуючим о хвилевідним ефектом застосовували шихту з хімічним складом Гц 6720390 298Сео0 00362іО5, використовуючи таку методику. Вихідні реактиви: оксид лютецію, оксид гадолінію та оксид кремнію ретельно перемішували, їмо) пресували в таблетки та синтезували в платиновому тиглі на протязі 10 годин при 12007С. Потім, за допомогою індукційного нагрівання, таблетки розплавляли в іридієвому тиглі в герметичній камері в атмосфері азоту (100 бо об'ємних 95 Ма). Перед вирощуванням в розплав додавали оксид церію. Формоутворювач дозволяв вирощувати від одного до чотирьох профільованих кристалів одночасно. Затравлення здійснювали на кристал І и »5іОрв, вирізаний в кристалографічному напрямку (001), тобто вздовж осі оптичної індикатриси, що має найбільший показник заломлення пу. Профільовані кристали витягували з розплаву зі швидкістю 4-15мм/год. без обертання.

Вирощування профільованого кристалу зі швидкістю більше 20мм/год. призводить до росту кристала постійного 65 складу по перерізу стрижня. Після досягнення кристалами довжини 50-9Омм їх відривали від формоутворювача різким збільшенням швидкості витягування. Вирощені профільовані кристали охолоджували до кімнатної температури на протязі 12 годин.

Профільовані кристалічні стрижні розпилювали на декілька сцинтиляційних елементів розміром Зх3х15. Один зразок з механічно відполірованими б-ма поверхнями використовували для визначення складу за допомогою електронного мікроаналізу (Сатеса Сатерах 5Х-50, що працював при 20КВ, 5ОЦА та діаметрі пучка 10 мікрон). Для профільованого кристала, вирощеного зі швидкістю витягування 4мм/год., в центрі кристалічний стрижень мав склад ці 78040 202Сеооо155іО5 та бокові поверхні мали склад в діапазоні ця втя1,во до зозоззСео 003510,0045231Ов5. Градієнт показника заломлення по перерізу кристала визначили з інтерференційної картини: п/-п».-0,006, де п. - показник заломлення в центрі кристала та по - показник 7/о заломлення на периферії кристала. Наявність градієнта показника заломлення призводить до фокусування вздовж осі хвилевідного сцинтиляційного елемента всіх променів сцинтиляційного випромінювання завдяки повному внутрішньому відбиттю, якщо кут між оптичною віссю та напрямком сцинтиляційного випромінювання менше кута сах; ЩО розраховується за формулою ("Справочник по лазарной технике". Переклад з німецької,

В.Н. Белоусов, Москва, "Знергоиздат", 1991, стр. 395 // МІЗ5БЕМЗЗРЕКЕЇІСНЕК ГАЗЕКТЕСНМІК / УМО Вгипег, 75 КІайз дипде. / МЕВ Расприснегмегіад І еіргід, 1987): віпстах - пк па) де пт - показник заломлення оболонки (периферії) світловоду та пу - показник заломлення серцевини оптичного хвилеводу.

Для сцинтиляційного елемента з величиною градієнта показника заломлення по перерізу кристалу рівною пі-п2-0,006 буде відбуватися повне внутрішнє відбиття всіх сцинтиляційних променів, якщо їх кут поширення менший кута стах-8,4градуса. Слід відзначити, що повне внутрішнє відбиття всіх сцинтиляційних променів, що мають напрямок сходах; Відбувається незалежно від того, відполірована бокова поверхня сцинтиляційного с 259 елемента чи ні. Для широко застосовуваних в комп'ютерній томографії сцинтиляційних елементів перерізом Ге) 2х2мм або ЗхЗмм та довжиною 15-20мм з кутом повного внутрішнього відбиття ота 8,градуса, буде відбуватися 2-3 повних внутрішніх відбиття сцинтиляційних променів до їх виходу з елемента (фіг.2). - зо о - - » Ф « з що с г»

