TWI491307B - 圖案化方法及使用其之裝置的製造方法及裝置 - Google Patents

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Description

圖案化方法及使用其之裝置的製造方法及裝置
本發明係關於用於構成包括有機EL(電激發光)元件在內之有機TFT(薄膜電晶體)或光電轉換元件、各種感測器等裝置的薄膜之圖案化方法，及使用該圖案化方法之裝置之製造方法。
有機EL元件係由陰極注入之電子與由陽極注入之電洞(hole)會在夾在兩極之有機發光層內再結合者。自從由柯達公司之C. W. Tang等人發表有機EL元件會以高亮度發光以來(參閱非發明專利文獻1)，許多研究機構一直在進行檢討。
該發光元件係體態為薄型且藉由在低驅動電壓下之高亮度發光、與發光層使用各種有機材料，則可獲得包括紅(R)、綠(G)、藍(B)之三原色在內之各種發光色，因此，作為彩色顯示器之實用化已見進展。例如，在第1圖所示之主動矩陣型彩色顯示器方面，則要求一種以使得對應於用於構成畫素(pixel)之R、G、B的各副畫素(sub-pixel)的方式至少將發光層17R、17G、17B高精確度地加以圖案化之技術。此外，為實現高性能有機EL元件則需要多層結構，因此必須依序積層典型膜厚為0.1μm以下之電洞注入層、電洞傳輸層、發光層、電子傳輸層、電子注入層等。
傳統上，薄膜之微細圖案化係一直使用光刻法(photolithography method)、噴墨法或印刷法等之「濕式製程(塗布法)」。然而，在濕式製程中，當在預先形成的基底層上塗布光阻或印墨等時，則不容易完全防止極薄的基底層之形態變化或非吾所欲之混合等，因此可使用的材料則自然而然地會受到限制。此外，也不容易達成從溶液藉由乾燥所形成的薄膜在畫素內之膜厚均勻性，及基板內之畫素之間的均勻性，且會引起伴隨膜厚不均勻的電流集中或元件劣化，以致有顯示器應具備的性能降低之問題。
不使用濕式製程而使用乾式製程之圖案化方法，則在檢討一種「遮罩蒸鍍法(mask deposition method)」。實際已付諸實用的小型有機EL顯示器之發光層係主要以本方式加以圖案化所形成。然而，由於蒸鍍遮罩係必須在金屬板鑽出精密的孔，大型化與精確度之兩者並存則有困難，而且，由於愈大型化，則愈有損及基板與蒸鍍遮罩之密著性的傾向，以致對於大型有機EL顯示器方面之適用則有困難。
為以乾式製程實現大型化，則已揭述一種預先將施體薄膜(donor film)上之有機EL材料加以圖案化，然後在經將裝置基板(device substrate)與施體薄膜上之有機EL材料處於靠緊狀態下加熱施體薄膜全體，藉此將有機EL材料轉印於裝置基板之方法(參閱發明專利文獻1)。並且，也已揭述一種將經圖案化在分區圖案(partition pattern)(隔壁)內的有機EL材料，在並未與裝置基板接觸之狀態而使其對向配置，並以熱板加熱施體基板(donor substrate)全體，藉此使得有機EL材料蒸發而沉積於裝置基板之「蒸鍍轉印法(deposition transfer method)」(參閱發明專利文獻2)。然而，此方法，由於施體基板全體受到加熱而熱膨脹，經圖案化在施體基板上之有機EL材料相對於裝置基板的相對位置則將位移，而且由於愈趨向大型化，則位移量愈大，以致造成欲以高精確度加以圖案化則有困難之問題。並且，以近距離所對向配置的裝置基板會由於輻射而受到加熱，或在設置分區圖案之情況時，則將受到來自分區圖案之脫氣的影響等，以致有裝置性能惡化之問題。
防止由於施體基板之熱膨脹所引起的位移之方法，則已開發出一種「選擇性轉印方式」，該方式係在施體基板上形成光熱轉換層，並將有機EL材料以熱蒸鍍全面成膜在其之上面，然後利用對於光熱轉換層施加高強度雷射的部分照射所產生之熱，將全面形成的、或不使用分區圖案而分開塗布R、G、B的有機EL材料之一部分，加以圖案轉印於裝置基板之方法(參閱發明專利文獻3至4)。然而，由於所產生之熱也會朝著橫方向擴散，使得比雷射照射範圍為寬幅的區域之有機EL材料被轉印，且其之邊界也不明確。如欲防止此問題，則可採取在非常短時間內照射高強度雷射之方法。然而，在此情形下，由於有機EL材料在非常短時間內即受到加熱，不容易正確地控制最高到達溫度。因此，有機EL材料到達分解溫度以上之或然率則增高，以致有裝置性能降低之問題。並且，由於雷射必須選擇性地照射每一個RGB副畫素，以致也有基板愈趨向大型化而增加畫素總數目時，則一片基板的處理時間愈會拖長之問題。
其他之用於防止由於施體基板之熱膨脹所引起的位移之方法，則已揭述一種「直接加熱轉印法」，其係在施體基板並不形成光熱轉換層，而以雷射直接加熱施體基板上的有機EL材料之方法(參閱發明專利文獻5)。在發明專利文獻5中，則進一步以分區圖案使得R、G、B分開塗布的方式降低圖案化時之混色的可能性。然而，由於有機EL材料之典型的膜厚則為例如25nm之非常薄，雷射則未被充分地吸收而到達裝置基板，以致有裝置基板上之基底層則將受到加熱之問題。並且，如欲將有機EL材料加熱至昇華溫度以上以進行充分的轉印時，則需要高強度的雷射，但是，由於雷射一照射到分區圖案時，分區圖案即將劣化，如欲防止劣化則需要高精確度的位置對準使得雷射能針對於有機EL材料而照射，以致大型化則一直有困難。
並且，也已揭述一種藉由在施體基板形成光熱轉換層，並在其之上面分開塗布R、G、B之有機EL材料，然後對光熱轉換層照射雷射使其集體轉印(collective transfer)，以防止由於施體基板熱膨脹所引起的位移之方法(參閱發明專利文獻6)。然而，由於在施體基板上並未形成分區圖案，以溶液狀態塗布R、G、B時則有與鄰接材料混合、或乾燥時之溶劑蒸氣將導致鄰接材料再溶解之問題，因此，如欲以高精確度分開塗布有機EL材料，則有困難。
[先前技術文獻] (發明專利文獻)
發明專利文獻1：日本發明專利特開第2002-260854號公報
發明專利文獻2：日本發明專利特開第2000-195665號公報
發明專利文獻3：發明專利第3,789,991號公報
發明專利文獻4：日本發明專利特開第2005-149823號公報
發明專利文獻5：日本發明專利特開第2004-87143號公報
發明專利文獻6：日本發明專利特開第2008-235011號公報
(非發明專利文獻)
非發明專利文獻1：「Applied Physics Letters」(美國)第51冊第12期第913至915頁(1987年)。
如上所述，在先前技術中，如欲以使得大型化與精確度兩者並存、同時在不至於對有機EL材料造成損傷下穩定地實現微細圖案化則有困難。特別是如欲在施體基板配置分區圖案而利用雷射轉印法，則將引起分區圖案劣化、脫氣或轉印材料之溫度不均勻，因此先前技術係相容性不佳者。
本發明係以解決此等技術問題而提供一種在不至於造成包括有機EL材料在內之薄膜的特性劣化下，可實現大型化且高精確度之微細圖案化之圖案化方法，及使用此等圖案化方法之裝置之製造方法及裝置為其目的。
本發明係以即使使用具有導致脫氣等不良影響之可能性的分區圖案之施體基板，且利用藉由雷射之轉印法，也能解決先前之技術問題為目標所專心研究而達成者。
亦即，本發明之圖案化方法係一種以與裝置基板對向配置經在基板上形成光熱轉換層與分區圖案、且在該分區圖案內存在著轉印材料之施體基板，並以使得該轉印材料之至少一部分與該分區圖案之至少一部分同時受到加熱的方式對光熱轉換層照射光，以將該轉印材料轉印於裝置基板上之圖案化方法。
本發明係可顯現不至於對包括有機EL材料在內之薄膜造成損傷、可實現大型化且高精確度之微細圖案化之顯著的功效者。
 [本發明之最佳實施方式]
第2圖及第3圖顯示係本發明之薄膜圖案化方法之一實例截面圖及平面圖。再者，在本說明書中使用之大部分圖式，係挑選用於構成在彩色顯示器中之多數個畫素的RGB副畫素之最小單元並放大顯示。此外，為幫助理解，則將縱方向(基板之垂直方向)之倍率係比橫方向(基板之面內方向)更放大顯示。
在第2圖中，「施體基板30」係由支撐體31、光熱轉換層33、分區圖案34、以及存在於分區圖案內之轉印材料37(有機EL之RGB各發光材料之塗布膜)所構成。「有機EL元件(裝置基板)10」係由支撐體11、形成於其之上面的TFT(包括引出電極(lead-out electrode)在內)12與平坦化膜13、絶緣層14、第一電極15、以及電洞傳輸層16所構成。再者，由於此等係作為例示用，如後所述各基板之構成並不受限於此等。本實例之兩基板係在經對準施體基板30之分區圖案34、與裝置基板10之絶緣層14的位置之狀態下配置成相對，以便由施體基板30之支撐體31側入射雷射以供光熱轉換層33吸收，並以由此所產生之熱將轉印材料37R、37G、37B同時加熱‧蒸發以使其沉積於裝置基板10之電洞傳輸層16上，藉此將發光層17R、17G、17B加以集體轉印所形成者。在第2圖及第3圖之模式的特徵為：採取以使得夾在轉印材料37R、37G、37B的分區圖案34之全域、與位於轉印材料37R、37B之外側的分區圖案34之一部分區域及轉印材料37同時受到加熱的方式來照射雷射。
如上所述，在施體基板上形成屬於轉印材料以外之異物的分區圖案，由於有分區圖案本身剝離而被轉印、或雜質從分區圖案混入於轉印材料的顧慮，其係本來並非為理想可取之方法。何況如在施體基板上設置光熱轉換層以吸收光，並以所產生之熱而將轉印材料加以轉印之蒸鍍轉印法，轉印材料則將被加熱至較高溫的方式中，以積極地加熱屬於異物的分區圖案的方式照射光，則被視為導致裝置性能惡化的可能性為高者而並無先例存在。
然而，本發明係在設置光熱轉換層的施體基板上，藉由強迫使得與轉印材料同時加熱分區圖案的方式而照射光，才實現高精細的圖案化者。亦即，若根據如上所述之照射方法時，由於在第4圖所示之分區圖案與轉印材料之邊界的溫度降低即將受到抑制，存在於邊界之轉印材料也可充分地獲得加熱轉印。因此，轉印薄膜之膜厚分佈係比先前為均勻化，可防止對於裝置性能之不良影響。此外，在本發明也得知可減少所使用的光之強度。因此，即使以使得轉印材料與分區圖案同時受到加熱的方式而照射光時，也可將由於分區圖案之剝離或來自分區圖案之脫氣等對於裝置性能之不良影響抑制為最小限度。
