WO2012008443A1 - 転写用ドナー基板およびこれを用いたデバイスの製造方法、ならびに有機ｅｌ素子 - Google Patents

転写用ドナー基板およびこれを用いたデバイスの製造方法、ならびに有機ｅｌ素子 Download PDF

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transfer
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organic
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donor substrate
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梅原正明
谷村寧昭
藤森茂雄
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東レ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a thin film transfer donor substrate constituting an organic EL element, a device manufacturing method using such a transfer donor substrate, and an organic EL element.
  • An organic EL element is one in which electrons injected from a cathode and holes injected from an anode are recombined in an organic light emitting layer sandwiched between both electrodes.
  • the organic EL element that emits light as described above has been thin and capable of high luminance under a low driving voltage since the research results shown in Non-Patent Document 1 have been shown, and various organic materials can be used for the light emitting layer. By using, it is possible to obtain various emission colors including the three primary colors of red (R), green (G), and blue (B). As a result, various technologies have been required.
  • One of them is a technology for forming a light-emitting layer that is a thin film with a typical film thickness of 0.1 ⁇ m or less and finely patterned for each of the three primary colors on a device substrate on which an organic EL element is formed as a final product. .
  • the mask vapor deposition method is a method in which a vapor deposition mask having a precise hole is adhered to a metal plate, and each light emitting material is vapor-deposited on a device substrate using the mask as a mask. In this method, it is difficult to achieve both the enlargement of the color display and the accuracy of the holes, and the adhesion between the device substrate and the vapor deposition mask tends to be lost as the size of the color display increases.
  • a transfer material is formed by applying R, G, and B light emitting materials to a transfer donor sheet (donor film or donor substrate) and then finely patterning the transfer material.
  • a material for transferring a transfer material onto a device substrate by vapor deposition has been developed.
  • a photothermal conversion layer is formed on a donor substrate, and organic EL materials of R, G, and B are separately applied thereon by a printing method, and the photothermal conversion layer is irradiated with a laser to perform batch transfer.
  • a method is disclosed.
  • Patent Documents 2 and 3 a partition pattern is provided on the photothermal conversion layer of the donor substrate, an organic EL material of R, G, and B is applied thereon by a method such as an ink jet method, and the photothermal conversion layer is irradiated with a laser. And a method of batch-transferring organic EL materials.
  • Patent Document 4 the organic EL material is transferred to the donor substrate by selectively irradiating only the portion of the organic EL material formed on the donor substrate by a method such as an inkjet method with little film thickness unevenness, thereby forming the device substrate.
  • a method for reducing the unevenness of the film thickness of the organic EL material is described.
  • the partition pattern is not formed on the donor substrate in the method described in Patent Document 1, when RGB is applied in a solution state, it is mixed with the adjacent material, or the solvent vapor at the time of drying is adjacent to the adjacent substrate. There is a problem that the material is redissolved, and it is difficult to coat the organic EL material with high accuracy. Further, in the methods described in Patent Documents 2 and 3, when a transfer material is formed in each partition pattern by an ink jet method, a so-called “coffee stain” -like local film thickness unevenness occurs, resulting in a device substrate. There is also a problem that local film thickness unevenness is copied even when transferring to a film.
  • Patent Document 4 discloses a method of creating a device substrate with less film thickness unevenness by transferring only a portion with less film thickness unevenness of the organic EL material formed on the donor substrate as shown in FIG. Has been.
  • a device substrate with a high aperture ratio as shown in FIG. 17B even if only a portion where the film thickness unevenness of the organic EL material formed on the donor substrate is small is transferred to the pixel region of the device substrate.
  • the transfer area of the donor substrate is small, there is a problem that the film is extremely thinned near the insulating layer around the pixel.
  • the organic EL material that has been extremely thickened near the partition wall of the donor substrate is also transferred, so that the organic EL transferred to the device substrate is transferred. There was a problem that the film thickness of the material became non-uniform.
  • the present invention solves such a problem, and an object thereof is a donor substrate that transfers a transfer material to a device substrate by irradiating light typified by a laser, and can form a uniform transfer material film.
  • An object of the present invention is to provide a donor substrate capable of accurate fine patterning and a method for producing a device typified by an organic EL element using the donor substrate. It is another object of the present invention to provide an organic EL element that has less unevenness in light emission luminance and film thickness in the light emitting region and is excellent in durability.
  • the present inventors have been able to eliminate unevenness in film thickness that occurs in the drying process of the solvent by adjusting the surface roughness of the photothermal conversion layer of the donor substrate, and have a high aperture ratio device substrate
  • the inventors have found that an organic EL element with little unevenness in light emission luminance can be produced, and the present invention has been achieved.
  • one configuration of the present invention relates to a transfer donor substrate, which is a transfer donor substrate having a substrate and a photothermal conversion layer formed on the substrate, wherein the surface of the photothermal conversion layer is rough. It is a surface.
  • Another configuration of the present invention relates to an organic EL element, which includes an organic compound layer including a light emitting layer sandwiched between at least a pair of electrodes, and at least a part of the organic compound layer uses a transfer method.
  • the width of the insulating layer of the subpixel is less than 40 ⁇ m, and the light emission luminance unevenness of the light emitting region in the subpixel is ⁇ 20% or less.
  • an organic EL element having an organic compound layer including a light emitting layer sandwiched between at least a pair of electrodes, and at least a part of the organic compound layer is formed using a transfer method, the width of the insulating layer of the subpixel Is less than 40 ⁇ m, and in the organic compound layer formed by using the transfer method, the thickness unevenness of the light emitting region in the sub-pixel is ⁇ 10% or less.
  • a transfer donor substrate on which a transfer material having a uniform film thickness is formed can be produced by a coating method.
  • a device is obtained. It is possible to manufacture a device that is finely patterned with high accuracy without deteriorating performance.
  • the organic EL element of the present invention it is possible to realize a display device having high image quality display and excellent durability since there is little unevenness in light emission luminance.
  • the expanded sectional view which shows the example of the typical structure of the device substrate in which the organic EL element was formed.
  • the expanded sectional view which shows the example of the method of forming a transfer film in a device substrate using the donor substrate in embodiment of this invention.
  • the enlarged plan view in FIG. Sectional drawing explaining formation of the transfer material in embodiment of this invention.
  • Sectional drawing which shows an example of formation of the transfer material in embodiment of this invention.
  • Sectional drawing which shows an example of the patterning method in embodiment of this invention.
  • the top view photograph of the formation process of the transfer material in the Example of this invention.
  • the enlarged sectional view and the enlarged plan view used in this specification show RGB sub-pixels constituting a pixel which is a minimum unit of a color display. Further, in order to help understanding, the magnification in the vertical direction (direction perpendicular to the substrate surface) is enlarged as compared with the horizontal direction (direction in the substrate surface) of the enlarged sectional view.
  • a device substrate 10 having a typical structure in which an organic EL element is formed will be described as a typical example of a device, and then, an embodiment of the present invention suitable for forming a device on the device substrate 10 by transfer will be described.
  • the donor substrate 30 will be described, and then a device manufacturing method will be described focusing on a transfer process using the donor substrate 30.
  • FIG. 1 is an enlarged cross-sectional view showing an example of a typical structure of a device substrate 10 on which an organic EL element is formed.
  • an active matrix circuit composed of TFTs 12 (including extraction electrodes), a planarizing layer 13, and the like is formed on a support 11 such as a glass plate.
  • a first electrode 15 / hole transporting layer 16 / light emitting layer 17 / electron transporting layer 18 / second electrode 19 constituting the organic EL element are formed thereon.
  • the light emitting layer 17 is composed of three types of RGB light emitting layers 17R, 17G, and 17B, which are partitioned in the horizontal direction.
  • an insulating layer 14 that prevents a short circuit from occurring at the electrode end and defines a light emitting region is formed.
  • the element configuration of the organic EL element is not limited to this example.
  • only one light emitting layer 17 having a hole transport function and an electron transport function is provided between the first electrode 15 and the second electrode 19.
  • the hole transport layer 16 may be formed of a hole injection layer and a hole transport layer
  • the electron transport layer 18 may be a multilayer structure of an electron transport layer and an electron injection layer
  • the electron transport layer 18 may be omitted.
  • the first electrode 15 / electron transport layer 18 / light emitting layer 17 / hole transport layer 16 / second electrode 19 may be laminated in this order.
  • these layers may be a single layer or a plurality of layers.
  • a protective layer, a color filter, sealing, or the like may be performed using a known technique or a transfer process of this embodiment described later. .
  • the light emitting layer 17 may be a single layer or a plurality of layers, and the light emitting material of each layer may be a single material or a mixture of a plurality of materials. From the viewpoint of luminous efficiency, color purity, and durability, the light emitting layer 17 preferably has a single layer structure of a mixture of a host material and a dopant material.
  • the hole transport layer 16 may be a single layer or a plurality of layers, and each layer may be a single material or a mixture of a plurality of materials.
  • a layer called a hole injection layer is also included in the hole transport layer 16. From the viewpoint of hole transportability (low driving voltage) and durability, the hole transport layer 16 may be mixed with an acceptor material that promotes hole transportability.
  • the electron transport layer 18 may be a single layer or a plurality of layers, and each layer may be a single material or a mixture of a plurality of materials.
  • a layer called a hole blocking layer or an electron injection layer is also included in the electron transport layer 18.
  • the electron transport layer 18 may be mixed with a donor material that promotes electron transport properties.
  • a layer called the electron injection layer is often discussed as this donor material.
  • the transfer material for forming the electron transport layer 18 may be made of a single material or a mixture of a plurality of materials.
  • Donor materials include lithium, cesium, magnesium, calcium and other alkali metals and alkaline earth metals, their quinolinol complexes and other metal complexes, lithium fluoride and cesium oxide, their oxides and fluorides, tetrathia
  • An electron donating low molecular weight material such as fuvalene (TTF) can be exemplified.
  • An electron transport material or a donor material is one of the materials in which performance changes easily occur in combination with the light emitting layer 17.
  • the first electrode 15 and the second electrode 19 are transparent in order to extract light emitted from the light emitting layer 17.
  • the first electrode 15 is transparent
  • the second electrode 19 is transparent.
  • the transparent electrode material and the other electrode conventionally known materials can be used as described in JP-A-11-214154, for example.
  • Such an organic EL element is not generally limited to an active matrix type in which the second electrode 19 is formed as a common electrode.
  • a stripe in which the first electrode 15 and the second electrode 19 intersect each other is used.
  • It may be a simple matrix type composed of electrode-like electrodes, or a segment type in which the display unit is patterned so as to display predetermined information. Examples of these applications include televisions, personal computers, monitors, watches, thermometers, audio equipment, automobile display panels, and the like.
  • the donor substrate 30 includes a support 31, a photothermal conversion layer 33 formed on the support 31, a partition pattern 34 formed by being stacked on the photothermal conversion layer 33, and a transfer material 37 partitioned by the partition pattern 34. And comprising.
  • the transfer material 37 of the donor substrate 30 is composed of transfer materials 37R, 37G, and 37B of three types of light emitting materials of RGB divided in the lateral direction. It corresponds to the types of light emitting layers 17R, 17G, and 17B.
  • 3 is a view of the state of light irradiation in FIG. 2 as viewed from the support 31 side of the donor substrate 30.
  • FIG. Since there is the photothermal conversion layer 33 formed on the entire surface, the partition pattern 34 and the transfer materials 37R, 37G, and 37B are not actually visible from the support 31 side, but a dotted line is used to explain the positional relationship with light irradiation. This is illustrated in FIG.
  • the irradiated light has a rectangular shape, is irradiated so as to straddle the transfer materials 37R, 37G, and 37B, and is scanned in a direction perpendicular to the arrangement of the transfer materials 37R, 37G, and 37B.
  • the irradiated light may be scanned relatively, and the light itself may be moved, the set of the donor substrate 30 and the device substrate 10 may be moved, or both.
  • the support 31, the photothermal conversion layer 33, the transfer material 37, and the partition pattern 34 will be described in this order.
  • the support 31 of the donor substrate 30 is not particularly limited as long as it has a low light absorption rate and can stably form the photothermal conversion layer 33, the partition pattern 34, and the transfer material 37 thereon.
  • a film of a resin material Polyester, polyethylene, polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polycarbonate, polyacryl, polysulfone, polyethersulfone, polyphenylene sulfide, polyimide, polyamide, polybenzoxazole, polyepoxy, polypropylene, polyolefin, aramid resin, silicone Resin etc. can be illustrated.
  • a glass plate can be cited as a preferred support 31 in terms of chemical / thermal stability, dimensional stability, mechanical strength, and transparency. Soda lime glass, alkali-free glass, lead-containing glass, borosilicate glass, aluminosilicate glass, low expansion glass, quartz glass and the like can be selected according to the conditions. As will be described later, when the transfer process is performed in a vacuum, since it is required that the gas release from the support 31 is small, a glass plate is particularly preferable also in this respect.
  • the support 11 of the device substrate 10 and the donor substrate 30 When transferring the transfer material with the device substrate 10 and the donor substrate 30 facing each other, in order to prevent the patterning accuracy from deteriorating due to a difference in thermal expansion due to a temperature change, the support 11 of the device substrate 10 and the donor substrate 30,
  • the difference in thermal expansion coefficient between 31 is preferably 10 ppm / ° C. or less, and it is more preferable that these supports 11 and 31 are made of the same material.
  • the difference in thickness between the two is not particularly limited.
  • the temperature rise (thermal expansion) of the support 31 itself needs to be within an allowable range, so that the heat capacity of the support 31 is sufficiently larger than that of the photothermal conversion layer 33.
  • the thickness of the support 31 is preferably 10 times or more the thickness of the photothermal conversion layer 33.
  • the allowable range depends on the size of the transfer region, the required accuracy of patterning, and the like.
  • the photothermal conversion layer 33 rises by 300 ° C. from room temperature, and the temperature rise of the support 31 is reduced to 1/100 of that.
  • the thickness of the support 31 should be at least 100 times the thickness of the photothermal conversion layer 33.
  • the thickness of the support 31 is 300 times or more the thickness of the photothermal conversion layer 33.
  • the thickness of the support is preferably 200 times or more, and more than 600 times the thickness of the light-to-heat conversion layer. Is more preferable.
  • the photothermal conversion layer 33 of the donor substrate 30 is not particularly limited as long as it is a material and configuration that efficiently absorbs light to generate heat and is stable against the generated heat.
  • a thin film in which carbon black, graphite, titanium black, organic pigment, metal particles or the like are dispersed in a resin, or an inorganic thin film such as a metal thin film can be used.
  • the photothermal conversion layer 33 since the photothermal conversion layer 33 may be heated to about 300 ° C., the photothermal conversion layer 33 is preferably made of an inorganic thin film having excellent heat resistance. It is particularly preferable that the thin film is made of a material.
  • metal materials include tungsten, tantalum, molybdenum, titanium, chromium, gold, silver, copper, platinum, iron, zinc, aluminum, cobalt, nickel, magnesium, vanadium, zirconium, silicon, carbon, and the like, or alloys thereof. Can be used. If necessary, an antireflection layer can be formed on the support 31 side of the photothermal conversion layer 33. Further, an antireflection layer may be formed on the surface of the support 31 on the light incident side. These antireflective layers are preferably optical interference thin films using the difference in refractive index, and simple or mixed thin films such as silicon, silicon oxide, silicon nitride, zinc oxide, magnesium oxide, and titanium oxide, and laminated thin films thereof are used. it can.
  • the photothermal conversion layer 33 has a fine uneven structure on the surface, that is, the surface is rough.
  • the rough surface in the present invention is roughened to the extent that local film thickness unevenness does not occur in the dried film when a solution containing a transfer material is applied to the donor substrate as described later.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining the formation of a dry film of the transfer material 37 when the application to the donor substrate 30 is performed.
  • the film thickness unevenness of the transfer material 37 shown in FIG. 4A is caused by the solidification of the solute locally. Therefore, the transfer film 27 after transfer to the device substrate 10 tends to remain as the same film thickness unevenness. Even when an EL element is manufactured, uneven light emission luminance is unevenly distributed in a part of the section.
  • the film thickness of the transfer material 37 is made more uniform than in FIG. 4A, and the film thickness unevenness of the transfer film 27 can be suppressed even after transfer to the device substrate 10.
  • the uniform film thickness means that the dissolved mass on the substrate is substantially uniform.
  • the transfer material is brought to the molecular (atomic) level during transfer by using the vapor deposition mode described later. Since the film is deposited on the device substrate 20 after sublimation in a loose state, the film thickness unevenness of the transfer film 27 is made uniform, and the light emission luminance unevenness when the organic EL element is manufactured does not become a problem.
  • the surface of the photothermal conversion layer 33 is rough, thereby reducing the movement of the transfer material 37 due to the dry vapor of the solvent, and causing film thickness unevenness. Can also be suppressed.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating the occurrence of film thickness unevenness when the transfer material 37 is applied.
  • a substrate having a light-to-heat conversion layer 33 having a smooth surface as shown in FIG. A solution of the transfer material 37R is applied and dried.
  • a solution of the transfer material 37G is applied and dried.
  • a solution of the transfer material 37B is applied and dried.
  • the transfer material 37R previously formed is affected by the vapor of the solvent that volatilizes when the transfer material 37G is dried, and the movement is likely to occur.
  • Such movement causes film thickness unevenness in the transfer materials 37R and 37G.
  • the transfer material 37R solution is applied and dried, and then the transfer material 37G solution is applied. Even if the transfer material 37R is affected by the vapor of the solvent that volatilizes when the material 37G is dried, the transfer material 37R is prevented from moving due to the unevenness of the surface of the photothermal conversion layer 33, so that the film thickness is reduced. Unevenness can be greatly reduced. The same applies to the transfer material 37G (or 37R) when the transfer material 37B is applied.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating the occurrence of coating unevenness when RGB is applied to a plurality of sections on a smooth donor substrate.
  • the transfer area 38 a lot of RGB sections are arranged.
