TW202200704A - 樹脂組成物、層合玻璃用中間膜、及層合玻璃 - Google Patents

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大東裕司
寺口祐美子
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日商積水化學工業股份有限公司
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Abstract

本發明係一種樹脂組成物，其包含聚乙烯縮醛系樹脂，該樹脂組成物之玻璃轉移溫度為50℃以下，且利用Kaelble-Uy之方法所得之表面自由能之極性成分γsp為0.1 mJ/m2 以上且8.0 mJ/m2 以下之值。

Description

樹脂組成物、層合玻璃用中間膜、及層合玻璃
本發明係關於一種樹脂組成物、包含樹脂組成物之層合玻璃用中間膜、及層合玻璃。
聚乙烯縮醛系樹脂被廣泛用於層合玻璃中之層合玻璃用中間膜。層合玻璃具備2塊玻璃板、及配置於2塊玻璃板之間之層合玻璃用中間膜，2塊玻璃板藉由層合玻璃用中間膜而一體化。層合玻璃即便受到外部衝擊而破損，玻璃碎片之飛散量亦較少，安全性優異，因此被廣泛用於汽車、鐵路車輛、飛機、船舶及建築物等。
關於使用聚乙烯縮醛系樹脂之層合玻璃用中間膜，為了使與玻璃板之接著性變得良好，例如，於專利文獻1中揭示：含有具有聚乙烯縮醛系樹脂等熱塑性樹脂、塑化劑及金屬元素之第1層，且使第1層之表面自由能之d成分（分散成分）未達35.9 mJ/m2 。
又，除層合玻璃用中間膜以外，聚乙烯縮醛系樹脂亦被研究用於墨水、塗料、烘烤用漆、伐銹底漆、漆、分散劑、接著劑、陶瓷坯片、熱顯影性感光材料、水性墨水吸收層之黏合劑等各種領域。並且，聚乙烯縮醛系樹脂為了賦予各種功能而嘗試進行改質。
例如，專利文獻2中揭示了一種烷基改質乙烯縮醛系聚合物，其可確保充分之塑化性、對醇系溶劑之溶解性，且其溶液具有低黏性及穩定性等，並獲得不易與其他成分產生相分離且粒子之分散性及觸變性優異之漿料、或強度及柔軟性優異之片等。專利文獻2中記載之改質乙烯縮醛系聚合物含有於側鏈具有-CCONRH（R為碳數8～29之烷基）之單體單元，係將黏度平均聚合度為150～5000、皂化度為20～99.99莫耳%、上述單體之改質量為0.05～5莫耳%之改質乙烯醇系聚合物縮醛化而獲得者。
進而，專利文獻3中揭示一種層合玻璃中間膜用樹脂組成物，其為了提高耐濕性、耐熱性、耐貫通性，而包含藉由異氰酸酯將烷氧基矽烷基導入側鏈而成之改質聚乙烯縮醛樹脂、及塑化劑。 先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本特開2017-66007號公報 專利文獻2：國際公開第2012/133351號 專利文獻3：日本特開2003-183059號公報
發明所欲解決之課題
作為層合玻璃中之玻璃板，通常廣泛使用無機玻璃，但無機玻璃存在重量較重，受到衝擊時會產生破裂等問題。因此，正在研究將聚碳酸酯板等有機玻璃用於層合玻璃板。 然而，即便對聚碳酸酯板等有機玻璃使用習知之含有聚乙烯縮醛系樹脂之層合玻璃用中間膜，亦存在接著性不提高之情況。
又，為了確保柔軟性並提高對玻璃之接著性，含有聚乙烯縮醛系樹脂之層合玻璃用中間膜大多含有塑化劑。然而，若層合玻璃用中間膜含有塑化劑，則存在隨著使用，有機玻璃等樹脂材料被塑化劑腐蝕，降低由有機玻璃構成之玻璃板之透光率等問題。 上述專利文獻2、3中揭示藉由對聚乙烯縮醛進行改質，而賦予各種功能，但未揭示防止對聚碳酸酯等樹脂材料之腐蝕，並提高接著性。
因此，本發明之課題在於：提供一種樹脂組成物，其包含聚乙烯縮醛系樹脂，且可防止對聚碳酸酯等樹脂材料之腐蝕，並且提高對該樹脂材料之接著性。 解決課題之技術手段
本發明人等經過努力研究，結果發現：藉由在包含聚乙烯縮醛系樹脂之樹脂組成物中將玻璃轉移溫度設為特定值以下，並將利用Kaelble-Uy之方法所得之表面自由能之極性成分γsp設為特定之範圍內，可解決上述課題，從而完成以下本發明。 即，本發明提供以下[1]～[23]。 [1]一種樹脂組成物，其包含聚乙烯縮醛系樹脂，該樹脂組成物之玻璃轉移溫度為50℃以下，且利用Kaelble-Uy之方法所得之表面自由能之極性成分γsp為0.1 mJ/m2 以上且8.0 mJ/m2 以下之值。 [2]如上述[1]中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂具有選自以下式（1-1）、式（1-2）、式（1-3）、及式（1-4）所表示之官能基中之至少一種，
Figure 02_image001
（式（1-1）、（1-2）中，R1 、R2 分別獨立為碳數2～30之烴；式（1-3）、（1-4）中，A1 O、A2 O分別獨立為碳數2～4之氧伸烷基，m、n為平均重複數，為4～200。R3 、R4 分別獨立為碳數1～4之烷基或氫原子；再者，式（1-3）、及式（1-4）中，氧伸烷基可為單獨1種，亦可混合存在2種以上）。 [3]如上述[2]中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂具有選自上述式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基中之至少1種。 [4]如上述[2]或[3]中記載之樹脂組成物，其中，於上述聚乙烯縮醛系樹脂中，源於式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基之改質量為5莫耳%以上且25莫耳%以下。 [5]如上述[2]中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂具有選自上述式（1-3）及式（1-4）所表示之官能基中之至少1種。 [6]如上述[2]或[5]中記載之樹脂組成物，其中，於上述聚乙烯縮醛系樹脂中，上述式（1-3）及式（1-4）所表示之官能基之改質量為0.2莫耳%以上且12莫耳%以下。 [7]如上述[2]～[6]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，於上述聚乙烯縮醛系樹脂中，上述式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基之改質量為0.2莫耳%以上且25莫耳%以下。 [8]如上述[1]～[7]中任一項中記載之樹脂組成物，其不含塑化劑，或相對於樹脂組成物所包含之樹脂100質量份含有10質量份以下之塑化劑。 [9]如上述[1]～[8]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，上述玻璃轉移溫度為5℃以上。 [10]如上述[1]～[9]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂為聚乙烯縮丁醛系樹脂。 [11]如上述[1]～[10]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂之縮醛化度為40莫耳%以上且85莫耳%以下。 [12]如上述[1]～[11]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂之羥基量為0莫耳%以上且35莫耳%以下。 [13]如上述[1]～[12]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂之乙醯化度為0.01莫耳%以上且50莫耳%以下。 [14]如上述[1]～[13]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂之平均聚合度為300以上且5000以下。 [15]如上述[1]、及[8]～[14]中任一項中記載之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂為未改質聚乙烯縮醛樹脂，且其羥基量為15莫耳%以下。 [16]一種層合玻璃用中間膜，其包含由上述[1]～[15]中任一項中記載之樹脂組成物構成之第1層。 [17]如上述[16]中記載之層合玻璃用中間膜，其中，上述層合玻璃用中間膜由上述第1層構成。 [18]如上述[16]或[17]中記載之層合玻璃用中間膜，其中，上述層合玻璃用中間膜之厚度為100 μm以上且2000 μm以下。 [19]如上述[16]～[18]中任一項中記載之層合玻璃用中間膜，其中，上述第1層構成層合玻璃用中間膜之最外表面。 [20]一種層合玻璃，其具備上述[16]～[19]中任一項中記載之層合玻璃用中間膜、以及第1及第2層合玻璃構件，且上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1及第2層合玻璃構件之間。 [21]如上述[20]中記載之層合玻璃，其中，上述第1及第2層合玻璃構件之至少一者為有機玻璃或有機膜。 [22]如上述[21]中記載之層合玻璃，其中，上述第1層構成上述層合玻璃用中間膜之最外表面，且由上述第1層構成之最外表面與上述有機玻璃接觸。 [23]如上述[20]～[22]中任一項中記載之層合玻璃，其中，上述第1及第2層合玻璃構件之至少任一者為聚碳酸酯板或甲基丙烯酸酯板。 發明之效果
