JP2010053224A - 熱伝導性樹脂シート、熱伝導板、熱伝導性プリント配線板及び放熱部材 - Google Patents
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Abstract
【課題】熱伝導性に優れ、成形性も損なうことなく、銅箔との接着力も十分に備えた熱伝導性樹脂シート、熱伝導板、熱伝導性プリント配線板及び放熱部材を提供する。
【解決手段】平均繊維径0.5〜10μm、繊維長さ25mm以下の炭素繊維2をバインダー樹脂で接合した炭素繊維不織布に、無機充填剤4を含む熱硬化性樹脂3を含浸したプリプレグからなる熱伝導性樹脂シートであって、無機充填剤として熱伝導率20W/m・K以上のものを含む熱伝導性樹脂シート1、及びそれを用いた熱伝導板、熱伝導性プリント配線板並びに放熱部材。
【選択図】図1
【解決手段】平均繊維径0.5〜10μm、繊維長さ25mm以下の炭素繊維2をバインダー樹脂で接合した炭素繊維不織布に、無機充填剤4を含む熱硬化性樹脂3を含浸したプリプレグからなる熱伝導性樹脂シートであって、無機充填剤として熱伝導率20W/m・K以上のものを含む熱伝導性樹脂シート1、及びそれを用いた熱伝導板、熱伝導性プリント配線板並びに放熱部材。
【選択図】図1
Description
本発明は、電子機器の熱源から発生した熱を、熱拡散等により放熱を行うのに適した熱伝導性樹脂シート、熱伝導板、熱伝導性プリント配線板及び放熱部材に関する。
従来、電子機器、電子部品等が発熱した際の放熱手段としては、熱伝導性の高い金属、たとえば銅やアルミニウム等からなる放熱体を用いて空気中へ熱を拡散することが行われていた。しかしながら、技術の進展に伴い、軽量化や素子の微細化が求められるようになり、それに加え、従来の放熱体では発熱量の増加にも対応しきれなくなりつつある。
また、例えば、LEDは各種ランプに比較して一般的に小型、低消費電力、長寿命等の利点を有しており次世代照明として期待されているが、その自己発熱によって、LED装置内部の温度が上昇し、その結果、LEDの発光効率の低下や照射光量が低減するという短所を有しており、その放熱機構の改善が急務である。このため、より高い熱伝導性を有する高熱伝導部材が要求されている。
このような要求により、軽量化、素子の微細化等に対応する高熱伝導部材としては、シリコーン樹脂や熱可塑高分子マトリックスにグラファイト粉末を分散させることによって、熱伝導特性を改善した熱伝導部材(例えば、特許文献1〜7参照。)やフレーク状グラファイト粒子を重合体結合体と共に圧縮成型した部材(例えば、特許文献8、9参照)等が提案されている。
特開昭61−145266号公報
特開平01−040586号公報
特開平03−009552号公報
特開平09−102562号公報
特開平09−283955号公報
特開2002−363421号公報
特開2003−105108号公報
特開平01−009869号公報
特開平11−001621号公報
しかしながら、熱伝導性の高いグラファイト粉末を樹脂や高分子マトリックスに分散させた場合、樹脂や高分子マトリックスは一般に熱伝導性が低く、またグラファイトの充填量を上げると成形性に不利になるため、高い熱伝導性を得ることは困難であった。また、圧縮成型では金型が必要になるという課題があった。
そこで、本発明は、このような欠点を克服し、熱伝導性に優れ、成形性も損なうことなく、銅箔との接着力も十分に備えた熱伝導性樹脂シート、熱伝導板、熱伝導性プリント配線板及び放熱部材を提供しようとするものである。
本発明者は、上記のような従来の課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、短繊維炭素繊維不織布に熱硬化性樹脂を含浸させて得られるプリプレグを形成する際に、熱硬化性樹脂として熱伝導性無機充填材を含む樹脂を用いることによって、該無機充填材が不織布中に分散、炭素繊維相互間に介在させることにより良好な熱伝導性が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明の熱伝導性樹脂シートは、平均繊維径0.5〜10μm、繊維長さ25mm以下の炭素繊維をバインダー樹脂で接合した炭素繊維不織布に、無機充填剤を含む熱硬化性樹脂を含浸したプリプレグからなる熱伝導性樹脂シートであって、無機充填剤として熱伝導率20W/m・K以上のものを含むことを特徴とするものである。
