TWI503226B - 複合膜及使用其之半導體發光裝置 - Google Patents

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Description

複合膜及使用其之半導體發光裝置
本發明係關於一種複合膜及一種使用其之半導體發光裝置。更特定言之，其係關於一種可適合用於半導體發光裝置中之複合膜，該裝置具有發光二極體(LED)、尤其藍光LED或近紫外LED且轉換該LED之一部分或所有發射的波長以發射白光或其他可見光；及一種使用該複合膜之半導體發光裝置。
作為用於顯示或照明之可見光源之一，存在使用藍光LED或近紫外LED之發光裝置，其基於氮化鎵基化合物半導體，諸如GaN、GaAlN、InGaN或InAlGaN。在發光裝置中，白光或其他可見光發射可藉由使用可吸收LED之一部分或所有發射作為激發光且將波長轉換為具有更長波長之可見光的磷光體材料來獲得。特定言之，白光LED近來已廣泛地應用於各種指示器、光源、顯示裝置及液晶顯示器之背光，且其使用開始擴展至汽車前燈及一般照明。
發光裝置之封裝方法為多樣化的，此視個別用途及所需性質而定，但能夠表面安裝於印刷線路板上之「表面安裝類型」為最主流方法之一。圖24為展示一般表面安裝型LED元件之組態的示意圖。佈線圖案(導線)32形成於包括樹脂或陶瓷材料之印刷線路板31的表面上，且LED元件33經由諸如銀漿料之黏著劑34安裝於佈線圖案32上。LED元件33之上電極用線35(諸如金線)連接於另一導線32。為保護線35及LED元件33，填充囊封樹脂以形成囊封樹脂層36。在囊封樹脂層36中，分散粉狀磷光體37。38為反射器，其設置於板31上且成為用於藉由填充囊封樹脂而形成囊封樹脂層36之柵欄，而且具有向光提取方向(light extraction direction)X側反射自LED元件33或磷光體37發射之光以有效利用該光的作用。
另外，作為發光裝置之一種封裝方法，如圖25中所示，亦實際使用囊封樹脂層39以僅覆蓋LED元件33之狀態形成的類型(晶片塗佈型)。就此而言，在以上圖25之晶片塗佈型中，磷光體(圖中未示出)以高濃度分散於囊封樹脂層39中，但在以上圖24之表面安裝類型中，磷光體37通常以低濃度分散於囊封樹脂層36中。
以下將描述藉由組合藍光LED與黃色磷光體(一般為YAG:Ce磷光體)而形成的白光LED之發射原理。亦即，當自一對導線向LED元件供應電力時，發生藍光發射。藍光通過囊封樹脂層傳播，但沿途部分被分散於囊封樹脂層中之磷光體吸收，藉此使波長轉換為黃色波長。因此，自半導體封裝輻射出呈混合狀態之藍光及黃光，但人眼感覺混合光為白光。此為白光LED之發射原理。
此處，當所用磷光體之濃度過高時，黃光變得過多且獲得明顯帶黃色之白顏色。另一方面，當磷光體之量過低時，獲得帶藍色之白顏色。另外，即使當磷光體以相同濃度分散於囊封樹脂中時，由於諸如囊封樹脂之厚度不均勻及在囊封樹脂固化前之時段內磷光體之非均相沈澱的各種原因，亦會發生發射顏色波動。因此，白光LED之製造過程中的一個問題為如何減少可歸因於磷光體配置之發射顏色波動。
另外，因為自LED元件及磷光體發射之光通常為無方向性地向各個方向輻射出之自然光，所以發射光不僅向封裝之光提取方向輻射，而且向處於相反方向之線路板側、反射器側及其類似側均勻地輻射。此時，當線路板表面中或反射器表面中使用光吸收材料時，光不能被有效地反射並返回至光提取方向。因此，對其進行設計以賦予對線路板或反射器之表面具有漫反射性的反射功能。
舉例而言，專利文獻1提出一種將用於光反射之填充劑混合於用於覆蓋LED除面向光發射方向之表面外的周邊之絕緣糊劑中的方法。又，描述絕緣糊劑之導熱性得到改良且自LED產生之熱量藉由混合該填充劑而被有效地輻射至基板。專利文獻2提出一種解決如下問題之改良方法：含有用於光反射之填充劑的樹脂層上升至LED發射表面以在具有表面安裝型封裝結構之發光裝置的製造步驟中降低LED之發射強度。專利文獻3揭示一種發光裝置，其具有如下結構：除LED之光出口表面外之所有表面藉由用具有漫反射效應之樹脂覆蓋以輻射僅來自光出口表面之光而受限制；且具有如下結構：光出口表面用含有磷光體之樹脂覆蓋。專利文獻4提出一種設計：當自LED發射之光的傳播方向受具有漫反射效應之樹脂材料限制時，光提取作用得到進一步改良且亮度藉由將其形成方法置於低於設置於LED上之接面位置的位置而增強。
另一方面，為了以良好生產率便利地形成磷光體層且減少由於磷光體及其類似物之上述沈澱引起的發射顏色波動，例如，專利文獻5及6提出製備磷光體分散於樹脂中之磷光體片或磷光體帶及將其用於具有LED之發光裝置中的方法。
專利文獻1：JP-A-2002-270904
專利文獻2：日本專利第3655267號
專利文獻3：JP-A-2005-277227
專利文獻4：JP-A-2008-199000
專利文獻5：美國專利第7,293,861號
專利文獻6：US 2007/0096131 A
附帶而言，圖26為展示當來自LED之激發光進入波長轉換層(發射極層)時波長轉換層41處發射之光之行為的示意圖。通常，因為波長轉換層41由磷光體粒子分散於樹脂中之材料形成，所以發生由磷光體粒子引起之光散射現象。亦即，如圖26中所示，來自LED之激發光的一部分及波長轉換層41處發射之光(發射光)B的一部分向與光提取方向相反之方向傳播，變成背向散射光C。D為向光提取方向傳播之光。在以上專利文獻1至4之方法中，藉由反射自LED發射之光或自顏色轉換層發射之光來達成提高光提取效率之設計。然而，因為未設計將背向散射光C尤其聚中於顏色轉換層且自提高提取效率之觀點來看，作用為有限的。另外，專利文獻5及6揭示藉由使用磷光體片或磷光體帶便利地形成顏色轉換層之方法，但未作出提高光提取效率之設計。
因此，為了儘可能減少背向散射光C且改良光提取效率，近年來研究出一種藉由使磷光體轉換為奈米粒子材料或提高磷光體本身之吸收率以減少欲添加之阻性元件的量來改良波長轉換層41之透光度的方法。然而，當如圖27中所示波長轉換層41之透射率得到改良且漫射率降低時，除了背向散射光C以外，向光提取方向傳播之光D因可歸因於波長轉換層41與其外部區域之折射率差異的全內反射而受限制，以使得光提取效率不能得到充分改良。E為由全內反射產生之受限光。
考慮到該情況來提出本發明且其目標為提供一種能夠獲得光提取效率極佳之半導體發光裝置的複合膜及一種使用其之半導體發光裝置。
亦即，本發明係關於以下第(1)項至第(15)項。
(1)一種包括一波長轉換層及一漫反射樹脂層之複合膜，其呈層壓狀態且用於半導體發光裝置中，其中該波長轉換層含有可吸收一部分或所有激發光且經激發以發射比該激發光波長長之波長區域內的可見光之磷光體材料，該漫反射樹脂層藉由圖案化而選擇性形成於該波長轉換層之一個表面上，及該波長轉換層之該一個表面上的未藉由圖案化形成該漫反射樹脂層之一區域為該激發光激發該波長轉換層中之該磷光體材料的一路徑。
(2)如(1)之複合膜，其中該激發光之該波長在350 nm至480 nm之範圍內。
(3)如(1)或(2)之複合膜，其中該漫反射樹脂層由含有透明樹脂及折射率不同於該透明樹脂之無機填充劑的樹脂組合物之固化材料形成，且在430 nm波長下該漫反射樹脂層之漫反射率為80%或更大。
(4)如(1)至(3)中任一項之複合膜，其中該波長轉換層之該一個表面上的未藉由圖案化形成該漫反射樹脂層之該區域用透明樹脂填充。
(5)如(4)之複合膜，其中該透明樹脂為聚矽氧樹脂。
(6)如(5)之複合膜，其中該聚矽氧樹脂為凝膠狀聚矽氧樹脂。
(7)如(1)至(6)中任一項之複合膜，其中一黏著層或一壓敏黏著層形成於該漫反射樹脂層之一表面上。
(8)如(7)之複合膜，其中該黏著層或該壓敏黏著層包括含以下組分(a)至(e)之熱固性樹脂組合物：
(a)雙端矽烷醇型聚矽氧樹脂，
(b)含有烯基之矽化合物，
(c)有機氫矽氧烷，
(d)縮合催化劑，及
(e)矽氫化催化劑。
(9)如(7)或(8)之複合膜，其中該黏著層或該壓敏黏著層在25℃下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更小且在200℃下經受熱處理1小時後在25℃下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更大。
(10)如(1)至(9)中任一項之複合膜，其中該波長轉換層為一磷光體板，其包括半透明陶瓷，該半透明陶瓷包括燒結密度為99.0%或更大之多晶燒結體，在不包括激發波長區域之可見光波長區域內總透光率為40%或更大，且厚度為100 μm至1,000 μm。