本發明提供一種樹脂組成物，其包含聚乙烯縮醛系樹脂，且可防止對聚碳酸酯等樹脂材料之腐蝕，並且提高接著性。
＜樹脂組成物＞ 本發明之樹脂組成物包含聚乙烯縮醛系樹脂，玻璃轉移溫度為50℃以下，且利用Kaelble-Uy之方法所得之表面自由能之極性成分γsp為0.1 mJ/m2 以上且8.0 mJ/m2 以下之值。 於本發明中，藉由使樹脂組成物具有上述構成，可防止對聚碳酸酯等樹脂材料之腐蝕，並且提高接著性。
以下，對本發明之一實施方式之樹脂組成物進行詳細說明。 [玻璃轉移溫度] 本發明之樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg）為50℃以下。若樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg）超過50℃，則無法表現出充分之柔軟性，難以使對聚碳酸酯等樹脂材料、或無機玻璃之接著性變得良好。以提高柔軟性並提高接著性之觀點而言，樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg）較佳為48℃以下，進而較佳為45℃以下。 再者，樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg）之下限值並無特別限定，以不表現出黏著性等而使操作性變得良好之觀點而言，例如為5℃以上，較佳為10℃以上，更佳為20℃以上。 再者，樹脂組成物之玻璃轉移溫度可藉由以下方式進行檢測：將樹脂組成物製成膜，使用動態黏彈性測定裝置進行黏彈性測定，讀取根據黏彈性測定結果而獲得之損耗正切tanδ之峰值溫度。測定條件之詳情如實施例所記載。
[表面自由能] 關於本發明之樹脂組成物，利用Kaelble-Uy之方法所得之表面自由能之極性成分γsp為0.1 mJ/m2 以上且8.0 mJ/m2 以下之值。若極性成分γsp超過8.0 mJ/m2 ，則存在表面自由能之極性成分γsp變得過高，對聚碳酸酯等具有疏水性之樹脂材料之接著性降低之情形。又，亦有時產生以下不良情況，例如長期使用後會腐蝕聚碳酸酯等樹脂材料而降低樹脂材料之透光率等。另一方面，若極性成分γsp未達0.1 mJ/m2 ，則表面自由能之極性成分變得過低，難以對聚碳酸酯等具有疏水性之樹脂材料表現出較高之接著性。 以降低對樹脂材料之腐蝕性並且提高接著性之觀點而言，表面自由能之極性成分γsp較佳為6.0 mJ/m2 以下，更佳為5.0 mJ/m2 以下，進而較佳為4.5 mJ/m2 以下。 又，以提高接著性之觀點而言，表面自由能之極性成分γsp較佳為0.3 mJ/m2 以上，更佳為2.0 mJ/m2 以上，進而較佳為3.0 mJ/m2 以上。
關於表面自由能之極性成分γsp，可於溫度23℃、相對濕度50%之環境下，測定樹脂組成物對水及二碘甲烷（diiodomethane）之接觸角，並藉由下述式而算出。樹脂組成物例如可成形為膜，於該成形為膜之樹脂組成物上形成液滴，測定接觸角。 γs＝γsd＋γsp 72.8（1＋cosθH）＝2（21.8γsd）1/2 ＋2（51.0γsp）1/2 50.8（1＋cosθI）＝2（48.5γsd）1/2 ＋2（2.3γsp）1/2 γs：表面自由能 γsd：表面自由能之分散成分 γsp：表面自由能之極性成分 θH：對水之接觸角 θI：對二碘甲烷之接觸角
[聚乙烯縮醛系樹脂] 如上所述，樹脂組成物包含聚乙烯縮醛系樹脂。聚乙烯縮醛系樹脂可為改質聚乙烯縮醛樹脂，亦可為未改質聚乙烯縮醛樹脂。如下所述，改質聚乙烯縮醛樹脂例如於側鏈具有除縮醛基、羥基、及乙醯基以外之結構。 聚乙烯縮醛系樹脂係藉由利用醛將聚乙烯醇進行縮醛化，進而視需要與改質劑反應，或進行再乙酸化處理而獲得者。又，為了獲得改質聚乙烯縮醛樹脂，亦可使用改質聚乙烯醇作為成為原料之聚乙烯醇。
上述除縮醛基、羥基、及乙醯基以外之結構較佳為具有例如碳數2～30之烴基，碳數2～30之烴基例如可經由酯鍵、胺酯（urethane）鍵等連結基與主鏈連結。 又，除縮醛基、羥基、及乙醯基以外之結構亦可為聚氧伸烷基。聚氧伸烷基較佳為具有經由醚鍵及-CH2 O-之任一者與主鏈連結而成之結構。再者，-CH2 O-可使碳原子與主鏈連結。 即，除縮醛基、羥基、及乙醯基以外之結構較佳為藉由酯鍵、醚鍵、-CH2 O-、及胺酯鍵中之任一連結基與主鏈連結而成者。
更具體而言，聚乙烯縮醛系樹脂較佳為具有選自以下式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基中之至少1種，更佳為具有選自以下式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基中之至少1種。藉由使聚乙烯縮醛系樹脂至少具有式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基，表面自由能之極性成分γsp之值變低，容易調整至上述特定之範圍內。又，即便不大量地含有塑化劑，亦容易降低樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg）。
Figure 02_image001
（式（1-1）、（1-2）中，R1 、R2 分別獨立為碳數2～30之烴基。式（1-3）、（1-4）中，A1 O、A2 O分別獨立為碳數2～4之氧伸烷基，m、n為平均重複數，為4～200。R3 、R4 分別獨立為碳數1～4之烷基或氫原子。再者，式（1-3）、及式（1-4）中，氧伸烷基可為單獨1種，亦可混合存在2種以上）
R1 、R2 中之烴基可具有芳香環，亦可不具有芳香環，但較佳為不具有芳香環之脂肪族烴基。藉由為脂肪族烴基，容易降低表面自由能之極性成分γsp之值，容易提高與聚碳酸酯等樹脂材料之接著性。又，脂肪族烴基可為直鏈狀，亦可具有分支，亦可具有環狀結構。例如，若脂肪族烴基分支，則容易降低玻璃轉移溫度（Tg）。 進而，脂肪族烴基可具有不飽和鍵，亦可不具有不飽和鍵。脂肪族烴基較佳為烯基、烷基、炔基，更佳為烷基。
R1 、R2 各者之碳數較佳為3以上，更佳為5以上，進而較佳為7以上，進而更佳為11以上。藉由增大R1 、R2 各者之碳數，容易降低極性成分γsp之值，容易提高對聚碳酸酯等疏水性較高之樹脂材料之接著性。又，亦容易降低樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg）。 以防止結晶化等而容易提高接著性之觀點而言，R1 、R2 各者之碳數較佳為24以下，更佳為20以下，進而較佳為18以下。 因此，R1 、R2 分別較佳為碳數3～24之烷基，更佳為碳數5～20之烷基，進而較佳為碳數7～18之烷基，進而更佳為碳數11～18之烷基。
作為R1 、R2 之具體例，可列舉：正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、第三丁基等支鏈丁基、正戊基、支鏈戊基、正己基、支鏈己基、正庚基、異庚基、3-庚基等支鏈庚基、正辛基、異辛基、2-乙基己基等支鏈辛基、正壬基、異壬基等支鏈壬基、正癸基、支鏈癸基、正十一基、支鏈十一基、正十二基、支鏈十二基、正十三基、支鏈十三基、正十四基、支鏈十四基、正十五基、支鏈十五基、正十六基、支鏈十六基、正十七基、支鏈十七基、正十八基、支鏈十八基、正十九基、支鏈十九基、正二十基、支鏈二十基、正二十一基、支鏈二十一基、正二十二基、支鏈二十二基、正二十三基、支鏈二十二基、正二十四基、支鏈二十四基、油基等。
式（1-3）、（1-4）中，A1 O、A2 O分別獨立為碳數2～4之氧伸烷基。碳數2～4之氧伸烷基為氧伸乙基、氧伸丙基、或氧伸丁基，較佳為氧伸乙基、氧伸丙基，更佳為氧伸乙基。再者，氧伸烷基亦可併用2種以上，於此情形時，各氧伸烷基可無規加成，亦可嵌段加成。 m、n表示氧伸烷基之平均重複數，為4～200，較佳為4～100，更佳為4～50，進而較佳為5～40，尤佳為8～20。 又，R3 、R4 中之烷基可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、第三丁基等。又，R3 、R4 分別獨立為碳數1～4之烷基或氫原子，但較佳為碳數1～2之烷基，更佳為甲基或氫原子，進而較佳為氫原子。 因此，式（1-3）所表示之官能基尤佳為-O-(CH2 CH2 O)m -H所表示之官能基，式（1-4）所表示之官能基尤佳為-CH2 O-(CH2 CH2 O)n -H所表示之官能基。再者，此時之m、n之較佳之範圍亦如上所述。
