TWI744366B - 感光性樹脂組成物、其硬化物、層間絕緣膜、表面保護膜及電子零件 - Google Patents

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Abstract

一種感光性樹脂組成物，其含有（A）具有酸性官能基或其衍生取代基的聚合體、（B）光反應性化合物、（C）溶劑、以及（D）下述通式（1）所表示的含氮芳香族化合物。

Description

感光性樹脂組成物、其硬化物、層間絕緣膜、表面保護膜及電子零件
本發明是有關於一種感光性樹脂組成物、其硬化物、層間絕緣膜、表面保護膜及電子零件。
先前，半導體裝置的表面保護膜、層間絕緣膜使用兼具優異的耐熱性與電特性、機械特性等的聚醯亞胺樹脂膜、聚苯并噁唑樹脂膜等(例如，專利文獻1)。該些聚醯亞胺樹脂膜、聚苯并噁唑樹脂膜可藉由包含聚醯亞胺前驅體或聚苯并噁唑前驅體的感光性樹脂組成物來形成。
近年來，數位照相機、行動電話等電子設備的小型化、薄型化、輕量化急遽發展，伴隨於此，半導體裝置的高積體化及小型化亦不斷發展。作為與此種小型化、高密度化相對應的半導體裝置，被稱作晶片尺寸封裝(chip size package，CSP)的封裝方式得到不斷普及。通常，CSP於矽晶圓上具有作為再配線層的配線圖案、層間絕緣層、用以外部連接的導電性球等。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]國際公開第2009/022732號
然而，伴隨CSP的高功能化，再配線層的密度提高，相對於半導體元件的表面積，包含金、銅或鎳等的配線的表面積增大。因而，對形成半導體元件的表面保護層或層間絕緣層時所使用的感光性樹脂組成物要求與該些配線具有更優異的接著性。但是，因再配線層的高密度化，存在絕緣層中所產生的熱應力增大的傾向，因此於絕緣層與再配線層之間容易產生剝落等。另外，要求一種變色少的硬化膜。
本發明的目的在於提供一種可形成變色少且接著性良好的膜的感光性樹脂組成物、其硬化物、使用所述硬化物的層間絕緣膜或表面保護膜、以及具有所述層間絕緣膜或表面保護膜的電子零件。
根據本發明，提供以下的感光性樹脂組成物等。
1.一種感光性樹脂組成物，其含有：(A)具有酸性官能基或其衍生取代基的聚合體；(B)光反應性化合物；(C)溶劑；以及(D)下述通式(1)所表示的含氮芳香族化合物；[化1]
Figure 106125102-A0305-02-0004-1
(式中，R1為氫原子或烴基，R2為氫原子、胺基、烷基、烯基、碳數3~10的環狀脂肪族基或苯基，A、B及E分別獨立地為N或CR3；R3為氫原子或一價有機基；於R3存在多個的情況下，多個R3可相互相同亦可不同)。
2.如1所述的感光性樹脂組成物，其中所述(A)成分為選自由聚醯亞胺前驅體、聚苯并噁唑前驅體、及該些的共聚物所組成的群組中的一種以上。
3.如2所述的感光性樹脂組成物，其中所述聚苯并噁唑前驅體具有下述通式(2-1)所表示的結構單元及下述通式(2-2)所表示的結構單元，[化2]
Figure 106125102-A0305-02-0005-2
(式中，X及T分別獨立地為二價有機基，X為與T不同的基；Y為四價有機基，R分別獨立地為氫原子或一價有機基；l及m為莫耳分率，於將l與m之和設為100莫耳%的情況下，l為60莫耳%~100莫耳%，m為0莫耳%~40莫耳%)。
4.如2所述的感光性樹脂組成物，其中所述聚醯亞胺前驅體具有下述通式(3-1)所表示的結構單元及下述通式(3-2)所表示的結構單元，[化3]
Figure 106125102-A0305-02-0006-3
(式中，U及W分別獨立地為二價有機基，U為與W不同的基；V為四價有機基；R'分別獨立地為氫原子或一價有機基；j及k為莫耳分率，於將j與k之和設為100莫耳%的情況下，j為60莫耳%~100莫耳%，k為0莫耳%~40莫耳%)。
5.如1至4中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中所述(D)成分為具有三唑骨架或四唑骨架的化合物。
6.一種硬化物，其為如1至5中任一項所述的感光性樹脂組成物的硬化物。
7.一種層間絕緣膜或表面保護膜，其使用如6所述的硬化物。
8.一種電子零件，其具有如7所述的層間絕緣膜或如7所述的表面保護膜。
根據本發明，可提供一種可形成變色少且接著性良好的膜的感光性樹脂組成物、其硬化物、使用所述硬化物的層間絕緣膜或表面保護膜、以及具有所述層間絕緣膜或表面保護膜的電子零 件。
以下，對用以實施本發明的形態進行詳細說明。其中，本發明不限定於以下的實施形態。
再者，本說明書中所謂「A或B」，只要包含A與B的任一者即可，亦可包含兩者。另外，本說明書中，「步驟」這一用語不僅包含獨立的步驟，即便於無法與其他步驟明確區別的情況下，只要達成該步驟的所期望的作用，亦包含於本用語中。
使用「~」所示的數值範圍是表示包含「~」的前後所記載的數值分別作為最小值及最大值的範圍。另外，本說明書中，關於組成物中的各成分的含量，於在組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下，只要無特別說明，則是指組成物中所存在的該多種物質的合計量。進而，只要無特別說明，則例示材料可單獨使用，亦可將兩種以上組合使用。
本說明書中的所謂「(甲基)丙烯酸烷基酯」，是指「丙烯酸烷基酯」及與其對應的「甲基丙烯酸烷基酯」。另外，所謂「(甲基)丙烯酸酯」，是指「丙烯酸酯」及與其對應的「甲基丙烯酸酯」。
本發明的感光性樹脂組成物含有(A)具有酸性官能基或其衍生取代基的聚合體(以下，亦稱為「(A)成分」)、(B)光反應性化合物(以下，亦稱為「(B)成分」)、(C)溶劑(以下， 亦稱為「(C)成分」)、以及(D)下述通式(1)所表示的含氮芳香族化合物(以下，亦稱為「(D)成分」)。
Figure 106125102-A0305-02-0008-4
式中，R1為氫原子或烴基，R2為氫原子、胺基、烷基、烯基、碳數3~10的環狀脂肪族基或苯基，A、B及E分別獨立地為N或CR3。R3為氫原子或烴基。於R3存在多個的情況下，多個R3可相互相同亦可不同。
本發明的感光性樹脂組成物藉由具有所述構成，於硬化的情況下，可形成變色少且接著性良好的膜。
以下，對各成分進行說明。
((A)成分)
作為(A)成分的酸性官能基，可列舉羧基、酚性羥基等。
另外，作為酸性官能基的衍生取代基，較佳為將所述酸性官能基的氫原子設為一價有機基的基。
