JP2015216354A - 波長変換部材およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】耐熱性に優れた波長変換部材を簡易にかつ工業的に製造できる方法、および、その方法により製造された波長変換部材を提供すること。
【解決手段】
波長変換部材1の製造方法は 蛍光体セラミックス層3を基材4の上に配置する配置工程、基材4の厚み方向と直交する方向に間隔を隔てて複数の蛍光体セミラックス素子5が配置されるように、蛍光体セラミックス層3の一部を除去する除去工程、蛍光体セラミックス素子5の表面を被覆するように、基材4の上に、無機物を含有する被覆層7を形成する形成工程、ならびに、少なくとも1つの蛍光体セラミックス素子5を含むように、被覆層7および基材4を厚み方向に切断する切断工程、を備えている。
【選択図】図1
【解決手段】
波長変換部材1の製造方法は 蛍光体セラミックス層3を基材4の上に配置する配置工程、基材4の厚み方向と直交する方向に間隔を隔てて複数の蛍光体セミラックス素子5が配置されるように、蛍光体セラミックス層3の一部を除去する除去工程、蛍光体セラミックス素子5の表面を被覆するように、基材4の上に、無機物を含有する被覆層7を形成する形成工程、ならびに、少なくとも1つの蛍光体セラミックス素子5を含むように、被覆層7および基材4を厚み方向に切断する切断工程、を備えている。
【選択図】図1
Description
本発明は、波長変換部材およびその製造方法、詳しくは、波長変換部材の製造方法、および、それにより製造される波長変換部材に関する。
発光ダイオード装置は、一般的に、基板の表面に実装され、青色光を発光するLED(発光ダイオード素子)と、青色光を黄色光に変換でき、LEDの上に設けられる蛍光体層と、LEDを封止する封止層とを備えている。そのような発光ダイオード装置は、封止層に封止されるLEDから発光され、蛍光体層を透過した青色光と、蛍光体層において青色光の一部が波長変換された黄色光との混色によって、白色光を発光する。
このような発光ダイオード装置を製造する方法として、以下の方法が提案されている(例えば、特許文献1参照。)。
すなわち、まず、透明封止層に凹部に設け、その凹部に硬化性の蛍光体組成物をポッティングにより注入し、硬化させることによって、透明封止層と蛍光体層とを備えた波長変換シートを作製し、次いで、波長変換シートの蛍光体層の表面にLEDを埋設する方法が提案されている。
しかるに、発光ダイオード装置や半導体レーザー装置などの半導体発光装置では、ハイパワー(高出力)の光源が装備される場合がある。そのようなハイパワーの光を波長変換シートにて波長変換する場合、波長変換シートには高度の耐熱性が必要となる。そこで、波長変換シートに、耐熱性に優れる蛍光体セラミックスを用いることが検討されている。
しかしながら、蛍光体セラミックスは、蛍光体を高温(例えば、1000℃以上)にて焼結するため、特許文献1の方法のように、蛍光体組成物をポッティングし、硬化させることにより形成できないという不具合がある。
本発明の目的は、波長変換部材を簡易にかつ工業的に製造できる方法、および、その方法により製造され、耐熱性に優れた波長変換部材を提供することにある。
本発明の波長変換部材の製造方法は、蛍光体セラミックス層を基材の上に配置する配置工程、前記基材の厚み方向と直交する方向に間隔を隔てて複数の蛍光体セラミックス素子が配置されるように、前記蛍光体セラミックス層の一部を除去する除去工程、前記蛍光体セラミックス素子の表面を被覆するように、前記基材の上に、無機物を含有する被覆層を形成する形成工程、ならびに、少なくとも1つの前記蛍光体セラミックス素子を含むように、前記被覆層および前記基材を厚み方向に切断する切断工程を備えることを特徴としている。
また、本発明の波長変換部材の製造方法では、前記形成工程が、セラミックスインク、または、無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも1種の無機粒子ならびに硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物を、前記基材の上に塗布し、硬化させる工程を備えることが好適である。
また、本発明の波長変換部材の製造方法では、前記除去工程が、前記蛍光体セラミックス層の一部を、ブレードを用いて掻き取る工程を備えることが好適である。
また、本発明の波長変換部材の製造方法では、前記基材が、易剥離性シートであることが好適である。
本発明の波長変換部材は、上記の製造方法により得られることを特徴としている。
本発明の波長変換部材の製造方法では、蛍光体セラミックス素子と、その表面を被覆する被覆層とを備える波長変換部材を簡易かつ工業的に製造することができる。
本発明の製造方法によって得られる本発明の波長変換部材は、耐熱性に優れている。
図1A〜図1Iを参照して、波長変換部材1の製造方法を説明する。