また、本発明の熱伝導板は、本発明の熱伝導性樹脂シートを1枚又は複数枚重ね合わせ、加熱加圧一体に成型してなることを特徴とするものである。
さらに、本発明の熱伝導性プリント配線板は、本発明の金属張り熱伝導板の外側に接着された金属板を加工することで、表面に導電性回路が形成されたことを特徴とするものである。
最後に、本発明の放熱部材は、本発明の熱伝導性プリント配線板の表面の一部を研削することによって、内包する炭素繊維を露出させたことを特徴とするものである。
本発明の熱伝導性樹脂シートによれば、放熱効率が高く、成形性にも優れた樹脂シートを提供することができ、これを用いた熱伝導板、熱伝導性プリント配線板及び放熱部材は、放熱効率の高いものとして発熱体を用いる電気・電子部品用の放熱部材として好適なものである。
以下、本発明について図面を参照しながら詳細に説明する。
まず、図1には、本発明の熱伝導性樹脂シートの一実施形態を示した。この図1に示した熱伝導性樹脂シート1は、炭素繊維2と、熱硬化性樹脂3と、無機充填材4と、から構成されている。
ここで用いる炭素繊維2は、高い熱伝導率を有する黒鉛質炭素繊維であり、このような炭素繊維からなる不織布を用いるものである。黒鉛質炭素繊維は、PAN系炭素繊維でもピッチ系炭素繊維でもどちらも使用できるが、高い熱伝導率が得られるピッチ系炭素繊維がより好適に使用できる。
ピッチ系炭素繊維は石油ピッチ又は石炭ピッチのうち、異方性ピッチを原料として、熔融紡糸、不融化、炭化などの工程を経て、最終的に1600℃〜3000℃程度の高温で熱処理することによって黒鉛化して製造されている。この高温での熱処理によって、黒鉛結晶の層間隔が狭くなると共に同時に結晶子の大きさが大きくなり、黒鉛の熱伝導性や電気伝導性が高くなることが知られている。
ここで用いる炭素繊維は、その繊維径が、熱硬化性樹脂バインダーの付与性、接着固定性、経済性などの点から0.5〜10μm程度の炭素繊維が好ましい。また、本発明の炭素繊維の線維長は比較的自由度が高く、炭素繊維が均一に分散した状態にすることができるように25mm未満であることが好ましく、15mm以下であることがより好ましい。繊維長の下限は、特に限定するのもではないが、この炭素繊維から不織布を形成したときに、その引っ張り強さ等の強度が低下しないように、3mm以上であることが好ましい。
このような炭素繊維から炭素繊維ウェブが形成されるが、炭素繊維ウェブは従来から一般的に行なわれている湿式抄造法又は乾式の繊維ウェブ製造装置により製造する方法で得ることができる。
そして、得られた炭素繊維ウェブは、アクリル樹脂やエポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂バインダーが液体の場合には含浸、固体の場合には散布、などの方法で付与した後、未架橋状態で1472Pa以上の面圧で加熱加圧処理することにより、熱硬化性樹脂バインダーを架橋硬化させて、炭素繊維不織布とすることができる。
そして、得られた炭素繊維不織布に、熱硬化性樹脂組成物を含浸して炭素繊維2と熱硬化性樹脂3とからなるプリプレグを形成するが、このとき用いる熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂等が挙げられる。そして、この熱硬化性樹脂組成物には、無機充填材4を配合して炭素繊維不織布の含浸用の樹脂組成物とするものである。
ここで、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合を例に、樹脂組成物の成分のより具体的な組合せを説明する。このとき樹脂組成物は、例えば、(A)エポキシ樹脂と、(B)エポキシ樹脂用硬化剤と、(C)硬化促進剤と、(D)無機充填材とを必須成分とし、このとき、(D)無機充填材を接着剤組成物全体に対し、15〜85質量%の割合で含有するものであることが特に好ましい。