作為衍生取代基的一價有機基，可列舉：烷基(較佳為碳數1~20)、芳基(較佳為成環碳數5~20)、環烷基(較佳為成環碳 數5~20)、芳烷基(較佳為碳數6~20)等碳數1~20(較佳為1~15)的烴基、烷氧基烷基(較佳為碳數2~20)、芳氧基烷基(較佳為碳數6~20)、雜環基(較佳為成環原子數5~20)、矽烷基、氧代環烷基(較佳為成環原子數5~20)等。
酸性官能基或酸性官能基的衍生取代基亦可具有取代基(以下，亦稱為「任意的取代基」)。
作為任意的取代基，可列舉：碳數1~6的烷基、碳數1~6的烷氧基、碳數1~6的烷硫基、硝基、氟原子等鹵素原子、苯甲醯氧基、羥基、三甲基矽烷基、碳數5~15的芳基等。
所述一價有機基及任意的取代基中的鄰接者亦可鍵結而形成環。作為所形成的環，可列舉苯環、環己基環等。
衍生取代基的一價有機基亦可於骨架包含氧、硫、氮及矽等雜原子、或酮基、酯基及醯胺基等有機基。
衍生取代基的一價有機基具體而言，可列舉：甲基、乙基、丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、第三丁基、環丙烯基、環丁基、環戊基、環己基、環己基甲基、環己烯基、降冰片基、降冰片烯基、金剛烷基、苄基、對硝基苄基、三氟甲基、甲氧基乙基、乙氧基乙基、甲氧基甲基、乙氧基甲基、甲氧基乙氧基甲基、苯甲醯氧基甲基、四氫吡喃基、乙氧基四氫吡喃基、四氫呋喃基、2-三甲基矽烷基乙氧基甲基、三甲基矽烷基、第三丁基二甲基矽烷基、3-氧代環己基、9-茀基甲基、甲硫基甲基、苯基等，但並不限定於該些。
另外，衍生取代基的一價有機基可為甲基丙烯酸2-羥基乙酯等(甲基)丙烯酸羥基烷基(較佳為碳數1~6的烷基)酯等的殘基。
(A)成分只要為具有酸性官能基或其衍生取代基的聚合體，則並無特別限定，較佳為選自由聚醯亞胺前驅體、聚苯并噁唑前驅體、及該些的共聚物所組成的群組中的一種以上。其中，更佳為選自由聚醯亞胺前驅體及聚苯并噁唑前驅體所組成的群組中的一種以上。
聚苯并噁唑前驅體例如為可使二羧酸化合物與雙胺基苯酚化合物反應而獲得的前驅體。
聚苯并噁唑前驅體較佳為具有通式(2-1)所表示的結構單元及通式(2-2)所表示的結構單元。藉此，可獲得良好的膜特性。
Figure 106125102-A0305-02-0010-5
通式(2-1)及通式(2-2)中，X及T分別獨立地為二價有機基，X為與T不同的基。Y為四價有機基，R分別獨立地為氫原子或一價有機基。l及m為莫耳分率，於將l與m之和設為100莫耳%的情況下，l為60莫耳%~100莫耳%，m為0莫耳%~40莫耳%。
聚苯并噁唑前驅體可為具有所述兩種結構單元的嵌段共聚物，亦可為具有所述兩種結構單元的無規共聚物。
通式(2-1)中的l與通式(2-2)中的m的莫耳分率較佳為l=70莫耳%~100莫耳%、m=0莫耳%~30莫耳%。藉此，容易將圖案製成時的溶解速度調節為適當的範圍。
作為通式(2-1)中的X及通式(2-2)中的T的二價有機基，可列舉直鏈、分支鏈或環狀的脂肪族基或芳香族基等。脂肪族基或芳香族基亦可於主鏈上具有取代基。作為取代基，可列舉與所述衍生取代基的任意的取代基相同者。
作為直鏈(較佳為碳數1~30，更佳為5~20)、分支鏈(較佳為碳數2~30)或環狀(較佳為碳數3~30)的脂肪族基，例如可列舉：伸烷基、含環戊基環的基、含環己基環的基、含環辛基環的基及含雙環環的基等。亦可於脂肪族基的骨架上包含氧、硫、氮及矽等雜原子、或酮基、酯基及醯胺基等有機基。
另外，作為所述芳香族基(較佳為碳數5~30)，例如可列舉含苯環的基、含萘環的基等。所述芳香族基亦可包含氧、硫、 氮及矽等雜原子。另外，亦可為兩個芳香族基藉由單鍵、氧、硫、氮及矽等雜原子或酮基、酯基及醯胺基等有機基鍵結而成的基。例如可列舉-Ph-O-Ph-所表示的基等(Ph表示伸苯基)。
另外，作為通式(2-1)中的X及通式(2-2)中的T的二價有機基，較佳為二羧酸化合物的殘基。
作為二羧酸化合物，可列舉具有脂肪族直鏈結構的二羧酸、具有脂環式結構的二羧酸及芳香族二羧酸等。
就耐熱性的方面而言，較佳為芳香族二羧酸。
作為具有脂肪族直鏈結構的二羧酸，可列舉：丙二酸、甲基丙二酸、二甲基丙二酸、乙基丙二酸、異丙基丙二酸、丁基丙二酸、二-正丁基丙二酸、丁二酸、四氟丁二酸、甲基丁二酸、2,2-二甲基丁二酸、2,3-二甲基丁二酸、二甲基甲基丁二酸、戊二酸、六氟戊二酸、2-甲基戊二酸、3-甲基戊二酸、2,2-二甲基戊二酸、3,3-二甲基戊二酸、3-乙基-3-甲基戊二酸、己二酸、八氟己二酸、3-甲基己二酸、庚二酸、2,2,6,6-四甲基庚二酸、辛二酸、十二氟辛二酸、全氟辛二酸、衣康酸、馬來酸、四氟馬來酸、壬二酸、癸二酸、十六氟癸二酸、1,9-壬二酸、十二烷二酸、十三烷二酸、十四烷二酸、十五烷二酸、十六烷二酸、十七烷二酸、十八烷二酸、十九烷二酸、二十烷二酸、二十一烷二酸、二十二烷二酸、二十三烷二酸、二十四烷二酸、二十五烷二酸、二十六烷二酸、二十七烷二酸、二十八烷二酸、二十九烷二酸、三十烷二酸、三十一烷二酸、三十二烷二酸、二甘醇酸等。
作為具有脂肪族直鏈結構的二羧酸，亦可列舉通式(4)所示的二羧酸等。然而，並不限定於該些。
Figure 106125102-A0305-02-0013-6
(式中，Z分別獨立地為碳數1~6的烴基，n為1~6的整數)
作為具有脂環式結構的二羧酸，可列舉：1,1-環丁烷二羧酸、1,2-環丁烷二羧酸、1,2-環戊烷二羧酸、1,3-環戊烷二羧酸、1,2-環己烷二羧酸、1,3-環己烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸、3,3-四亞甲基戊二酸、樟腦酸、1,3-金剛烷二羧酸、5-降冰片烷-2,3-二羧酸等。
作為芳香族二羧酸，可列舉：間苯二甲酸、對苯二甲酸、2,2-雙(4-羧基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、4,4'-二羧基聯苯、4,4'-二羧基二苯醚(4,4'-二苯醚二羧酸)、4,4'-二羧基四苯基矽烷、雙(4-羧基苯基)碸、2,2-雙(對羧基苯基)丙烷、5-第三丁基間苯二甲酸、5-溴間苯二甲酸、2-氟間苯二甲酸、3-氟間苯二甲酸、5-氟間苯二甲酸、5-氯間苯二甲酸、2,4,5,6-四氟間苯二甲酸、5-硝基間苯二甲酸、1,4-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸、苯基丙二酸、苄基丙二酸、1,2- 伸苯基二氧二乙酸、1,3-伸苯基二乙酸、1,4-伸苯基二乙酸、2,2-亞胺基二苯甲酸、3-氟鄰苯二甲酸、2-氟鄰苯二甲酸、3,4,5,6-四氟鄰苯二甲酸、4,4'-六氟亞異丙基二苯基二羧酸、2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-伸聯苯基二羧酸、4,4'-氧基二苯基二羧酸(二苯醚二羧酸)、4,4-聯苯二羧酸等。
