TW201433446A - 積層體及複合體 - Google Patents
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Abstract
根據本發明，積層體(1A)具備基板(2)、及設置於該基板(2)上且含有纖維填料(纖維片)及樹脂之層(8)。該層(8)係提供將纖維填料及樹脂抄造而獲得之抄造片。
Description
本發明係關於一種積層體及複合體。
先前以來，半導體裝置等中使用可撓性配線基板、或母板、插入式基板等各種基板(例如專利文獻1)。
又，光學裝置中使用光電路基板等基板。
於該等領域，提出有各種與製品之節能化或小型化相關之技術，或者為遮蔽電磁波而提出有各種與電磁波遮蔽性能或導熱性優異之殼體相關的技術(例如專利文獻2及3)。
專利文獻1：日本專利特開2003-17817號公報
專利文獻2：日本專利特開2006-278574號公報
專利文獻3：日本專利特開2004-10668號公報
以上述基板單體可表現之功能有限。因此，本發明者等人研究將可表現對應目的之各種性能之層設置於基板。又，本發明者等人研究將具有各種功能之複合體製成收納電子機器之殼體而使用。
根據本發明，提供一種積層體，其具備：基板，及設置於該基板上，含有纖維填料及樹脂，且將上述纖維填料及上述樹脂抄造而獲得之層。
本發明中，於基板上設置有將纖維填料及樹脂抄造而獲得之層。藉由適當選擇該層中之纖維填料之種類、量、樹脂之種類、量，可製成具有對應各種目的之功能的層。
因此，此種積層體成為具有基板單體難以獲得之新穎功能者。
又，根據本發明，提供一種複合體，其包含：第一部分：含有第一纖維填料及第一樹脂，將上述第一纖維填料及上述第一樹脂抄造而獲得；及第二部分：含有第二纖維填料及第二樹脂，將上述第二纖維填料及上述第二樹脂抄造而獲得。
本發明中，設置有將纖維填料及樹脂抄造而獲得之至少兩部分。藉由適當選擇用於各部分之纖維填料及樹脂之種類或量，可對各部分賦予所需之功能。因此，此種複合體具有複數個功能。
根據本發明，可提供一種具有新穎功能之積層體。
1A、1B、1C、1D‧‧‧積層體
2、3、4、5‧‧‧基板
2A、2A'、2B、2B'、2B"‧‧‧複合體
8、8A、8B‧‧‧抄造片
8'‧‧‧凝聚物
9‧‧‧第一部分
9A‧‧‧第二部分
9B‧‧‧第三部分
10‧‧‧底膠
11‧‧‧密封材
21‧‧‧樹脂膜
22、32‧‧‧電路層
23‧‧‧接著層
24‧‧‧覆蓋膜
30‧‧‧基板本體
31、82‧‧‧樹脂層
33‧‧‧阻焊膜
34‧‧‧通孔
35‧‧‧元件
36‧‧‧收納空間
51、54‧‧‧包覆層
52‧‧‧基材
53‧‧‧核心層
70‧‧‧乾燥爐
71‧‧‧加壓板
72‧‧‧熱板
80、90‧‧‧開口部
81‧‧‧纖維層
C‧‧‧半導體晶片
F‧‧‧纖維填料
M‧‧‧網目
R‧‧‧樹脂
上述目的、及其他目的、特徵及優勢係藉由以下所述之較佳實施形態、及其等所附帶之以下之圖式而進一步明確。
圖1係本發明一實施形態之積層體沿積層方向的剖面圖。
圖2係本發明一實施形態之積層體沿積層方向的剖面圖。
圖3係本發明一實施形態之積層體沿積層方向的剖面圖。
圖4係本發明一實施形態之積層體沿積層方向的剖面圖。
圖5係表示抄造片之製造步驟。
圖6係示意性地表示抄造片中纖維填料之狀態，圖6中由圓圈所包圍之部分係表示俯視抄造片時纖維填料之狀態。
圖7(a)係表示抄造片之製造步驟，(b)係抄造片之沿厚度方向之剖面圖。
圖8係表示本發明之變形例之剖面圖。
圖9係表示抄造片之變形例之圖，圖9(a)係抄造片之沿厚度方向之剖面圖，圖9(b)係積層抄造片之圖。
圖10係本發明一實施形態之複合體沿積層方向的剖面圖。
圖11係表示複合體之製造步驟。
圖12係表示本發明一實施形態之複合體之圖。
圖13係本發明一實施形態之複合體之俯視圖。
圖14係表示本發明一實施形態之複合體之圖，圖14(a)為複合體之俯視圖，圖14(b)為複合體沿積層方向之剖面圖。
圖15係表示複合體之製造步驟。
圖16係表示本發明一實施形態之複合體之圖。
圖17係表示具有開口部之複合體之製造步驟。
以下，根據圖式說明本發明之實施形態。再者，於全部圖式中，對同樣之構成要素添附相同符號，其詳細說明適當省略以不重複。
(第1實施形態)
首先，參照圖1~4說明本發明之第1實施形態之積層體之概要。
積層體(1A~1D)具備：基板(2~5)，及
設置於該基板上，含有纖維填料(纖維片)及樹脂，且將上述纖維填料及上述樹脂抄造而獲得之層(以下稱為「抄造片」)8。
圖1中，基板2為可撓性配線基板，圖2中，基板3為插入式基板，構成增層配線基板。圖3中，基板4為零件內置基板。圖4中，基板5為光波導基板。
再者，作為基板，並不限定於上述者，例如亦可為母板等。
又，作為基板，亦可使用含有纖維填料(纖維片)及樹脂且將上述纖維填料及上述樹脂抄造而獲得的基板。藉由該抄造法獲得之基板可利用與上述抄造片8同樣之方法進行製造。再者，藉由抄造法獲得之基板組成與上述抄造片8之組成可相同亦可不同。
此種積層體具有抄造片8，藉由適當設定抄造片8所含之纖維填料之種類、量、樹脂之種類、量等，而成為具有基板單體難以獲得之新穎功能者。
以下，對積層體之各構成進行詳細說明。
(抄造片)
抄造片8由複合材料組成物構成。該複合材料組成物含有(A)纖維填料及(B)樹脂作為構成材料。
(A)纖維填料之種類因抄造片8所要求之特性而異，例如可列舉：金屬纖維，木纖維、棉、麻、羊毛等天然纖維，嫘縈纖維等再生纖維，纖維素纖維等半合成纖維，聚醯胺纖維、聚芳醯胺纖維、聚醯亞胺纖維、聚乙烯醇纖維、聚酯纖維、丙烯酸纖維、聚對苯苯并唑纖維、聚乙烯纖維、聚丙烯纖維、聚丙烯腈纖維、乙烯-乙烯醇纖維等合成纖維，碳纖維、玻璃纖維、陶瓷纖維等無機纖維等。
該等纖維可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
又，於製造具有導熱性之抄造片8或具有電磁波遮蔽性能之抄造片8的情形時，(A)纖維填料較佳為以金屬纖維、碳纖維中之至少任一者為主成分。
進而，於製造彎曲強度較高之抄造片8之情形時，較佳含有聚醯胺纖維、聚芳醯胺纖維、聚醯亞胺纖維、聚對苯苯并唑纖維中之任一者。
又，於製造彎曲強度較高之抄造片8之情形時，較佳含有碳纖維、玻璃纖維、陶瓷纖維中之任一無機纖維。
作為金屬纖維，可為由單一金屬元素構成之金屬纖維，亦可
為由複數種金屬構成之合金纖維，構成金屬纖維之金屬元素例如較佳為選自由鋁、銀、銅、鎂、鐵、鉻、鎳、鈦、鋅、錫、鉬及鎢所組成之群中之1種以上金屬。
作為本實施形態中之金屬纖維，作為市售品可獲得例如日本
精線股份有限公司或Bekaert Japan股份有限公司製造之不鏽鋼纖維、虹技股份有限公司製造之銅纖維、鋁纖維、黃銅纖維、鋼纖維、鈦纖維、磷青銅纖維等，但並不限定於該等。該等金屬纖維可單獨使用1種，亦可併用2種以上。又，該等之中，就導熱性之觀點而言，較佳為銅纖維、鋁纖維、黃銅纖維中之任1種以上，就電磁波遮蔽性之觀點而言，較佳為不鏽鋼纖維、銅纖維、鋁纖維中之任1種以上。
又，金屬纖維可直接使用，亦可使用根據所需特性利用矽烷
偶合劑、鋁酸酯偶合劑、鈦酸酯偶合劑等進行過表面處理者，或為提高與樹脂之密接性或使用性進行過上漿劑處理者。
再者，作為金屬纖維以外之纖維，作為市售品可獲得例如
TORAY-DUPONT股份有限公司製造之聚芳醯胺纖維即Kevlar(註冊商標)、或TEIJIN TECHNO PRODUCTS股份有限公司之聚芳醯胺纖維即Technora
(註冊商標)、Kuraray股份有限公司製造之聚乙烯醇纖維即維尼綸、東洋紡織股份有限公司製造之聚對苯苯并唑(poly-p-phenylene benzoxazole)纖維即Zylon(註冊商標)、日東紡製造之玻璃纖維、電氣化學工業股份有限公司製造之氧化鋁纖維即DENKA ALCEN等，但並不限定於該等。
作為纖維填料之形狀，可無特別限制地使用，可使用對應所
需特性之形狀者，但於使用金屬纖維以外之纖維來提高彎曲強度或耐衝擊性等強度特性之情形時，較理想為切股使用。又，為獲得提高良率之效果，較佳為利用打漿機或均質機等之機械剪力將纖維打漿而成者、或使纖維原纖化而成者。此種纖維之纖維表面積大，物理性捕捉樹脂之能力亦高，又，化學上容易與高分子絮凝劑(下述)發生作用，故而較佳。
又，本實施形態之(A)纖維填料之含量較佳為1~90質量