(11)如(1)至(9)中任一項之複合膜，其中該波長轉換層為一磷光體片，其藉由將磷光體粒子分散於黏合劑樹脂中來形成，在不包括激發波長區域之可見光波長區域內總透光率為40%或更大，且厚度為50 μm至200 μm。
(12)如(1)至(11)中任一項之複合膜，其中該波長轉換層為由單個波長轉換層構成之層或藉由層壓複數個波長轉換層所形成之層。
(13)一種半導體發光裝置，其包括：如(1)至(12)中任一項之複合膜；及至少一塊LED，其中該複合膜以如下狀態設置：該波長轉換層面向該半導體發光裝置之光提取方向且來自該LED之激發光進入該激發光之該路徑。
(14)如(13)之半導體發光裝置，其中該漫反射樹脂層整體與該LED及該波長轉換層接觸。
(15)如(13)或(14)之半導體發光裝置，其中一光學部件安置於該複合膜之光提取側的一表面上。
亦即，作為為解決上述問題所作之廣泛又深入的研究之結果，本發明者已確定由漫反射樹脂層限制自LED發射之光以更有效地將光引向射出方向(提取方向)之設計很重要，但如何有效地將自波長轉換層(下文有時稱為「磷光體層」)發射之光(發射光)引向射出方向之設計更為重要。舉例而言，在組合藍光LED與黃色磷光體之白光LED中，大部分白色分量為黃光發射且大部分藍光被轉換為黃色。亦即，其已確定採用最適合於自磷光體層發射之光(其佔白光之大部分)的措施極其重要。因此，作為進一步繼續實驗之結果，發明者已設想，特定言之，漫反射樹脂層藉由圖案化而選擇性形成於含有磷光體材料之波長轉換層的一個表面上且未藉由圖案化形成漫反射樹脂層之區域將為激發光激發波長轉換層中之磷光體材料的路徑。其已發現光提取效率極佳之半導體發光裝置可藉由基於該想法製備複合膜且使用該膜來獲得，且因此其已得出本發明。亦即，如作為展示以上理論概念之示意圖的圖1中所示，來自LED(圖中未示出)之激發光A經由激發光之路徑4進入波長轉換層1，但自波長轉換層1發射之光(發射光)B中主要為全內反射光之光到達漫反射樹脂層2之表面而被漫反射，接著變成漫反射光F，其向光提取方向傳播。因此，可能主要變成全內反射光且可能受限於波長轉換層1中之光反覆被漫反射且最後大部分光被引向光提取方向。因此，本發明之物品的光提取效率極佳。附帶而言，圖1展示如下實例：其中波長轉換層1之側邊面1a處發射的光亦可藉由升高漫反射樹脂層2之邊緣以形成一升高壁、使該升高壁之一部分形成為漫反射樹脂層2a及使其內壁面與側邊面1a相對而引向光提取方向。
如上所述，在本發明之複合膜中，波長轉換層含有可吸收一部分或所有激發光且經激發以發射比激發光波長長之波長區域內的可見光之磷光體材料，漫反射樹脂層藉由圖案化而選擇性形成於波長轉換層之一個表面上，且未藉由圖案化形成漫反射樹脂層之一個表面上的區域為激發光激發波長轉換層中之磷光體材料的路徑。因此，在波長轉換層中發射之光中向除提取方向外之方向傳播的光到達漫反射樹脂層且被漫反射以向提取方向傳播。因此，向不當方向傳播之光反覆被漫反射且前進方向被修正為適當方向。因此，大部分光最終可被引向光提取方向。因此，可減少背向散射光且可顯著提高光提取效率。
另外，當波長轉換層為包括半透明陶瓷之磷光體板且該半透明陶瓷包括燒結密度為99.0%或更大之多晶燒結體、在不包括激發波長區域之可見光波長區域內總透光率為40%或更大且厚度為100 μm至1,000 μm時，磷光體板本身不含有具有低導熱性之樹脂，以使得磷光體中所產生之熱量經由磷光體板有效地輻射至印刷線路板側且因而改良熱輻射性質。在習知半導體發光裝置中，注意力主要僅集中在如何輻射自LED產生之熱量的觀點。在本發明中，因為如上文所述之此種熱輻射措施的進行不僅針對自LED產生之熱量，而且針對自波長轉換層產生之熱量，所以熱輻射性質極佳且本發明尤其有利於高輸出型電力LED。
此外，易於引起產品之間發射顏色波動的波長轉換層之性質不一致性可藉由使用具有受控厚度之磷光體板或磷光體片而抑制至最小程度。
另外，當黏著層或壓敏黏著層形成於漫反射樹脂層之表面上時，本發明之複合膜可容易地附著於半導體發光裝置。
在該黏著層或該壓敏黏著層包括含以下(a)至(e)之熱固性樹脂組合物的情況下：
(a)雙端矽烷醇型聚矽氧樹脂，
(b)含有烯基之矽化合物，
(c)有機氫矽氧烷，
(d)縮合催化劑，及
(e)矽氫化催化劑，
該層在相對低溫下變成半固化狀態，以便更容易地附著於半導體發光裝置且因此改良半導體發光裝置之生產率。
另外，當黏著層或壓敏黏著層在25℃下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更小且在200℃下經受熱處理1小時後在25℃下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更大時，黏著性質得到進一步改良。
在本發明之半導體發光裝置中，因為複合膜以如下狀態設置：波長轉換層面向半導體發光裝置之光提取方向且來自LED之激發光進入激發光之路徑，自LED發射之光僅經由該路徑進入波長轉換層。另外，藉由圖案化形成漫反射樹脂以使得不僅自LED發射之光而且自波長轉換層發射之光被有效地提取。因此，本發明之半導體發光裝置的光提取效率極佳且具有高亮度及高效率。
當漫反射樹脂層整體與LED及波長轉換層接觸時，自磷光體產生之熱量經由添加至透明樹脂中之傳導性填充劑有效地輻射至印刷線路板側。因此，因為LED及磷光體效率因溫度升高而降低之問題得到抑制，所以可進一步實現較高亮度及較高效率，而且改良半導體發光裝置之耐久性。
當諸如拱頂形透鏡、微透鏡陣列片或漫射片之光學部件安置於複合膜之光提取側的表面上時，光提取效率得到進一步改良，而且方向性及漫射率之控制變得容易。
以下將詳細地描述本發明之實施例。然而，本發明並不限於該等實施例。
描述使用本發明之複合膜的半導體發光裝置。作為本發明之半導體發光裝置，例如，提及白光LED發光裝置，其中一塊LED元件(藍光LED元件)5如圖2中所示安裝；及白光LED發光裝置，其中複數個藍光LED元件5如圖3中所示安裝。在圖2及3中所示之白光LED發光裝置中，因為漫反射樹脂層2以該層包圍LED元件5之狀態形成，所以自LED發射之光被引導至波長轉換層1而不會向橫向方向洩漏。波長轉換層1之面積充分大於LED之發射面積且漫反射樹脂層2形成於除激發光路徑外的光提取面之相對側面的區域上。激發光之路徑由透明樹脂填充以形成透明樹脂層4'。在圖中，3表示複合膜，6表示印刷線路板，且7表示反射器。就此而言，為了簡單起見，線、黏著劑及佈線圖案未在圖中示出。
接著，描述用於本發明之半導體發光裝置中的複合膜。圖4A為示意性展示本發明之複合膜之橫截面結構的圖且圖4B為其平面圖。圖5A為示意性展示本發明之另一複合膜之橫截面結構的圖且圖5B為其平面圖。在本發明之複合膜3中，例如，如圖4及5中所示，根據欲施加之LED元件之安裝圖案，漫反射樹脂層2藉由圖案化而選擇性形成於波長轉換層1之一個表面上，且未藉由圖案化形成漫反射樹脂層2的區域為激發光激發波長轉換層1中之磷光體材料的路徑4。就此而言，路徑4由透明樹脂填充以形成透明樹脂層4'。
<<波長轉換層>>
波長轉換層1含有吸收一部分或所有激發光(較佳波長為350 nm至480 nm)以經激發且發射比激發光波長長之波長區域(較佳為500 nm至650 nm)內的可見光之磷光體材料。
<磷光體材料>
因為本發明之複合膜通常與波長為350 nm至480 nm之藍光LED或近紫外LED組合使用，所以使用能夠至少在以上波長範圍內被激發且發射可見光之材料作為磷光體材料。磷光體材料之特定實例包括具有石榴石型晶體結構之磷光體，諸如Y3 Al5 O12 :Ce，(Y,Gd)3 Al5 O12 :Ce、Tb3 Al3 O12 :Ce、Ca3 Sc2 Si3 O12 :Ce及Lu2 CaMg2 (Si,Ge)3 O12 :Ce；矽酸鹽磷光體，諸如(Sr,Ba)2 SiO4 :Eu、Ca3 SiO4 Cl2 :Eu、Sr3 SiO5 :Eu、Li2 SrSiO4 :Eu及Ca3 Si2 O7 :Eu；氧化物磷光體，包括鋁酸鹽磷光體及其類似物，諸如CaAl12 O19 :Mn及SrAl2 O4 :Eu；硫化物磷光體，諸如ZnS:Cu,Al、CaS:Eu、CaGa2 S4 :Eu及SrGa2 S4 :Eu；氧氮化物磷光體，諸如CaSi2 O2 N2 :Eu、SrSi2 O2 N2 :Eu、BaSi2 O2 N2 :Eu及Ca-α-SiAlON；氮化物磷光體，諸如CaAlSiN3 :Eu及CaSi5 N8 :Eu及其類似物。