典型而言，聚乙烯縮醛系樹脂具有縮醛基、羥基、及乙醯基。但聚乙烯縮醛系樹脂亦可藉由利用官能基進行改質、或進行再乙酸化反應而不含羥基。 又，聚乙烯縮醛系樹脂較佳為藉由進行改質，而如上所述具有選自上述式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基中之至少一種官能基。 再者，以下，關於具有上述式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基中之任一者之聚乙烯縮醛系樹脂，為了與其他聚乙烯縮醛系樹脂區分進行說明，有時描述為聚乙烯縮醛系樹脂（A）。 又，關於具有上述式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基中之任一者之聚乙烯縮醛系樹脂，為了與其他聚乙烯縮醛系樹脂區分進行說明，有時描述為聚乙烯縮醛系樹脂（A-1）。 進而，關於具有上述式（1-3）及式（1-4）所表示之官能基中之任一者之聚乙烯縮醛系樹脂，為了與其他聚乙烯縮醛系樹脂區分進行說明，有時描述為聚乙烯縮醛系樹脂（A-2）。
關於聚乙烯縮醛系樹脂（A），源於式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基之改質量例如為0.2莫耳%以上且25莫耳%以下，較佳為0.3莫耳%以上且25莫耳%以下。藉由將改質量設為上述範圍內，亦容易降低玻璃轉移溫度（Tg），容易提高中間膜對聚碳酸酯板等有機玻璃之接著性。源於上述式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基之改質量之較佳值因官能基之種類而異。 關於聚乙烯縮醛系樹脂（A-1），源於式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基之改質量較佳為5莫耳%以上且25莫耳%以下。藉由使改質量為5莫耳%以上，亦容易降低極性成分γsp之值及玻璃轉移溫度（Tg），容易提高對聚碳酸酯等疏水性較高之樹脂材料之接著性。又，藉由設為25莫耳%以下，防止極性成分γsp變得過低，容易提高接著性。 就該等觀點而言，源於式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基之改質量更佳為6莫耳%以上，進而較佳為8莫耳%以上，進而更佳為10莫耳%以上，又，更佳為22莫耳%以下，進而較佳為18莫耳%以下。
又，例如，關於具有式（1-3）及式（1-4）所表示之官能基中之任一者之聚乙烯縮醛系樹脂（A-2），以提高上述接著性之觀點而言，源於式（1-3）及式（1-4）所表示之官能基之改質量較佳為0.2莫耳%以上且12莫耳%以下。又，源於式（1-3）及式（1-4）所表示之官能基之改質量更佳為0.3莫耳%以上，進而較佳為0.4莫耳%以上，進而更佳為0.5莫耳%以上，又，更佳為10莫耳%以下，進而較佳為8莫耳%以下，進而更佳為6莫耳%以下。
再者，源於各官能基之改質量表示各官能基相對於構成聚乙烯縮醛系樹脂之全部乙烯基單體單元之比率，例如源於式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基之改質量表示該等官能基之合計比率。再者，可對聚乙烯縮醛系樹脂進行質子NMR測定，根據所獲得之光譜算出改質量。同樣地，可進行質子NMR測定，根據所獲得之光譜算出下述縮醛化度、羥基量、及乙醯化度。
聚乙烯縮醛系樹脂亦可不具有上述式（1-1）～（1-4）所表示之官能基。此種聚乙烯縮醛系樹脂可為具有源於除式（1-1）～（1-4）所表示之官能基以外之官能基之改質聚乙烯縮醛樹脂，亦可為未改質聚乙烯縮醛樹脂。即便為未改質聚乙烯縮醛樹脂，藉由再乙酸化反應等，如下所述減少羥基量，藉此容易降低極性成分γsp之值、及玻璃轉移溫度（Tg）。
聚乙烯縮醛系樹脂具有來自乙烯基之結構單元作為主鏈，式（1-1）～（1-4）所表示之官能基可與構成主鏈之來自乙烯基之結構單元鍵結。因此，聚乙烯縮醛系樹脂較佳為具有以下式（2-1）～式（2-4）所表示之結構單元中之任一者，更佳為具有以下式（2-1）及式（2-2）所表示之結構單元中之任一者。
Figure 02_image003
（式（2-1）、（2-2）中，R1 、R2 分別與上述相同。式（2-3）、（2-4）中，A1 O、A2 O、m、n、R3 、及R4 分別與上述相同）
典型而言，聚乙烯縮醛系樹脂具有縮醛基、羥基、及乙醯基，即，典型而言，聚乙烯縮醛系樹脂具有以下式（3-1）、式（3-2）及式（3-3）所表示之結構單元。因此，改質聚乙烯縮醛樹脂較佳為具有以下式（3-1）、式（3-2）及式（3-3）所表示之結構單元、及選自上述式（2-1）～式（2-4）之至少1種結構單元。其中，改質聚乙烯縮醛樹脂更佳為具有以下式（3-1）、式（3-2）及式（3-3）所表示之結構單元、及選自上述式（2-1）及式（2-2）之至少1種結構單元。 其中，聚乙烯縮醛系樹脂例如為未改質聚乙烯縮醛樹脂等時，可如上所述不具有羥基，亦可不具有式（3-2）所表示之結構單元。即，未改質聚乙烯縮醛樹脂具有以下式（3-1）及式（3-3）所表示之結構單元，亦可進而任意地具有以下式（3-2）所表示之結構單元。 又，聚乙烯縮醛系樹脂可由以下式（3-1）、式（3-2）及式（3-3）所表示之結構單元、或以下式（3-1）及式（3-3）所表示之結構單元、及選自上述式（2-1）～式（2-4）之至少1種結構單元構成，亦可含有除其等以外之具有官能基之結構單元。
Figure 02_image005
（式（3-1）中，R5 表示氫原子或碳數1～19之烴基）
聚乙烯縮醛系樹脂係如上所述，利用醛對聚乙烯醇、或改質聚乙烯醇後所得之改質聚乙烯醇進行縮醛化，其後，視需要進行改質而獲得者，作為聚乙烯醇，通常使用皂化度80～99.8莫耳%之聚乙烯醇。又，為了將聚乙烯縮醛系樹脂之平均聚合度調整至所需範圍內，聚乙烯醇之平均聚合度較佳為300以上且5000以下。聚乙烯醇之平均聚合度係藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法而求出。
聚乙烯縮醛系樹脂所包含之縮醛基之碳數並無特別限定，如上述式（3-1）所示，例如為1～20，較佳為2～10，更佳為2～6，進而較佳為2、3或4。因此，上述式（3-1）中所示之R5 之碳數較佳為1～9，更佳為1～5，進而較佳為1～3。 作為縮醛基，具體而言，尤佳為丁醛基，因此，作為聚乙烯縮醛系樹脂，較佳為聚乙烯縮丁醛系樹脂。聚乙烯縮醛系樹脂之縮醛化度（即縮醛基量）較佳為40莫耳%以上且85莫耳%以下。又，縮醛化度更佳為55莫耳%以上，進而較佳為60莫耳%以上，又，更佳為75莫耳%以下，進而較佳為70莫耳%以下。藉由將縮醛化度設為該等範圍內，容易使羥基量為適度量，並且容易含有一定量之式（1-1）、式（1-2）、式（1-3）、及式（1-4）所表示之官能基。 再者，所謂縮醛化度，當聚乙烯縮醛系樹脂之縮醛基為乙醯縮醛基時，係指乙醯縮醛化度，當縮醛基為丁醛基時，係指丁醛化度。 又，縮醛化度表示縮醛化之乙烯醇單元相對於構成聚乙烯縮醛系樹脂之全部乙烯基單體單元之比率。
聚乙烯縮醛系樹脂之羥基量較佳為35莫耳%以下。若將羥基量設為35莫耳%以下，則防止極性成分γsp變高，又，亦容易降低玻璃轉移溫度（Tg）。以降低極性成分γsp及玻璃轉移溫度（Tg），提高對聚碳酸酯等疏水性較高之樹脂材料之接著性之觀點而言，於聚乙烯縮醛系樹脂（A）（例如，樹脂（A-1）或樹脂（A-2））之情形時，羥基量更佳為30莫耳%以下，進而較佳為25莫耳%以下。 聚乙烯縮醛系樹脂之羥基量可為0莫耳%以上，於聚乙烯縮醛系樹脂（A）（例如，樹脂（A-1）或樹脂（A-2））之情形時，為了防止樹脂組成物變得過於柔軟，可含有一定量之羥基量，例如為5莫耳%以上，較佳為9莫耳%以上，更佳為14莫耳%以上，進而較佳為16莫耳%以上。
又，於聚乙烯縮醛系樹脂例如為未改質聚乙烯縮醛樹脂之情形時，為了防止極性成分γsp變高，並且降低玻璃轉移溫度（Tg），需要降低羥基量。因此，未改質聚乙烯縮醛樹脂之羥基量較佳為15莫耳%以下，更佳為10莫耳%以下，進而較佳為5莫耳%以下，進而更佳為3莫耳%以下，最佳為0莫耳%。 再者，羥基量表示羥基相對於構成聚乙烯縮醛系樹脂之全部乙烯基單體單元之比率。
上述聚乙烯縮醛系樹脂之乙醯化度（乙醯基量）例如為0.01莫耳%以上且50莫耳%以下，於聚乙烯縮醛系樹脂（A）（例如，樹脂（A-1）或樹脂（A-2））之情形時，為了使式（1-1）～式（1-4）所表示之官能基之改質量為一定值以上，可將乙醯化度亦設為一定值以下。因此，聚乙烯縮醛系樹脂（A）（例如，樹脂（A-1）或樹脂（A-2））之乙醯化度較佳為20莫耳%以下，更佳為15莫耳%以下，進而較佳為12莫耳%以下，進而更佳為5莫耳%以下。 又，聚乙烯縮醛系樹脂（A）（例如、樹脂（A-1）或樹脂（A-2））之乙醯化度如上所述例如為0.01莫耳%以上，但較佳為0.1莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上。