%，尤佳為20質量%以上且80質量%以下之範圍，特佳為根據需求而區別使用。例如，於要求樹脂之加工性或輕量性之情形時，較佳為設為複合材料組成物整體含量之1質量%以上且未達30質量%，於要求平衡良好地顯現纖維填料與樹脂之性質之情形時，較佳為設為複合材料組成物整體含量之30質量%以上且未達60質量%，於要求導熱性或剛性等纖維填料之性質之情形時，較理想為設為複合材料組成物整體含量之30質量%以上且90質量%以下。藉由將(A)纖維填料之含量設為複合材料組成物整體含量之1質量%以上，可表現纖維填料之性能。另一方面，藉由將(A)纖維填料之含量設為複合材料組成物整體含量之90質量%以下，可防止抄造片之輕量性、加工性之惡化。
又，本實施形態之(A)纖維填料之纖維長度並無特別限定，
較理想為根據所要求之特性而區別使用，例如較佳為500μm以上且10mm以下。藉由將纖維長度設為500μm以上，可表現(A)纖維填料之特性，例如導熱性、電磁波遮蔽性、剛性等特性。
另一方面，藉由將纖維長度設為500μm以上、且10mm以下，可確保成形加工性。再者，所謂成形加工性，係指成形品之表面平滑性及脫模性。
其中，就發揮纖維填料之特性、並且確保成形加工性之觀點而言，纖維填料之纖維長度較佳為1mm以上，進而較佳為3mm以上、且8mm以下。
又，(A)纖維填料之直徑較佳為1~100μm，尤佳為5~80μm。藉由設為1μm以上，可確保複合材料組成物之剛性，藉由設為100μm以下，可確保成形加工性。
纖維之長度及直徑例如可藉由利用電子顯微鏡觀察所獲得之抄造片8而確認。
進而，纖維填料之平均纖維長度及平均直徑可藉由以下方式確認。
挑選合計100根露出於抄造片8表面之纖維填料，算出其平均值，藉此可求出平均長度。
又，抽出100根抄造片8中之纖維填料並進行觀察，算出其平均值，藉此可求出平均長度、平均直徑。再者，亦可將抄造片材8之樹脂溶解或熔融而抽出纖維填料。
於本發明中，宜在成形時可使纖維填料與樹脂一併較佳地流
動，其結果為，使所獲得之成形體中之纖維填料均勻分散。就此種流動性提高之觀點而言，於本發明中，除上述纖維填料以外，可使用未達500μm之平均纖維長度之纖維填料。
作為就提高上述流動性之觀點而言可使用之纖維填料，可列舉磨碎纖維、切割纖維等。藉由使用磨碎纖維，可提高所獲得之抄造片之耐熱性及尺寸穩定性。
本實施形態之(B)樹脂可為熱塑性樹脂，亦可為熱硬化性
樹脂，只要為可作為黏合劑發揮作用者則並無特別限定，例如可列舉：丙烯腈-苯乙烯共聚物(AS)樹脂、或丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)樹脂、聚碳酸酯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚酯系樹脂、聚醯胺、聚苯硫醚(PPS)樹脂、丙烯酸樹脂、聚乙烯、聚丙烯、氟樹脂等熱塑性樹脂；酚樹脂、或環氧樹脂、不飽和聚酯樹脂、三聚氰胺樹脂、聚胺甲酸酯等熱硬化性樹脂。該等樹脂可根據所需特性適當選擇而使用，可單獨使用1種，亦可併用2種以上。該等之中，就機械強度或耐化學品性良好之觀點而言，較佳為熱硬化性樹脂，就成形性良好、或必需樹脂之透明性等設計性之觀點而言，較佳為熱塑性樹脂。
複合材料組成物中之(B)樹脂之含量較佳為複合材料組成物整體之5質量%以上、且90質量%以下。
其中，較佳為配合纖維填料之含量而調整(B)樹脂之含量。於纖維填料之含量為20質量%以上且80質量%以下之情形時，較佳為複合材料組成物整體之10質量%以上、且70質量%以下。於纖維填料之含量為30質量%以上、且未達60質量%之情形時，(B)樹脂之含量較佳為60質量%以下、且30質量%以上。
於纖維填料之含量為60質量%以上、且90質量%以下之情形時，(B)樹脂之含量較佳為5質量%以上、且30質量%以下。
複合材料組成物較佳為含有(C)具有離子交換能力之粉末
狀物質。
作為本實施形態之(C)具有離子交換能力之粉末狀物質，
較佳為選自黏土礦物、鱗片狀氧化矽微粒子、水滑石類、氟帶雲母及膨潤性合成雲母中之至少1種層間化合物。
作為黏土礦物，只要為具有離子交換能力者則並無特別限
定，例如可列舉：膨潤石、多水高嶺土、水矽鈉石、斜水矽鈉石、磷酸鋯
及磷酸鈦等。作為水滑石類，只要為具有離子交換能力者則並無特別限定，例如可列舉水滑石、水滑石狀物質等。作為氟帶雲母，只要為具有離子交換能力者則並無特別限定，例如可列舉鋰型氟帶雲母、鈉型氟帶雲母等。
作為膨潤性合成雲母，只要為具有離子交換能力者則並無特別限定，例如可列舉鈉型四矽氟雲母、鋰型四矽氟雲母等。該等層間化合物可為天然物亦可為合成物，可單獨使用1種，亦可併用2種以上。該等之中，更佳為黏土礦物，天然物至合成物中均存在膨潤石，其就選擇範圍較廣方面而言進而較佳。
作為膨潤石，只要為具有離子交換能力者則並無特別限定，
例如可列舉：蒙脫石、鋁膨潤石、鐵膨潤石、皂石、鋰膨潤石、鋅膨潤石及矽鎂石等，該等之中，可使用任1種以上。蒙脫石為鋁之含水矽酸鹽，亦可為以蒙脫石為主成分且另外含有石英或雲母、長石、沸石等礦物的膨潤土。於用於介意著色或雜質之用途之情形等時，較佳為雜質較少之合成膨潤石。
又，作為(C)具有離子交換能力之粉末狀物質，作為市售
品可獲得例如KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之Kunipia(膨潤土)、Sumecton SA(合成皂石)、AGC Si-Tech股份有限公司製造之Sunlovery(鱗片狀二氧化矽微粒子)、Co-op Chemical股份有限公司製造之Somasif(膨潤性合成雲母)、Lucentite(合成膨潤石)、堺化學工業股份有限公司製造之Hydrotalcite STABIACE HT-1(水滑石)等，但並不限定於該等。
(C)具有離子交換能力之粉末狀物質之含量較佳為複合材
料組成物整體之0.1質量%以上且30質量%以下，進而較佳為2質量%以上且20質量%以下。若為上述範圍內，則可獲得提高如(A)纖維填料所含之金屬纖維與(B)樹脂般性質不同之構成材料之固定性的效果。再者，較佳為配合構成材料中之(A)纖維填料所含之金屬纖維與(B)樹脂之比率、
或高分子絮凝劑之種類或量等，而調整(C)具有離子交換能力之粉末狀物質之含量。
複合材料組成物較佳含有(D)高分子絮凝劑。
高分子絮凝劑之詳細情況於下文闡述，其係用以使(A)纖維填料及(B)樹脂凝聚成絮狀者。高分子絮凝劑並不特別受離子性等限定，可使用陽離子性高分子絮凝劑、陰離子性高分子絮凝劑、非離子性高分子絮凝劑、兩性高分子絮凝劑等。作為此種物質，例如可列舉：陽離子性聚丙烯醯胺、陰離子性聚丙烯醯胺、何夫曼(Hofmann)聚丙烯醯胺、曼尼希(Mannich)聚丙烯醯胺、兩性共聚合聚丙烯醯胺、陽離子化澱粉、兩性澱粉、聚環氧乙烷等。該等高分子絮凝劑可單獨使用1種，亦可併用2種以上。又，作為高分子絮凝劑，聚合物結構或分子量、羥基或離子性基等官能基量等係可根據所需特性並無特別限制地使用。
又，作為高分子絮凝劑，作為市售品可獲得例如和光純藥工
業股份有限公司製造或關東化學工業股份有限公司製造、住友精化股份有限公司製造之聚環氧乙烷、或Harima化成股份有限公司製造之陽離子性PAM(Polyacrylamide，聚丙烯醯胺)即Harifix、陰離子性PAM即Harmide B-15、兩性PAM即Harmide RB-300、三和澱粉工業股份有限公司製造之陽離子化澱粉即SC-5等，但並不限定於該等。
又，作為高分子絮凝劑之添加量，並無特別限定，較佳為相
對於構成材料之重量為100質量ppm以上且1質量%以下。進而較佳為500質量ppm以上且0.5質量%以下。藉此，可較佳地使構成材料凝聚。若高分子絮凝劑之添加量小於上述下限值，則有收取減少之可能性，若大於上述上限值，則有凝聚過強而於脫水等方面產生問題之可能性。
複合材料組成物中，除上述之(C)具有離子交換能力之粉末狀物質、(A)纖維填料、(B)樹脂、(D)高分子絮凝劑以外，亦可為了
生產條件調整或表現所要求之物性而使用如下各種添加劑：以提高特性為目的之無機粉末、金屬粉、抗氧化劑或紫外線吸收劑等穩定劑、脫模劑、塑化劑、難燃劑、樹脂之硬化觸媒或硬化促進劑、顏料、乾燥紙力增強劑、濕潤紙力增強劑等紙力增強劑、良率提高劑、濾水性提高劑、上漿固定劑、消泡劑、酸性抄紙用松香系上漿劑、中性製紙用松香系上漿劑、烷基乙烯酮二聚物系上漿劑、烯基琥珀酸酐系上漿劑、特殊改質松香系上漿劑等上漿劑、硫酸鋁、氯化鋁、聚氯化鋁等凝結劑等。
又，作為無機粉末，例如可列舉：氧化鈦、氧化鋁、二氧化