作為磷光體材料，例如，當以釔鋁石榴石(YAG)之YAG:Ce為例時，可採用藉由使用含有諸如Y2 O3 、Al2 O3 、CeO3 及其類似物之組成元素的原料粉末且混合該等粉末以達成固相反應所獲得之材料、藉由諸如共沈澱法或溶膠-凝膠法之濕式製程所獲得之Y-Al-O非晶形粒子、藉由氣相法(諸如熱電漿法)及其類似方法所獲得之YAG粒子。
在本發明中，白光LED藉由組合藍光LED或近紫外LED與以上磷光體材料來獲得，但色調可藉由組合LED與磷光體而任意調整。舉例而言，為了再現接近燈泡顏色(其為含有很多紅色分量之白色)之白色，色調可藉由將紅色磷光體添加至黃色磷光體中來調整。另外，色調為相當任意的，且例如並非白光而是綠光的LED可藉由組合藍光LED與綠色磷光體來獲得，或輕淡顏色可藉由組合其他磷光體來再現。
波長轉換層1藉由使分散有磷光體粒子之黏合劑樹脂形成為所需形狀且將其安置於預定位置來使用。然而，特定言之，自抑制欲製造之LED封裝之間及另外至少最終產物之間的發光性質之不均勻性的觀點來看，波長轉換層1較佳為能夠容易地控制厚度且能夠將來自LED之激發光的吸收及波長轉換層1之發射性質控制於恆定水準的層。作為波長轉換層1之較佳實施例，可提及藉由將以上磷光體材料模製為所需形狀、接著在加熱下燒結其所獲得之磷光體板(實施例A)及藉由施加磷光體材料分散於黏合劑樹脂中之溶液且將其模製為薄片所獲得之磷光體片(實施例B)。就此而言，波長轉換層1可為磷光體板(實施例A)與磷光體片(實施例B)之組合。具體而言，該層可為由預先製備之磷光體板(實施例A)及形成於其上之磷光體片(實施例B)構成之層，該薄片藉由施加發射性質不同於磷光體板之另一磷光體材料分散於黏合劑樹脂中之溶液且將其模製為薄片來獲得。
<磷光體板(實施例A)>
磷光體板藉由將磷光體材料模製為所需形狀且在加熱下燒結其來獲得且由於製造方法而亦稱為多晶燒結體。作為多晶燒結體，例如，可採用如JP-A-11-147757及JP-A-2001-158660中所述之半透明陶瓷。半透明陶瓷已實際用作高壓鈉燈、金屬鹵化物燈及其類似物之固體雷射材料及高度耐用的外殼材料。半透明性可藉由去除諸如殘留於陶瓷中之空隙及雜質的光散射源來提高。另外，在以YAG為代表之各向同性晶體材料中，因為不存在由晶體定向引起之任何折射率差異，所以甚至在多晶陶瓷情況下，如在單晶體情況下亦可獲得完全透明及非散射性半透明陶瓷。因此，自抑制來自LED之激發光或自磷光體發射之光由於由光散射所發生之背向散射而損失之觀點來看，用於本發明中之磷光體板較佳包括半透明陶瓷。
磷光體板可例如如下製造。亦即，首先將諸如黏合劑樹脂、分散劑及燒結助劑之添加劑添加至所需磷光體粒子或原料粒子(其為磷光體材料之原料)(在下文中有時將兩者統稱為「磷光體材料粒子」)中，且藉由諸如各種混合器、球磨機或珠粒研磨機中之任一者的分散設備在溶劑存在下濕式混合全部材料以獲得漿料溶液。就此而言，諸如黏合劑樹脂、分散劑及燒結助劑之添加劑較佳為能夠藉由稍後提及之熱燒結步驟分解及移除的添加劑。
接著，在根據需要調整所得漿料溶液之黏度後，藉由使用刮刀之帶式鑄造(tape casting)、擠壓成形或其類似方法將溶液模製為陶瓷生胚片(green sheet)。或者，在對漿料溶液進行噴霧乾燥或其類似操作以製備含有黏合劑樹脂之乾粒子後，可藉由壓製方法使用模具將粒子模製為盤形。隨後，為了使諸如黏合劑樹脂及分散劑之有機組分自模製體(陶瓷生胚片或盤形模製體)熱分解及移除，在400℃至800℃下在空氣中使用電爐對模製體進行黏合劑移除處理，接著進行主要燒結，從而獲得磷光體板。在獲得盤形模製體之情況下，磷光體板可藉由在主要燒結後將模製體切割為具有適當大小及厚度之板來獲得。
作為用於磷光體板之磷光體材料粒子，平均粒子直徑為50 nm或更大之粒子為較佳，因為用於賦予可成形性之黏合劑樹脂的量視磷光體材料粒子之比表面積而變化。當平均粒子直徑為50 nm或更大時，增加模製體中之固體組分比率而不會因比表面積增加而減弱漿料溶液之流動性且無需增加模製後維持形狀所必需之黏合劑樹脂、分散劑及溶劑的量並不困難。因此，有可能增加燒結後之密度，燒結過程期間之尺寸變化較小，且磷光體板之翹曲得到抑制。又，陶瓷之燒結能力隨磷光體粒子或原料粒子之流動性降低而降低。然而，當密度增加時，不僅不需要在高溫下燒結來獲得緻密燒結體，而且更易減少燒結後空隙之出現。因此，自燒結能力之觀點來看，磷光體材料粒子之平均粒子直徑較佳為10 μm或更小，更佳為1.0 μm或更小且更佳為0.5 μm或更小。
附帶而言，磷光體粒子之平均粒子直徑可例如藉由BET(布厄特；Brunauer-Emmett-Teller)方法、雷射繞射法、用電子顯微鏡直接觀察或其類似方法來量測。
在磷光體材料粒子含有與燒結或揮發性組分(諸如殘留有機物質)處之晶體結構變化相關之體積變化的情況下，自獲得緻密燒結體之觀點來看，根據必要性，可採用藉由預先進行短暫墊襯(temporary backing)而經歷相轉變變成所需結晶相之彼等粒子或密度及純度有提高之彼等粒子。另外，當磷光體材料粒子含有大小顯著大於平均粒子直徑之粗粒子(甚至在少量情況下)時，粗粒子變成空隙之起始點及產生源，以致粗粒子之存在可用電子顯微鏡觀察到，且必要時，粗粒子可藉由適當地進行分類處理或其類似操作來移除。
製造磷光體板時之主要燒結的溫度、時間及燒結氛圍視欲使用之磷光體材料而變化。舉例而言，在YAG:Ce之情況下，在1,500℃至1,800℃下，在真空下，在惰性氣體(諸如Ar)氛圍下，或在諸如氫氣或氫氣/氮氣混合氣體之還原氣體中進行主要燒結持續0.5至24小時為足夠的。又，在於還原氣氛下進行主要燒結之情況下，除使用諸如氫氣之還原氣體外，亦可應用將碳粒子引入電爐中以提高還原能力之方法或類似方法。附帶而言，在獲得緻密且高度半透明的燒結體之情況下，有可能藉由熱各向同性加壓燒結法(HIP法)在壓力下進行燒結。
另外，升溫速率較佳為0.5℃/分鐘至20℃/分鐘。當溫度升高為0.5℃/分鐘或更大時，燒結不會花極長時間，以使得鑒於生產率，該情況為較佳。又，當升溫速率為20℃/分鐘或更小時，晶粒不會快速生長且因此不會在填充空隙及其類似物前又由於晶粒生長而產生空隙，以使得該情況為較佳。
基於陶瓷材料具有高硬度但易碎且易斷裂之性質，因為磷光體板之製造及處理變得困難，所以磷光體板之厚度較佳為100 μm或更大。另外，自後處理(諸如切割)簡單的觀點及經濟學觀點來看，厚度較佳為1,000 μm或更小。因此，磷光體板之厚度較佳在100 μm至1,000 μm之範圍內。
自減少燒結體中之光散射源的觀點來看，磷光體板之燒結密度較佳為理論密度之99.0%或更大，更佳為99.90%或更大且更佳為99.99%或更大。就此而言，理論密度為根據各構成組分之密度計算的密度，且燒結密度為藉由阿基米德方法(Archimedes method)或其類似方法量測之密度且可準確地加以量測，即使當樣品為一小塊時亦然。舉例而言，在燒結密度為理論密度之99.0%或更大的板中，空隙佔據率保持小於1.0%，但因為散射中心(光散射源)極小，所以光散射得到抑制。另外，一般而言，因為空氣折射率(約1.0)與燒結體折射率之間的差異較大，所以當空隙為孔隙時，光散射變得較大。然而，在以上密度範圍內，可獲得展現受到充分抑制之光散射的磷光體板，即使當空隙為孔隙時亦然。
此外，為減少光散射損失，磷光體板較佳具有半透明性。半透明性視存在於磷光體板中之空隙及光散射中心(諸如雜質)、組成性磷光體材料之晶體各向異性、磷光體板本身之厚度及其類似因素而變化。
磷光體板之總透光率較佳為40%或更大，更佳為60%或更大且更佳為80%或更大。在本發明中，在磷光體板之總透光率低至小於40%之情況下，由漫反射層2將反向傳播之發射光有效地引向光提取方向，以使得自磷光體發射之光不會發生特別大的問題。然而，關於來自LED之激發光，當總透光率過低，亦即漫射率強時，關注到激發光在未形成漫反射層2的部分處被背向散射，以使得自此觀點來看，較佳具有40%或更大之總透光率。
總透光率為顯示半透明性之量度，且可用漫透射率表示。總透光率係如圖6中所示藉由使用積分球8量測通過磷光體板1A之光(透射光)D'的透射率來測定。在該圖中，9表示偵測器，10表示屏蔽板，A'表示入射光，且C表示背向散射光。然而，因為磷光體材料在特定波長下具有光吸收，所以在除激發波長外之可見光區域(例如在YAG:Ce之情況下為550 nm至800 nm)(亦即磷光體材料不顯示吸收之區域)內量測透光率。