ここで、本発明に用いる(A)エポキシ樹脂としては、1分子中に2個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されないが、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、ビフェニル骨格を含有するような多官能のエポキシ樹脂のいずれか、又はこれらの2種以上を混合したものを使用することができる。
また、樹脂組成物に難燃性を付与する場合は、一般的な難燃機構をもたせたエポキシ樹脂、例えば、ブロモ化エポキシ樹脂、リン変性エポキシ樹脂等を使用することにより達成することができる。
これらのエポキシ樹脂は、通常、溶剤に溶解して使用することができ、その溶剤としては、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂用硬化剤、エポキシ樹脂用硬化促進剤を溶解するものであればよく、接着剤の塗布乾燥工程において溶剤が残留しないように沸点が160℃以下のものであることが好ましい。
溶媒の具体的なものとしては、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、エチルセロソルブ、メチルセロソルブ、トルエン等が挙げられ、これらは単独又は2種以上混合して使用することができる。
本発明に用いる(B)エポキシ樹脂用硬化剤としては、通常、エポキシ樹脂の硬化に使用されている化合物であれば特に制限なく使用することができ、例えば、アミン硬化系としては、ジシアンジアミド、芳香族ジアミン等が挙げられ、フェノール硬化系としてはフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールA型ノボラック、トリアジン変性フェノールノボラック樹脂等が挙げられ、これらは単独又は2種以上を混合して使用することができる。
本発明に用いる(C)硬化促進剤としては、通常、エポキシ樹脂の硬化促進剤に使用されているものであり、2−エチル−4−イミダゾール、1−ベンジル−2−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物、三フッ化ホウ素アミン錯体、トリフェニルホスフィン等が挙げられる。これらの硬化促進剤は単独又は2種以上混合して用いることができる。
本発明に用いる(D)無機充填剤は、熱伝導率が20W/m・K以上の無機充填材を少なくとも1種類含有しているものであり、該無機充填材を含有させることによって、プリプレグが良好な熱伝導性を有するようにすることができる。
ここで、熱伝導率が20W/m・K以上の無機充填材としては、窒化ホウ素(熱伝導率:60W/m・K、密度:2.3g/cm3)、窒化珪素(熱伝導率:30W/m・K、密度:3.2g/cm3)、窒化アルミニウム(熱伝導率:170〜200W/m・K、密度:3.3g/cm3)、アルミナ(熱伝導率:20〜30W/m・K、密度:3.9g/cm3)等が挙げられる。
なかでも、凝集粒状の窒化ホウ素のものがより好適に用いられる。その理由は、密度が比較的小さいことから同じ質量比率では、より大きな体積効果が得られること、鱗片状(平板状)と比較して凝集粒状は全方位に存在する炭素繊維との良好な接続が得られるためである。
また、本発明に用いる(D)無機充填材としては、JIS K3362記載の標準篩い分け機械による篩い分け方法によって測定される粒度から求められる質量平均粒径D50が1〜30μmの無機充填材が好ましく使用できる。質量平均粒径D50が1μmより小さいと図2(a)にあるように充填による接点効果が得られなくなる可能性が高くなり、また質量平均粒径D50が30μmを超えると図2(b)にあるように炭素繊維間に良好に充填できなくなる可能性が高くなる。
これらと共に使用できる無機充填剤としては、特に制限なく、熱伝導率が20W/m・K未満の各種公知なものを併用することができる。例えば、水酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウムなどがある。耐薬品性が必要な用途には、アルミナ、水酸化アルミニウムが特に好ましく使用できる。
ここで、熱伝導率が20W/m・K未満の無機充填材を併用した場合には、用いる無機充填材全量における熱伝導率が20W/m・K以上の無機充填材の配合割合を体積比で20%以上とすることが好ましく、30%以上とすることが特に好ましい。