再者，在作為本發明之較佳的模式之一的將分區圖案之厚度設定為比轉印材料之厚度為厚之情況時，則在分區圖案中之比轉印材料為厚的部分之溫度係不至於上升得那麼高。因此，裝置基板也不至於透過分區圖案而被加熱至高溫，來自分區圖案之脫氣的影響等也幾乎無，因此裝置性能不至於惡化。
此外，根據本發明之較佳的模式，由於其係對於為分區圖案所隔開而存在的不同之轉印材料以跨越分區圖案的方式同時照射光來加熱，藉此可集體轉印不同的轉印材料。例如，如欲根據本發明將第1圖所示有機EL顯示器之RGB各發光層加以圖案化時，由於可將RGB各發光層匯集成一組而以成批方式轉印，與必須對於RGB各發光層依序照射光之先前的方法相比較，則可縮短圖案化時間。由於光以光熱轉換層可充分地吸收，即使為具有不同的光吸收光譜之RGB各發光層，也可使用相同的光源來加熱至大致相同的溫度，因此也無裝置基板因透射光而受到加熱的顧慮。
若分區圖案並未存在時，如第5圖所示，則有可能導致發生相鄰接不同的轉印材料彼此(在本實例則為37R與37G)之混合部分、或轉印材料(例如37G)之邊界位置並未受到充分控制之問題。藉由分區圖案的存在，則可防止形成如上所述之不完全部分，因此即使使用集體轉印也不至於損及裝置性能。此外，分區圖案係可以光刻法等高精確度地加以圖案化，因此可控制不同的轉印材料之轉印圖案的間隙為最小。其係涉及可更進一步提高開口率(aperture ratio)，以製造具有優越耐久性的有機EL顯示器之功效。
第3圖係由施體基板30之支撐體31側所觀看的第2圖之雷射照射情況之模式圖。由於有全面形成之光熱轉換層33隔著，實際上從支撐體31(玻璃板)側是觀看不到分區圖案34或轉印材料37R、37G、37B，但是，為方便說明與雷射之位置關係則以虛線圖示。雷射束係呈矩形，以跨越轉印材料37R、37G、37B之狀態照射，且對於轉印材料37R、37G、37B之排列由垂直方向掃描。再者，雷射束係實施相對性掃描即可，亦即，可為移動雷射的方式、或移動施體基板30與裝置基板20之組、也可為兩者併用等之方式。
在下文中，則將更詳細地說明本發明。
(1)照射光
第6圖係在本發明之對於施體基板的光照射方法之一實例示意性截面圖。在第6圖(a)中，施體基板30係由支撐體31、光熱轉換層33、分區圖案34、及存在於分區圖案內之一種轉印材料37所構成，轉印基板(transfer substrate)20係僅由支撐體21所構成。本發明係如第6圖(b)所示，其特徵為：從施體基板30之支撐體31側入射以雷射為代表之光，而以使得轉印材料37之至少一部分與分區圖案34之至少一部分同時受到加熱的方式對光熱轉換層33照射光。採取此等配置，藉此可抑制在分區圖案34與轉印材料37的邊界溫度降低，因此可充分地加熱、轉印存在於邊界之轉印材料，以獲得均勻的轉印膜27。
在第6圖(b)係展示轉印材料37受到加熱而蒸發，並沉積在轉印基板20之支撐體21作為轉印膜27之過程的模式。在此時，也可停止光照射(以移動光照射部分而結束此部分之光照射)、或也可仍舊繼續照射光，轉印轉印材料37之右側部分全部，其之後，則轉印左側部分。在本發明中，若選擇材料或光照射條件時，也可使用轉印材料37會在保持著膜形狀之狀態下到達於轉印基板20之支撐體21的「剝蝕模式(ablation mode)」。然而，從減少對於材料之損傷的觀點來考慮，則較佳為使用轉印材料37會以分解成1至100個的分子(原子)之狀態而蒸發、轉印的「蒸鍍模式」。
第6圖(c)係展示將比轉印材料37之寬度為寬幅的光，以使得轉印材料37之全寬度與分區圖案34之寬度的一部分同時受到加熱的方式對光熱轉換層33照射光的本發明之較佳的模式之一。若根據此配置，則以一次轉印即可有效率地獲得作為目的之轉印膜27的圖案。或者，也可藉由以第一次之光照射轉印材料37之膜厚的一半而轉印，而以第二次之光照射其餘的一半而轉印，以降低對於轉印材料37之負荷。
藉由對於一片之施體基板30將光分成為複數次來對光熱轉換層33照射，以朝著膜厚方向分割成複數次將轉印材料37加以轉印之方法係本發明之特佳的轉印方法。藉此則不僅是轉印材料37也可使得經成膜在分區圖案34或裝置基板20上的基底層等之最高到達溫度降低，因此，可防止施體基板之損傷或裝置之性能降低。在分割時，其之次數n係並不受限，但是，若太少時，則無法充分地發揮如上所述之低溫化功效，若太多時，則將發生累積的加熱時間變長所引起之弊害，因此，較佳為在5次以上、50次以下之範圍。
在僅局部性地轉印相對應於一畫素的轉印材料之先前的方式中，若朝著膜厚方向加以分割成n次來轉印時，也可獲得抑制材料劣化之功效，但是，由於每一片基板之處理時間卻將增加大約n倍，以致有大幅度地降低生產性之問題。然而，本發明由於也可將m個(m為2以上之整數)之轉印材料加以集體轉印，因此可維持生產性。特別是若使用能符合m≧n的條件的寬幅光時，則可確保與先前的方式相等程度以上之高生產性，因此為較佳。在顯示器之製造方面，甚至大型基板每一片也需要約2分鐘之處理時間。假設雷射之掃描速度為標準的0.6m/s、基板之一邊為3m時，若考慮及以24次(12往復)之掃描也需要2分鐘時，則分割次數n係特佳為在15次以上、30次以下之範圍。
轉印材料37R、37G、37B係各自具有不同蒸發速度之溫度特性之情形並不稀罕。因此，例如在如第2圖所示照射寬幅的均勻光之情況時，則有可能導致轉印材料37B以第一次之照射即獲得全膜厚之轉印，而37R與37G則各自僅獲得一半膜厚的轉印之情形。在此情形下，則可以第二次之照射來完成37R與37G之其餘轉印。此時，雖然經第一次之照射後轉印材料37B則已不存在於施體基板30上，但是以與第一次相同配置即可施加第二次之照射。同樣的想法也可分割成例如37R為10次、37G為7次、37B為5次等來加以轉印。此外，也可使用初期並未形成轉印材料37B而僅形成37R與37G所獲得之施體基板。
若轉印材料37R、37G、37B為有機EL元件之發光材料時，則如後所述，轉印材料則為主材料(host material)與摻質材料(dopant material)之混合物且此等係具有不同蒸發速度之溫度特性之情形並不稀罕。例如，與主材料相形之下，摻質材料之蒸發溫度為低時，則在低溫且長時間之加熱容易造成摻質材料全部先蒸發之現象。在另一方面，在某一程度以上之高溫加熱時，則可利用主材料與摻質材料實質上仍舊以相同比率而蒸發的被稱為「閃蒸(flash evaporation)」之現象。在本發明中，由於不僅是光照射時間與光照射強度，也可控制轉印次數，比較容易在抑制材料劣化下尋找出準照閃蒸之適度的高速蒸發條件。因此，可實現主材料與摻質材料之比率在轉印前後為不變之轉印。
此外，藉由以一次之光照射將轉印材料37之膜厚的約一半加以轉印於某一裝置基板，其餘之約一半則轉印於其他之裝置基板等，也可使用一片之施體基板30來對兩片之裝置基板20實施轉印。只要調整對於各裝置基板轉印的轉印材料之膜厚時，也可以一片之施體基板對於三片以上之裝置基板實施轉印。
在第6圖(c)所例示的光照射之配置中，如第6圖(d)所示，即使光照射位置僅位移δ，轉印材料37之全寬度與分區圖案34之一部分寬度可同時受到加熱之情況並未改變，因此可相同地獲得均勻的轉印膜27。第4圖(b)所示之先前的方法係當光照射位置位移時，則轉印膜27之均勻性將受到極端的損害。若在大型化考慮及在基板全區域以高精確度對準光照射位置之難易度時，若根據本發明之方法，則可顯著地減少光照射裝置之負擔。
第7圖係在對應於分區圖案34而有兩種以上之不同的轉印材料37(在本實例則為37R、37G、37B之三種)存在時，對於施體基板的光照射方法之一實例示意性截面圖。在此所謂的「不同的轉印材料」係意謂材料為不同之情況或複數種材料之混合比率為不同之情況、或即使材料為相同但是膜厚或純度卻為不同之情況。若根據此配置，則先前每一轉印材料所需要的三片施體基板30可僅以一片即足夠，並且，與轉印基板20之對向配置作業也可以一次即可完成。三種不同的轉印材料係可就每一種(在本實例則僅就37G)實施光照射來加以轉印。此時，例如若為減少對於轉印材料37G之損傷而藉由將強度較弱的光以低速掃描來照射光時，則有可能由於朝著橫方向之熱擴散而導致鄰接的轉印材料37R或37B之一部分也蒸發之情形。然而，此等係預定以後必須轉印者，因此從結果來看，則與在第6圖(b)或(c)所示意的分割轉印之概念相同，因此不成問題。並且，由於有分區圖案34存在，例如以第5圖所示，也無與鄰接的轉印材料37R與37G之混合物被作為轉印膜27G而形成的顧慮。
如在顯示器用途方面所常見，轉印材料37R、37G、37B之組係朝著其之排列的x方向為k次、其之垂直的y方向為h次而重複形成時，則藉由例如一面對m個(m為2以上且k以下之正數)之轉印材料37G同時照射光、一面朝著y方向以光掃描，則可縮短轉印時間約1/m。此時，若也以加熱轉印材料37G與分區圖案34之一部分的方式對光熱轉換層照射光時，則不容易受到以在第6圖(d)所示意的位移δ所代表之光照射偏移的影響，可獲得與以第6圖(d)所示意者相同的功效。
第8圖係本發明之一較佳的模式之示意性圖。其係藉由對光熱轉換層33照射比兩種以上之不同的轉印材料37(在本實例則為37R、37G、37B之三種)之各寬度與分區圖案34(在本實例則為以37R與37G、37G與37B所夾之二分區圖案部分)之寬度的合計為寬幅的光，以集體轉印兩種以上之不同的轉印材料37(在本實例則為37R、37G、37B之三種)。在此，以與第2圖及第3圖所示意者相同的方式以集體轉印37R、37G、37B之一組之實例，但是，如在顯示器用途所常見，轉印材料37R、37G、37B之組係朝著其之排列的x方向為k次、其之垂直的y方向為h次重複形成之情況時，則例如藉由一面對m組(m為2以上且k以下之數)之轉印材料37R、37G、37B同時照射光、一面朝著y方向以光掃描，則可縮短轉印時間為約1/m。
在m=k之情況時，則如第9圖(a)所示，藉由照射能覆蓋施體基板30之轉印區域38之全寬度的光，則可以一次掃描而將全部轉印材料加以集體轉印。依此方式，可大幅度地減少對於施體基板30的照射光之位置對準。如第9圖(b)所示，在基板上存在著複數個轉印區域38之情況時，則也可將此等加以集體轉印。即使在RGB之各副畫素係呈例如所謂的三角配列之狀態而並未排列成一直線之情況下，則照射光也可施加直線性掃描，因此可容易地實施轉印。
