JP2007182494A - 加熱加圧成形用プリプレグおよび当該プリプレグを用いた絶縁層の製造法 - Google Patents

Abstract

【課題】大電流・発熱部品の搭載に対応し、放熱性が求められるプリント配線板に好適な絶縁層を製造するためのプリプレグを提供する。
【解決手段】無機フィラ１を含む熱硬化性樹脂をシート状繊維基材２に保持させ半硬化状態としてなる加熱加圧成形用プリプレグ３である。前記プリプレグ３には多数の貫通孔４を貫通孔中心間距離が３００μｍ以上で点在させてあり、前記無機フィラ１は鱗片状のもの又は鱗片状のものを主体としている。好ましくは、プリプレグ３に点在する貫通孔４は、その孔径が１００〜５００μｍであり、かつ、貫通孔中心間距離が１１００μｍ以下となるように点在している。さらに好ましくは、無機フィラ１が、熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である鱗片状の窒化ホウ素であり、熱硬化性樹脂固形分と無機フィラ１を合わせた体積中に１０〜６０体積％占めるように含有される。
【選択図】 図１

Description

本発明は、熱伝導性の良い絶縁層を提供するためのプリプレグに関する。また、当該プリプレグを用いた絶縁層の製造法に関する。この絶縁層は、発熱部品を実装するプリント配線板の絶縁層として好適である。

電子機器製品の小型軽量化に伴い、プリント配線板には、微細配線・高密度実装の技術が求められる一方で、実装部品の発熱によりプリント配線の絶縁層が高温状態に晒され、樹脂の劣化、実装部品の機能低下を引き起こすことが問題となってきている。特に、各種制御・操作で大電流を使用する自動車などに用いるプリント配線板では、導電回路の抵抗に起因する発熱量が非常に多くなってきているため、これらに対応できる配線板の放熱特性は高レベルであることが必須となってきている。

その対策として、次のような絶縁層（積層板）をプリント配線板に採用する提案がある。
（１）窒化アルミニウムを漉き込んだシート状の繊維基材にエポキシ樹脂を含浸乾燥して得たプリプレグの層を加熱加圧成形した積層板（特許文献１）。
（２）プリプレグに厚み方向に貫通する開口部を設け、その部分に無機フィラを含む絶縁性樹脂を充填した後に、このプリプレグの層を加熱加圧成形した絶縁層（特許文献２）。
（３）シート状の繊維基材に熱硬化性樹脂を含浸した絶縁層に圧延金属を一体化した積層板（特許文献３）。

しかし、前記（１）では、熱伝導性の良い窒化アルミニウムは、シート状繊維基材の繊維に付着し、あるいは繊維間に分散しているため、放熱性の大幅な向上は難しく、絶縁層の加工性、絶縁性が低下するという問題もある。また、前記（２）では、プリプレグに穴あけ後、無機フィラを含む絶縁性樹脂を充填し成形するため、無機フィラは平面方向に配向し、局所的な放熱効果しか得られないという問題がある。さらに、前記（３）では、圧延金属部での放熱性は良いものの絶縁層の熱伝導率が低く、蓄熱により放熱が抑制されるため、回路や実装部品からの発熱を逃がすことが難しいという問題がある。

特開２０００−１５７４６号公報 特開２００１−１８５６６３号公報 特開２００５−１５３２９９号公報

樹脂絶縁層の放熱性を向上させる方法として、熱伝導率の高い無機フィラの充填量を増やすこと、断熱層となる繊維基材をあらかじめ高熱伝導化処理することなどがある。しかし、シート状繊維基材に含浸させるために調製した樹脂ワニスの粘度が増大し、含浸の作業性が著しく悪化するなどの問題があり、これらの方法による放熱性の向上には限界がある。また、圧延金属とプリプレグの層を加熱加圧成形により一体化する積層板では、圧延金属の放熱性は優れているものの、樹脂絶縁層の熱伝導性は低く、また圧延金属と樹脂絶縁層の熱膨張率差により、そりやクラックが発生するという問題がある。

本発明が解決しようとする課題は、大電流・発熱部品の搭載に対応し、放熱性が求められるプリント配線板に好適な絶縁層を製造するためのプリプレグを提供することであり、成形性・作業性を悪化させることなく、特に絶縁層厚み方向の熱伝導率向上と低熱膨張化を達成した樹脂絶縁層を製造することである。熱伝導性の向上・熱膨張率の低減には樹脂絶縁層に含まれる無機フィラの配向が大きく寄与するため、フィラ配向の制御により特性向上を達成することである。