  • the RGB transfer material 37 is collectively applied to these sections, a vapor flow from the center toward the outside is generated due to the vapor pressure difference on the donor substrate 30, and the transfer material near the outer periphery of the donor substrate 30 is affected by the vapor.
  • the film is biased to the outside.
  • At least one type of transfer material 37 is made of a low molecular material having a molecular weight of less than 1000, and the film thickness after drying of the film made of the low molecular material is 100 nm or less, and further 50 nm or less.
  • This is particularly effective in the production of an organic EL thin film. This is because such a low-molecular material has a small intermolecular interaction, and therefore, it is much easier to move than a high-molecular material having a large intermolecular interaction due to entanglement between molecules.
  • the film thickness of the transfer material can be obtained from a step with the photothermal conversion layer by measuring the surface shape with a stylus method such as an atomic force microscope.
  • a stylus method such as an atomic force microscope.
  • a method of suppressing the film thickness unevenness of the transfer material is conceivable.
  • this method has a problem that the amount of impurities mixed in the solution or solvent increases because the coating process occurs twice.
  • Another example is a method in which three types of transfer materials 37R, 37G, and 37B are slowly and simultaneously dried using a high boiling point solvent.
  • this method has a problem that the process time becomes long.
  • the degree to which the photothermal conversion layer 33 is rough can be expressed by the arithmetic surface roughness (hereinafter referred to as Ra) of the surface of the photothermal conversion layer 33.
  • the arithmetic average roughness in the present invention is a ten-point average roughness obtained when a measurement length of 1.0 mm is measured based on JIS B 0601-1994 with a surface roughness shape measuring instrument.
  • the Ra of the surface of the photothermal conversion layer 33 is preferably 30 nm or more. If Ra on the surface of the photothermal conversion layer 33 is 30 nm or more, the effect can be exhibited by suppressing the film thickness unevenness. More preferably, it is 50 nm or more, More preferably, it is 100 nm or more, Most preferably, it is 150 nm or more.
  • the thickness of the coating solution only needs to be larger than Ra on the surface of the photothermal conversion layer 33. That is, Ra on the surface of the photothermal conversion layer 33 may be larger than the value of the film thickness after drying.
  • Ra of the photothermal conversion layer 33 is preferably 4 ⁇ m or less, more preferably 1 ⁇ m or less, still more preferably 500 nm or less, and particularly preferably 250 nm or less. Within this range, the thickness of the coating solution can be made larger than the Ra of the photothermal conversion layer 33 when a solution having a reasonable concentration is applied to obtain a transfer material having a desired thickness. .
  • the unevenness average interval (hereinafter referred to as Sm) on the donor substrate surface is 20 ⁇ m or less.
  • the arithmetic average roughness in the present invention is an average unevenness interval obtained when the surface roughness shape measuring instrument is measured at a measurement length of 1.0 mm based on JIS B0601-1994.
  • a known technique such as spin coating, slit coating, vacuum deposition, EB deposition, sputtering, ion plating, or the like can be used.
  • Ra on the surface of the support 31 can be copied to Ra on the surface of the photothermal conversion layer 33.
  • the photothermal conversion layer can also adjust the Ra of the 33 surface to 30 nm or more. Therefore, Ra on the surface of the support on which the light-to-heat conversion layer is formed is preferably set to a value determined as Ra on the surface of the light-to-heat conversion layer 33. For example, it is preferably 30 nm or more, more preferably 50 nm or more, still more preferably 100 nm or more, and particularly preferably 150 nm or more.
  • the method of roughening the surface of the support 31 is not particularly limited. Mechanical roughening by sandblasting, chemical etching by hydrofluoric acid, buffered hydrofluoric acid and mixed acids with other acids, and glass powder are applied to the surface. Well-known techniques such as a method of welding with high heat can be used. In these treatments, Ra increases as the conditions such as pressure and treatment time are increased, so that the desired Ra can be adjusted. Moreover, in order to make Sm into 20 micrometers or less, when performing mechanical surface roughening by sandblasting, it can adjust by making the particle size of a blast material small.
  • a sputtering method is preferably exemplified.
  • detailed conditions differ depending on the material, it cannot be generally stated, but as an example, in the case of tantalum, for example, it is preferable to form it in an Ar gas atmosphere with a gas pressure of 0.2 Pa and an input power of 1 kw.
  • the condition is not limited to this.
  • the other is a method of roughening the surface after forming the photothermal conversion layer 33 having a substantially smooth surface by a known method.
  • the method is not particularly limited, and publicly known techniques such as mechanical surface roughening by sandblasting, chemical etching, and gas pressure / input power / film formation temperature change during sputtering film formation can be used.
  • the surface temperature varies between the thick and thin portions of the photothermal conversion layer when light irradiation is performed, and the transfer material is uniformly heated.
  • the former method in which the surface of the support 31 is roughened and the photothermal conversion layer 33 is uniformly formed according to the unevenness of the surface is preferable.
  • the heat capacity of the photothermal conversion layer 33 is preferably larger than that of the transfer material 37. Therefore, the thickness of the photothermal conversion layer 33 is preferably thicker than the transfer material 37, and more preferably 5 times or more the thickness of the transfer material 37. The numerical value is preferably 0.02 to 2 ⁇ m, more preferably 0.1 to 1 ⁇ m. Since the photothermal conversion layer 33 preferably absorbs 90% or more of light, and more preferably 95% or more, the thickness of the photothermal conversion layer 33 is preferably designed so as to satisfy these conditions.
  • the photothermal conversion layer 33 may be formed in a portion where the transfer material 37 exists, and may be patterned so as to be discontinuous at the lower portion of the partition pattern 34, for example.
  • the partition pattern 34 has poor adhesion to the photothermal conversion layer 33, the adhesion can be improved by utilizing the adhesion to the support 31 in this manner.
  • the photothermal conversion layer 33 is patterned, it is not necessary to have the same type of shape as the partition pattern 34, the partition pattern 34 may be a lattice shape, and the photothermal conversion layer 33 may be a stripe shape.
  • the material of the photothermal conversion layer 33a is formed on the donor substrate 30 to cover the partition pattern 34 (photothermal It is also possible to prevent the partition pattern material from being mixed into the conversion layer 33b) and the donor substrate 30 as an impurity, thereby preventing the impurity of the partition pattern material from being transferred when transferring to the device substrate. No adverse effect.
  • Ra on the surface of the support 31 roughened in advance is first copied to Ra on the surface of the photothermal conversion layer 33a, and Ra on the surface of the photothermal conversion layer 33a is further copied onto the surface of the photothermal conversion layer 33b.
  • Ra of the surface of the photothermal conversion layer 33b can be adjusted to 30 nm or more.
  • a material for the photothermal conversion layer 33 may be formed on the donor substrate 30 to cover the partition pattern 34.
  • the photothermal conversion layer 33 is uniformly formed on the support 31 roughened in advance according to the unevenness of the surface of the support 31 or the photothermal conversion layer 33 having a smooth surface. A method of roughening the surface after forming can be used.
  • the photothermal conversion layer 33 Since the photothermal conversion layer 33 has a high light absorption rate, it is preferable to form the position mark of the donor substrate 30 at an appropriate position inside and outside the transfer region using the photothermal conversion layer 33.
  • the transfer material 37 formed on the donor substrate 30 will be described.
  • the transfer material of the transfer material 37 either an organic material or an inorganic material including a metal may be sublimated (including ablation sublimation) when heated, and transferred from the donor substrate to the device substrate 10.
  • the transfer material may be a precursor for thin film formation, and the transfer film 27 may be formed by being converted into a thin film formation material by heat or light before or during transfer.
  • This transfer material can form not only organic EL elements but also thin films constituting devices such as organic TFTs, photoelectric conversion elements, and various sensors.
  • the transfer material 37 for one transfer of a donor material (electron injection material) such as lithium fluoride has a typical thickness of 1 nm or less.
  • the thickness of the transfer material 37 of the electrode material may be 100 nm or more.
  • the thickness of the transfer material 37 for one transfer is preferably 10 to 100 nm, and more preferably 20 to 50 nm.
  • the formation method of the transfer material 37 is not particularly limited, and a dry process such as vacuum deposition or sputtering can also be used.
  • a coating method in which a solution comprising at least a transfer material and a solvent is applied in the partition pattern 34 and dried after the solvent is dried.
  • Specific examples of the coating method include ink jet, nozzle coating, electropolymerization and electrodeposition, offset and flexographic printing, lithographic printing, relief printing, gravure, screen printing and the like.
  • inkjet and nozzle coating can be exemplified as particularly preferable methods.
  • the transfer materials 37 formed from the coating liquid are in contact with each other, and the boundary is not uniform, and a mixed layer is formed at least. In order to prevent this, it is difficult to make the film thickness of the boundary region the same as the center when the gap is formed so as not to contact each other. In any case, since this boundary region cannot be transferred because it degrades the performance of the device, it is necessary to selectively transfer a region narrower than the pattern of the transfer material 37 on the donor substrate 30. Therefore, the width of the transfer material 37 that can actually be used is narrowed, and when an organic EL display is manufactured, the pixel has a small aperture ratio (the area of the non-light emitting region is large).
  • transfer since transfer is not possible because of the need to transfer except for the boundary region, if the type of transfer material of the transfer material 37 is different, they are sequentially lasered (for example, transfer materials 37R, 37G, and 37B). It is necessary to irradiate and transfer each independently, and high-precision alignment of high-intensity laser irradiation is required. Such a problem can be solved by performing batch transfer as described later using a donor substrate 30 having a transfer material 37 formed from a partition pattern 34 and a coating liquid.
  • a solution consisting of a transfer material and a solvent When applying a solution consisting of a transfer material and a solvent to the coating method, generally adding a surfactant, dispersant, etc., adjusts the viscosity, surface tension, dispersibility, etc. of the solution to make an ink. Often to do. However, in the donor substrate 30, if these additives exist as a residue in the transfer material, there is a concern that the donor substrate 30 may be taken into the transfer film 27 during transfer and adversely affect device performance. Accordingly, it is preferable to prepare the solution so that the purity of the transfer material after drying is 95% or more, and further 98% or more. Such adjustment is possible by setting the ratio of the transfer material in the components other than the solvent in the ink to 95% by weight or more.
  • the solvent known materials such as water, alcohol, hydrocarbons, aromatic compounds, heterocyclic compounds, esters, ethers, and ketones can be used.
  • a relatively high boiling point solvent of 100 ° C. or higher, and further 150 ° C. or higher is used.
  • suitable solvents include tetrahydronaphthalene), N-methylpyrrolidone (NMP), dimethylimidazolidinone (DMI), ⁇ -butyllactone ( ⁇ BL), cyclohexanone, ethyl benzoate, xylene and cumene.
  • transfer material prototype When the transfer material satisfies all of the solubility, transfer resistance, and device performance after transfer, it is preferable to dissolve the transfer material itself (hereinafter referred to as “transfer material prototype”) in a solvent.
  • solubility can be improved by introducing a soluble group in a solvent such as an alkyl group into the transfer material prototype.
  • a soluble group When a soluble group is introduced into a prototype of a transfer material that excels in device performance, the performance may deteriorate. In that case, for example, the soluble material can be eliminated by heat at the time of transfer to deposit the original material on the device substrate 10.
  • the transfer material When transferring a transfer material into which a soluble group has been introduced, the transfer material has a soluble group in the solvent at the time of application to prevent the generation of gas and the incorporation of desorbed material into the transfer film. It is preferable to transfer the transfer material after converting or eliminating the soluble group by. For example, taking a material having a benzene ring or an anthracene ring as an example, a material having a soluble group as shown in formulas (1) to (2) can be irradiated with light to be converted into a prototype material.
  • an intramolecular cross-linking structure such as an ethylene group or a diketo group is introduced as a soluble group, and the original material is restored by a process of eliminating ethylene and carbon monoxide therefrom. It can also be made.
  • the conversion or elimination of the soluble group may be in a solution state before drying or in a solid state after drying. However, in consideration of process stability, it is preferably performed in a solid state after drying. Since the original molecule of the transfer material is often nonpolar, the molecular weight of the desorbed material is small so that the desorbed material does not remain in the transfer material when the soluble group is removed in the solid state.
  • the desorbed material In order to remove oxygen and water adsorbed in the transfer material together with the desorbed material, it is preferable that the desorbed material easily reacts with these molecules. From these viewpoints, it is particularly preferable to convert or eliminate the solubilizing group in the process of eliminating carbon monoxide.
  • This technique can be applied to condensed polycyclic hydrocarbon compounds as well as condensed polycyclic hydrocarbon compounds such as naphthacene, pyrene, and perylene. Of course, these may be substituted or unsubstituted.
  • the transfer material for forming the light emitting layer 17 is composed of the host material and the dopant material.
  • a mixture is preferred.
  • the transfer material 37 can be formed by applying and drying a mixed solution of the host material and the dopant material. You may apply
  • the concentration of the dopant material in the light emitting layer 17 of the device substrate 10 can be changed in the film thickness direction by utilizing the difference in sublimation temperature between the host material and the dopant material during transfer.
  • the organic semiconductor layer can be suitably patterned according to the present invention.
  • the organic semiconductor layer can be suitably patterned according to the present invention.
  • two or more kinds of transfer materials 37 are formed on the donor substrate 30, one set of circuit units consists of two or more TFT elements, and the size (or thickness) of the organic semiconductor layer required for them is the same.
  • a group of transfer materials made of the same organic semiconductor material but different in shape (or thickness) can be exemplified.
  • separate organic semiconductor layers can be patterned according to the present invention for two or more TFT elements.
  • the source and drain, the gate electrode, the gate insulating layer, and the like constituting the organic TFT element may be patterned according to the present invention.
  • the partition pattern 34 is not particularly limited as long as it is a material / configuration that defines the boundary of the transfer material 37 and is stable against the heat generated in the photothermal conversion layer 33. Further, the method for forming the partition pattern 34 and the patterning method are not particularly limited as long as fine patterning can be performed with high accuracy.
  • the partition pattern 34 can be formed using a known material and manufacturing method described in Patent Document 2.
  • the partition pattern 34 is prevented in order to prevent the solution from being mixed into another partition or climbing onto the upper surface of the partition pattern 34.
  • Liquid repellent treatment surface energy control
  • a liquid repellent material such as a fluorine-based material can be mixed with the resin material forming the partition pattern 34, or a high concentration region of the liquid repellent material can be selectively formed on the surface or the upper surface.
  • the partition pattern 34 can be a multilayer structure of materials having different surface energies, and the surface energy state can be controlled by performing light irradiation, plasma treatment with a fluorine-containing material-containing gas, or UV ozone treatment after the partition pattern 34 is formed.
  • a known technique can be used.
  • the cross-sectional shape of the partition pattern 34 is preferably a forward tapered shape in order to facilitate the deposition of the sublimated transfer material uniformly on the device substrate 10. As illustrated in FIG. 2, when a pattern such as the insulating layer 14 exists on the device substrate 10, the width of the insulating layer 14 is preferably wider than the width of the partition pattern 34. Further, it is preferable to arrange the partition pattern 34 so that the width of the partition pattern 34 is within the width of the insulating layer 14 at the time of alignment.
  • the partition pattern 34 needs to have a structure that suppresses the temperature rise of the device substrate 10, and its thermal conductivity is 1.0 W / mK or less, and further 0.3 W / mK or less.
  • the thickness of the partition pattern 34 is preferably 5 ⁇ m or more from the viewpoint of suppressing the temperature rise of the device substrate 10 and from being hardly affected by each other when the transfer material is applied. On the other hand, from the viewpoint of forming the partition pattern 34 with high accuracy, the thickness is preferably 100 ⁇ m or less.
  • the light emitting layer 17 In a color display, at least the light emitting layer 17 needs to be patterned, and the light emitting layer 17 is a thin film that is suitably patterned using the transfer process of this embodiment. Further, only the light emitting layers 17R and 17G of the light emitting layer 17 are patterned by using the transfer process of the present embodiment, and the light emitting layer 17B and the layer serving as the R and G electron transport layers 18 are formed on the entire surface thereof. You can also. When it is necessary to pattern at least one layer such as the hole transport layer 16, the electron transport layer 18, and the second electrode 19, the pattern may be patterned using the transfer process of the present embodiment.
  • the electron transport layer 18 is preferably patterned using the transfer process of the present embodiment.
  • the insulating layer 14, the first electrode 15, the TFT, and the like are often patterned by a known photolithography method, but may be patterned using the transfer process of this embodiment.
  • the underlying layer already formed on the device substrate 10 varies depending on the thin film to be patterned.
  • the first electrode 15 and the hole transport layer 16 are formed as a base layer.
  • a structure such as the insulating layer 14 is not essential, the edge pattern of the first electrode 15 is protected, and when the device substrate 10 and the donor substrate 30 are opposed to each other, the partition pattern 34 of the donor substrate 30 is From the viewpoint of preventing contact with and damage to the underlying layer already formed on the device substrate 10, it is preferably formed in advance on the device substrate 10.
  • the materials, film formation methods, and patterning methods exemplified as the partition pattern 34 of the donor substrate 30 can be used.
  • the shape, thickness, and pitch of the insulating layer 14 the shape and numerical values exemplified for the partition pattern 34 of the donor substrate 30 can be exemplified.
  • the substrates 10 and 30 are arranged to face each other in a state in which the partition pattern 34 of the donor substrate 30 and the insulating layer 14 of the device substrate 10 are aligned.
  • the donor substrate 30 and the device substrate 10 can be opposed to each other in a vacuum, and the transfer space can be taken out into the atmosphere with the vacuum kept as it is.
  • the region surrounded by the partition pattern 34 of the donor substrate and / or the insulating layer of the device substrate 10 can be held in a vacuum.
  • a vacuum sealing function may be provided at the periphery of the donor substrate 30 and / or the device substrate 10.
  • the donor substrate 30 When the base layer of the device substrate 10, for example, the hole transport layer 16 is formed by a vacuum process, the light emitting layer 17 is patterned by transfer, and the electron transport layer 18 is also formed by a vacuum process, the donor substrate 30, the device substrate 10, Are preferably opposed to each other in a vacuum, and transfer is performed in a vacuum.