在m＜k之情況時，則例如如第10圖(a)所示，照射能覆蓋施體基板30之轉印區域38的約一半寬度之光，然後，如第10圖(b)所示，以其次之掃描則對其餘之一半照射光，則可以兩次掃描而將全部轉印材料加以轉印(在m≒k/2之情況)。並且，如第11圖所示，藉由以具有朝著掃描方向錯開之位置關係的兩種之光同時掃描，也可以與如上所述兩次之掃描相同的方式而將全部轉印材料層37加以轉印。即使在由於受限於光源最大輸出或光之均勻性等而不容易取得能覆蓋轉印區域38之全寬度的一種之光之情況下，藉由採取如上所述之方法，則可以模擬性地與一次掃描(m=k)相同地將全部轉印材料加以集體轉印。不用說，如第12圖所示，藉由更進一步地縮小光之寬度而增加數目，也可獲得相同的功效。
複數之光係如第13圖所示係可使其重疊。只要是光最後能照射全部轉印區域即可，至於光照射之寬度、或照射之順序、重疊之程度等係可由各種轉印條件中選擇最適者。其中，較佳為使光在兩種以上之轉印材料層37中之特定的轉印材料層之位置重疊。如在第13圖以模式所示，在光的邊界位置則將不可避免地發生溫度梯度，其之影響係視轉印材料層37之種類而一點一點地不同。若在無規的位置使光重疊時，則將產生兩種以上具有不同的不均勻狀態之轉印膜17，以致不容易同時抑制此等。在另一方面，若溫度梯度的影響係限定於特定之轉印膜時，由於可選擇不容易發生不均勻之轉印材料層，並且可選擇能將該不均勻抑制為最小限度之光照射條件，則可將影響抑制為最小限度。
特定之轉印材料層之選擇方法並無特殊的限制。可視目的而選擇在轉印材料層37中之轉印溫度為最低(或最高)者、或熱分解溫度為最高(或最低)者、或膜厚為最薄(或最厚)者等，以使得在最終所獲得之裝置的不均勻性達成最小化的方式。
若在兩種以上之不同的轉印材料係分別由如主材料與摻質材料的兩種以上之材料的混合物所構成之情況時，則較佳為可使得光在該兩種以上材料之昇華溫度差為最小的組合之轉印材料的轉印材料層37(例如，37G)之位置重疊。已知在有機EL元件方面，特別是主材料與摻質材料之組成比會大幅度地影響到發光性能，但是若根據如上所述之方法，則可使得轉印膜17之組成比由於在重疊位置之溫度梯度的影響而變化之比率控制為最小，以抑制發生於轉印膜17之不均勻，而可保持良好的發光特性。
此外，若在兩種以上之不同的轉印材料之中包含由一種材料所構成之轉印材料時，則較佳為使得光在該由一種材料所構成之轉印材料的轉印材料層37之位置重疊。在此情形下，該轉印材料層由於不必考慮及組成比之變化，在重疊位置的溫度梯度的影響則將變得極小。
在如上所述之集體轉印之實例中，若轉印材料37R、37G、37B具有不同的蒸發溫度(蒸氣壓之溫度相依性)時，則也可配合具有最高蒸發溫度之轉印材料而以一次之光照射加以集體轉印。相反地，例如，若轉印材料37R係具有最低的蒸發溫度時，則先以一次之光照射轉印材料37R全部，而37G、37B則先轉印一部分，然後，以第二次之光照射轉印37G、37B之其餘部分也可，並且，也可分成為三次以上之轉印。由於轉印時間可縮短約1/m，經花費相同時間而分成m次的轉印，藉此可更進一步地減少對於轉印材料37之損傷。因此，可一面考慮在轉印製程的時間與對於轉印材料之損傷、一面從各種轉印條件中選擇最適者。
第14圖係本發明之集體轉印之其他實例示意圖。其係藉由使用與第7圖所示者相同之寬度為相當於轉印材料37G之寬度與分區圖案34之寬度的合計之光，並以橫跨轉印材料37R、37G的方式照射，將轉印材料37R及37G之各一部分加以集體轉印。經藉由一面僅移位相當於照射光寬度之部分的其次之光照射位置、一面重複進行數次該轉印方法，最後則可完成全部轉印材料37R、37G、37B之轉印。此方法係不需要嚴格地控制照射光與施體基板之位置關係。並且，也不需要嚴格地根據相當於前次的光照射之寬度部分而移位至下一次光照射位置，也可使其重疊。只要使光最後能照射到全部轉印區域即可，至於光照射之寬度、或照射之順序、重疊程度等則並無特殊的限制。即使為如前所述之三角配列，也可使照射光進行直線性掃描。
如上所述之集體轉印的最大功效係如前已述不再需要像先前的方法之嚴格控制光照射之位置。例如，在由放置於大氣中之光源對於放置於真空中之施體基板30照射光之情況時，在先前的方法，由於不能無視由用於隔開大氣與真空之透明窗所造成之微小的光程變化，光源或光之掃描裝置必須全部放置入於真空中，以致有強制需要大的裝置上之負擔的問題。在另一方面，本發明之方法由於可忽視如上所述之光程變化，不僅是光照射裝置，而且也可簡化轉印製程裝置全體之設備。
此外，如上所述之集體轉印也有其他之功效。亦即，在寬幅的光之照射範圍內，由於不至於導致在雷射轉印方面係一直成為問題的橫方向之熱擴散，採取雷射以較低速進行掃描等則可實現以較長時間來照射光。因此，轉印材料之最高到達溫度之控制則變得更容易，使得轉印時可在不至於對轉印材料造成損傷下達成高精確度圖案化，因此可將裝置性能之降低抑制於最小限度。此外，可減少對於轉印材料之損傷，同時也可減少對於分區圖案之損傷，使得即使以有機材料形成分區圖案也不容易發生劣化。因此，可複數次繼續再利用施體基板，以減少圖案化所需要之成本。
以上是舉例說明朝著y方向掃描矩形光，但是如第15圖所示，也可朝著轉印材料37R、37G、37B之排列的x方向掃描。此外，掃描速度或光強度係不必為一定，而在對於x方向之掃描，則例如可在掃描中調變掃描速度或光強度，以使得轉印材料37R、37G、37B之各蒸發溫度符合最適條件。掃描方向係較佳為x方向或y方向之沿分區圖案34之方向，但是並無特殊的限制，也可朝著斜方向掃描。
「掃描速度」係並無特殊的限制，但是通常係使用0.01至2m/s之範圍。在欲藉由較小的光之照射強度且以更低速掃描來減少對於轉印材料之損傷之情況時，則掃描速度較佳為0.6m/s以下，更佳為0.3m/s以下。如上所述之分割轉印，在欲以增加分割次數圖謀全體之低溫化之情況時，則較佳為掃描速度為比較高速的0.3m/s以上，以減少每一次掃描所消耗之熱量。
「照射光之光源」係可例示容易獲得高強度、且具有優越的照射光之形狀控制之雷射為較佳的光源，但是也可利用紅外線燈、鎢燈、鹵素燈、氙燈、閃光燈等之光源。雷射係可利用半導體雷射、纖維雷射、YAG雷射(Yttrium Aluminum Garnet Laser)、氬離子雷射、氮氣雷射、準分子雷射等習知的雷射。由於本發明之一目的為減少對於轉印材料之損傷，與以短時間照射高強度之光的間歇振盪模式(脈衝)雷射相比較，則較佳為連續振盪模式(CW)雷射。
「照射光之波長」係只要其為在照射環境之大氣與施體基板之支撐體的吸收小，且可在光熱轉換層有效率地加以吸收時，則並無特殊的限制。因此不僅是可見光域，也可利用從紫外光至紅外光。若考慮及施體基板之適合的支撐體之材料時，則可例示較佳的波長區域為300nm至5μm，更佳的波長區域為380nm至2μm。
「照射光之形狀」係並非為受到如上所例示矩形之特殊限制者。線狀、橢圓形、正方形、多角形等可根據轉印條件選擇最適形狀。也可以重疊複數個光源來形成照射光，相反地，也可由單一光源分割成複數之照射光。如第16圖所示，藉由以掃描方向之寬度為階梯狀之光掃描來調整對於轉印材料37R、37G、37B之各照射時間(加熱時間)，則可實施對於轉印材料37R、37G，37B之各蒸發溫度為最適化的集體轉印。也可對應於照射光之強度不均勻來調變光掃描方向之寬度，使得照射能量密度(照射強度×照射時間)成為一定。此外，如第17圖所示，也可以斜向照射矩形光之配置朝著y方向掃描。若照射光之形狀(寬度)為固定時，則可在不必大幅度地變更光學系統下，對應於具有各種節距(pitch)之轉印。
此外，如第18圖(a)所示，也可照射能覆蓋施體基板30之轉印區域38之全區域的光。在此情形下，可在不必使照射光掃描下將全部轉印材料加以集體轉印。並且，如第18圖(b)所示，也可使用先照射局部性地覆蓋施體基板30之轉印區域38的光，然後照射未照射部分之步進照射。在此情形下，由於可使照射光之前後的位置重疊，因此可大幅度地減少光照射位置之對準。
照射強度或轉印材料之加熱溫度之較佳範圍係受到照射光之均勻性、照射時間(掃描速度)、施體基板之支撐體或光熱轉換層之材質或厚度、反射率、分區圖案之材質或形狀、轉印材料之材質或厚度等各種的條件影響。在本發明中，則以達成供吸收於光熱轉換層之能量密度成為0.01 至10J/cm2 之範圍，且轉印材料係加熱成220至400℃之範圍的程度的照射條件為基準。
第19圖係以掃描照射光時之轉印材料(或光熱轉換層)之溫度變化示意概念圖。雖然視各種的條件而無法一概而論，但是如第19圖(a)所示，在照射強度為一定的條件下，則有溫度緩慢地上升且到達目標(蒸發溫度)後也會上升之傾向。在此條件下，視轉印材料之厚度或耐熱性、照射時間而定，也可在並無問題下實施轉印。在另一方面，用於更進一步地減少對於轉印材料之損傷之較佳的照射方法，則可例示一種如第19圖(b)所示，藉由使用溫度在目標附近為一定、且延長其之期間的方式對強度賦予分佈所獲得之照射光，使得在某一點之照射強度具有時間性變化之實例。由於可減少對於轉印材料之損傷係意謂同時也可減少對於分區圖案之損傷，即使例如以感光性有機材料來形成分區圖案時，分區圖案也不至於劣化，可增加施體基板之再利用次數。如第18圖所示，在並未將可覆蓋一定範圍的照射光作掃描而照射之情況時，則將第19圖中之「掃描方向」取代為「照射時間」的讀法來看即可獲得相同的效果。
第20圖係「照射光之成形方法」示意性斜視圖。如第20圖(a)所示，以光罩41即可從圓形光束切出矩形照射光。除了光罩41以外，也可利用刀口或光學干涉圖案(knife-edge or optical interference pattern)等。如第20圖(b)、(c)所示，以透鏡42或反光鏡43集光或擴張來自光源44之光，藉此可形成照射光。此外，藉由適當地組合如上所述之光罩41、透鏡42、反光鏡43等，則也可形成任意形狀之照射光，例如，可設計成使得矩形照射光之長軸方向具有均勻的照射強度，而在短軸方向則具有高斯分佈(Gaussian distribution)。