矽、氧化鋯、氧化鎂等氧化物類，氮化硼、氮化鋁及氮化矽等氮化物類，硫酸鋇、硫酸鐵、硫酸銅等硫化物類，氫氧化鋁、氫氧化鎂等氫氧化物類，高嶺石、滑石、天然雲母、合成雲母等礦物類，以及碳化矽等碳化物類等，可直接使用，亦可使用根據所需特性利用矽烷偶合劑、鋁酸酯偶合劑、鈦酸酯偶合劑等進行過表面處理者。
(抄造片8之製造方法)
繼而，參照圖5，對抄造片8之製造方法進行說明。
抄造片8可藉由濕式抄造法製造，例如可藉由以下之方式製造。
上述複合材料組成物之構成材料中，將除高分子絮凝劑以外之構成材料添加至溶劑中，進行攪拌而使其分散(參照圖5(a)、(b))。作為使上述材料分散於溶劑中之方法，並無特別限定，例如可列舉利用分散器或均質器等進行攪拌之方法等。
再者，於圖5中，符號F表示纖維填料，符號R表示樹脂。
上述溶劑並無特別限定，但就於使複合材料組成物之構成材料分散之過程中難以揮發，以及由於不殘留於抄造片8而容易進行脫溶劑，若沸點過高則為了進行脫溶劑而大量耗費能量等觀點而言，較佳為沸點為50℃以上且200℃以下者。作為此種物質，例如可列舉：水，乙醇、1-丙醇、
1-丁醇、乙二醇等醇類，丙酮、甲基乙基酮、2-庚酮、環己酮等酮類，乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙醯乙酸甲酯、乙醯乙酸甲酯等酯類；四氫呋喃、異丙醚、二烷、糠醛等醚類等。該等溶劑可單獨使用1種，亦可併用2種以上。該等之中，就供給量豐富、廉價、環境負荷較低、安全性亦較高且容易處理之理由而言，尤佳為水。
又，作為複合材料組成物構成材料之(B)樹脂可使用平均
粒徑500μm以下之固體狀態者。又，(B)樹脂亦可為平均粒徑500μm以下之乳液狀者。進而較佳為(B)樹脂之平均粒徑為1nm~300μm左右之粒徑。藉此，於添加高分子絮凝劑時，於(C)具有離子交換能力之粉末狀物質存在下，樹脂與纖維填料容易形成凝聚狀態，從而產率提高。再者，(B)樹脂之平均粒徑例如可使用島津製作所股份有限公司製造之SALD-7000等雷射繞射式粒度分佈測定裝置，求出質量基準之50%粒徑作為平均粒徑。
其後，添加高分子絮凝劑。於複合材料組成物具有(C)具有離子交換能力之粉末狀物質之情形時，藉由該(C)具有離子交換能力之粉末狀物質，樹脂與纖維填料容易形成凝聚狀態，溶劑中之構成材料更容易凝聚成絮狀。
其後，如圖5(c)所示，於底面由網目M構成之容器中裝
入上述溶劑及凝聚之構成材料(凝聚物)，並自網目M排出溶劑。藉此，凝聚物與溶劑分離(抄造步驟)。
繼而，如圖5(d)所示，自圖5(c)所示之容器取出片狀凝聚物8'。
繼而，如圖5(e)所示，將凝聚物8'裝入至乾燥爐70內，使其乾燥並進而除去溶劑。其後，如圖5(f)所示，使凝聚物8'成形。藉此，獲得抄造片8。
作為成形方法，例如可列舉加壓成形等。例如，如圖5(f)所示，利用加壓板71壓製由凝聚物8'構成之片材，並且於加壓板71之外周側配置熱板72而進行加熱。藉此，可獲得抄造片8。
再者，於使用熱硬化性樹脂作為抄造片8所含之樹脂的情形時，較佳為藉由以上步驟而獲得之抄造片8中熱硬化性樹脂為半硬化狀態。藉由使熱硬化性樹脂成為半硬化，可於基板上層壓抄造片8之後使抄造片8熱硬化，藉此將基板與抄造片8固定。
再者，於積層體1A~1D中，抄造片8變成完全硬化之C階段。
(抄造片8之特徵)
本實施形態之抄造片8係利用上述抄造法而製造者。因此，如圖6所示，以纖維填料F之長度方向沿著片材之面內方向配置大部分纖維填料F。
另一方面，如圖6之以圓圈包圍之部分所示，於俯視抄造片8時，於片材之面內，纖維填料F隨機地配置，相互纏繞。
因此，例如，於利用導熱性較高之導熱性材料構成纖維填料之情形時，抄造片8之面內方向之導熱率非常高。例如，抄造片8之面內方向之導熱率可認為是厚度方向之導熱率之10倍以上。
又，樹脂介存於纖維填料間，將纖維填料彼此黏結。
進而，如上所述，抄造片8係如圖5(c)或圖7(a)所示，
於使溶劑自配置於容器底面之網目M排出時，(A)纖維填料F因自身重量而移動至網目M側。雖亦取決於抄造片8中之(B)樹脂之含量、或(A)纖維填料之種類等，但如圖7(b)之剖面圖所示，抄造片8存在如下情況：自由(A)纖維填料構成之纖維層81之厚度之中心位置至由(B)樹脂構成之樹脂層82之一個面(正面)的距離、與該中心位置至另一個面(背面)之距離不同。
又，雖亦取決於抄造片8中之(B)樹脂之含量、或(A)
纖維填料之種類等，但亦可於由(A)纖維填料構成之纖維層內部形成複數個孔隙。藉此，可謀求抄造片8之輕量化。
抄造片8可藉由適當地設定其纖維填料之種類、含量、樹脂
之種類、含量，而使其發揮各種特性。
例如，藉由將纖維填料設為金屬纖維或碳纖維等，可製成電磁波遮蔽性能、或導熱性優異之抄造片8，可保護基板不受電磁波影響，或使來自基板之熱傳遞至其他零件。進而，藉由將纖維填料設為金屬纖維、碳纖維等，可製成導熱性較高之抄造片8，亦可傳遞來自基板之熱而保護基板。
進而，適當地選擇纖維填料而將抄造片8製成剛性較高者，藉此亦可保護基板。
(基板)
繼而，參照圖1~圖4，對積層體所含之基板進行說明。
(可撓性配線基板)
圖1所示之積層體1A具備基板2及抄造片8。
基板2為可撓性配線基板，其具備：樹脂膜21，設置於該樹脂膜21之正背面之電路層22，被覆各電路層22之覆蓋膜24，及設置於覆蓋膜24與電路層22之間的接著層23。
於各覆蓋膜24上，設置有抄造片8。
樹脂膜21例如為聚醯亞胺膜，接著層23為環氧系之接著劑。電路層22例如為銅電路。覆蓋膜24可為聚醯亞胺膜，又，亦可為聚酯膜。
作為將抄造片8貼附於基板2之方法，有各種方法，例如，可經由接著劑將抄造片8貼附於基板2。又，將半硬化狀態之抄造片8壓合於基板2上之後，對基板2及抄造片8進行加熱。抄造片8藉由進行加熱硬化亦可成為固定於基板2之狀態。於該情形時，抄造片8與基板2直接接觸。
對此種基板貼附抄造片8之方法於將下述其他基板與抄造片材貼附之情形時亦相同。
(增層基板)
圖2所示之積層體1B具備基板3、及抄造片8。
基板3為增層基板，具備作為增層之絕緣性樹脂層31、及電路層32，該等交替積層。
該基板3無核心層，但亦可使用於核心層之正背面交替地積層有增層及電路層的增層基板。
於基板3具有核心層之情形時，核心層之樹脂材料可使用與樹脂層31相同者。
電路層32間由通孔34連接。
樹脂層31可為於碳纖維、玻璃纖維之織物或向一方向拉齊之纖維中含浸有各種樹脂的預浸體，又，亦可僅由樹脂組成物構成。樹脂層31較佳為未藉由碳纖維、玻璃纖維等纖維加強者。
此處，作為構成樹脂層31之樹脂，可列舉環氧樹脂、BT樹脂、氰酸酯樹脂等。該等之中，可使用1種以上。其中，較佳為使用氰酸酯樹脂。
作為氰酸酯樹脂，可列舉：酚醛清漆型氰酸酯樹脂、雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚E型氰酸酯樹脂、四甲基雙酚F型氰酸酯樹脂等。其中，較佳為使用酚醛清漆型氰酸酯樹脂。
作為酚醛清漆型氰酸酯樹脂，可使用以下化學式所列舉者。式中，n表示1以上之整數。
此種酚醛清漆型之氰酸酯樹脂例如可藉由使酚醛清漆型
酚、與氯化氰、溴化氰等化合物發生反應而獲得。
又，作為氰酸酯樹脂，亦可較佳地使用下述通式(II)所表
示之萘酚型氰酸酯樹脂。下述通式(II)所表示之萘酚型氰酸酯樹脂係使萘
酚芳烷基樹脂與氰酸縮合而獲得者，且該萘酚芳烷基樹脂係藉由α-萘酚或β-萘酚等萘酚類與對苯二甲醇、α,α'-二甲氧基-對二甲苯、1,4-二(2-羥基-2-丙基)苯等之反應而獲得。通式(II)之n進而較佳為10以下。於n為10以下之情形時，具有樹脂黏度不變高、向基材之含浸性良好、不降低作為元件搭載基板之性能的傾向。又，具有於合成時不易產生分子內聚合、水洗時之分液性提高、可防止產量降低之傾向。
(式中，R表示氫原子或甲基，n表示1以上之整數)
又，作為氰酸酯樹脂，亦可較佳地使用下述通式(III)所表示之二環戊二烯型氰酸酯樹脂。下述通式(III)所表示之二環戊二烯型氰酸酯樹脂進而較佳為下述通式(III)之n為0以上且8以下。於n為8以下之情形時，樹脂黏度不變高，向基材之含浸性良好，且可防止作為元件搭載基板之性能降低。又，藉由使用二環戊二烯型氰酸酯樹脂，可使低吸濕性、及耐化學品性優異。
(n表示0以上且8以下之整數)
氰酸酯樹脂之重量平均分子量(Mw)並無特別限定，例如，Mw較佳為500以上且4,500以下，尤佳為600以上且3,000以下。若Mw過小，則於製作樹脂層之情形時產生黏性，而有樹脂層彼此接觸時相互附著或發生樹脂轉印的情況。又，若Mw過大，則反應過快，於製成電路基板
之情形時，有發生成形不良或層間剝離強度降低之情況。