在本發明之半導體發光裝置為發射藉由混合來自藍光LED之發射(藍光發射)與黃色磷光體(諸如YAG:Ce)之發射(黃光發射)所獲得之白光的裝置之情況下，白光之色調可由波長轉換層1所吸收之藍光發射的比率控制。具體而言，例如，在磷光體材料之激發光吸收率為常數之情況下，通過波長轉換層1之藍光發射隨波長轉換層1之厚度減小而增加，且獲得明顯帶藍色之白光。反之，通過波長轉換層1之藍光發射隨波長轉換層1之厚度增加而減少，且獲得明顯帶黃色之白光。因此，在調整色調之情況下，將磷光體板之厚度調整在上文所提及之100 μm至1,000 μm的範圍內為足夠的。
附帶而言，磷光體材料之激發光吸收率通常可藉由欲作為活化劑添加至磷光體材料中之稀土元素之摻雜量來調整。活化劑與吸收率之間的關係係視磷光體材料之組成元素種類、燒結體製造步驟之熱處理溫度及其類似因素而變化。舉例而言，在YAG:Ce之情況下，以欲置換之釔原子計，欲添加之Ce量較佳為0.01原子%至2.0原子%。因此，具有所需色調之發射光藉由調整磷光體板之厚度及磷光體材料之激發光吸收率來獲得。
在使用各向同性晶體材料作為磷光體材料且獲得完全去除空隙及雜質之燒結材料的情況下，所得磷光體板為實質上無光散射之完全透明板。在此情況下總透光率變成最大透射率(理論透射率)，但透射率因板之兩個表面上的菲涅耳反射(Fresnel reflection)而減小除外。舉例而言，在折射率為1.83(n1 )之YAG:Ce磷光體的情況下，當空氣折射率為1且假定垂直入射時，表面上之反射如由以下數學表達式(1)所示。
因此，YAG:Ce表面上之透射係數(Ta)為0.914。實際上，因為在板之兩個表面上發生反射損失，所以理論透射率(T)如由以下數學表達式(2)所示。
然而，當磷光體變成該種完全透明體時，關注到由於由磷光體板與其外部區域(例如黏著層)之間的折射率差異所致之全內反射引起的光限制效應(light confinement effect)變成問題。在本發明中，光提取效率可由漫反射樹脂層2提高。然而，不易完全提取受限光且具有臨界角或更大角度之光被捕捉於磷光體板中，該臨界角由磷光體板與外部區域之間的折射率差異決定，以至於關注到LED之發射效率降低。
在本發明中，為了避免LED之發射效率的該種降低，例如，如圖7中所示，可進行如下光學設計：不平坦部件11作為光學部件安置於磷光體板1A之光提取側的表面上以抑制磷光體板1A界面處之全內反射。通常，即使當因全內反射而限制於磷光體板1A中之光E到達形成於表面上之不平坦部件11時，亦難以一次性提取全部。然而，當形成諸如不平坦部件11之光學部件時，未被一次性提取之受限光E再次返回內部且由漫反射樹脂層2漫射及反射，從而在改變透射角度下多次到達具有不平坦部件11之表面。因此，大部分受限光最終向光提取方向提取且因此獲得改良光提取效率之作用。因此，來自LED之激發光及由全內反射產生之受限光的光散射損失、尤其背向散射損失達到實質上為零，以至於可顯著提高光發射效率。就此而言，類似效果可藉由安置諸如微透鏡之光學部件以替代圖7中之不平坦部件11來獲得。
作為用於光學部件(諸如不平坦部件11及微透鏡)之材料，實例包括聚碳酸酯樹脂、環氧樹脂、丙烯酸系樹脂、聚矽氧樹脂及其類似物。
另外，由全內反射產生之光限制可藉由控制磷光體板內部之漫射率而減少。亦即，在維持以上性質時賦予背向散射損失有充分減少及具有高總透光率的磷光體板漫射率。作為一種特定方法，例如，可藉由降低陶瓷之燒結性質(亦即燒結密度)以有意引入空隙來賦予漫射率。然而，作為孔隙之空隙的折射率低至約1.0且因此與磷光體材料之折射率差異較大，以使得難以在維持高總透光率時藉由控制空隙之密度、大小及分佈來賦予漫射率。因此，作為替代方法，可提及一種用不同於磷光體材料之第二相來控制漫射率之方法。具體而言，例如，在YAG:Ce磷光體之情況下，混合YAG:Ce晶粒與氧化鋁晶粒之磷光體板可藉由有意控制原料與富含鋁之材料的(釔及鈰之總量)/(鋁)的組成比率來形成。因為YAG:Ce及氧化鋁之折射率不同，所以發生光散射，但可減少背向散射損失，因為折射率差異不如空隙情況下般大。因此，藉由在調整磷光體板及燒結條件時控制欲使用之材料組成比率，亦可控制磷光體板內部之漫射率。
根據需要可層壓複數個磷光體板來使用磷光體板。舉例而言，在使用近紫外LED之情況下，製備各由藍色、綠色或紅色磷光體材料構成之磷光體板且此等板可藉由層壓組合。另外，在使用藍光LED之情況下，LED之顯色性可藉由組合黃色與紅色磷光體板或組合綠色與紅色磷光體板來提高。
另外，亦有可能藉由將包括非螢光發射透明材料(諸如未添加活化劑Ce之YAG)、氧化鋁或氧化釔之無色透明層層壓於磷光體板上來抑制昂貴磷光體材料之用量，從而減小磷光體板本身之厚度。作為層壓方法，例如，在包括磷光體材料之陶瓷生胚片及包括非螢光發射透明材料(未添加Ce之YAG或其類似物)之陶瓷生胚片藉由熱壓或其類似操作來層壓後，可立刻對其進行燒結或其類似操作。上面層壓有無色透明層之磷光體板的厚度較佳為100 μm至1,000 μm且更佳為250 μm至750 μm。
接著，描述作為波長轉換層1之另一實施例(實施例B)的磷光體片。
<磷光體片(實施例B)>
磷光體片藉由施加含有磷光體材料分散於黏合劑樹脂中之溶液且將其模製為薄片來獲得。具體而言，藉由諸如鑄造、旋塗或滾塗之方法將分散有磷光體材料之黏合劑樹脂或該樹脂之有機溶劑溶液以適當厚度施加於間隔物(例如已經表面釋放處理之PET膜)上且進行在有可能移除溶劑之溫度下乾燥之膜形成步驟，從而形成薄片。用於乾燥成膜樹脂或樹脂溶液之溫度不能絕對地測定，因為該溫度視樹脂及溶劑之種類而變化，但較佳為80℃至150℃，更佳為90℃至150℃。
作為用於磷光體片之磷光體粒子，自發射效率之觀點來看，平均粒子直徑為100 nm或更大之粒子為較佳。亦即，當磷光體粒子之平均粒子直徑小於100 nm時，磷光體粒子之表面缺陷影響增大且觀察到降低發射效率之趨勢。另外，自成膜性之觀點來看，磷光體粒子之平均粒子直徑較佳為50 μm或更小。
用於分散磷光體材料之黏合劑樹脂較佳為在室溫下顯示液體狀態、分散磷光體材料且隨後被固化之樹脂。舉例而言，可提及聚矽氧樹脂、環氧樹脂、丙烯酸系樹脂、胺基甲酸酯樹脂及其類似物。其可單獨使用或組合使用其兩者或兩者以上。其中，自耐熱性及耐光性之觀點來看，適當地使用可縮合固化的聚矽氧樹脂、可加成固化的聚矽氧樹脂及其類似物。其中，含有二甲基聚矽氧作為主要組分之加成型可固化聚矽氧樹脂為較佳。
鑒於薄片厚度及目標顏色，調整磷光體材料之含量。舉例而言，在薄片厚度為100 μm且藉由使用黃色磷光體作為磷光體材料及混合該顏色與藍光LED之顏色來發射白光的情況下，在薄片中之含量較佳為5重量%至80重量%且更佳為10重量%至30重量%。
自成膜性及封裝外觀之觀點來看，磷光體片之厚度較佳為50 μm至200 μm且更佳為70 μm至200 μm。就此而言，複數個所得薄片可藉由層壓及熱壓該等薄片或經由透明黏著劑或壓敏黏著劑使其相互附著而形成為一個厚度在以上範圍內之薄片。在層壓複數個薄片之情況下，例如，在一個薄片中具有黃光發射層及紅光發射層之結構可藉由層壓含有各種磷光體(諸如黃色磷光體及紅色磷光體)之不同薄片來形成。
如先前所述，藉由將磷光體片(實施例B)層壓於磷光體板(實施例A)上所形成之波長轉換層1的總厚度較佳為50 μm至2,000 μm且更佳為70 μm至500 μm。只要其厚度在以上範圍內，則複數個磷光體片可層壓於藉由層壓複數個板所形成之磷光體板上。所用磷光體材料之組合、層壓順序、個別層厚度及其類似因素可完全任意地加以設計。
磷光體片之總透光率較佳為40%或更大、60%或更大且更佳為80%或更大，如在先前所提及之磷光體板的情況下。然而，在磷光體片之情況下，因為折射率互不相同之磷光體粒子被分散於黏合劑樹脂中，所以發生程度不小的散射。因此，較佳使用具有高吸收率之磷光體以便獲得白色，即使當欲添加之磷光體粒子的量減小時亦然。亦即，當使用具有低吸收率之磷光體時，為獲得白色，有必要添加較高濃度之磷光體粒子。因此，散射中心增加，以至於關注到總透光率降低。附帶而言，磷光體片之總透光率可根據磷光體板之總透光率的上述量測方法來量測。
接著，描述欲形成於波長轉換層1之一個表面上的漫反射樹脂層2。
<<漫反射樹脂層>>
在本發明中，漫反射樹脂層2係指具有白色漫反射性而實質上無光吸收之層。漫反射樹脂層2例如由含有透明樹脂及折射率不同於該透明樹脂之無機填充劑的樹脂組合物之固化材料形成。
<透明樹脂>
透明樹脂之實例包括聚矽氧樹脂、環氧樹脂、丙烯酸系樹脂及胺基甲酸酯樹脂。其可單獨使用或組合使用其兩者或兩者以上。其中，自耐熱性及耐光性之觀點來看，聚矽氧樹脂為較佳。
透明樹脂之折射率較佳在1.40至1.65之範圍內且更佳在1.40至1.60之範圍內。折射率可使用阿貝折射計(Abbe refractometer)量測。
<無機填充劑>