又，以降低羥基量並提高極性成分γsp，且降低玻璃轉移溫度（Tg）之觀點而言，於未改質聚乙烯縮醛樹脂之情形時，其乙醯化度應設為一定值以上，較佳為15莫耳%以上，更佳為25莫耳%以上，進而較佳為33莫耳%以上。又，未改質聚乙烯縮醛樹脂之乙醯化度如上所述例如為50莫耳%以下，但較佳為45莫耳%以下，進而較佳為42莫耳%以下。 再者，乙醯化度表示乙醯基相對於構成聚乙烯縮醛系樹脂之全部乙烯基單體單元之比率。
聚乙烯縮醛系樹脂之平均聚合度較佳為300以上且5000以下。藉由將平均聚合度調整至上述範圍內，良好地維持機械強度、柔軟性等，並且容易提高接著性。就該等觀點而言，聚乙烯縮醛系樹脂之平均聚合度更佳為500以上，進而較佳為700以上，進而更佳為1500以上。又，平均聚合度更佳為4500以下，進而較佳為4000以下，進而更佳為3500以下。 再者，聚乙烯縮醛系樹脂之平均聚合度與成為原料之聚乙烯醇之平均聚合度相同，可根據聚乙烯醇之平均聚合度而求出。
製造聚乙烯縮醛系樹脂時所使用之醛並無特別限定，例如為碳數1～20之醛，但通常較佳為使用碳數2～10之醛。上述碳數2～10之醛並無特別限定，例如可列舉：乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、苯甲醛等。其中，較佳為乙醛、正丁醛、正己醛、正戊醛等碳數2～6之醛，更佳為碳數2、3、4之醛，進而較佳為正丁醛。該等醛可單獨使用，亦可併用2種以上。 本發明所使用之聚乙烯縮醛系樹脂可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
本發明之樹脂組成物只要發揮本發明之效果，則亦可具有除聚乙烯縮醛系樹脂以外之樹脂作為樹脂。作為此種樹脂成分，可列舉除聚乙烯縮醛系樹脂以外之熱塑性樹脂。其中，聚乙烯縮醛系樹脂可為主成分。作為除聚乙烯縮醛系樹脂以外之熱塑性樹脂，可列舉丙烯酸系樹脂等。 具體而言，聚乙烯縮醛系樹脂之合計量以樹脂組成物所含有之樹脂總量基準計，例如為50質量%以上，較佳為70質量%以上，更佳為90質量%以上，最佳為100質量%。因此，本發明之樹脂組成物所包含之樹脂亦可僅由聚乙烯縮醛系樹脂構成。
（塑化劑） 本發明之樹脂組成物亦可含有塑化劑。樹脂組成物藉由含有塑化劑而變得柔軟，可降低樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg），提高對有機玻璃等樹脂材料或無機玻璃等各種被接著體之接著性。其中，本發明之樹脂組成物較佳為不含塑化劑，或含有少量。藉由不含或僅含少量之塑化劑，防止表面自由能之極性成分γsp之值變得過高，又，即便使樹脂組成物與聚碳酸酯等極性較低之樹脂材料長期接觸使用，亦可防止因塑化劑而導致樹脂材料被腐蝕。因此，長期使用後亦容易確保樹脂材料等之透明性。進而，亦可抑制塑化劑之滲出等。 又，即便本發明之樹脂組成物不含或含少量之塑化劑，藉由將玻璃轉移溫度（Tg）及表面自由能之極性成分γsp之值設為特定之範圍內，亦可使對聚碳酸酯等樹脂材料之接著性變得良好。
樹脂組成物中之塑化劑之含量相對於樹脂組成物所包含之樹脂100質量份，較佳為10質量份以下，更佳為5質量份以下，進而較佳為3質量份以下，進而更佳為1質量份以下。塑化劑之含量之下限為0質量份。 本發明之樹脂組成物使用聚乙烯縮醛系樹脂（A），即樹脂（A-1）或樹脂（A-2）時，最佳為不含塑化劑，即，塑化劑之含量為0質量份。另一方面，樹脂組成物使用未改質聚乙烯縮醛樹脂時，以降低樹脂組成物之玻璃轉移溫度（Tg），提高接著性之觀點而言，較佳為含有塑化劑。
作為塑化劑，例如可列舉有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等磷酸塑化劑等。塑化劑可單獨使用1種，亦可併用2種以上。其中，較佳為有機酯塑化劑。作為有機酯塑化劑，可列舉一元有機酸酯及多元有機酸酯等。
作為一元有機酸酯，可列舉二醇與一元有機酸之酯。作為二醇，可列舉各伸烷基單元為碳數2～4，較佳為碳數2或3，且伸烷基單元之重複數為2～10，較佳為2～4之聚伸烷基二醇。又，作為二醇，亦可為碳數2～4，較佳為碳數2或3之單伸烷基二醇（即，重複單位為1）。 作為二醇，具體而言，可列舉：乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、丙二醇、二丙二醇、三丙二醇、四丙二醇、丁二醇等。 作為一元有機酸，可列舉碳數3～10之有機酸，具體而言，可列舉：丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。
作為具體之一元有機酸，可列舉：三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二-2-乙基己酸酯、二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,2-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、1,2-丁二醇二-2-乙基丁酸酯等。
又，作為多元有機酸酯，例如可列舉己二酸、癸二酸、壬二酸等碳數4～12之二元有機酸與碳數4～10之醇之酯化合物。碳數4～10之醇可為直鏈，亦可具有分支結構，亦可具有環狀結構。 具體而言，可列舉：癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基環己酯、己二酸二異壬酯、己二酸庚基壬酯、二丁基卡必醇己二酸酯、混合型己二酸酯等。又，亦可為油改質癸二酸醇酸等。作為混合型己二酸酯，可列舉利用選自碳數4～9之烷基醇及碳數4～9之環狀醇中之2種以上之醇而製作之己二酸酯。 作為上述有機磷酸塑化劑，可列舉：磷酸三丁氧基乙酯、磷酸異癸基苯酯及磷酸三異丙酯等磷酸酯等。 作為塑化劑，於上述中，尤佳為使用三乙二醇二-2-乙基己酸酯（3GO）。
樹脂組成物除塑化劑以外，亦可適當含有與聚乙烯縮醛系樹脂併用之公知添加劑。即，樹脂組成物可由聚乙烯縮醛系樹脂等樹脂構成，亦可除樹脂以外，亦含有視需要摻合之塑化劑、或除塑化劑以外之添加劑。 關於除塑化劑以外之添加劑，具體而言，可列舉：紫外線吸收劑、紅外線吸收劑、抗氧化劑、光穩定劑、接著力調整劑、顏料、染料、螢光增白劑、結晶成核劑等。又，本發明之樹脂組成物亦可藉由溶劑進行稀釋而以稀釋液之形態使用。
[聚乙烯縮醛系樹脂之製造方法] 本發明之樹脂組成物所使用之聚乙烯縮醛系樹脂係藉由利用醛將聚乙烯醇（亦稱為「原料聚乙烯醇」）進行縮醛化，其後，視需要與改質劑反應，或進行再乙酸化處理而獲得者。作為原料聚乙烯醇，亦可為未改質聚乙烯醇，但於獲得改質聚乙烯縮醛樹脂之情形時，亦可使用改質聚乙烯醇作為原料聚乙烯醇。
具體而言，例如，於製造具有選自上述式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基中之至少1種之聚乙烯縮醛系樹脂（聚乙烯縮醛系樹脂（A-1））時，較佳為藉由以下製造方法（1）來製造。
（製造方法（1）） 於本製造方法（1）中，利用醛將原料聚乙烯醇進行縮醛化而獲得聚乙烯縮醛系樹脂（以下，亦稱為原料聚乙烯縮醛系樹脂）。此處所使用之原料聚乙烯醇係使聚乙烯酯皂化而獲得者，較佳為未改質聚乙烯醇。
繼而，使具有R1 或R2 之改質劑與上述原料聚乙烯縮醛系樹脂反應，將式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基之至少任一者導入原料聚乙烯縮醛系樹脂。此處，作為改質劑，可為具有反應性基之化合物，該反應性基與原料聚乙烯縮醛系樹脂所具有之羥基反應而形成式（1-1）所示之胺酯鍵、或形成式（1-2）所示之酯鍵。
具體而言，作為具有與羥基反應而形成胺酯鍵之反應性基之化合物，可列舉R1 -NCO（其中，R1 與上述相同）所表示之異氰酸酯化合物。異氰酸酯化合物與原料聚乙烯縮醛系樹脂所具有之羥基之反應性較高，可容易地導入式（1-1）所表示之官能基。 又，作為具有與羥基反應而形成酯鍵之反應性基之化合物，可列舉R2 -COOH（其中，R2 與上述相同）所表示之羧酸、或羧酸酐、羧酸酯、羧醯鹵等羧酸衍生物。其中，較佳為R2 -COX（其中，R2 與上述相同，X為鹵素原子）所表示之羧醯鹵，更佳為X為氯原子之羧醯氯。羧醯氯等羧醯鹵與原料聚乙烯縮醛系樹脂所具有之羥基之反應性較高，可容易地導入式（1-2）所表示之官能基。