X為與T不同的基，較佳為X為直鏈、分支鏈或環狀的脂肪族基，T為芳香族基。
作為通式(2-1)及通式(2-2)中的Y的四價有機基，可列舉直鏈、分支鏈、環狀的脂肪族基或芳香族基等。脂肪族基或芳香族基亦可於主鏈上具有取代基。作為取代基，可列舉與所述衍生取代基的任意的取代基相同者。
作為Y的脂肪族基及芳香族基，可列舉與X及T的脂肪族基及芳香族基經兩個RO基取代而成者相同的基。就顯影液特性或耐熱性的方面而言，Y較佳為芳香族基。
另外，作為通式(2-1)及通式(2-2)中的Y的四價有機基，較佳為雙胺基苯酚化合物的殘基。雙胺基苯酚化合物的殘基亦可利用後述的R對酚性羥基的氫原子進行取代。
雙胺基苯酚化合物並無特別限定，可列舉：2,2'-雙(3-胺基-4-羥基苯基)丙烷等雙(3-胺基-4-羥基苯基)丙烷、3,3'-二胺基-4,4'-二羥基聯苯、4,4'-二胺基-3,3'-二羥基聯苯、雙(4-胺基-3-羥基苯基)丙烷、雙(3-胺基-4-羥基苯基)碸、雙(4-胺基-3-羥基苯基)碸、2,2-雙(3-胺基-4-羥基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2'-雙(3-胺基-4- 羥基苯基)六氟丙烷(2,2-雙(4-胺基-3-羥基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷)等。
雙胺基苯酚化合物的殘基可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
聚苯并噁唑前驅體例如可藉由於有機溶劑下使自所述二羧酸化合物衍生的活性酯化合物與所述雙胺基苯酚化合物反應而合成。具體而言，例如可列舉利用二羧酸化合物的二氯化物衍生物與雙胺基苯酚化合物的脫氧鹵化反應的合成方法等。
於合成聚苯并噁唑前驅體的情況下，較佳為以雙胺基苯酚化合物的胺基成為前驅體末端的方式，將相對於雙胺基苯酚化合物的二羧酸化合物的莫耳當量比率設為未滿1，更佳為0.6~0.98。
就顯影時的溶解性的控制或利用光反應的圖案加工的觀點而言，通式(2-1)及通式(2-2)中的R較佳為氫原子。
另外，亦可將R部分性地設為一價有機基，藉此亦可控制鹼可溶性。
通式(2-1)及通式(2-2)中的R的一價有機基例如可經由醚鍵或酯鍵而導入至聚苯并噁唑前驅體。
具體而言，可列舉利用聚苯并噁唑前驅體與R的一價有機基的鹵化合物或醯鹵化合物的脫氧鹵化反應的加成反應、或經由兩個一價有機基的醚的加成反應等。
通式(2-1)及通式(2-2)中的R可列舉氫原子、及與酸性官能基的衍生取代基相同者。
聚苯并噁唑前驅體亦可包含所述以外的結構單元。作為所述以外的結構單元，可列舉二胺基矽氧烷的殘基等。藉此，可增強對矽基板等的接著性。
聚苯并噁唑前驅體較佳為於末端具有不具有反應性不飽和鍵的環式化合物基。不具有反應性不飽和鍵的環式化合物基亦可具有取代基。作為取代基，可列舉與所述衍生取代基的任意的取代基相同者。
作為不具有反應性不飽和鍵的環式化合物基，例如可列舉：環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環己基甲基、環己烯基、降冰片基、降冰片烯基、金剛烷基、2-甲基環丙烯基、1-羥基-1-環丙基、1-羧基-1-環丙基、1-羧基-1-環丁基、苯基、2-苯基-1-環丙基、1-苯基-1-環丙基、1-苯基-1-環戊基、及1-苯并環丁烯基等。
作為不具有反應性不飽和鍵的環式化合物基，較佳為脂肪族環式化合物基，就可獲得優異的硬化樹脂性質的觀點而言，更佳為碳數3~4的脂肪族環式化合物基。
例如較佳為環丙基、環丁基、2-苯基-1-環丙基、1-苯基-1-環丙基、1-苯并環丁烯基、2-甲基環丙烯基、1-羥基-1-環丙基、1-羧基-1-環丙基、及1-羧基-1-環丁基。
不具有反應性不飽和鍵的環式化合物基例如可藉由於有機溶劑下使所述環式化合物基的活性酯化合物(例如，醯鹵化合物、酸酐等)與雙胺基苯酚化合物反應，經由醯胺鍵而成為聚苯并噁唑前驅體的末端。
所述環式化合物基的導入率可藉由改變相對應的活性酯化合物的添加量而控制。相對於雙胺基苯酚化合物，較佳為0.5莫耳%~40莫耳%的範圍。
聚苯并噁唑前驅體的重量平均分子量較佳為5,000~80,000，更佳為10,000~50,000。另外，分散度較佳為1.0~3.0，更佳為1.0~2.5。
重量平均分子量例如可利用凝膠滲透層析(Gel Permeation Chromatography，GPC)法而測定，並藉由使用標準聚苯乙烯校準曲線進行換算而求出。
聚醯亞胺前驅體例如可使四羧酸二酐與二胺化合物反應而獲得。
聚醯亞胺前驅體為聚醯胺酸或其酯化體，可列舉感光性樹脂組成物中通常所使用者，較佳為具有通式(3-1)所表示的結構單元及通式(3-2)所表示的結構單元。
[化7]
Figure 106125102-A0305-02-0018-7
通式(3-1)及通式(3-2)中，U及W分別獨立地為二價有機基，U為與W不同的基。V為四價有機基。R'分別獨立地為氫原子或一價有機基。j與k為莫耳分率，於將j與k之和設為100莫耳%的情況下，j為60莫耳%~100莫耳%，k為0莫耳%~40莫耳%。
聚醯亞胺前驅體可為具有所述兩種結構單元的嵌段共聚物，亦可為具有所述兩種結構單元的無規共聚物。
作為通式(3-1)中的U及通式(3-2)中的W的二價有機基，可列舉直鏈、分支鏈或環狀的脂肪族基或芳香族基等。脂肪族基或芳香族基亦可於主鏈上具有取代基。作為取代基，可列舉與所述衍生取代基的任意的取代基相同者。
作為U及W的脂肪族基及芳香族基，可列舉與所述X及T的脂肪族基及芳香族基相同者。就顯影液特性或耐熱性的方面而言，U及W較佳為芳香族基。
作為通式(3-1)中的U及通式(3-2)中的W的二價有機基，較佳為二胺化合物的殘基。