上記課題を解決するために、本発明では、無機フィラを含む熱硬化性樹脂をシート状繊維基材に保持させ半硬化状態としてなる加熱加圧成形用プリプレグを次のようにした点に特徴がある。すなわち、前記プリプレグには多数の貫通孔を貫通孔中心間距離が３００μｍ以上で点在させてあり、前記無機フィラは鱗片状のもの又は鱗片状のものを主体としている（請求項１）。

好ましくは、プリプレグに点在する貫通孔は、その孔径が１００〜５００μｍであり、かつ、貫通孔中心間距離が１１００μｍ以下となるように点在している（請求項２）。さらに好ましくは、無機フィラが、熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である鱗片状の窒化ホウ素であり、熱硬化性樹脂固形分と無機フィラを合わせた体積中に１０〜６０体積％占めるように含有される（請求項３）。

熱硬化性樹脂は、（式１）で示す分子構造のエポキシ樹脂モノマを配合したエポキシ樹脂組成物であることが好ましい（請求項４）。

本発明に係る絶縁層の製造法は、上述のプリプレグの層を加熱加圧成形し、成形時に溶融する熱硬化性樹脂を無機フィラとともに、プリプレグに点在する貫通孔に流入させるものである（請求項５）。

本発明に係るプリプレグの層を加熱加圧成形して絶縁層を構成すると、加熱加圧成形の過程において、鱗片状の無機フィラを含む溶融状態の熱硬化性樹脂が、前記プリプレグに多数点在する貫通孔へ流入する。このとき、鱗片状の無機フィラは流入する樹脂の流れに沿って配向し、最終的には、多くが成形した絶縁層の厚み方向に配向する。絶縁層には、鱗片状の無機フィラが絶縁層の厚み方向に配向した箇所が点在することになり、このことが、絶縁層の厚み方向の熱伝導性を大きくすることにつながる。また、樹脂が流入した貫通孔内には、断熱作用をするシート状の繊維基材が存在しないので、このことも絶縁層の厚み方向の熱伝導性を大きくすることに寄与している。絶縁層の厚み方向に配向した鱗片状の無機フィラは、絶縁層の厚み方向の熱膨張率を低減する作用もしている。

図１は、本発明の実施の形態に係る積層板の製造方法を示す工程断面図である。図１（ａ）に示すように、鱗片状の無機フィラ１を含む熱硬化性樹脂組成物のワニスをシート状繊維基材２に含浸し加熱乾燥して得たプリプレグ３においては、鱗片状の無機フィラ１が、プリプレグの平面方向に配向している。該プリプレグに貫通孔あけをし、図１（ｂ）に示すように、所定の貫通孔４が点在するプリプレグ５とする。貫通孔４を点在させたプリプレグ５の両表面に、図１（ｃ）に示すように、銅箔ないし銅板６を配置する。そして、これらを一体に加熱加圧成形し、図１（ｄ）に示すように、プリプレグ５を成形してなる絶縁層の両側に銅箔ないし銅板６を一体化した積層板７とする。加熱加圧成形工程の段階で、熱硬化性樹脂の流動とともに貫通孔４に流入した鱗片状の無機フィラ１は、前述のとおりその多くが絶縁層の厚み方向に配向する。

上述のように、本発明によれば、鱗片状の無機フィラを使用し、プリプレグに貫通孔を形成しておくことで、より高い熱伝導性と低熱膨張率の絶縁層を製造することができ、当該絶縁層はプリント配線板に好適に用いることができる。
なお、プリント配線板の厚み方向への放熱性を向上し、厚み方向の熱膨張率を低減することにより、熱の滞留や熱膨張に起因するプリント配線板のそりや実装部品半田付け部分のクラックも起こりにくくなる。このような放熱性に優れたプリント配線板は、大電流を使用することが可能となり、そりや半田付部クラックも生じにくいため、自動車機器や大型機械用のプリント配線板に好適である。

