WO2010070890A1 - プリプレグ及びその製造方法とこれを用いたプリント配線板 - Google Patents

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WO2010070890A1
WO2010070890A1 PCT/JP2009/006906 JP2009006906W WO2010070890A1 WO 2010070890 A1 WO2010070890 A1 WO 2010070890A1 JP 2009006906 W JP2009006906 W JP 2009006906W WO 2010070890 A1 WO2010070890 A1 WO 2010070890A1
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prepreg
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insulating layer
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朝日俊行
谷直幸
北川祥与
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パナソニック株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a printed wiring board on which a heat generating electronic component is mounted, a metal substrate, a prepreg used as an insulating layer thereof, and a manufacturing method thereof.
  • a printed wiring board on which an electronic component that generates a large amount of heat such as a power semiconductor is mounted includes a metal substrate composed of a metal heat radiating plate, a copper foil, and an adhesive layer that bonds them.
  • the thermal conductivity of the adhesive layer serving as an insulating layer in order to transmit heat of the electronic component to the heat radiating plate, efforts are made to improve the thermal conductivity of the adhesive layer serving as an insulating layer. For example, the filling amount of the inorganic filler having high thermal conductivity is increased. As described above, many attempts have been made to add inorganic fillers at high density to the resin composition used as the adhesive layer.
  • printed wiring boards on which high-performance semiconductors are mounted have a multilayer board configuration in order to support high-density mounting.
  • a wiring board a plurality of members composed of a prepreg having a glass cloth and an epoxy resin and a copper foil serving as a wiring pattern are laminated and cured.
  • Such a multilayer board does not include a heat sink and the thermal conductivity of the prepreg is low. That is, heat countermeasures are not taken into consideration.
  • the multilayer board contains a small amount (about 20 vol%) of silica and aluminum hydroxide in consideration of the strength of the substrate, the coefficient of thermal expansion, and flame retardancy. Since most multilayer printed wiring boards are drilled, they are filled with an inorganic filler with low Mohs hardness for the purpose of improving drilling accuracy (for example, Patent Document 1).
  • the printed wiring board has not been considered much as a heat countermeasure.
  • the mounted electronic components are in direct contact with the printed wiring board, and heat can be effectively propagated by improving the thermal conductivity of the insulating layer. Therefore, there is a possibility that the substrate itself can be used as a new heat countermeasure that achieves the effect of a heat sink.
  • the substrate itself can be used as a new heat countermeasure that achieves the effect of a heat sink.
  • the substrate in the case of a conventional printed wiring board having a multilayer board structure, not only thermal conductivity but also compatibility with drill workability is indispensable.
  • the metal substrate is not drilled, the drill workability is not taken into consideration, and a hard inorganic filler having high thermal conductivity such as alumina is used.
  • the filling rate is large in order to improve the thermal conductivity.
  • the present invention is a printed wiring board and a prepreg thereof in consideration of not only the thermal conductivity but also the wear resistance of the drill blade.
  • the prepreg of the present invention is produced by impregnating a glass woven fabric or glass nonwoven fabric substrate with a resin composition containing an inorganic filler.
  • the filling ratio of the inorganic filler to the prepreg is set to 30 vol% or more and 70 vol% or less.
  • the inorganic filler contains 67 vol% or more of the inorganic filler with a thermal conductivity of 9 W / mK or more and a Mohs hardness of 6 or less.
  • the thermal conductivity of the prepreg and the printed wiring board after molding can be improved. Further, by setting the Mohs hardness of the inorganic filler to 6 or less, high drillability can be realized even at a high filling rate of the inorganic filler. In addition, the high thermal conductivity of the inorganic filler effectively dissipates heat during drilling, which can reduce the melting of the resin as the temperature rises. The decline in sex can be suppressed.
  • the heat of the electronic component can be diffused to the printed wiring board and the heat dissipation can be improved. Therefore, it is possible to reduce the temperature of the electronic component, and it is possible to achieve high-density mounting, high functionality, high power, small size, and high functionality of the electronic component.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a prepreg according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a printed wiring board using the prepreg shown in FIG.
  • FIG. 3 is a diagram showing the relationship between the Hit number and the remaining rate of the drill blade when aluminum oxide is blended as an inorganic filler in the embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a diagram showing the relationship between the Hit number and the remaining rate of the drill blade when magnesium oxide is blended as an inorganic filler in the embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a diagram showing the relationship between the Hit number and the remaining rate of the drill blade when magnesium carbonate is blended as an inorganic filler in the embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a sectional view of a prepreg according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a sectional view of a printed wiring board using the prepreg shown in FIG.
  • the prepreg 10 is formed by impregnating a base material of a glass woven fabric or glass nonwoven fabric composed of fibers 13 with a resin composition in which an inorganic filler 12 is dispersed in a resin 11. Yes.
  • the printed wiring board 20 has an insulating layer 21 obtained by curing the prepreg 10.
  • the printed wiring board 20 includes an insulating layer 21, a wiring pattern 22, and a through-hole electrode 23.
  • the wiring pattern 22 is formed on at least one surface (upper surface and / or lower surface) orthogonal to the stacking direction of the insulating layers 21.
  • the through-hole electrode 23 is formed so as to penetrate at least one of the insulating layers 21.
  • Solder resists 24 may be formed on the upper and lower surfaces of the printed wiring board 20 as necessary.
  • the through-hole electrode 23 is formed by forming a hole in the insulating layer 21 and then subjecting the wall surface along the hole to through-hole plating. Further thereafter, the hole may be filled with a conductive paste, solder, resin or the like.
  • the structure of the printed wiring board 20 is not limited to the above-described through-hole substrate. It may be a build-up substrate or the like in which an insulating layer is newly laminated using the through-hole substrate or the like as a core, and an interlayer connection is formed by plating wiring or the like in a non-through hole formed by laser processing or the like.
  • the resin 11 used for the prepreg 10 is not particularly limited.
  • epoxy resin, polyimide resin, triazine resin, phenol resin, melamine resin, and modified resins of these resins can be used. Further, two or more of these resins may be mixed and used, or a curing agent or a curing accelerator may be used as necessary.
  • an epoxy resin when an epoxy resin is used, characteristics such as heat resistance, strength, and adhesiveness are suitable for a printed wiring board.
  • polyimide resin heat resistance and flexibility can be added to the printed wiring board.
  • a curing agent for example, dicyandiamide, diaminodiphenylmethane, diaminodiphenylsulfone, phthalic anhydride, pyromellitic anhydride, and polyfunctional phenols such as phenol novolac and cresol novolac can be used.
  • the curing agent can be used alone or in combination of two or more, and the type and amount thereof are not limited and can be appropriately determined.
  • a hardening accelerator it can use variously similarly to the hardening
  • the glass woven / nonwoven fabric formed of the fibers 13 has an effect of increasing the strength of the prepreg as a structure in the prepreg. Thereby, control of the thermal expansion coefficient after hardening, dimensional stability, and mechanical strength can be improved.
  • the thickness of the glass woven / nonwoven fabric is desirably 10 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less. When the thickness of the glass woven fabric / nonwoven fabric is less than 10 ⁇ m, the mechanical strength, for example, the tensile strength, of the prepreg 10 or the printed wiring board 20 formed by curing the prepreg 10 may be affected. When the thickness of the glass woven fabric / nonwoven fabric exceeds 300 ⁇ m, the influence on the drying process at the time of producing the prepreg 10 increases. That is, when it is too thick, it becomes difficult to dry, which causes problems such as taking time.
  • Inorganic fillers are generally often added to resins for thermal expansion, elastic modulus control and flame retardancy addition, and often have a filling rate of 20 vol% or less with respect to the prepreg of the inorganic filler.