なお、図1A〜図1Iの紙面上下方向を「上下方向」(第1方向、厚み方向)とし、紙面上側が上側であり、紙面下側が下側である。また、図1A〜図1Iの紙面左右方向を「幅方向」(第2方向、左右方向、第1方向に直交する方向)とし、紙面右方向が右側であり、図1A〜図1Iの紙面左方向が左側である。また、図1A〜図1Iの紙厚方向を「前後方向」(第3方向、第1方向および第2方向に直交する方向)とし、図1A〜図1Iの紙厚手前が前側であり、図1A〜図1Iの紙厚奥側が後側である。図1A〜図1I以外の図面についても、図1A〜図1Iの方向を基準する。
波長変換部材1の製造方法は、グリーンシート2を用意する工程、グリーンシート2を焼成する工程、蛍光体セラミックス層3を基材4に配置する工程、蛍光体セラミックス層3の一部を掻き取る工程、蛍光体セラミックス素子5を得る工程、硬化性層6を形成する工程、被覆層7を形成する工程、被覆層7および基材4を切断する工程、および、波長変換部材1を得る工程を備える。
まず、図1Aに示すように、グリーンシート2を用意する(用意工程)。グリーンシート2は、例えば、蛍光体材料、バインダー樹脂および溶媒を含むスラリーを、離型シート8の上面に塗布および乾燥させることにより、形成する。
蛍光体材料としては、後述する蛍光体を構成する原材料であって、例えば、酸化アルミニウム、酸化イットリウム、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、さらには、それらに他の元素を賦活させたものなどから適宜選択して調製される。
バインダー樹脂は、グリーンシート2の作製に用いられる公知のバインダー樹脂を使用すればよく、例えば、アクリル系ポリマー、ブチラール系ポリマー、ビニル系ポリマー、ウレタン系ポリマーなどが挙げられる。好ましくは、アクリル系ポリマーが挙げられる。
バインダー樹脂の含有割合は、蛍光体材料とバインダー樹脂との合計体積量に対して、例えば、5体積%以上、好ましくは、20体積%以上であり、また、80体積%以下、好ましくは、60体積%以下である。
溶媒としては、例えば、水、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メタノール、エタノール、トルエン、プロピオン酸メチル、メチルセルソルブなどの有機溶媒が挙げられる。
溶媒の含有割合は、スラリーにおいて、例えば、1〜30質量%である。
スラリーには、必要に応じて、分散剤、可塑剤、焼結助剤などの公知の添加剤を含有することができる。
そして、上記成分を上記割合で配合し、ボールミルなどで湿式混合することにより、スラリーを調製する。
次いで、スラリーを、ドクターブレード、グラビアコータ、ファウンテンコータ、キャストコータ、スピンコータ、ロールコータなどの公知の塗布方法により離型シート8の上面に塗布し、乾燥することにより、グリーンシート2を形成する。
離型シート8としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)フィルムなどのポリエステルフィルム、例えば、ポリカーボネートフィルム、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどのポリオレフィンフィルム、例えば、ポリスチレンフィルム、例えば、アクリルフィルム、例えば、シリコーン樹脂フィルム、フッ素樹脂フィルムなどの樹脂フィルムなどが挙げられる。さらに、例えば、銅箔、ステンレス箔などの金属箔も挙げられる。好ましくは、樹脂フィルム、さらに好ましくは、ポリエステルフィルムが挙げられる。
離型シート8の表面には、離型性を高めるため、必要により離型処理が施されている。
離型シート8の厚みは、例えば、取扱性、コストの観点から、例えば、10〜200μmである。
このようにして得られるグリーンシート2は、蛍光体セラミックス層3(蛍光体セラミックスプレート)の焼結前セラミックスであって、平面視略矩形状の平板形状に形成されている。
なお、グリーンシート2は、所望の厚みを得るために、複数(複層)のグリーンシート2を熱ラミネートによって積層することにより形成することもできる。
グリーンシート2の厚みは、例えば、10μm以上、好ましくは、30μm以上であり、また、例えば、500μm以下、好ましくは、200μm以下である。
次いで、図1Bに示すように、グリーンシート2を焼成する(焼成工程)。
焼成温度は、例えば、1300℃以上、好ましくは、1500℃以上であり、また、例えば、2000℃以下、好ましくは、1800℃以下である。
焼成時間は、例えば、1時間以上、好ましくは、2時間以上であり、また、例えば、24時間以下、好ましくは、5時間以下である。
焼成は、常圧下で実施してもよく、また、減圧下または真空下で実施してもよい。
上記焼成(本焼成)の前に、バインダー樹脂や分散剤などの有機成分を熱分解および除去するために、電気炉を用いて、空気中、例えば、600〜1300℃で予備加熱し、脱バインダー処理を実施してもよい。
また、焼成における昇温速度は、例えば、0.5〜20℃/分である。
これにより、蛍光体セラミックス層3を得る。
このようにして得られる蛍光体セラミックス層3は、平面視略矩形状の平板形状に形成されている。
蛍光体セラミックス層3の厚みは、例えば、10μm以上、好ましくは、50μm以上であり、また、例えば、500μm以下、好ましくは、200μm以下である。