作為二胺化合物，可列舉：對苯二胺、間苯二胺、聯苯胺、3,3'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯、2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯、3,3'-二乙基-4,4'-二胺基聯苯、2,2'-二乙基-4,4'-二胺基聯苯、對二甲苯二胺、間二甲苯二胺、1,5-二胺基萘、3,3'-二甲氧基聯苯胺、4,4'-(或3,4'-、3,3'-、2,4'-)二胺基二苯基甲烷、4,4'-(或3,4'-、3,3'-、2,4'-)二胺基二苯醚(氧二苯胺)、4,4'-(或3,4'-、3,3'-、2,4'-)二胺基二苯基碸、4,4'-(或3,4'-、3,3'-、2,4'-)二胺基二苯基硫醚、4,4'-二苯甲酮二胺、3,3'-二苯甲酮二胺、4,4'-雙(4-胺基苯氧基)二苯基碸、4,4'-雙(4-胺基苯氧基)聯苯、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(4-胺基苯基)丙烷、2,2'-雙(三氟甲基)聯苯胺、2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷、3,3-二甲基-4,4'-二胺基二苯基甲烷、3,3',5,5'-四甲基-4,4'-二胺基二苯基甲烷、4,4'-雙(3-胺基苯氧基)二苯基碸、3,3'-二胺基二苯基碸、2,2'-雙(4-胺基苯基)丙烷、5,5'-亞甲基-雙-(鄰胺苯甲酸)、3,5-二胺基苯甲酸、3,3'-二羥基-4,4'-二胺基聯苯、3,3'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯-6,6'-二磺酸等芳香族二胺，三亞甲基二胺、四亞甲基二胺、六亞甲基二胺、2,2-二甲基丙二胺、1,4-環己二胺等，可不限於此處記載者而使用。
其中，較佳為間苯二胺及氧二苯胺。
作為通式(3-1)及通式(3-2)中的V的四價有機基， 可列舉直鏈、分支鏈或環狀的脂肪族基或芳香族基等。脂肪族基或芳香族基亦可於主鏈上具有取代基。作為取代基，可列舉與所述衍生取代基的任意的取代基相同者。
作為V的脂肪族基及芳香族基，可列舉與X及T的脂肪族基及芳香族基經兩個COOR'基取代而成者相同的基。就顯影液特性或耐熱性的方面而言，V較佳為芳香族基。
作為通式(3-1)及通式(3-2)中的V的四價有機基，較佳為四羧酸二酐的殘基。
作為四羧酸二酐，可列舉：均苯四甲酸二酐、環己基四羧酸二酐、3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐、2,3,3',4'-四羧酸2,3：3',4'-二酐、3,3',4,4'-雙環己基四羧酸二酐、4,4'-氧代二鄰苯二甲酸二酐、3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐、1,2,5,6-萘四羧酸二酐、1,4,5,8-萘四羧酸二酐、4,4'-磺醯基二鄰苯二甲酸二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)丙烷二酐等，可不限於此處所記載者而使用。
其中，較佳為3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐、4,4'-氧代二鄰苯二甲酸二酐。
通式(3-1)及通式(3-2)中的R'可列舉與酸性官能基的衍生取代基相同者。特佳為甲基丙烯酸2-羥基乙酯等(甲基)丙烯酸羥基烷基(較佳為碳數1~6的烷基)酯。
通式(3-1)中的j與通式(3-2)中的k的莫耳分率較佳為j=80莫耳%~100莫耳%、k=0莫耳%~20莫耳%。藉此，容易將圖案製成時的溶解速度調節為適當的範圍。
所述聚醯胺酸酯的重量平均分子量較佳為2,000~200,000，更佳為3,000~100,000，進而佳為4,000~60,000。另外，分散度較佳為1.0~3.0，更佳為1.0~2.5。
重量平均分子量可利用GPC法而測定，並藉由使用標準聚苯乙烯校準曲線進行換算而求出。
作為聚醯亞胺前驅體及聚苯并噁唑前驅體的共聚物，可列舉所述的聚醯亞胺前驅體及聚苯并噁唑前驅體的共聚物等。可為嵌段共聚物，亦可為無規共聚物。
共聚物的重量平均分子量較佳為5,000~80,000。另外，分散度較佳為1.0~3.0，更佳為1.0~2.5。
重量平均分子量例如可利用GPC法而測定，並藉由使用標準聚苯乙烯校準曲線進行換算而求出。
((B)成分)
作為(B)成分，並無特別限制而可使用公知者，較佳為藉由光化射線而產生酸的光酸產生劑、及藉由光化射線而產生自由基的光聚合起始劑。
藉由使用此種(B)成分，可產生酸而增大光照射部於鹼性水溶液中的可溶性，或促進(A)成分等的聚合反應而減少於溶液中的可溶性。
於(A)成分為聚醯亞胺前驅體的情況下，(B)成分較佳為光聚合起始劑。
作為光化射線，可列舉i射線等紫外線、可見光線及放射線 等。
作為光酸產生劑，例如可列舉：鄰醌二疊氮化合物、芳基重氮鹽、二芳基錪鹽及三芳基鋶鹽等。
作為鄰醌二疊氮化合物，例如可列舉可藉由使鄰醌二疊氮磺醯氯類與羥基化合物或胺基化合物等(較佳為羥基化合物)於脫鹽酸劑的存在下進行縮合反應而獲得的化合物。
作為鄰醌二疊氮磺醯氯類，例如可列舉：1-苯醌-2-二疊氮-4-磺醯氯、1-萘醌-2-二疊氮-5-磺醯氯、及1-萘醌-2-二疊氮-4-磺醯氯等。
作為羥基化合物，例如可列舉：對苯二酚、間苯二酚、鄰苯三酚(pyrogallol)、雙酚A、雙(4-羥基苯基)甲烷、2,2-雙(4-羥基苯基)六氟丙烷、2,3,4-三羥基二苯甲酮、2,3,4,4'-四羥基二苯甲酮、2,2',4,4'-四羥基二苯甲酮、2,3,4,2',3'-五羥基二苯甲酮、2,3,4,3',4',5'-六羥基二苯甲酮、雙(2,3,4-三羥基苯基)甲烷、雙(2,3,4-三羥基苯基)丙烷、4b,5,9b,10-四氫-1,3,6,8-四羥基-5,10-二甲基茚并[2,1-a]茚、三(4-羥基苯基)甲烷、三(4-羥基苯基)乙烷、及1,1-雙(4-羥基苯基)-1-{[2-(4-羥基苯基)-2-丙基]苯基}乙烷等。
作為胺基化合物，例如可列舉：對苯二胺、間苯二胺、4,4'-二胺基二苯醚、4,4'-二胺基二苯基甲烷、4,4'-二胺基二苯基碸、4,4'-二胺基二苯基硫醚、鄰胺基苯酚、間胺基苯酚、對胺基苯酚、3,3'-二胺基-4,4'-二羥基聯苯、4,4'-二胺基-3,3'-二羥基聯苯、雙(3-胺基-4-羥基苯基)丙烷、雙(4-胺基-3-羥基苯基)丙烷、雙(3-胺基-4- 羥基苯基)碸、雙(4-胺基-3-羥基苯基)碸、雙(3-胺基-4-羥基苯基)六氟丙烷、及雙(4-胺基-3-羥基苯基)六氟丙烷等。
作為所述芳基重氮鹽、二芳基錪鹽及三芳基鋶鹽，例如可列舉苯重氮-對甲苯磺酸鹽、二苯基錪9,10-二甲氧基蒽-2-磺酸鹽、三(4-第三丁基苯基)鋶三氟甲磺酸鹽、N-萘二甲醯亞胺三氟甲磺酸鹽、對硝基苄基-9,10-二甲氧基蒽-2-磺酸鹽、4-甲氧基-α-[[[(4-甲基苯基)磺醯基]氧基]亞胺基]苯乙腈、及2-(2'-呋喃基乙烯基)-4,6-雙(三氯甲基)-1,3,5-三嗪等。
作為光聚合起始劑，較佳為肟化合物。作為肟化合物，可列舉1,2-辛二酮-1-[4-(苯硫基)苯基]-2-(O-苯甲醯基肟)等。