本発明を実施するに当り、プリプレグの製造は、一般的に行なわれている製造法を適用することができる。すなわち、鱗片状の無機フィラを含む熱硬化性樹脂組成物のワニスをシート状の繊維基材（織布や不織布）に含浸し加熱乾燥して、半硬化状態とする。
そして、前記プリプレグに多数の貫通孔を点在するように形成する。貫通孔の形成は、レーザ光の照射や機械的なドリル法などにより行なう。レーザ光は、炭酸ガスレーザ、ＹＡＧレーザ、エキシマレーザなどを用いることができる。機械的なドリル法を選択した場合は、高充填した無機フィラによりドリル刃がかけ、その金属異物が絶縁層へ混入する不具合が発生することがあるため、レーザ光の照射による貫通孔あけが好ましい。

貫通孔の孔径は、１００〜５００μｍとするのが好ましい。孔径を１００μｍ以上にすることにより、鱗片状の無機フィラを樹脂と一緒に貫通孔へ良好に流入させることができ、鱗片状の無機フィラを、成形した絶縁層の厚み方向に配向させることが容易となる。そして、貫通孔の孔径を５００μｍ以下にすることにより、加熱加圧成形時における貫通孔への樹脂流動を均一にすることができ、成形した絶縁層の厚みのばらつきが抑えられる。
また、点在する貫通孔の孔中心間距離は、３００μｍ以上にする。上限は、１１００μｍが好ましい。孔中心間距離を３００μｍ以上にすることにより、プリプレグの強度が確保され、成形した絶縁層の厚みのばらつきも抑えられる。そして、孔中心間距離を１１００μｍ以下にすることにより、鱗片状の無機フィラが絶縁層の厚さ方向に配向した箇所が多くなり、絶縁層の厚み方向への熱伝導性の向上効果が顕著になる。

鱗片状の無機フィラは、熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である鱗片状の窒化ホウ素が好ましい。これにより、絶縁層厚み方向への一層高い熱伝導率を期待できる。また、前記窒化ホウ素と、窒化アルミニウム、アルミナ、シリカ、酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム等の粒状フィラやガラス繊維、パルプ繊維、合成繊維、セラミックス繊維等の繊維質フィラ、そのほか着色剤等から選ばれる１以上の絶縁性フィラとを併用・混合してもよい。これら絶縁性フィラの形状は、粉末（塊状、球状）、単繊維、長繊維等いずれであってもよい。
鱗片状の無機フィラとして鱗片状の窒化ホウ素を選択する場合、熱硬化性樹脂固形分と鱗片状の窒化ホウ素を合わせた体積中に鱗片状の窒化ホウ素が１０〜６０体積％占めるようにするのが好ましい。１０体積％以上にすることにより、鱗片状の窒化ホウ素を樹脂ワニス中に均一に分散させることができる。また、鱗片状の窒化ホウ素の充填により熱伝導性が向上し、プリプレグにレーザ光を照射して貫通孔をあけるときに、レーザ光のエネルギを効率よく伝え、孔アスペクト比を小さくできる。そして、６０体積％以下にすることにより、樹脂ワニスの増粘が抑えられ、樹脂ワニスのシート状繊維基材への含浸が容易となる。また、貫通孔形成時の作業性を確保できる。

シート状繊維基材は、電気絶縁用の織布ないし不織布を用いる。不織布を用いる場合は、複数の繊維の交差部をエポキシ樹脂により結合し、繊維基材を損傷させることなく基材の強度を維持した不織布を用いる。シート状繊維基材による断熱作用や、貫通孔あけ加工時の残繊維異物の発生を抑制するため、基材密度・厚みは比較的小さいものを使用するとよい。これにより絶縁信頼性などに不具合が生じない、貫通孔上面と下面の孔径比である孔アスペクト比が１に近い良好な貫通孔が形成できる。材質は、ガラス繊維、有機繊維の全芳香族ポリアミド（アラミド）、ポリアリレートのいずれかで構成されたシート状繊維基材が好ましい。

上記貫通孔を点在させたプリプレグの層を加熱加圧成形して絶縁層とする場合、鱗片状の無機フィラは、通常は絶縁層の平面方向に配向する。しかし、加熱加圧成形の工程において、溶融した熱硬化性樹脂とともに貫通孔へ流入する鱗片状の無機フィラは、樹脂の流れに沿って配向し、最終的には、その多くが絶縁層の厚さ方向に配向する。配向の度合いは、貫通孔の孔径、貫通孔中心間距離、また、加熱加圧成形時の温度、圧力を選択することにより適宜調整することができる。
プリプレグの層を加熱加圧成形して絶縁層とする際に、銅箔ないし銅板をプリプレグの層に重ねて成形し一体に接着することができる。鱗片状の窒化ホウ素の配合を上述した６０体積％以下にすれば、銅箔ないし銅板との接着性に特に問題となるところはない。当該プリプレグは、予め準備したプリント配線板同士を重ねて一体化し多層プリント配線板とするときの接着層として使用することもできる。