次いで、図1Cに示すように、蛍光体セラミックス層3を基材4に配置する(配置工程)。具体的には、蛍光体セラミックス層3を基材4の上面の略中央部に配置する。
基材4としては、ブレード(後述)の掻き取り性、および、波長変換部材1に対する基材4の剥離性の観点から、好ましくは、易剥離性シートが挙げられる。易剥離性シートは、例えば、加熱などにより容易に剥離できる熱剥離シートから形成されている。
熱剥離シートは、支持層と、支持層の上面に積層された粘着層とを備えている。
支持層は、例えば、ポリエステルなどの耐熱性樹脂から形成されている。
粘着層は、例えば、常温(25℃)において、粘着性を有し、加熱時に、粘着性が低減する(あるいは、粘着性を失う)熱膨張性粘着剤などから形成されている。
熱剥離シートは、市販品を用いることができ、具体的には、リバアルファシリーズ(登録商標、日東電工社製)などを用いることができる。
熱剥離シートは、支持層によって、蛍光体セラミックス層3(ひいては、波長変換部材1)を、粘着層を介して確実に支持しながら、加熱による粘着層の粘着性の低下に基づいて、波長変換部材1から剥離される。
また、基材4は、例えば、ポリオレフィン(具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン)、エチレン・酢酸ビニル共重合体(EVA)などのビニル重合体、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネートなどのポリエステル、例えば、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂などの樹脂材料などから形成されていてもよい。また、基材は、例えば、鉄、アルミニウム、ステンレスなどの金属材料などから形成することもできる。
基材4の厚みは、例えば、10〜1000μmである。
これにより、基材4と、基材4の上面に設けられる蛍光体セラミックス層3とを備えるセラミックス積層体9を得る。
次いで、図1Dに示すように、蛍光体セラミックス層3の一部を除去する(除去工程)。具体的には、ブレードとしてのダイシングブレード10を用いて、蛍光体セラミックス層3の一部を掻き取る。
ダイシングブレード10は、公知または市販のダイシング装置に使用される円盤状の回転刃である。ダイシングブレード10の先端(下端)は、切断方向に沿う方向(図1Dでは、紙厚方向である前後方向)に投影したときに、上下方向に延びる略矩形状(板状)に形成されている。すなわち、切断面が略矩形状となるように形成されている。
ダイシングブレード10の先端における幅方向長さXは、例えば、0.05mm以上、好ましくは、0.1mm以上であり、例えば、2.0mm以下、好ましくは、1.0mm以下である。
この工程では、まず、図1Dに示すように、蛍光体セラミックス層3の一部を前後方向に沿って掻き取る。
具体的には、セラミックス積層体9を、切断方向が前後方向となるように、ダイシング装置内に配置する。続いて、ダイシングブレード10の移動時に、ダイシングブレード10の先端(下端)が蛍光体セラミックス層3と接触し、かつ、基材4を貫通しないように、ダイシングブレード10またはセラミックス積層体9の配置を調整する。すなわち、ダイシングブレード10の先端が基材4の上面に到達し、かつ、基材4の下面に到達しないように、ダイシングブレード10またはセラミックス積層体9の上下方向位置を調整する。続いて、ダイシングブレード10を高速回転させながら、切断方向に沿う前後方向に移動させる。
これにより、ダイシングブレード10(先端周辺)と接触する部分の蛍光体セラミックス層3を、前後方向に沿って、基材4から掻き取る。すなわち、蛍光体セラミックス層3は、略矩形状に掻き取られる。掻き取られた部分では、基材4の上面が露出する。
この前後方向の掻き取りを、図1Dの仮想線に示すように、所望の間隔(すなわち、所望の蛍光体セラミックス素子5の幅方向長さ)を隔てて、繰り返し実施する。
次いで、上記と同様にして、ダイシングブレード10を高速回転させながら、切断方向が幅方向に沿うように移動させることにより、蛍光体セラミックス層3の一部を幅方向に沿って掻き取る。この幅方向の掻き取りを所望の間隔を隔てて、繰り返し実施する。
すなわち、図2に示すように、蛍光体セラミックス層3を格子状に掻き取る。
このようにして、図1Eおよび図2に示すように、基材4と、基材4の上面に格子状に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子5とを備える素子配置基材11を得る。
なお、上記工程では、蛍光体セラミックス層3を固定し、ダイシングブレード10を移動することにより、蛍光体セラミックス層3の一部を掻き取っているが、例えば、高速回転するダイシングブレード10の位置を固定し、ダイシングブレード10に対し、セラミックス積層体9をX−Yステージなどによって前後方向または幅方向に移動させることにより、蛍光体セラミックス層3の一部を掻き取ることもできる。
蛍光体セラミックス素子5のそれぞれは、断面視略矩形状および平面視略矩形状に形成されている。