なお、本明細書において、熱伝導率は、レーザーフラッシュ法熱定数測定装置(真空理工株式会社製、商品名:TC−7000型)を用いて測定したものである。
なお、本明細書において、熱伝導率は、レーザーフラッシュ法熱定数測定装置(真空理工株式会社製、商品名:TC−7000型)を用いて測定したものである。
そして、無機充填剤の配合量は樹脂組成物全量中15〜85質量%であることが好ましく、40〜80質量%であることが特に好ましい。15質量%以下であると充分な熱伝導率が得られず、85質量%以上になると炭素繊維不織布への含浸性に劣るとともに、樹脂シートとその外側に配した金属板との接着力が弱くなる傾向にあるからである。
その他、この樹脂組成物には、必要に応じてエラストマー、レベリング剤、老化防止剤、可塑剤、顔料、染料、着色剤、酸化防止剤等の成分を、本発明の作用を阻害しない範囲で添加することができる。
本発明に用いる(A)〜(D)の樹脂組成物の構成成分の配合割合は、(A)エポキシ樹脂100質量部に対して、次の範囲の配合割合で用いることができ、(B)エポキシ樹脂用硬化剤は2〜50質量部の範囲であることが好ましく、(C)硬化促進剤は0.01〜5質量部の範囲であることが好ましい。このとき、(B)エポキシ樹脂用硬化剤の配合量は、(A)エポキシ樹脂と(B)エポキシ樹脂用硬化剤の当量比、すなわち、エポキシ基の数に対する、硬化剤のエポキシ基と反応する官能基(アミン基、水酸基等)の数の比が0.5〜1.5の範囲であることが特に好ましい。
これらの成分に加えて、難燃性を付与する場合には、臭素化合物、リン化合物、金属水和物を添加することができ、さらには必要に応じて微粉末の無機質又は有機質の充填剤、顔料、劣化防止剤等を本発明の効果を阻害しない範囲で添加配合することができる。
以上に述べた本発明の接着剤組成物は、これをアセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、エチルセロソルブ、メチルセロソルブ、トルエン等の好適な有機溶剤で希釈して樹脂溶液となし、これを炭素繊維不織布に含浸、乾燥することにより接着シートを製造することができる。
この熱伝導性樹脂シート1の製造方法は、上記でも説明しているが、図面を参照しながら改めて説明する。図3に記載されているように、まずは炭素繊維2を用意し(図3(a))、これを湿式抄造法等により炭素繊維ウェブ5とする(図3(b))。次に、得られた炭素繊維ウェブ5は、アクリル樹脂やエポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂バインダーが付与され、加熱加圧処理することにより、熱硬化性樹脂バインダーを架橋硬化させて、炭素繊維不織布6とする(図3(c))。この炭素繊維不織布6に熱硬化性樹脂組成物を含浸させて熱伝導性樹脂シート1を得る(図3(d))。
そして、このようにして得られた熱伝導性樹脂シートの1枚又は複数枚を重ね合わせ、これを加熱加圧一体に成形して熱伝導板とすることができる。この成形の際、140〜190℃、1〜10Paで20〜150分間の条件で加熱加圧することが好ましい。また、熱伝導性樹脂シートに金属板、離型フィルム等を重ねて熱伝導板とすることもできる。
このような熱伝導板は、加工も容易で、形状の自由度の高い熱伝導板として好適に利用できると共に、炭素繊維が熱硬化した樹脂により固定されているため、炭素繊維の飛散を防ぐことができる。そして、加工の際、熱伝導板の表面の全面又は一部を研削して内包する炭素繊維を露出させることによって、熱放出対象部分への放熱を促進させることができ放熱効率をより一層高めた熱伝導部材とすることができる。
また、この熱伝導板の表面に金属板を接続して設ければ、熱伝導板を通じて伝導されてくる発熱体の熱を放出するための熱放出対象部分に対して、金属板が熱的に接続する熱的接続部となることにより、発熱体の発生する熱が、熱伝導板及び金属板を通じて熱放出対象部分に伝えられる。熱放出対象部分は、金属板に対して直接ビス止め又ははんだ付けにより固定され、発熱体から伝えられた熱を金属板を介して熱放出対象部分に伝え、放出することができる。