  • the inorganic filler 12 is used at a filling rate of 30 vol% or more and 70 vol% or less with respect to the prepreg 10.
  • the inorganic filler 12 contains 67 vol% or more of a component having a thermal conductivity of 9 W / mK or more and a Mohs hardness of 6 or less. That is, components having a thermal conductivity of 9 W / mK or more and a Mohs hardness of 6 or less are used at a filling rate of 20 vol% or more and 47 vol% or less with respect to the prepreg 10.
  • the component of such inorganic filler 12 for example, boron nitride, magnesium oxide, zirconium silicate, magnesium hydroxide, zirconium silicate, magnesium carbonate, aluminum hydroxide, mullite and the like can be used.
  • the thermal conductivity of the printed wiring board 20 using the prepreg 10 can be set to 0.8 W / mK or higher.
  • Thermal conductivity of insulating layer of printed wiring board using glass epoxy board of general FR-4 (glass woven fabric + epoxy resin, standard indicating structure and heat resistance) as the base material of printed wiring board is 0.4W / MK or so. That is, the ability of a general printed wiring board to diffuse heat is considerably low.
  • the thermal conductivity is 0.8 W / mK, the thermal resistance of the insulating layer 21 is halved. Therefore, the heat of the electronic component that generates heat can be effectively dispersed, and the temperature of the electronic component can be reduced.
  • thermal resistance is a value representing the difficulty in transmitting temperature, and is the amount of temperature rise per unit calorific value.
  • the thermal resistance unit is K / W, and is calculated by the following formula.
  • Thermal resistance (temperature difference ⁇ thickness) / (thermal conductivity ⁇ area)
  • the thermal conductivity of the insulating layer 21 is 0.8 W / mK, this value is considerably lower than that of the copper foil of about 400 W / mK, but the thermal conductivity of the slowest part of thermal diffusion can be improved. Therefore, a great effect can be obtained. Also, the large area (volume) of the insulating layer 21 is a major factor for reducing the thermal resistance.
  • the prepreg 10 In order for the prepreg 10 to have a thermal conductivity exceeding 20.0 W / mK, it is necessary to use a filler having a higher thermal conductivity. Therefore, if diamond is removed, a semiconductor such as SiC or a metal-based material is used as the inorganic filler 12. In that case, the insulating property of the insulating layer 21 may deteriorate. Therefore, in reality, the thermal conductivity of the prepreg 10 after curing is 20.0 W / mK or less.
  • heat generated during drilling can be dispersed. Therefore, the fall of drill workability, such as embedding of a drill blade groove accompanying the temperature rise of the resin 11, can be suppressed. Furthermore, since local heat generation at the tip of the drill is also suppressed, it leads to reduced wear of the drill and deformation of the shape. This is also suitable for reducing the drill diameter. Suppressing heat leads to a faster drilling process.
  • the thermal conductivity of the printed wiring board 20 is lowered.
  • the vol% is defined here in order to make the effect on the thermal conductivity and drilling workability constant even if the inorganic filler is changed to a different density.
  • a plurality of materials having different densities are defined, it is essentially not possible to describe them in wt%.
  • the thermal conductivity when formed on the substrate can obtain a desired value by defining the filling rate of the inorganic filler 12 having a high thermal conductivity with respect to the entire prepreg 10 including the glass woven fabric / nonwoven fabric. it can.
  • the thermal conductivity of the prepreg 10 can be 0.8 W / mK or more.
  • the filling rate of the inorganic filler 12 in the prepreg 10 it is effective to increase the proportion of the inorganic filler 12 in the resin composition in the resin composition. It is also effective to increase the ratio of the resin composition in the prepreg 10. This is because the glass fabric / nonwoven fabric has a low thermal conductivity.
  • the filling rate of the inorganic filler 12 in the prepreg 10 can be set to 30 vol% or more.
  • the filling rate of the inorganic filler 12 in the prepreg 10 can be 30 vol% or more by setting the filling rate of the resin composition in the prepreg 10 to 50 vol% or more.
  • the filling rate with respect to the prepreg 10 of the inorganic filler 12 exceeds 70 vol%, the melt viscosity of the prepreg 10 is increased, or the adhesive force between the copper foil to be the wiring pattern 22 and the prepreg 10 is decreased. 20 may be difficult to mold.
  • the filling rate of the resin composition in the prepreg 10 exceeds 95 vol%, the strength may be insufficient due to a decrease in the ratio of the glass woven fabric / nonwoven fabric that is a structure.
  • the filling rate of the inorganic filler 12 in the resin composition exceeds 90 vol%, the viscosity of the mixture (varnish) of the resin 11, the inorganic filler 12, and the solvent increases, and impregnation becomes difficult when producing the prepreg 10. . Further, since the absolute amount of the resin 11 is insufficient, the melt viscosity of the prepreg 10 also increases. Therefore, the flowability at the time of forming the printed wiring board 20 is significantly lowered, and the reliability of the printed wiring board 20 may be lowered.
  • the hardness of the drill blade used for drilling is 9 for the Mohs hardness of chrome plating and 10 for the diamond-coated drill blade.
  • the Mohs hardness of the inorganic filler 12 needs to be at least equal to or less than the drill blade, and is desirably 6 or less. When the Mohs hardness is 4 or less, the drillability can be further improved. The smaller the Mohs hardness of the inorganic filler 12 is, the better the drilling workability is. However, the lower limit of the Mohs hardness of the inorganic filler 12 that is an inorganic material is about 1.
  • the thermal expansion coefficient of the inorganic filler 12 is smaller than the thermal expansion coefficient of the resin 11, and if the filling rate of the inorganic filler 12 to the prepreg 10 is increased, the thermal expansion coefficient after the prepreg 10 is cured, particularly in the thickness direction.
  • the thermal expansion coefficient can be reduced. By reducing the thermal expansion coefficient in the thickness direction, the reliability of the through hole is improved.
  • the through-hole electrode 23 is formed by plating after drilling. Therefore, the plating part has a thermal expansion coefficient of a metal material (generally copper).
  • a metal material generally copper
  • the coefficient of thermal expansion is 45 ppm / ° C. or less
  • the reliability is high and the durability against thermal shock and thermal cycle is improved, which is desirable. That is, it is preferable that the linear expansion coefficient in the thickness direction of the insulating layer 21 obtained by curing the prepreg 10 is 45 ppm / ° C. or less in the range of the glass transition temperature Tg or less of the insulating layer 21. Furthermore, reliability is further improved by setting it as 35 ppm / degrees C or less.
  • the inorganic filler 12 desirably has a polyhedral shape, and is preferably a cubic shape or a rectangular parallelepiped shape, or a mixture thereof.
  • a polyhedral shape In order to improve the thermal conductivity, it is necessary to increase the filling rate of the inorganic filler 12. Therefore, an inorganic filler close to a spherical shape is often used, but an increase in the inorganic filler 12 leads to a reduction in drill workability. If the filling rate is the same, contact between the flat surfaces of the inorganic filler 12 is desirable as heat propagation. Therefore, thermal conductivity can be improved by using the polyhedral inorganic filler 12.
  • the polyhedron shape means a solid body having a flat surface portion, and does not mean that there is no curved surface portion at all.
  • a cube or a rectangular parallelepiped shape can increase the contact area.
  • a plate-like or needle-like inorganic filler having an aspect ratio of 3 or more has low kneadability and an increased melt viscosity.
  • a shape with an aspect ratio of 2.5 or less is desirable because it can improve the thermal conductivity while preventing an increase in melt viscosity.