蛍光体セラミックス素子5の幅方向長さYは、例えば、0.2mm以上、好ましくは、1.0mm以上であり、また、例えば、10mm以下、好ましくは、5mm以下である。蛍光体セラミックス素子5の前後方向長さは、例えば、0.05mm以上、好ましくは、0.1mm以上であり、また、例えば、5mm以下、好ましくは、3mm以下である。
複数の蛍光体セラミックス素子5の幅方向間隔および前後方向間隔は、ダイシングブレード10の先端の幅方向長さXと同一である。
次いで、図1Fおよび図1Gに示すように、蛍光体セラミックス素子5の表面を被覆するように、基材4の上に、無機物を含有する被覆層7を形成する(形成工程)。
形成工程では、まず、図1Fに示すように、無機物を含有する硬化性組成物を蛍光体セラミックス素子5の上面および側面を被覆するように基材4の上に公知の方法で塗布し、硬化性層6を形成する(硬化性層形成工程)。
硬化性組成物としては、無機物を含有し、硬化性を備えるものであれば限定されず、例えば、セラミックスインク、硬化性樹脂および無機粒子を含有する硬化性樹脂組成物、アルカリ金属ケイ酸塩および無機粒子を含有するケイ酸塩水溶液が挙げられる。
セラミックスインクは、例えば、無機物のセラミックスと、オルガノポリシロキサンなどのバインダーと、溶媒とを含有し、低温(例えば、120〜180℃)で硬化(固化)する。セラミックスインクにおける無機物としては、例えば、二酸化珪素、二酸化チタン、チタン酸カリウムなどの白色顔料などが挙げられる。溶媒としては、ブチルジグリコールエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテルなどのエーテルが挙げられる。なお、分散性の観点から、好ましくは、白色顔料は表面処理がなされている。
セラミックスインクとしては、市販品を用いることができ、具体的には、株式会社アイン社製のセラミックスインク(RGタイプ、ANタイプ、UVタイプ、SDタイプ)などが挙げられる。
硬化性樹脂組成物に含まれる硬化性樹脂としては、例えば、硬化性シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。好ましくは、硬化性シリコーン樹脂が挙げられる。
硬化性シリコーン樹脂としては、例えば、縮合反応硬化型シリコーン樹脂、付加反応硬化型シリコーン樹脂などが挙げられる。好ましくは、付加反応硬化型シリコーン樹脂が挙げられる。
付加反応硬化型シリコーン樹脂は、例えば、主剤となるエチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサンと、架橋剤となるオルガノハイドロジェンシロキサンとを含有するシリコーン樹脂組成物から構成される。付加反応硬化型シリコーン樹脂は、通常、主剤(エチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサン)を含有するA液と、架橋剤(オルガノハイドロジェンシロキサン)を含有するB液との2液として提供される。そして、主剤(A液)と架橋剤(B液)とを混合して混合液を調製し、混合液から被覆層7を形成する工程において、エチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサンとオルガノハイドロジェンシロキサンとが加熱などにより付加反応することにより、付加反応硬化型シリコーン樹脂が硬化して、シリコーンエラストマー(硬化体)を形成する。
付加反応硬化型シリコーン樹脂としては、市販品(商品名:KER−2500、信越化学工業社製、商品名:LR−7665、旭化成ワッカー社製など)を用いることができる。
無機粒子を構成する無機物としては、例えば、二酸化珪素、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸複合酸化物(例えば、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム)などの無機酸化物、例えば、銀、アルミニウムなどの金属などが挙げられる。光反射性、放熱性の観点から、好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、銀が挙げられ、長期耐熱性の観点から、より好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウムが挙げられ、さらに好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウムが挙げられる。
無機粒子の平均粒子径(平均最大長さ)は、例えば、0.1〜50μmである。
硬化性樹脂組成物としては、好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウムおよび銀からなる群から選択される少なくとも1種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、より好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウムおよびチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも1種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、さらに好ましくは、二酸化チタンおよび酸化アルミニウムの少なくとも1種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられる。