氰酸酯樹脂等之Mw例如可利用GPC(凝膠滲透層析法，標準物質：聚苯乙烯換算)進行測定。
又，關於氰酸酯樹脂並無特別限定，可單獨使用1種，可併
用具有不同Mw之2種以上，亦可併用1種或2種以上、與其等之預聚物。
上述氰酸酯樹脂之含量並無特別限定，較佳為樹脂層31之
樹脂組成物整體之5質量%以上且50質量%以下。進而較佳為10質量%以上且40質量%以下。藉由將氰酸酯樹脂之含量設為5質量%以上，可提高耐熱性。又，藉由設為50質量%以下，可抑制耐濕性之降低。
又，亦可對氰酸酯樹脂添加環氧樹脂、苯氧基樹脂等。作為
環氧樹脂，較佳為具有聯苯伸烷基骨架者。
進而，樹脂層31較佳含有實質上不含鹵素原子之苯氧基樹
脂。藉此，可提高製造樹脂層31時之成膜性。此處，所謂實質上不含鹵素原子，係指例如苯氧基樹脂中之鹵素原子之含量為1質量%以下。
作為上述苯氧基樹脂，並無特別限定，例如可列舉：具有雙
酚骨架之苯氧基樹脂，具有酚醛清漆骨架之苯氧基樹脂，具有萘骨架之苯氧基樹脂，具有聯苯骨架之苯氧基樹脂等。又，亦可使用有具有複數種該等骨架之結構之苯氧基樹脂。該等之中，可使用1種以上。該等之中，可使用具有聯苯骨架及雙酚S骨架者。藉此，藉由聯苯骨架具有之剛性可提高玻璃轉移點，並且藉由雙酚S骨架，可提高鍍覆金屬之附著性。又，可使用具有雙酚A骨架及雙酚F骨架者。又，可併用上述具有聯苯骨架及雙酚S骨架者、與具有雙酚A骨架及雙酚F骨架者。藉此，可平衡良好地表現該等特性。
作為苯氧基樹脂之分子量，並無特別限定，較佳為重量平均分子量為5000以上且50000以下。進而較佳為10000以上且40000以下。
藉由將重量平均分子量設為5000以上，可提高成膜性。又，藉由將平均分子量設為50000以下，可防止苯氧基樹脂之溶解性降低。
作為苯氧基樹脂之含量，並無特別限定，較佳為樹脂層31
之樹脂組成物整體之1質量%以上且40質量%以下。進而較佳為5質量%以上且30質量%以下。若含量未達1質量%，則有提高成膜性之效果降低之情況。又，若超過40質量%，則有低熱膨脹性降低之情況。
樹脂層31亦可含有咪唑化合物作為硬化劑。藉此，可不降
低樹脂層31之絕緣性，而於樹脂層31含有氰酸酯樹脂或環氧樹脂之情形時，可促進該等樹脂之反應。作為咪唑化合物，並無特別限定，例如可列舉：2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-對稱三、2,4-二胺基-6-(2'-十一基咪唑基)-乙基-對稱三、2,4-二胺基-6-[2'-乙基-4-甲基咪唑基-(1')]-乙基-對稱三、1-苄基-2-苯基咪唑等。該等之中，較佳為具有2個以上選自脂肪族烴基、芳香族烴基、羥烷基、及氰烷基中之官能基的咪唑化合物，尤佳為2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑。藉此，可提高樹脂層31之耐熱性，並且可使樹脂層31低熱膨脹率化、低吸水率化。
作為上述咪唑化合物之含量，並無特別限定，於樹脂層31
含有上述氰酸酯樹脂及環氧樹脂之情形時，較佳為相對於該等樹脂之合計為0.1質量%以上且5質量%以下，尤佳為0.3質量%以上且3質量%以下。
藉此，尤其可提高耐熱性。
此種樹脂層31之基板面內方向之平均線膨脹係數(25℃以
上且玻璃轉移點以下)為35ppm/℃以下。進而，基板3之樹脂層31之基板面內方向之平均線膨脹係數較佳為30ppm/℃以下。
再者，樹脂層31之線膨脹係數係使用TMA(Thermomechanical Analysis，熱機械分析)裝置(TA Instruments股份有限公司製造)測量。
電路層32例如為銅電路。並且，於電路層32之表面設置有
阻焊膜33，且於阻焊膜33上設置有抄造片8。
本實施形態中，與阻焊膜33相同，於抄造片8形成有開口部，電路層32之一部分自開口部露出。
於電路層32上貼附阻焊膜33，且於該阻焊膜33上配置抄造片8。並且，利用雷射等形成貫通抄造片8及阻焊膜33之開口部。
(零件內置基板)
圖3之積層體1C具備基板4、及設置於基板4上之抄造片8。
基板4具備基板本體30、及收納於該基板本體30內部之元件35。
基板本體30為交替地積層有上述樹脂層31及電路層32的增層基板，形成有收納元件35之收納空間36。
元件35例如為半導體元件。
於基板本體30之阻焊膜33上設置有抄造片8。
(光波導基板)
圖4之積層體1D具備基板5、及設置於基板5上之抄造片8。
基板5為光波導基板，具備矽晶圓等基材52，設置於該基材52上之包覆層51，設置於包覆層51上之核心層53，及被覆核心層53之包覆層54。
並且，於包覆層54上設置有抄造片8。
包覆層51、54、核心層53均為樹脂製，例如，可使用丙烯酸系或環氧系之UV硬化樹脂形成。
又，包覆層51、54、核心層53亦可設為使感光性降莰烯樹脂組成物硬化而成者。
再者，此處，積層體1D設為具備光波導基板者，但亦可利用其他光電路基板(光纖等)代替光波導基板同樣地製成具備抄造片之積層體。即，積層體亦可具備光纖等光波導以外之光電路基板，並於該光電路基板上設
置抄造片8。
以上，對本發明之實施形態進行闡述，但該等為本發明之例
示，亦可採用除上述以外之各種構成。
例如，上述實施形態中，直接或經由接著劑於各基板上貼附抄造片8，但並不限定於此，例如亦可如圖8所示於密封材11上設置抄造片8。於該情形時，例如，可利用導電性材料構成抄造片8之纖維填料，而製成具有電磁波遮蔽性能者。再者，於圖8中，符號C為半導體晶片，符號10為底膠。
又，亦可如圖9(a)所示設為如下構成：於抄造片8形成
開口部80，並於該開口部80嵌入有其他抄造片8A。
其他抄造片材8A與抄造片8相同，含有纖維填料及樹脂，但構成抄造片8A之複合材料組成物之組成與抄造片8不同。
用於抄造片8A之纖維填料、樹脂可列舉上述者。
藉由上述方式，可於片材之面內設置特性不同之部位。
進而，積層體亦可為具備基板及複數片抄造片者。如圖9(b)所示，準備組成不同之抄造片8、8A、8B，將該等積層並加壓成形。抄造片8B與抄造片8相同，含有纖維填料及樹脂，但構成抄造片8B之複合材料組成物之組成與抄造片8、8A不同。
(第2實施形態)
參照圖10對本發明之第2實施形態之複合體之概要進行說明。
如圖10所示，複合體2A包含：第一部分9，其含有第一纖維填料及第一樹脂，將上述第一纖維填料及上述第一樹脂抄造而獲得；及第二部分9A，其含有第二纖維填料及第二樹脂，將上述第二纖維填料及上述第二樹脂抄造而獲得。
於本實施形態中，第一部分9及第二部分9A為層狀，第一
部分9與第二部分9A積層(圖10)。
構成本實施形態之複合體2A、2B之第一部分9及第二部分
9A係由與用於上述抄造片之製造者相同之含有(A)纖維填料及(B)樹脂的複合材料組成物構成。第一部分9及第二部分9A可藉由與上述抄造片相同之製造方法製造。再者，用於第一部分9及第二部分9A之(A)纖維填料及(B)樹脂、以及其他成分與上述抄造片可相同亦可不同。
作為將第一部分9與第二部分9A積層之方法，可列舉熱加
壓法、吸附法、噴霧塗佈法等，但並不限定於該等。積層方法可基於用於第一部分及第二部分之纖維填料及樹脂之種類、所獲得之複合體形狀等而適當地選擇。於使用熱加壓法之情形時，以與上述之圖5(a)~圖5(e)所示之抄造片8之製造方法相同之方式，製成2片片狀凝聚物。繼而，將2片片狀凝聚物重疊，如圖11所示，利用加壓板71對片狀凝聚物一面加熱一面壓製。於圖11所示之熱加壓步驟中，使用凹凸形狀之加壓板作為加壓板71進行壓製，藉此將2片片狀凝聚物積層，並且可獲得被彎折加工成所需形狀之複合體。例如，於使用複合體作為特定電子機器之殼體之情形時，可使用適合所使用之電子零件之尺寸及形狀之加壓板製造特定形狀的複合體。
於將層狀之第一部分9與第二部分9A積層之情形時，亦可
對第一部分及/或第二部分之積層面進行表面粗化。藉由進行表面粗化，可提高積層面之接著性。作為表面粗化之方法，可列舉如下方法：於利用抄造法製造第一部分9及/或第二部分9A時，減少所使用之(B)樹脂之調配量，使(A)纖維填料露出於表面。
又，於第一部分9及第二部分9A之一者含有熱塑性樹脂、另一者含有熱硬化性樹脂之情形時，藉由在熱硬化性樹脂中調配熱塑性樹脂，可提高
積層面之接著性。其原因在於，將第一部分9與第二部分9A重疊並對該等一面加熱一面壓製時，熱硬化性樹脂中之熱塑性樹脂熔融，作為黏合劑而發揮作用。
於本實施形態中，如圖10(b)所示，複合體2A'亦可具備