  • the inorganic filler 12 heat transfer is improved and a reduction in drill workability can be suppressed, and the insulating layer 21 can be formed even with a relatively small filling amount. Thermal conductivity can be improved.
  • the thermal conductivity tends to be higher. Further, by improving the crystallinity, the surface becomes smooth and the BET specific surface area and the DBP (dibutyl phthalate) absorption amount defined in JIS K-6221-1982 are reduced. Also, the shape tends to be a shape corresponding to the crystal system. Therefore, the kneadability can be improved and the melt viscosity can be reduced. The smoothness of the surface also contributes to the improvement of heat propagation.
  • An inorganic filler having a cubic or tetragonal crystal structure is desirable as the inorganic filler 12 because it tends to grow into a substantially cubic or substantially rectangular parallelepiped shape.
  • the degree of crystallinity can be easily measured by, for example, the half width of the peak in X-ray diffraction.
  • the half width of the peak on the (200) plane is 0.3 ° or less.
  • the half-value widths of the peaks on the (111) plane and the (220) plane are also small, preferably 0.3 degrees or less.
  • the inorganic filler 12 may be used after being surface-treated. Surface treatment can improve moisture resistance, adhesive strength, and dispersibility. As the surface treatment, in addition to the silane coupling agent, titanate coupling agent, phosphoric acid ester, sulfonic acid ester, and carboxylic acid ester, the inorganic filler 12 may be coated with an alumina, silica coat, or silicone material. In order to increase the filling rate of the inorganic filler 12, a plurality of types of inorganic fillers having different particle size distributions may be selected and used in combination. Moreover, you may mix several inorganic fillers with the inorganic filler which adds a flame retardance, the inorganic filler which reduces a thermal expansion coefficient, etc.
  • the prepreg 10 may contain materials such as a flame retardant and a colorant in addition to the inorganic filler 12, the glass woven / nonwoven fabric, and the resin 11.
  • the prepreg 10 Next, an example of a method for manufacturing the prepreg 10 will be described. First, a predetermined amount of resin 11, inorganic filler 12, and solvent are stirred and kneaded to prepare a varnish. The glass woven fabric / nonwoven fabric is impregnated with this varnish, followed by drying by heating to remove the solvent, and the varnish is made into a semi-cured state. In this way, the prepreg 10 is produced. Moreover, there may be a step of pretreating the inorganic filler 12.
  • a method for producing a printed wiring board 20 having high thermal conductivity and good drillability using the prepreg 10 will be described.
  • copper foils are stacked on both main planes of the prepreg 10 to constitute a laminated plate.
  • the laminated plate is heated and pressurized to cure the prepreg 10 to form the insulating layer 21 and to integrate the insulating layer 21 and the metal foil.
  • a copper clad laminate is formed.
  • two or more prepregs 10 may be stacked, a copper plate may be stacked on both main planes serving as the outermost layers to form a laminated plate, and the laminated plate may be heated and pressed to form a copper-clad laminate.
  • the copper foil of the copper clad laminate is patterned into a predetermined shape.
  • a general method that is, a series of procedures of photoresist formation, exposure, development, etching, and photoresist removal can be used.
  • the multilayer board can be configured by repeating the lamination of the prepreg 10 and the copper foil and the patterning of the copper foil as necessary.
  • the printed wiring board 20 includes the insulating layer 21 obtained by curing the prepreg 10 and the wiring patterns 22 formed on the upper and lower surfaces of the insulating layer 21.
  • a copper foil may be stacked on at least one of the surfaces of the prepreg 10 perpendicular to the stacking direction. That is, the wiring pattern 22 may be formed only on one surface of the insulating layer 21. In addition to the copper foil, other metal foil such as nickel foil may be used.
  • a hole is formed in a predetermined position of the copper-clad laminate or multilayer board by drilling or laser. Further, through-hole plating is performed by performing copper plating on the hole portion to form a through-hole electrode 23 which is an interlayer connection electrode. Thereafter, the outermost copper foil is patterned to form upper and lower wiring patterns 22. A solder resist 24 or the like is formed as necessary to complete the printed wiring board 20.
  • the interlayer connection electrode may be formed by filled plating or paste connection other than through-hole plating. That is, a printed wiring board such as a build-up board may be used.
  • the prepreg 10 can be used not only as a constituent material of the printed wiring board 20 but also as an adhesive material between the copper foil of the metal substrate and the heat sink.
  • the prepreg 10 and its manufacturing method and the printed wiring board 20 using the prepreg 10 it is possible to reduce the size and height of a device that requires heat dissipation, such as a cellular phone, a television, or electrical equipment or industrial use. Performance improvement is possible.
  • Example 1 First, the Mohs hardness of the inorganic filler 12 was examined.
  • the inorganic filler 12 aluminum oxide (Sumitomo Chemical Co., Ltd .: Mohs hardness 9, thermal conductivity 30 W / mK), magnesium oxide (Kamishima Chemical Industry Co., Ltd .: Mohs hardness 6, thermal conductivity 60 W / mK), magnesium carbonate (Kanshima Chemical)
  • the drill workability was examined using a Mohs hardness of 3 and a thermal conductivity of 4 to 10 W / mK.
  • the particle size of the inorganic filler 12 is all in the range of 1 to 5 ⁇ m.
  • the inorganic filler 12 was blended with an epoxy resin (bisphenol F type + curing agent) as the resin 11, and diffused with a disper mill using methyl ethyl ketone as a solvent to prepare a varnish.
  • This varnish was impregnated into a glass woven fabric (# 1080: weight 48 g / m 2 ) to prepare a prepreg 10.
  • the ratio of the inorganic filler 12 in the resin composition was adjusted in the range of 20 vol% or more and 90 vol% or less.
  • the thickness of the prepreg 10 was adjusted. By these methods, the filling ratio of the inorganic filler 12 to the prepreg 10 was adjusted to be 10, 30, 50, and 70 vol%, respectively.
  • sample substrates were drilled, and the change in the drill blade diameter after 1000, 2000, 3000 Hit was measured.
  • the diameter of the drill before the test is 0.5 mm.
  • the sample board was processed between an aluminum entry board with a thickness of 0.12 mm and a backup board made of a bake board with a thickness of 1.5 mm.
  • FIG. 3 show the results when aluminum oxide is used as the inorganic filler 12, when magnesium oxide is used, and when magnesium carbonate is used.
  • the wear amount of the drill is as large as 8.1% when 3000 Hit is applied even to a sample substrate in which the filling rate of the inorganic filler 12 in the prepreg 10 is 10 vol%.
  • the wear amount of the drill is 11.8%, which exceeds 10%.
  • the wear amount of the drill is 8.2% even when the filling rate is 70 vol%, and when magnesium carbonate is used as shown in FIG. 5.
  • the wear amount of the drill was 4.0%.
  • the wear rate of reference R-1566 was 1.0%.
  • Example 2 Next, using four types of magnesium oxide (manufactured by Kamishima Chemical Co., Ltd., manufactured by Tateho Chemical Co., Ltd.) Sample A to Sample D as the inorganic filler 12, the relationship between the crystallinity of the inorganic filler 12 and the thermal conductivity was examined.
  • the particle size of the inorganic filler 12 is all in the range of 1 to 5 ⁇ m.
  • the preparation procedure of the prepreg 10 was the same as in Experiment 1, and the filling rate of the inorganic filler 12 with respect to the prepreg 10 was set to 30 vol%. At that time, the ratio of the inorganic filler 12 in the resin composition was adjusted in the range of 40 vol% or more and 90 vol% or less, and the thickness of the prepreg 10 was adjusted.