作為較佳之異氰酸酯化合物之具體例，可列舉：異氰酸己酯、異氰酸-2-乙基己酯、異氰酸正辛酯、異氰酸正壬酯、異氰酸正癸酯、異氰酸正十一基酯、異氰酸正十二基酯、異氰酸正十四基酯、異氰酸正十六基酯、異氰酸正十八基酯、異氰酸正二十基酯等，較佳為異氰酸正十八基酯。
又，作為較佳之羧醯氯，可列舉：2-乙基己醯氯、正辛醯氯、正壬醯氯、正癸醯氯、正十一醯氯、月桂醯氯、肉豆蔻醯氯、棕櫚醯氯、異棕櫚醯氯、硬脂醯氯、異硬脂醯氯、油醯氯、二十二酸醯氯等。其中，較佳為2-乙基己醯氯、月桂醯氯、肉豆蔻醯氯、棕櫚醯氯、硬脂醯氯之任一者，更佳為月桂醯氯、肉豆蔻醯氯、棕櫚醯氯。
於上述製造方法（1）中，原料聚乙烯縮醛系樹脂與異氰酸酯化合物或羧醯鹵等改質劑之反應並無特別限定，例如可於溶劑下，在例如30℃以上且150℃以下，較佳為50℃以上且140℃以下左右將原料聚乙烯縮醛系樹脂與改質劑加熱而進行反應。反應亦可於鹼或酸之存在下等進行，作為鹼，例如使用吡啶等。
惟製造聚乙烯縮醛系樹脂（A-1）之方法並不限定於上述方法，亦可藉由以下製造方法（2）來製造。 （製造方法2） 於本製造方法（2）中，首先，製造改質聚乙烯醇作為原料聚乙烯醇。具體而言，使改質劑與使聚乙烯酯皂化而獲得之未改質聚乙烯醇進行反應，將式（1-1）或式（1-2）之官能基導入聚乙烯醇之側鏈之一部分。再者，改質劑之具體例如上述製造方法（1）所示。繼而，利用醛將所獲得之改質聚乙烯醇進行縮醛化而獲得聚乙烯縮醛系樹脂（A-1）。
又，例如，於製造具有上述式（1-3）及式（1-4）所表示之官能基之至少任一者之聚乙烯縮醛系樹脂（改質聚乙烯縮醛樹脂（A-2））時，較佳為藉由以下製造方法（3）來製造。
（製造方法（3）） 於本製造方法（3）中，首先，製造聚氧伸烷基改質聚乙烯醇作為原料聚乙烯醇。具體而言，藉由使乙烯酯與包含具有聚氧伸烷基之乙烯基單體之單體聚合而獲得聚合物後，使聚合物皂化而獲得。皂化中通常使用鹼或酸，但較佳為使用鹼。作為PVA系聚合物，可僅使用1種，亦可併用2種以上。 繼而，可利用醛對上述所獲得之聚氧伸烷基改質聚乙烯醇進行縮醛化而獲得改質聚乙烯縮醛樹脂（A-2）。縮醛化之方法可藉由公知之方法進行。
作為製造方法（3）中使用之乙烯酯，可使用乙酸乙烯酯、甲酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、異丁酸乙烯酯、三甲基乙酸乙烯酯、柯赫酸乙烯酯（versatic acid vinyl ester）、己酸乙烯酯、辛酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯、棕櫚酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、油酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯等。其中，較佳為乙酸乙烯酯。
又，作為製造方法（3）中使用之具有聚氧伸烷基之乙烯基單體，具體而言，可列舉：以下式（4-1）所表示之聚氧伸烷基乙烯基醚、式（4-2）所表示之聚氧伸烷基烯丙基醚。
Figure 02_image007
（式（4-1）、（4-2）中，A1 O、A2 O、m、n、R3 、及R4 分別與上述相同）
作為具有聚氧伸烷基之乙烯基單體之較佳具體例，可列舉：聚氧乙烯單乙烯基醚、聚氧乙烯聚氧丙烯單乙烯基醚、聚氧丙烯單乙烯基醚、聚氧乙烯單烯丙基醚、聚氧乙烯聚氧丙烯單烯丙基醚、聚氧丙烯單烯丙基醚，其中，更佳為聚氧乙烯單乙烯基醚、聚氧乙烯單烯丙基醚、聚氧丙烯單乙烯基醚、聚氧丙烯單烯丙基醚。
又，於未改質聚乙烯縮醛樹脂之情形時，較佳為藉由以下製造方法（4）來製造。 （製造方法（4）） 於本製造方法（4）中，利用醛將原料聚乙烯醇進行縮醛化而獲得聚乙烯縮醛系樹脂（以下，亦稱為原料聚乙烯縮醛系樹脂）。此處，作為原料聚乙烯醇，使用使聚乙烯酯皂化而獲得之未改質聚乙烯醇。繼而，可對原料聚乙烯縮醛系樹脂進行再乙酸化處理而獲得未改質聚乙烯縮醛樹脂。作為再乙酸化處理，藉由先前公知之方法進行即可，使用乙酸酐於吡啶等鹼之存在下進行即可。又，再乙酸化處理例如可於50℃以上且100℃以下，較佳為70℃以上且90℃以下左右加熱而進行。聚乙烯縮醛系樹脂藉由進行再乙酸化處理，羥基量變少，容易降低表面自由能之極性成分γsp之值、及玻璃轉移溫度（Tg）。
[樹脂組成物之製造方法] 本發明之樹脂組成物可直接使用如上所述製造之聚乙烯縮醛系樹脂作為樹脂組成物。又，樹脂組成物亦可視需要於如上所述製造之聚乙烯縮醛系樹脂中添加塑化劑、添加劑等而製備。又，樹脂組成物亦可適當於溶劑進行稀釋而使用。
＜樹脂膜＞ 本發明之樹脂組成物能夠以任何形態使用，但較佳為以膜狀使用。即，本發明提供由上述樹脂組成物構成之樹脂膜。再者，於本說明書中，樹脂膜不僅限於樹脂膜單體，於其他構件上進行積層、被膜等而變成層狀、膜狀之形態時亦被廣泛稱為樹脂膜，通常被稱為片之厚度相對大者亦稱為樹脂膜。樹脂膜之厚度並無特別限定，例如為100 μm以上且2000 μm以下，較佳為250 μm以上且900 μm以下。
本發明之樹脂膜可由將上述由樹脂組成物構成之樹脂膜作為第1層之單層構成，亦可構成多層膜。多層膜具有至少1層上述本發明之樹脂膜作為第1層。例如，多層膜可為上述由本發明之樹脂組成物構成之第1層、以及由除本發明之樹脂組成物以外之組成構成之除第1層以外之層（以下，亦稱為「第2層」）的積層體。再者，除第1層以外之層較佳為包含熱塑性樹脂之樹脂層。 又，多層膜亦可為具有2層以上之上述由本發明之樹脂組成物構成之第1層的積層體，此時，積層體亦可具有由除本發明之樹脂組成物以外之組成構成之層（第2層）。
第2層具有與上述第1層不同之組成及物性，較佳為包含熱塑性樹脂之樹脂層。作為熱塑性樹脂，可列舉：聚乙烯縮醛系樹脂、丙烯酸系樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、離子聚合物系樹脂、聚胺酯系樹脂、熱塑性彈性體等。藉由使用該等樹脂，容易確保與玻璃板及第1層之接著性。熱塑性樹脂可單獨使用1種，亦可併用2種以上。 又，第2層可為由以下樹脂組成物構成之層：由熱塑性樹脂構成之樹脂組成物；或除熱塑性樹脂以外，亦適當包含塑化劑、除塑化劑以外之添加劑之樹脂組成物。
本發明之樹脂膜可用於任何用途，但較佳為可用於要求透明性、透光性等之用途。具體而言，用於以下用途即可：用於保護光學構件等之透明保護膜、構成光學構件之一部分之光學構件用膜、針對有機玻璃、無機玻璃等玻璃材料使用之玻璃用樹脂膜、接著膜、黏著膜、光學構件用分散劑、光學構件用黏合劑等。 又，本發明之樹脂膜較佳為以與聚碳酸酯、甲基丙烯酸酯等樹脂材料接觸之方式積層而使用，更佳為以與由有機玻璃構成之玻璃板接觸之方式積層而使用。
如上所述，本發明之樹脂組成物包含聚乙烯縮醛系樹脂，玻璃轉移溫度較低，且表面自由能之極性成分γsp之值為特定之範圍內。因此，由本發明之樹脂組成物構成之樹脂膜例如與聚碳酸酯等疏水性較高之樹脂材料接觸使用時，對樹脂材料之接著性良好。又，由於亦防止了對樹脂材料之腐蝕，故可使透明性變得良好。
本發明之樹脂膜較佳為用作層合玻璃用中間膜（以下，有時簡稱為「中間膜」）。中間膜配置於2片層合玻璃構件之間，用於使2片層合玻璃構件接著。2片層合玻璃構件如下所述，較佳為至少一者為由聚碳酸酯板等有機玻璃構成之玻璃板。將樹脂膜用於中間膜時之詳情將於下文進行敘述。
[樹脂膜之製作方法] 樹脂膜可藉由利用公知之方法將樹脂組成物成形為膜狀而製造。具體而言，可將樹脂組成物塗佈於脫模片等支持體，或者流入模框，並視需要適當進行加熱、乾燥而成形為片狀，亦可藉由擠出成形、加壓成形等來進行成形。 又，如上所述，當使原料聚乙烯縮醛系樹脂與改質劑反應而獲得聚乙烯縮醛系樹脂時，亦可藉由以下方式進行成形。即，亦可將包含原料聚乙烯縮醛系樹脂、改質劑、及其他視需要而摻合之塑化劑等添加劑之組成物塗佈於剝離片等支持體上，或者流入模框，其後，進行加熱，藉此使改質劑與原料聚乙烯縮醛系樹脂反應並且成形為膜狀。 進而，於樹脂膜為多層構造之情形時，可一併準備用以獲得除第1層以外之層（第2層）之樹脂組成物，利用該樹脂組成物而獲得第2層。於多層構造之情形時，第1層與第2層可適當重疊而獲得中間膜，亦可藉由共擠壓等而成形多層構造。
＜層合玻璃用中間膜＞ 如上所述，本發明之中間膜包含由本發明之樹脂組成物構成之第1層。具體而言，如圖1所示，中間膜亦可為由上述由樹脂組成物構成之第1層31單獨構成的中間膜30A。若由第1層31單獨構成，則第1層31之兩面構成與構成層合玻璃之一對層合玻璃構件（第1及第2層合玻璃構件41、42）接觸之最外表面。因此，當第1及第2層合玻璃構件41、42中之一者或兩者為有機玻璃時，提高中間膜30A對有機玻璃之接著性，並且有效地防止中間膜對有機玻璃之腐蝕，亦容易確保層合玻璃之透明性等。再者，有機玻璃雖如下所述，但較佳為聚碳酸酯板、甲基丙烯酸酯板，尤佳為聚碳酸酯板。