第20圖(d)係可實現如第19圖(b)所示之照射強度的時間相依性之一實例示意圖。其係對於施體基板30之面使照射光透過透鏡42而傾斜集光。若以使得以虛線所示的假想焦點面45之靠自己面前側約略與施體基板30之光熱轉換層(未圖示)一致的方式配置時，則靠自己面前側成為與透鏡42之焦點距離一致的對焦(on-focus)條件，使得照射密度成為最大，裡邊側則將成為偏離焦點距離的失焦(off-focus)條件，使得由於光變得不鮮明而減少照射密度。當以此等方式使照射光從裡邊朝著自己面前而掃描時，則可獲得如在第19圖(b)所概括示意的照射強度之時間相依性。
(2)施體基板
施體基板之支撐體係只要其為光吸收率小，且可在其之上穩定地形成光熱轉換層或分區圖案、轉印材料之材料時，則並無特殊的限制。視條件而定，可使用樹脂薄膜，而樹脂材料係可例示：聚酯、聚乙烯、聚對苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、聚丙烯酸系、聚碸、聚醚碸、聚苯硫醚、聚醯亞胺、聚醯胺、聚苯并噁唑、聚環氧化物、聚丙烯、聚烯烴、芳香族聚醯胺樹脂、聚矽氧樹脂等。
在化學性‧熱穩定性、尺寸穩定性、機械強度、透明性方面為較佳的支撐體係玻璃板。其係可由鈉鈣玻璃、無鹼玻璃、含鉛玻璃、硼矽酸鹽玻璃、鋁矽酸鹽玻璃、低膨脹玻璃、石英玻璃等中根據條件來選擇。在真空中實施本發明之轉印製程時，由於要求來自支撐體之脫氣為少，因此玻璃板係特佳的支撐體。
即使光熱轉換層被加熱成高溫，也必須控制支撐體本身之溫度上升(熱膨脹)為在容許範圍內，因此支撐體之熱容量係較佳為充分地大於光熱轉換層之熱容量。因此，支撐體之厚度係較佳為光熱轉換層之厚度的10倍以上。由於容許範圍係依存於轉印區域之大小或圖案化之要求精確度等，雖然不能一概而論，但是例如，在欲抑制光熱轉換層由室溫上升300℃，且支撐體因其之熱擴散而被加熱時的支撐體本身之溫度上升為光熱轉換層之溫度上升部分之1/100的3℃以下時，若在光熱轉換層與支撐體的體積熱容量為相同程度之情況時，則支撐體之厚度係較佳為光熱轉換層之厚度的100倍以上。此外，在欲抑制支撐體本身之溫度上升為光熱轉換層之溫度上升部分之1/300的1℃以下時，則支撐體之厚度更佳為光熱轉換層之厚度的300倍以上。在光熱轉換層之體積熱容量為支撐體之約2倍之典型的情況時，則支撐體之厚度係較佳為光熱轉換層之厚度的200倍以上，更佳為600倍以上。藉由此等配置，即使加以大型化由於熱膨脹引起之尺寸位移量也為少，且可實現高精確度圖案化。
光熱轉換層係只要其為可有效率地吸收光而產生熱、且對於所產生之熱為穩定之材料‧構成時，則並無特殊的限制。例如可利用經將碳黑、石墨、鈦黑、有機顏料或金屬粒子等分散於樹脂所獲得之薄膜、或金屬薄膜等之無機薄膜。在本發明中，光熱轉換層有可能被加熱至約300℃之情形，因此光熱轉換層係較佳為由具有優越的耐熱性之無機薄膜所構成，在光吸收或成膜性的觀點上，則特佳為由金屬薄膜所構成。「金屬材料」係可使用：鎢、鉭、鉬、鈦、鉻、金、銀、銅、白金、鐵、鋅、鋁、鈷、鎳、鎂、釩、鋯、矽、碳等之單體或合金之薄膜、及此等之積層薄膜。
在光熱轉換層之支撐體側視需要可形成抗反射層。並且，在支撐體的光入射側之表面也可形成抗反射層。此等抗反射層係適合使用利用折射率差之光學干涉薄膜，例如可使用矽、氧化矽、氮化矽、氧化鋅、氧化鎂、氧化鈦等之單體或混合薄膜、及此等之積層薄膜。
在光熱轉換層之轉印材料側視需要可形成「轉印補助層」。轉印補助層的功能之一實例為防止轉印材料因受到加熱之光熱轉換層之觸媒效應而劣化之功能，因此可使用鎢或鉭、鉬、矽或氧化物‧氮化物等之惰性無機薄膜。轉印補助層的功能之另一實例為以塗布法成膜轉印材料時之表面改質功能，因此可使用所例示的惰性無機薄膜之粗表面薄膜或金屬氧化物之多孔質膜等。轉印補助層的功能之另一實例為轉印材料之加熱均勻化，因此可採取例如，如第21圖(a)所示，為均勻地加熱比較厚的轉印材料37，以具有優越的熱傳導性之金屬等之材料形成具有尖釘狀(或多孔質狀之)結構之轉印補助層39，並在其之間隙保持轉印材料37之配置方法。具有此功能之轉印補助層係如第21圖(b)所示，也可與光熱轉換層37成一體化。
由於光熱轉換層必須對於轉印材料之蒸發提供足夠的熱量，光熱轉換層之熱容量係較佳為大於轉印材料之熱容量。因此，光熱轉換層之厚度係較佳為比轉印材料之厚度為厚，更佳為轉印材料之厚度的5倍以上。數值係較佳為0.02至2μm，更佳為0.1至1μm。由於光熱轉換層係較佳為能吸收照射光之90%以上，更佳為95%以上，較佳為以能符合此等條件的方式設計光熱轉換層之厚度。在欲形成轉印補助層之情況時，則應以不至於阻礙有效率地將光熱轉換層所產生的熱傳送至轉印材料的方式，在能滿足所要求之功能範圍內設計為薄。
光熱轉換層係只要其為形成於轉印材料所存在的部分時，則其之平面形狀係並無特殊的限制。也可如在前文中所例示而形成於施體基板全面，若例如分區圖案與支撐體之密著性雖然良好，但是與光熱轉換層之密著性卻缺乏時，則也可以使得光熱轉換層在分區圖案之下部則成為不連續，且分區圖案與支撐體的至少一部分會接觸的方式加以圖案化。在光熱轉換層被加以圖案化時，則不必作成為與分區圖案相同之形狀，例如，分區圖案為格子狀，而光熱轉換層則為線條(strip)狀。由於光熱轉換層係光吸收率大，較佳為利用光熱轉換層在轉印區域內外的適當位置形成施體基板之位置標記。
光熱轉換層或轉印補助層之形成方法係可根據材料利用旋轉塗布或狹縫塗布、真空蒸鍍、EB(電子束)蒸鍍、濺鍍、離子電鍍等之習知的技術。在施加圖案化時，則可利用習知的光刻法或雷射剝蝕(laser ablation)等。
分區圖案係只要其為能限定轉印材料之邊界，且對於在光熱轉換層所產生之熱為穩定之材料‧構成時，則並無特殊的限制。「無機物類」係包括：例如，包括氧化矽或氮化矽在內之氧化物‧氮化物、玻璃、陶瓷等；「有機物類」係包括：例如，聚乙烯系、聚醯亞胺、聚苯并噁唑、聚苯乙烯、丙烯酸系、酚醛清漆、聚矽氧等之樹脂。使用於電漿電視之隔壁的玻璃膏材料也可用於形成本發明之分區圖案。分區圖案之熱導電性係並無特殊的限制，但是，從防止熱擴散於隔著分區圖案而相對的裝置基板的觀點來考慮，則較佳為例如有機物類之熱傳導率為小者。並且，在圖案化特性與耐熱性之兩者也為優越的材料，較佳的材料係可例示聚醯亞胺與聚苯并噁唑。
分區圖案之成膜方法係並無特殊的限制，若使用無機物時，則可利用真空蒸鍍、EB(電子束)蒸鍍、濺鍍、離子電鍍、CVD(化學氣相沉積)、雷射剝蝕等之習知的技術；而若使用有機物時，則可利用旋轉塗布、狹縫塗布、浸漬塗布等之習知的技術。分區圖案之圖案化方法係並無特殊的限制，例如可利用習知的光刻法。也可以使用光阻之蝕刻(或剝離(lift-off))法來將分區圖案加以圖案化，或藉由使用在所例示的如上所述樹脂材料加成感光性所獲得之材料上直接曝光、顯影分區圖案來加以圖案化。並且，也可利用在經全面形成的分區圖案層上壓上模仁之打印法(stamping method)或壓印法(imprint method)、將樹脂材料直接加以圖案化形成之噴墨法或噴嘴噴射法、各種印刷法等。
分區圖案之形狀係並不受限於已例示的格子狀結構，例如，在施體基板30上形成三種轉印材料37R、37G、37B之情形時，則分區圖案34之平面形狀係也可為朝著y方向延伸的線條。此外，如第22圖所示，也可形成比轉印材料37為寬幅的分區圖案34。此時，則準備經分別形成三種轉印材料37R、37G、37B之三片施體基板30，並重複進行三次分別使此等與一片之裝置基板對向配置而根據本發明轉印之步驟，藉此可將轉印材料37R、37G、37B圖案化在一片之裝置基板上。此形狀係在需要縮小轉印材料37R、37G、37B之節距或間隙之高精細圖案化上為有效的形狀之一實例。
分區圖案之厚度係並無特殊的限制。例如，如第23圖所示，分區圖案34係厚度為與轉印材料37相同，或即使為較薄，只要能保持著施體基板30與裝置基板20之間隙時，則在轉印時所蒸發之轉印材料係稍微擴大沉積之程度而已，因此可在不至於導致轉印材料37R、37G、37B之間的混合來加以轉印。轉印材料係較佳為不直接與裝置基板之被轉印面相接觸，此外，施體基板之轉印材料與裝置基板之被轉印面的間隙為1至100μm，且較佳為保持在2至20μm之範圍，因此分區圖案之厚度係比轉印材料之厚度為厚，且為1至100μm，進一步較佳為2至20μm之厚度。經將此等厚度的分區圖案與裝置基板對向配置，藉此施體基板之轉印材料與裝置基板之被轉印面的間隙則可容易保持成一定值，此外，也可減少所蒸發的轉印材料對於其他分區侵入之可能性。
分區圖案之截面形狀係較佳為正向錐型形狀(forward tapered shape)，以使得所蒸發的轉印材料可容易地均勻地沉積於裝置基板上。如第2圖所例示，若在裝置基板10之上存在著例如絶緣層14之圖案時，則較佳為絶緣層14之寬度係比分區圖案34之寬度為寬幅。並且，在對準位置時，則應配置成使得分區圖案34之寬度不越出絶緣層14之寬度。在此情形下，即使分區圖案34為薄，藉由增厚絶緣層14，則可使施體基板30與裝置基板10保持著吾所欲之間隙。分區圖案之典型的寬度為5至50μm、節距為25至300μm，但是並無特殊的限制，根據用途而設計成最適值即可。
在分區圖案內配置轉印材料時，若欲利用如後所述之塗布法時，則可在分區圖案上面施加撥液處理(控制表面能量)以防止溶液混入於其他之分區(partition)、或附在分區圖案之上面。撥液處理係包括對於用於形成分區圖案的樹脂材料混合氟系材料等之撥液性材料，或進一步對於分區圖案之表面或上面選擇性地形成撥液性材料之高濃度區域之方法。其他也有將分區圖案作成為不同表面能量的材料之多層結構之方法，或經形成分區圖案後藉由施加光照射或使用含有氟系材料的氣體之電漿處理或UV(紫外線)臭氧處理來控制表面能量狀態等之利用習知的技術之方法。
(3)轉印材料
轉印材料係用於形成構成包括有機EL元件在內之有機TFT或光電轉換元件、各種感測器等裝置之薄膜的材料。轉印材料係可為有機材料、含金屬之無機材料之任一者，只要其為受到加熱時則將蒸發、昇華、或剝蝕昇華，或是利用接著性變化或體積變化則可由施體基板轉印至裝置基板者即可。此外，轉印材料也可為薄膜形成之前驅物，且在轉印前或轉印中可因熱或光而轉換成薄膜形成材料以用於形成轉印膜。
轉印材料之厚度係因此等之功能或轉印次數而不同。例如，在轉印氟化鋰等之施體材料(donor material)(電子注入材料)時，則其之厚度以1nm為足夠，在轉印電極材料時，其之厚度也有達100nm以上之情形。在轉印本發明之適當的圖案化薄膜之發光層時，則轉印材料之厚度較佳為10至100nm，更佳為20至50nm。