  • the four prepregs 10 thus produced were laminated, and a copper foil having a thickness of 18 ⁇ m was laminated on the upper and lower outermost layers, and heated (180 ° C. ⁇ 1 h) and pressurized (2 MPa) with a hot press. After this molding, all the copper foil was removed by etching and processed into a disk shape having a diameter of about 12.7 mm to produce a thermal conductivity evaluation sample. The thermal conductivity was measured at three locations using a xenon flash analyzer (manufactured by NETZSCH). In order to measure the degree of crystallinity, powder X-ray diffraction was performed using the inorganic filler 12 as a sample. The obtained result was analyzed with analysis software (Jade), (111) plane, (200) plane, and (220) plane peaks were detected, and the half width of each peak was calculated.
  • analysis software Jade
  • (111) plane, (200) plane, and (220) plane peaks were detected, and the half width of each
  • Table 1 shows the relationship between the half-value width of the (200) plane of the inorganic filler 12 and the thermal conductivity of the evaluation sample.
  • Table 1 shows that the smaller the half width of the inorganic filler 12, the higher the thermal conductivity of the evaluation sample. If the half width is 0.3 or less as in samples A to C, the thermal conductivity is 0.8 W / mK or more. Also, the variation is small. This is thought to be due to the fact that the thermal conductivity of the crystal itself is high and the thermal propagation property is improved.
  • the inorganic filler 12 is not limited to magnesium oxide, and similar results were obtained when other materials having a Mohs hardness of 6 or less were used as the inorganic filler 12.
  • the thermal conductivity of the prepreg 10 is 0.8 W if the half width of the peak on the (200) plane in powder X-ray diffraction using Cu—K ⁇ rays of the inorganic filler 12 is 0.3 degrees or less. / MK or more, which is preferable.
  • the prepreg 10 and the evaluation sample were prepared in the same manner as in Experiment 2 for the samples E to N in which the filling ratio in the prepreg 10 as the inorganic filler 12 of each material was changed. And thermal conductivity was measured.
  • the filling ratio of the entire inorganic filler 12 in the prepreg 10 is the same (30 vol%) except for the sample G.
  • the relationship between the composition of each sample and the thermal conductivity of the evaluation sample is shown in (Table 2).
  • the numerical value of heat conductivity is an average value of three places.
  • mullite and aluminum oxide which are materials of 9 W / mK or higher, have a thermal conductivity of 0.8 W / mK or higher in samples H to N of 67 vol% or higher in the inorganic filler 12. . Similar results were obtained even when three or more kinds of materials were included.
  • the inorganic filler 12 contains a component having a thermal conductivity of 9 W / mK or more in a volume ratio of 2/3, that is, 67 vol% or more, the thermal conductivity of the prepreg 10 is set to 0.8 W / mK or more. Can do.
  • the inorganic filler 12 needs to contain 67 vol% or more of a component having a thermal conductivity of 9 W / mK or more and a Mohs hardness of 6 or less.
  • the thermal conductivity of the prepreg 10 does not reach 0.8 W / mK unless the filling rate of the inorganic filler 12 with respect to the prepreg 10 is less than 30 vol%. Therefore, the filling rate of the inorganic filler 12 with respect to the prepreg 10 needs to be 30 vol% or more.

Abstract