另外，作為光聚合起始劑，例如可列舉：米其勒酮、安息香、2-甲基安息香、安息香甲醚、安息香乙醚、安息香異丙醚、安息香丁醚、2-第三丁基蒽醌、1,2-苯并-9,10-蒽醌、蒽醌、甲基蒽醌、4,4'-雙-(二乙基胺基)二苯甲酮、苯乙酮、二苯甲酮、硫雜蒽酮、1,5-苊萘、2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、1-羥基環己基苯基酮、2-甲基-[4-(甲硫基)苯基]-2-嗎啉基-1-丙酮、二乙醯基苄基、苄基二甲基縮酮、苄基二乙基縮酮、二苯基二硫醚、蒽、菲醌(phenanthrenequinone)、核黃素四丁酸酯、吖啶橙、赤藻紅、2-異丙基硫雜蒽酮、2,6-雙(對二乙基胺基苯亞甲基)-4-甲基-4-氮雜環己酮、6-雙(對二甲基胺基苯亞甲基)-環戊酮、2,6-雙(對二乙基胺基苯亞甲基)-4-苯基環己酮、胺基苯乙烯基酮、3-香豆素酮化合物、雙香豆素化合物、N-苯基甘胺酸、N-苯基二乙醇胺、及3,3',4,4'-四 (第三丁基過氧基羰基)二苯甲酮等。
(B)成分可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
於(B)成分為光酸產生劑的情況下，相對於(A)成分100質量份，(B)成分的調配量通常為0.1質量份~40質量份，較佳為1質量份~20質量份。
於0.1質量份以上的情況下，有容易獲得作為感光劑的效果的傾向。於40質量份以下的情況下，有照射光行進至底部而得以充分硬化的傾向。
於(B)成分為光聚合起始劑的情況下，相對於(A)成分100質量份，(B)成分的調配量通常為0質量份~25質量份，較佳為0.1質量份~20質量份，更佳為0.1質量份~15質量份。
((C)成分)
作為(C)成分，較佳為有機溶劑。
作為(C)成分中的較佳者，例如可列舉：γ-丁內酯、N-甲基-2-吡咯啶酮、N-乙醯基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基乙醯胺、N,N-二甲基亞碸、六甲基磷醯三胺、二甲基咪唑啶酮及N-乙醯基-ε-己內醯胺等極性溶劑。
另外，作為(C)成分，例如可使用酮類、酯類、內酯類、醚類、鹵化烴類、烴類等。
具體而言，例如可使用：丙酮、二乙基酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、草酸二乙酯、丙二酸二乙酯、二乙醚、乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚、四 氫呋喃、二氯甲烷、1,2-二氯乙烷、1,4-二氯丁烷、三氯乙烷、氯苯、鄰二氯苯、己烷、庚烷、辛烷、苯、甲苯、二甲苯、1-甲氧基-2-丙醇、1-甲氧基-2-乙醯氧基丙烷、丙二醇-1-單甲醚-2-乙酸酯等。
(C)成分可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
相對於(A)成分100質量份，(C)成分的調配量較佳為100質量份~1000質量份，更佳為150質量份~500質量份。
((D)成分)
(D)成分為通式(1)所表示的含氮芳香族化合物。
通式(1)的R1為氫原子或烴基，作為烴基，較佳為碳數1~10的烷基、碳數2~10的烯基、碳數3~10的環狀脂肪族基及苯基。
作為R1的碳數1~10的烷基，可列舉：甲基、乙基、丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、第三丁基、環戊基、環己基、2-乙基己基及正辛基等。
作為R1的碳數2~10的烯基，可列舉乙烯基及烯丙基等。
作為R1的碳數3~10的環狀脂肪族基，可列舉環丙基、環丁基、環戊基及環己基等。
通式(1)的R2為氫原子、胺基、烷基(較佳為碳數1~10)、烯基(較佳為碳數2~10)、碳數3~10的環狀脂肪族基或苯基，較佳為氫原子及胺基。
作為R2的烷基、烯基及碳數3~10的環狀脂肪族基，可列舉與通式(1)的R1的碳數1~10的烷基、碳數2~10的烯 基及碳數3~10的環狀脂肪族基相同者。
A、B及E分別獨立地為N或CR3。R3為氫原子或一價有機基。於R3存在多個的情況下，多個R3可相互相同亦可不同。
作為R3的一價有機基，可列舉：烴基、胺基、羧基、羥基等。
作為烴基，可列舉與通式(1)的R1的烴基相同者。
(D)成分較佳為具有三唑骨架或四唑骨架的化合物。
作為具有三唑骨架的化合物，較佳為1,2,4-三唑、或3-胺基-1,2,4-三唑。作為具有四唑骨架的化合物，較佳為5-胺基四唑。
另外，就膜的變色的觀點而言，較佳為(D)成分的pKa未滿14。
(D)成分可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
就接著性的觀點而言，相對於(A)成分100質量份，(D)成分的調配量較佳為0.1質量份~20質量份，更佳為0.3質量份~10質量份，進而佳為0.4質量份~5質量份。
(其他成分)
本發明的感光性樹脂組成物亦可包含矽烷偶合劑(作為接著性增強劑：以下，稱為(E)成分)、交聯劑(以下，稱為(F)成分)、溶解促進劑、溶解抑制劑、穩定劑等。
就反應性的方面而言，(E)成分較佳為烷氧基矽烷類，例如可列舉：乙烯基三甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基甲基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-甲基胺基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、2-(3,4-環氧基環己 基)乙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、N-(1,3-二甲基亞丁基)-3-(三乙氧基矽烷基)-1-丙胺、N,N-雙(3-(三甲氧基矽烷基)丙基)乙二胺、N-(3-三甲氧基矽烷基丙基)吡咯、脲基丙基三甲氧基矽烷、(3-三乙氧基矽烷基丙基)-第三丁基胺甲酸酯、N-苯基胺基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸基丙基三乙氧基矽烷、(糠基氧基甲基)三乙氧基矽烷、及N,N-(二乙醇)-3-(三乙氧基矽烷基)-1-丙胺等。
於包含(E)成分的情況下，相對於(A)成分100質量份，(E)成分的調配量較佳為0.1質量份~20質量份，更佳為0.3質量份~10質量份，進而佳為0.5質量份~8質量份。
作為(F)成分，可列舉熱交聯劑、自由基反應性交聯劑等。
熱交聯劑為具有於對圖案形成後的感光性樹脂膜加熱而進行硬化時，可與(A)成分反應而形成交聯結構的結構的化合物。
作為熱交聯劑的可交聯的溫度，較佳為150℃以上，以使得感光性樹脂組成物於塗佈、乾燥、曝光、顯影的各步驟中不進行交聯。