  • a method of aligning the donor substrate 30 and the device substrate 10 with high accuracy in a vacuum and maintaining the facing state for example, vacuum dropping of a liquid crystal material used in a manufacturing process of a liquid crystal display -Well-known techniques, such as a bonding process, can be used.
  • the donor substrate 30 can be easily held by an electrostatic method by using the photothermal conversion layer 33 formed of a good conductor such as metal.
  • the transfer atmosphere may be atmospheric pressure or reduced pressure.
  • reactive transfer such as reacting a transfer material with an active gas such as oxygen can be performed.
  • it is preferably in an inert gas such as nitrogen gas or in a vacuum. If it is in an inert gas, it is possible to promote uniformity of film thickness unevenness during transfer by appropriately controlling the pressure. If it is under vacuum, it is possible to particularly promote the reduction of impurities mixed into the transfer film 27 and the lowering of the sublimation temperature. Further, the donor substrate 30 can be radiated or cooled during the transfer regardless of the transfer atmosphere.
  • the transfer In the transfer, light typified by laser is irradiated from the support 31 side of the donor substrate 30 to be absorbed by the photothermal conversion layer 33, and the transfer material 37 is heated and sublimated by the heat generated there, thereby transferring the transfer film to the device substrate 10. To deposit. When one scan is completed by irradiating light of a predetermined size, the next unirradiated portion is irradiated with light and scanned. By such scanning, the transfer area is finally irradiated.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view illustrating an example of a method of irradiating the donor substrate 30 with light.
  • the donor substrate 30 is composed of a support 31, a photothermal conversion layer 33, a partition pattern 34, and a transfer material 37 of a transfer material existing in the partition pattern 34, and the device substrate 20 is composed of only the support 21.
  • the transfer material 37 is heated and sublimated by light irradiation from the support 31 side, and is deposited as a transfer film 27 on the support 21 of the device substrate 20.
  • an ablation mode in which the transfer material 37 reaches the support 21 of the device substrate 20 with the film shape maintained can be used.
  • a vapor deposition mode in which the transfer material 37 is sublimated (evaporated) in a state of being loosened to 1 to 100 units of molecules (atoms) and transferred is preferable to use.
  • the method of the present embodiment significantly reduces the burden on the light irradiation device.
  • the transfer of the transfer material 37 in a plurality of times in the film thickness direction by irradiating light to the photothermal conversion layer 33 in a plurality of times with respect to one donor substrate 30 is a particularly important feature of the present embodiment. This is a preferred transfer method. As a result, the maximum temperature of not only the transfer material 37 but also the partition pattern 34 and the underlying layer formed on the device substrate 20 can be lowered, so that damage to the donor substrate and device performance can be prevented. .
  • the organic EL device produced by the transfer method using the donor substrate of the present invention has the following characteristics.
  • the transfer layer is a light emitting layer (R, G, B)
  • the light emitting layer transferred to the device substrate by laser irradiation traces the pattern of the donor substrate. That is, as shown in FIG. 11A, when a donor substrate having light emitting layers patterned at regular intervals is used, the spacing between adjacent light emitting layers is substantially constant on the device substrate.
  • broken lines extending to R, G, and B indicate the center positions of the respective light emitting layers in the width direction. The distance between the center positions of adjacent light emitting layers is substantially constant.
  • FIG. 11 (a) an example in which laser irradiation is performed in the same manner as in FIG. 2 and FIG. 3 is illustrated. However, after other irradiation methods, for example, a partition pattern and a part of the transfer layer are irradiated with laser light. The same result is obtained even when the laser is scanned in the R, G, B alignment direction.
  • FIG. 11B shows a case where a light emitting layer is formed by a vapor deposition method.
  • alignment of the mask is necessary at the time of vapor deposition of each of R, G, and B, but it is difficult to complete the alignment.
  • R, G, and B may not be at regular intervals at the part where the mask position error has occurred.
  • FIG. 11 (c) shows a method of partially transferring R, G, and B light-emitting layers on three donor substrates having no partition pattern, respectively. In this case, it is difficult to completely align the positions of the three laser irradiations, and there are cases where R, G, and B are not at regular intervals as in the vapor deposition method. From this, it can be seen that the transfer method using the donor substrate of the present invention can perform patterning of R, G, and B with high accuracy and make the intervals substantially constant.
  • the film thickness is gradually attenuated at the edge of the transfer film 27 at the transfer destination as shown in FIG. 12A (FIG. 12A at first glance, the edge of the pattern appears to be smaller than the center. Although it seems to be rising, there is a forward taper-shaped partition pattern at the edge, so that the film thickness of the transfer film is gradually attenuated toward the edge).
  • FIG. 12B in the mask vapor deposition, the molecules of the light emitting layer fly linearly from the vapor deposition source and adhere to the substrate, so that the film thickness attenuation at the edge becomes steep. In this way, by observing the edge of the transfer film, it is possible to distinguish whether it is formed by vapor deposition or transfer.
  • the organic EL device of the present invention is produced using a transfer method, and even if the device substrate has a high aperture ratio, a uniform transfer film is formed and exhibits excellent light emission performance.
  • Such an organic EL device preferably has, for example, an organic compound layer including a light emitting layer sandwiched between at least a pair of electrodes, and at least a part of the organic compound layer is formed by using a transfer method.
  • the EL element is an organic EL element satisfying any of the following. (1) The width of the insulating layer of the subpixel is less than 40 ⁇ m, and the light emission luminance unevenness of the light emitting region in the subpixel is ⁇ 20% or less. (2) The width of the insulating layer of the subpixel is less than 40 ⁇ m, and the thickness unevenness of the light emitting region in the subpixel is ⁇ 10% or less in the organic compound layer formed using the transfer method.
  • the organic EL element satisfies both (1) and (2).
  • the thickness of the transfer film on the device substrate due to the effect of suppressing the uneven thickness of the donor substrate, which is a rough surface, in the organic EL element in which the width of the insulating layer of the subpixel is less than 40 ⁇ m, more preferably 30 ⁇ m or less.
  • An effect can be exhibited by the improvement, and an organic EL element having a thickness non-uniformity of ⁇ 10% or less in the light emitting region in the sub-pixel of the device substrate can be produced.
  • the light emission luminance unevenness in the sub-pixel of the created organic EL element is ⁇ 20% or less.
  • the sub-pixel refers to a portion indicated by reference numeral 47 in FIG. 13, that is, light emission of any one of the light-emitting regions 37R, 37G, 37B and the insulating layer 34 constituting the pixel of the device substrate.
  • the width of the sub-pixel in the x direction or the y direction represents the pitch of the patterned insulating layer.
  • the width of the insulating layer means a portion indicated by reference numeral 44 in FIG. 13, that is, the length of the insulating layer in the x direction (or y direction) of the pixel.
  • film thickness unevenness and the light emission brightness unevenness are expressed as percentages of the film thickness and brightness errors in the light emitting region of the sub-pixel.
  • film thickness unevenness is measured by measuring a two-dimensional film thickness profile in a sub-pixel using an optical interference film thickness meter, and substituting it into the formula (maximum film thickness ⁇ minimum film thickness) / film thickness average value ⁇ 100. This is the calculated value.
  • the film thickness average value is a value obtained by dividing the sum of the film thickness measurement values at all measurement points in the sub-pixel by the number of film thickness measurement points. If it is difficult to measure the film thickness by the above method due to the difference in refractive index between layers, the cross-sectional shape of the organic EL element is observed with SEM, TEM, etc., and the film thickness of the light-emitting layer is determined from the cross-sectional profile. May be applied to the above equation to calculate the film thickness unevenness.
  • the emission luminance unevenness is determined by using the FPD module inspection apparatus, points having a distance of 20 ⁇ m from the four corners of the subpixel in the x direction and the y direction (a total of four points), and the x direction, y direction, and diagonal lines of these points.
  • Luminance is measured at a spot diameter of 30 ⁇ m for a total of 9 points (total 5 points) in the direction (total 5 points) in the direction, and assigned to the formula (maximum luminance ⁇ minimum luminance) / luminance average value ⁇ 100. This is the calculated value.
  • the average luminance value is a value obtained by dividing the sum of luminance measurement values at nine points in the sub-pixel by 9 (the number of luminance measurement points 48 in FIG. 13).
  • the design values are, for example, a subpixel width of 100 ⁇ m, a light emitting region width of 80 ⁇ m, and an insulating layer width of 20 ⁇ m (aperture width ratio 80%).
  • the width of the partition pattern is smaller than the width of the insulating layer. Therefore, the emission region width of the donor substrate is designed to be 90 ⁇ m, for example, and the width of the partition pattern is 10 ⁇ m. It is possible.
  • the light emitting region width is 95 ⁇ m and the partition pattern width to 5 ⁇ m.
  • the width of the partition pattern of the donor substrate is too narrow, stress is generated in the partition pattern during the substrate preparation process or bonding / separation of the donor substrate and the device substrate, and the partition pattern is easily crushed or has defects. There is a problem.
  • a part of the local deviation of the film may be transferred, there is a possibility that a part having a large film thickness unevenness is generated even in the device substrate.
  • the insulating layer width of the device substrate is designed to 30 ⁇ m or 40 ⁇ m (opening width ratio 70% or 60%).
  • the partition pattern width of the donor substrate is designed to be 10 ⁇ m, a device substrate with less film thickness unevenness can be produced by performing transfer while avoiding local film bias occurring in the range of 10 ⁇ m from the partition wall. be able to.
  • the material utilization efficiency is remarkably lowered.
  • a subpixel width which is a design value of a general display panel can be in a range of 30 ⁇ m or more and 1000 ⁇ m or less.
  • the insulating layer width of the organic EL element is narrowed to increase the aperture ratio, the amount of current per unit area that flows when a constant voltage is applied to the element is reduced, so that element durability is improved. It is empirically known that the durability is inversely proportional to the 1.6 to 1.7 power of the current density. For example, when the aperture ratio is increased from 60% to 70%, the durability is improved by about 30%. In addition, by suppressing the film thickness unevenness to ⁇ 10%, the light emission unevenness and chromaticity unevenness in the pixel can be reduced, so that the display quality can be improved and the bias of the current density distribution can be improved. Also gets longer.
  • FIG. 14 shows the width of each of two or more different transfer materials 37 (in this example, three types 37R, 37G, and 37B) and the partition pattern 34 (in this example, the partition pattern sandwiched between 37R and 37G, 37G and 37B).
  • the partition pattern 34 in this example, the partition pattern sandwiched between 37R and 37G, 37G and 37B.
  • transfer materials 37R, 37G When the set of 37B is repeatedly formed k times in the x direction and h times in the vertical y direction, for example, m sets (m is an integer of 2 or more and k or less) of transfer materials 37R, 37G, By scanning light in the y direction while simultaneously irradiating light to 37B, the transfer time can be shortened to about 1 / m.
  • FIG. 15B when there are a plurality of transfer regions 38 on the substrate, it is also possible to transfer them all at once.
  • This batch transfer can shorten the patterning time as compared with the method of sequentially irradiating the transfer materials 37R, 37G, and 37B with light. Since the light is sufficiently absorbed by the photothermal conversion layer 33, each of the transfer materials 37R, 37G, and 37B having different light absorption spectra can be heated to the same temperature using the same light source. There is no concern that the device substrate 10 is heated. Since the partition pattern 34 is present, different transfer materials of the adjacent transfer material 37 can be mixed, or the transfer of the portion where the boundary position fluctuates can be eliminated. Absent.
  • the transfer materials 37R, 37G, and 37B have different sublimation temperatures (temperature dependency of vapor pressure)
  • the light is irradiated once in accordance with the transfer material having the highest sublimation temperature.
  • Batch transfer may be performed.
  • the transfer material 37R has the lowest sublimation temperature
  • the transfer material 37R is completely transferred by one light irradiation, and 37G and 37B are partially transferred, and the light irradiation is repeated 37G,
  • the remainder of 37B may be transferred, or may be divided into three or more transfers. Since the transfer time can be shortened to about 1 / m, the damage to the transfer material 37 can be further reduced by dividing the transfer into m times over the same time.
  • the optimum one can be selected from a variety of transfer conditions in consideration of the time available for the transfer process and damage to the transfer material 37.
  • the batch transfer has another effect.
  • the lateral thermal diffusion that has become a problem in laser transfer does not occur, so it is possible to irradiate light for a relatively long time, such as by scanning the laser at a relatively low speed. It becomes possible. Therefore, it becomes easier to control the maximum temperature of the transfer material 37 and fine patterning can be performed with high accuracy.
  • the damage to the transfer material 37 is reduced, the damage to the partition pattern 34 is also reduced at the same time, and even if the partition pattern 34 is formed of an organic material, the deterioration hardly occurs.
  • the cost required for patterning can be reduced because the donor substrate can be reused a plurality of times.
  • the mechanism of the light irradiation apparatus can be simplified.
  • a laser that can easily obtain high intensity and excellent in shape control of irradiation light can be exemplified as a preferable light source, but a light source such as an infrared lamp, a tungsten lamp, a halogen lamp, a xenon lamp, or a flash lamp is used.
  • a known laser such as a semiconductor laser, a fiber laser, a YAG laser, an argon ion laser, a nitrogen laser, an excimer laser, or a pulse laser can be used.
  • the wavelength of the irradiation light is not particularly limited as long as the irradiation atmosphere and the donor substrate support 31 have low absorption and are efficiently absorbed by the photothermal conversion layer 33. Therefore, not only visible light region but also ultraviolet light to infrared light can be used.
  • 300 nm to 5 ⁇ m can be exemplified as a preferable wavelength region, and 380 nm to 2 ⁇ m can be illustrated as a more preferable wavelength region.
  • the irradiation light irradiation method and the scanning method are not particularly limited.
  • the method disclosed in Patent Document 2 may be used.
  • Ra and Sm on the surfaces of the support and the photothermal conversion layer were measured based on JIS B0601-1994 using a surface roughness shape measuring instrument (manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd.)
  • the ten-point average roughness obtained when measuring at a measurement length of 1.0 mm was used.
  • the film thickness is measured using a light interference type film thickness measuring device SP-700 (Toray Engineering Co., Ltd.), and the two-dimensional film thickness profile in the sub-pixel is measured, and the emission luminance is measured using an FPD module inspection device (Otsuka Electronics Co., Ltd.). And measured.
  • the film thickness unevenness is a value calculated by substituting into the formula of (maximum film thickness ⁇ minimum film thickness) / film thickness average value ⁇ 100 in the subpixel, and the light emission brightness unevenness is x from the four corners of the subpixel.
  • Is a value calculated by substituting into the formula (maximum luminance ⁇ minimum luminance) / luminance average value ⁇ 100.
  • the film thickness average value is a value obtained by dividing the sum of the film thickness measurement values at all measurement points in the sub-pixel by the number of film thickness measurement points.
  • the luminance average value is a value obtained by dividing the sum of the luminance measurement values at nine points in the sub-pixel by 9 (the number of luminance measurement points 48 in FIG. 13).
  • Durability was evaluated by measuring the time (luminance half-life) until the luminance decreased to half from the initial luminance by continuously applying a constant current of 10 mA / cm 2 . At this time, the spot diameter was set to 5 mm so that at least an area including the sub-pixel where the light emission luminance unevenness was measured could be measured.
  • Example 1 The donor substrate 30 was produced as follows. A non-alkali glass substrate of 38 ⁇ 46 mm and a thickness of 0.7 mm was used as the support 31, and the support 31 was etched with hydrofluoric acid to roughen the surface on which the photothermal conversion layer 33 was formed. Ra of the surface of the support 31 was 30 nm, and Sm was 15 ⁇ m. After cleaning / UV ozone treatment, a tantalum film having a thickness of 0.2 ⁇ m was formed as the photothermal conversion layer 33 by sputtering (gas type: Ar, gas pressure: 0.2 Pa, power: 1 kW). Ra on the surface of the photothermal conversion layer 33 was also 30 nm.
  • a fluorine-based positive polyimide photosensitive coating agent is spin-coated thereon, pre-baked and UV exposed, and then the exposed portion is dissolved by a developer. -Removed.
  • the polyimide precursor film thus patterned was baked on a hot plate at 350 ° C. for 10 minutes to form a polyimide-based partition pattern 34.
  • the partition pattern 34 had a thickness of 7 ⁇ m, a width of 20 ⁇ m, and a cross section of a forward tapered shape.
  • a tantalum film having a thickness of 0.2 ⁇ m is formed on the entire surface of the donor substrate 30 by a sputtering method having a thickness of 0.2 ⁇ m, so that the transfer material 37R and the transfer material 37G to be applied later are not mixed with each other. Fluorine-based liquid repellency treatment was applied.
  • the contact angle of the partition pattern 34 was approximately 60 degrees with respect to xylene.
  • Each solution of transfer materials 37R and 37G having a viscosity of about 0.75 mPa ⁇ s using xylene as a solvent was prepared.
  • a pyrene-based red host material RH-1 and a pyromethene-based red dopant material RD-1 are dissolved in xylene at 0.5 wt% and 0.01 wt%, respectively, and a transfer material 37G is formed.
  • the solution to be prepared is obtained by dissolving pyrene-based green host material GH-1 and coumarin-based green dopant material (C545T) in xylene at 0.5 wt% and 0.04 wt%, respectively.
  • the 37G solution is applied to the section corresponding to G by the inkjet method so that the transfer materials 37R and 37G on the donor substrate 30 repeat RGB and form an RGB pattern with the RGB3 section as one unit. Then, the solution of 37R was applied to the section corresponding to R by an inkjet method.
  • the blue light emitting layer also serves as an electron transport layer that is subsequently deposited on the device substrate, the blue transfer material 37B is not applied here.
  • Fig. 16 (a) shows a planar photograph of the donor substrate after xylene is naturally dried.
  • the thicknesses of the transfer materials 37R and 37G in the sections are about 40 nm and about 30 nm, respectively, and there is no local bias of the transfer material in the surface and in the sections, and the film is a good film with very little film thickness unevenness. It was.