轉印材料之形成方法係並無特殊的限制，可利用真空蒸鍍或濺鍍等之乾式製程，但是，容易對應大型化之方法係較佳為至少將由轉印材料與溶劑所構成之溶液塗布於分區圖案內，然後經乾燥移除該溶劑後進行轉印之方法。塗布法係可例示：噴墨、噴嘴塗布、電場聚合或電沉積、套版(offset)或橡膠版輪轉(flexo)、石版(lithography)、凸版(relief)、凹版輪轉(gravure)、網版(screen)等之各種印刷等。特別是在本發明則以在各分區圖案內正確地形成定量之轉印材料為重要，從此觀點來考慮，則可例示噴墨為特佳的方法。
若無分區圖案時，由塗液所形成之RGB有機EL(電激發光)材料層則將相接，使得其之邊界參差不齊，且形成不少的混合層。為防止此問題，若以空開著間隙使得不至於互相接觸的方式而形成時，如欲控制邊界區域之膜厚為與中央相同則有困難。在任何情況下，由於該邊界區域會導致裝置性能降低而無法轉印，因此必須選擇性地轉印寬度比施體基板上之有機EL材料圖案為狹窄之區域。因此，實際可供使用的有機EL材料之寬度則變得狹窄，且製造有機EL顯示器時，則將變成開口率為小的(非發光區域之面積為大的)畫素。此外，由於不得不以除外邊界區域的方式而轉印的關係，無法採取集體轉印而必須將R、G、B依照順序照射雷射，使其等各自獨立地轉印，因此需要高強度雷射照射之高精確度位置對準。就解決此等問題的觀點而言，使用具有由分區圖案與塗液所形成的轉印材料之施體基板，且以如前所述方法集體轉印之方法，係可例示作為本發明之特佳的模式。
在欲將由轉印材料與溶劑所構成之溶液適用於塗布法之情況時，通常係以添加界面活性劑或分散劑等來調整溶液之黏度或表面張力、分散性等以加以印墨化。然而，在本發明中，若此等之添加物以殘留物形態存在於轉印材料時，則在轉印時也被夾帶入轉印膜內，以致有成為雜質而對於裝置性能造成不良影響的顧慮。因此，較佳為控制此等雜質之添加或意料外之混入為最小，並且溶液較佳為調製成乾燥後之轉印材料之純度為95%以上，更佳為98%以上。藉由控制轉印材料在印墨中之溶劑以外的成份所佔之比率為95重量%以上，則可達成此等調整。
溶劑係可使用水、醇、烴、芳香族化合物、雜環化合物、酯、醚、酮等之習知的材料。在本發明中，所適合使用之噴墨法係使用100℃以上，更進一步為150℃以上之較高沸點之溶劑，並且，具有優越的有機EL材料之溶解性，因此可例示N-甲基吡咯啶酮(NMP)、二甲基咪唑啶酮(DMI)、γ-丁基內酯(γBL)、苯甲酸乙酯、四氫萘(THN：tetrahydronaphthalene)、二甲苯、異丙苯等為適合的溶劑。
若轉印材料係可滿足溶解性與轉印耐性、轉印後之裝置性能的全部時，則較佳為將轉印材料之原型溶解於溶劑。若轉印材料缺乏溶解性時，則在轉印材料導入烷基等之對於溶劑之可溶性基，藉此可改良可溶性。對於裝置性能方面為優越的轉印材料之原型導入可溶性基時，則有可能造成性能降低之情形。在此情形下，例如也可以轉印時之熱來脫離可溶性基，以使得原型材料沉積於裝置基板。
在轉印經導入可溶性基之轉印材料時，為防止氣體之發生或脫離物對於轉印膜之混入，則較佳為轉印材料在塗布時具有對於溶劑之可溶性基，且在塗布後藉由熱或光以轉換或脫離可溶性基後，進行轉印材料之轉印。例如，以具有苯環或蒽環之材料為例，可在具有以式(1)至(2)所示之可溶性基之材料照射光使其轉換成原型材料。此外，如式(3)至(6)所示，也可導入伸乙基或二酮基等之分子內交聯結構作為可溶性基，並以由其脫離伸乙基或一氧化碳之製程使其恢復成原型材料。可溶性基之轉換或脫離係可在乾燥前之溶液狀態下或在乾燥後之固體狀態下實施，但是若考慮及製程穩定性時，則較佳為在乾燥後之固體狀態下實施。由於轉印材料之原型分子係多半為非極性，以固體狀態脫離可溶性基時，為使脫離物不至於殘留於轉印材料內，則較佳為脫離物之分子量為小且有極性(對於非極性的原型分子為具有排斥(repelling)的性質)。此外，為與脫離物一起移除吸著在轉印材料內之氧或水時，則較佳為脫離物容易與此等之分子發生反應。從此等之觀點來考慮，則特佳為以用於脫離一氧化碳之製程使可溶化基轉換或脫離。本方法係除了稠四苯、芘、苝等之縮合多環烴化合物以外，也可適用於縮合多環雜化合物。不用說此等係可為經取代或未經取代。
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(4)裝置基板
裝置基板之支撐體係並無特殊的限制，可使用已經在施體基板所例示之材料。使兩者對向配置而將轉印材料加以轉印時，為防止圖案化精確度由於溫度變化造成的熱膨脹差異而惡化，則較佳為裝置基板與施體基板之支撐體的熱膨脹率之差為10ppm/℃以下，更佳為此等之基板係由相同材料所構成。已例示作為施體基板之特佳的支撐體之玻璃板係也可例示作為裝置基板之特佳的支撐體。此外，兩者之厚度係可為相同或不同。
裝置基板係在轉印時可僅由支撐體所構成，但是一般採取預先在支撐體上形成構成裝置所需要之結構物的方式。例如，在以第1圖所示之有機EL元件，則可預先以先前的技術形成至絶緣層14或電洞傳輸層16，然後將其用作為裝置基板。
如上所述絶緣層之結構物係並非為必需，但是進行對向配置裝置基板與施體基板時，則從防止由於施體基板之分區圖案接觸到已形成於裝置基板上之基底層而受傷的觀點來考慮，則較佳為預先形成於裝置基板上。絶緣層之形成係可利用已例示作為施體基板之分區圖案之材料或成膜方法、圖案化方法。關於絶緣層之形狀或厚度、寬度、節距，也可例示已在施體基板之分區圖案所例示之形狀或數值。
(5)轉印製程
使得施體基板與裝置基板在真空中對向配置，並以仍舊使得轉印空間保持於真空之狀態下取出大氣中，即可實施轉印。例如，利用施體基板之分區圖案及/或裝置基板之絶緣層，則可將為此等所包圍之區域保持於真空。在此情形下，也可在施體基板及/或裝置基板之周邊部設置真空氣密功能。在裝置基板之基底層例如電洞傳輸層係以真空製程形成，發光層則根據本發明加以圖案化，而電子傳輸層也以真空製程形成時，則較佳為使得施體基板與裝置基板在真空中對向配置而在真空中進行轉印。在此情形時，用於使得施體基板與裝置基板在真空中高精確度地對準位置並維持對向配置狀態之方法，係可利用例如在液晶顯示器製程所使用之液晶材料之真空滴下‧貼合步驟等之習知的技術。此外，也可不依賴轉印大氣而在轉印時則將施體基板加以散熱或冷卻，而如欲再利用施體基板時，則也可將施體基板作成為無端環帶利用。藉由利用以金屬等之良導體所形成之光熱轉換層，以靜電方式則可容易地保持施體基板。
由於在本發明係較佳為蒸鍍模式之轉印，較佳為在一次之轉印將單層之轉印膜加以圖案化。然而，藉由利用剝離模式或剝蝕模式，例如藉由在施體基板上預先形成電子傳輸層/發光層之積層結構，然後在維持其之積層狀態的狀態下轉印於裝置基板，也可將發光層/電子傳輸層之轉印膜以一次加以圖案化。
轉印大氣係可為大氣壓或在減壓下。例如，在反應性轉印之情況時，也可在氧氣等之活性氣體的存在下實施轉印。由於本發明係以減少轉印材料之轉印損傷為課題之一，較佳為在氮氣等之惰性氣體中或在真空下。經適當地控制壓力，藉此在轉印時則可促進膜厚不均勻之均勻化。就減少對於轉印材料之損傷或減少雜質混入於轉印膜、蒸發溫度低溫化的觀點而言，則較佳為在真空下。
直接利用藉由塗布法所形成之薄膜作為有機EL元件之功能層的先前方法之問題之一係膜厚不均勻。在本發明中，以塗布法形成轉印材料時也會發生相同之膜厚不均勻，但是在本發明之較佳轉印方式的蒸鍍模式，由於其係在轉印時，轉印材料係在分解成分子(原子)等級之狀態下蒸發後沉積於裝置基板，可減少轉印膜之膜厚不均勻。因此，例如，在塗布時轉印材料則為例如顏料之由分子集合體所構成之粒子，且即使轉印材料在施體基板上為非連續膜，但是將其在轉印時加以分解成分子等級而使其蒸發‧沉積，藉此則可獲得在裝置基板上具有優越的膜厚均勻性之轉印膜。
接著，就使用本發明之圖案化方法製造裝置之方法加以說明。在本發明中，所謂的「裝置」係意謂包括有機EL元件在內之有機TFT或光電轉換元件、各種感測器等。可以本發明加以圖案化係包括：在有機TFT方面則為有機半導體層或絶緣層、源極(source)、汲極(drain)、閘極(gate)之各種電極等，在有機太陽電池方面則為電極等，在感測器方面則為感測層或電極等。在下文中，則以有機EL元件為例說明其之製造方法。
第1圖係有機EL元件10(顯示器)之典型結構實例示意性截面圖。以TFT 12或平坦化層13等所構成之主動矩陣電路係構成在支撐體11上。元件部分係形成於其之上的第一電極15/電洞傳輸層16/發光層17/電子傳輸層18/第二電極19。在第一電極之端部則形成用於防止在電極端發生短路、且用於限定發光區域之絶緣層14。元件構成係並不受限於此實例者，例如，也可為在第一電極與第二電極之間僅形成一層同時具有電洞傳輸功能與電子傳輸功能之發光層，也可為電洞傳輸層係電洞注入層與電洞傳輸層之積層結構、而電子傳輸層係電子傳輸層與電子注入層之複數層積層結構，若發光層具有電子傳輸功能時，則也可省略電子傳輸層。此外，也可依照第一電極/電子傳輸層/發光層/電洞傳輸層/第二電極之順序來積層。此外，此等層係可為單層或複數層。此外，雖然未圖示，在形成第二電極之後，則利用習知的技術或本發明之圖案化方法實施保護層之形成或彩色濾光片之形成、密封等。
在彩色顯示器方面則需要至少將發光層加以圖案化，發光層係在本發明適用於圖案化之薄膜。絶緣層或第一電極、TFT等係以習知的光刻法圖案化之情形較多，但是也可以本發明加以圖案化。此外，若需要電洞傳輸層或電子傳輸層、第二電極等之至少一層加以圖案化時，則也可以本發明加以圖案化。此外，也可在發光層之中僅將R、G以本發明加以圖案化，然後在其上全面形成兼作B之發光層與R、G之電子傳輸層的層。
第1圖所示之有機EL元件之製造實例，係直至第一電極15為止係以利用光刻法之習知的技術，而絶緣層14則以利用感光性聚醯亞胺前驅物材料之習知的技術進行圖案化，其之後，則以利用真空蒸鍍法之習知的技術全面形成電洞傳輸層16。接著，將該電洞傳輸層16作為基底層，而在其上以第2圖所示之本發明將發光層17R、17G、17B加以圖案化。然後，在其之上以利用真空蒸鍍法等之習知的技術全面形成電子傳輸層18、第二電極19，則可完成有機EL元件。