無機填充劑較佳為在可見光區域內無吸收之白色且絕緣的物質。另外，自提高漫反射率之觀點來看，折射率與透明樹脂相比具有較大差異之填充劑為較佳。此外，鑒於有效輻射自LED及波長轉換層1產生之熱，具有高導熱性之材料更適合。具體而言，無機填充劑包括氧化鋁、氮化鋁、氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鉀、硫酸鋇、碳酸鋇、氧化鋅、氧化鎂、氮化硼、二氧化矽、氮化矽、氧化鎵、氮化鎵、氧化鋯及其類似物。其可單獨使用或組合使用其兩者或兩者以上。
關於無機填充劑之折射率，折射率與透明樹脂相比具有較大差異之填充劑為較佳。具體而言，折射率差異較佳為0.05或更大，尤其較佳為0.10或更大且最佳為0.20或更大。亦即，當無機填充劑折射率與透明樹脂折射率之間的差異較小時，界面處不會發生足夠的光反射及散射，以至於由於所添加之無機填充劑多次反射及散射光而獲得之漫反射率減小且未獲得所需光提取作用。附帶而言，折射率可如在透明樹脂情況下量測。
無機填充劑之形狀包括球形、針狀、板狀、空心粒子及其類似形狀。平均粒子直徑較佳在100 nm至10 μm之範圍內。
無機填充劑之添加量較佳在10體積%至85體積%之範圍內，更佳在20體積%至70體積%之範圍內，且更佳在30體積%至60體積%之範圍內。亦即，當無機填充劑之添加量過小時，難以獲得高反射性且用於獲得足夠漫反射率之漫反射樹脂層2變厚，以至於難以獲得對於來自LED或波長轉換層1之光的足夠反射率。反之，當無機填充劑之添加量過大時，觀察到如下趨勢：形成漫反射樹脂層2時之可加工性及機械強度降低。
自具有對於來自波長轉換層1之光的足夠漫反射率之觀點來看，漫反射樹脂層2之厚度較佳為50 μm至2,000 μm。另外，與來自LED之激發光的路徑4之寬度相比，藉由圖案化形成之漫反射樹脂層的寬度(圖中橫向方向上之厚度)較佳具有足夠尺寸(面積)。
另外，在430 nm波長下漫反射樹脂層2之漫反射率較佳為80%或更大，更佳為90%或更大且更佳為95%或更大。附帶而言，漫反射率可藉由在玻璃基板上形成所需厚度之添加有無機填充劑之透明樹脂以製備樣品且量測該樣品之漫反射率來評估。
漫反射樹脂層2可藉由根據LED之模製圖案選擇性圖案化來形成。亦即，藉由刮刀、塗覆器或其類似物將含有無機填充劑分散於透明樹脂中之樹脂組合物(樹脂溶液)以恆定厚度塗覆於離型膜上且固化形成薄片。就此而言，組合物可藉由擠壓成形而模製為薄片。使用具有預定形狀之湯姆森刀片(Thomson blade)或打孔器對該薄片進行打孔處理。接著，用黏著劑或壓敏黏著劑使薄片附著於波長轉換層1或藉由諸如熱熔之方法將其熱層壓於波長轉換層1上。因此，漫反射樹脂層2可藉由圖案化而選擇性形成於波長轉換層1之一個表面上。就此而言，漫反射樹脂層2之所需圖案可藉由網版印刷、圖案化塗佈或其類似方法而直接形成於波長轉換層1之一個表面上。
在本發明之複合膜3中，未藉由圖案化形成漫反射樹脂層2之區域為激發光激發波長轉換層1之路徑。在圖3及4中所示之複合膜中，以上區域(激發光之路徑)由透明樹脂填充以形成透明樹脂層4'。然而，本發明之複合膜3不限於此且其設計可根據製造步驟而改變。
<<黏著層或壓敏黏著層>>
在本發明中，如圖8中所示，藉由在漫反射樹脂層2之表面上形成黏著層或壓敏黏著層(在下文中將兩者共同簡稱為「黏著層」)12，複合膜3可易於附著於印刷線路板6上。
自短時間內完成固化之觀點來看，黏著層12較佳包括熱固性樹脂，其較佳在100℃至180℃下、更佳在110℃至140℃下熱固化。作為熱固性樹脂，熱固性透明環氧樹脂或熱固性聚矽氧樹脂為較佳。自耐熱性及耐光性之觀點來看，熱固性聚矽氧樹脂為更佳。使用能夠形成半固化狀態之聚矽氧樹脂作為熱固性聚矽氧樹脂，且其實例包括縮合反應型聚矽氧樹脂及加成反應型聚矽氧樹脂。當停止反應時，其可形成半固化狀態，隨後結束整個固化反應。另外，自反應控制之觀點來看，包括兩個或兩個以上反應系統之兩階段可固化聚矽氧樹脂為較佳。
具體而言，黏著層12更佳包括熱固性樹脂組合物，其含有(a)雙端矽烷醇型聚矽氧樹脂、(b)含有烯基之矽化合物、(c)有機氫矽氧烷、(d)縮合催化劑及(e)氫矽烷化催化劑，從而獲得包括在相對低溫下呈半固化狀態之聚矽氧樹脂的黏著層。如圖9中所示，黏著層12'可由與填充激發光之路徑的透明樹脂層4'之材料相同之材料形成。
自具有黏著功能之觀點來看，黏著層12在25℃之黏著溫度下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更小且更佳在1.0×102 Pa至0.5×106 Pa之範圍內。自足夠黏著性之觀點來看，在200℃下經受熱處理1小時後，黏著層12在25℃下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更大且更佳在1.0×108 Pa至1.0×1011 Pa之範圍內。黏著層12之儲存彈性模數可例如藉由動力學黏彈性評估設備來量測。
自防止變形之觀點來看，黏著層之厚度較佳為2 μm至200 μm且更佳為10 μm至100 μm。就此而言，黏著層12可藉由在塗佈後層壓複數個黏著層而形成為一片厚度在以上範圍內之黏著層。
<<離型襯墊>>
在本發明之複合膜3中，自處理性質之觀點來看，離型襯墊可形成於黏著層12之表面上。
使用能夠覆蓋及保護黏著層12之表面的材料作為離型襯墊。其實例包括塑膠薄膜，諸如聚乙烯膜、聚丙烯薄膜、聚對苯二甲酸伸乙酯膜及聚酯膜；多孔材料，諸如紙、織物及非編織織物及其類似物。其可單獨使用或組合使用其兩者或兩者以上。其中，雙軸定向聚酯膜(由Mitsubishi Chemical Corporation製造之MRX-100，厚度：100 μm)或其類似物為較佳。
接著，描述一種使用本發明之複合膜3製造半導體發光裝置的方法。
首先，如圖10A中所示，配置漫反射樹脂層2已藉由圖案化而選擇性形成於波長轉換層1之一個表面上的複合膜3。又，如圖10B中所示，配置上面安裝有LED元件5之印刷線路板6。接著，如圖10C中所示，半導體發光裝置可藉由經由輕輕地按壓複合膜3而使該膜附著於板以匹配於安裝有LED元件之位置來獲得。另外，分別配置圖11A中所示之複合膜3及如圖11B中所示上面安裝有LED元件5之印刷線路板6。如圖11C中所示，藉由將兩者附著在一起亦可獲得半導體發光裝置。
在以上圖10A之複合膜中，未藉由圖案化形成漫反射樹脂層2之區域(激發光之路徑)由透明樹脂填充以形成透明樹脂層4'，但亦有可能使用未形成透明樹脂層4'之複合膜。亦即，如圖12A中所示，配置未藉由圖案化形成漫反射樹脂層2之區域(激發光之路徑)的一部分未用透明樹脂填充之複合膜3。又，如圖12B中所示，配置LED元件5已預先用透明樹脂(凝膠狀聚矽氧樹脂)14囊封及保護之印刷線路板6。接著，如圖12C中所示，藉由輕輕地按壓複合膜3而使複合膜3附著於板以匹配於安裝有LED元件5之位置。
隨後，半導體發光裝置可例如藉由在100℃下使透明樹脂(凝膠狀聚矽氧樹脂)14固化15分鐘來獲得。
就此而言，亦有可能使用如圖13B中所示內部已在固化前預先傾注有可流動透明樹脂(凝膠狀聚矽氧樹脂)15之印刷線路板6替代替代圖12B之安裝板。亦即，藉由輕輕地按壓圖13A中所示之複合膜3而使該膜附著於板以匹配於安裝有LED元件5之位置。隨後，半導體發光裝置可例如藉由在100℃下使透明樹脂(凝膠狀聚矽氧樹脂)15固化15分鐘來獲得。
<<透明樹脂>>
在以上圖10A及11A之複合膜3中，作為填充於未形成漫反射樹脂層2之區域(激發光之路徑)中的透明樹脂，有必要使用軟的且具有使得其不會流出複合膜以防止連接於LED之線(諸如金線)、黏合部分及LED自身與印刷線路板6之附著斷開的彈性模數的材料。舉例而言，適當地使用聚矽氧凝膠、未完成固化反應(B階段)之聚矽氧樹脂或其類似物。另外，在如圖12及13中所示之製造方法的情況下，因為透明樹脂14或15應具有足夠的可撓性及針對圖案化漫反射樹脂層2之以下能力，所以適當地使用在未固化狀態下具有極高黏度之材料、即使在固化後仍具有足夠可撓性之凝膠狀聚矽氧樹脂或其類似物。
<<印刷線路板>>
印刷線路板6之實例包括樹脂製成者、陶瓷製成者及其類似物。特定言之，適當地使用表面安裝板。就此而言，亦可使用利用聚醯亞胺、不鏽箔或其類似物之可撓性板作為板。
<<反射器>>
作為反射器7，例如，使用如JP-A-2007-297601中所揭示之添加填充劑之樹脂製成者或陶瓷製成者。為了有效地向提取方向引導所得發射光，反射器較佳由具有高光反射率之材料形成。
<<光學部件>>