  • Example 2 Inkjet coating was performed using a donor substrate 30 having the same configuration as in Example 1 except that Ra on the surfaces of the support 31 and the photothermal conversion layer 33 was 150 nm. The Sm on the surfaces of the support 31 and the photothermal conversion layer 33 was 15 ⁇ m.
  • a solution of the transfer material 37 was prepared by dissolving 0.5 wt% of the pyrene-based green host material GH-1 in cyclohexanone, and application by an ink jet method was performed on all the sections of the donor substrate 30.
  • FIG. 16 (b) shows a planar photograph of the donor substrate after natural drying of cyclohexanone.
  • the thickness of the transfer material 37 in the compartment is about 40 nm and adheres according to the unevenness of the surface of the photothermal conversion layer 33 (shading in FIG. 16B), the in-plane and compartment are the same as in Example 1. There was no local bias of the transfer material inside, and the film was a good film with very little film thickness unevenness.
  • Example 3 Inkjet coating was carried out in the same manner as in Example 2 except that the donor substrate 30 having a surface roughness Ra of 250 nm was used for the support 31 and the photothermal conversion layer 33.
  • the Sm on the surfaces of the support 31 and the photothermal conversion layer 33 was 15 ⁇ m.
  • FIG. 16 (c) shows a planar photograph of the donor substrate after natural drying of cyclohexanone.
  • the thickness of the transfer material 37 in the compartment is about 40 nm and adheres according to the unevenness of the surface of the photothermal conversion layer 33 (shading in FIG. 16C), it is in-plane as in Examples 1 and 2.
  • the transfer material in the compartments was not locally biased, and the film was a good film with very little film thickness unevenness.
  • Example 4 An organic EL device was produced using the donor substrate of Example 1.
  • the device substrate was produced as follows.
  • a non-alkali glass substrate manufactured by Geomatech Co., Ltd., sputtering film-formed product
  • ITO transparent conductive film
  • the polyimide precursor film patterned similarly to the donor substrate was baked at 300 ° C. for 10 minutes to form a polyimide-based insulating layer.
  • the insulating layer had a height of 1.8 ⁇ m, a width of 30 ⁇ m, and a cross-sectional shape with a forward taper.
  • This substrate was subjected to UV ozone treatment, installed in a vacuum deposition apparatus, and evacuated until the degree of vacuum in the apparatus became 3 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa or less.
  • 50 nm of an amine compound and 10 nm of NPD were vapor-deposited as a hole transport layer on the entire light emitting region of the substrate.
  • the position of the partition pattern of the donor substrate prepared in Example 1 and the insulating layer of the device substrate are aligned to face each other, and the outer peripheral portion is sealed after being held in a vacuum of 3 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa or less. Removed from the atmosphere.
  • the transfer space partitioned by the insulating layer and the partition pattern was kept in a vacuum.
  • light having a center wavelength of 940 nm and an irradiation shape formed into a rectangle of 340 ⁇ m wide and 50 ⁇ m long was used.
  • the co-deposited film as the transfer material was transferred onto the hole transport layer as the underlying layer of the device substrate.
  • the laser intensity was 148 W / mm 2 and the scan speed was 0.6 m / s. While the light was overlapped in the horizontal direction at a pitch of about 300 ⁇ m, scanning was repeatedly performed so that the number of times of transfer was 24 so that the light was transferred to the entire light emitting region. As a result, the film thickness unevenness of the RG light emitting layer was ⁇ 10% or less.
  • the device substrate after the transfer of the RG light emitting layer was placed in the vacuum deposition apparatus again and evacuated until the degree of vacuum in the apparatus became 3 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa or less.
  • E-1 was deposited as an electron transport layer to a thickness of 25 nm over the entire emission region by resistance heating.
  • 0.5 nm of lithium fluoride was deposited as a donor material (electron injection layer), and 100 nm of aluminum was deposited as a second electrode.
  • aluminum was patterned into 200 stripes at 300 ⁇ m pitch by mask vapor deposition, and the longitudinal direction of the stripe electrodes was made to coincide with the width direction of the insulating layer.
  • the produced organic EL element has a simple matrix display structure in which the first electrode made of ITO stripe and the second electrode made of aluminum stripe are orthogonal to each other, and R, G, B are formed at the intersections of both electrodes. 256 ⁇ 200 pixels composed of the sub-pixels are arranged.
  • Example 5 An organic EL element was produced in the same manner as in Example 4 except that the width of the insulating layer of the device substrate of Example 4 was 25 ⁇ m. Then, as in Example 4, clear R, G, and B light emission was confirmed from each subpixel, the film thickness unevenness was ⁇ 10% or less for each color, and the light emission luminance unevenness was ⁇ 20% or less for each color. There was no color mixing between them. Further, the durability was improved by 10% or more compared to Example 4.
  • Example 6 An organic EL element was produced in the same manner as in Example 4 except that the width of the insulating layer of the device substrate in Example 4 was 35 ⁇ m. Then, as in Example 4, clear R, G, and B light emission was confirmed from each subpixel, the film thickness unevenness was ⁇ 10% or less for each color, and the light emission luminance unevenness was ⁇ 20% or less for each color. There was no color mixing between them. Further, the durability decreased by 10% or more compared to Example 4.
  • Example 7 An organic EL element was produced in the same manner as in Example 4 except that the width of the insulating layer of the device substrate in Example 4 was 40 ⁇ m. Then, as in Example 4, clear R, G, and B light emission was confirmed from each subpixel, the film thickness unevenness was ⁇ 10% or less for each color, and the light emission luminance unevenness was ⁇ 20% or less for each color. There was no color mixing between them. Further, the durability decreased by 20% or more compared to Example 4.
  • Example 8 Using the donor substrate prepared in Examples 2 and 3, transfer was performed on the device substrate prepared by the same method as in Example 4 under the same transfer conditions as in Example 4. However, in this embodiment, the hole transport layer is not provided on the device substrate, and the pyrene-based green host material GH-1 formed in all the sections of the donor substrate is used as the opening of the insulating layer on the device substrate. The film after transfer was observed with an optical microscope. The transfer material adhered according to the unevenness of the surface of the photothermal conversion layer 33 was made uniform, and a good film with very little film thickness unevenness in the surface and in the section was obtained.
  • Comparative Example 1 A donor substrate 30 was produced in the same manner as in Example 1 except that the support 31 was not etched with hydrofluoric acid. The surfaces of the support 31 and the photothermal conversion layer 33 were smooth.
  • Comparative Example 2 An organic EL element was produced in the same manner as in Example 4, using a donor substrate having a smooth surface in Comparative Example 1 and a device substrate in which the width of the insulating layer in Example 4 was 30 ⁇ m.
  • Comparative Example 3 An organic EL element was produced in the same manner as in Example 4 using a donor substrate having a smooth surface in Comparative Example 1 and a device substrate in which the width of the insulating layer in Example 5 was 25 ⁇ m.
  • Comparative Example 4 An organic EL element was produced by the same method as in Example 4 using a donor substrate having a smooth surface in Comparative Example 1 and a device substrate in which the width of the insulating layer in Example 6 was 35 ⁇ m.
  • Comparative Example 5 An organic EL element was produced in the same manner as in Example 4 using a donor substrate having a smooth surface in Comparative Example 1 and a device substrate in which the width of the insulating layer in Example 7 was 40 ⁇ m.
  • the present invention is a thin film patterning technology for organic EL elements, organic TFTs, photoelectric conversion elements, various sensors, and other devices, and is used for display panels used in mobile phones, personal computers, televisions, image scanners, etc. It can be used for manufacturing touch panels, image sensors, and the like.