交聯劑亦可為如與(A)成分進行交聯但與其一併於交聯劑的分子間進行聚合的化合物。其中，通式(5)所列舉者於在220℃以下的低溫下進行硬化時，膜物性的惡化小，膜的物性優異而較佳。
Figure 106125102-A0305-02-0028-8
(式中，X'''為氫原子、單鍵或一價~四價的有機基，X'為H、OH、OR30、COOH或COOR30(R30為碳數1~20的一價有機基)，X"為藉由熱而可與聚苯并噁唑前驅體進行交聯或交聯劑彼此可進行聚合的基，R11為一價有機基，n1為1~4的整數，g為1~4的整數，h為0~4的整數)
通式(5)中，作為X'''所示的有機基，可列舉：亞甲基、伸乙基、伸丙基等碳數為1~10的伸烷基、亞乙基等碳數為2~10的亞烷基、伸苯基等碳數為6~30的伸芳基、該些烴基的氫原子的一部分或全部經氟原子等鹵素原子取代而成的基、碸基、羰基、醚鍵、硫醚鍵、醯胺鍵等。另外，可列舉通式(6)所示的二價有機基作為較佳者。
[化9]
Figure 106125102-A0305-02-0029-9
(式中，X''''分別獨立地為選自伸烷基(例如，碳數1~10者)、亞烷基(例如，碳數2~10者)、該些的氫原子的一部分或全部經鹵素原子取代而成的基、碸基、羰基、醚鍵、硫醚鍵、醯胺鍵等中者，R12為氫原子、羥基、烷基或鹵代烷基，於R12存在多個的情況下，可相互相同亦可不同，x為1~10的整數)
作為通式(5)中的R11的一價有機基，具體而言，可列舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、戊基等烴基，但並不限定於該些。
作為交聯劑，X"為-CH2OR16(R16為氫原子或一價有機基)所示的基、或藉由熱而轉換為異氰酸酯的基的交聯劑的感光特性優異，因此較佳。作為藉由熱而轉換為異氰酸酯的基，只要為藉由熱而轉換為異氰酸酯，則並無特別限制，例如可列舉具有如通式(7)的結構的基。
Figure 106125102-A0305-02-0029-10
(式中，R"為氫原子或一價有機基，P為碳數1~20的一價有機基。P的一價有機基亦可具有氮原子或不飽和鍵)
進而，通式(8)中列舉的化合物的感光特性優異，通式(9)中列舉的化合物於220℃以下的低溫下的硬化中，硬化膜的耐溶劑性、耐焊劑性亦優異，因此作為交聯劑而可列舉為特佳者。
Figure 106125102-A0305-02-0030-11
(式中，兩個Y'分別獨立地為氫原子、碳數1~10的烷基、或者包含氧原子或氟原子的碳數1~10的烷基(較佳為三氟甲基)，R13及R14分別獨立地為氫原子、羥基或一價有機基，R15及R16分別獨立地為氫原子或一價有機基，o及p分別獨立地為0~3(較佳為2或3)的整數，g1及h1分別獨立地為0~4的整數)
[化12]
Figure 106125102-A0305-02-0031-12
(式中，多個R17分別獨立地為氫原子或一價有機基，多個R18分別獨立地為氫原子或一價有機基，亦可藉由彼此鍵結而形成可具有取代基的環結構)
作為取代基，可列舉與所述衍生取代基的任意的取代基相同者。
通式(8)中，具體而言，關於Y'，作為包含氧原子者，可列舉烷氧基等，作為包含氟原子者，可列舉全氟烷基等。另外，作為R13~R16的一價有機基，具體而言，可列舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、戊基等烴基等，但並不限定於該些。
通式(9)中，作為R17及R18的一價有機基，具體而言，可列舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、戊基等烴基等，但並不限定於該些。
另外，作為通式(9)所表示的化合物，可列舉通式(10)所表示的化合物作為較佳者。
[化13]
Figure 106125102-A0305-02-0032-13
(式中，Z1分別獨立地表示碳數1~10的烷基，R19分別獨立地表示碳數1~20(較佳為1~10)的烷基)
另外，作為熱交聯劑，可使用三聚氰胺、N位經羥甲基或烷氧基甲基(較佳為甲氧基甲基、乙氧基甲基)取代而成的三聚氰胺，可列舉六羥甲基三聚氰胺等。
作為自由基反應性交聯劑，可列舉(甲基)丙烯酸烷基酯等。作為(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可列舉通式(11)所表示的化合物等。
CH2=C(R20)-COOR21 (11)
式中，R20表示氫原子或甲基，R21表示碳數4~20的烷基。
作為R21所示的碳數4~20的烷基，例如可列舉：丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基、十六烷基、十七烷基、十八烷基、 十九烷基、二十烷基及該些的結構異構體。
作為通式(11)所表示的化合物，例如可列舉：(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十四烷基酯、(甲基)丙烯酸十五烷基酯、(甲基)丙烯酸十六烷基酯、(甲基)丙烯酸十七烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸十九烷基酯、及(甲基)丙烯酸二十烷基酯等。
(F)成分可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
於包含(F)成分的情況下，就感光時的感度、解析度、硬化膜的耐化學品性、耐助劑性的觀點而言，相對於(A)成分100質量份，(F)成分的調配量較佳為使用5質量份以上，更佳為使用10質量份以上。另外，就與感光特性的平衡的觀點而言，相對於(A)成分100質量份，(F)成分的調配量進而佳為設為10質量份~50質量份。
溶解促進劑可出於提高對比度的目的而添加。作為溶解促進劑，例如可列舉含有酸性官能基的化合物。作為酸性官能基，較佳為酚性羥基、羧酸基、磺酸基。
作為此種溶解促進劑，例如可列舉：亞甲基雙酚、2,2-亞甲基雙(4-甲基苯酚)、4,4-氧代雙酚、4,4-(1-甲基亞乙基)雙(2-甲基苯酚)、4,4-(1-苯基亞乙基)雙酚、5,5-(1-甲基亞乙基)雙(1,1-(聯苯)-2-醇)、 4,4,4-次乙基三苯酚、2,6-雙((2-羥基-5-甲基苯基)甲基)-4-甲基苯酚、4,4-(1-(4-(1-(4-羥基苯基)-1-甲基乙基)苯基)亞乙基)雙酚、4,4-磺醯基二苯酚、(2-羥基-5-甲基)-1,3-苯二羥甲基、3,3-亞甲基雙(2-羥基-5-甲基苯甲醇)、水楊酸、丙二酸、戊二酸、2,2-二甲基戊二酸、馬來酸、二甘醇酸、1,1-環丁烷二羧酸、3,3-四亞甲基戊二酸、1,3-環己烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸、1,3-金剛烷二羧酸、1,2-伸苯基二氧二乙酸、1,3-伸苯基二乙酸、1,4-伸苯基二乙酸、對苯二甲酸、間苯二甲酸、4,4'-氧基二苯基二羧酸、4,4-聯苯二羧酸、及4-羥基苯磺酸等。