ケイ酸塩水溶液に含まれるアルカリ金属ケイ酸塩としては、例えば、ケイ酸ナトリウム(水ガラス)などが挙げられる。
硬化性組成物における無機物の含有割合(固形分量)は、例えば、30質量%以上、好ましくは、40質量%以上、さらに好ましくは、60質量%以上であり、例えば、90質量%以下、好ましくは、80質量%以下である。硬化性組成物におけるバインダーまたは硬化性樹脂の含有割合(固形分量)は、例えば、10質量%以上、好ましくは、20質量%以上であり、例えば、70質量%以下、好ましくは、60質量%以下、さらに好ましくは、40質量%以下である。
硬化性組成物としては、好ましくは、セラミックスインク;無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも1種の無機粒子ならびに硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、より好ましくは、セラミックスインク;無機酸化物粒子および硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、さらに好ましくは、セラミックスインクが挙げられる。これにより、被覆層7の放熱性、反射性を向上させることができる。
硬化性組成物の塗布方法としては、印刷、ディスペンサなどの公知の塗布方法が挙げられる。
このようにして、基材4と、基材4の上に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子5と、複数の蛍光体セラミックス素子5の上面および側面を被覆するように、基材4の上に形成された硬化性層6とを備える硬化性層−素子積層体12を得る。
次いで、図1Gに示すように、被覆層7を形成する(被覆層形成工程)。具体的に、硬化性層6を加熱によって硬化(固化)させることにより、被覆層7を形成する。
加熱温度は、例えば、100℃以上、好ましくは、120℃以上であり、また、例えば、200℃以下、好ましくは、180℃以下である。
加熱時間は、例えば、0.5時間以上、好ましくは、1時間以上であり、また、例えば、12時間以下、好ましくは、6時間以下である。
また、必要に応じて、加熱硬化の前に、例えば、50〜100℃、1〜10時間の条件下で、乾燥工程を実施することもできる。
これにより、硬化性層6が加熱硬化され、被覆層7が形成される。
すなわち、基材4と、基材4の上に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子5と、複数の蛍光体セラミックス素子5の上面および側面を被覆するように、基材4の上に形成された被覆層7とを備える被覆層−素子積層体13を得る。
次いで、図1Hに示すように、1つの蛍光体セラミックス素子5を含むように、被覆層7および基材4を厚み方向に切断する(切断工程)。すなわち、複数の蛍光体セラミックス素子5に切り分けて、蛍光体セラミックス素子5を個片化(個別化)する。
具体的に、互いに隣接する蛍光体セラミックス素子5の間において、厚み方向に沿って、幅狭ブレード19を用いて、被覆層7および基材4を、ダイシングにより切断加工する。
幅狭ブレード19は、ダイシングブレード10よりも幅が狭いブレードであって、公知または市販のダイシング装置に使用される円盤状の回転刃である。幅狭ブレード19は、切断方向に沿う方向(図1Hでは、紙厚方向である前後方向)に投影したときに、上下方向に延びる略矩形状(板状)に形成されている。
幅狭ブレード19の幅方向長さZは、ダイシングブレード10の幅方向長さXよりも狭く、例えば、Xの80%以下、好ましくは、60%以下であり、また、例えば、10%以上、好ましくは、30%以上である。具体的には、例えば、0.01mm以上、好ましくは、0.05mm以上であり、また、例えば、1.5mm以下、好ましくは、0.8mm以下である。
この切断工程では、被覆層−素子積層体13をダイシング装置内に配置する。続いて、被覆層7および基材4を厚み方向に切断するように、幅狭ブレード19または被覆層−素子積層体13の配置を調整する。すなわち、幅狭ブレード19の先端が、被覆層7を貫通して基材4の下面に到達するように、幅狭ブレード19または被覆層−素子積層体13の上下方向位置を調整する。そして、上記除去工程と同様にして、幅狭ブレード19を高速回転させながら、互いに隣接する蛍光体セラミックス素子5の間を、前後方向および幅方向に(すなわち格子状に)移動させて、被覆層7および基材4を切断加工する。
これにより、図1Iに示すように、基材4と、個別化された蛍光体セラミックス素子5と、被覆層7とを備える基材積層波長変換部材14を得る。
次いで、図1Iの仮想線に示すように、基材4を剥離することにより、個別化された蛍光体セラミックス素子5と、被覆層7とを備える波長変換部材1を得る。