  • Organic EL elements (device substrates) 11 Support 12 TFT (including extraction electrode) DESCRIPTION OF SYMBOLS 13 Flattening layer 14 Insulating layer 15 1st electrode 16 Hole transport layer 17 Light emitting layer 18 Electron transport layer 19 Second electrode 20 Device substrate 21 Support body 27 Transfer film 30 Donor substrate 31 Support body 33 Photothermal conversion layer 34 Partition pattern 37 Transfer material 38 Transfer area 40 Mask 44 Insulating layer width 47 Subpixel 48 Luminance measurement point

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Abstract

　本発明は、基板と光熱変換層とを有し、光熱変換層の表面が粗面である転写用ドナー基板である。これにより、均一な転写材料の膜が形成され、高精度な微細パターニングが可能であるデバイスを製造することができる。また、本発明は、有機化合物層の少なくとも一部が転写法を用いて形成された有機ＥＬ素子において、発光領域の発光輝度ムラや膜厚ムラが少ない有機ＥＬ素子である。これにより、耐久性にも優れた有機ＥＬ素子を提供することができる。

Description

転写用ドナー基板およびこれを用いたデバイスの製造方法、ならびに有機ＥＬ素子
　本発明は、有機ＥＬ素子を構成する薄膜の転写用ドナー基板、およびかかる転写用ドナー基板を使用するデバイスの製造方法、ならびに有機ＥＬ素子に関する。
　有機ＥＬ素子は、陰極から注入された電子と陽極から注入された正孔とが両極に挟まれた有機発光層内で再結合するものである。このように発光する有機ＥＬ素子は、非特許文献１のような研究成果が示されて以来、薄型でかつ低駆動電圧下で高輝度が可能であること、また、発光層に種々の有機材料を用いることによって赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、青（Ｂ）の三原色をはじめとした多様な発光色を得ることが可能であること、からカラーディスプレイへの応用の実用化が進み、それにつれてさまざまな技術が要求されてきた。その1つは、最終製品として有機ＥＬ素子を形成するデバイス基板に、典型的な膜厚が０．１μｍ以下の薄膜であって三原色ごとに高精度に微細パターニングした発光層を形成する技術である。
　従来、薄膜の微細パターニングにはフォトリソグラフィー法、インクジェット法や印刷法などのウェットプロセス（塗布法）が用いられてきた。しかしながら、ウェットプロセスでは、先に形成した下地層の上にフォトレジストやインクなどを塗布した際に、極薄である下地層の形態変化や望ましくない混合などを完全に防止することが困難であり、ウェット状態から乾燥した薄膜の膜厚均一性を達成することも困難であった。これに対して、何種かのドライプロセスが実用化或いは提案されている。そのうち、マスク蒸着法は、金属板に精密な穴を開けた蒸着マスクを密着し、それをマスクとして各発光材料をデバイス基板に蒸着するものである。この方法は、カラーディスプレイの大型化と穴の精度の両立が困難であり、また、大型化につれてデバイス基板と蒸着マスクの密着性が損なわれる傾向にある。
　カラーディスプレイの大型化に対応したドライプロセスとしては、転写用のドナーシート（ドナーフィルム或いはドナー基板）に一旦、Ｒ、Ｇ、Ｂの各発光材料を塗布し微細パターニングした転写材料を形成し、その転写材料をデバイス基板に蒸着転写するものが開発されている。
　例えば、特許文献１ではドナー基板に光熱変換層を形成して、その上にＲ、Ｇ、Ｂの有機ＥＬ材料を印刷法により塗り分けておき、光熱変換層にレーザーを照射して一括転写する方法が開示されている。
　また特許文献２、３ではドナー基板の光熱変換層上に区画パターンを設け、その上にインクジェット法などの方法によりＲ、Ｇ、Ｂの有機ＥＬ材料を塗布し、光熱変換層にレーザーを照射して有機ＥＬ材料を一括転写する方法が記載されている。
　一方、特許文献４ではドナー基板にインクジェット法などの方法により形成した有機ＥＬ材料の膜厚ムラの少ない部分のみ選択的にレーザーを照射して有機ＥＬ材料を転写することにより、デバイス基板に形成した有機ＥＬ材料の膜厚ムラを少なくする方法が記載されている。
特開２００８－２３５０１１号公報 国際公開ＷＯ２００９／１５４１５６号パンフレット 特開２００９－１８７８１０号公報 特開２００９－１４６７１５号公報
"Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｌｅｔｔｅｒｓ"、（米国）、１９８７年、５１巻、１２号、９１３－９１５頁
　しかしながら、特許文献１に記載の方法ではドナー基板上には区画パターンが形成されていないために、ＲＧＢを溶液状態で塗布した際に隣の材料と混合したり、乾燥時の溶媒蒸気が隣の材料を再溶解させたりする問題があり、有機ＥＬ材料を高精度に塗り分けすることが困難であった。また特許文献２、３に記載の方法では、インクジェット法により各区画パターン内に転写材料を形成する際に、いわゆる「コーヒーのしみ」状の局所的な膜厚ムラが発生してしまい、デバイス基板に転写する際にも局所的な膜厚ムラが写し取られてしまうという問題があった。
　一方、特許文献４では、図１７（ａ）のようにドナー基板に形成した有機ＥＬ材料の膜厚ムラの少ない部分のみを転写することにより、膜厚ムラの少ないデバイス基板を作成する方法が開示されている。しかし、図１７（ｂ）のように高開口率のデバイス基板に転写する場合、ドナー基板に形成した有機ＥＬ材料の膜厚ムラの少ない部分のみを転写したとしても、デバイス基板の画素領域に対してドナー基板の転写領域が小さいために、画素の周囲の絶縁層付近で極端に薄膜化するという問題があった。また、図１７（ｃ）のようにドナー基板の転写領域を大きくしたとしても、ドナー基板の隔壁付近で極端に厚膜化した有機ＥＬ材料も転写されるために、デバイス基板へ転写した有機ＥＬ材料の膜厚が不均一になるという問題があった。
　本発明では、かかる問題を解決し、その目的は、レーザーに代表される光を照射することによってデバイス基板に転写材料を転写するドナー基板であって、均一な転写材料の膜が形成でき、高精度な微細パターニングが可能であるドナー基板、およびかかるドナー基板を用いて有機ＥＬ素子に代表されるデバイスを製造する方法を提供することにある。また、発光領域の発光輝度ムラおよび膜厚ムラが少なく、耐久性にも優れた有機ＥＬ素子を提供することにある。
　本発明者らは、上記の課題について検討した結果、ドナー基板の光熱変換層の表面の粗さを調整することによって溶媒の乾燥過程において発生する膜厚ムラを排除でき、高開口率のデバイス基板においても、発光輝度ムラの少ない有機ＥＬ素子を作成できることを見出し、本発明に至った。
　すなわち本発明の一の構成は転写用ドナー基板に係るものであり、基板と、前記基板上に形成された光熱変換層とを有する転写用ドナー基板であって、前記光熱変換層の表面が粗面であることを特徴とする。
　また、本発明の別の構成は有機ＥＬ素子に係るものであり、少なくとも一対の電極間に挟持された発光層を含む有機化合物層を有し、有機化合物層の少なくとも一部が転写法を用いて形成された有機ＥＬ素子において、副画素の絶縁層の幅が４０μｍ未満であり、かつ副画素内の発光領域の発光輝度ムラが±２０％以下であることを特徴とする。また、少なくとも一対の電極間に挟持された発光層を含む有機化合物層を有し、有機化合物層の少なくとも一部が転写法を用いて形成された有機ＥＬ素子において、副画素の絶縁層の幅が４０μｍ未満であり、かつ転写法を用いて形成された有機化合物層のうち、副画素内の発光領域の膜厚ムラが±１０％以下であることを特徴とする。
　本発明の転写用ドナー基板によれば、均一な膜厚の転写材料が形成された転写用ドナー基板を塗布法により作製することが可能であり、このドナー基板を用いて転写を行うと、デバイス性能が悪化することがなく、高精度に微細パターニングされたデバイスの製造が可能である。
　また、本発明の有機ＥＬ素子によれば、発光輝度ムラが少ないために高画質表示でかつ耐久性に優れた表示装置を実現することが可能である。
有機ＥＬ素子が形成されたデバイス基板の典型的な構造の例を示す拡大断面図。 本発明の実施形態におけるドナー基板を用いてデバイス基板に転写膜を形成する方法の例を示す拡大断面図。 図２における拡大平面図。 本発明の実施形態における転写材料の形成を説明する断面図。 本発明の実施形態における転写材料の形成の一例を示す断面図。 本発明の実施形態におけるパターニング方法の一例を示す断面図。 本発明の実施形態の一例を説明する断面図。 本発明の実施形態の一例を説明する平面図。 本発明の光照射方法の一例を説明する断面図。 従来の光照射配置における問題点を説明する断面図。 本発明技術と従来技術における発光層のパターニング精度の差を説明する断面図。 転写法と蒸着法における発光層のエッジ形状の違いを説明する断面図。 本発明の実施形態におけるデバイス基板の画素を示す平面図。 本発明の実施形態における一括転写のパターニング方法の一例を示す断面図。 本発明の実施形態における光照射方法の一例を示す斜視図。 本発明の実施例における転写材料の形成工程の平面写真。 表面が平滑なドナー基板を用いてデバイス基板に転写膜を形成する従来の方法の例を示す断面図。
　以下、本発明を実施するための好ましい形態を、図面を参照しながら説明する。なお、本明細書中で使用する拡大断面図や拡大平面図は、カラーディスプレイの最小単位である画素を構成するＲＧＢ副画素を示している。また、理解を助けるために拡大断面図の横方向（基板面内方向）に比較して縦方向（基板面垂直方向）の倍率を拡大している。以下、デバイスの代表的な例として有機ＥＬ素子が形成される典型的な構造のデバイス基板１０を説明し、次いで、デバイス基板１０にデバイスを転写により形成するのに好適な本発明の実施形態に係るドナー基板３０を説明し、次いで、ドナー基板３０を用いた転写プロセスを中心にしてデバイスの製造方法を説明する。
　（１）デバイス基板１０
　図１は、有機ＥＬ素子が形成されたデバイス基板１０の典型的な構造の例を示す拡大断面図である。デバイス基板１０は、ガラス板等の支持体１１上にＴＦＴ１２（取出電極込み）や平坦化層１３などで構成されるアクティブマトリクス回路が構成されている。それらの上には、有機ＥＬ素子を構成する第一電極１５／正孔輸送層１６／発光層１７／電子輸送層１８／第二電極１９が形成されている。この図１の例では、発光層１７は、ＲＧＢの３種類の発光層１７Ｒ、１７Ｇ、１７Ｂからなり、それらは横方向に区画されてなる。第一電極１５の端部には、電極端における短絡発生を防止し、発光領域を規定する絶縁層１４が形成される。有機ＥＬ素子の素子構成はこの例に限定されるものではなく、例えば、第一電極１５と第二電極１９との間に正孔輸送機能と電子輸送機能とを合わせもつ発光層１７が一層だけ形成されていてもよく、正孔輸送層１６は正孔注入層と正孔輸送層との、電子輸送層１８は電子輸送層と電子注入層との複数層の積層構造であってもよく、発光層１７が電子輸送機能をもつ場合には電子輸送層１８が省略されてもよい。また、第一電極１５／電子輸送層１８／発光層１７／正孔輸送層１６／第二電極１９の順に積層されていてもよい。また、これらの層はいずれも単層であっても複数層であってもよい。なお、図示されていないが、第二電極１９の形成後に、公知技術あるいは後述の本実施形態の転写プロセスを用いて、保護層の形成やカラーフィルターの形成、封止などが行われてもよい。
　発光層１７は単層でも複数層でもよく、各層の発光材料は単一材料でも複数材料の混合物であってもよい。発光効率、色純度、耐久性の観点から、発光層１７はホスト材料とドーパント材料との混合物の単層構造であることが好ましい。
　正孔輸送層１６は単層でも複数層でもよく、各層は単一材料でも複数材料の混合物であってもよい。正孔注入層と呼ばれる層も正孔輸送層１６に含まれる。正孔輸送性（低駆動電圧）や耐久性の観点から、正孔輸送層１６には正孔輸送性を助長するアクセプタ材料が混合されていてもよい。
　電子輸送層１８は単層でも複数層でもよく、各層は単一材料でも複数材料の混合物であってもよい。正孔阻止層や電子注入層と呼ばれる層も電子輸送層１８に含まれる。電子輸送性（低駆動電圧）や耐久性の観点から、電子輸送層１８には電子輸送性を助長するドナー材料が混合されていてもよい。電子注入層と呼ばれる層は、このドナー材料として論じられることも多い。電子輸送層１８を成膜する転写材料は単一材料からなっても複数材料の混合物からなってもよい。
　これら発光層１７、正孔輸送層１６、電子輸送層１８の材料は、例えば特許文献１に記載された公知の材料を用いることができる。
　ドナー材料としては、リチウムやセシウム、マグネシウム、カルシウムなどのアルカリ金属やアルカリ土類金属、それらのキノリノール錯体などの各種金属錯体、フッ化リチウムや酸化セシウムなどのそれらの酸化物やフッ化物、テトラチアフバレン（ＴＴＦ）などの電子供与性低分子材料を例示することができる。電子輸送材料やドナー材料は発光層１７との組み合わせによる性能変化が起こりやすい材料の１つである。
　第一電極１５および第二電極１９は、発光層１７からの発光を取り出すために少なくとも一方が透明であることが好ましい。第一電極１５から光を取り出すボトムエミッションの場合には第一電極１５が、第二電極１９から光を取り出すトップエミッションの場合には第二電極１９が透明である。透明電極材料およびもう一方の電極には、例えば、特開平１１－２１４１５４号公報記載の如く、従来公知の材料を用いることができる。
　このような有機ＥＬ素子は、一般的に第二電極１９が共通電極として形成されるアクティブマトリクス型に限定されるものではなく、例えば、第一電極１５と第二電極１９とが互いに交差するストライプ状電極からなる単純マトリクス型や、予め定められた情報を表示するように表示部がパターニングされるセグメント型であってもよい。これらの用途としては、テレビ、パソコン、モニター、時計、温度計、オーディオ機器、自動車用表示パネルなどを例示することができる。
　（２）ドナー基板３０
　次に、デバイス基板１０にデバイスを形成する薄膜層を転写により形成するのに好適な本発明の実施形態に係るドナー基板３０を説明する。図２及び図３は、ドナー基板３０を用いてデバイス基板１０に発光層１７を形成する方法の例を示す拡大断面図と拡大平面図である。ドナー基板３０は、支持体３１と、支持体３１上に形成された光熱変換層３３と、光熱変換層３３に積層して形成された区画パターン３４と、区画パターン３４により区画された転写材料３７とを備えてなる。これらの図２及び図３の例では、ドナー基板３０の転写材料３７は横方向に区画されたＲＧＢの３種類の発光材料の転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂからなり、デバイス基板１０のＲＧＢの３種類の発光層１７Ｒ、１７Ｇ、１７Ｂに対応している。なお、図３は、図２における光照射の様子をドナー基板３０の支持体３１側から見た図である。全面に形成された光熱変換層３３があるために、支持体３１側から区画パターン３４や転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂは実際には見えないが、光照射との位置関係を説明するために点線にて図示した。照射される光は矩形をしており、転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂを跨ぐようにして照射され、かつ、転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂの並びに対して垂直方向にスキャンされる。照射される光は相対的にスキャンされればよく、光自体を移動させても、ドナー基板３０とデバイス基板１０とのセットを移動させても、その両方でもよい。以下、支持体３１、光熱変換層３３、転写材料３７、区画パターン３４の順に説明する。
　ドナー基板３０の支持体３１は、光の吸収率が小さいものであって、その上に光熱変換層３３、区画パターン３４、転写材料３７を安定に形成できる材料であれば特に限定されない。条件によっては樹脂材料のフィルムを使用することが可能である。樹脂材料としては、ポリエステル、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリカーボネート、ポリアクリル、ポリスルフォン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、ポリイミド、ポリアミド、ポリベンゾオキサゾール、ポリエポキシ、ポリプロピレン、ポリオレフィン、アラミド樹脂、シリコーン樹脂などを例示できる。
　化学的・熱的安定性、寸法安定性、機械的強度、透明性の面で、好ましい支持体３１としてガラス板を挙げることができる。ソーダライムガラス、無アルカリガラス、含鉛ガラス、ホウ珪酸ガラス、アルミノ珪酸ガラス、低膨張ガラス、石英ガラスなどから条件に応じて選択することができる。後述するように転写プロセスを真空中で実施する場合には、支持体３１からのガス放出が少ないことが要求されるので、この点からもガラス板は特に好ましい。
　デバイス基板１０とドナー基板３０を対向させて転写材料を転写させる際に、温度変化による熱膨張の違いによりパターニング精度が悪化するのを防ぐためには、デバイス基板１０とドナー基板３０の支持体１１、３１相互の熱膨張率の差は１０ｐｐｍ／℃以下であることが好ましく、またこれらの支持体１１、３１が同一材料からなることが更に好ましい。なお、両者の厚さの違いは特に限定されない。
　光熱変換層３３が高温に加熱されても、支持体３１自体の温度上昇（熱膨張）を許容範囲内に収める必要があるので、支持体３１の熱容量は光熱変換層３３のそれより十分大きいことが好ましい。従って、支持体３１の厚さは光熱変換層３３の厚さの１０倍以上であることが好ましい。許容範囲は転写領域の大きさやパターニングの要求精度などに依存するために一概には示せないが、例えば、光熱変換層３３が室温から３００℃上昇し、支持体３１の温度上昇をその１／１００である３℃以下に抑制したい場合には、光熱変換層と支持体の体積熱容量が同程度の場合には、支持体３１の厚さは光熱変換層３３の厚さの１００倍以上であることが好ましく、支持体３１の温度上昇を３００℃の１／３００である１℃以下に抑制したい場合には、支持体３１の厚さは光熱変換層３３の厚さの３００倍以上であることが更に好ましい。光熱変換層の体積熱容量が支持体の２倍程度である典型的な場合には、支持体の厚さは光熱変換層の厚さの２００倍以上であることが好ましく、６００倍以上であることが更に好ましい。このようにすることで、大型化しても熱膨張による寸法変位量が少なく、高精度な微細パターニングに寄与する。
　次に、ドナー基板３０の光熱変換層３３を説明する。光熱変換層３３は、効率よく光を吸収して熱を発生し、発生した熱に対して安定である材料・構成であれば特に限定されない。カーボンブラックや黒鉛、チタンブラック、有機顔料、金属粒子などを樹脂に分散させた薄膜、もしくは金属薄膜などの無機薄膜を利用することができる。後述のように光熱変換層３３が３００℃程度に加熱されることがあるので、光熱変換層３３は耐熱性に優れた無機薄膜からなることが好ましく、光吸収や成膜性の面で、金属材料の薄膜からなることが特に好ましい。金属材料としては、タングステン、タンタル、モリブデン、チタン、クロム、金、銀、銅、白金、鉄、亜鉛、アルミニウム、コバルト、ニッケル、マグネシウム、バナジウム、ジルコニウム、シリコン、カーボンなどの単体や合金、あるいはそれらを積層したものを使用できる。