至少1個第三部分9B。該第三部分9B為含有第三纖維填料及第三樹脂、將第三纖維填料及第三樹脂抄造而獲得的部分。該第三部分9B可由與用於上述抄造片之製造者相同之含有(A)纖維填料及(B)樹脂的複合材料組成物構成，並藉由與上述抄造片相同之製造方法進行製造。用於該第三部分9B之(A)纖維填料及(B)樹脂、以及其他成分與用於上述第一部分9及第二部分9A者可相同亦可不同。
於本實施形態中，上述複合體進而亦可具備由金屬構成之至
少1個金屬部分。於該金屬部分為層狀之情形時，可積層於第一、第二或第三部分9、9A、9B之任意者之間或表面。藉由設置金屬部分，可提高所獲得之複合體之耐衝擊性。
於本實施形態之一例中，藉由調整構成複合體之各部分所使
用之材料，可將具有所需特性之部分組合而形成複合體。例如，可以第一部分9及第三部分9B具有導熱性、且第二部分9A具有電磁波遮蔽性能之方式製作。此種複合體可用作收納電子機器之殼體。作為具體例，可列舉：收納智慧型手機之外殼、收納反相器之外殼、收納電池之外殼等。上述殼體可製成車載用者。
(第3實施形態)
參照圖12對本發明之第3實施形態之複合體之概要進行說明。
如圖12(a)所示，複合體2B包含：第一部分9，其含有第一纖維填料及第一樹脂，將上述第一纖維填料及上述第一樹脂抄造而獲得；及
第二部分9A，其含有第二纖維填料及第二樹脂，將上述第二纖維填料及上述第二樹脂抄造而獲得。
於本實施形態中，第一部分9及第二部分9A為板狀，第一部分9之側面與第二部分9A之側面接合，第一部分9與第二部分9A一體化而形成一塊板狀構件。
於本實施形態之一例中，第一部分9之側面及第二部分9A
之側面具有平面、曲面或凹凸形狀，該等側面嵌合。第一部分9及第二部分9A之側面例如如圖13(a)~(e)所示，具有直線、矩形、梯形、圓形、波形，該等形狀以嚙合之樣式嵌合。側面之形狀並不限定於圖13所示之形狀。
此種複合體可藉由如下方式而製作：首先，以與上述圖5
所示之抄造片8之製造方法相同的方式製作2片抄造片，並利用噴水或衝孔刃對該等進行後加工，例如加工成如圖13(a)~(e)所示之所需形狀，並對該等2片經加工過之抄造片進行加壓成形使其等嵌合而製作。或亦可於上述圖5(f)所示之對凝聚物8'進行加壓成形之階段，使用對應特定形狀之加壓板71將凝聚物8'製作成特定形狀，其後嵌合。
於本實施形態之一例中，亦可於第一部分9形成有開口部
90(圖14(a)、(b))。又，亦可於該開口部90嵌入有第二部分9A(圖14(a)、(b))。將此種複合體2B"之俯視圖示於圖14(a)，剖面圖示於圖14(b)。
開口部90之形狀可根據複合體之用途進行變更。此種具有於第一部分9之一部分嵌入有第二部分9A之結構的複合體例如可藉由以下方法製作。
開口部90可藉由如下方式製作：以與上述圖5所示之抄造片8之製造方法相同之方式製作抄造片，並利用噴水或衝孔刃對其進行後加工。
或可於上述圖5(f)所示之對凝聚物8'進行加壓成形之階段，使用具有所需形狀之加壓板71，於加壓成形之階段製作具有凹凸部之第一部分之
一小塊(圖15(a))。藉由對2塊具有凹凸部之第一部分之一小塊進行加壓成形，可製作具有開口部90之第一部分9。繼而，藉由將第二部分9A嵌入至第一部分(9)之開口部90，可製作本實施形態之複合體(圖15(c))。
或者，亦可如圖15(b)所示，製作形成第一部分9之各部分及形成第二部分9B之部分，將該等組合而製作圖15(c)所示之複合體。
於本實施形態之一例中，可使用具有凸座、凸條、突起部等
形狀之第一部分9及第二部分9A，而將第一部分9與第二部分9A嵌合(圖16)。具有特定形狀之突起部之部分可藉由以下方法製作。圖16表示圓形及矩形之突起部，但可設為任意形狀。
首先，以與上述圖5(a)~圖5(e)所示之抄造片8之相同製造方法，製成片狀凝聚物8'。繼而，如圖17所示，利用具有凹部之加壓板71對該片狀凝聚物8'進行加熱壓製。此時，具有流動性之片狀凝聚物8'填充至加壓板71之凹部而形成突起部。作為加壓板71使用具有任意形狀者，可製作具有所需形狀之突起部之部分。
於本實施形態中，如圖12(b)及圖14所示，複合體(2B'、
2B")亦可具備至少1個第三部分(9B)。該第三部分(9B)為含有第三纖維填料及第三樹脂、將第三纖維填料及第三樹脂抄造而獲得的部分。該第三部分(9B)可由與用於上述抄造片之製造者相同之含有(A)纖維填料及(B)樹脂的複合材料組成物構成，並藉由與上述抄造片相同之製造方法製造。
又，此種複合體2B'、2B"亦如圖11所示，使用具有凹凸形狀之加壓板進行加熱壓製，藉此可彎折成所需形態。經如此彎折加工之複合體可用作電子機器之殼體。
例如，於電子機器為智慧型手機之情形時，複合體2B"成形為如圖14所示之適合收納智慧型手機之形狀。於該情形時，複合體2B"中，於與智慧
型手機接觸之部分設置由彎曲強度較高之抄造片製作之第一部分9。第一部分9中，於與智慧型手機之發熱部分接觸之部位設置開口部90，並於該開口部90嵌入由具有高熱放射率之抄造片製作之第2部分9A。又，被覆第一部分9及第二部分9A之第三部分9B由具有保護智慧型手機不受電磁波影響之電磁波遮蔽性能之抄造片製作。
以上，參照圖式對本發明之實施形態進行闡述，但該等為本
發明之例示，可採用除上述以外之各種構成。
例如，於第1實施形態中，列舉具有矩形開口部之抄造片8為例進行說明，但開口部之形狀可設為任意形狀。
又，於第2及第3實施形態中，分別列舉具備層狀及板狀之
第一部分及第二部分之複合體為例進行說明，但板狀之第一部分及第二部分之兩者或一者亦可具有積層結構。
[實施例]
以下，藉由實施例具體說明本發明，但本發明並不限定於該等實施例。又，實施例中記載之「份」表示「質量份」，「%」表示「質量%」。
製造例中記載之原材料係以預先除去所含有之水分量而得之質量份表示。
(實施例)
(電磁波遮蔽用之抄造片)
1.複合樹脂組成物之製作
(1)製造例1
將利用霧化粉碎機粉碎成平均粒徑100μm之固體可溶酚醛樹脂(SUMITOMO BAKELITE股份有限公司製造之PR-51723)45份、與膨潤土(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Kunipia)2份、纖維長5mm且纖維直徑6μm之不鏽鋼纖維(日本精線股份有限公司製造之
商品名：NASLON)1份、Kevlar(註冊商標)紙漿1F303(TORAY-DUPONT股份有限公司製造)12份、Technora(註冊商標)纖維T32PNW(TEIJIN TECHNO PRODUCTS股份有限公司製造)40份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於上述全部構成材料之合計為900ppm之預先溶解於水中之分子量1,000,000的聚環氧乙烷(和光純藥工業股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。利用80網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入70℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以99%之產率獲得複合樹脂組成物。再者，產率之測定方法之詳細情況於下文闡述。
(2)製造例2
將利用霧化粉碎機粉碎成平均粒徑100μm之固體可溶酚醛樹脂(SUMITOMO BAKELITE股份有限公司製造之PR-51723)45份、與膨潤土(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Kunipia)5份、纖維長5mm且纖維直徑6μm之不鏽鋼纖維(日本精線股份有限公司製造之商品名：NASLON)4份、Kevlar(註冊商標)紙漿1F303(TORAY-DUPONT股份有限公司製造)6份、Technora(註冊商標)纖維T32PNW(TEIJIN TECHNO PRODUCTS股份有限公司製造)40份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於上述全部構成材料之合計為0.3%之預先溶解於水中之分子量1,000,000的聚環氧乙烷(和光純藥工業股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。利用80網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入70℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以99%之產率獲得複合樹脂組成物。