蛍光体セラミックス素子5は、基材4の上面の平面視略中央に設けられ、蛍光体のセラミックス(焼成体)から形成されている。
蛍光体セラミックスに含有される蛍光体は、波長変換機能を有しており、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体などが挙げられる。
黄色蛍光体としては、例えば、(Ba,Sr,Ca)2SiO4;Eu、(Sr,Ba)2SiO4:Eu(バリウムオルソシリケート(BOS))などのシリケート蛍光体、例えば、Y3Al5O12:Ce(YAG(イットリウム・アルミニウム・ガーネット):Ce)、Tb3Al3O12:Ce(TAG(テルビウム・アルミニウム・ガーネット):Ce)などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、Ca−α−SiAlONなどの酸窒化物蛍光体などが挙げられる。赤色蛍光体としては、例えば、CaAlSiN3:Eu、CaSiN2:Euなどの窒化物蛍光体などが挙げられる。
被覆層7は、蛍光体セラミックス素子5の表面を被覆するように、基材4の上面に設けられている。具体的には、蛍光体セラミックス素子5の表面(上面および側面)、ならびに、基材4の上面(蛍光体セラミックス素子5が配置されている面を除く)を被覆するように、基材4の上面に設けられている。
被覆層7の厚み(図1Iにおける蛍光体セラミックス素子5の上面から被覆層7の上面までの距離T)は、例えば、10μm以上、好ましくは、50μm以上であり、また、例えば、500μm以下、好ましくは、200μm以下である。
被覆層7の側面の幅(図1Iにおける蛍光体セラミックス素子5の側面から被覆層7の外側表面までの距離W)は、例えば、10μm以上、好ましくは、50μm以上であり、また、例えば、500μm以下、好ましくは、200μm以下である。
被覆層7は、上記したように、無機物を含有する組成物から形成されている。
被覆層7は、好ましくは、放熱層および反射層としての役割を有している。
被覆層7の熱伝導率は、0.20W/m・Kを超過し、好ましくは、1.0W/m・K以上、さらに好ましくは、3.0W/m・K以上であり、また、例えば、30.0W/m・K以下でもある。熱伝導率は、キセノンフラッシュアナライザー(NETZSCH社製 LFA447により求められる。
被覆層7の反射率は、例えば、80%以上、好ましくは、90%以上であり、また、例えば、100%以下である。反射率は、紫外可視分光光度計(「V670」、日本分光社製)を用いて、波長450nmの光の反射を測定することにより求められる。
この波長変換部材1は、例えば、車載灯具、高天井吊下げ灯具、道路灯具、演芸灯具などの高出力の光源を備える遠方照射向けの半導体発光装置(例えば、発光ダイオード装置、半導体レーザー装置)などに用いられる。
具体的には、図3に示すように、半導体発光装置15は、光源16と、波長変換放熱部材17とを備えている。
光源16は、例えば、発光ダイオード(LED)、半導体レーザー(LD)などが挙げられる。
波長変換放熱部材17は、光源16から間隔を隔てて対向配置され、波長変換部材1と放熱部材18とを備えている。
放熱部材18は、波長変換部材1の被覆層7の表面(下面)に設けられている。放熱部材18は、平面視略矩形状の平板状に形成されており、下面には、放熱性を向上させるための複数の凸部が下側に向かって設けられている。放熱部材18は、例えば、ヒートシンクであり、例えば、アルミニウム、銅などの熱伝導性金属やAlNなどのセラミックス材料から形成されている。放熱部材18によって、波長変換部材1において生じる熱を外部に放熱することができる。
波長変換放熱部材17は、波長変換部材1の被覆層7の表面に、公知の熱伝導性接着剤層(図示せず)を介して放熱部材18を接着させ、次いで、加熱などにより、基材4を被覆層7および蛍光体セラミックス素子5から剥離することにより得られる。
そして、このような波長変換部材1では、蛍光体層が蛍光体セラミックス素子5から形成されているため、耐熱性および放熱性に優れる。
また、蛍光体セラミックス素子5を被覆する被覆層7が、無機物を含有しているため、蛍光体セラミックス素子5において生じる熱を被覆層7を介して外部に効率よく伝導でき、放熱性に優れる。また、蛍光体セラミックス素子5にて拡散・放射される光を効率よく反射することもできる。
また、このような波長変換部材1の製造方法では、個片化された蛍光体セラミックス素子5を備え、耐熱性、放熱性および反射性に優れる波長変換部材1を簡易かつ工業的に製造することができる。
(変形例)
以降の各図において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
以降の各図において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
図1Dの実施態様では、断面視略矩形のダイシングブレード10を用いて蛍光体セラミックス層3の一部を掻き取っているが、例えば、図4Aに示すように、先端が断面視略三角形状のダイシングブレード10aを用いて蛍光体セラミックス層3の一部を掻き取ることもできる。