光熱変換層３３の支持体３１側には必要に応じて反射防止層を形成することができる。さらに、支持体３１の光入射側の表面にも反射防止層を形成してもよい。これらの反射防止層は屈折率差を利用した光学干渉薄膜が好適に使用され、シリコン、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化チタンなどの単体や混合薄膜、それらの積層薄膜を使用できる。
　光熱変換層３３は、表面に微細な凹凸構造を有していること、すなわち、表面が粗面であることが重要である。ここで本発明における粗面とは、後述のようにドナー基板へ転写材料を含む溶液の塗布を行った際に、乾燥後の膜に局所的な膜厚ムラが生じない程度に表面が荒れていることを示す。
　図４はドナー基板３０へ塗布を行った際の、転写材料３７の乾燥膜の形成について説明した図である。
　図４（ａ）に示すように表面が平滑な光熱変換層３３を有する基板を用いた場合には、いわゆる「コーヒーのしみ」現象による膜厚ムラも生じ易い。すなわち、転写材料の溶液を滴下したとき、溶媒の乾燥速度は液滴の周辺部のほうが中央部よりも早いため、周辺部から蒸発する液分を補うために中央から周辺部に溶媒が流れる。このとき、溶質（転写材料）もこの流れに乗って周辺部に運ばれ、結果として周辺部が盛り上がった形状の膜ができる。
　これに対し、図４（ｂ）に示すように光熱変換層３３が粗面であるドナー基板を用いると、光熱変換層３３表面の凹凸によって、中央から周辺部への溶液の移動が阻止される。したがって、溶質がドナー基板３０の表面上に均一に分散して析出しやすくなり、局所的な膜厚ムラを抑えることができる。
　図４（ａ）に示す転写材料３７の膜厚ムラは溶質が局所的に固まって生じたものであるために、デバイス基板１０へ転写後の転写膜２７も同じ膜厚ムラとして残りやすく、有機ＥＬ素子を作製した際にも区画内の一部分に偏った発光輝度ムラが生じてしまう。
　一方、図４（ｂ）では図４（ａ）よりも転写材料３７の膜厚が均一化しており、デバイス基板１０へ転写後も転写膜２７の膜厚ムラが抑えられるため、有機ＥＬ素子を作製した際の発光輝度ムラも生じなくなる。ここで膜厚が均一化しているとは、基板上の溶質量が概ね均一であることを言う。なお、光熱変換層３３の凹凸に追従した微小な膜厚ムラが転写材料３７に多少存在していたとしても、後述の蒸着モードを使用することにより、転写時に転写材料が分子（原子）レベルにほぐれた状態で昇華した後にデバイス基板２０に堆積するために、転写膜２７の膜厚ムラが均一化され、有機ＥＬ素子を作製した際の発光輝度ムラも問題にならない。
　また、複数の区画にＲＧＢの転写材料を順次形成する際に、光熱変換層３３の表面が粗面であることにより、溶媒の乾燥蒸気による転写材料３７の移動を少なくし、膜厚ムラの発生を抑制することもできる。
　図５は転写材料３７を塗布した際の膜厚ムラの発生について説明した図である。まず、図５（ａ）に示すように表面が平滑な光熱変換層３３を有する基板を用いる場合を説明する。転写材料３７Ｒの溶液を塗布し、乾燥させる。次に、転写材料３７Ｇの溶液を塗布し、乾燥させる。次に転写材料３７Ｂの溶液を塗布し、乾燥させる。
　このとき、転写材料３７Ｇを乾燥したときに揮発する溶媒の蒸気により、それ以前に形成していた転写材料３７Ｒが影響を受け、移動が発生し易くなる。転写材料３７Ｂを塗布したときの転写材料３７Ｇ（又は３７Ｒ）も同様である。このような移動により、転写材料３７Ｒ、３７Ｇには膜厚ムラが生じることになる。
　これに対し、図５（ｂ）に示すように光熱変換層３３の表面が粗面である場合、転写材料３７Ｒの溶液を塗布し乾燥させ、次に転写材料３７Ｇの溶液を塗布した時に、転写材料３７Ｇが乾燥したときに揮発する溶媒の蒸気により、転写材料３７Ｒが影響を受けたとしても、光熱変換層３３の表面の凹凸のために、転写材料３７Ｒの移動が阻止されるので、膜厚ムラを非常に少なくすることが可能である。転写材料３７Ｂを塗布したときの転写材料３７Ｇ（又は３７Ｒ）も同様である。
　また、ＲＧＢ一括で複数の区画に塗布した場合においても、光熱変換層３３の表面を粗面であることにより、塗布ムラを抑制することができる。図６は平滑なドナー基板にＲＧＢ一括で複数の区画に塗布した場合の塗布ムラの発生について説明した図である。転写領域３８にはＲＧＢの区画がたくさん並んでいる。これらの区画にＲＧＢの転写材料３７を一括塗布すると、ドナー基板３０上の蒸気圧差により、中央から外側に向けた蒸気の流れが発生し、ドナー基板３０の外周付近の転写材料は蒸気の影響を受けて外側に膜が偏ってしまう。図６において、ドナー基板３０の外周付近では、外周からやや内側の部分に、転写材料が一部流れてしまい光熱変換層３３が露出している部分が存在していることが、その現象を示す。ところが、粗面であるドナー基板３０を用いた場合、乾燥蒸気の影響を受けたとしても、溶質の移動は発生しにくいので、面内の膜厚ムラも均一になる。
　これらの転写材料３７の形成方法は、少なくとも１種類の転写材料３７が分子量１０００未満の低分子材料からなり、かつ、当該低分子材料からなる膜の乾燥後の膜厚が１００ｎｍ以下、更に５０ｎｍ以下である有機ＥＬ薄膜の製造においては特に有効である。このような低分子材料は分子間相互作用が小さいので、分子同士が絡み合って分子間相互作用が大きい高分子材料に比べて、非常に移動し易くなるからである。なお、転写材料の膜厚は、たとえば原子間力顕微鏡などの触針方式で表面形状を測定し、光熱変換層との段差から求めることができる。また、紫外線を照射した際に観察される蛍光の強度と膜厚の依存性が分かっていれば、蛍光顕微鏡で基板表面を観察した際に転写材料の膜厚を類推することも可能である。
　なお、本発明のようにドナー基板の表面を粗面にする方式以外にも、転写材料の膜厚ムラを抑制する方法が考えられる。一例として、転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂを順次塗布した後に、転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂの上に溶媒を一括して塗布し、一旦溶液の状態にしてから同時に乾燥する方法が挙げられる。しかしこの方法では塗布工程が二度発生してしまうために、溶液もしくは溶媒中の不純物の混入量が増えてしまうという問題がある。また、高沸点の溶媒を使用して３種類の転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂをゆっくり同時に乾燥させる方法も挙げられる。しかしこの方法では工程時間が長くなってしまうという問題がある。また、結晶化しやすい転写材料を用いる場合には、乾燥後に大きな結晶粒になってしまうため均一な薄膜ができず、転写後の膜厚が不均一になるという問題がある。このため、膜厚ムラの抑制方式としては、本発明の方式を用いることがより好ましい。
　光熱変換層３３が粗面である程度は、光熱変換層３３の表面の算術表面粗さ（以下Ｒａと記す）で表すことができる。また、本発明における算術平均粗さとは、表面粗さ形状測定器によりＪＩＳ Ｂ０６０１－１９９４に基づき、測定長さ１．０ｍｍで測定した際に得られる十点平均粗さのことである。本発明においては、光熱変換層３３の表面のＲａが３０ｎｍ以上であることが好ましい。光熱変換層３３の表面のＲａが３０ｎｍ以上であれば、膜厚ムラの抑制により効果を発揮することができる。より好ましくは５０ｎｍ以上、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、特に好ましくは１５０ｎｍ以上である。
　一方で、光熱変換層３３の表面のＲａが大きすぎると、転写材料３７を塗布した際に溶液が凹部に溜まってしまうため、乾燥後の膜が不連続となってしまい、転写後の膜厚ムラも大きくなってしまうという問題が生じる。溶液が凹部に溜まらないようにするためには、光熱変換層３３の表面のＲａよりも塗布溶液の厚さの値が大きければよい。すなわち、光熱変換層３３の表面のＲａが乾燥後の膜厚の値より大きくても差し支えない。この場合、光熱変換層３３の凹凸に応じた膜厚ムラは発生するが、「コーヒーのしみ現象」や溶媒蒸気による転写材料３７の移動が起こることはない。また、前述のように転写時に蒸着モードを使用すれば転写膜２７の膜厚が均一化するため、この程度の膜厚ムラは問題にはならない。具体的には、光熱変換層３３のＲａは好ましくは４μｍ以下、より好ましくは１μｍ以下、さらに好ましくは５００ｎｍ以下、特に好ましくは２５０ｎｍ以下である。この範囲であれば、所望の厚さの転写材料を得るために合理的な濃度の溶液を塗布したときに、光熱変換層３３のＲａよりも塗布溶液の厚さの値を大きくするこができる。
　ドナー基板表面の凹凸平均間隔（以下Ｓｍと示す）は２０μｍ以下であることが好ましい。なお、本発明における算術平均粗さとは、表面粗さ形状測定器によりＪＩＳ Ｂ０６０１－１９９４に基づき、測定長さ１．０ｍｍで測定した際に得られる凹凸平均間隔のことである。凹凸平均間隔を２０μｍ以下にすることにより、表面の凹凸の密度がより大きくなり、転写材料の移動をより阻害しやすくなるため、結果的に局所的な膜厚ムラを抑制しやすくなる。また、２０μｍの範囲内でコーヒーのしみ現象によるムラが生じる現象も発生しない。
　光熱変換層３３の形成方法としては、スピンコートやスリットコート、真空蒸着、ＥＢ蒸着、スパッタリング、イオンプレーティングなど、材料に応じて公知技術を利用できる。
　光熱変換層３３の表面を粗面化する方法は、大きくわけて２通りある。１つは、あらかじめ粗面化した支持体３１の上に光熱変換層３３を支持体３１表面の凹凸に合わせて略均一に形成する方法である。この方法の場合、支持体３１の表面のＲａを光熱変換層３３の表面のＲａに写し取ることができる。例えば、支持体３１の表面のＲａを３０ｎｍ以上としておくことで、光熱変換層も３３表面のＲａを３０ｎｍ以上に調整することができる。したがって、支持体の光熱変換層が形成される側の表面のＲａは、光熱変換層３３の表面のＲａとして求められる値にしておくことが好ましい。例えば３０ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは５０ｎｍ以上、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、特に好ましくは１５０ｎｍ以上である。
　支持体３１の表面の粗面化の方法は特に限定されず、サンドブラストによる機械的粗面化、フッ酸、バッファードフッ酸および他の酸との混酸によるケミカルエッチング、ガラス粉を表面に塗布して高熱で溶結させる方法などの公知技術が使用できる。これらの処理は圧力や処理時間などの条件を強めるほどＲａが大きくなるので、所望のＲａが得られるように調整することができる。また、Ｓｍを２０μｍ以下にするには、サンドブラストによる機械的粗面化を行う場合にブラスト材の粒径を小さくすることにより調整することができる。
　光熱変換層３３を支持体３１表面の凹凸に合わせて略均一に形成する方法としては、スパッタリング法が好ましく挙げられる。詳細な条件は材料により異なるため一概には言えないが、一例としてタンタルの場合は、例えばＡｒガス雰囲気で、ガス圧０．２Ｐａ、投入電力１ｋｗで形成することが好ましい。もちろん、この条件に限られるものではない。
　もう１つは、公知の方法で表面がほぼ平滑な光熱変換層３３を形成した後に表面を粗面化する方法である。その方法も特に限定されず、サンドブラストによる機械的粗面化、ケミカルエッチング、スパッタリング成膜時のガス圧・投入電力・製膜温度の条件変更などの公知技術を使用できる。
　ただし光熱変換層３３を直接粗面化する方法では、光照射を行った際に光熱変換層の膜厚の厚い部分と薄い部分で表面温度にばらつきが発生し、転写材料に均一に熱を加えることが難しいことから、前者の支持体３１の表面を粗面化し光熱変換層３３を表面の凹凸に合わせて均一に形成する方法の方が好ましい。
　光熱変換層３３は転写材料３７の昇華に十分な熱を与える必要があるので、光熱変換層３３の熱容量は転写材料３７のそれより大きいことが好ましい。従って、光熱変換層３３の厚さは転写材料３７より厚いことが好ましく、転写材料３７の厚さの５倍以上であることが更に好ましい。数値としては０．０２～２μｍが好ましく、０．１～１μｍが更に好ましい。光熱変換層３３は光の９０％以上、更に９５％以上を吸収することが好ましいので、これらの条件を満たすように光熱変換層３３の厚さを設計することが好ましい。
　光熱変換層３３は転写材料３７が存在する部分に形成されていればよく、例えば、区画パターン３４の下部で不連続となるようにパターニングされていてもよい。区画パターン３４が光熱変換層３３との密着性に乏しい場合には、このようにして支持体３１との密着性を利用することで密着性を改善することができる。光熱変換層３３がパターニングされる場合には、区画パターン３４と同種の形状となる必要はなく、区画パターン３４が格子状で、光熱変換層３３はストライプ状であってもよい。
　また、図７に示すように、光熱変換層３３ａ上に区画パターン３４を形成した後に、光熱変換層３３ａの材料をドナー基板３０上に全面製膜して区画パターン３４を被覆することにより（光熱変換層３３ｂ）、ドナー基板３０上へ区画パターン材料が不純物として混入することを防ぐことも可能であり、これによってデバイス基板に転写する際に区画パターン材料の不純物も転写されなくなり、デバイス性能への悪影響を及ぼさなくなる。
　なお、この構成の場合は、あらかじめ粗面化した支持体３１の表面のＲａをまず光熱変換層３３ａの表面のＲａに写し取り、さらに光熱変換層３３ａの表面のＲａを光熱変換層３３ｂの表面のＲａに写し取ることで、光熱変換層３３ｂの表面のＲａを３０ｎｍ以上に調整することができる。
　また、図８に示すように、支持体３１上に直接区画パターン３４を形成した後に、光熱変換層３３の材料をドナー基板３０上に全面製膜して区画パターン３４を被覆する方法でもよい。この場合の粗面化の方法についても、あらかじめ粗面化した支持体３１の上に光熱変換層３３を支持体３１表面の凹凸に合わせて均一に形成する方法や表面が平滑な光熱変換層３３を形成した後に表面を粗面化する方法を使用することができる。
　光熱変換層３３は光吸収率が大きいことから、光熱変換層３３を利用して転写領域内外の適切な位置にドナー基板３０の位置マークを形成することが好ましい。
　次に、ドナー基板３０に形成される転写材料３７を説明する。転写材料３７の転写材料は、有機材料、金属を含む無機材料いずれでも、加熱された際に、昇華（アブレーション昇華を含む）して、ドナー基板からデバイス基板１０へと転写されればよい。また、転写材料が薄膜形成の前駆体であり、転写前あるいは転写中に熱や光によって薄膜形成材料に変換されて転写膜２７が形成されてもよい。なお、この転写材料は、有機ＥＬ素子はもちろん、それをはじめとし、有機ＴＦＴや光電変換素子、各種センサーなどのデバイスを構成する薄膜を形成することができる。
　転写材料３７の厚さは、それらの機能や転写回数により一概に示すことは難しい。例えば、フッ化リチウムなどのドナー材料（電子注入材料）の１回転写分の転写材料３７は、典型的な厚さは１ｎｍ以下である。また、電極材料の転写材料３７の膜厚は１００ｎｍ以上になる場合もある。発光層１７の形成の場合は、１回転写分の転写材料３７の厚さは１０～１００ｎｍであるのが好ましく、２０～５０ｎｍであるのがさらに好ましい。
　転写材料３７の形成方法は特に限定されず、真空蒸着やスパッタリングなどのドライプロセスを利用することもできる。大型化に対応が容易な方法として、少なくとも転写材料と溶媒からなる溶液を区画パターン３４内に塗布し溶媒を乾燥させた後に転写する塗布法を用いることが好ましい。塗布法の具体的な方法としては、インクジェット、ノズル塗布、電界重合や電着、オフセットやフレキソ、平版、凸版、グラビア、スクリーンなどの各種印刷などを例示できる。特に、各区画パターン３４内に定量の転写材料３７を正確に形成することが重要であり、この観点から、インクジェットとノズル塗布を特に好ましい方法として例示できる。
　区画パターン３４がないと、塗液から形成される転写材料３７同士は互いに接することになり、その境界は一様ではなく、少なからず混合層が形成される。これを防ぐために、互いに接しないように隙間を空けて形成した場合には、境界領域の膜厚を中央と同一にすることが困難である。いずれの場合も、この境界領域はデバイスの性能低下を招くために転写することができないので、ドナー基板３０上の転写材料３７のパターンよりも幅の狭い領域を選択的に転写する必要がある。従って、実際に使用可能な転写材料３７の幅が狭くなり、有機ＥＬディスプレイを作製した際には、開口率の小さな（非発光領域の面積が大きな）画素となってしまう。また、境界領域を除いて転写しなければならない都合上、一括転写ができないので、転写材料３７の転写材料の種類が異なれば、それらを（例えば、転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂを）順次にレーザー照射して、それぞれ独立に転写する必要があり、高強度レーザー照射の高精度位置合わせが必要となる。このような問題は、区画パターン３４と塗液から形成された転写材料３７を有するドナー基板３０を用いて後述のように一括転写することにより解決可能である。
　転写材料と溶媒とからなる溶液を塗布法に適用する場合には、一般的には界面活性剤や分散剤などを添加することで溶液の粘度や表面張力、分散性などを調整してインク化することが多い。しかしながら、ドナー基板３０では、それらの添加物が転写材料に残留物として存在すると、転写時にも転写膜２７内に取り込まれて、デバイス性能に悪影響を及ぼすことが懸念される。従って、乾燥後の転写材料の純度が９５％以上、さらに９８％以上となるように溶液を調製することが好ましい。インク中の溶剤以外の成分に占める転写材料の割合を９５重量％以上とすることで、このような調整が可能である。
　溶媒としては、水、アルコール、炭化水素、芳香族化合物、複素環化合物、エステル、エーテル、ケトンなど公知の材料を使用することができる。ドナー基板３０において好適に使用されるインクジェット法では、１００℃以上、さらに１５０℃以上の比較的高沸点の溶媒が使用されること、さらに、転写材料の溶解性に優れていることから、テトラリン（テトラヒドロナフタレン）、Ｎ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）、ジメチルイミダゾリジノン（ＤＭＩ）、γ－ブチルラクトン（γＢＬ）、シクロヘキサノン、安息香酸エチル、キシレン、クメンなどを好適な溶媒として例示できる。
　転写材料が溶解性と転写耐性、転写後のデバイス性能を全て満たす場合には、転写材料そのもの（以下、「転写材料の原型」という）を溶媒に溶解させることが好ましい。転写材料の原型が溶解性に乏しい場合には、転写材料の原型に、アルキル基などの溶媒に対する可溶性基を導入することで、可溶性を改良することができる。デバイス性能面で優れる転写材料の原型に可溶性基を導入した場合には、性能が低下することがある。その場合には、例えば転写時の熱において、この可溶性基を脱離させて原型材料をデバイス基板１０に堆積させることもできる。
　可溶性基を導入した転写材料を転写する際に、ガスの発生や転写膜への脱離物の混入を防止するためには、転写材料が塗布時に溶媒に対する可溶性基をもち、塗布後に熱または光によって可溶性基を変換または脱離させた後に、転写材料を転写することが好ましい。例えば、ベンゼン環やアントラセン環を有する材料を例に挙げると、式（１）～（２）に示すような可溶性基をもつ材料に光を照射して原型材料に変換することができる。また、式（３）～（６）に示すように、可溶性基としてエチレン基やジケト基などの分子内架橋構造を導入し、そこからエチレンや一酸化炭素を脱離させるプロセスによって原型材料に復帰させることもできる。可溶性基の変換または脱離は乾燥前の溶液状態でも、乾燥後の固体状態でもよいが、プロセス安定性を考慮すると、乾燥後の固体状態で実施することが好ましい。転写材料の原型分子は非極性的であることが多いために、固体状態にて可溶性基を脱離する際に脱離物を転写材料内に残留させないためには、脱離物の分子量は小さく極性的（非極性的な原型分子に対して反発的）であることが好ましい。また、転写材料内に吸着されている酸素や水を脱離物と一緒に除去するためには、脱離物がこれらの分子と反応しやすいことが好ましい。これらの観点からは一酸化炭素を脱離するプロセスで可溶化基を変換または脱離することが特に好ましい。本手法はナフタセン、ピレン、ペリレンなどの縮合多環炭化水素化合物の他、縮合多環複素化合物にも適用できる。もちろん、これらは置換されていても無置換であっても良い。