發光層係可為單層或複數層，各層之發光材料係可為單一材料或複數材料之混合物。從發光效率、色純度、耐久性的觀點來考慮，則發光層係較佳為主材料與摻質材料之混合物的單層結構。因此，用於成膜發光層之轉印材料係較佳為主材料與摻質材料之混合物。
在分區圖案內配置轉印材料時，若利用如後所述之塗布法時，則塗布主材料與摻質材料之混合溶液並加以乾燥則可形成轉印材料。也可將主材料與摻質材料之溶液分開塗布。即使主材料與摻質材料在經形成轉印材料之階段並未獲得均勻混合，但是在轉印時兩者獲得均勻混合即可。此外，在轉印時，可利用主材料與摻質材料的蒸發溫度差異，使得發光層中之摻質材料的濃度朝著膜厚方向變化。
「發光材料」係包括：蒽衍生物、稠四苯衍生物、芘衍生物、參(8-喹啉酚)鋁(Alq3 )等之「喹啉酚錯合物」或苯并噻唑基苯酚鋅錯合物等之各種「金屬錯合物」；雙苯乙烯基蒽衍生物、四苯基丁二烯衍生物、香豆素衍生物、噁二唑衍生物、苯并噁唑衍生物、咔唑衍生物、二苯乙烯基苯衍生物、吡咯并吡啶衍生物、苝酮衍生物、環戊二烯衍生物、噁二唑衍生物、噻二唑并吡啶衍生物、紅螢烯(rubrene)、喹吖酮衍生物、啡噁酮衍生物、苝酮衍生物、苝衍生物、香豆素衍生物、(chrysene)衍生物、亞甲吡咯(pyrromethene)衍生物、被稱為磷光材料之銥錯合物系材料等之「低分子材料」；或聚伸苯基伸乙烯基衍生物、聚對-伸苯基衍生物、聚噻吩衍生物等之「高分子材料」。特別具有優越的發光性能，且適用於本發明之圖案化方法的材料係可例示：蒽衍生物、稠四苯衍生物、芘衍生物、衍生物、亞甲吡咯衍生物、各種磷光材料。
電洞傳輸層係可為單層或複數層，各層係可為單一材料或複數材料之混合物。被稱為電洞注入層之層係也包括在電洞傳輸層。從電洞傳輸性(低驅動電壓)或耐久性的觀點來考慮，則在電洞傳輸層中也可混合用於促進電洞傳輸性之受體材料(acceptor material)。因此，用於成膜電洞傳輸層之轉印材料係可為由單一材料所構成或由複數材料之混合物所構成。在分區圖案內配置轉印材料時，則可以與發光層相同的方式以各種方法來形成。
「電洞傳輸材料」係可例示：N,N’-二苯基-N,N’-二萘基-1,1’-二苯基-4,4’-二胺(NPD)或N,N’-聯苯基-N,N’-聯苯基-1,1’-二苯基-4,4’-二胺、N,N’-二苯基-N,N’-(N-苯基咔唑基)-1,1’-二苯基-4,4’-二胺等所代表之「芳香族胺類」；N-異丙基咔唑、吡唑啉衍生物、二苯乙烯系化合物、腙系化合物、噁二唑衍生物或以酞青素衍生物所代表之「雜環化合物」等之「低分子材料」；或在側鏈具有此等低分子化合物之聚碳酸酯或苯乙烯衍生物、聚乙烯基咔唑、聚矽烷等之「高分子材料」。「受體材料」係可例示：7,7,8,8-四氰基喹諾二甲烷(TCNQ)、六氮聯三伸苯(HAT)或其之氰基衍生物(HAT-CN6)等之低分子材料。此外，用於在第一電極表面薄薄地形成之氧化鉬或氧化矽等之金屬氧化物也可例示作為電洞傳輸材料或受體材料。
電子傳輸層係可為單層或複數層，各層係可為單一材料或複數材料之混合物。被稱為「電洞阻擋層(hole blocking layer)」或「電子注入層」之層也包括在電子傳輸層。從電子傳輸性(低驅動電壓)或耐久性的觀點來考慮，則也可在電子傳輸層混合用於促進電子傳輸性之施體材料。被稱為電子注入層之層係大都被作為該施體材料而論述。用於成膜電子傳輸層之轉印材料係可為由單一材料構成或由複數材料之混合物所構成。在分區圖案內配置轉印材料時，則可以與發光層相同的方式以各種方法來形成。
「電子傳輸材料」係可例示：Alq3 或8-喹啉酚鋰(Liq)等之「喹啉酚錯合物」；萘、蒽等之「縮合多環芳香族衍生物」；以4,4’-雙(二苯基乙烯基)聯苯所代表之「苯乙烯基系芳香環衍生物」；蒽醌或聯苯醌等之「醌衍生物」；氧化磷衍生物、苯并喹啉酚錯合物、羥基唑錯合物、次甲基偶氮錯合物、環庚三烯酚酮金屬錯合物及黃烷酮金屬錯合物等之各種「金屬錯合物」；具有包含電子接受性氮的雜芳基環結構之化合物等之「低分子材料」；或在側鏈具有此等低分子化合物之「高分子材料」。
「施體材料」係可例示：鋰或銫、鎂、鈣等之鹼金屬或鹼土金屬、此等之喹啉酚錯合物等之各種金屬錯合物、氟化鋰或氧化銫等之此等之氧化物或氟化物。電子傳輸材料或施體材料係容易由於與各RGB發光層組合所引起之性能變化的材料之一，且可例示作為以本發明加以圖案化之其他較佳的實例。
第一電極及第二電極係較佳為至少一者為透明以便取出來自發光層之發光。若為由第一電極取出光之「底部發光(bottom-emission)」時，則以第一電極為透明，若為由第二電極取出光之「頂部發光(top-emission)」時，則以第二電極為透明。在分區圖案內配置轉印材料時，則可以與發光層相同的方式以各種方法來形成。此外，在轉印時，也可實施例如將轉印材料與氧進行反應等之反應性轉印。對透明電極材料及另一方的電極可使用例如在日本發明專利特開平第11-214154號公報所揭述之傳統習知的材料。
根據本發明所製造之有機EL元件(顯示器)係具有如下所述之特徵。如第24圖所示，假設裝置基板10上之相鄰接絶緣層14之間的開口寬度為A、存在於對應該開口的區域之發光層17之寬度為E、絶緣層14之節距為P。P係也相等於施體基板之分區圖案之節距。此時，根據本發明所製造之有機EL元件係寬度方向相鄰接的發光層之間的間隔為大致一定，且為A＜E＜P。
茲就根據本發明所製造之有機EL元件與以先前技術所製造者之差異說明如下。發光層17經常係被要求必須能完全覆蓋副畫素之開口寬度A，且不至於沾上鄰接副畫素之開口區域。因此，可採取利用先前之塗布法所製造之如第25圖所示之構成。該方法，由於其係利用印墨與絶緣層14之「排斥」使得發光層17不至於沾上於絶緣層14之圖案化，經常為E=A之關係。因此，容易在絶緣層與開口部之邊界附近形成發光層17變薄之部分，使得電流容易集中在該部分而發生短路。並且，從在形成發光層17時則需露出絶緣層14之必要性來考慮，則電洞傳輸層16多半係也以每RGB副畫素加以分割的狀態所形成。
在另一方面，若根據如第26圖所示之先前的遮罩蒸鍍法時，由於也可使得發光層17沾上於絶緣層14，不至於造成如上所述之問題。然而，在實際之生產過程中，則有可能造成裝置基板10與蒸鍍遮罩的對準位置上之誤差σ。第26圖係展示使用典型的E=P的條件，且作為一例的經以誤差為零將發光層17R與17B加以圖案化後，以誤差σ將17G加以圖案化之情況。在此情形下，由於在發光層17R與17G之邊界區域會造成兩者重疊，此等發光層之間的間隔則為0(或負之值)。在另一方面，在發光層17G與17B之邊界區域，發光層之間的間隔則為σ。如上所述，將R、G、B個別圖案化時，其之任一情況皆有可能造成遮罩位置之誤差，因此，如欲保持發光層之間的間隔為一定，則極其困難。
此外，若在先前的遮罩蒸鍍法以符合E＜P的方式設計時，則將增加相當於其之部分的不完全覆蓋副畫素之開口寬度A的或然率，以致必須減少位置對準誤差σ及對其將蒸鍍遮罩本身所具有之不可忽視的誤差加在一起算的值，因此勢必增加設備上的負擔。若如上所述之誤差為相對足夠小時，則通常採取增大副畫素之開口寬度A以提高顯示器開口率之設計。亦即，在先前的遮罩蒸鍍法中，即使以符合E＜P的條件設計，只使位置對準機構與蒸鍍遮罩要求精確度增高而無優點，因此通常則以符合E=P的方式進行設計。
相對於如上所述之先前技術，在根據本發明所製造之有機EL元件，則發光層係一定形成於比裝置基板上之開口寬度為寬幅的區域。亦即，如第24圖所示，發光層17係沾上於絶緣層14上，或如第2圖所示，發光層17係覆蓋著絶緣層14之傾斜部分。如上所述，其係為A＜E，且由於並無發光層17變薄的部分，可阻止電流集中所引起之短路。再者，由於使用節距為先定節距之施體基板(嚴格說來施體基板本身也有誤差存在，但是特別是在大型基板之情形時，與蒸鍍遮罩本身之誤差相比較，則可使其控制得非常小)來進行集體轉印，經轉印後寬度方向相鄰接發光層之間的間隔則將成為大致一定。如第24圖所示，即使在施體基板30與裝置基板10之位置對準發生誤差σ，但是其係對於R、G、B之全部卻為相同的誤差，因此，不至於影響及各發光層之間的間隔。此外，在17R、17G、17B之間必有發光層17不存在之間隔(間隙)。此外，電洞傳輸層16係多半以覆蓋絶緣層14之狀態所形成。根據本發明所製造之有機EL元件係以如上所述之各點，則可與先前的有機EL元件區別。
此外，在絶緣層14上有無轉印材料重疊之差異，係相同地在根據每一個RGB副畫素選擇性地照射雷射之先前的雷射轉印法也會發生。在絶緣層14上有無轉印材料重疊係可以使用螢光顯微鏡等之觀察，則可比較容易地檢驗出。
本發明之有機EL元件，係如上所述，以必須為A＜E＜P為其特徵，並且，與先前的遮罩蒸鍍法或雷射轉印法、塗布法不同而以E值之設計自由度為大為其特徵。例如，在第24圖中，藉由使得符合A+2σ≦E條件的方式設計，藉此即使在裝置基板10與施體基板30之位置對準上發生誤差σ，也可保證發光層17將完全覆蓋絶緣層14之間的開口寬度、解決在塗布法之短路問題。由於不容易控制σ為2μm以下，在本發明之有機EL元件，則較佳為發光層17之寬度E係比絶緣層14之間的開口寬度A為大4μm以上。此外，如欲確實地防止將轉印材料37以塗布法加以圖案化時之混色，則較佳為施體基板上之分區圖案的寬度必須為10μm以上，因此較佳為發光層17之寬度E係比RGB副畫素之節距P為小10μm以上。藉由使得本發明之有機EL元件之發光層17之寬度能符合此等關係條件的方式來設計，則可在發光層17之特性不至於劣化下，達成大型化且實施高精確度之微細圖案化的本發明之目的。此外，也有由於R、G、B的發光性能之差異等理由而將副畫素之寬度根據每色設計成不同值，亦即，將A、E、P或間隔根據每色設計成不同值之情況。在此情形下，本發明之有機EL元件係對於就每色所定義之值，也以A＜E＜P、且間隔大致一定為特徵。
本發明之有機EL元件係並不受限於通常第二電極係作為共通電極所形成之「主動矩陣型(active matrix type)」者，也可為例如由第一電極與第二電極係互相交叉的線條狀電極所構成之「簡單矩陣型(simple matrix type)」，或顯示部係以使得顯示預定的資訊的方式預先加以圖案化之「分格段型(segment type)」。此等之用途係可例示：電視、個人電腦、監視器、時鐘、溫度計、音響設備、汽車用顯示面板等。
