JP5547032B2 - 熱伝導性樹脂組成物、樹脂シート、プリプレグ、金属積層板およびプリント配線板 - Google Patents
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本発明の熱伝導性樹脂組成物(以下、単に樹脂組成物とも称す)は、2種以上の無機フィラーを合計で60〜95質量%含むこと、少なくとも第1の無機フィラーのモース硬度が4以上であり、かつ第2の無機フィラーのモース硬度が3以下であること、及び前記第1の無機フィラーと前記第2の無機フィラーの割合が1:1〜0.01であることを特徴とする。
本発明において使用される樹脂については、特に制限はないが、例えばエポキシ樹脂、
アクリル樹脂やポリエステル樹脂などの樹脂を使用できる。
本発明に係る樹脂組成物は、少なくとも2種以上の無機フィラーを含有する。
本発明に係る樹脂組成物は、上述したような第1の無機フィラーと第2の無機フィラーを1:1〜0.01の割合で含有する。少なくとも第1の無機フィラーと第2の無機フィラーが前記割合で、樹脂組成物中85質量%以上含まれていれば、樹脂組成物にはその他の無機フィラーが含まれていてもよい。無機フィラー全量としては、樹脂組成物全体に対して60〜95質量%を含有させて、本発明の高熱伝導性樹脂組成物とする。無機フィラーの含有量が60質量%未満では、無機フィラーを配合することによる効果を期待することができない。また無機フィラーの含有量が95質量%を超えると、成型時の樹脂の粘度が過度に高くなるおそれがある。
また、本発明の樹脂組成物には、加工性改良、添加した樹脂の硬化促進等の目的で、硬化剤を添加してもよい。前記硬化剤としては、フェノール系、アミン系、シアネート系化合物等の公知の硬化剤を単独又は複数組合せて用いることができる。
本発明の樹脂シート及びプリプレグの製造方法については、特に限定されず、従来と同様のものとして、あるいはその改良としての各種の手段であってよい。
上述のようにして得られた樹脂シート又はプリプレグを用いて金属張積層板を作成する方法としては、前記樹脂シート又はプリプレグを一枚または複数枚重ね、さらにその上下の両面または片面に金属箔を重ね、これを加熱加圧成形して積層一体化することによって、両面金属箔張りまたは片面金属箔張りの積層体を作製する方法が挙げられる。加熱加圧条件は、製造する積層板の厚みや樹脂シート又はプリプレグの樹脂組成物の種類等により適宜設定することができるが、例えば、温度を160〜180℃、圧力を2〜4MPa、時間を60〜120分間とすることができる。
上述のようにして作製された積層体の表面の金属箔をエッチング加工等して回路形成をすることによって、積層体の表面に回路として導体パターンを設けたプリント配線板を得ることができる。
・「エピクロン840S」(DIC(株)製、ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂)
・「VG3101」(三井石油化学社製、3官能エポキシ樹脂)
〈硬化剤成分〉
・ジシアンジアミド(試薬)
〈硬化促進剤〉
・「2E4MZ」(四国化成工業(株)製、イミダゾール)
〈無機フィラー〉
・「CB−A20S」(20μmアルミナ、昭和電工社製、モース硬度9)
・「CB−A05S」(5μmアルミナ、昭和電工社製、モース硬度9)
・「C−303」(4μm水酸化アルミニウム、住友化学社製、モース硬度2.5)
・「EP1−A」(3μm水酸化マグネシウム、神島化学社製、モース硬度2.5)
・「UHP−1」(8μm窒化ホウ素、昭和電工社製、モース硬度2)
・「P−WR」(3μm酸化マグネシウム、神島化学社製、モース硬度6)。
まず、表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、第1の無機フィラー(粒径の異なる2種のアルミナ):第2の無機フィラー(水酸化アルミニウム)を1:0.1の割合で、無機フィラーの合計として91質量%含有させた樹脂組成物に、さらに溶剤(メチルエチルケトン)を15質量部加えて、プラネタリーミキサーで混練した。