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　デバイス基板１０の転写膜として発光層１７を形成し、ホスト材料とドーパント材料との混合物の単層構造とする場合は、発光層１７を成膜するための転写材料はホスト材料とドーパント材料との混合物であることが好ましい。塗布法を用いる場合には、区画パターン３４内に転写材料３７を配置する際に、ホスト材料とドーパント材料との混合溶液を塗布、乾燥させて転写材料３７を形成することができる。ホスト材料とドーパント材料との溶液を別に塗布してもよい。転写材料３７を形成した段階でホスト材料とドーパント材料とが均一に混合されていなくても、転写時に両者が均一に混合されればよい。また、転写時にホスト材料とドーパント材料との昇華温度の違いを利用して、デバイス基板１０の発光層１７中のドーパント材料の濃度を膜厚方向に変化させることもできる。
　デバイスとして有機ＴＦＴ素子を作製する場合は、有機半導体層を本発明により好適にパターニングすることができる。ドナー基板３０上に２種類以上の転写材料３７が形成される例としては、１組の回路単位が２つ以上のＴＦＴ素子からなり、それらに必要な有機半導体層のサイズ（もしくは厚さ）が異なるために、同じ有機半導体材料からなるが形状（もしくは厚さ）が異なる転写材料群を挙げることができる。もちろん、２つ以上のＴＦＴ素子に対して別々の有機半導体層を本発明によりパターニングすることも可能である。さらに、有機ＴＦＴ素子を構成するソースやドレイン、ゲート電極、ゲート絶縁層などを本発明によりパターニングしてもよい。
　次に、ドナー基板３０の区画パターン３４を説明する。区画パターン３４は、転写材料３７の境界を規定し、光熱変換層３３で発生した熱に対して安定である材料・構成であれば特に限定されない。また、区画パターン３４の成膜方法およびパターニング方法についても、高精度に微細パターニングできるのであれば特に限定されなく、例えば特許文献２に記載された公知の材料および製造方法で作成できる。
　区画パターン３４内に転写材料３７を配置する際に、塗布法を用いる場合には、溶液が他の区画へ混入したり、区画パターン３４の上面に乗りあげたりすることを防ぐために、区画パターン３４上面に撥液処理（表面エネルギー制御）を施すことができる。撥液処理としては、区画パターン３４を形成する樹脂材料へフッ素系材料などの撥液性材料を混合したり、さらに撥液性材料の高濃度領域を表面あるいは上面へ選択形成することができる。区画パターン３４を表面エネルギーの異なる材料の多層構造とすることもでき、また、区画パターン３４形成後に光照射やフッ素系材料含有ガスによるプラズマ処理やＵＶオゾン処理を施すことで、表面エネルギー状態を制御するなど、公知技術を利用することができる。
　区画パターン３４の断面形状は、昇華した転写材料がデバイス基板１０に均一に堆積することを容易にするために、順テーパー形状であることが好ましい。図２で例示したように、デバイス基板１０の上に絶縁層１４のようなパターンが存在する場合には区画パターン３４の幅よりも絶縁層１４の幅の方が広いことが好ましい。また、位置合わせの際には、区画パターン３４の幅が絶縁層１４の幅に収まるように配置することが好ましい。
　区画パターン３４は、特許文献２に開示されているように、デバイス基板１０の温度上昇を抑える構造である必要があり、その熱伝導率は１．０Ｗ／ｍＫ以下、さらに０．３Ｗ／ｍＫ以下であることが好ましく、区画パターン３４の体積比熱（＝密度×比熱）は１．０Ｊ／ｃｍ３Ｋ以上であることが好ましい。また、区画パターン３４の厚さは、デバイス基板１０の温度上昇を抑制する観点と、転写材料を塗布した際の相互の影響を受け難くする観点から、５μｍ以上であることが好ましい。一方で、区画パターン３４を高精度に形成する観点から、その厚さは１００μｍ以下であることが好ましい。
　（３）デバイスの製造方法
　次に、ドナー基板３０を用いた転写プロセスを中心にして有機ＥＬ素子を代表とするデバイスの製造方法を説明する。
　カラーディスプレイでは少なくとも発光層１７がパターニングされる必要があり、発光層１７は本実施形態の転写プロセスを用いて好適にパターニングされる薄膜である。また、発光層１７のうち発光層１７Ｒ、１７Ｇのみを本実施形態の転写プロセスを用いてパターニングして、その上に発光層１７ＢとＲ、Ｇの電子輸送層１８を兼ねる層を全面形成することもできる。正孔輸送層１６、電子輸送層１８、第二電極１９などの少なくとも一層をパターニングする必要がある場合には、本実施形態の転写プロセスを用いてパターニングしてもよい。特に、電子輸送材料やドナー材料は発光層１７との組み合わせによる性能変化が起こりやすい材料の１つであるので、電子輸送層１８は本実施形態の転写プロセスを用いてパターニングされるのが好ましい。また、絶縁層１４や第一電極１５、ＴＦＴなどは公知のフォトリソ法によりパターニングされることが多いが、本実施形態の転写プロセスを用いてパターニングしてもよい。
　本実施形態の転写プロセスの適用時、デバイス基板１０に形成済みの下地層はパターニングする薄膜によって異なってくる。例えば、発光層１７をパターニングする場合は、第一電極１５や正孔輸送層１６が形成済みの下地層となる。絶縁層１４のような構造物は、必須ではないが、第一電極１５のエッジ部分を保護し、また、デバイス基板１０とドナー基板３０とを対向させる際に、ドナー基板３０の区画パターン３４がデバイス基板１０に形成済みの下地層に接触し、傷つけることを防止する観点から、デバイス基板１０にあらかじめ形成されているのが好ましい。絶縁層１４の形成には、ドナー基板３０の区画パターン３４として例示した材料や成膜方法、パターニング方法を利用することができる。絶縁層１４の形状や厚さ、ピッチについては、ドナー基板３０の区画パターン３４で例示した形状や数値を例示することができる。
　図２に示すように、ドナー基板３０の区画パターン３４と、デバイス基板１０の絶縁層１４との位置を合わせた状態で、両基板１０、３０は対向するように配置される。このとき、ドナー基板３０とデバイス基板１０とを真空中で対向させ、転写空間をそのまま真空に保持した状態で大気中に取り出すことができる。例えば、ドナー基板の区画パターン３４および／またはデバイス基板１０の絶縁層を利用して、これらに囲まれた領域を真空に保持することができる。この場合には、ドナー基板３０および／またはデバイス基板１０の周辺部に真空シール機能を設けてもよい。デバイス基板１０の下地層、例えば正孔輸送層１６が真空プロセスで形成し、発光層１７を転写によりパターニングし、電子輸送層１８も真空プロセスで形成する場合は、ドナー基板３０とデバイス基板１０とを真空中で対向させ、真空中で転写を実行することが好ましい。この場合に、ドナー基板３０とデバイス基板１０とを真空中で高精度に位置合わせし、対向状態を維持する方法には、例えば、液晶ディスプレイの製造プロセスにおいて使用されている、液晶材料の真空滴下・貼り合わせ工程などの公知技術を利用することができる。また、金属などの良導体で形成した光熱変換層３３を利用することで、ドナー基板３０を静電方式により容易に保持することもできる。
　転写雰囲気は大気圧でも減圧下でもよい。また、第一電極１５および第二電極１９などの転写の際に、転写材料と酸素等の活性ガスを反応させるなどの反応性転写を実施することもできる。ただし、転写材料の劣化の抑制のためには、窒素ガスなどの不活性ガス中、あるいは真空下であることが好ましい。不活性ガス中ならば、圧力を適度に制御することで、転写時に膜厚ムラの均一化を促進することが可能である。真空下であるならば、転写膜２７への不純物混入の低減、昇華温度の低温化を特に促進することが可能である。また、転写雰囲気によらず、転写時にドナー基板３０を放熱あるいは冷却することもできる。
　転写は、ドナー基板３０の支持体３１側からレーザーに代表される光を照射して光熱変換層３３に吸収させ、そこで発生する熱により転写材料３７を加熱・昇華させ、デバイス基板１０に転写膜を堆積させる。所定の大きさの光を照射して１つのスキャンが終わると、次に未照射の部分に光を照射してスキャンする。こうしたスキャンにより転写領域を最終的に照射する。
　図９はドナー基板３０への光照射方法の一例を示す断面図である。ドナー基板３０は、支持体３１、光熱変換層３３、区画パターン３４、区画パターン３４内に存在する転写材料の転写材料３７からなり、デバイス基板２０は支持体２１のみからなるものとしている。
転写材料３７は支持体３１側からの光照射により加熱されて昇華し、デバイス基板２０の支持体２１に転写膜２７として堆積する。
　本実施形態では、転写材料３７と区画パターン３４の少なくとも一部とが同時に加熱されるように光を光熱変換層３３に照射することが好ましい。このような配置をとることで、区画パターン３４と転写材料３７との境界での温度低下が抑制されるので、境界に存在する転写材料を十分に加熱して転写し、均一な転写膜２７を得ることができる。
　本実施形態では、材料や光照射条件を選べば、転写材料３７が膜形状を保持した状態でデバイス基板２０の支持体２１に到達するアブレーションモードを使用することもできるが、材料へのダメージを低減する観点からは、転写材料３７が１～１００単位の分子（原子）にほぐれた状態で昇華（蒸発）し、転写される蒸着モードを使用する方が好ましい。
　図１０に示した従来法の光照射方法では区画パターン３４と転写材料３７の境界において温度が低下し、光照射位置がずれると転写膜２７の均一性が極端に損なわれるものであった。大型化において基板の全領域に渡って光照射を高精度に位置合わせする難易度を考えると、本実施形態の方法では光照射装置の負担が著しく軽減される。１枚のドナー基板３０に対して光を光熱変換層３３に複数回に分けて照射することで、転写材料３７を膜厚方向に複数回に分割して転写することは、本実施形態の特に好ましい転写方法である。これにより、転写材料３７だけでなく区画パターン３４やデバイス基板２０上に成膜された下地層などの最高到達温度を低下させられるので、ドナー基板の損傷やデバイスの性能低下を防止することができる。
　本発明のドナー基板を用いて、転写法により作製される有機ＥＬ素子は次のような特徴を有する。例えば、転写層が発光層（Ｒ、Ｇ、Ｂ）である場合、レーザー照射してデバイス基板に転写された発光層はドナー基板のパターンをトレースする。つまり図１１（ａ）に示すように、一定間隔で発光層がパターニングされたドナー基板を用いると、デバイス基板では、隣り合う発光層の間隔はほぼ一定となる。図１１（ａ）においてＲ、Ｇ、Ｂと記載された部分にのびる破線はそれぞれの発光層の幅方向の中心位置を示す。隣り合う発光層間の中心位置同士の距離はほぼ一定である。なお、図１１（ａ）では図２や図３と同様の方法でレーザー照射する態様を例示したが、他の照射方法、例えば区画パターンと転写層の一部がレーザー照射されるようにしてから、レーザーをＲ、Ｇ、Ｂの並び方向にスキャンする態様などであっても同様の結果となる。
　一方、蒸着法によって発光層が作製される場合を図１１（ｂ）に示す。ここではＲ、Ｇ、Ｂそれぞれの蒸着時にマスクの位置合わせが必要であるが、その位置合わせを完全に行うことは困難である。マスク位置の誤差が生じた部位では、Ｒ、Ｇ、Ｂが一定間隔とならない場合が生じる。また、区画パターンを持たないドナー基板３枚にＲ、Ｇ、Ｂの発光層をそれぞれ形成し、部分転写する方法を図１１（ｃ）に示す。この場合は３回のレーザー照射の位置合わせを完全に行うことが困難であり、蒸着法と同様、Ｒ、Ｇ、Ｂが一定間隔とならない場合が生じる。このことから、本発明のドナー基板を用いた転写法では高精度にＲ、Ｇ、Ｂのパターニングを行い、その間隔をほぼ一定にできることがわかる。
　また、本発明のドナー基板を用いて、転写法により作製される有機ＥＬ素子の別の特徴を説明する。レーザーにより転写を行なうと、図１２（ａ）のように転写先では転写膜２７のエッジにおいて膜厚がなだらかに減衰する特徴がある（図１２（ａ）は一見、パターンのエッジが中央よりも盛り上がっているようであるが、エッジには順テーパー形状の区画パターンが存在するため、転写膜の膜厚はエッジに向かうにつれなだらかに減衰している）。一方、図１２（ｂ）に示すようにマスク蒸着では蒸着源から直線的に発光層の分子が飛来して基板に付着するため、エッジにおける膜厚の減衰が急峻となる。このように転写膜のエッジを観察することにより、蒸着法か転写法のどちらによって形成されたかを区別することもできる。
　次に、本発明の有機ＥＬ素子について説明する。本発明の有機ＥＬ素子は、転写法を用いて作製されるものであって、デバイス基板が高開口率であっても均一な転写膜が形成され、優れた発光性能を示すものである。そのような有機ＥＬ素子は、好ましくは、例えば、少なくとも一対の電極間に挟持された発光層を含む有機化合物層を有し、有機化合物層の少なくとも一部が転写法を用いて作成された有機ＥＬ素子において、以下のいずれかを満たす有機ＥＬ素子である。
（１）副画素の絶縁層の幅が４０μｍ未満であり、かつ副画素内の発光領域の発光輝度ムラが±２０％以下であること。
（２）副画素の絶縁層の幅が４０μｍ未満であり、かつ転写法を用いて形成された有機化合物層のうち、副画素内の発光領域の膜厚ムラが±１０％以下であること。
　より好ましくは、前記（１）および（２）の両方を満たす有機ＥＬ素子である。
　本発明においては、副画素の絶縁層の幅が４０μｍ未満、より好ましくは３０μｍ以下の有機ＥＬ素子において、粗面であるドナー基板の膜厚ムラ抑制効果によるデバイス基板の転写膜の膜厚均一性向上により効果を発揮することができ、デバイス基板の副画素内の発光領域の膜厚ムラが±１０％以下の有機ＥＬ素子を作成することができる。その結果、作成した有機ＥＬ素子の副画素内の発光輝度ムラは±２０％以下となる。
　なお、本明細書において副画素とは、図１３の符号４７で示される部分、すなわち、デバイス基板の画素を構成する発光領域３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂと絶縁層３４のうち、いずれか１色の発光領域とそれに隣り合う片側の絶縁層の構成単位のことをいう。言い換えると、副画素のｘ方向またはｙ方向の幅はパターニングされた絶縁層のピッチを表す。また、絶縁層の幅とは図１３の符号４４で示される部分、すなわち、画素のｘ方向（またはｙ方向）の絶縁層の長さのことをいう。
　また、膜厚ムラおよび発光輝度ムラとは、副画素の発光領域における膜厚および輝度の誤差を百分率で表現したものである。
　すなわち、膜厚ムラとは光干渉式膜厚計を用いて副画素内の二次元の膜厚プロファイルを測定し、（最大膜厚－最小膜厚）／膜厚平均値×１００なる式に代入して算出した値である。膜厚平均値とは、副画素内の全測定点の膜厚測定値の総和を、膜厚の測定点数で割った値である。なお、層間の屈折率差が小さい等の影響で、上記方法で膜厚測定が困難な場合は、有機ＥＬ素子の断面形状をＳＥＭやＴＥＭなどで観察し、その断面プロファイルから発光層の膜厚を読み取り、上式に当てはめて膜厚ムラを算出しても良い。
　また、発光輝度ムラは、ＦＰＤモジュール検査装置を用いて、副画素の４隅からｘ方向およびｙ方向の距離が２０μmの点（計４点）と、それらの点のｘ方向、ｙ方向、対角線方向の中間点（計５点）の合計９点（図１３の輝度測定点４８）を、スポット径３０μｍで輝度を測定し、（最大輝度－最小輝度）／輝度平均値×１００なる式に代入して算出した値である。輝度平均値とは、副画素内の９点の輝度測定値の総和を、９（図１３の輝度測定点４８の数）で割った値である。
　有機ＥＬ素子において、テレビ向けの大型パネルを作成する場合や高解像度のパネルを作成する場合には、開口率は高く、絶縁層の幅は小さく設計する必要があり、例えば３７インチサイズのフルハイビジョンテレビの場合は、その設計値は、例えば副画素幅１００μｍ、発光領域幅８０μｍ、絶縁層幅２０μｍ（開口幅率８０％）となる。ドナー基板とデバイス基板の位置合わせの際には、区画パターンの幅が絶縁層の幅よりも小さい方が好ましいことから、ドナー基板の発光領域幅を例えば９０μｍ、区画パターンの幅を１０μｍに設計することが考えられる。この場合、表面が平滑なドナー基板に塗布膜を作成した場合には、隔壁から約１０μｍの範囲において局所的な膜の偏りが発生するため、転写先のデバイス基板でも膜厚ムラが大きくなる。また、局所的なムラが発生していない部分のみを転写したとしても、前述のように絶縁層付近の膜厚が非常に小さくなってしまう。このため、デバイス基板の副画素内の発光領域の膜厚ムラが±１０％以下の有機ＥＬ素子を作成することができず、有機ＥＬ素子の副画素内の発光輝度ムラ±２０％以下も達成することができない。
　ドナー基板の開口幅率をこれより高くしてムラの少ない部分を転写するために、例えば発光領域幅を９５μｍ、区画パターン幅を５μｍに設計することが考えられる。しかしこの場合、ドナー基板の区画パターンの幅が細すぎるため、基板作成工程やドナー基板とデバイス基板の張り合わせ／離合の際に区画パターンにストレスが生じ、区画パターンが押しつぶされたり欠陥が入りやすいという問題点がある。さらに局所的な膜の偏りの一部も転写されてしまう可能性があるため、デバイス基板でも膜厚ムラが大きい部分が発生してしまう可能性も生じる。
　そこで、表面が平滑なドナー基板を用いる場合にはデバイス基板の絶縁層幅を３０μｍまたは４０μｍに設計することが考えられる（開口幅率７０％または６０％）。これらの場合には、ドナー基板の区画パターン幅を１０μｍに設計すると、隔壁から１０μｍの範囲において発生した局所的な膜の偏りを避けて転写を行えば、膜厚ムラの少ないデバイス基板を作成することができる。ところがこれらの方法でムラの少ない部分のみを転写したとしても、転写材料の大半はドナー基板の絶縁層付近に残っているために、材料利用効率が著しく低くなる。
　これに対し、粗面であるドナー基板を用いれば、そもそもドナー基板の塗布膜に局所的な膜厚ムラが発生しないために、絶縁層の幅によらず膜厚均一性に優れたデバイス基板を作成することができる。また、材料利用効率良く転写できるというメリットもある。したがって、デバイス基板の絶縁層幅が４０μｍ未満、より好ましくは３０μｍ以下の有機ＥＬ素子を好適に作製することができる。
　なお、副画素の幅に関する上記の寸法は一例であり、副画素幅がこれより大きくなったり小さくなったりしても、絶縁層の幅が変化するに従って上記と同様の現象が生じる。副画素幅には特に上限や下限はないが、敢えて挙げるとすれば一般的なディスプレイパネルの設計値である副画素幅が３０μｍ以上１０００μｍ以下の範囲を挙げることができる。
　有機ＥＬ素子の絶縁層幅を狭くして開口率を増加させると、一定の電圧を素子にかけた際に流れる単位面積当たりの電流量が少なくなるために素子耐久性が向上する。耐久性は電流密度の１．６～１．７乗に反比例することが経験的に知られており、例えば開口率を６０％から７０％に上げると耐久性は約３０％向上する。また、膜厚ムラを±１０％に抑えることにより、画素内の発光輝度ムラおよび色度ムラを少なくなるために表示品質を高めることができるとともに、電流密度分布の偏りが改善できるため、素子寿命も長くなる。
　図１４は、２種類以上の異なる転写材料３７（この例では３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂの３種類）の各々の幅と区画パターン３４（この例では３７Ｒと３７Ｇ、３７Ｇと３７Ｂに挟まれた区画パターン３４が２つ分）の幅との合計よりも広い光を光熱変換層３３に照射することで、２種類以上の異なる転写材料３７（この例では３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂの３種類）を一括して転写する、好ましい実施形態の１つを示す図である。ここでは、図２および図３で示したのと同様に、３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂの１組を一括で転写する例を示したが、ディスプレイ用途でよく見られるように、転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂの組がその並びのｘ方向にｋ回、その垂直のｙ方向にｈ回繰り返し形成されている場合は、例えば、ｍ組（ｍは２以上ｋ以下の整数）の転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂに光を同時照射しながら、ｙ方向に光をスキャンすることで、転写時間を１／ｍ程度に短縮することができる。ｍ＝ｋの場合には、図１５（ａ）に示すように、ドナー基板３０の転写領域３８の全幅を覆うような光を照射することで、１回のスキャンで全転写材料３７を一括転写することもできる。この配置では、ドナー基板３０に対する光照射の位置合わせを大幅に軽減できる。図１５（ｂ）に示すように、基板上に転写領域３８が複数存在する場合には、それらを一括転写することも可能である。