在本發明中，波長轉換層1之外部區域不一定用囊封樹脂保護，而是可用透明樹脂(囊封樹脂)囊封，此視目的而定。另外，為了半導體發光元件之光提取效率、方向性控制及漫射率控制起見，諸如拱頂形透鏡、微透鏡陣列片或漫射片之光學部件可形成於波長轉換層1之外部區域內的光提取面上。具體而言，光學部件可藉由設置如圖14及15中所示之半球形透鏡16或17、附著如圖16中所示之微透鏡陣列片18或附著如圖17中所示之漫射片19來形成。
用於諸如半球形透鏡16或17、微透鏡陣列片18或漫射片19之光學部件之材料的實例包括聚碳酸酯樹脂、環氧樹脂、丙烯酸系樹脂、聚矽氧樹脂及其類似物。
實例
以下將描述實例及比較實例。然而，本發明並不限於此等實例。
首先，在實例及比較實例之前製備以下材料。
<<合成無機磷光體(YAG:Ce)>>
將0.14985 mol(14.349 g)六水合硝酸釔、0.25 mol(23.45 g)九水合硝酸鋁及0.00015 mol(0.016 g)六水合硝酸鈰溶解於250 ml蒸餾水中，從而製備0.4 M前驅物溶液。將該前驅物溶液以10 ml/min之速率噴向RF感應電漿火焰且進行熱分解，從而獲得無機粉末粒子(原料粒子)。作為藉由X射線繞射術分析所得原料粒子之結果，觀察到非晶相與YAP(YAlO3 )晶體之混合相。另外，作為根據以下所示之準則量測無機粉末粒子(原料粒子)之平均粒子直徑的結果，由BET(比表面積量測)方法所測定之平均粒子直徑為約75 nm。
接著，將所得原料粒子置於鋁製坩鍋中且在1200℃下短暫燒結2小時以獲得YAG:Ce磷光體。所得YAG:Ce磷光體顯示結晶相為YAG單相。另外，作為根據以下所示之準則量測YAG:Ce磷光體之平均粒子直徑的結果，由BET方法測定之平均粒子直徑為約95 nm。
(原料粒子、磷光體粒子之平均粒子直徑)
大小小於1 μm之原料粒子、磷光體粒子之平均粒子直徑係藉由BET(布厄特)方法，使用自動比表面積量測設備(型號Gemini 2365，由Micrometrics Inc.製造)計算。將約300 mg粒子收集於連接於以上量測設備之試管單元中且藉由專用預處理加熱設備在300℃下進行熱處理1小時以完全移除水含量，接著量測乾燥處理後之粒子重量。基於粒子重量，使用理論關係表達式[粒子直徑=6/(吸附比表面積值×密度)]，根據材料之自比表面積量測獲得之吸附比表面積值(g/m2 )及密度(g/cm3 )計算平均粒子直徑。
關於大小為1 μm或更大之市售磷光體粒子，諸如用於稍後提及之YAG片中的磷光體粒子，在藉由用掃描電子顯微鏡(SEM)直接觀察來確定適當大小後，基本上採用該等磷光體所購自之製造商的目錄值在無變化下作為平均粒子直徑。
<<製備磷光體板(YAG板)>>
在研缽中，混合4 g預先製備之YAG:Ce磷光體(平均粒子直徑：95 nm)、0.21 g作為黏合劑樹脂之聚(乙烯基丁基-共-乙烯醇共乙烯醇)(由Sigma-Aldrich Corporation製造，重量平均分子量：90,000至120,000)、0.012 g作為燒結助劑之矽石粉(商品名稱「CAB-O-SIL HS-5」，由Cabot Corporation製造)及10 ml甲醇，形成漿料。用乾燥器移除所得漿料中之甲醇，從而獲得乾燥粉末。在將700 mg乾燥粉末填充於大小為25 mm×25 mm之單軸壓模中後，由液壓機在約10噸下壓製粉末，獲得板狀生坯，將其模製為厚度為約350 μm之矩形。在管狀電爐中在空氣中以2℃/min之升溫速率加熱所得生坯直至800℃以分解及移除諸如黏合劑樹脂之有機組分。隨後，用旋轉泵抽空電爐內部且在1,600℃下加熱5小時，從而獲得厚度為約280 μm及大小為約20 mm×20 mm之YAG:Ce磷光體陶瓷板(YAG板)。
作為根據以下準則量測所得磷光體板之燒結密度的結果，基於4.56 g/cm3 之理論密度，藉由阿基米德方法量測之密度為99.7%。另外，作為根據以下準則量測所得磷光體板之總透光率的結果，700 nm波長下之總透光率為66%。
(磷光體板之燒結密度)
使用電子天平(產品編號XP-504，由METTLER TOLEDO Inc.製造)及能夠連接於其之比重量測套組(Excellence XP/XS分析天平之密度測定套組，產品編號210260，由METTLER TOLEDO Inc.製造)，藉由阿基米德方法量測磷光體板之燒結密度。具體而言，使用比重量測套組，量測樣品在空氣中之重量及當其浸沒於蒸餾水中時之重量且根據套組附帶之處理手冊中所述之方法計算燒結密度。使用比重量測套組手冊中所述之值作為計算所必需之蒸餾水密度(溫度依賴性)、空氣密度及其類似物之所有資料。樣品大小為約10 mmΦ且厚度為約300 μm。
(磷光體板之總透光率)
使用專用光學纖維將多通道光偵測器系統(MCPD 7000，由Otsuka Electronics Co.,Ltd.製造)及裝備有內徑為3吋之積分球(參見圖6)的透射率量測台(由Otsuka Electronics Co.,Ltd.製造)相互連接，且在380 nm至1,000 nm之波長範圍內量測總透光率。當量測時入射光之光點大小被調整至約2 mmΦ且未置放樣品狀態下之透射率視為100%時，量測各樣品之總透光率。儘管總透光率顯示與磷光體吸收相關之波長依賴性(例如在磷光體板為YAG:Ce板之情況下)，但採用700 nm(其為板顯示無吸收之波長)下之值作為評估樣品透光度(漫射率)之量度。
<<製備磷光體片(YAG片)>>
使用塗覆器將市售YAG磷光體粉末(產品編號BYW01A，由Phosphor Tech Corporation製造，平均粒子直徑：9 μm)以20重量%之濃度分散於二組分混合型熱固性聚矽氧彈性體(產品編號KER 2500，由Shin-Etsu Silicone製造)中之溶液以約200 μm之厚度塗覆於玻璃板上，且在100℃下加熱1小時並在150℃下加熱1小時，從而獲得含有磷光體之聚矽氧樹脂片(磷光體片)。
作為根據磷光體板之總透光率的量測來量測磷光體片之總透光率的結果，700 nm波長下之總透光率為59%。
<<製備LED元件>> (安裝4個藍光LED之類型)
製備圖18中所示之LED元件(安裝4個藍光LED之類型)。亦即，製備如下藍光LED元件：其中縱向方向上之兩塊藍光LED晶片(產品編號C450EX1000-0123，由CREE Inc.製造，大小：980 μm×980 μm，晶片厚度：約100 μm)22及橫向方向上之兩塊藍光LED晶片，總共4塊以4 mm間隔安裝於大小為35mm×35mm及厚度為1.5mm之BT(三嗪雙順丁烯二醯亞胺)樹脂基板21的中心上。另外，為防止樹脂在形成囊封樹脂層或漫反射樹脂層時流出，附著由玻璃環氧樹脂(FR4)製成且厚度為0.5 mm、外徑為25 mm×25 mm及內徑為10 mm×10 mm之框架25。導線23由Cu形成，其表面用Ni/Au保護，LED晶片22用銀漿料晶粒接合於導線23上，且反電極24用金線線接合於導線23上。因此，製備圖18中所示之LED元件(安裝4個藍光LED之類型)。
(安裝16個藍光LED之類型)
除了使用16塊藍光LED替代4塊藍光LED以外，根據圖18之LED元件(安裝4個藍光LED之類型)之製造方法製備圖19中所示之LED元件(安裝16個藍光LED之類型)。亦即，製備如下藍光LED元件：其中縱向方向上每列4塊藍光LED晶片22及橫向方向上每列4塊，總共16塊以4 mm之間隔安裝於大小為35 mm×35 mm及厚度為1.5 mm之BT樹脂基板21的中心上。另外，以與安裝4個藍光LED之類型之情況相同的方式附著由玻璃環氧樹脂(FR4)製成且厚度為0.5 mm、外徑為25 mm×25 mm及內徑為20 mm×20 mm之框架25。因此，製造圖19中所示之LED元件(安裝16個藍光LED之類型)。
<<製備用於形成漫反射樹脂層之樹脂組合物>>
將鈦酸鋇粒子(產品編號BT-03，由Sakai Chemical Industry Co.,Ltd.製造，吸附比表面積值：3.7 g/m2 ，折射率：2.4)以55重量%之量添加至二組分混合型熱固性聚矽氧彈性體(產品編號KER 2500，由Shin-Etsu Silicone製造，折射率：1.41)中且充分攪拌及混合全部物質以製備用於形成漫反射樹脂層之樹脂組合物(塗佈樹脂溶液)。使用塗覆器將白色樹脂溶液以150 μm、370 μm或1,000 μm之厚度塗覆於玻璃基板上，接著在100℃下加熱1小時並在150℃下加熱1小時，從而獲得漫反射樹脂層。