(3)製造例3
將利用霧化粉碎機粉碎成平均粒徑100μm之固體可溶酚醛樹脂(SUMITOMO BAKEIITE股份有限公司製造之PR-51723)30份、與膨潤土
(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Kunipia)3份、纖維長5mm且纖維直徑6μm之不鏽鋼纖維(日本精線股份有限公司製造之商品名：NASLON)32份、Kevlar(註冊商標)紙漿1F303(TORAY-DUPONT股份有限公司製造)10份、Technora(註冊商標)纖維T32PNW(TEIJIN TECHNO PRODUCTS股份有限公司製造)25份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於上述全部構成材料之合計為0.5%之預先溶解於水中之分子量1,000,000的聚環氧乙烷(和光純藥工業股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。利用80網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入70℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以96%之產率獲得複合樹脂組成物。
(4)製造例4
將利用冷凍粉碎機粉碎成平均粒徑300μm之丙烯腈-苯乙烯共聚物(AS)樹脂(Daicel工業股份有限公司製造之商品名：CEVIAN N)45份、與鱗片狀二氧化矽微粒子(AGC Si-Tech股份有限公司製造之商品名：SUNLOVELY)5份、纖維長5mm且纖維直徑6μm之不鏽鋼纖維(日本精線股份有限公司製造之商品名：NASLON)5份、纖維直徑22μm且纖維長5mm之聚乙烯醇纖維(Kuraray股份有限公司製造之商品名：維尼綸)45份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，以相對於上述全部構成材料之合計為0.4%之重量之方式添加預先溶解於水中之陽離子性聚丙烯醯胺(Harima Chemicals股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。
利用40網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入130℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以92%之產率獲得複合樹脂組成物。
(5)製造例5
將利用高壓均質機粉碎成平均粒徑30μm之環氧樹脂1002(三菱化學
股份有限公司製造)10份、與咪唑系環氧樹脂硬化劑2PZ-PW(四國化成工業股份有限公司製造)1份、合成皂石(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Sumecton SA)3份、纖維長3mm且纖維直徑60μm之銅纖維(虹技股份有限公司製造)77份、纖維長5mm且纖維直徑6μm之不鏽鋼纖維5份(日本精線股份有限公司製造之商品名：NASLON)、纖維素紙漿(NIPPON PAPER CHEMICALS股份有限公司製造之商品名：NDPT)4份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於上述全部構成材料之合計為0.3%之預先溶解於水中之三和澱粉工業股份有限公司製造之陽離子化澱粉SC-5，使構成材料凝聚成絮狀。利用40網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入100℃之乾燥器使其乾燥4小時，而以95%之產率獲得複合樹脂組成物。
2.抄造片之製作
(1)製造例6
將於製造例1獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓30MPa加壓下以180℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(2)製造例7
將於製造例2獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓30MPa加壓下以180℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(3)製造例8
將於製造例3獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓30MPa加壓下以180℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(4)製造例9
將於製造例4獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓15MPa加壓下以200℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，使模具冷卻至50℃，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(5)製造例10
將於製造例5獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓10MPa加壓下以160℃對複合樹脂組成物進行60分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
使用於製造例6~10獲得之抄造片，進行下述所示之特性評估。將結果示於表1。
3.特性之評估方法
3.1 複合樹脂組成物
(1)產率
藉由下述式算出。
產率(%)=(所獲得之複合樹脂組成物之重量/添加之複合樹脂組成物原料之重量合計)×100
關於所獲得之複合樹脂組成物，使用乾燥後之重量，關於添加之複合樹脂組成物原料之合計重量，使用除去水分而得之量。
3.2 抄造片
(1)比重測定
比重測定係依據JIS K 6911(熱硬化性塑膠通常試驗方法)進行。試片使用以成為縱2cm×橫2cm×厚2mm之方式自抄造片切出者。
(2)電磁波遮蔽率之測定
於與獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片相同之成形條件下，製作縱12cm×橫12cm×厚1mm之抄造片，並使用其作為試片。繼而，利用KEC法進行評估。所謂KEC法，係一般社團法人關西電子工業振興中心之測定方法，係將試片插入經左右對稱地分割之隔離箱，並利用頻譜分析儀測定介隔試片之電磁波衰減度。
電磁波遮蔽性與電磁波遮蔽率之關係係於下述表示例子。
電磁波遮蔽性60dB表示電磁波遮蔽率99.9%。
電磁波遮蔽性40dB表示電磁波遮蔽率99.0%。
電磁波遮蔽性20dB表示電磁波遮蔽率90.0%。
(3)彎曲試驗
彎曲試驗係依據JIS K 6911(熱硬化性塑膠通常試驗方法)進行。試片使用以成為縱50mm×橫25mm×厚2mm之方式自抄造片切出者。於彎曲試驗之支點間距離為32mm下進行。
(4)平面方向之線膨脹係數之測定
對於獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片之成形條件，僅將成形時間設為3倍，而製作縱5mm×橫30mm×長10mm之抄造片，將其切割成縱5mm×橫5mm×長10mm之試片，使用熱機械分析裝置(Seiko Instruments公司製造，TMA-6000)，測定長度方向之線膨脹係數。升溫速度設為5℃/分鐘，於80~120℃之溫度範圍求出線膨脹係數(α 1)。
製造例1~5均以高產率獲得複合樹脂組成物。又，可知，
製造例6~10均獲得特性平衡地優異為如下之抄造片：800MHz之電磁波遮蔽性為20dB以上，彎曲強度為80MPa以上，彎曲模數為8GPa以上，比
重為1以上且5以下，且平面方向之線膨脹係數為0.1ppm/℃以上且50ppm/℃以下。
並且，將於製造例6獲得之抄造片層壓於增層基板，其後使其熱硬化並貼附於上述增層基板，結果，可遮蔽電磁波，且可加強基板。同樣地，於製造例7~10獲得之抄造片亦分別層壓於增層基板，其後使其熱硬化並貼附於上述增層基板，結果，可遮蔽電磁波，且可加強基板。
(散熱用之抄造片)
1.複合樹脂組成物之製作
(1)製造例11