　プリプレグは無機フィラを含有する樹脂組成物をガラス織布又はガラス不織布の基材に含浸させて作製される。このプリプレグにおいて、無機フィラのプリプレグに対する充填率を３０ｖｏｌ％以上、７０ｖｏｌ％以下とする。また無機フィラは、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上かつモース硬度６以下の成分を無機フィラ中６７ｖｏｌ％以上含んでいる。

Description

プリプレグ及びその製造方法とこれを用いたプリント配線板
　本発明は、発熱する電子部品を実装するプリント配線板、金属基板及び、その絶縁層として用いられるプリプレグ及びその製造方法に関する。
　近年、機器の小型化・高性能化に伴い、高機能半導体、パワー半導体、トランス等の電子部品の発熱が課題となっている。その対策として、ヒートシンクや、ファン、ヒートパイプ等が用いられている。パワー系半導体等の発熱の大きい電子部品を実装するプリント配線板には、金属の放熱板と、銅箔と、これらを接着する接着剤層とで構成された金属基板がある。
　金属基板においては、電子部品の熱を放熱板に伝えるために、絶縁層となる接着剤層の熱伝導率を向上させる取組がなされている。例えば、熱伝導率の高い無機フィラの充填量を増やしている。このように接着剤層として用いられる樹脂組成物には、無機フィラを高密度に添加する取組が多くなされている。
　一方、高機能な半導体を実装するプリント配線板は、高密度実装に対応するために多層板構成になっている。このような配線板では、ガラスクロスとエポキシ樹脂を有するプリプレグと、配線パターンとなる銅箔とで構成された部材が複数枚積層され、硬化されている。
　このような多層板は放熱板を含まず、プリプレグの熱伝導性が低い。すなわち、熱対策は考慮されていない。多層板は基板の強度や、熱膨張率、難燃性を考慮して、シリカや水酸化アルミニウムを少量（２０ｖｏｌ％程度）含んでいる。ほとんどの多層のプリント配線板はドリル加工されるため、ドリル加工精度を改善することを目的としてモース硬度の低い無機フィラが充填されている（例えば、特許文献１）。
　プリント配線板は、これまで熱対策としてあまり考慮されていない。しかしプリント配線板には実装された電子部品が直接接触しており、絶縁層の熱伝導率を向上させることで熱を効果的に伝搬できる。そのため、基板自体が放熱板の効果を果たす新たな熱対策として用いることができる可能性がある。一方、多層板構造を有する従来のプリント配線板の場合、熱伝導率だけではなくドリル加工性との両立が必須である。しかしながら金属基板はドリル加工されないため、ドリル加工性に関しては考慮されておらず、アルミナ等の熱伝導率が高いが硬い無機フィラを用いている。また、熱伝導率を向上させるため充填率も大きい。これらの樹脂組成物を多層基板に応用すると、ドリル加工時にドリル刃が著しく摩耗する。また、ドリル加工性が低下するとスルーホールのドリル穴形状が変形したり、穴径が不安定になったりするため、めっき接続の信頼性も低下する。
特開２０００－１１７７３３号公報
　本発明は熱伝導率だけではなくドリル刃の耐摩耗性を考慮したプリント配線板及び、そのプリプレグである。
　本発明のプリプレグは無機フィラを含有する樹脂組成物をガラス織布又はガラス不織布の基材に含浸させて作製される。このプリプレグにおいて、無機フィラのプリプレグに対する充填率を３０ｖｏｌ％以上、７０ｖｏｌ％以下とする。また無機フィラは、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上かつモース硬度６以下の成分を無機フィラ中６７ｖｏｌ％以上含んでいる。
　無機フィラの充填率や成分をこのように規定することによりプリプレグ及び成形後のプリント配線板の熱伝導率を向上させることができる。また無機フィラのモース硬度を６以下とすることで、無機フィラの高い充填率においても高いドリル加工性を実現できる。加えて、無機フィラの熱伝導率が高いことで、ドリル加工時の熱を効果的に分散させることで、温度上昇に伴う樹脂の溶融を低減することができドリル刃の溝の埋まり等による加工性の低下を抑制できる。
　本発明のプリプレグを用いて作製したプリント配線板を用いれば、電子部品の熱をプリント配線板に拡散し放熱性を向上することができる。そのため電子部品の温度低減が可能となり、電子部品の高密度実装化、高機能化、ハイパワー化、機器の小型、高機能化を達成することができる。
図１は本発明の実施の形態によるプリプレグの断面図である。 図２は図１に示すプリプレグを用いたプリント配線板の断面図である。 図３は本発明の実施の形態において、酸化アルミニウムを無機フィラとして配合した場合のＨｉｔ数とドリル刃の残存率の関係を示す図である。 図４は本発明の実施の形態において、酸化マグネシウムを無機フィラとして配合した場合のＨｉｔ数とドリル刃の残存率の関係を示す図である。 図５は本発明の実施の形態において、炭酸マグネシウムを無機フィラとして配合した場合のＨｉｔ数とドリル刃の残存率の関係を示す図である。
　図１は本発明の実施の形態によるプリプレグの断面図、図２は図１に示すプリプレグを用いたプリント配線板の断面図である。図１、図２に示すように、プリプレグ１０は樹脂１１に無機フィラ１２を分散させた樹脂組成物を、繊維１３で構成されたガラス織布又はガラス不織布の基材に含浸させて形成されている。図２に示すように、プリント配線板２０はプリプレグ１０を硬化した絶縁層２１を有している。プリント配線板２０は、絶縁層２１と配線パターン２２とスルーホール電極２３を有する。配線パターン２２は各絶縁層２１の積層方向に直交する少なくとも一方の面（上面および／または下面）に形成されている。スルーホール電極２３は絶縁層２１の少なくとも１つを貫通するように形成されている。プリント配線板２０の上下面には必要に応じてソルダーレジスト２４を形成してもよい。またスルーホール電極２３は、絶縁層２１に孔を形成した後、孔に沿った壁面にスルーホールめっきを施して形成される。さらにその後、孔を導電ペーストや半田、樹脂等で埋めてもよい。
　なおプリント配線板２０の構造は、上記スルーホール基板に限定されるものではない。上記スルーホール基板等をコアとして、新たに絶縁層を積層し、レーザー加工等により形成した非貫通孔にメッキ配線等で層間接続を形成するビルドアップ基板等であってもよい。
　プリプレグ１０に用いられる樹脂１１は、特に限定されるものではない。例えばエポキシ樹脂系、ポリイミド樹脂系、トリアジン樹脂系、フェノール樹脂系、メラミン樹脂系及びこれら樹脂の変性系樹脂を用いることができる。また、これらの樹脂の２種類以上を混合して用いたり、必要に応じて硬化剤や硬化促進剤を使用したりしてもよい。例えば、エポキシ樹脂を用いた場合、耐熱性や強度、接着性等の特性がプリント配線板に適している。またポリイミド樹脂を用いた場合は耐熱性や屈曲性をプリント配線板に付加することができる。
　エポキシ樹脂に硬化剤を使用する場合には、例えばジシアンジアミド、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、無水フタル酸、無水ピロメリット酸、及び、フェノールノボラックやクレゾールノボラック等の多官能性フェノール等を用いることができる。硬化剤は、単独で使用しても、複数種を併用することも可能であり、その種類及び量は、限定されるものではなく、適宜決められる。硬化促進剤を使用する場合には、前述した硬化剤と同様に、種々使用することができる。具体的には、イミダゾール系化合物、有機リン系化合物、アミン及びアンモニウム塩等が用いられ、２種以上を併用してもよい。また、ゴムや熱可塑樹脂を添加してもよい。
　繊維１３で形成されたガラス織布／不織布はプリプレグにおける構造体として、プリプレグの強度を上げる効果を有する。これにより硬化後の熱膨張率の制御、寸法安定性、機械強度を高めることができる。ガラス織布／不織布の厚みは１０μｍ以上、３００μｍ以下が望ましい。ガラス織布／不織布の厚みが１０μｍ未満の場合、プリプレグ１０あるいはプリプレグ１０を硬化して形成されたプリント配線板２０の機械強度、例えば引張り強度に影響を与える可能性がある。ガラス織布／不織布の厚みが３００μｍを越えた場合、プリプレグ１０の作製時における乾燥工程への影響が大きくなる。すなわち厚すぎると乾燥しにくくなり、時間がかかるなどの弊害が生じる。