根據以下準則量測漫反射樹脂層(塗層)之漫反射率。結果展示於圖20中。根據圖20之結果，甚至在150 μm之厚度下亦獲得足夠高的漫反射率，且在除約400 nm波長外之可見光範圍內顯示90%或更大之反射率。
(漫反射樹脂層之漫反射率)
使用專用光學纖維將多通道光偵測器系統(MCPD 7000，由Otsuka Electronics Co.,Ltd.製造)與內徑為3吋之積分球相互連接且在380 nm至1,000 nm之波長範圍內量測漫反射率。首先，使用標準漫反射板(商品名稱：Spectralon漫反射率標準物，產品編號SRS-99，由Labsphere Inc.製造，反射率：99%)作為參考，將其量測值與所附反射率資料進行相對比較且由此量測漫反射率。
接著，使用以上個別材料製備實例及比較實例之複合膜及用於測試之LED元件。
[實例1] <製備複合膜>
使用塗覆器將用於形成漫反射樹脂層之樹脂組合物(白色樹脂溶液)以約300 μm之厚度塗覆於PET(聚對苯二甲酸伸乙酯)膜上且藉由在100℃下加熱1小時及在150℃下加熱1小時來固化，從而形成漫反射樹脂層。漫反射樹脂層可容易藉由固化而自PET膜剝離。接著，使用圓形打孔器(商品名稱：小直徑孔打孔器，產品編號5/64"3424A31，由McMASTER-CARR Company製造)及橡皮錘，根據圖18中安裝4個藍光LED之類型的LED模製圖案，以4 mm間隔打出4個直徑各為約2 mm之孔。隨後，在將先前製備之磷光體板(YAG板)切成10 mm×10 mm之大小後，使用刮勺將聚矽氧彈性體(產品編號KER 2500，由Shin-Etsu Silicone製造)以約100 μm之厚度塗覆於其一個表面上。在該表面上，附著漫反射樹脂層以使得4個孔剛好到達YAG板之中心部分且在相同條件下進行固化。隨後，為將大小調整至與YAG板大小相同之10 mm×10 mm，使用切割器切割過量漫反射樹脂部分以獲得漫反射樹脂層藉由圖案化形成於YAG板上之複合膜。
(製備用於測試之LED元件)
將少量熱固性凝膠狀聚矽氧樹脂(商品名稱：WACKER SilGel 612，由Wacker AsahiKasei Silicone Co.,Ltd.製造)滴入複合膜之漫反射樹脂層的4個已打孔部分中以填充該等所打之孔。另外，配置安裝4個藍光LED之類型的元件且藉由分配器將約0.01 ml凝膠狀聚矽氧樹脂滴於元件上。隨後，置放複合膜，同時藉由輕輕地按壓膜而附著，以使得4個已打孔部分分別匹配於上面安裝有4個LED晶片之4個位置，接著在100℃下使凝膠狀聚矽氧樹脂固化15分鐘，從而製備用於測試之LED元件(參見圖13)。
[實例2] <製備複合膜>
在實例1中，將熱固性凝膠狀聚矽氧樹脂(商品名稱：WACKER SilGel 612，由Wacker AsahiKasei Silicone Co.,Ltd.製造)填充及塗覆於已打孔部分及所得複合膜之漫反射樹脂層的表面上，接著在100℃下固化15分鐘，從而獲得複合膜(參見圖9)。塗覆於漫反射樹脂層上之凝膠狀聚矽氧樹脂層(黏著層)的厚度為約100 μm。
<製備用於測試之LED元件>
配置安裝4個藍光LED之類型的元件。置放複合膜，同時藉由輕輕地按壓膜而附著，以使得4個已打孔部分分別匹配於上面安裝有4個LED晶片之4個位置，接著在100℃下使凝膠狀聚矽氧樹脂固化15分鐘，從而製備用於測試之LED元件。
[比較實例1]
藉由分配器將熱固性凝膠狀聚矽氧樹脂(商品名稱：WACKER SilGel 612，由Wacker AsahiKasei Silicone Co.,Ltd.製造)填充於安裝4個藍光LED之類型的元件中至其框架之高度(約0.05 ml)。隨後，將切成10 mm×10 mm大小之磷光體板(YAG板)置於凝膠狀聚矽氧樹脂上，同時藉由輕輕地按壓板而附著，接著在100℃下進行固化15分鐘，從而製備未形成漫反射樹脂層之用於測試之LED元件。
<<測試實例1>>
使用實例1及2以及比較實例1中製造之LED元件來量測發射強度(發射光譜)。亦即，使用專用光學纖維將多通道光偵測器系統(MCPD 7000，由Otsuka Electronics Co.,Ltd.製造)與內徑為12吋之積分球相互連接且在380 nm至1,000 nm之波長範圍內量測用於測試之各LED元件的發射光譜。將用於測試之LED元件置於積分球之中心部分上且經由自孔口引入之導線給予80 mA直流電流以進行發光。在供應電力後，經過10秒或更長時間後記錄發射光譜。結果展示於圖21中。
根據圖21之結果，證實與比較實例1之用於測試之LED元件的強度相比，自YAG板發射之黃色分量的發射光強度在使用本發明之複合膜製備的實例1及2之用於測試之LED元件中尤其得到增加。因此，發現高效LED元件可容易地藉由使用上面預先形成有漫反射樹脂層之複合膜(如實例1及2中)來製造。
[實例3]
除了使用安裝16個藍光LED之類型的元件(參見圖19)替代安裝4個藍光LED之類型的元件(參見圖18)，根據實例1製備用於測試之LED元件。
<製備複合膜>
將用於形成漫反射樹脂層之樹脂組合物(白色樹脂溶液)以約300 μm之厚度塗覆於PET(聚對苯二甲酸伸乙酯)膜上且藉由在100℃下加熱1小時及在150℃下加熱1小時來固化，從而形成漫反射樹脂層。接著，使用圓形打孔器(商品名稱：小直徑孔打孔器，產品編號5/64"3424A31，由McMASTER-CARR Company製造)及橡皮錘，根據圖19中安裝16個藍光LED之類型的LED模製圖案，對藉由塗覆於PET膜上且固化所製備之漫反射樹脂層打孔以按4 mm之間隔產生16個直徑各為約2 mm之孔。隨後，使用刮勺將聚矽氧彈性體(產品編號KER 2500，由Shin-Etsu Silicone製造)以約100 μm之厚度塗覆於大小為20 mm×20 mm之磷光體板(YAG板)上。在表面上，附著漫反射樹脂層以使得16個孔剛好到達YAG板之中心部分且在相同條件下進行固化。隨後，為將大小調整至與YAG板大小相同之20 mm×20 mm，使用切割器切割過量漫反射樹脂部分以獲得漫反射樹脂層藉由圖案化形成於YAG板上之複合膜。
(製備用於測試之LED元件)
將少量熱固性凝膠狀聚矽氧樹脂(商品名稱：WACKER SilGel 612，由Wacker AsahiKasei Silicone Co.,Ltd.製造)滴入複合膜之漫反射樹脂層的16個已打孔部分中以填充該等所打之孔。另外，配置安裝16個藍光LED之類型的元件且藉由分配器將約0.01 ml凝膠狀聚矽氧樹脂滴於元件上。隨後，置放複合膜，同時藉由輕輕地按壓膜而附著，以使得16個已打孔部分分別匹配於上面安裝有LED晶片之16個位置，接著在100℃下使凝膠狀聚矽氧樹脂固化15分鐘，從而製備用於測試之LED元件(參見圖13)。
[實例4] <製備複合膜>
在實例3中，將熱固性凝膠狀聚矽氧樹脂(商品名稱：WACKER SilGel 612，由Wacker AsahiKasei Silicone Co.,Ltd.製造)填充及塗覆於已打孔部分及所得複合膜之漫反射樹脂層的表面上，接著在100℃下固化15分鐘，從而獲得複合膜(參見圖9)。塗覆於漫反射樹脂層上之凝膠狀聚矽氧樹脂層(黏著層)的厚度為約100 μm。
<製備用於測試之LED元件>
配置安裝16個藍光LED之類型的元件且置放複合膜，同時藉由輕輕地按壓膜而附著，以使得16個已打孔部分分別與上面安裝有LED晶片之16個位置一致，接著在100℃下使凝膠狀聚矽氧樹脂固化15分鐘，從而製備用於測試之LED元件。
[比較實例2]
藉由分配器將熱固性凝膠狀聚矽氧樹脂(商品名稱：WACKER SilGel 612，由Wacker AsahiKasei Silicone Co.,Ltd.製造)填充於安裝16個藍光LED之類型的元件中至其框架之高度(約0.2 ml)。隨後，將大小為20 mm×20 mm之磷光體板(YAG板)置於凝膠狀聚矽氧樹脂上，同時藉由輕輕地按壓膜而附著，接著在100℃下進行固化15分鐘，從而製備未形成漫反射樹脂層之LED元件。
<<測試實例2>>
除了給予實例3及4以及比較實例2中製備的用於測試之LED元件160 mA直流電流以外，根據測試實例1量測發射強度(發射光譜)。結果展示於圖22中。
根據圖22之結果，證實與在比較實例2之用於測試之LED元件的情況下之強度相比，自YAG板發射之黃色分量的發射光強度在使用本發明之複合膜製備的實例3及4之用於測試之LED元件的情況下尤其得到增加。
接著，描述使用磷光體片(YAG片)替代磷光體板(YAG板)作為波長轉換層之實例及比較實例。
[實例5]
除了使用磷光體片(YAG片)替代磷光體板(YAG板)作為波長轉換層以外，根據實例4製備複合膜及用於測試之LED元件。