本發明之圖案化方法係不僅是有機EL元件，也可適用於有機TFT或光電轉換元件、各種感測器等之裝置方面。例如，有機TFT之先前技術係如日本發明專利特開第2003-304014號公報、日本發明專利特開第2005-232136號公報、日本發明專利特開第2004-266157號公報等所例示，已有一種經在裝置基板上直接塗布半導體之前驅物材料後加以轉換，以形成半導體層之方法，但是藉由本發明之圖案化方法形成該半導體層，則也可獲得與有機EL元件相同的功效。
《實施例》
在下文中，則以實施例說明本發明，但是本發明並不受限於此等實施例。
[實施例1]
藉由如上所述之方式製造施體基板。支撐體係使用無鹼玻璃基板，在洗淨/UV臭氧處理後，以濺鍍法全面形成厚度為1.0μm之鈦膜作為光熱轉換層。其次，經將如前所述之光熱轉換層加以UV臭氧處理後，在其之上面以旋轉塗布塗布正型聚醯亞胺系感光性塗布劑(東麗工業股份有限公司(Toray Industries,Inc.)製造、DL-1000)，並加以預烘烤、UV曝光後，以顯影液(東麗工業股份有限公司製造、ELM-D)溶解‧移除曝光部。將經如上所述加以圖案化之聚醯亞胺前驅物膜在350℃之熱板烘烤10分鐘，以形成聚醯亞胺系之分區圖案。該分區圖案之厚度為2μm，截面係呈正向錐型形狀，且其之寬度為20μm。在分區圖案內部用於露出寬度為80μm、長度為280μm之光熱轉換層的開口部係分別以100、300μm之節距加以配置。然後，在該基板上以旋轉塗布塗布含有3重量%Alq3 之氯仿溶液，藉此在分區圖案內(開口部)形成由Alq3 所構成之平均厚度為25nm之轉印材料。
裝置基板係根據如下所述方式製造。將經沉積140nm之ITO(氧化銦錫)透明導電膜所獲得之無鹼玻璃基板(GEOMATEC公司(GEOMATEC Corporation)製造、濺鍍成膜品)切斷成38×46mm，並以光刻法將ITO加以蝕刻成吾所欲之形狀。其次，以與施體基板相同的方式將經圖案化之聚醯亞胺前驅物膜在300℃烘烤10分鐘，以形成聚醯亞胺系之絶緣層。該絶緣層之高度為1.8μm，截面為正向錐型形狀，且其之寬度為30μm。在絶緣層之圖案內部用於露出寬度為70μm、長度為270μm之ITO的開口部，係分別以100、300μm之節距加以配置。將該基板加以UV臭氧處理，然後，設置於真空蒸鍍裝置內，並加以排氣直至裝置內之真空度到達3×10-4 Pa以下為止。使用電阻加熱法，在發光區域全面以蒸鍍積層20nm之銅酞青素(CuPc)、40nm之NPD以作為電洞傳輸層。
其次，將如前所述施體基板之分區圖案與如前所述裝置基板之絶緣層之位置對準而使其對向配置，並保持在3×10-4 Pa以下之真空中後，取出大氣中。結果，經絶緣層與分區圖案加以分區之轉印空間係保持於減壓狀態。在此狀態下，以使得轉印材料之一部分與分區圖案之一部分同時受到加熱的方式，從施體基板之玻璃基板側照射中心波長為800nm之雷射(光源：半導體雷射二極體)，以將轉印材料之Alq3 轉印於裝置基板之基底層的電洞傳輸層上。雷射強度為約300W/mm2 、掃描速度為1.25m/s，且以重疊雷射的方式重複實施掃描使得發光區域全面受到轉印。
將經Alq3 轉印後之裝置基板，再度設置於真空蒸鍍裝置內，並加以排氣直至裝置內之真空度到達3×10-4 Pa以下為止。使用電阻加熱法，在發光區域全面蒸鍍25nm之如下所述E-1以作為電子傳輸層。其次，蒸鍍0.5nm之氟化鋰作為施體材料(電子注入層)，並且，蒸鍍100nm之鋁作為第二電極，以製造具有5mm見方之發光區域之有機EL元件。
[化2]
[實施例2]
除了藉由旋轉塗布塗布含有Alq3 與紅螢烯合計為1.5重量%之氯仿溶液，以形成於主材料的Alq3 中含有5重量%之摻質材料的紅螢烯之轉印材料以外，其餘則以與實施例1相同的方式製造有機EL元件。
[比較例1]
除了以僅使轉印材料受到加熱的方式照射雷射，將轉印材料的Alq3 加以轉印以外，其餘則以與實施例1相同的方式製造有機EL元件。
[比較例2]
除了以僅使轉印材料受到加熱的方式照射雷射，將轉印材料Alq3 與紅螢烯之混合體加以轉印以外，其餘則以與實施例2相同的方式製造有機EL元件。
將藉由實施例1、2及比較例1、2所製造之有機EL元件加以密封後，使2.5mA/cm2 之一定電流流通。假設剛開始流通後之亮度為「初期亮度」，初期亮度除以電流密度所得之值為「初期發光效率」，再繼續流通一定電流直至亮度從初期亮度降低至一半為止之時間為「亮度半衰期」來進行測定。將以實施例1之測定值為1時的比較例1之測定值的相對比、及以實施例2之測定值為1時的比較例2之測定值的相對比係分別作為「相對初期發光效率」與「相對亮度半衰期」而匯集於表1。由表1可得知，以使得轉印材料之至少一部分與分區圖案之至少一部分同時受到加熱的方式照射雷射，將轉印材料加以轉印，藉此可大幅度地改善有機EL元件之發光效率或耐久性。
[比較例3]
除了在施體基板並未形成光熱轉換層以外，其餘則以與實施例1相同的方式試製造有機EL元件，但是轉印材料無法充分地吸收雷射，以致無法實施充分的轉印。
[比較例4]
除了在施體基板並未形成光熱轉換層而以達到5倍強度的條件下照射雷射以外，其餘則以與實施例1相同的方式試製造有機EL元件，但是轉印材料無法充分地吸收雷射，以致無法實施充分的轉印，且也觀察到由於雷射之漏射而使得裝置基板被加熱以致電洞傳輸層附著於施體基板側之現象。並且，也觀察到施體基板之分區圖案的熱劣化或變形、發生脫氣。
[實施例3]
除了以濺鍍法全面形成厚度為0.4μm之鉭膜作為光熱轉換層以形成厚度為7μm、寬度為20μm之分區圖案以外，其餘則以與實施例1相同的方式製造施體基板。然後，藉由在該基板上全面，將芘系紅色主材料RH-1與亞甲吡咯系紅色摻質材料RD-1(相對於主材料為0.5重量%)加以共蒸鍍，以形成厚度為38nm之轉印材料。對於裝置基板也除了設定絶緣層之高度為2μm、寬度為30μm、用於露出ITO之開口部係橫方向為70μm、縱方向為250μm以外，其餘則以與實施例1相同的方式製造。然後，以與實施例1相同的方式，在該基板之發光區域全面蒸鍍50nm之胺系化合物、10nm之NPD以作為電洞傳輸層。
[化3]
其次，將如前所述施體基板之分區圖案與如前所述裝置基板之絶緣層之位置對準而使其對向配置，並保持在3×10-4 Pa以下之真空中後，將外周部密封後取出大氣中。結果，經絶緣層與分區圖案加以分區之轉印空間係保持於真空。轉印係使用中心波長為940nm，且經將照射形狀成形為橫方向為340μm、縱方向為50μm的矩形之光(光源：半導體雷射二極體)。以使得分區圖案及絶緣層之縱方向與光之縱方向成為一致的方式，從施體基板之玻璃基板側照射光，並藉由以使得轉印材料與分區圖案同時受到加熱的方式朝著縱方向掃描，以將轉印材料的共蒸鍍膜轉印於裝置基板的基底層之電洞傳輸層上。光強度係加以調整在140至180W/mm2 之範圍，掃描速度為0.6m/s。光係以朝著橫方向為約300μm節距，一面使其重疊、一面轉印於發光區域全面的方式實施重複掃描。
以與實施例1相同的方式，在經轉印共蒸鍍膜後之裝置基板上蒸鍍30nm之電子傳輸層E-1、0.5nm之氟化鋰、100nm之鋁，以製造具有5mm見方之發光區域之有機EL紅色元件。
將光強度、轉印次數與發光效率之測定值匯集於表2。表中之轉印次數為1次係意謂以1次之光照射正好轉印厚度為38nm之轉印材料之全膜厚，24次係意謂以24次光照射正好轉印厚度為38nm之轉印材料之全膜厚(以1次之光照射所轉印之平均膜厚為約1.6nm)。結果由任一元件也確認到明顯的紅色發光，因此可確認到經轉印的發光層係在並無不足下覆蓋著裝置基板之絶緣層的開口部。
[實施例4]
除了以濺鍍法全面形成厚度為0.4μm之鉬膜作為光熱轉換層以外，其餘則以與實施例3相同的方式製造施體基板。製備將作為可溶性基的具有二酮交聯結構之RH-2前驅物與亞甲吡咯系紅色摻質材料RD-1分別以1重量%及0.05重量%溶解於四氫萘(THN)之溶液。然後對於施體基板以噴墨法塗布該溶液，並將其乾燥，以將RH-2前驅物與紅色摻質材料之混合膜形成於分區圖案內。在真空中對該混合膜照射中心波長為460nm之藍色光(光源：發光二極體)歷時5分鐘，以使得RH-2前驅物之二酮交聯結構脫離而轉換成紅色主材料RH-2。藉由如上所述之方式，在施體基板之分區圖案內形成由紅色主材料與紅色摻質材料之混合膜所構成的平均膜厚為40nm之轉印材料。
經設定轉印次數為24次、雷射強度為148W/mm2 ，且以與實施例3相同的方式製造有機EL紅色元件，結果確認到明顯的紅色發光。
[實施例5]
以與實施例4相同的方式製造施體基板。分區圖案之寬度為20μm，在分區圖案內部，寬度為80μm(E=80μm)、長度為280μm之用於露出光熱轉換層之開口部係朝著寬度方向以100μm節距(P=100μm)配置768個、朝著長度方向以300μm之節距配置200個。藉由將芘系紅色主材料RH-1與亞甲吡咯系紅色摻質材料RD-1分別以1重量%、0.05重量%溶解於THN以製備R溶液；將芘系綠色主材料GH-1與香豆素系綠色摻質材料(C545T)分別以1重量%、0.05重量%溶解於THN以製備G溶液；將芘系藍色主材料BH-1以1重量%溶解於THN以製備B溶液。以噴墨法塗布此等之溶液，並將其乾燥，以製備朝著分區圖案之寬度方向以使得由紅色主材料與紅色摻質材料混合膜所構成之平均膜厚為40nm之R轉印材料、由綠色主材料與綠色摻質材料之混合膜所構成之平均膜厚30nm之G轉印材料、以及由藍色主材料所構成之平均膜厚為20nm之B轉印材料依序重複配置的方式所形成之施體基板。
[化5]
以與實施例3相同的方式製造裝置基板。ITO係預先以100μm節距加以圖案化成為716條之線條形狀，用於露出ITO之絶緣層之開口部係以寬度為70μm(A=70μm)、長度為250μm朝著寬度方向以100μm節距(P=100μm)配置716個、朝著長度方向以300μm之節距配置200個。並且，使ITO線條電極(strip electrode)之長度方向與絶緣層之長度方向一致。