　無機フィラは、一般的には熱膨張や弾性率制御、難燃性付加のために樹脂に添加することが多く、無機フィラのプリプレグに対して２０ｖｏｌ％以下の充填率の場合が多い。一方、本実施の形態では無機フィラ１２はプリプレグ１０に対して３０ｖｏｌ％以上、７０ｖｏｌ％以下の充填率で用いられている。しかも無機フィラ１２は熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上でかつモース硬度６以下の成分を６７ｖｏｌ％以上含んでいる。すなわち熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上でかつモース硬度６以下の成分はプリプレグ１０に対して２０ｖｏｌ％以上、４７ｖｏｌ％以下の充填率で用いられている。
　このような無機フィラ１２の成分として例えば、窒化ホウ素、酸化マグネシウム、珪酸ジルコニウム、水酸化マグネシウム、珪酸ジルコニウム、炭酸マグネシウム、水酸化アルミニウム、ムライト等を用いることができる。熱伝導率が９Ｗ／ｍＫ以上の材料を上記の充填率で用いることで、プリプレグ１０を用いたプリント配線板２０の熱伝導率を０．８Ｗ／ｍＫ以上にすることができる。
　プリント配線板の基材として一般的なＦＲ－４（ガラス織布＋エポキシ樹脂、構造・耐熱性を示す規格）のガラスエポキシ基板を用いたプリント配線板の絶縁層の熱伝導率は０．４Ｗ／ｍＫ程度である。すなわち、一般的なプリント配線板の熱を拡散させる能力はかなり低い。熱伝導率が０．８Ｗ／ｍＫなると、絶縁層２１の熱抵抗が１／２になり、そのため発熱する電子部品の熱を効果的に分散し、電子部品の温度を低減することができる。
　なお熱抵抗は温度の伝えにくさを表す値で、単位発熱量あたりの温度上昇量である。熱抵抗単位は　Ｋ／Ｗ　であり、次式により求められる。
　熱抵抗＝（温度差×厚み）／（熱伝導率×面積）
　絶縁層２１の熱伝導率が０．８Ｗ／ｍＫの場合、この値は銅箔の約４００Ｗ／ｍＫと比較すると、かなり低い値であるが、熱拡散の最も遅い部分の熱伝導率を改善できるであるため大きな効果が得られる。また絶縁層２１の面積（体積）が大きいことも熱抵抗を低減する大きな要素である。
　プリプレグ１０が２０．０Ｗ／ｍＫを超える熱伝導率を有するためには、より高熱伝導率のフィラを使用する必要がある。そのためダイヤモンドを除くとＳｉＣの様な半導体や金属系の材料を無機フィラ１２として使用することになる。その場合、絶縁層２１の絶縁性が低下する可能性がある。そのため、現実的にはプリプレグ１０の硬化後の熱伝導率は２０．０Ｗ／ｍＫ以下となる。
　また、ドリル加工時に発生する熱も分散することができる。そのため樹脂１１の温度上昇に伴うドリル刃溝の埋設等のドリル加工性の低下を抑制できる。さらにドリル先端部の局所的な発熱も抑制されるため、ドリルの摩耗性低減・形状の変形抑制にもつながる。これはドリル径の微細化にも適している。熱の抑制はドリル加工のスピードアップにもつながる。
　無機フィラ１２の充填率が３０ｖｏｌ％未満になると、プリント配線板２０の熱伝導率が低下する。ここでｖｏｌ％により規定しているのは密度の異なる無機フィラに変更しても、熱伝導率・ドリル加工性への効果を一定にするためである。密度の異なる材料を複数定義した場合ｗｔ％で記載することは本質的に成立していない。また、基板に成形したときの熱伝導率は、ガラス織布／不織布も含めてプリプレグ１０全体に対して熱伝導率の高い無機フィラ１２の充填率を定義することで所望の値を得ることができる。無機フィラ１２のプリプレグ１０に対する充填率を３０ｖｏｌ％以上とすることで、プリプレグ１０の熱伝導率を０．８Ｗ／ｍＫ以上とすることができる。無機フィラ１２のプリプレグ１０に対する充填率を大きくするためには樹脂組成物において、樹脂組成物に占める無機フィラ１２の割合を増やすことが有効である。また、プリプレグ１０における樹脂組成物の比率を増やすことが有効である。これはガラス織布／不織布の熱伝導率が低いためである。樹脂組成物における無機フィラ１２の充填率を４０ｖｏｌ％以上とすることで、プリプレグ１０における無機フィラ１２の充填率を３０ｖｏｌ％以上にすることができる。またプリプレグ１０における樹脂組成物の充填率を５０ｖｏｌ％以上とすることで、プリプレグ１０における無機フィラ１２の充填率を３０ｖｏｌ％以上にすることができる。
　なお、無機フィラ１２のプリプレグ１０に対する充填率が７０ｖｏｌ％を超えると、プリプレグ１０の溶融粘度が上昇する、あるいは配線パターン２２となる銅箔とプリプレグ１０との接着力が低下するなど、プリント配線板２０の成形が難しくなる場合がある。またプリプレグ１０における樹脂組成物の充填率が９５ｖｏｌ％を超えると、構造体となっているガラス織布／不織布の割合の低下により強度が不足する場合がある。
　また、樹脂組成物における無機フィラ１２の充填率が９０ｖｏｌ％を超えると、樹脂１１と無機フィラ１２と溶剤との混合体（ワニス）の粘度が上がり、プリプレグ１０を作製する時の含浸が難しくなる。また樹脂１１の絶対量が不足するためプリプレグ１０の溶融粘度も上昇する。そのため、プリント配線板２０を成形する際のフロー性が著しく低下し、プリント配線板２０の信頼性が低下する場合がある。
　ドリル加工に用いられるドリル刃の硬度は、クロムめっきのモース硬度が９であり、ダイヤモンドコーティングしたドリル刃のモース硬度は１０である。コストや加工性を考えると、無機フィラ１２のモース硬度は少なくともドリル刃以下である必要があり、望ましくは６以下である。モース硬度が４以下になるとさらにドリル加工性を向上させることができる。無機フィラ１２のモース硬度は小さいほどドリル加工性が向上するため好ましいが、無機材料である無機フィラ１２のモース硬度の下限値は１程度である。
　ドリル加工性が低下するとスルーホールの穴形状や穴径が影響を受ける。その結果、スルーホールのめっき接続の信頼性が低下する。
　また、無機フィラ１２の熱膨張係数は樹脂１１の熱膨張係数と比較して小さく、プリプレグ１０に対する無機フィラ１２の充填率を増やせば、プリプレグ１０を硬化したあとの熱膨張係数、特に厚み方向の熱膨張係数を小さくすることができる。厚み方向の熱膨張係数を小さくすることでスルーホールの信頼性が向上する。
　スルーホール電極２３はドリル加工後にめっきすることで形成される。そのため、めっき部分は金属材料（一般的には銅）の熱膨張係数を有している。厚み方向の熱膨張係数を下げることで、スルーホール電極２３を設けた部分とそれ以外の部分との熱膨張差が小さくなり、発生する応力が低下する。４５ｐｐｍ／℃以下の熱膨張係数にすると信頼性も高く、熱衝撃や熱サイクルに対しても耐久性が向上し望ましい。すなわち、プリプレグ１０を硬化した絶縁層２１の厚み方向の線膨張係数が、絶縁層２１のガラス転移温度Ｔｇ以下の範囲で４５ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。更に３５ｐｐｍ／℃以下にすることで、より信頼性も向上する。
　無機フィラ１２は多面体形状を有することが望ましく、さらに立方体形状または直方体形状、またはそれらの混在が好ましい。熱伝導率を向上させるためには無機フィラ１２の充填率を増加させる必要がある。そのため、球状に近づけた無機フィラが用いられていることが多いが無機フィラ１２の増加はドリル加工性の低減につながる。同じ充填率であれば、無機フィラ１２の平面同士の接触が熱の伝搬として望ましい。そのため多面体形状の無機フィラ１２を用いることで熱伝導率を向上させることができる。多面体形状とは、平面部分を有する立体という意味であり、曲面部分を全く持たないという意味ではない。中でも、立方体や直方体形状は接触面積を高めることができる。ただし、アスペクト比が３以上の板状や針状の無機フィラは混練性が低く溶融粘度が上昇してしまう。アスペクト比は２．５以下の形状が、溶融粘度の上昇を防ぎつつ熱伝導率を向上できる点で望ましい。このように、多面体形状、特に立方体や直方体形状の材料を無機フィラ１２として用いることで、熱の伝達性がよくなり、ドリル加工性の低下を抑制でき、比較的少ない充填量でも絶縁層２１の熱伝導率を向上させることができる。