そして、このような熱伝導板を成形する方法は、例えば、図4に示したように、熱伝導性樹脂シート1を複数枚重ね合わせ、その最外層に金属板7と、他方の最外層に離型フィルム8とを重ね(図4(a))、これを加熱・加圧一体成型することにより金属板付き熱伝導板10とすることができる(図4(b))。このとき熱伝導性樹脂シート1は積層体11として一体になっている。
ここで金属板7としては、アルミニウム、ステンレス等が使用でき、この熱伝導板を、プレス加工などの外形加工を行うことにより意匠性に優れるとともに、熱伝導性の高い筐体を得ることもできる。例えば、木工法により得られた筐体は強度が高く、かつ薄型化が可能であることから、小型軽量の要求が高い携帯用電子機器に好適に使用することができる。
これにより、発熱体の発生する熱は、熱伝導板の特性である良好な熱伝導性を利用して、金属板に伝えることができ、金属板に伝えられた熱は熱放出対象部分に効率よく伝えられ放出されるため、本発明の熱伝導板によれば発熱体の熱を簡単かつ確実に放出することができる。
さらに、この熱伝導板10について、金属板7を取り付ける装置等の形状に応じて加工し、積層体11は、表面積を大きくとれるような形状、例えば、断面積が波状となる形状に加工することで、その放熱効率を向上させることができる(図4(c))。この加工の際、積層体11の表面を研削して内部の炭素繊維を表面に露出させることによっても放熱効率を向上させることができる。このように熱伝導板10を加工することで、製品に適用することができる放熱部材20とすることができる。
また、本発明の熱伝導性樹脂シートは、これを用いて高熱伝導プリント配線板を製造することもできる。例えば、図5に示したように、熱伝導性樹脂シート1の1枚又は複数枚を重ね合わせて、その最外層には銅箔31付きカバーレイ32を積層して、熱伝導板の製造と同様に加熱加圧一体に成形することで銅箔付き積層板30とする。このとき、他方の面には離型フィルム8を重ねて成形をしてもよい。
そして、得られた銅箔付き積層板30の銅箔31を、定法により加工して導電性回路31aを形成することで、高熱伝導プリント配線板40を得ることができる。このようにして製造された高熱伝導プリント配線板40は、放熱性に優れ、放熱部材一体型の実装基板として用いることができる。
そして、図6に示したように、この高熱伝導プリント配線板40に、半導体チップ等の発熱体51を実装し、積層体11部分を放熱効率を高めるように加工すれば、放熱部材が一体化された半導体装置とすることができ、例えば、発熱体51としてLED等の発光部品を用いれば、放熱効果の高いLED照明ユニットとすることができる。
本発明によれば、発熱部品の実装基板として好適に使用することのできる実装基板が得られ、この基盤を用いることにより放熱部材一体型の放熱システムを形成することができる。
以下、本発明を実施例及び比較例により説明するが、本発明はこれらの実施例及び比較例によって限定されるものではない。以下の実施例及び比較例において「部」とは「質量部」を意味する。
(参考例1)炭素繊維不織布の製造
まず、図3に示すように、炭素短繊維(日本グラファイトファイバー製、商品名:XN−100;繊維径10μm、繊維長25mm)を原料として、スラリーを形成した後、短網傾斜方式による湿式抄造法により、目付け75g/cm2の炭素繊維ウェブを得た。この炭素繊維ウェブにフェノールノボラック型エポキシ樹脂と脂肪族ポリアミンの硬化剤からなる水溶性熱硬化性バインダーを固形分で4g/m2含浸し、120℃で予備乾燥した後、平板プレスにて面圧14720Pa、温度180度で5秒間、加熱加圧した後150度で3分間熱処理を行い、炭素繊維不織布を得た。
まず、図3に示すように、炭素短繊維(日本グラファイトファイバー製、商品名:XN−100;繊維径10μm、繊維長25mm)を原料として、スラリーを形成した後、短網傾斜方式による湿式抄造法により、目付け75g/cm2の炭素繊維ウェブを得た。この炭素繊維ウェブにフェノールノボラック型エポキシ樹脂と脂肪族ポリアミンの硬化剤からなる水溶性熱硬化性バインダーを固形分で4g/m2含浸し、120℃で予備乾燥した後、平板プレスにて面圧14720Pa、温度180度で5秒間、加熱加圧した後150度で3分間熱処理を行い、炭素繊維不織布を得た。
(実施例1)