Ф п їй тест звишни НИНІ НИЙ - тет ст п ост ст лІНИ НИ з о сео2 БО тарою з ес т о НИ

Сао, СегБз чистотою 99955 б5 зво

Claims

; Формула винаходу

1. Сцинтиляційна речовина на основі кристала силікату, що включає лютецій и та церій Се, яка відрізняється тим, що склад кристала виражається хімічною формулою: й Гл уМеуА; хСехзіОв, де А - и та принаймні один з елементів групи Са, зс, М, Га, Рг, Ма, Зт, Ем, ТБ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ; Ме - принаймні один з елементів групи Ті, 2г, Зп, НІ, Ав, М, МБ, 56, Та, Мо, МУ; х - від 1 х 1077 ф.од. до 0,2 ф.од.; у - від 1 х 1079 ф.од. до 0,05 ф.од.

2. Сцинтиляційна речовина на основі кристала силікату, що включає лютецій Її та церій Се, яка відрізняється тим, що вона містить кисневі вакансії ж в кількості не більше 0,2 ф.од. та має склад, що описується формулою: Гл уМеуА: хСеузіОвБ т, Ге де А - и та принаймні один з елементів групи 4, 5с, У, Іа, Рг, Ма, Зт, Ем, ТБ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ; Ме - принаймні один з елементів групи Н, Ії, Ве, В, С, М, Ма, Ма, АЇ, Р, 5, СІ, К, Са, Ті, М, Ст, Мп, Ее, о Со, Мі, Си, 2п, Са, Се, Ав, бе, КБ, 5, 2, МБ, Мо, Ки, КИ, Ра, Ад, Са, Іп, п, 5, Св, Ва, НІ, Та, МУ, Ке, Ов, Іг, РЕ, Аг, На, ТІ, РБ, Ві, О, Ти; х - від 1 х 1077 ф.од. до 0,2 ф.од.; - у - від 1 х 107? ф.од. до 0,05 ф.од.; о 2- від 1 х 1072 ф.од. до 0,2 ф.од.

3. Сцинтиляційна речовина на основі кристала силікату, що включає церій Се, яка відрізняється тим, що (77 вона містить фтор Е та має склад, що описується формулою: «-- Аг хуМе,Се,зЗіОБіг,, де А - принаймні один із елементів групи Гц, а, Зс, М, Га, Рг, Ма, Зт, Ем, ТБ, Бу, Но, Ег, Тт, МБ; ікс, Ме - принаймні один з елементів групи Н, Ії, Ве, В, С, М, Ма, Ма, АЇ, Р, 5, СІ, К, Са, Ті, М, Ст, Мп, Ее, Со, Мі, Си, 2п, Са, Се, Ав, бе, КБ, 5, 2, МБ, Мо, Ки, КИ, Ра, Ад, Са, Іп, п, 5, Св, Ва, НІ, Та, МУ, Ке, Оз, Іг, РІ, Ам, На, ТІ, РБ, Ві, О, ТИ; « . -А . з х- від 1х 1 ф.од. до 0,2 ф.од.; | 7 с у - від 1 х 1077 ф.од. до 0,05 ф.од.; і - від 1 х 107 ф.од. до 0,2 ф.од. ;»

4. Сцинтиляційна речовина за пп. 1 або 2, або 3, яка відрізняється тим, що вона містить они Се?" в кількості від 0,00005 ф.од. до 0,1 ф.од.

5. Хвилевідний елемент зі сцинтиляційної речовини, у якого показник заломлення центральної частини Ге»! більше показника заломлення периферійної частини, який відрізняється тим, що хвилевідний елемент виконаний з монокристалічної сцинтиляційної речовини зі складом за будь-яким із пп. 1, 2 або З і має градієнт - показника заломлення по перерізу елемента.

-

6. Хвилевідний елемент за п. 5, який відрізняється тим, що його бокова поверхня хімічно відполірована. о 50 -З Ф) ко бо б5