具体的には、図4Aに示すように、三角状ダイシングブレード10aの移動時に、ダイシングブレード10aの先端が蛍光体セラミックス層3を貫通し、基材4の内部に到達できるように、ダイシングブレード10aまたはセラミックス積層体9を配置する。具体的には、ダイシングブレード10aの先端が基材4の上面に到達し、かつ、基材4の下面に到達しないように、ダイシングブレード10またはセラミックス積層体9の上下方向位置を調整する。
次いで、三角状ダイシングブレード10aを前後方向に移動させて、三角状ダイシングブレード10aと接触する蛍光体セラミックス層3を基材4の上面から掻き取る。
次いで、上記と同様にして、三角状ダイシングブレード10aを幅方向に移動させて、蛍光体セラミックス層3の一部を基材4から掻き取る。すなわち、蛍光体セラミックス層3を格子状に掻き取る。
このようにして、図4Bに示すように、基材4と、基材4の上に格子状に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子5とを備える素子配置基材11を得る。
図4Bで得られる蛍光体セラミックス素子5は、上側に向かって幅が狭くなる断面視略台形に形成されている。また、基材4の上面には、三角状ダイシングブレード10aの先端形状に対応した三角形状の凹部20が形成されている。
次いで、図1Fおよび図1Gに示す工程と同様にして、図4Cに示すように、蛍光体セラミックス素子5の上面および側面を被覆するように被覆層7を形成して、被覆層−素子積層体13を得る。
次いで、図1Hに示す工程と同様にして、図4Dに示すように、幅狭ブレード19を用いて、1つの蛍光体セラミックス素子5を含むように、被覆層7および基材4を厚み方向に切断する。
なお、凹部20の幅方向長さよりも幅方向長さが短い幅狭ブレード19を用いる。
これにより、図4Eに示すように、個片化された断面視略台形状の蛍光体セラミックス素子5と、被覆層7とを備える波長変換部材1を得る。
図4A〜図4Eの実施形態も、図1A〜図1Iの実施形態と同様の作用効果を奏する。
図1Gの実施形態では、蛍光体セラミックス素子5の上面および側面を被覆するように、被覆層7を形成しているが、例えば、図5Aに示すように、蛍光体セラミックス素子5の側面のみを被覆するように、被覆層7を形成することもできる。
すなわち、被覆層7は、蛍光体セラミックス素子5の上面に被覆されずに、蛍光体セラミックス素子5の側面全面を被覆するように、形成されている。被覆層7は、被覆層7の上面が蛍光体セラミックス素子5の上面と面一となるように、形成されている。
次いで、図1Hに示す工程と同様にして、1つの蛍光体セラミックス素子5を含むように、被覆層7および基材4を厚み方向に切断し、図5Bに示すように、個片化された蛍光体セラミックス素子5を備える波長変換部材1を得る。
この波長変換部材1は、上面が露出する蛍光体セラミックス素子5と、蛍光体セラミックス素子5の側面を被覆する被覆層7とを備える。
図5A〜図5Bの実施形態も、図1A〜図1Iの実施形態と同様の作用効果を奏する。
なお、図1Hでは、1つのダイシングブレード10を用いて、蛍光体セラミックス層3の一部を掻き取っているが、例えば、図示しないが、複数のダイシングブレード10を用いて、蛍光体セラミックス層3の一部を同時に掻き取ることもできる。すなわち、複数のダイシングブレード10を幅方向または前後方向に間隔を隔てて配置し、複数のダイシングブレードを高速回転させながら、複数のダイシングブレード10またはセラミックス積層体9を同時に移動させることもできる。
また、図1Iでは、1つの蛍光体セラミックス素子5を含むように、被覆層7および基材4を切断しているが、例えば、図示しないが、2つ以上の蛍光体セラミックス素子5を含むように、被覆層7および基材4を切断することもできる。
以下に、実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はそれらに限定されない。また、以下の記載において用いられる配合割合(含有割合)、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合(含有割合)、物性値、パラメータなど該当記載の上限値(「以下」、「未満」として定義されている数値)または下限値(「以上」、「超過」として定義されている数値)に代替することができる。
酸化イットリウム粒子(純度99.9%、日本イットリウム社製)11.34g、酸化アルミニウム粒子(純度99.9%、住友化学社製)8.577g、および、酸化セリウム粒子0.087gからなる蛍光体材料の粉末を調製した。
調製した蛍光体材料の粉末20gと、水溶性バインダー樹脂(「WB4101」、Polymer Inovations,Inc社製)とを、固形分の体積比率が60:40となるように混合し、さらに蒸留水を加えてアルミナ製容器に入れ、直径3mmのジルコニアボールを加えて24時間、ボールミルにより湿式混合することで、蛍光体の原料粒子のスラリーを調製した。