　この一括転写は、各転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂに順次光を照射する方法と比べてパターニング時間の短縮が可能になる。光は光熱変換層３３で十分に吸収されるために、異なる光吸収スペクトルをもつ各転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂでも同一の光源を用いて同程度の温度に加熱することができ、透過光によりデバイス基板１０が加熱される心配もない。区画パターン３４が存在することで、隣接する転写材料３７の異なる転写材料同士が混合したり、その境界位置の揺らぎがある部分の転写を排除できるので、一括転写してもデバイス性能を損なうことがない。
　上記の一括転写の例において、転写材料３７Ｒ、３７Ｇ、３７Ｂが異なる昇華温度（蒸気圧の温度依存性）を有する場合は、最高の昇華温度をもつ転写材料に合わせて、１回の光照射で一括転写をしてもよい。逆に、例えば、転写材料３７Ｒが最低の昇華温度をもつ場合には、１回の光照射で転写材料３７Ｒは全部、３７Ｇ、３７Ｂは一部を転写しておき、再度の光照射により３７Ｇ、３７Ｂの残りを転写してもよく、さらに、３回以上の転写に分けてもよい。転写時間を１／ｍ程度に短縮できるので、同じ時間をかけてｍ回の転写に分けることで、転写材料３７へのダメージをより軽減することが可能になる。転写プロセスに割ける時間と転写材料３７へのダメージを考慮しながら、多様な転写条件から最適なもの選択することができる。
　また、上記一括転写には別の効果がある。幅の広い光の照射範囲内では、レーザー転写で問題となってきた横方向の熱拡散が起きないので、レーザーを比較的低速でスキャンするなどして、光を比較的長時間照射することが可能になる。そのため、転写材料３７の最高到達温度の制御がより容易となり、高精度に微細パターニングできる。また、転写時に転写材料３７にダメージを与えることなく、デバイス性能の低下を最小限に抑制できる。転写材料３７へのダメージが低減されることは、同時に区画パターン３４へのダメージも低減されることになり、区画パターン３４を有機材料で形成しても劣化が起こりにくくなる。そのため、ドナー基板を複数回に渡って再利用できる、パターニングに掛かるコストを低減できる。また、光を照射する位置を従来法ほど厳密に制御する必要がなくなることがから、光を照射する装置の機構も簡素化できる。
　照射光の光源としては、容易に高強度が得られ、照射光の形状制御に優れるレーザーを好ましい光源として例示できるが、赤外線ランプ、タングステンランプ、ハロゲンランプ、キセノンランプ、フラッシュランプなどの光源を利用することもできる。レーザーでは、半導体レーザー、ファイバーレーザー、ＹＡＧレーザー、アルゴンイオンレーザー、窒素レーザー、エキシマレーザー、パルスレーザーなど公知のレーザーが利用できる。
　照射光の波長は、照射雰囲気とドナー基板の支持体３１における吸収が小さく、かつ、光熱変換層３３において効率よく吸収されれば特に限定されない。従って、可視光領域だけでなく紫外光から赤外光まで利用できる。ドナー基板の好適な支持体３１の材料を考慮すると、好ましい波長領域として、３００ｎｍ～５μｍを、更に好ましい波長領域として、３８０ｎｍ～２μｍを例示することができる。
　照射光の照射方法やスキャン方法については特に限定されなく、例えば特許文献２に開示されている方法を使用すればよい。
　以上、本発明の実施形態に係る転写用のドナー基板、これを用いたデバイスの製造方法及び有機ＥＬ素子について説明した。次に、本発明の実施形態に関係する実施例を説明する。本発明は、上述の実施形態及び次の実施例に記載したものに限られることなく、特許請求の範囲に記載した事項の範囲内でのさまざまな設計変更が可能である。
　以下、実施例により本発明の具体的な実施態様を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、以下の実施例および比較例において、支持体および光熱変換層の表面のＲａおよびＳｍは、表面粗さ形状測定機　（（株）東京精密製）を用いて、ＪＩＳ Ｂ０６０１－１９９４に基づき、測定長さ１．０ｍｍで測定した際に得られる十点平均粗さとした。膜厚は光干渉型膜厚計測装置ＳＰ－７００（東レエンジニアリング（株））により副画素内の二次元の膜厚プロファイルを測定し、発光輝度はＦＰＤモジュール検査装置（大塚電子（株））を用いて測定した。
　また、膜厚ムラは副画素内の（最大膜厚－最小膜厚）／膜厚平均値×１００なる式に代入して算出した値であり、発光輝度ムラは、副画素の４隅からｘ方向およびｙ方向の距離が２０μmの点（計４点）と、それらの４点のｘ方向、ｙ方向、対角線方向の中間点（計５点）の、合計９点を、スポット径３０μｍで輝度を測定し、（最大輝度－最小輝度）／輝度平均値×１００なる式に代入して算出した値である。膜厚平均値とは、副画素内の全測定点の膜厚測定値の総和を、膜厚の測定点数で割った値である。また、輝度平均値とは、副画素内の９点の輝度測定値の総和を、９（図１３の輝度測定点４８の数）で割った値である。
　耐久性は、１０ｍＡ／ｃｍ２の一定電流を流し続けて、輝度が初期輝度から半分に低下するまでの時間（輝度半減寿命）を測定することにより評価を行った。なおこの時、少なくとも上記発光輝度ムラを測定した副画素を含むエリアが測定できるよう、スポット径を５ｍｍとした。
　実施例１
　ドナー基板３０を以下のとおり作製した。支持体３１として３８×４６ｍｍで厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラス基板を用い、支持体３１をフッ酸でエッチングを行い、光熱変換層３３を形成する側の表面を粗面化した。支持体３１の表面のＲａは３０ｎｍであり、Ｓｍは１５μｍであった。洗浄／ＵＶオゾン処理後に、光熱変換層３３として厚さ０．２μｍのタンタル膜をスパッタリング法（ガス種類：Ａｒ、ガス圧：０．２Ｐａ、電力：１ｋｗ）により全面形成した。光熱変換層３３の表面のＲａも３０ｎｍであった。次に、光熱変換層３３を上記と同様のＵＶオゾン処理した後に、上にフッ素系ポジ型ポリイミド感光性コーティング剤をスピンコート塗布し、プリベーキング、ＵＶ露光した後に、現像液により露光部を溶解・除去した。このようにパターニングしたポリイミド前駆体膜をホットプレートで３５０℃、１０分間ベーキングして、ポリイミド系の区画パターン３４を形成した。この区画パターン３４の厚さは７μｍ、幅は２０μｍで、断面は順テーパー形状であった。区画パターン３４内部には幅８０μｍ、長さ２８０μｍの光熱変換層３３を露出する開口部が、幅方向に１００μｍピッチで７６８個、長さ方向に３００μｍのピッチで２００個配置されていた。次に、厚さ０．２μｍのタンタル膜をドナー基板３０の全面に厚さ０．２μｍスパッタリング法により形成し、後に塗布する転写材料３７Ｒと転写材料３７Ｇが混色しないように、区画パターン３４の上面にフッ素系の撥液処理を施した。区画パターン３４の接触角はキシレンに対しほぼ６０度であった。キシレンを溶媒とした粘度約０．７５ｍＰａ・ｓの転写材料３７Ｒ、３７Ｇの各溶液を用意した。転写材料３７Ｒを形成する溶液は、ピレン系赤色ホスト材料ＲＨ－１とピロメテン系赤色ドーパント材料ＲＤ－１とをキシレンにそれぞれ０．５ｗｔ％、０．０１ｗｔ％溶解させたもの、転写材料３７Ｇを形成する溶液は、ピレン系緑色ホスト材料ＧＨ－１とクマリン系緑色ドーパント材料（Ｃ５４５Ｔ）とをキシレンにそれぞれ０．５ｗｔ％、０．０４ｗｔ％溶解させたものである。
　このうち、まず３７Ｇの溶液を、ドナー基板３０上の転写材料３７Ｒ、３７ＧがＲＧＢの繰り返しになってＲＧＢ３区画を一つの単位としたＲＧＢパターンを形成するように、Ｇに対応する区画にインクジェット法で塗布して、次に３７Ｒの溶液をＲに対応する区画にインクジェット法で塗布を行った。なお、青色の発光層は後からデバイス基板に蒸着して作製する電子輸送層と兼ねるために、ここでは青色の転写材料３７Ｂの塗布は行わなかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　キシレンを自然乾燥させた後のドナー基板の平面写真を図１６（ａ）に示す。区画内の転写材料３７Ｒ、３７Ｇの厚さはそれぞれ約４０ｎｍ、約３０ｎｍで、面内および区画内の転写材料の局所的な偏りが発生せず、膜厚ムラが非常に少ない良好な膜となった。
　実施例２
　支持体３１及び光熱変換層３３の表面のＲａが１５０ｎｍであること以外は、実施例１と同様の構成のドナー基板３０を用いてインクジェット塗布を行った。支持体３１及び光熱変換層３３の表面のＳｍは１５μｍであった。転写材料３７の溶液は、ピレン系緑色ホスト材料ＧＨ－１をシクロヘキサノンに０．５ｗｔ％溶解させて作製し、インクジェット法による塗布は、ドナー基板３０の全ての区画に対して行った。
　シクロヘキサノンを自然乾燥させた後のドナー基板の平面写真を図１６（ｂ）に示す。区画内の転写材料３７の厚さは約４０ｎｍで、光熱変換層３３の表面の凹凸に応じて付着しているものの（図１６（ｂ）における濃淡）、実施例１と同様に面内および区画内の転写材料の局所的な偏りが発生せず、膜厚ムラが非常に少ない良好な膜となった。
　実施例３
　支持体３１及び光熱変換層３３の表面のＲａが２５０ｎｍのドナー基板３０を用いた以外は、実施例２と同様の方法でインクジェット塗布を行った。支持体３１及び光熱変換層３３の表面のＳｍは１５μｍであった。
　シクロヘキサノンを自然乾燥させた後のドナー基板の平面写真を図１６（ｃ）に示す。区画内の転写材料３７の厚さは約４０ｎｍで、光熱変換層３３の表面の凹凸に応じて付着しているものの（図１６（ｃ）における濃淡）、実施例１および２と同様に面内および区画内の転写材料の局所的な偏りが発生せず、膜厚ムラが非常に少ない良好な膜となった。
　実施例４
　実施例１のドナー基板を用いて有機ＥＬ素子を作製した。
デバイス基板は以下のとおり作製した。ＩＴＯ透明導電膜を１４０ｎｍ堆積させた無アルカリガラス基板（ジオマテック株式会社製、スパッタリング成膜品）を切断し、フォトリソグラフィー法によりＩＴＯを１００μｍピッチで７６８本のストライプ形状にパターニングした。次に、ドナー基板と同様にパターニングされたポリイミド前駆体膜を、３００℃、１０分間ベーキングして、ポリイミド系の絶縁層を形成した。この絶縁層の高さは１．８μｍ、幅は３０μｍで、断面は順テーパー形状であった。絶縁層のパターン内部には幅７０μｍ、長さ２５０μｍのＩＴＯを露出する開口部が、幅方向に１００μｍピッチで７６８個、長さ方向に３００μｍのピッチで２００個配置されていた。ＩＴＯストライプ電極の長手方向を絶縁層の長さ方向に一致させた。
　この基板をＵＶオゾン処理し、真空蒸着装置内に設置して、装置内の真空度が３×１０－４Ｐａ以下になるまで排気した。抵抗加熱法によって、この基板の発光領域全面に正孔輸送層として、アミン系化合物を５０ｎｍ、ＮＰＤを１０ｎｍを蒸着した。
　次に、実施例１で作製したドナー基板の区画パターンと前記デバイス基板の絶縁層との位置を合わせて対向させ、３×１０－４Ｐａ以下の真空中で保持した後に外周部をシールしてから大気中に取り出した。絶縁層と区画パターンとで区画される転写空間は真空に保持されていた。転写には、中心波長が９４０ｎｍで、照射形状を横３４０μｍ、縦５０μｍの矩形に成形した光を用いた（光源：半導体レーザーダイオード）。
　区画パターンおよび絶縁層の縦方向と光の縦方向を一致させるようにドナー基板のガラス基板側から光を照射し、転写材料と区画パターンが同時に加熱されるように縦方向にスキャンすることで、転写材料である共蒸着膜をデバイス基板の下地層である正孔輸送層上に転写した。レーザー強度を１４８Ｗ／ｍｍ２、スキャン速度は０．６ｍ／ｓであった。光は横方向に約３００μｍピッチでオーバーラップさせながら、発光領域全面に転写されるように転写回数が２４回となるように繰り返しスキャンを実施した。その結果、ＲＧ発光層の膜厚ムラは±１０％以下となった。
　ＲＧ発光層を転写後のデバイス基板を、再び真空蒸着装置内に設置して、装置内の真空度が３×１０－４Ｐａ以下になるまで排気した。抵抗加熱法によって、電子輸送層としてＥ－１を２５ｎｍ、発光領域全面に蒸着した。次に、ドナー材料（電子注入層）としてフッ化リチウムを０．５ｎｍ、さらに、第二電極としてアルミニウムを１００ｎｍ蒸着した。このとき、アルミニウムはマスク蒸着により３００μｍピッチで２００本のストライプ形状にパターニングし、ストライプ電極の長手方向を絶縁層の幅方向に一致させた。従って、作製した有機ＥＬ素子は、ＩＴＯストライプからなる第一電極と、アルミニウムストライプからなる第二電極とが互いに直交する単純マトリクス型ディスプレイの構造をもち、両電極の交点に、Ｒ、Ｇ、Ｂの副画素から構成される画素が２５６×２００配置されている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　実施例１のドナー基板を用いて作成したそれぞれの素子において、各副画素からは、それぞれ明瞭なＲ、Ｇ、Ｂ発光が確認され、発光輝度ムラは各色±２０％以下となり、副画素間の色混じりは認められなかった。
　実施例５
　実施例４のデバイス基板の絶縁層の幅が２５μｍであること以外は、実施例４と同じ方法で有機ＥＬ素子を作成した。すると、実施例４と同様に各副画素からは、それぞれ明瞭なＲ、Ｇ、Ｂ発光が確認され、膜厚ムラは各色±１０％以下、発光輝度ムラは各色±２０％以下となり、副画素間の色混じりは認められなかった。また実施例４に比べ耐久性は１０％以上向上した。
　実施例６
　実施例４のデバイス基板の絶縁層の幅が３５μｍであること以外は、実施例４と同じ方法で有機ＥＬ素子を作成した。すると、実施例４と同様に各副画素からは、それぞれ明瞭なＲ、Ｇ、Ｂ発光が確認され、膜厚ムラは各色±１０％以下、発光輝度ムラは各色±２０％以下となり、副画素間の色混じりは認められなかった。また実施例４に比べ耐久性は１０％以上減少した。
　実施例７
　実施例４のデバイス基板の絶縁層の幅が４０μｍであること以外は、実施例４と同じ方法で有機ＥＬ素子を作成した。すると、実施例４と同様に各副画素からは、それぞれ明瞭なＲ、Ｇ、Ｂ発光が確認され、膜厚ムラは各色±１０％以下、発光輝度ムラは各色±２０％以下となり、副画素間の色混じりは認められなかった。また実施例４に比べ耐久性は２０％以上減少した。
　実施例８
　実施例２および３で作製したドナー基板を用いて、実施例４と同様の方法で作製したデバイス基板に、実施例４と同様の転写条件で転写を行った。ただし、本実施例においてはデバイス基板に正孔輸送層は設けられておらず、ドナー基板の全ての区画に形成されているピレン系緑色ホスト材料ＧＨ－１をデバイス基板上の絶縁層の開口部のすべてに転写し、転写後の膜を光学顕微鏡で観察した。光熱変換層３３の表面の凹凸に応じて付着した転写材料は均一化され、面内および区画内の膜厚ムラが非常に少ない良好な膜となった。
　比較例１
　支持体３１をフッ酸でエッチングを行わなかった以外は、実施例１と同じ方法でドナー基板３０を作製した。支持体３１及び光熱変換層３３の表面は平滑であった。
　このドナー基板３０に、３７Ｇの溶液、３７Ｒの溶液の順に実施例１と同様の方法でインクジェット塗布を行うと、図１６（ｄ）に示すとおり、溶媒の乾燥過程において溶質がエッジ付近に運ばれた影響で区画内の中央部の膜厚が極端に薄く、また後から塗布した３７Ｒの溶液の乾燥蒸気の影響で３７Ｇの塗布膜が３７Ｒの区画と逆方向に局所的に偏ってしまい、絶縁層から１０μｍ以内に全体の９０％の溶質が存在する膜厚ムラの非常に大きい膜となった。
　比較例２
　比較例１の表面が平滑なドナー基板と、実施例４の絶縁層の幅が３０μｍデバイス基板を用いて、実施例４と同様の方法で有機ＥＬ素子を作製した。
　Ｂの副画素からは明瞭なＢ発光が確認されたが、Ｒ、Ｇの副画素からは絶縁層から５μｍの領域しかＲ、Ｇ発光が確認されず、Ｒ、Ｇの副画素の残りの領域からは電子輸送層の青色の発光が確認された。
　比較例３
　比較例１の表面が平滑なドナー基板と、実施例５の絶縁層の幅が２５μｍデバイス基板を用いて、実施例４と同じ方法で有機ＥＬ素子を作成した。
　Ｂの副画素からは明瞭なＢ発光が確認されたが、Ｒ、Ｇの副画素からは絶縁層から７．５μｍ僅かな領域しかＲ、Ｇ発光が確認されず、Ｒ、Ｇの副画素の残りの領域からは電子輸送層の青色の発光しか確認できなかった。
　比較例４
　比較例１の表面が平滑なドナー基板と、実施例６の絶縁層の幅が３５μｍデバイス基板を用いて、実施例４と同じ方法で有機ＥＬ素子を作成した。
　Ｂの副画素からは明瞭なＢ発光が確認されたが、Ｒ、Ｇの副画素からは絶縁層から２．５μｍの僅かな領域しかＲ、Ｇ発光が確認されず、Ｒ、Ｇの副画素の残りの領域からは電子輸送層の青色の発光しか確認できなかった。
　比較例５
　比較例１の表面が平滑なドナー基板と、実施例７の絶縁層の幅が４０μｍデバイス基板を用いて、実施例４と同じ方法で有機ＥＬ素子を作成した。
　Ｂの副画素からは明瞭なＢ発光が確認されたが、Ｒ、Ｇの副画素からは電子輸送層の青色の発光しか確認できなかった。
　本発明は、有機ＥＬ素子をはじめとし、有機ＴＦＴや光電変換素子、各種センサーなどのデバイスを構成する薄膜のパターニング技術であり、携帯電話やパソコン、テレビ、画像スキャナなどに使用されるディスプレイパネルや、タッチパネル、撮像素子などの製造に利用可能である。
　１０　有機ＥＬ素子（デバイス基板）
　１１　支持体
　１２　ＴＦＴ（取り出し電極含む）
　１３　平坦化層
　１４　絶縁層
　１５　第一電極
　１６　正孔輸送層
　１７　発光層
　１８　電子輸送層
　１９　第二電極
　２０　デバイス基板
　２１　支持体
　２７　転写膜
　３０　ドナー基板
　３１　支持体
　３３　光熱変換層
　３４　区画パターン
　３７　転写材料
　３８　転写領域
　４０　マスク
　４４　絶縁層の幅
　４７　副画素
　４８　輝度測定点

Claims (10)

  1. 基板と、前記基板上に形成された光熱変換層とを有する転写用ドナー基板であって、前記光熱変換層の表面が粗面であることを特徴とする転写用ドナー基板。
  2. 前記光熱変換層の表面の算術平均粗さが３０ｎｍ以上である請求項１記載の転写用ドナー基板。
  3. 前記基板の光熱変換層が形成される側の表面の算術平均粗さが３０ｎｍ以上である請求項１または２記載の転写用ドナー基板。
  4. 請求項１～３記載の転写用ドナー基板において、表面の凹凸平均間隔が２０μｍ以下である転写用ドナー基板。
  5. 前記光熱変換層の上面に区画パターンが形成されている請求項１～４記載の転写用ドナー基板。
  6. 請求項１～５のいずれかに記載された転写用ドナー基板をデバイス基板と対向させる工程と、前記光熱変換層に光を照射することで転写層を前記デバイス基板に転写する工程を有するデバイスの製造方法。
  7. 少なくとも一対の電極間に挟持された発光層を含む有機化合物層を有し、有機化合物層の少なくとも一部が転写法を用いて形成された有機ＥＬ素子において、副画素の絶縁層の幅が４０μｍ未満であり、かつ副画素内の発光領域の発光輝度ムラが±２０％以下であることを特徴とする有機ＥＬ素子。
  8. 前記副画素の絶縁層の幅が３０μｍ以下である請求項７記載の有機ＥＬ素子。
  9. 少なくとも一対の電極間に挟持された発光層を含む有機化合物層を有し、有機化合物層の少なくとも一部が転写法を用いて形成された有機ＥＬ素子において、副画素の絶縁層の幅が４０μｍ未満であり、かつ転写法を用いて形成された有機化合物層のうち、副画素内の発光領域の膜厚ムラが±１０％以下であることを特徴とする有機ＥＬ素子。
  10. 前記副画素の絶縁層の幅が３０μｍ以下である請求項９記載の有機ＥＬ素子。
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