(A)成分のエポキシ樹脂としてエポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名:YX4000H;エポキシ当量 195)を23部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤としてジシアンジアミドを1.2部、(C)成分の硬化促進剤として2−エチル−4−メチルイミダゾールを0.05部、(D)成分の無機充填剤として窒化ホウ素(電気化学工業株式会社製、商品名:SGPS;質量平均粒径 12μmの凝集球状粒子、熱伝導率 80W/m・K)を25部及びアルミナ(昭和電気工業株式会社製、商品名:AL−43PC;平均粒径 4μm、熱伝導率36W/m・K)を40部使用した。
(A)成分のエポキシ樹脂としてエポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン株式会社製、商品名:YX4000H;エポキシ当量 195)を23部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤としてジシアンジアミドを1.2部、(C)成分の硬化促進剤として2−エチル−4−メチルイミダゾールを0.05部、(D)成分の無機充填剤として窒化ホウ素(電気化学工業株式会社製、商品名:SGPS;質量平均粒径 12μmの凝集球状粒子、熱伝導率 80W/m・K)を25部及びアルミナ(昭和電気工業株式会社製、商品名:AL−43PC;平均粒径 4μm、熱伝導率36W/m・K)を40部使用した。
これらの成分をメチルエチルケトン/ジメチルホルムアミド=6/4(質量比)の混合溶媒に溶解又は分散させ、これを参考例1で得られた炭素繊維不織布(75g/m2)に塗布含浸し、180℃で3分間乾燥することで、樹脂質量比率 60%の熱伝導性樹脂シート(プリプレグ)を製造した。
上記、熱伝導性樹脂シート(プリプレグ)を5枚、さらにその両面に厚さ50μmの離型フィルム(三井化学株式会社製、商品名:TPX)を配置して、170℃に加熱した熱盤に挟み、5MPaの圧力で90分間加熱加圧一体に成形して熱伝導板を製造した。
(実施例2)
(A)成分のエポキシ樹脂を25部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を1.4部とし、(D)成分の無機充填材としては、窒化ホウ素を26部とし、アルミナの代わりに窒化ケイ素(電気化学工業株式会社製、商品名:SN−FI;質量平均粒径 2.4μm、熱伝導率 30W/m・K)36部を使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(A)成分のエポキシ樹脂を25部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を1.4部とし、(D)成分の無機充填材としては、窒化ホウ素を26部とし、アルミナの代わりに窒化ケイ素(電気化学工業株式会社製、商品名:SN−FI;質量平均粒径 2.4μm、熱伝導率 30W/m・K)36部を使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(実施例3)
(D)成分の無機充填材として、アルミナの代わりに他のアルミナ(昭和電気工業株式会社製、商品名:AS−10;平均粒径 40μm、熱伝導率 36W/m・K)に置き換えた以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(D)成分の無機充填材として、アルミナの代わりに他のアルミナ(昭和電気工業株式会社製、商品名:AS−10;平均粒径 40μm、熱伝導率 36W/m・K)に置き換えた以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(実施例4)
(A)成分のエポキシ樹脂を54部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を2.9部、(C)成分の硬化促進剤を0.1部とし、(D)成分としては窒化ホウ素のみを用い、これを9部使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(A)成分のエポキシ樹脂を54部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を2.9部、(C)成分の硬化促進剤を0.1部とし、(D)成分としては窒化ホウ素のみを用い、これを9部使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(実施例5)