將利用高壓均質機粉碎成平均粒徑30μm之環氧樹脂1002(三菱化學股份有限公司製造)24份、與咪唑系環氧樹脂硬化劑2PZ-PW(四國化成工業股份有限公司製造)1份、合成皂石(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Sumecton SA)5份、纖維長3mm且纖維直徑60μm之鋁纖維(虹技股份有限公司製造，材質：A1070)60份、纖維素紙漿(NIPPON PAPER CHEMICALS股份有限公司製造之商品名：NDPT)10份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於構成材料為0.4%之重量之預先溶解於水中之三和澱粉工業股份有限公司製造之陽離子化澱粉SC-5，使構成材料凝聚成絮狀。利用40網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入100℃之乾燥器使其乾燥4小時，而以94%之產率獲得複合樹脂組成物。再者，產率之測定方法之詳細情況於下文闡述。
(2)製造例12
將利用高壓均質機粉碎成平均粒徑30μm之環氧樹脂1002(三菱化學股份有限公司製造)10份、與咪唑系環氧樹脂硬化劑2PZ-PW(四國化成工業股份有限公司製造)1份、合成皂石(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限
公司製造之商品名：Sumecton SA)3份、纖維長3mm且纖維直徑60μm之銅纖維(虹技股份有限公司製造)82份、纖維素紙漿(NIPPON PAPER CHEMICALS股份有限公司製造之商品名：NDPT)4份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於構成材料為0.3%之預先溶解於水中之三和澱粉工業股份有限公司製造之陽離子化澱粉SC-5，使構成材料凝聚成絮狀。利用40網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入100℃之乾燥器使其乾燥4小時，而以95%之產率獲得複合樹脂組成物。
(3)製造例13
將利用霧化粉碎機粉碎成平均粒徑100μm之固體可溶酚醛樹脂(SUMITOMO BAKELITE股份有限公司製造之PR-51723)40份、與膨潤土(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Kunipia)5份、纖維長3mm且纖維直徑90μm之鋁纖維25份(虹技股份有限公司製造，材質：A1070)、Kevlar(註冊商標)紙漿1F303(TORAY-DUPONT股份有限公司(股)製造)5份、Technora(註冊商標)纖維T32PNW(TEIJIN TECHNO PRODUCTS股份有限公司製造)25份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於構成材料為0.2%之預先溶解於水中之分子量1,000,000的聚環氧乙烷(和光純藥工業股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。利用40網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入70℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以97%之產率獲得複合樹脂組成物。
(4)製造例14
將利用霧化粉碎機粉碎成平均粒徑100μm之固體可溶酚醛樹脂(SUMITOMO BAKELITE股份有限公司製造之PR-51723)35份、與膨潤土(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Kunipia)5份、纖
維長3mm且纖維直徑90μm之鋁纖維40份(虹技股份有限公司製造，材質：A1070)、Kevlar(註冊商標)紙漿1F303(TORAY-DUPONT股份有限公司製造)5份、Technora(註冊商標)纖維T32PNW(TEIJIN TECHNO PRODUCTS股份有限公司製造)15份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於構成材料為0.5%之預先溶解於水中之聚環氧乙烷分子量1,000,000(和光純藥工業股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。利用40網目之金屬網使該凝聚物與水分離，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入至70℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以94%之產率獲得複合樹脂組成物。
(5)製造例15
將利用霧化粉碎機粉碎成平均粒徑100μm之固體可溶酚醛樹脂(SUMITOMO BAKELITE股份有限公司製造之PR-51723)35份、與膨潤土(KUNIMINE INDUSTRIES股份有限公司製造之商品名：Kunipia)5份、纖維長3mm且纖維直徑90μm之鋁纖維40份(虹技股份有限公司製造，材質：A5052)、Kevlar(註冊商標)紙漿1F303(TORAY-DUPONT股份有限公司製造)5份、Technora(註冊商標)纖維T32PNW(TEIJIN TECHNO PRODUCTS股份有限公司製造)15份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，添加相對於構成材料為0.5%之預先溶解於水中之分子量1,000,000的聚環氧乙烷(和光純藥工業股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。利用40網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入70℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以94%之產率獲得複合樹脂組成物。
(6)製造例16
將利用冷凍粉碎機粉碎成平均粒徑200μm之丙烯腈-苯乙烯共聚物(AS)樹脂(Daicel工業股份有限公司製造之商品名：CEVIAN N)30份、
與鱗片狀二氧化矽微粒子(AGC Si-Tech股份有限公司製造之商品名：SUNLOVELY)5份、纖維長3mm且纖維直徑90μm之銅纖維(虹技股份有限公司製造)10份、平均粒徑20μm之銅粉末(高純度化學研究所股份有限公司製造之商品名：CUE13PB)40份、纖維直徑22μm且纖維長5mm之聚乙烯醇纖維(Kuraray股份有限公司製造之商品名：維尼綸)15份添加至10000份水中，利用分散器攪拌30分鐘之後，以相對於構成材料成為0.5%之重量之方式添加預先溶解於水中之陽離子性聚丙烯醯胺(Harima Chemicals股份有限公司製造)，使構成材料凝聚成絮狀。利用80網目之金屬網分離該凝聚物與水，其後對該凝聚物進行脫水壓製，進而裝入130℃之乾燥器使其乾燥6小時，而以90%之產率獲得複合樹脂組成物。
2.抄造片之製作
(1)製造例17
將於製造例11獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓10MPa加壓下以160℃對複合樹脂組成物進行60分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(2)製造例18
將於製造例12獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓10MPa加壓下以160℃對複合樹脂組成物進行60分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(3)製造例19
將於製造例13獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓30MPa加壓下以180℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(4)製造例20
將於製造例14獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並