又，中間膜亦可具有至少包含上述由樹脂組成物構成之第1層之多層構造。多層構造之中間膜只要具有至少1層第1層即可。但即便於多層構造之情形時，第1層亦較佳為構成中間膜之最外表面。藉由使第1層構成最外表面，且使之配置在與作為有機玻璃之層合玻璃構件接觸之位置，可提高中間膜對有機玻璃之接著性，並且有效地防止中間膜對有機玻璃之腐蝕。
又，於多層構造之情形時，亦可具有2層以上之第1層，藉由具有2層以上之第1層，而即便於多層構造之情形時，亦可用第1層構成中間膜之2個最外表面。當具有2層以上之第1層時，各層之組成可不同，亦可相同。
又，中間膜亦可為具有第1層、及上述除第1層以外之層（第2層）的積層構造。於此情形時，可最外表面中之一者由第1層構成，最外表面中之另一者由第2層構成，亦可兩個最外表面均由第1層構成。 於中間膜具有第1層、及第2層之情形時，例如可如圖2所示，為第1層31與第2層32之2層構造之中間膜30B，亦可為如圖3所示依序設置有第1層31A、第2層32及第1層31B之3層構造之中間膜30C，亦可為3層構造以上。再者，第2層之詳情如上所述。
於中間膜之最外表面中之一者由第1層構成，且最外表面中之另一者由第2層構成之情形時，較佳為與一最外表面接觸之層合玻璃構件由有機玻璃構成，與另一最外表面接觸之層合玻璃構件由無機玻璃構成。因此，於圖2所示之中間膜30B中，較佳為與第1層31接觸之第1層合玻璃構件41為有機玻璃，與第2層32接觸之第2層合玻璃構件42為無機玻璃。 藉此，可提高中間膜對有機玻璃之接著力，並且有效地防止中間膜對有機玻璃之腐蝕。又，由於藉由第2層能夠以較高之接著力接著於無機玻璃，故結果為，中間膜能夠以較高之接著力接著於任一層合玻璃構件。
又，於中間膜為多層構造，且兩個最外表面均由第1層構成之情形時，較佳為與一最外表面接觸之層合玻璃構件由有機玻璃構成，與另一最外表面接觸之層合玻璃構件由無機玻璃或有機玻璃中之任一者構成。但更佳為與兩個最外表面接觸之層合玻璃構件均由有機玻璃構成。 因此，於圖3所示之中間膜30C中，較佳為與一第1層31A接觸之第1層合玻璃構件41為有機玻璃，與另一第1層31B接觸之第2層合玻璃構件42為有機玻璃或無機玻璃，更佳為第1及第2層合玻璃構件41、42兩者均為有機玻璃。藉由以上構成，可提高中間膜30對有機玻璃之接著力，並且有效地防止中間膜對有機玻璃之腐蝕。 但作為層合玻璃構件，不限定於有機玻璃、無機玻璃，亦可使用有機膜（樹脂膜），亦能夠使用有機膜來代替上述有機玻璃而製成相同之態樣。
（中間膜之接著力） 於本發明中，介隔上述中間膜將依據JIS K6735之一對聚碳酸酯板玻璃於80℃進行壓接而獲得之層合玻璃樣品的接著力較佳為100 N/225 mm2 以上。若上述接著力為100 N/225 mm2 以上，則對聚碳酸酯板等有機玻璃之接著性變得足夠高。以確保更高之接著力之觀點而言，上述接著力更佳為180 N/225 mm2 以上。又，若於80℃進行壓接時之接著力亦如上所述相對高，則即便於相對低溫進行熱壓接合，亦可充分地確保接著力，因此，層合玻璃之生產性提高。
再者，接著力之測定方法係對依序經過下述第1、第2及第3步驟而獲得之層合玻璃樣品進行。 第1步驟：準備縱15 mm及橫15 mm之中間膜，且準備2片依據JIS K6735之厚2 mm、縱25 mm及橫100 mm之聚碳酸酯板玻璃。2片聚碳酸酯板玻璃以彼此之長度方向成為垂直之方式配置，介隔中間膜而呈十字重疊。 第2步驟：以中間膜之厚度成為一定之方式，使用厚度與中間膜相同之間隔件，於真空貼合機中，在80℃、0.1 MPa之條件對介隔中間膜而重疊之2片聚碳酸酯板玻璃進行3分鐘暫時壓接。 第3步驟：於80℃、0.5 MPa之條件，對暫時壓接之2片聚碳酸酯板玻璃進行1小時正式壓接。
繼而，對所獲得之層合玻璃樣品進行十字剝離試驗。具體而言，測定於23℃以10 mm/分鐘之速度自一聚碳酸酯板玻璃將另一聚碳酸酯板玻璃向與接著面垂直之方向剝離時之最大負載（N），將該最大負載（N）設為接著力。 更具體而言，設置於圖4所示之治具來測定接著力即可。治具由箱體11、及按壓構件20構成。箱體11及按壓構件20由SUS構成。箱體11為上面開口之長方體狀，於相互對向之側面13,13之上端面設置矩形之槽口14,14。按壓構件20係設置有矩形之基底部16、及與基底16之長度方向之兩端部垂直連接之按壓片17,17的コ字狀之構件。各按壓片17之寬度W為20 mm，厚度T為5 mm，按壓片17,17間之距離L為35 mm。 層合玻璃樣品10以另一聚碳酸酯板22配置於下側之方式，將一聚碳酸酯板玻璃21架設於槽口14,14間而配置。測定以10 mm/分鐘之速度向作為與接著面垂直之方向之鉛直下方向X對聚碳酸酯板玻璃31作用負載來進行剝離時的最大負載（N），根據該最大負載（N）求出接著力（N/225 mm2 ）。
本發明之中間膜對各種有機玻璃之接著性良好。具體而言，介隔上述中間膜將一對甲基丙烯酸酯板玻璃於100℃進行壓接而獲得之層合玻璃樣品的接著力較佳為80 N/225 mm2 以上，更佳為100 N/225 mm2 以上，進而較佳為200 N/225 mm2 以上。 又，介隔上述中間膜將一對PET板玻璃於80℃進行壓接而獲得之層合玻璃樣品的接著力較佳為80 N/225 mm2 以上，更佳為100 N/225 mm2 以上。 再者，關於利用壓克力板玻璃及PET板玻璃而獲得之層合玻璃樣品之接著力之測定方法，除將聚碳酸酯板玻璃變更為壓克力板玻璃或PET板玻璃以外，與利用聚碳酸酯板玻璃而獲得之層合玻璃樣品之接著力之測定方法相同。
（可見光穿透率） 關於本發明之中間膜，於使用依據JIS K6735之厚度2 mm的可見光穿透率為90%之2片聚碳酸酯板玻璃製作層合玻璃時，層合玻璃之可見光穿透率較佳為70%以上。若可見光穿透率為70%以上，則使用本發明之中間膜製作層合玻璃時，層合玻璃可確保較高之透明性。鑒於此種觀點，上述可見光穿透率更佳為80%以上，進而較佳為85%以上。 再者，可見光穿透率可使用分光光度計，依據JIS R3211（1998）來進行測定。
（中間膜之厚度） 本發明之中間膜之厚度例如為100 μm以上且2000 μm以下，較佳為250 μm以上且900 μm以下。藉由將中間膜之厚度設為此種範圍內，可不超過所需厚度而使對層合玻璃構件之接著性變得良好。
＜層合玻璃＞ 本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及配置於該等第1及第2層合玻璃構件之間之中間膜。於層合玻璃中，第1及第2層合玻璃構件藉由中間膜而接合，第1層合玻璃構件與中間膜之一最外表面接著，第2層合玻璃構件與中間膜之另一最外表面接著。本發明之中間膜之構成如以上所說明。
第1及第2層合玻璃構件分別為玻璃板，可選自無機玻璃及有機玻璃。又，任一者亦可為有機膜。於本發明之層合玻璃中，較佳為至少1個層合玻璃構件為有機玻璃。於此情形時，第1及第2玻璃構件如上所述，可一者為有機玻璃，另一者為無機玻璃，亦可兩者均為有機玻璃。藉由使用有機玻璃，可提高中間膜對層合玻璃構件之接著性，並且有效地防止中間膜對層合玻璃構件之腐蝕。
無機玻璃並無特別限定，例如可列舉：浮法平板玻璃、強化玻璃、著色玻璃、拋光板玻璃、壓花玻璃、嵌網平板玻璃、夾線平板玻璃、紫外線吸收板玻璃、紅外線反射板玻璃、紅外線吸收板玻璃、綠色玻璃等各種玻璃板。無機玻璃亦可進行表面處理等。 無機玻璃之厚度並無特別限定，較佳為0.1 mm以上，進而較佳為1.0 mm以上，又，較佳為5.0 mm以下，進而較佳為3.2 mm以下。
有機玻璃並無特別限定，可列舉：聚碳酸酯板、聚甲基丙烯酸甲酯板等甲基丙烯酸酯板、丙烯腈苯乙烯共聚物板、丙烯腈丁二烯苯乙烯共聚物板、聚對苯二甲酸乙二酯（PET）板等聚酯板、氟系樹脂板、聚氯乙烯板、氯化聚氯乙烯板、聚丙烯板、聚苯乙烯板、聚碸板、環氧樹脂板、酚樹脂板、不飽和聚酯樹脂板、聚醯亞胺樹脂板等各種有機玻璃板。有機玻璃亦可適當進行表面處理等。 上述中，以透明性、耐衝擊性、耐燃燒性優異之觀點而言，較佳為聚碳酸酯板，以透明性高、耐候性、機械強度優異之觀點而言，較佳為聚甲基丙烯酸甲酯板等甲基丙烯酸酯板，其中，較佳為聚碳酸酯板。於本發明中，即便對作為層合玻璃構件之聚碳酸酯板及甲基丙烯酸酯板等疏水性較高之有機玻璃使用中間膜，亦能夠以較高之接著性與層合玻璃構件接著。又，藉由中間膜，亦可防止有機玻璃被腐蝕。 有機玻璃之厚度並無特別限定，較佳為0.1 mm以上，進而較佳為0.3 mm以上，又，較佳為5.0 mm以下，進而較佳為3.0 mm以下。
本發明之層合玻璃可用於各種領域。具體而言，可用於汽車、電車等車輛、船舶、飛機等各種交通工具；或大廈、公寓、獨幢樓房、會館、體育館等各種建築物；或切削、研磨等之機床、鏟土機及起重機等建設機械等之窗戶玻璃。
[層合玻璃之製造方法] 層合玻璃可將預先製作之中間膜配置於第1及第2層合玻璃構件之間並藉由熱壓接合等而製造。本發明之層合玻璃於中間膜具有多層構造之情形時，亦可預先製作多層構造之中間膜，於第1及第2層合玻璃構件之間配置多層構造之中間膜。又，可於第1及第2層合玻璃構件之間重疊用以形成第1層、第2層等之複數個樹脂膜，使複數個樹脂膜一體化而製成多層構造之中間膜，並且介隔中間膜將第1及第2層合玻璃構件接合。