　無機フィラ１２の不純物が少なく、結晶化度が高い方が、熱伝導率も高くなりやすい。また、結晶化度が向上することにより、表面が平滑になりＢＥＴ比表面積やＪＩＳ　Ｋ－６２２１－１９８２で定義されたＤＢＰ（ジブチルフタレート）吸収量が減少する。また、形状も結晶系に応じた形になりやすい。したがって、混練性の向上や溶融粘度を低減することができる。また、表面の平滑性は熱の伝搬性向上にも貢献する。立方晶または、正方晶の結晶構造をもつ無機フィラは、略立方体や略直方体形状に成長しやすいため無機フィラ１２として望ましい。結晶化度は例えば、Ｘ線回折でのピークの半値幅等で簡易的に計測することができる。Ｃｕ－Ｋα線を用いた粉末Ｘ線回折法において立方晶の無機フィラの場合（２００）面のピークの半値幅が０．３度以下であることが望ましい。また、（１１１）面、（２２０）面のピークの半値幅も小さい方がよく、望ましくは０．３度以下である。
　また、無機フィラ１２に表面処理を施して用いてもよい。表面処理により耐湿性や接着強度、分散性を向上できる。表面処理としては、シランカップリング剤やチタネートカップリング剤、リン酸エステル、スルホン酸エステル、カルボン酸エステルの他、アルミナやシリカコート、シリコーン系の材料で無機フィラ１２を被覆してもよい。なお無機フィラ１２の充填率を増加するために、異なる粒度分布を有する複数種の無機フィラを選び、これらを混合して使用してもよい。また、難燃性を付加する無機フィラや熱膨張率を低減する無機フィラ等との複数の無機フィラを混合してもよい。
　また、プリプレグ１０は無機フィラ１２やガラス織布／不織布、樹脂１１以外にも難燃剤や、着色剤等の材料を含んでいてもよい。
　次にプリプレグ１０の製造方法の一例について説明する。まず所定量の樹脂１１と無機フィラ１２と溶剤とを攪拌、混練し、ワニスを調製する。このワニスをガラス織布／不織布に含浸させた後に、加熱乾燥し、溶剤分を除去してワニスを半硬化状態にする。このようにしてプリプレグ１０を作製する。また、無機フィラ１２を前処理する工程があってもよい。
　次にプリプレグ１０を用いて、熱伝導性が高くドリル加工性のよいプリント配線板２０を作製する方法について説明する。まずプリプレグ１０の両主平面にそれぞれに銅箔を重ねて積層板を構成する。この積層板を加熱加圧し、プリプレグ１０を硬化して絶縁層２１を形成するとともに、絶縁層２１と金属箔とを一体化する。このようにして銅張積層板を形成する。あるいは２枚以上のプリプレグ１０を重ね、最外層となる両主平面に銅箔を重ねて積層板を構成し、この積層板を加熱加圧し、銅張積層板を形成してもよい。
　次に銅張積層板の銅箔を所定形状にパターニングする。なおパターニングには一般的な方法、すなわちフォトレジスト形成、露光、現像、エッチング、フォトレジストの除去の一連の手順を用いることができる。その後、必要に応じてプリプレグ１０と銅箔の積層と銅箔のパターニングを繰り返して多層板が構成できる。このようにプリント配線板２０はプリプレグ１０を硬化した絶縁層２１と、絶縁層２１の上下面に形成された配線パターン２２とを有する。
　なお、プリプレグ１０の、積層方向に垂直な面の少なくとも一方に銅箔を重ねてもよい。すなわち、絶縁層２１の一方の面にのみ配線パターン２２を形成してもよい。また銅箔以外にニッケル箔など他の金属箔を用いてもよい。
　次に銅張積層板または多層板の所定位置にドリル加工やレーザー等で孔を形成する。さらにこの孔の部分に銅めっきを行うことでスルーホールめっきを施し、層間接続電極であるスルーホール電極２３を形成する。その後、最外層の銅箔をパターニングして上下面の配線パターン２２を形成する。必要に応じソルダーレジスト２４等を形成しプリント配線板２０を完成させる。
　なお、製造方法は上記記載の方法に限定されるわけではない。例えば、スルーホールめっき以外のフィルドめっきやペースト接続等により層間接続電極を形成してもよい。すなわち、ビルドアップ基板のようなプリント配線板であってもよい。また、プリプレグ１０は、プリント配線板２０の構成材料としてだけではなく、金属基板の銅箔と放熱板との間の接着材料としても使用することができる。
　以上のように、プリプレグ１０及びその製造方法とこれを用いたプリント配線板２０を用いることによって、携帯電話、テレビ、あるいは電装品や産業用等の、放熱が要求される機器の小型化、高性能化が可能となる。
　以下、本実施の形態によるプリプレグ及びプリント配線板の具体例を用いて本発明の効果を説明する。
　（実験１）
　まず無機フィラ１２のモース硬度について検討した。無機フィラ１２として酸化アルミニウム（住友化学社製：モース硬度９、熱伝導率３０Ｗ／ｍＫ）、酸化マグネシウム（神島化学工業社製：モース硬度６、熱伝導率６０Ｗ／ｍＫ）、炭酸マグネシウム（神島化学社製：モース硬度３、熱伝導率４～１０Ｗ／ｍＫ）を用いてドリル加工性を検討した。無機フィラ１２の粒径は全て１～５μｍの範囲である。
　無機フィラ１２を樹脂１１であるエポキシ樹脂（ビスフェノールＦ系＋硬化剤）と配合し、メチルエチルケトンを溶剤としてディスパーミルで拡散しワニスを作製した。このワニスをガラス織布（＃１０８０：重量４８ｇ／ｍ２）に含浸しプリプレグ１０を作製した。その際、樹脂組成物における無機フィラ１２の割合を２０ｖｏｌ％以上、９０ｖｏｌ％以下の範囲で調整した。またプリプレグ１０の厚みを調整した。これらの方法により無機フィラ１２のプリプレグ１０に対する充填率がそれぞれ１０、３０、５０、７０ｖｏｌ％になるように調整した。
　次に６枚のプリプレグ１０を積層し、上下の最外層に厚み１８μｍの銅箔を積層し、熱プレス機で加熱（１８０℃×１ｈ）・加圧（２ＭＰａ）した。この積層体を硬化しサンプル基板を作製した。なお同じ厚みのパナソニック電工製両面銅張板Ｒ－１５６６をリファレンスとした。
　これらのサンプル基板にドリル加工を行い、１０００、２０００、３０００Ｈｉｔ後のドリル刃径の変化を測定した。試験前のドリルの直径は０．５ｍｍである。ドリル加工時には、厚み０．１２ｍｍのアルミ製エントリーボードと、厚み１．５ｍｍのベーク板製バックアップボードとの間にサンプル基板を挟んだ形で加工した。
　ドリル刃の残存率を図３～図５に示す。図３、図４、図５はそれぞれ無機フィラ１２として酸化アルミニウムを用いた場合、酸化マグネシウムを用いた場合、炭酸マグネシウムを用いた場合の結果を示している。
　図３に示すように、酸化アルミニウムを用いた場合にはプリプレグ１０における無機フィラ１２の充填率が１０ｖｏｌ％のサンプル基板でも３０００Ｈｉｔするとドリルの磨耗量が８．１％と大きい。充填率が３０ｖｏｌ％となるとドリルの磨耗量が１１．８％となり、１０％を超えてしまう。このようにドリル加工性に課題がある。これは無機フィラ１２のモース硬度が高いことによりドリルが摩耗するためである。
　一方、図４に示すように、酸化マグネシウムを用いた場合には充填率が７０ｖｏｌ％でも、ドリルの摩耗量は８．２％であり、図５に示すように、炭酸マグネシウムを用いた場合には充填率が３０ｖｏｌ％の場合、ドリルの摩耗量は４．０％であった。なおリファレンスのＲ－１５６６の摩耗率は１．０％であった。このように、モース硬度６以下の材料を無機フィラ１２として用いることによりドリルの磨耗を著しく低減することができる。
　（実験２）
　次に、無機フィラ１２として４種の酸化マグネシウム（神島化学工業社製、タテホ化学製）試料Ａ～試料Ｄを用いて、無機フィラ１２の結晶化度と熱伝導率との関係を検討した。無機フィラ１２の粒径は全て１～５μｍの範囲である。
　プリプレグ１０の作製手順は実験１と同様であり、無機フィラ１２のプリプレグ１０に対する充填率を３０ｖｏｌ％とした。その際、樹脂組成物における無機フィラ１２の割合を４０ｖｏｌ％以上、９０ｖｏｌ％以下の範囲で調整し、またプリプレグ１０の厚みを調整した。
　このようにして作製した４枚のプリプレグ１０を積層し、上下の最外層に厚み１８μｍの銅箔を積層し、熱プレス機で加熱（１８０℃×１ｈ）・加圧（２ＭＰａ）した。この成形後、銅箔を全てエッチングにより除去し、直径約１２．７ｍｍの円板形状に加工し熱伝導率評価サンプルを作製した。熱伝導率の測定はキセノンフラッシュアナライザ（ＮＥＴＺＳＣＨ社製）を用い、３箇所で測定した。また、結晶化度を計測するために無機フィラ１２を試料として粉末Ｘ線回折を実施した。得られた結果を解析ソフト（Ｊａｄｅ）で解析し、（１１１）面、（２００）面、（２２０）面ピークを検出し、それぞれのピークの半値幅の算出を行った。