(A)成分のエポキシ樹脂を15部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を0.9部とし、(D)成分としては窒化ホウ素のみを用い、これを95部使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(A)成分のエポキシ樹脂を15部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を0.9部とし、(D)成分としては窒化ホウ素のみを用い、これを95部使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(実施例6)
(D)成分の窒化ホウ素の代わりに他の窒化ホウ素(電気化学工業社製、商品名:MGP;質量平均粒径 13μmの鱗片状粒子、熱伝導率 80W/m・K)を25部使用した以外は実施例1と同様に行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(D)成分の窒化ホウ素の代わりに他の窒化ホウ素(電気化学工業社製、商品名:MGP;質量平均粒径 13μmの鱗片状粒子、熱伝導率 80W/m・K)を25部使用した以外は実施例1と同様に行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(比較例1)
(A)成分のエポキシ樹脂を17部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を0.9部、(D)成分としてシリカ(熱伝導率 2W/m・K)のみを75部使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(A)成分のエポキシ樹脂を17部、(B)成分のエポキシ樹脂用硬化剤を0.9部、(D)成分としてシリカ(熱伝導率 2W/m・K)のみを75部使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(比較例2)
炭素繊維不織布の代わりにガラス短繊維不織布(75g/m2)を使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
炭素繊維不織布の代わりにガラス短繊維不織布(75g/m2)を使用した以外は実施例1と同様に操作を行い、熱伝導性樹脂シート及び熱伝導板を製造した。
(金属板付き熱伝導板の製造)
実施例1〜6及び比較例1,2において製造された熱伝導性樹脂シートごとに、それぞれ5枚重ね合わせ、その一方の面に離型フィルム(三井化学製、製品名 TPX)、他方の面に150μmの銅箔を配した後、これをステンレス板に扶持して、170度に加熱した熱盤に挟み、5MPaの圧力で90分間加熱加圧一体に成形して、8種類の金属板付き熱伝導板を製造した。
実施例1〜6及び比較例1,2において製造された熱伝導性樹脂シートごとに、それぞれ5枚重ね合わせ、その一方の面に離型フィルム(三井化学製、製品名 TPX)、他方の面に150μmの銅箔を配した後、これをステンレス板に扶持して、170度に加熱した熱盤に挟み、5MPaの圧力で90分間加熱加圧一体に成形して、8種類の金属板付き熱伝導板を製造した。
さらに、外形加工機にて、熱伝導性樹脂シートの積層体部分を所定の形状及び寸法に加工して、表面積を大きくするとともに炭素繊維を露出するようにして金属板つき放熱部材を得た。
(熱伝導性プリント配線板の製造)
実施例1〜6及び比較例1,2において製造された熱伝導性樹脂シートごとに、それぞれ5枚重ね合わせ、さらに表裏に離型フィルム(三井化学製、製品名 TPX)を配した後、これをステンレス板に扶持して、170度に加熱した熱盤に挟み、5MPaの圧力で90分間加熱加圧一体に成形して熱伝導板を製造した。