本発明に係るプリプレグによる絶縁層を備えたプリント配線板は、実装部品や制御回路から発生した熱が絶縁層を介して反対面に配置した銅箔ないし銅板に伝わり熱放散される。

熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂モノマと硬化剤とから生成されたものを用いることができる。エポキシ樹脂モノマとしては、ビフェニル含有エポキシ樹脂モノマが好ましい。ビフェニル含有エポキシ樹脂モノマとしては、ビフェニル骨格あるいはビフェニル誘導体の骨格を持ち、１分子中に２個以上のエポキシ基を持つエポキシ樹脂モノマ全般を用いることができる。特に好ましくは、（式１）の構造をもつビフェニル含有エポキシ樹脂モノマである。このようにして生成された熱硬化性樹脂は、樹脂そのものの熱伝導率が高いため、積層板の放熱性を更に向上することができる。

エポキシ樹脂の硬化剤は、アミン化合物やその誘導体、酸無水物、イミダゾールやその誘導体、フェノール類又はその化合物や重合体などを用いることができる。また、エポキシ樹脂モノマと硬化剤の反応を促進するために、硬化促進剤を使用することもできる。硬化促進剤は、例えば、トリフェニルホスフィン、イミダゾールやその誘導体、三級アミン化合物やその誘導体などを用いることができる。
エポキシ樹脂モノマと硬化剤、及び硬化促進剤を配合したエポキシ樹脂組成物には、鱗片状の無機フィラのほか必要に応じて難燃剤や希釈剤、可塑剤、カップリング剤等を含むことができる。また、このエポキシ樹脂組成物をシート状繊維基材に含浸し乾燥してプリプレグを製造する際、必要に応じて溶剤を使用することができる。

本発明に係る貫通孔を形成したプリプレグを全層ないし一部の層として用い、これを加熱加圧成形した絶縁層を備えたプリント配線板は、厚さ方向の熱伝導率が向上するので、高温雰囲気下での使用が予想される自動車機器用のプリント配線板や、パソコン等の高密度実装プリント配線板に好適である。

以下、本発明に係る実施例を示し、本発明について詳細に説明する。尚、以下の実施例、比較例及び従来例において、「部」とは「質量部」を意味する。また、本発明は、その要旨を逸脱しない限り、本実施例に限定されるものではない。

実施例１
エポキシ樹脂モノマ成分としてビフェニル骨格をもつエポキシ樹脂モノマ（ジャパンエポキシレジン製「ＹＬ６１２１Ｈ」、エポキシ当量１７５）１００部を用意し、これをメチルエチルケトン（和光純薬製）１２０部に７０℃で溶解させ、室温に戻した。尚、「ＹＬ６１２１Ｈ」は、既述の分子構造式（式１）において、Ｒ＝−ＣＨ_３，ｎ＝０．１であるエポキシ樹脂モノマと分子構造式（式１）において、Ｒ＝−Ｈ，ｎ＝０．１であるエポキシ樹脂モノマを等モルで含有するエポキシ樹脂モノマである。
次に、硬化剤として１，５−ＤＡＮ（１，５−ジアミノナフタレン、アミン当量４０、和光純薬製）２５部にメチルエチルケトン１３０部を加えて７０℃で溶解させ、室温に戻した。

上記のエポキシ樹脂モノマ溶液と硬化剤溶液を混合・攪拌して均一なワニスを作製し、この混合物（熱硬化性樹脂ワニス）に、無機フィラとして形状が鱗片状であり平均粒径６μｍで熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋの窒化ホウ素（電気化学工業製）１６９部を添加し、十分に混錬して均質なワニスを調製した。窒化ホウ素の配合量は、熱硬化性樹脂固形分と窒化ホウ素を合わせた体積中に４０体積％を占めるようにした。

上記の無機フィラ含有熱硬化性樹脂ワニスを、基材密度が０．５ｇ／ｃｍ^３のアラミド不織布（帝人製アラミド繊維「テクノーラ」を使用したＡＰＴＦ２２、王子製紙製）に含浸し加熱乾燥して半硬化状態のプリプレグを得た。