　無機フィラ１２の（２００）面の半値幅の値および評価サンプルの熱伝導率の関係を（表１）に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　（表１）より、無機フィラ１２の半値幅が小さいほど、評価サンプルの熱伝導率が高いことがわかる。また試料Ａ～試料Ｃのように半値幅が０．３以下であれば、熱伝導率は０．８Ｗ／ｍＫ以上となる。また、ばらつきも小さい。これは結晶自体の熱伝導率が高いことと、熱的な伝搬性が向上していることが原因と考えられる。
　なお、無機フィラ１２は酸化マグネシウムに限定されるわけではなく、モース硬度６以下の他の材料を無機フィラ１２として用いた場合も同様の結果が得られた。
　以上のように、無機フィラ１２のＣｕ－Ｋα線を用いた粉末Ｘ線回折での（２００）面のピークの半値幅が０．３度以下であればプリプレグ１０の熱伝導率を０．８Ｗ／ｍＫ以上とすることができるため好ましい。
　（実験３）
　次に、無機フィラ１２が複数種の無機材料で構成されている場合のプリプレグ１０の熱伝導率を検討した。対象の無機材料としてシリカ（電気化学工業社製：モース硬度６～７、熱伝導率１Ｗ／ｍＫ）、ムライト（弊社で合成：モース硬度３、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ）、酸化アルミニウム（昭和電工社製：モース硬度９、熱伝導率３０Ｗ／ｍＫ）を単独または混合して用いた。なおこれらの粒径は全て１～５μｍの範囲である。
　それぞれの材料の無機フィラ１２としてのプリプレグ１０における充填割合を変えた試料Ｅ～試料Ｎに対し、実験２と同様にしてプリプレグ１０と評価サンプルとを作製した。そして熱伝導率を測定した。無機フィラ１２全体のプリプレグ１０における充填割合は、試料Ｇを除いて同じ（３０ｖｏｌ％）にしている。各試料の組成と評価サンプルの熱伝導率の関係を（表２）に示す。なお熱伝導率の数値は３箇所の平均値である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　（表２）より、９Ｗ／ｍＫ以上の材料であるムライトと酸化アルミニウムが、無機フィラ１２中で６７ｖｏｌ％以上の試料Ｈ～試料Ｎで、熱伝導率が０．８Ｗ／ｍＫ以上になっている。なお、３種類以上の材料を含んでも同様の結果が得られた。以上のように無機フィラ１２が、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上の成分を体積比で２／３、すなわち６７ｖｏｌ％以上含んでいればプリプレグ１０の熱伝導率を０．８Ｗ／ｍＫ以上にすることができる。なお前述のように、酸化アルミニウムはモース硬度が大きいため、ドリル加工性に課題がある。そのため、無機フィラ１２が、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上かつモース硬度６以下の成分を６７ｖｏｌ％以上含んでいる必要がある。
　また試料Ｇのように熱伝導率の大きい酸化アルミニウムを混合しても無機フィラ１２のプリプレグ１０に対する充填率が３０ｖｏｌ％に満たないとプリプレグ１０の熱伝導率は０．８Ｗ／ｍＫに達しない。したがって無機フィラ１２のプリプレグ１０に対する充填率は３０ｖｏｌ％以上である必要がある。
　本発明によるプリプレグ及びその製造方法とこれを用いたプリント配線板を用いることによって、携帯電話、テレビ、あるいは電装品、あるいは産業用等の放熱が要求される機器の小型化や高性能化、高信頼性化が可能となる。
１０　　プリプレグ
１１　　樹脂
１２　　無機フィラ
１３　　繊維
２０　　プリント配線板
２１　　絶縁層
２２　　配線パターン
２３　　スルーホール電極
２４　　ソルダーレジスト

Claims (15)

  1. 無機フィラを含有する樹脂組成物をガラス織布又はガラス不織布の基材に含浸させたプリプレグにおいて、前記無機フィラのプリプレグに対する充填率を３０ｖｏｌ％以上、７０ｖｏｌ％以下とし、前記無機フィラは、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上かつモース硬度６以下の成分を前記無機フィラ中６７ｖｏｌ％以上含んでいる、
    プリプレグ。
  2. 硬化後の熱伝導率が０．８Ｗ／ｍＫ以上である、
    請求項１記載のプリプレグ。
  3. 前記無機フィラが窒化ホウ素、酸化マグネシウム、珪酸ジルコニウム、水酸化マグネシウム、珪酸ジルコニウム、炭酸マグネシウム、水酸化アルミニウムを少なくとも１種類以上含む、
    請求項１記載のプリプレグ。
  4. 前記無機フィラのＣｕ－Ｋα線を用いた粉末Ｘ線回折での（２００）面のピークの半値幅が０．３度以下である、
    請求項１記載のプリプレグ。
  5. 前記樹脂組成物の前記プリプレグに対する充填率が５０ｖｏｌ％以上、９５ｖｏｌ％以下である、
    請求項１記載のプリプレグ。
  6. 前記無機フィラの前記樹脂組成物に対する充填率が４０ｖｏｌ％以上、９０ｖｏｌ％以下である、
    請求項１記載のプリプレグ。
  7. 前記無機フィラは多面体形状を有する、
    請求項１記載のプリプレグ。
  8. 前記無機フィラが立方体形状、直方体形状の少なくともいずれかである、
    請求項７記載のプリプレグ。
  9. 前記無機フィラが立方晶、正方晶のいずれかである、
    請求項８記載のプリプレグ。
  10. 無機フィラを含有する樹脂組成物と、ガラス織布とガラス不織布のいずれかで構成された基材を有する絶縁層と、
    前記絶縁層の両主平面に設けられた金属箔と、を備え、
    前記無機フィラの前記絶縁層に対する充填率が３０ｖｏｌ％以上、７０ｖｏｌ％以下であり、前記無機フィラは、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上かつモース硬度６以下の成分を前記無機フィラ中６７ｖｏｌ％以上含んでいる、金属箔張積層板。
  11. 無機フィラを含有する樹脂組成物と、ガラス織布とガラス不織布のいずれかで構成された基材を有する少なくとも１層以上の絶縁層と、
    前記絶縁層の主平面に設けられた配線パターンと、
    前記配線パターンに接続された層間接続電極と、を備え、
    前記無機フィラの前記絶縁層に対する充填率が３０ｖｏｌ％以上、７０ｖｏｌ％以下であり、前記無機フィラは、熱伝導率９Ｗ／ｍＫ以上かつモース硬度６以下の成分を前記無機フィラ中６７ｖｏｌ％以上含んでいる、
    プリント配線板。
  12. 請求項１記載のプリプレグの両主平面にそれぞれ金属箔を積層して積層板を構成するステップと、
    前記積層板を加熱加圧し、前記プリプレグを硬化して絶縁層を形成するとともに、前記絶縁層と前記金属箔とを一体化するステップと、を備えた、
    金属箔張積層板の製造方法。
  13. 請求項１記載の、２枚以上のプリプレグを積層して積層体を構成するステップと、
    前記積層体の両主平面にそれぞれ金属箔を積層して積層板を構成するステップと、
    前記積層板を加熱加圧し、前記プリプレグを硬化して絶縁層を形成するとともに、前記絶縁層と前記金属箔とを一体化するステップと、を備えた、
    金属箔張積層板の製造方法。
  14. 請求項１記載のプリプレグの両主平面にそれぞれ金属箔を積層して積層板を構成するステップと、
    前記積層板を加熱加圧し、前記プリプレグを硬化して絶縁層を形成するとともに、前記絶縁層と前記金属箔とを一体化するステップと、
    前記金属箔をエッチングし、配線パターンを形成するステップと、
    前記両主平面上にそれぞれ形成された前記配線パターン間を接続する層間接続電極を形成するステップと、を備えた、
    プリント配線板の製造方法。
  15. 請求項１記載の、２枚以上のプリプレグを積層して積層体を構成するステップと、
    前記積層体の両主平面にそれぞれ金属箔を積層して積層板を構成するステップと、
    前記積層板を加熱加圧し、前記プリプレグを硬化して絶縁層を形成するとともに、前記絶縁層と前記金属箔とを一体化するステップと、
    前記金属箔をエッチングし、配線パターンを形成するステップと、
    前記両主平面上にそれぞれ形成された前記配線パターン間を接続する層間接続電極を形成するステップと、を備えた、
    プリント配線板の製造方法。
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