熱壓接合之方法並無特別限定，可於一對玻璃構件之間配置有中間膜等之狀態對其等進行加熱並同時施加壓力。加熱溫度較佳為60℃以上且150℃以下，更佳為70℃以上且140℃以下。又，壓力較佳為0.4 MPa以上且1.5 MPa以下，更佳為0.5 MPa以上且1.3 MPa以下。再者，此處提及之壓力為絕對壓力。又，熱壓接合可列舉使用高壓釜來進行之方法、藉由加熱壓製來進行之方法等，較佳為使用高壓釜進行。
於上述層合玻璃之製造中，亦可於第1及第2層合玻璃構件之間配置中間膜或複數個樹脂膜等後且進行熱壓接合之前，視需要除去一對層合玻璃構件之間殘留之空氣。除氣方法並無特別限定，可通過按壓輥來進行、或放入橡膠袋進行減壓抽吸來進行。 又，亦可於進行熱壓接合之前進行暫時接著。暫時接著例如可藉由以下方式進行：於一對層合玻璃構件之間配置中間膜或複數個樹脂膜，視需要進行加熱，並且以相對低之壓力進行按壓。暫時接著例如可藉由真空貼合機來進行。於進行除氣之情形時，暫時接著可於除氣後進行，亦可與除氣同時進行。 實施例
藉由實施例對本發明進一步詳細地進行說明，但本發明並不受該等例任何限定。 再者，本發明之各物性值之測定方法、及評價方法如下所述。
＜表面自由能＞ 採取水及二碘甲烷至注射器，於針尖製作2 μL之液滴。使所製作之液滴與各實施例、比較例中獲得之樹脂膜接觸，於樹脂膜上形成液滴。再者，樹脂膜於測定前在測定環境保持24小時。又，液滴之形成係於溫度23℃、相對濕度50%之環境下進行。滴加30秒後，拍攝液滴之圖像。藉由解析該液滴之圖像，利用θ/2法算出接觸角。將30次測定之平均值設為接觸角。根據所獲得之水及二碘甲烷之接觸角，藉由說明書所記載之方法算出表面自由能之極性成分γsp之值。再者，使用協和界面科學股份有限公司製造之「DropMaster500」作為測定裝置。
＜玻璃轉移溫度（Tg）＞ 將實施例、比較例中所獲得之樹脂膜（第1層）以長度10 mm、寬度5 mm切出，使用動態黏彈性測定裝置（IT Meter. and Control股份有限公司製造，商品名「DVA-200」），於以下測定條件測定黏彈性。讀取根據黏彈性測定結果而獲得之損耗正切tanδ之峰值溫度。將－50～150℃之溫度範圍內自低溫側數起的第1個峰值溫度設為玻璃轉移溫度（Tg）。 （測定條件） 變形方式：剪切模式、測定溫度：－50℃～200℃、升溫速度：5℃/分鐘、測定頻率：1 Hz、應變：1%
＜改質量、縮醛化度、乙醯化度、及羥基量＞ 使聚乙烯縮醛系樹脂溶解於氯仿-d，使用1H-NMR（核磁共振譜）進行測定，分析各單元之莫耳比，藉此求出。
＜PC接著性＞ 準備製成縱15 mm及橫15 mm之尺寸之樹脂膜，進而準備2片依據JIS K6735之厚2 mm、縱25 mm及橫100 mm之聚碳酸酯板玻璃。介隔樹脂膜將2片聚碳酸酯板玻璃以彼此之長度方向成為垂直之方式配置而呈十字重疊。 其後，以樹脂膜之厚度成為一定之方式，使用厚度與樹脂膜相同之間隔件，於真空貼合機中，在80℃、0.1 MPa之條件對介隔樹脂膜而重疊之2片聚碳酸酯板玻璃進行3分鐘暫時壓接。其後，於80℃、0.5 MPa之條件，進而對暫時壓接之聚碳酸酯板玻璃進行1小時正式壓接，獲得層合玻璃樣品。 對所獲得之層合玻璃樣品進行十字剝離試驗。具體而言，測定於溫度23℃之環境下以10 mm/分鐘之速度將層合玻璃樣品在與接著面垂直之方向上剝離時之最大負載（N），將該最大負載（N）設為接著力，並基於下述基準進行評價。 （評價基準） AA：最大負載為180 N以上。 A：最大負載為100 N以上且未達180 N。 A－ ：最大負載為80 N以上且未達100 N。 B：最大負載未達80 N。
＜PC腐蝕性＞ 準備製成縱25 mm及橫50 mm之尺寸之樹脂膜，進而準備2片依據JIS K6735之厚2 mm、縱25 mm及橫50 mm之聚碳酸酯板玻璃。將聚碳酸酯板玻璃於80℃加熱一晩（24小時），使聚碳酸酯板玻璃中所包含之水分乾燥。繼而，介隔樹脂膜將2片聚碳酸酯板玻璃板重疊。 其後，於80℃、0.1 MPa之條件，對介隔樹脂膜而重疊之聚碳酸酯板玻璃進行3分鐘暫時壓接。於80℃、0.5 MPa之條件，進而對暫時壓接之聚碳酸酯板玻璃進行1小時正式壓接，獲得層合玻璃樣品。 將使用分光光度計（日立高新技術公司製造之「U-4100」）依據JIS R3211（1998）對所獲得之層合玻璃樣品進行測定所得之全光線穿透率設為x1。繼而，將層合玻璃樣品放入100℃之恆溫槽並加熱10日（240小時）。使加熱後之層合玻璃樣品恢復至常溫（23℃），同樣地，使用分光光度計進行測定，將全光線穿透率設為x2。 （評價基準） A：全光線穿透率為85%以上。 B：全光線穿透率未達85%。
＜接著性（對丙烯酸）＞ 使用可樂麗公司製造之Como glass（型號：CGP）之甲基丙烯酸酯板玻璃代替聚碳酸酯板玻璃，且將壓接（暫時壓接及正式接著）時之溫度由80℃變更為100℃，除此之外，以相同之方式使2片甲基丙烯酸酯板玻璃隔著樹脂膜而製作層合玻璃樣品，並藉由相同之方法測定最大負載（N）。將該最大負載（N）設為接著力，並基於上述評價基準進行評價。
＜接著性（對PET）＞ 使用C.I.Takiron公司製造之PET-6010（型號：6010）之PET板玻璃來代替聚碳酸酯板玻璃，除此之外，以相同之方式使2片PET板玻璃隔著樹脂膜而製作層合玻璃樣品，並藉由相同之方法測定最大負載（N）。將該最大負載（N）設為接著力，並基於上述評價基準進行評價。
（實施例1） 於氮氣流下在乾燥之500 mL可分離式燒瓶添加THF 300 g與聚乙烯縮丁醛（平均聚合度1700、乙醯化度1莫耳%、羥基量33莫耳%、縮醛化度66莫耳%、未改質聚乙烯縮丁醛、PVB1）30 g，於65℃進行攪拌，並且使聚乙烯縮丁醛溶解。 於該溶液添加作為改質劑之異氰酸十八基酯30 g並攪拌10分鐘。自可分離式燒瓶取出溶液，使之流入以PET脫模膜（商品名「PET50D1-C」、Nippa公司製造）之剝離處理面成為上表面之方式敷設之鋁墊後，於烘箱以130℃加熱2小時來進行反應，獲得由具有式（1-1）之官能基之聚乙烯縮醛系樹脂構成之膜。將所獲得之聚乙烯縮醛系樹脂於溫度160℃、壓力20 MPa加壓成形而獲得厚度800 μm之樹脂膜。於藉由紅外分光光度計（IR）測定所獲得之樹脂膜時，異氰酸酯基（波數2260 cm-1 ）之波峰消失，據此確認到反應之進行。
（實施例2） 對於用作原料之聚乙烯縮丁醛，使用PVB2（平均聚合度830、乙醯化度2莫耳%、羥基量33莫耳%、縮醛化度65莫耳%、未改質聚乙烯縮丁醛）代替PVB1，除此之外，以與實施例1相同之方式實施。
（實施例3） 於氮氣流下在乾燥之500 mL可分離式燒瓶添加THF 300 g與作為原料聚乙烯縮丁醛之PVB2 30 g，於65℃進行攪拌，並且使聚乙烯縮丁醛溶解。於該溶液添加吡啶15.9 g與月桂醯氯22.0 g，於65℃進行3小時反應。其後，回收反應液，利用水與甲醇之混合溶劑（質量比1：1）將反應液洗淨3次後進行乾燥，獲得具有式（1-2）之官能基之聚乙烯縮醛系樹脂。將所獲得之聚乙烯縮醛系樹脂於溫度160℃、壓力20 MPa加壓成形而獲得樹脂膜。
（實施例4） 將吡啶之添加量變更為11.3 g，使用2-乙基己醯氯11.7 g代替月桂醯氯22.0 g，除此之外，以與實施例3相同之方式實施。
（實施例5） 將吡啶之添加量變更為15.9 g，使用2-乙基己醯氯16.3 g代替月桂醯氯22.0 g，除此之外，以與實施例3相同之方式實施。
（實施例6） 將吡啶之添加量變更為15.9 g，使用棕櫚醯氯27.6 g代替月桂醯氯22.0 g，除此之外，以與實施例3相同之方式實施。
（實施例7） 於氮氣流下在乾燥之500 mL可分離式燒瓶添加吡啶300 g與原料聚乙烯縮丁醛（縮醛化度62莫耳%、羥基量30莫耳%、乙醯基8莫耳%、聚合度3200、未改質聚乙烯縮醛、PVB3）30 g，藉由攪拌葉進行攪拌，並且使原料聚乙烯縮丁醛溶解。其後，添加45.6莫耳當量之乙酸酐，於80℃之環境下攪拌4小時。於減壓下去除吡啶後，對反應物進行3次水洗並進行乾燥，獲得聚乙烯縮丁醛系樹脂（縮醛化度62莫耳%、乙醯基38莫耳%、聚合度3200、未改質聚乙烯縮醛）。 將所獲得之乾燥物100質量份與塑化劑（三乙二醇二-2-乙基己酸酯、3GO）10質量份充分地進行混練，獲得樹脂組成物，並將該樹脂組成物加壓成形而獲得厚度800 μm之樹脂膜（中間膜）。