作製したプリプレグに貫通孔を設ける。貫通孔あけには炭酸ガスレーザ（ＮＬＣ−１Ｂ２１、日立精工製）を用い、ビーム径２００μｍ、パルス幅６０μｍ、パルス数５、貫通孔中心間距離５００μｍの条件で、プリプレグ全面に２００μｍ径の貫通孔を点在して形成した。そして、実体顕微鏡により孔アスペクト比を算出した。

上記の貫通孔を形成したプリプレグ８枚を重ねその両側に１８μｍ銅箔（ＣＦ−Ｔ９Ｃ、福田金属製）を配置し、温度２０５℃、圧力４ＭＰａの条件で１００分間加熱加圧形成して一体化し、厚さ０．８mmの積層板を得た。

実施例２〜４
エポキシ樹脂ワニスを含浸させるシート状繊維基材をアラミド不織布から、基材密度が０．７８ｇ／ｃｍ^３のガラス織布（＃１０８０，旭シュエーベル製）（実施例２）、断面形状が偏平なガラス繊維を使用した基材密度０．４ｇ／ｃｍ^３のガラス不織布（ＦＦシート、王子製紙製）（実施例３）、基材密度０．３５ｇ／ｃｍ^３のポリアリレート不織布（ＭＢＢＫ２５（ベクルス）、クラレ製）（実施例４）にそれぞれ変更する以外は、実施例１と同様にして貫通孔を形成したプリプレグ及び積層板を得た。

実施例５
実施例１と同様にして得たプリプレグに貫通孔を設ける。貫通孔あけにはＮＣドリル（ＮＤ−１Ｈ、日立ビアメカニクス製）を用い、孔径２００μｍ、スピンドル角速度１０００００ｒｐｍ、貫通孔中心間距離５００μｍの条件でプリプレグ全面に貫通孔を形成した。そして、実体顕微鏡により孔アスペクト比を算出した。上記の貫通孔を形成したプリプレグを実施例１と同様に加熱加圧成形して積層板を得た。

比較例１〜２
エポキシ樹脂モノマ成分としてビフェニル骨格をもつエポキシ樹脂モノマ（ジャパンエポキシレジン製「ＹＬ６１２１Ｈ」、エポキシ当量１７５）１００部を用意し、これをメチルエチルケトン（和光純薬製）１２０部に７０℃で溶解させ、室温に戻した。
次に、硬化剤として１，５−ＤＡＮ（１，５−ジアミノナフタレン、アミン当量４０、和光純薬製）２５部にメチルエチルケトン１３０部を加えて７０℃で溶解させ、室温に戻した。
上記のエポキシ樹脂モノマ溶液と硬化剤溶液を混合・攪拌して均一なワニスを作製し、この混合物（熱硬化性樹脂ワニス）に、無機フィラとして形状が鱗片状であり平均粒径６μｍで熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋの窒化ホウ素（電気化学工業製）を５７０部（比較例1）、２０部（比較例２）のそれぞれ添加することに変更する以外は、実施例１と同様にして、貫通孔形成プリプレグ及び積層板を得た。比較例１では窒化ホウ素の配合量が７０体積％、比較例２では窒化ホウ素の配合量が８体積％である。

比較例３
作製したプリプレグの貫通孔あけ条件として、炭酸ガスレーザ（ＮＬＣ−１Ｂ２１、日立精工製）による貫通孔あけ加工時の、貫通孔中心間距離２８０μｍに変更する以外は、実施例１と同様にして、貫通孔形成プリプレグ及び積層板を得た。

実施例６
作製したプリプレグの貫通孔あけ条件として、炭酸ガスレーザ（ＮＬＣ−１Ｂ２１、日立精工製）による貫通孔あけ加工時の、貫通孔中心間距離１２００μｍに変更する以外は、実施例１と同様にして、貫通孔形成プリプレグ及び積層板を得た。

実施例７〜８
作製したプリプレグの貫通孔あけ条件として、炭酸ガスレーザ（ＮＬＣ−１Ｂ２１、日立精工製）による貫通孔あけ加工時の、孔径１００μｍ（実施例７）、５００μｍ（実施例８）のそれぞれに変更する以外は、実施例１と同様にして、貫通孔形成プリプレグ及び積層板を得た。