於面壓30MPa加壓下以180℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(5)製造例21
將於製造例15獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓30MPa加壓下以180℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
(6)製造例22
將於製造例16獲得之複合樹脂組成物設置於塗佈有脫模劑之模具，並於面壓10MPa加壓下以200℃對複合樹脂組成物進行10分鐘壓縮成形，使模具冷卻至50℃，而獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片。
使用於製造例17~22獲得之抄造片材，進行下述所示之特性評估。將結果示於表2。
3.特性之評估方法(其1)
3.1 複合樹脂組成物
(1)產率
藉由下述式算出。
產率(%)=(所獲得之複合樹脂組成物之重量/添加之複合樹脂組成物原料之重量合計)×100
關於所獲得之複合樹脂組成物，使用乾燥後之重量，關於添加之複合樹脂組成物原料之合計重量，使用除去水分而得之量。
3.2 抄造片
(1)比重測定
比重測定係依據JIS K 6911(熱硬化性塑膠通常試驗方法)進行。試片使用以成為縱2cm×橫2cm×厚2mm之方式自抄造片切出者。
(2)導熱率之測定
作為平面方向測定用，對於獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片之成形條件，僅將成形時間設為3倍，而獲得縱10mm×橫10mm×長3cm之抄造片。此處，所謂平面方向，係指沿著沿纖維填料之延伸方向之面的方向。又，作為厚度方向測定用，以與獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片相同之成形條件，獲得縱10cm×橫10cm×長1.5mm之抄造片。自所獲得之各個抄造片，以成為縱10mm×橫10mm×長1.5mm之方式進行切割而製成試片。繼而，使用NETZSCH公司製造之Xe閃光法導熱分析儀LFA447，利用雷射閃光法測定板狀試片之長度方向之導熱率。測定係於大氣環境下、25℃之條件下進行。
(3)彎曲試驗
彎曲試驗係依據JIS K 6911(熱硬化性塑膠通常試驗方法)進行。試片使用以成為縱50mm×橫25mm×厚2mm之方式自抄造片切出者。於彎曲試驗之支點間距離為32mm下進行。
(4)線膨脹係數之測定
對於獲得縱10cm×橫10cm×厚2mm之抄造片之成形條件，僅將成形時間設為3倍，而製作縱5mm×橫30mm×長10mm之抄造片，並將其切割成縱5mm×橫5mm×長10mm之試片，使用熱機械分析裝置(Seiko Instruments公司製造，TMA-6000)測定長度方向之線膨脹係數。升溫速度設為5℃/分
鐘，於80~120℃之溫度範圍求出線膨脹係數(α 1)。
使用於製造例19、20獲得之抄造片，進行下述所示之特性
評估。將結果示於表3。
4.特性之評估方法(其2)
4.1 抄造片
(1)紅外線放射率之測定
對試片進行加熱而達到平衡溫度之後，使用FT-IR(傅立葉轉換紅外線分光硬度計)，於測定溫度80℃、測定波長4.4μm~15.4μm之條件下對紅外線分光放射光譜進行測定，求出積分放射率(%)。再者，試片使用以成為縱4cm×橫4cm×厚1mm之方式自抄造片切出者。
製造例11~16均以較高產率獲得複合樹脂組成物。又，可
知，製造例17~22均獲得特性平衡地優異如下之抄造片：平面方向之導熱率為5W/mK以上，厚度方向之導熱率相對於平面方向之導熱率為一半以下，彎曲強度為80MPa以上，彎曲模數為8GPa以上，比重為1以上且5以下，且平面方向之線膨脹係數為0.1ppm/℃以上且50ppm/℃以下。
又，於製造例19~21，獲得具有良好如下之機械特性之抄
造片：即便併用有機纖維，向平面方向之導熱率亦為5W/mK以上，即便併用有機纖維亦不損害導熱率而顯示良好之導熱性，且彎曲強度亦為200MPa以上。
並且，將於製造例19獲得之抄造片層壓於增層基板，其後使其熱硬化
而貼附於上述增層基板，結果可使基板散熱。
該申請主張以2012年10月2日提出申請之日本專利申請特願2012-220289號為基礎的優先權，將其全部揭示併入本文。
1A‧‧‧積層體
2‧‧‧基板
8‧‧‧抄造片
21‧‧‧樹脂膜
22‧‧‧電路層
23‧‧‧接著層
24‧‧‧覆蓋膜
Claims (23)
- 一種積層體，其具備：基板，及設置於該基板上，含有纖維填料及樹脂，且將該纖維填料及該樹脂抄造而獲得之層。
- 如申請專利範圍第1項之積層體，其中，該基板為含有纖維填料及樹脂且將該纖維填料及該樹脂抄造而獲得的基板。
- 如申請專利範圍第1或2項之積層體，其中，該纖維填料之纖維長度為500μm以上。
- 如申請專利範圍第1項之積層體，其中，於該層中，該纖維填料之含量為該層之20質量%以上且80質量%以下。
- 如申請專利範圍第1項之積層體，其中，於該層中，形成有由該纖維填料構成之纖維層，該纖維層被由該樹脂構成之樹脂層被覆，自該纖維層厚度之中心位置至該樹脂層其中一表面之尺寸與該中心位置至另一表面之尺寸不同。
- 如申請專利範圍第1項之積層體，其中，於該基板上，積層有該層即第一層、及第二層；該第二層為含有纖維填料及樹脂且將該纖維填料及該樹脂抄造而獲得的層，組成與該第一層不同。
- 如申請專利範圍第1項之積層體，其中，於該層形成有開口部。
- 如申請專利範圍第7項之積層體，其含有嵌入至該開口部之第二層，該第二層為含有纖維填料及樹脂且將該纖維填料及該樹脂抄造而獲得之層，組成與第一層不同。
- 如申請專利範圍第1項之積層體，其進而具備為電路基板、光電路基板中之任一者的基板。
- 一種複合體，其包含：第一部分：含有第一纖維填料及第一樹脂，將該第一纖維填料及該第一樹脂抄造而獲得；及第二部分：含有第二纖維填料及第二樹脂，將該第二纖維填料及該第二樹脂抄造而獲得。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其中，該第一部分及該第二部分為層狀，且該第一部分與該第二部分積層。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其中，該第一部分與該第二部分為板狀，該第一部分之側面與該第二部分之側面接合，且該第一部分與該第二部分一體化而形成一片板狀構件。
- 如申請專利範圍第12項之複合體，其中，該第一部分之側面及該第二部分之側面具有曲面或凹凸形狀，且該第一部分之側面與該第二部分之側面嵌合。
- 如申請專利範圍第12項之複合體，其中，該第一部分具有開口部，於該開口部嵌入有該第二部分。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其中，該第一部分與該第二部分具有不同組成。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其進而具備至少1個第三部分，該第三部分係含有第三纖維填料及第三樹脂且將該第三纖維填料及該第三樹脂抄造而獲得。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其進而具備由金屬構成之金屬部分。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其中，該纖維填料之纖維長度為500μm以上。
- 如申請專利範圍第16項之複合體，其中，於該第一、第二及第三部分中，該第一、第二及第三纖維填料之含量分別為該第一、第二及第三 部分之20質量%以上且80質量%以下。
- 如申請專利範圍第16項之複合體，其中，於該第一、第二或第三部分中，形成有由該纖維填料構成之纖維層，該纖維層被由該樹脂構成之樹脂層被覆，自該纖維層厚度之中心位置至該樹脂層其中一表面之尺寸與該中心位置至另一表面之尺寸不同。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其經過彎折加工。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其具有電磁波遮蔽性能。
- 如申請專利範圍第10項之複合體，其為收納電子機器之殼體。
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