（實施例8） [環氧乙烷改質聚乙烯醇之合成] 於附攪拌機、溫度計、滴液漏斗及回流冷卻器之燒瓶中添加乙酸乙烯酯1000質量份、平均重複單位m＝10之聚氧乙烯單乙烯基醚320質量份、及甲醇300質量份，進行系統內之氮氣置換後，將溫度升至60℃。於該系統添加2,2-偶氮雙異丁腈1.1質量份，開始聚合。於聚合開始5小時後停止聚合。聚合停止時之系統內之固形物成分濃度為53質量%，相對於全部單體之聚合產率為65質量%。於減壓下去除未反應之單體後，獲得作為共聚物之40質量%甲醇溶液。藉由未反應之單體之定量而確認所獲得之共聚物含有：乙酸乙烯酯單元96.0莫耳%、含有環氧乙烷之烷基乙烯基醚單元4.0莫耳%。 將所獲得之作為共聚物之甲醇溶液100質量份於40℃進行攪拌，並同時添加3質量%之NaOH甲醇溶液2.0質量份，進行充分混合後放置。2小時後，藉由粉碎機將固化之聚合物粉碎，利用甲醇洗淨後，進行乾燥而獲得聚合物粉末（環氧乙烷改質聚乙烯醇）。環氧乙烷改質聚乙烯醇之皂化度為90.1莫耳%，環氧乙烷單元量為4.0莫耳%，聚合度為700。
[聚乙烯縮丁醛（PVB5）之製備] 將所獲得之聚合物粉末280 g加入純水2100 g，於90℃之溫度攪拌約2小時使其溶解。將該溶液冷卻至40℃，添加濃度35質量%之鹽酸135質量份與正丁醛130質量份，將液溫降低至20℃，保持溫度進行縮醛化反應，使反應產物析出。其後，將液溫設為40℃並保持3小時，結束反應，藉由常規方法經過中和、水洗及乾燥而獲得聚乙烯縮醛系樹脂（PVB5）之白色粉末。 [樹脂膜之製作] 以與實施例1相同之方式將所獲得之聚乙烯縮醛系樹脂（PVB5）加壓成形而獲得厚度800 μm之樹脂膜（中間膜）。
（實施例9） 將合成環氧乙烷改質聚乙烯醇時之3質量%之NaOH甲醇溶液之量變更為6.2質量份，獲得聚合度690之環氧乙烷改質聚乙烯醇。又，將製備聚乙烯縮丁醛時之濃度35質量%之鹽酸之量變更為160質量份，將正丁醛之量變更為150質量份，除此之外，以與實施例8相同之方法製作樹脂膜（中間膜）。再者，將實施例9中製作之聚乙烯縮醛系樹脂設為PVB6。
（比較例1） 將PVB1（平均聚合度1700、乙醯化度1莫耳%、羥基量33莫耳%、縮醛化度66莫耳%、未改質聚乙烯縮丁醛）100質量份與塑化劑（3GO）40質量份混合而獲得樹脂組成物，以與實施例1相同之方法將所獲得之樹脂組成物加壓成形而獲得樹脂膜。
（比較例2） 除將塑化劑（3GO）之摻合量變更為20質量份以外，以與比較例1相同之方式製作樹脂膜。
（比較例3） 除不添加塑化劑（3GO）以外，以與實施例7相同之方式製作樹脂膜。
（比較例4） 以與實施例1相同之方法將PVB4（平均聚合度490、乙醯化度2莫耳%、羥基量21莫耳%、縮醛化度77莫耳%、未改質聚乙烯縮丁醛）加壓成形而獲得樹脂膜。
（比較例5） 將吡啶之添加量變更為4.5 g，使用2-乙基己醯氯4.7 g代替月桂醯氯22.0 g，除此之外，以與實施例3相同之方式實施。
[表1]
   實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 實施例5 實施例6 實施例7 實施例8 實施例9 比較例1 比較例2 比較例3 比較例4 比較例5
PVB系樹脂 原料PVB PVB1 PVB2 PVB2 PVB2 PVB2 PVB2 PVB3 PVB5 PVB6 PVB1 PVB1 PVB3 PVB4 PVB2
改質劑 C18異氰酸酯 C18異氰酸酯 C12氯化物 C8支鏈氯化物 C8支鏈氯化物 C16氯化物 再乙酸化 環氧乙烷 環氧乙烷 無 無 再乙酸化 無 C8支鏈氯化物
改質劑摻合量（質量份） 100 100 73.2 38.9 54.4 91.9 - - - - - - - 15.5
改質量（mol%） 21 21 11 6 17 11 - 4 4 - - - - 4
縮醛化度（mol%） 66 65 65 65 65 65 62 65 73 66 66 62 77 65
乙醯化度（mol%） 1 1 1 1 1 1 38 1 1 1 1 38 2 1
羥基量（mol%） 12 13 23 28 17 23 0 30 22 33 33 0 21 30
含量 （重量份） 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
塑化劑 含量 （重量份） - - - - - - 10 - - 40 20 - - -
種類 - - - - - - 3GO - - 3GO 3GO - - -
玻璃轉移溫度（℃） 44 38 39 47 40 43 44 46 40 30 38 53 71 53
表面自由能之極性成分[mJ/m2 ] 0.4 0.4 3.2 2.9 5.5 4.3 5.7 4.2 3.2 11.8 9.8 4.9 12.1 2.9
膜厚度（μm） 800 800 800 800 800 800 200 800 800 800 800 800 800 800
評價 PC接著性 A A AA A A AA A A－ A B B B B B
PC腐蝕性（x1） A A A A A A A A A A A A A A
PC腐蝕性（x2） A A A A A A A A A B B A A A
丙烯酸 接著性 A－ A－ A－ A－ A－ A－ A－ AA AA B B B B B
PET接著性 - - - - - - - A A B B B B B
※表1中之簡稱如下所述。 C18異氰酸酯：異氰酸正十八基酯 C12氯化物：月桂醯氯 支鏈C8氯化物：2-乙基己醯氯 C16氯化物：棕櫚醯氯 ※改質劑摻合量為相對於原料聚乙烯縮醛100質量份之改質劑之摻合量。 ※表1中之改質量、縮醛化度、乙醯化度、及羥基量係與所獲得之樹脂膜（樹脂組成物）所含有之聚乙烯縮醛系樹脂相關之值。 ※塑化劑之含量為相對於樹脂（聚乙烯縮醛系樹脂）100質量份之含量。
於以上各實施例中，樹脂組成物包含聚乙烯縮醛系樹脂，玻璃轉移溫度為50℃以下，且極性成分γsp為0.1 mJ/m2 以上且8.0 mJ/m2 以下之值，藉此，即便於長期加熱後亦防止樹脂組成物對聚碳酸酯板之腐蝕，並且對聚碳酸酯板之接著性變得良好。 相對於此，於各比較例中，玻璃轉移溫度超過50℃，或極性成分γsp超過8.0 mJ/m2 ，因此，無法防止樹脂組成物對聚碳酸酯板之腐蝕並使對聚碳酸酯板之接著性變得良好。
30A,30B,30C:層合玻璃用中間膜 31,31A,31B:第1層 32:第2層 41:第1層合玻璃構件 42:第2層合玻璃構件
[圖1]係示意性地表示本發明之一實施方式之層合玻璃用中間膜、及具備層合玻璃用中間膜之層合玻璃之剖面圖。 [圖2]係示意性地表示本發明之一實施方式之層合玻璃用中間膜、及具備層合玻璃用中間膜之層合玻璃之剖面圖。 [圖3]係示意性地表示本發明之一實施方式之層合玻璃用中間膜、及具備層合玻璃用中間膜之層合玻璃之剖面圖。 [圖4]係用以說明十字剝離試驗之立體圖。
30A:層合玻璃用中間膜
31:第1層
41:第1層合玻璃構件
42:第2層合玻璃構件

Claims (9)

  1. 一種樹脂組成物，其包含聚乙烯縮醛系樹脂，該樹脂組成物之玻璃轉移溫度為50℃以下，且利用Kaelble-Uy之方法所得之表面自由能之極性成分γsp為0.1 mJ/m2 以上且8.0 mJ/m2 以下之值。
  2. 如請求項1之樹脂組成物，其中，上述聚乙烯縮醛系樹脂具有選自以下式（1-1）、式（1-2）、式（1-3）、及式（1-4）所表示之官能基中之至少一種，
    Figure 03_image001
    （式（1-1）、（1-2）中，R1 、R2 分別獨立為碳數2～30之烴；式（1-3）、（1-4）中，A1 O、A2 O分別獨立為碳數2～4之氧伸烷基，m、n為平均重複數，為4～200；R3 、R4 分別獨立為碳數1～4之烷基或氫原子；再者，式（1-3）、及式（1-4）中，氧伸烷基可為單獨1種，亦可混合存在2種以上）。
  3. 如請求項2之樹脂組成物，其中，於上述聚乙烯縮醛系樹脂中，源於式（1-1）及式（1-2）所表示之官能基之改質量為5莫耳%以上且25莫耳%以下。
  4. 如請求項1至3中任一項之樹脂組成物，其不含塑化劑，或相對於樹脂組成物所包含之樹脂100質量份含有10質量份以下之塑化劑。
  5. 一種層合玻璃用中間膜，其包含由請求項1至4中任一項之樹脂組成物構成之第1層。
  6. 如請求項5之層合玻璃用中間膜，其中，上述層合玻璃用中間膜由上述第1層構成。
  7. 如請求項5或6之層合玻璃用中間膜，其中，上述層合玻璃用中間膜之厚度為100 μm以上且2000 μm以下。
  8. 一種層合玻璃，其具備請求項5至7中任一項之層合玻璃用中間膜、以及第1及第2層合玻璃構件，且上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1及第2層合玻璃構件之間。
  9. 如請求項8之層合玻璃，其中，上述第1及第2層合玻璃構件之至少一者為聚碳酸酯板或甲基丙烯酸酯板。
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