次に、得られたスラリーを有機フィルム(ルミラーS10(製品名)、東レ社製、厚み0.05mm)に塗布して、120〜140℃で5〜10分間加熱乾燥し、溶剤を除去するとともに樹脂成分を半硬化(Bステージ化)させ、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、第1の無機フィラー(粒径の異なる2種のアルミナ):第2の無機フィラー(水酸化アルミニウム)を1:0.5の割合で、無機フィラーの合計として93質量%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、第1の無機フィラー(粒径の異なる2種のアルミナ):第2の無機フィラー(水酸化アルミニウム)を1:0.1の割合で、無機フィラーの合計として93質量%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、第1の無機フィラー(粒径の異なる2種のアルミナ):第2の無機フィラー(水酸化マグネシウム)を1:0.1の割合で、無機フィラーの合計として91質量%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、第1の無機フィラー(粒径の異なる2種のアルミナ):第2の無機フィラー(窒化ホウ素)を1:0.1の割合で、無機フィラーの合計として91質量%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、アルミナフィラー(モース硬度9)を90質量%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、アルミナフィラー(モース硬度9)を91質量%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、アルミナ(モース硬度9):酸化マグネシウム(モース硬度6)を1:0.1の割合のフィラーを91%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
表1に示す配合量で、硬化剤及び硬化促進剤を含むエポキシ樹脂に、アルミナフィラー(モース硬度9)を93質量%含有させた樹脂組成物を用いた以外は、実施例1と同様にして、Bステージ状の樹脂シートを作成した。
上記の実施例1〜5と比較例1〜4で得られた樹脂シートを12枚重ね合わせ、温度170℃、圧力3 MPa(メガパスカル)の条件で90分加熱・加圧して、厚み1mmの樹脂板を得た。
レーザーフラッシュ法(z方向測定)による熱拡散率測定を実施し、次式より熱伝導率を算出した。
熱伝導率(W/m・K)=密度(kg/m 3)×比熱(J/kg・K)×熱拡散率(m 2
/s)
なお、密度および比熱はそれぞれ水中置換法およびDSC法にて測定した。結果を表1に示す。
表1の結果からも明らかなように、本発明の実施例に係る樹脂組成物は、無機フィラーが本発明の範囲内にない比較例に係る樹脂組成物よりも高い熱伝導率を示すことが示された。
Claims (8)
- 熱伝導性エポキシ樹脂組成物であって、
2種以上の無機フィラーを合計で60〜95質量%含むこと、
少なくとも、第1の無機フィラーのモース硬度が4以上であり、かつ第2の無機フィラーのモース硬度が3以下であること、
前記第1の無機フィラーが、平均粒径が5〜20μmの範囲で、平均粒径の異なる酸化アルミニウムを2種以上混合したものであること、
前記第2の無機フィラーが、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム又は窒化ホウ素から選択される少なくとも1種であること、及び
前記第1の無機フィラーと前記第2の無機フィラーの割合が1:0.5〜0.1であること、
を特徴とする熱伝導性エポキシ樹脂組成物。 - 前記第1の無機フィラーのモース硬度が6以上である、請求項1に記載の熱伝導性エポキシ樹脂組成物。
- 前記第1の無機フィラーが、平均粒径が5〜200μmの無機フィラーを含む、請求項1又は2に記載の熱伝導性エポキシ樹脂組成物。
- 請求項1〜3のいずれかに記載の熱伝導性エポキシ樹脂組成物を、金属箔又は有機フィルム上に形成してなる樹脂シート。
- 請求項1〜3のいずれかに記載の熱伝導性エポキシ樹脂組成物を、ガラスクロス、ガラス不織布または有機繊維基材に含浸し乾燥させてなるプリプレグ。
- 請求項4に記載の樹脂シート又は請求項5に記載のプリプレグを金属箔と積層して加熱加圧成型してなる金属積層板。
- 請求項6に記載の積層板を加工してなるプリント配線板。
- 請求項1〜3のいずれかに記載の熱伝導性エポキシ樹脂組成物を加熱成型させてなる成型体。
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