[比較實例3]
藉由分配器將聚矽氧彈性體(產品編號KER 2500，由Shin-Etsu Silicone製造)填充於安裝16個藍光LED之類型的元件中至其框架之高度(約0.2 ml)且在100℃下固化1小時並在150℃下固化1小時。另外，使用塗覆器將熱固性凝膠狀聚矽氧樹脂(商品名稱：WACKER SilGel 612，由Wacker AsahiKasei Silicone Co.,Ltd.製造)塗覆於切成20 mm×20 mm大小之磷光體片(YAG片)之一個表面上以達約100 μm之厚度。在將塗有凝膠狀聚矽氧樹脂之表面附著於用於測試之LED元件的聚矽氧彈性體上後，接著在100℃下進行固化15分鐘，從而製備未形成漫反射樹脂層之LED元件。
<<測試實例3>>
除了給予實例5及比較實例3中製備的用於測試之LED元件160 mA直流電流以外，根據測試實例1量測發射強度(發射光譜)。結果展示於圖23中。
根據圖23之結果，證實與在比較實例3之用於測試之LED元件的情況下之強度相比，自YAG片發射之黃色分量的發射光強度在使用本發明之複合膜製備的實例5之用於測試之LED元件的情況下尤其得到增加。因此，證實即使當使用由磷光體片(YAG片)構成之波長轉換層替代由磷光體板(YAG板)構成之波長轉換層時亦獲得類似作用。
雖然已參考特定實施例詳細描述了本發明，但熟習此項技術者應顯而易知，可在不脫離其精神及範疇之情況下對其作出各種改變及修改。
附帶而言，本發明係基於2010年6月22日申請之日本專利申請案第2010-141214號，且其內容以引用的方式併入本文中。
本文中所引用之所有參考文獻均以全文引用的方式併入本文中。
又，本文中所引用之所有參考文獻均整體併入本文中。
本發明之半導體發光裝置適合用作液晶顯示器背光、各種照明設備、汽車前燈、廣告顯示器、數位相機閃光燈及其類似物之光源。
1．．．波長轉換層
1A．．．磷光體板
1a．．．側邊面
2．．．漫反射樹脂層
2a．．．漫反射樹脂層
3．．．複合膜
4．．．透明樹脂層/路徑
4'．．．透明樹脂層
5．．．LED元件
6．．．印刷線路板
7．．．反射器
8．．．積分球
9．．．偵測器
10．．．屏蔽板
11．．．不平坦部件
12．．．黏著層或壓敏黏著層
12'．．．黏著層
14．．．透明樹脂
15．．．可流動透明樹脂
16．．．半球形透鏡
17．．．半球形透鏡
18．．．微透鏡陣列片
19．．．漫射片
21．．．BT(三嗪雙順丁烯二醯亞胺)樹脂基板
22．．．藍光LED晶片/LED晶片
23．．．導線
24．．．反電極
25．．．框架
31．．．印刷線路板
32．．．佈線圖案(導線)/佈線圖案/導線
33．．．LED元件
34．．．黏著劑
35．．．線
36．．．囊封樹脂層
37．．．粉狀磷光體
38．．．反射器
39．．．囊封樹脂層
41．．．波長轉換層
A．．．激發光
A'．．．入射光
B．．．光(發射光)
C．．．背向散射光
D．．．向光提取方向傳播之光
D'．．．光(透射光)/光
E．．．由全內反射產生之受限光
F．．．漫反射光
X．．．光提取方向
圖1為展示本發明之複合膜中在波長轉換層處發射之光之行為的示意圖。
圖2為展示使用本發明之複合膜之半導體發光裝置的一個實例之示意圖。
圖3為展示使用本發明之複合膜之半導體發光裝置的另一實例之示意圖。
圖4A為展示本發明之複合膜之一個實例的示意圖且圖4B為其平面圖。
圖5A為展示本發明之複合膜之另一實例的示意圖且圖5B為其平面圖。
圖6為展示使用積分球量測總透光率之方法的說明圖。
圖7為展示上面安置有光學部件之本發明之複合膜中在波長轉換層處發射之光之行為的示意圖。
圖8為展示黏著層形成於本發明之複合膜上之一實例的示意圖。
圖9為展示黏著層形成於本發明之複合膜上之另一實例的示意圖。
圖10A至10C各為展示使用本發明之複合膜的半導體發光裝置之製造方法之一個實例的示意圖。
圖11A至11C各為展示使用本發明之複合膜的半導體發光裝置之製造方法之另一實例的示意圖。
圖12A至12C各為展示使用本發明之複合膜的半導體發光裝置之製造方法之另一實例的示意圖。
圖13A至13C各為展示使用本發明之複合膜的半導體發光裝置之製造方法之另一實例的示意圖。
圖14為展示半球形透鏡設置於複合膜之表面上的半導體發光裝置之一個實例之示意圖。
圖15為展示半球形透鏡設置於複合膜之表面上的半導體發光裝置之另一實例之示意圖。
圖16為展示微透鏡陣列片附著於複合膜之表面的半導體發光裝置之示意圖。
圖17為展示漫射片附著於複合膜之表面的半導體發光裝置之示意圖。
圖18為LED元件(安裝4個藍光LED之類型)之示意圖。
圖19為LED元件(安裝16個藍光LED之類型)之示意圖。
圖20為展示漫反射樹脂層厚度與漫反射率之間的關係之圖。
圖21為展示實例1及2以及比較實例1之發射強度的圖。
圖22為展示實例3及4以及比較實例2之發射強度的圖。
圖23為展示實例5及比較實例3之發射強度的圖。
圖24為展示一般表面安裝型LED元件之組態的示意圖。
圖25為展示晶片塗佈型LED元件之組態的示意圖。
圖26為展示當來自LED之激發光進入具有強漫射率之波長轉換層時在波長轉換層處發射之光之行為的示意圖。
圖27為展示當來自LED之激發光進入具有低漫射率及高透射率之波長轉換層時在波長轉換層處發射之光之行為的示意圖。
1．．．波長轉換層
2．．．漫反射樹脂層
3．．．複合膜
4'．．．透明樹脂層
5．．．LED元件
6．．．印刷線路板
7．．．反射器
X．．．光提取方向

Claims (15)

  1. 一種包含一波長轉換層及一漫反射樹脂層之複合膜，其係呈層壓狀態且用於半導體發光裝置中，其中該波長轉換層含有可吸收一部分或所有激發光且經激發以發射比該激發光波長長之波長區域內的可見光之磷光體材料，該漫反射樹脂層係藉由圖案化而選擇性地形成於該波長轉換層之一個表面上，及該波長轉換層之該一個表面上的未藉由圖案化形成該漫反射樹脂層之一區域為該激發光激發該波長轉換層中之該磷光體材料的一路徑。
  2. 如請求項1之複合膜，其中該激發光之該波長係在350 nm至480 nm之範圍內。
  3. 如請求項1之複合膜，其中該漫反射樹脂層係由含有透明樹脂及折射率不同於該透明樹脂之無機填充劑的樹脂組合物之固化材料形成，且在430 nm波長下該漫反射樹脂層之漫反射率為80%或更大。
  4. 如請求項1之複合膜，其中該波長轉換層之該一個表面上的未藉由圖案化形成該漫反射樹脂層之該區域係經透明樹脂填充。
  5. 如請求項4之複合膜，其中該透明樹脂為聚矽氧樹脂。
  6. 如請求項5之複合膜，其中該聚矽氧樹脂為凝膠狀聚矽氧樹脂。
  7. 如請求項1之複合膜，其中一黏著層或一壓敏黏著層形成於該漫反射樹脂層之一表面上。
  8. 如請求項7之複合膜，其中該黏著層或該壓敏黏著層包含含以下組分(a)至(e)之熱固性樹脂組合物：(a)雙端矽烷醇型聚矽氧樹脂，(b)含有烯基之矽化合物，(c)有機氫矽氧烷，(d)縮合催化劑，及(e)矽氫化催化劑。
  9. 如請求項7之複合膜，其中該黏著層或該壓敏黏著層在25℃下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更小，且在200℃下經受熱處理1小時後在25℃下之儲存彈性模數為1.0×106 Pa或更大。
  10. 如請求項1之複合膜，其中該波長轉換層為一磷光體板，其包含半透明陶瓷，該半透明陶瓷包含燒結密度為99.0%或更大之多晶燒結體，在不包括激發波長區域之可見光波長區域內總透光率為40%或更大，且厚度為100 μm至1,000 μm。
  11. 如請求項1之複合膜，其中該波長轉換層為一磷光體片，其係藉由將磷光體粒子分散於黏合劑樹脂中來形成，在不包括激發波長區域之可見光波長區域內總透光率為40%或更大，且厚度為50 μm至200 μm。
  12. 如請求項1之複合膜，其中該波長轉換層為由一個波長轉換層構成之層或藉由層壓複數個波長轉換層所形成之層。
  13. 一種半導體發光裝置，其包含：如請求項1之複合膜；及至少一塊LED，其中該複合膜係以如下狀態設置：該波長轉換層面向該半導體發光裝置之光提取方向，且來自該LED之激發光進入該激發光之該路徑。
  14. 如請求項13之半導體發光裝置，其中該漫反射樹脂層整體與該LED及該波長轉換層接觸。
  15. 如請求項13之半導體發光裝置，其中一光學部件安置於該複合膜之光提取側的一表面上。
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