該些溶解促進劑可單獨使用或者將兩種以上組合使用。
溶解抑制劑為抑制(A)成分對顯影液的溶解性的化合物，亦可用以控制殘膜厚、顯影時間及對比度。作為其具體例，於使用鹼可溶性樹脂的情況下，為二苯基錪硝酸鹽、雙(對-第三丁基苯基)錪硝酸鹽、二苯基錪溴化物、二苯基錪氯化物、二苯基錪碘化物等。
就感度與顯影時間的容許範圍的方面而言，相對於(A)成分100質量份，含有溶解抑制劑時的含量較佳為0.01質量份~20質量份，更佳為0.01質量份~15質量份，進而佳為0.05質量份~10質量份。
本發明的感光性樹脂組成物中的例如90質量%以上、95質量%以上、98質量%以上、99質量%以上、99.5質量%以上、99.9質量%以上、或100質量%亦可包含(A)成分、(B)成分、(C) 成分及(D)成分。
另外，本發明的感光性樹脂組成物中的例如90質量%以上、95質量%以上、98質量%以上、99質量%以上、99.5質量%以上、99.9質量%以上、或100質量%亦可包含(A)成分、(B)成分、(C)成分及(D)成分、以及選自由(E)成分、(F)成分、溶解促進劑、溶解抑制劑及穩定劑所組成的群組中的一種以上。
本發明的硬化物可藉由對所述感光性樹脂組成物進行硬化而獲得。本發明的硬化物可用作圖案硬化膜，亦可用作無圖案的硬化膜。
製造圖案硬化膜的方法例如包括：於基板上塗佈所述感光性樹脂組成物及進行乾燥而形成感光性樹脂膜的步驟(成膜步驟)；對感光性樹脂膜進行曝光的步驟(曝光步驟)；藉由鹼性水溶液對曝光後的感光性樹脂膜進行顯影而形成圖案樹脂膜的步驟(顯影步驟)；以及對圖案樹脂膜進行加熱的步驟(加熱步驟)。
製造無圖案的硬化膜的方法例如包括所述成膜步驟與加熱步驟。進而，亦可包括曝光步驟。
於成膜步驟中，例如利用浸漬法、噴霧法、網版印刷法、旋轉塗佈法等將所述感光性樹脂組成物塗佈於Cu等的金屬基板、玻璃基板、半導體、金屬氧化物絕緣體(例如TiO2、SiO2等)、氮化矽等的支撐基板上。
就操作性的觀點而言，亦可藉由使用加熱板、烘箱等的加熱(例如，90℃~150℃、1分鐘~5分鐘)對經塗佈的感光性樹脂組 成物進行乾燥而使用。
亦可於塗佈前利用乙酸等對支撐基板進行清洗。
所獲得的感光性樹脂膜的膜厚較佳為5μm~20μm。
於曝光步驟中，例如介隔遮罩而對形成於基板上的感光性樹脂膜照射所述光化射線。就(A)成分的透明性的觀點而言，可較佳地使用i射線的照射。曝光後，視需要亦可進行曝光後加熱(Post Exposure Bake，PEB)。曝光後加熱的溫度較佳為70℃~140℃，曝光後加熱的時間較佳為1分鐘~5分鐘。
於顯影步驟中，例如利用顯影液將曝光步驟後的感光性樹脂膜的曝光部去除，藉此感光性樹脂膜進行圖案化。作為顯影液，於鹼可溶性感光性樹脂組成物的情況下，例如可較佳地使用氫氧化鈉、氫氧化鉀、矽酸鈉、氨、乙胺、二乙胺、三乙胺、三乙醇胺、氫氧化四甲基銨(Tetramethyl ammonium hydroxide，TMAH)等鹼性水溶液。該些水溶液的鹼濃度較佳為設為0.1質量%~10質量%。進而，亦可在所述顯影液中添加醇類或界面活性劑而使用。相對於顯影液100質量份，該些成分分別可在較佳為0.01質量份~10質量份、更佳為0.1質量份~5質量份的範圍內調配。將經圖案化的感光性樹脂膜稱為圖案樹脂膜。
於加熱步驟中，藉由對圖案樹脂膜或感光性樹脂膜進行加熱，可對感光性樹脂組成物進行硬化。特別是將對圖案樹脂膜進行硬化而獲得的膜稱為圖案硬化膜。
加熱溫度較佳為100℃~500℃，就充分地防止由對電子 零件的熱所引起的損傷的方面而言，較佳為250℃以下，更佳為225℃以下，進而佳為140℃~210℃。
加熱時間較佳為20分鐘~6小時，更佳為30分鐘~3小時。
亦可進行多階段加熱。
加熱處理例如可使用石英管爐、加熱板、快速退火爐、垂直式擴散爐、紅外線硬化爐、電子束硬化爐、及微波硬化爐等烘箱等來進行。另外，亦可選擇大氣中、或氮氣等惰性環境中的任一者，但於氮氣下進行時可防止圖案的氧化，因此較佳。
本發明的硬化物可用作層間絕緣膜或表面保護膜等。
本發明的層間絕緣膜及表面保護膜可用於電子零件等中，本發明的電子零件可用於半導體裝置等中。所述半導體裝置可用於各種電子設備等中。
藉此，相對於支撐基板(特別是銅基板、銅合金基板)顯示出優異的防鏽效果及接著效果，可抑制硬化膜或支撐基板(特別是銅基板、銅合金基板)的變色。
作為所述半導體裝置，例如可列舉晶圓級晶片尺寸封裝(Wafer-level chip size package，WLCSP)或扇出型晶圓級封裝(Fan-out wafer level package，FOWLP)等半導體封裝等。
另外，可將本發明的層間絕緣膜及表面保護膜用於電路形成基板，所述電路形成基板可用於硬碟驅動器用懸架、可撓性配線板等中。
[實施例]
以下，記載實施例及比較例，但本發明並不限定於以下的實施例及比較例。
製造例1(A-1的合成)
於具備攪拌機、溫度計的0.2升的燒瓶中放入N-甲基吡咯啶酮60g，添加2,2'-雙(3-胺基-4-羥基苯基)六氟丙烷13.92g(38mmol)進行攪拌溶解。繼而，一面將溫度保持為0℃~5℃，一面分別歷時各10分鐘加入十二烷二酸二氯化物8.55g(32mmol)與二苯醚二羧酸二氯化物2.36g(8mmol)後，恢復至室溫並持續攪拌3小時。
將攪拌的溶液投入至3升的水中，回收析出物，將其利用純水清洗3次後，進行減壓乾燥而獲得聚羥基醯胺(聚苯并噁唑前驅體)A-1。對A-1進行利用下述測定條件的GPC測定，藉由對所獲得的測定值進行GPC法標準聚苯乙烯換算而求出的重量平均分子量為39,500，分散度為1.9。關於A-1，源自十二烷二酸的結構單元的莫耳分率為80莫耳%，源自二苯醚二羧酸的結構單元的莫耳分率為20莫耳%。
(利用GPC法的重量平均分子量的測定條件)
測定裝置：檢測器，日立製作所股份有限公司製造的L4000UV
泵：日立製作所股份有限公司製造的L6000
記錄計：島津製作所股份有限公司製造的C-R4A層析儀組件(Chromatopac)
測定條件：管柱Gelpack GL-S300MDT-5×2根
溶離液：四氫呋喃(Tetrahydrofuran，THF)/N,N-二甲基甲醯胺(N,N-Dimethylformamide，DMF)=1/1(容積比)
LiBr(0.03mol/L)、H3PO4(0.06mol/L)