次いで、調製したスラリーを、離型シートとしてのPETフィルム8上に、ドクターブレード法によりテープキャスティングして乾燥することにより、厚み75μmのグリーンシート2を形成した(図1A参照)。その後、グリーンシート2をPETフィルム8から剥離し、グリーンシート2を20mm×20mmのサイズに切り出した。切り出したグリーンシート2を2枚作製し、この2枚のグリーンシート2をホットプレスを用いて熱ラミネートすることにより、グリーンシート積層体2を作製した。
次いで、作製したグリーンシート積層体2を、電気マッフル炉にて、大気中、1℃/分の昇温速度で1200℃まで加熱し、バインダー樹脂などの有機成分を分解除去する脱バインダー処理を実施した。その後、高温真空炉にグリーンシート積層体2を移し、約10−3Torr(約0.13Pa)の減圧下で、5℃/分の昇温速度で1750℃まで加熱し、その温度で3時間焼成することで、厚み120μmの、Y3Al5O12:Ceからなる蛍光体セラミックス層3(蛍光体セラミックスプレート)を作製した(図1B参照)。
次いで、蛍光体セラミックス層3を、ダイシング装置(商品名「ダイシングソー」、DISCO社製)のダイシングフレームに設置された熱剥離シート4(基材、商品名「リバアルファ31950」、日東電工社製)の粘着層面(上面)に貼着して、セラミックス積層体9を得た(図1C参照)。
次いで、先端が断面視略矩形状のダイシングブレード10(先端の幅X:0.4mm)の上下方向位置を、ダイシングブレード10の先端が熱剥離シート4の上面と一致するように、調整した。
次いで、ダイシングブレード10を高速回転させながら、幅方向の間隔(Y)および前後方向の間隔のそれぞれが3.0mmとなるように、ダイシングブレード10をセラミックス積層体9に対して相対移動させることにより、蛍光体セラミックス層3の一部を格子状に掻き取った(図1D参照)。
これにより、熱剥離シート4の上に、複数の蛍光体セラミックス素子5(3.0mm×3.0mm)が、前後方向および幅方向に0.4mmの間隔を隔てて格子状に整列配置された素子配置基材11を得た(図1Eおよび図2参照)。
次いで、硬化性層6の材料としてセラミックスインク(商品名「RG12−22」、白色、株式会社アイン製)を準備し、蛍光体セラミックス素子5の上面および側面を被覆するように、ドクターブレードにて塗布し、硬化性層6を形成した。これにより、硬化性層−素子積層体12を得た(図1F参照)。
次いで、硬化性層−素子積層体12を90℃で5時間乾燥させた後に、150℃で2時間加熱硬化させることにより、被覆層7(厚み100μm)を形成した。これにより、被覆層−素子積層体13を得た(図1G参照)。
次いで、ダイシング装置内に被覆層−素子積層体13を配置した。その後、先端が断面視略矩形状の幅狭ブレード19(先端の幅Z:0.2mm)を用いて、蛍光体セラミックス素子5間の幅方向中央および前後方向中央を、被覆層7および熱剥離シート4の厚み方向に貫通するように切断した(図1H参照)。すなわち、3.2mm×3.2mmのサイズとなるように被覆層−素子積層体13を切断した。これにより、蛍光体セラミックス素子5を個片化し、基材積層波長変換部材14を得た。
次いで、得られた基材積層波長変換部材14から熱剥離シート4を200℃で剥離した。これにより、1つの蛍光体セラミックス素子5(3.0mm×3.0mm、厚み120μm)および被覆層7(3.2mm×3.2mm、側面幅W:0.1mm、厚みT:100μm)を備える波長変換部材1を作製した(図1I参照)。
1 波長変換部材
3 蛍光体セラミックス層
4 基材
5 蛍光体セラミックス素子
7 被覆層
10 ダイシングブレード
3 蛍光体セラミックス層
4 基材
5 蛍光体セラミックス素子
7 被覆層
10 ダイシングブレード
Claims (5)
- 蛍光体セラミックス層を基材の上に配置する配置工程、
前記基材の厚み方向と直交する方向に間隔を隔てて複数の蛍光体セラミックス素子が配置されるように、前記蛍光体セラミックス層の一部を除去する除去工程、
前記蛍光体セラミックス素子の表面を被覆するように、前記基材の上に、無機物を含有する被覆層を形成する形成工程、ならびに、
少なくとも1つの前記蛍光体セラミックス素子を含むように、前記被覆層および前記基材を厚み方向に切断する切断工程
を備えることを特徴とする、波長変換部材の製造方法。 - 前記形成工程が、セラミックスインク、または、無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも1種の無機粒子ならびに硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物を、前記基材の上に塗布し、硬化させる工程を備えることを特徴とする、請求項1に記載の波長変換部材の製造方法。
- 前記除去工程が、前記蛍光体セラミックス層の一部を、ブレードを用いて掻き取る工程を備えることを特徴とする、請求項1または2に記載の波長変換部材の製造方法。
- 前記基材が、易剥離性シートであることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。
- 請求項1〜4のいずれか一項に記載の製造方法により得られることを特徴とする、波長変換部材。
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