將此等之施體基板與裝置基板加以對準位置並使其對向配置(位置對準裝置之位置對準誤差為±2μm)，然後，設定轉印次數為24次、雷射強度為148W/mm2 並以與實施例3相同的方式製造有機EL元件。此時，鋁則使用遮罩蒸鍍以300μm節距圖案化成200條之線條形狀，並使得線條電極之長度方向與絶緣層之寬度方向成為一致。因此，所製造之有機EL元件係具有由ITO線條所構成之第一電極、與由鋁線條構成之第二電極係呈互相正交的簡單矩陣型顯示器之結構，且在兩電極之交點則配置256×200之由R、G、B之副畫素所構成之畫素。結果從各副畫素分別確認到明顯的R、G、B發光，且並未觀察到在副畫素之間的色混。
[比較例5]
除了光之照射形狀使用經形成橫方向為80μm、縱方向為50μm之矩形的光，並藉由以使得僅轉印材料受到加熱的方式對光熱轉換層照射光，以將R、G、B各轉印材料個別轉印以外，其餘則以與實施例5相同的方式製造有機EL元件。然而，在長方形之副畫素之四邊中，卻在長邊部分附近形成發光層為比中央部為薄之部分，以致觀察到電流集中於該部分，導致相對明顯地發光而在短時間即短路之現象。
[比較例6]
除了並未在施體基板形成分區圖案以外，其餘則以與實施例5相同的方式製造有機EL元件。然而，溶液在剛塗布之後相鄰接的轉印材料彼此卻相混合，結果導致經乾燥後之R、G、B各轉印材料之邊界變得不明確。並且，在集體轉印中此等之混合區域也同時被轉印，其之一部分係沉積於裝置基板之絶緣層上部，因此並未對發光造成影響，但是其他之一部分卻被轉印在畫素中，使得有機EL元件的每一副畫素之發光色由於混色而一點一點地不同，並且，也造成在副畫素內發光色也變得不均勻之問題。
[實施例6]
以與實施例5相同的方式製備施體基板。但是，設定分區圖案之寬度為26μm、用於露出光熱轉換層之開口部則設定寬度為74μm(E=74μm)、長度為274μm。然後，將該施體基板與實施例5相同之裝置基板(A=70μm、P=100μm)之位置加以對準而使其對向配置(位置對準裝置之位置對準誤差為±2μm)，然後，設定轉印次數為24次、雷射強度為148W/mm2 ，且以與實施例5相同的方式製造有機EL元件(簡單矩陣型顯示器)。結果從R、G、B之各副畫素分別確認到明顯的R、G、B發光，且藉由螢光顯微鏡觀察也可確認到各色之發光層係完全覆蓋著所對應的副畫素之開口寬度。
[實施例7]
以與實施例6相同的方式製造有機EL元件(簡單矩陣型顯示器)(A=70μm、P=100μm)。但是，設定施體基板之分區圖案的寬度為28μm、用於露出光熱轉換層之開口部的寬度為72μm(E=72μm)、長度為272μm。在所製造之三個有機EL元件之中之兩個，從R、G、B之各副畫素分別確認到明顯的R、G、B發光，且藉由螢光顯微鏡觀察也可確認到各色之發光層係完全覆蓋著所對應的副畫素之開口寬度。然而，在其餘之一個有機EL元件，至少R畫素的開口部卻並未為發光層所完全覆蓋，以致有少許的電洞傳輸層與電子傳輸層並未隔著發光層而直接接觸之部分存在。因此，由其之部分確認到微量之藍色發光(來自電洞傳輸層之發光)。
[實施例8]
以與實施例6相同的方式製造有機EL元件(簡單矩陣型顯示器)(A=70μm、P=100μm)。但是，設定施體基板之分區圖案的寬度為10μm、用於露出光熱轉換層之開口部的寬度為90μm(E=90μm)、長度為290μm。從R、G、B之各副畫素分別確認到明顯的R、G、B發光，且藉由螢光顯微鏡觀察也可確認到各色之發光層係完全覆蓋著所對應的副畫素之開口寬度。
[實施例9]
以與實施例6相同的方式製造有機EL元件(簡單矩陣型顯示器)(A=70μm、P=100μm)。但是，設定施體基板之分區圖案的寬度為6μm、用於露出光熱轉換層之開口部的寬度為94μm(E=94μm)、長度為294μm。由於分區圖案之寬度狹窄，分區圖案與基板之密著力降低，以致一部分的分區圖案即發生缺損。並且，以噴墨法形成轉印材料時，則印墨會經由如上所述之缺損部分、或越過狹窄的分區圖案之一部分而形成與鄰接的開口部混合之部分。從有機EL元件之大部分的R、G、B之各副畫素分別確認到明顯的R、G、B發光，且藉由螢光顯微鏡觀察也可確認到各色之發光層係完全覆蓋著所對應的副畫素之開口寬度。然而，混合的轉印材料卻被轉印於一部分的副畫素，且從發光也可確認到混色。
[產業上之利用可能性]
本發明係用於構成包括有機EL元件在內之有機TFT或光電轉換元件、各種感測器等裝置的薄膜之圖案化技術，可利用於可攜式電話或個人電腦、電視、影像掃描機等所使用之顯示器面板、或觸控板、攝像元件等之製造。
10．．．有機EL元件(裝置基板)
11．．．支撐體
12．．．薄膜電晶體(包括引出電極)
13．．．平坦化層
14．．．絶緣層
15．．．第一電極
16．．．電洞傳輸層
17．．．發光層
18．．．電子傳輸層
19．．．第二電極
20．．．裝置基板
21．．．支撐體
27．．．轉印膜
30．．．施體基板
31．．．支撐體
33．．．光熱轉換層
34．．．分區圖案
37．．．轉印材料
38．．．轉印區域
39．．．轉印補助層
41．．．光罩
42．．．透鏡
43．．．反光鏡
44．．．光源
45．．．假想焦點面
第1圖係顯示根據本發明使得發光層圖案化之有機EL元件之一實例之截面圖。
第2圖係顯示根據本發明之有機EL元件之發光層圖案化方法之一實例之截面圖。
第3圖係顯示在第2圖之光照射方法之一實例之平面圖。
第4圖係用於說明在先前的光照射方式之問題點之截面圖。
第5圖係用於說明在先前的施體基板之問題點之平面圖。
第6圖係顯示根據本發明之圖案化方法之一實例之截面圖。
第7圖係顯示根據本發明之圖案化方法之另一實例之截面圖。
第8圖係顯示根據本發明之集體轉印圖案化方法之一實例之截面圖。
第9圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之斜視圖。
第10圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之斜視圖。
第11圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之斜視圖。
第12圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之斜視圖。
第13圖係顯示在本發明之重疊光照射方法之一實例之截面圖。
第14圖係顯示根據本發明之集體轉印圖案化方法之另一實例之截面圖。
第15圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之平面圖。
第16圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之平面圖。
第17圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之平面圖。
第18圖係顯示在本發明之光照射方法之另一實例之斜視圖。
第19圖係顯示用於說明在本發明之光之強度分佈與轉印材料溫度之時間變化概念圖。
第20圖係顯示在本發明之照射光之成形方法之一實例之斜視圖。
第21圖係用於說明在本發明之轉印補助層之一實例截面圖。
第22圖係顯示在本發明之分區圖案之另一實例之截面圖。
第23圖係顯示根據本發明之圖案化方法之另一實例之截面圖。
第24圖係顯示根據本發明加以圖案化之有機EL元件之發光層之一實例之截面圖。
第25圖係顯示根據先前的塗布法加以圖案化之有機EL元件之發光層之一實例之截面圖。
第26圖係顯示根據先前的遮罩蒸鍍法加以圖案化之有機EL元件之發光層之一實例之截面圖。
10‧‧‧有機EL元件(裝置基板)
11‧‧‧支撐體
12‧‧‧薄膜電晶體(包括引出電極)
13‧‧‧平坦化層
14‧‧‧絶緣層
15‧‧‧第一電極
16‧‧‧電洞傳輸層
17R、17G、17B‧‧‧發光層
30‧‧‧施體基板
31‧‧‧支撐體
33‧‧‧光熱轉換層
34‧‧‧分區圖案
37R、37G、37B‧‧‧轉印材料

Claims (9)

  1. 一種圖案化方法，其特徵為：與裝置基板對向配置經在基板上形成光熱轉換層與分區圖案、且在該分區圖案內存在著轉印材料之施體基板，並以使得該轉印材料之至少一部分與該分區圖案之至少一部分同時受到加熱的方式對光熱轉換層照射光，以將該轉印材料轉印於裝置基板上。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之圖案化方法，其係對光熱轉換層照射比存在於分區圖案內的轉印材料之寬度為寬幅的光。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所述之圖案化方法，其係使用存在著兩種以上之不同的轉印材料之施體基板，對光熱轉換層照射比該兩種以上之不同的轉印材料之各寬度與存在於此等轉印材料之間的分區圖案之寬度之合計為寬幅的光，以集體轉印該兩種以上之不同的轉印材料。
  4. 如申請專利範圍第1或2項所述之圖案化方法，其係對光熱轉換層分成複數次照射光，以將至少一轉印材料朝著膜厚方向分割成複數次而轉印。
  5. 如申請專利範圍第1或2項所述之圖案化方法，其係在分區圖案內塗布至少由轉印材料與溶劑所構成之溶液，並在經乾燥該溶劑後將該轉印材料加以轉印。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之圖案化方法，其中至少一轉印材料在塗布時具有對於溶劑之可溶性基，在塗布後 藉由熱或光以轉換或脫離該可溶性基後將該轉印材料加以轉印。
  7. 一種裝置之製造方法，其特徵為將構成裝置的層之至少一層以如申請專利範圍第1至6項中任一項所述之方法加以圖案化。
  8. 一種裝置，其係有機EL元件、有機TFT、光電轉換元件或感測器，其包括基板、形成於該基板上之絶緣層、藉由如申請專利範圍第1或2項所述之圖案化方法而至少形成於該絶緣層之間的薄膜層，且假設相鄰接絶緣層之間的開口寬度為A、存在於對應該開口之區域的薄膜層之寬度為E、絶緣層之節距為P時，則為A+4(μm)≦E(μm)≦P-10(μm)，且在寬度方向相鄰接薄膜層之間的間隔係大致為一定。
  9. 如申請專利範圍第8項所述之裝置，其中薄膜層係發光層，裝置係有機EL元件。
TW098120005A 2008-06-16 2009-06-16 圖案化方法及使用其之裝置的製造方法及裝置 TWI491307B (zh)

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