実施例1〜6及び比較例1,2において製造された熱伝導性樹脂シートごとに、それぞれ5枚重ね合わせ、さらに表裏に離型フィルム(三井化学製、製品名 TPX)を配した後、これをステンレス板に扶持して、170度に加熱した熱盤に挟み、5MPaの圧力で90分間加熱加圧一体に成形して熱伝導板を製造した。
上記熱伝導板の上面に銅箔付きカバーレイ(京セラケミカル製、製品名:TFA−560)を重ね合わせ、熱プレスにより160℃、5MPaの条件で1時間加熱加圧接着し、炭素繊維不織布−エポキシ銅張り積層板を製造した。
得られた銅張り積層板の銅箔面にエッチングレジストを形成し、写真法にて回路パターンを形成し、塩化第二銅で余分な銅箔をエッチング除去して印刷回路を形成して、8種類の熱伝導性プリント配線板を製造した。
〔試験例〕
次に、熱伝導率、銅箔引き剥がし強さ、半田耐熱性について次のように試験を行い、実施例及び比較例で得られた熱伝導性樹脂シート、積層板の特性を調べて表1に示した。
次に、熱伝導率、銅箔引き剥がし強さ、半田耐熱性について次のように試験を行い、実施例及び比較例で得られた熱伝導性樹脂シート、積層板の特性を調べて表1に示した。
このとき、試験は次のように行った。
熱伝導率:実施例1〜5及び比較例1〜6の熱伝導性樹脂シートを、所定枚数重ね合わせて、170℃、5MPa、60分の条件で加熱、加圧して硬化させ、一体に成形した後、縦5mm×横5mm×厚さ1mmの試験片を作製し、レーザーフラッシュ法にて熱伝導率を測定した。
銅箔引き剥がし強さ:実施例1〜5及び比較例1〜6で得られた熱伝導性樹脂シート5枚と35μm銅箔(古河電工社製、商品名:GPS)1枚とを、重ね合わせて、170℃、5MPa、60分の条件で加熱、加圧して硬化させ、一体に成形した後、JIS C6481に準拠して銅箔の基材からの90度方向引きはがし強さを測定した。
半田耐熱性:銅箔引き剥がし強さで作成した積層板を用い、JIS C6481に準拠して半田耐熱性を確認した。300℃の半田浴に10秒間フロートさせてフクレの有無を調査した。評価は次の基準により示した。
○:フクレ無し、△:一部でフクレ、×:全てでフクレ
1…熱伝導性樹脂シート、2…炭素繊維、3…熱硬化性樹脂、4…無機充填材、5…炭素繊維ウェブ、6…炭素繊維不織布、7…金属板、8…離型フィルム、10…熱伝導板、11…積層体、20…放熱部材、30…金属張り熱伝導板、31…銅箔、32…カバーレイ、40…熱伝導性プリント配線板、51…発熱体
Claims (9)
- 平均繊維径0.5〜10μm、繊維長さ25mm以下の炭素繊維をバインダー樹脂で接合した炭素繊維不織布に、無機充填剤を含む熱硬化性樹脂組成物を含浸したプリプレグからなる熱伝導性樹脂シートであって、
前記無機充填剤として、熱伝導率が20W/m・K以上のものを含むことを特徴とする熱伝導性樹脂シート。 - 前記炭素繊維が、炭素化され、黒鉛化された炭素繊維であることを特徴とする請求項1に記載の熱伝導性樹脂シート。
- 前記熱硬化性樹脂組成物が、(A)エポキシ樹脂と、(B)エポキシ樹脂用硬化剤と、(C)硬化促進剤と、(D)無機充填剤と、を必須成分とし、前記(D)無機充填剤が樹脂組成物中に15〜85質量%の割合で含有することを特徴とする請求項1又は2記載の熱伝導性樹脂シート。
- 前記(D)無機充填剤の質量平均粒径D50が1〜30μmであることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項記載の熱伝導性樹脂シート。
- 請求項1乃至4のいずれか1項記載の熱伝導性樹脂シートを1枚又は複数枚重ね合わせ、加熱加圧一体に成型してなることを特徴とする熱伝導板。
- 前記熱伝導板の表面を研削することで、内包する炭素繊維を露出させたことを特徴とする請求項5記載の熱伝導板。
- 請求項5又は6記載の熱伝導板の片面又は両面に、金属板を積層一体化したことを特徴とする金属張り熱伝導板。
- 請求項7記載の金属張り熱伝導板の外側に接着された金属板を加工することで、表面に導電性回路を形成したことを特徴とする請求項7記載の熱伝導性プリント配線板。
- 請求項8記載の熱伝導性プリント配線板の表面の一部を研削することによって、内包する炭素繊維を露出させたことを特徴とする放熱部材。
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