流速：1.0mL/min，檢測器：UV 270nm
對聚合物0.5mg使用溶劑[THF/DMF=1/1(容積比)]1mL的溶液進行測定。
製造例2(A-2的合成)
於具備攪拌機、溫度計的1.0升的燒瓶中，將4,4'-氧代二鄰苯二甲酸二酐62.0g(199.9mmol)、甲基丙烯酸2-羥基乙酯5.2g(40.0mmol)及觸媒量的1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷三乙二胺溶解於250.0g的N-甲基-2-吡咯啶酮中，於45℃下攪拌1小時後冷卻至25℃，加入間苯二胺5.5g(50.9mmol)、氧二苯胺23.8g(118.9mmol)及乾燥的N-甲基-2-吡咯啶酮100mL後，於45℃下攪拌150分鐘，並冷卻至室溫。
對該溶液滴加三氟乙酸酐78.5g(373.8mmol)後，攪拌20分鐘，加入甲基丙烯酸2-羥基乙酯53.1g(408.0mmol)，並於45℃下攪拌20小時。將該反應液滴加至蒸餾水中，對沈澱物進行濾取並加以收集，進行減壓乾燥，藉此獲得聚醯胺酸酯A-2。與製造例1同樣地對A-2求出重量平均分子量。重量平均分子量為35,000。
實施例1~實施例13及比較例1~比較例2
以表1中記載的調配量(質量份)調配製造例1中所獲得的A-1、製造例2中所獲得的A-2、及以下的(B)成分~(F)成分，從而製備感光性樹脂組成物。
再者，表1中，(A)成分以外的成分的各欄中，各數值表示相對於(A)成分100質量份的添加量(質量份)。
準備下述作為(B)成分。
Figure 106125102-A0305-02-0040-14
B-3：1,2-辛二酮-1-[4-(苯硫基)苯基]-2-(O-苯甲醯基肟)(豔佳固(IRGACURE)-OXE-01，巴斯夫(BASF)股份有限公司製造)準備下述作為(C)成分。
C-1：γ-丁內酯/丙二醇1-單甲醚2-乙酸酯(9/1體積比)
C-2：γ-丁內酯
C-3：N-甲基-2-吡咯啶酮
準備下述作為(D)成分。
D-1：5-胺基四唑
D-2：1,2,4-三唑
準備下述作為(E)成分。Et為乙基。
Figure 106125102-A0305-02-0041-15
準備下述作為(F)成分。Me為甲基。
Figure 106125102-A0305-02-0041-16
為了使表面狀態均勻化，對Cu基板進行乙酸清洗。
將所獲得的感光性樹脂組成物旋塗於所述Cu基板上，於120℃下加熱3分鐘，從而形成膜厚為11μm~12μm的樹脂膜。
對該樹脂膜使用垂直式擴散爐μ-TF(光洋熱系統(Koyo Thermo Systems)股份有限公司製造)於氮氣環境中、100℃下進行加熱處理0.5小時，進而昇溫並於200℃下進行加熱處理1小時，從而獲得膜厚為10μm的硬化膜。
(變色抑制的評價)
藉由目視對所獲得的硬化膜評價外觀。將比較例1的硬化膜的顏色設為進行了變色者，將實施例1的硬化膜的顏色設為未進行變色者，如下述般評價變色的抑制。將結果示於表1中。
A：抑制了變色
B：未抑制變色
(接著性的評價)
對所獲得的硬化膜使用交叉切割導向器(cross cut guide)(塗佈科技(coat-tech)股份有限公司製造)，利用剪切刀切入10×10的棋盤格的劃痕，從而將硬化膜分割為100個小片。
於所述硬化膜上貼附黏著帶(日本3M(3M Japan)股份有限公司製造)，並剝離黏著帶。根據剝離黏著帶時自基板剝離的硬化膜的小片的個數，如下述般評價接著性。將結果示於表1中。
A：未剝離
B：剝離一個以上
(加速試驗後的接著性的評價)
作為加速試驗，於121℃、100RH(相對濕度(Relative Humidity))%、2atm下對所獲得的硬化膜進行100小時處理。與所述接著性的評價同樣地，對處理後的硬化膜進行評價。將結果示於表1中。
再者，未對在(接著性的評價)中結果為「B」者進行該評價。
Figure 106125102-A0305-02-0043-17
Figure 106125102-A0305-02-0044-18
[產業上之可利用性]
本發明的感光性樹脂組成物可用於半導體裝置等中。本發明的半導體裝置可用於各種電子設備等中。
所述中對本發明的若干實施形態及/或實施例進行了詳細說明，但本領域技術人員容易於實質上不偏離本發明的新穎教示及效果的情況下，對該些例示的實施形態及/或實施例加以多種變更。因而，該些多種變更包含於本發明的範圍中。
將該說明書中記載的文獻及成為本申請案的巴黎優先基礎的日本專利申請說明書的內容全部引用於此。

Claims (7)

  1. 一種感光性樹脂組成物，其含有：(A)聚苯并噁唑前驅體；(B)下述式B-2所表示的化合物；(C)溶劑；(D)下述通式(1)所表示的含氮芳香族化合物；以及(F)選自由三聚氰胺、及N位經羥甲基或烷氧基甲基取代而成的三聚氰胺所組成的群組中的一種以上；
    Figure 106125102-A0305-02-0045-19
     (式中，R1為氫原子或烴基，R2為氫原子、胺基、烷基、烯基、碳數3~10的環狀脂肪族基或苯基，A、B及E分別獨立地為N或CR3；R3為氫原子或一價有機基；於R3存在多個的情況下，多個R3可相互相同亦可不同)
    Figure 106125102-A0305-02-0046-20
  2. 如申請專利範圍第1項所述的感光性樹脂組成物，其中所述聚苯并噁唑前驅體具有下述通式(2-1)所表示的結構單元及下述通式(2-2)所表示的結構單元，
    Figure 106125102-A0305-02-0046-21
    Figure 106125102-A0305-02-0046-22
     (式中，X及T分別獨立地為二價有機基，X為與T不同的基；Y為四價有機基，R分別獨立地為氫原子或一價有機基；l及m為莫耳分率，於將l與m之和設為100莫耳%的情況下，l為60莫耳%~100莫耳%，m為0莫耳%~40莫耳%)。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組 成物，其中所述(D)成分為具有三唑骨架或四唑骨架的化合物。
  4. 一種硬化物，其為如申請專利範圍第1項至第3項中任一項所述的感光性樹脂組成物的硬化物。
  5. 一種層間絕緣膜，其是使用如申請專利範圍第4項所述的硬化物而成。
  6. 一種表面保護膜，其是使用如申請專利範圍第4項所述的硬化物而成。
  7. 一種電子零件，其具有如申請專利範圍第5項所述的層間絕緣膜或如申請專利範圍第6項所述的表面保護膜。
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