従来例１
実施例１のエポキシ樹脂ワニスを、基材密度が０．５ｇ／ｃｍ^３のアラミド不織布（デュポン製アラミド繊維「ケブラー」を使用したＡＰＫ２２、王子製紙製）に含浸し加熱乾燥して半硬化状態のプリプレグを得た。
得られたプリプレグ８枚を重ねその両側に１８μｍ銅箔（ＣＦ−Ｔ９Ｃ、福田金属製）を配置し、温度２０５℃、圧力４ＭＰａの条件で１００分間加熱加圧形成して一体化し、厚さ０．８mmの積層板を得た。

従来例２〜４
エポキシ樹脂ワニスを含浸させるシート状繊維基材をアラミド不織布から、基材密度が０．７８ｇ／ｃｍ^３のガラス織布（＃１０８０，旭シュエーベル製）（従来例２）、基材密度０．４ｇ／ｃｍ^３の偏平ガラス不織布（ＦＦシート、王子製紙製）（従来例３）、基材密度０．３５ｇ／ｃｍ^３のポリアリレート不織布（ＭＢＢＫ２５（ベクルス）、クラレ製）（従来例４）にそれぞれ変更する以外は、従来例１と同様にしてプリプレグ及び積層板を得た。

従来例５
エポキシ樹脂モノマ成分としてビフェニル骨格をもつエポキシ樹脂モノマ（ジャパンエポキシレジン製「ＹＬ６１２１Ｈ」、エポキシ当量１７５）５０部を用意し、これをメチルエチルケトン（和光純薬製）６０部に７０℃で溶解させ、室温に戻した。
次に、硬化剤として１，５−ＤＡＮ（１，５−ジアミノナフタレン、アミン当量４０、和光純薬製）１２．５部にメチルエチルケトン６５部を加えて７０℃で溶解させ、室温に戻した。
上記のエポキシ樹脂モノマ溶液と硬化剤溶液を混合・攪拌して均一なワニスを作製し、基材密度０．５ｇ／ｃｍ^３のアラミド不織布（デュポン製アラミド繊維「ケブラー」を使用したＡＰＫ２２、王子製紙製）に含浸し加熱乾燥して半硬化状態のプリプレグを得た。
作製したプリプレグに金型プレスにより２０mm×２０mmの開口部を設け、この部位に無機フィラを含む絶縁性樹脂混合物を充填する。絶縁性樹脂混合物は、エポキシ樹脂モノマ成分としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン製「ＥＰ８２８」、エポキシ当量１８５）５０部と、硬化剤１，５−ＤＡＮ（１，５−ジアミノナフタレン、アミン当量４０、和光純薬製）１２．５部にメチルエチルケトン５０部を加えて７０℃で溶解させ、室温に戻した混合物（熱硬化性樹脂ワニス）を作製し、これに無機フィラとして形状が鱗片状であり平均粒径６μｍで熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋの窒化ホウ素（電気化学工業製）１６９部を添加し、十分に混錬してペースト状にしたものである。これを前記プリプレグに設けた開口部にスキージにより刷り込んだ後、加熱乾燥して半硬化状態とした。窒化ホウ素の配合量は、熱硬化性樹脂固形分と窒化ホウ素を合わせた体積中に４０体積％を占めるようにした。
上記の無機フィラ充填プリプレグ８枚を重ね、その両側に１８μｍ銅箔（ＣＦ−Ｔ９Ｃ、福田金属製）を配置し、温度２０５℃、圧力４ＭＰａの条件で１００分間加熱加圧形成して一体化し、厚さ０．８mmの積層板を得た。

上記実施例、比較例、従来例で作製したプリプレグについて、貫通孔穴あけ加工後の孔アスペクト比および孔加工可否評価を行なった。また、上記各例で作製した積層板について、熱伝導率、面方向の熱膨張率及び厚み方向の熱膨張率を測定した。その結果を表１〜３に示す。測定方法は、以下に示すとおりである。

孔アスペクト比：プリプレグにレーザ光を照射してあけた貫通孔の上面と下面の孔径比で算出した。孔加工性が悪い場合、孔アスペクト比の値が大きくなる。

孔加工可否評価：実体顕微鏡による貫通孔観察から、貫通孔面積に対して絶縁性樹脂・基材残存物が５％以下であれば○、１０％以下で△＋、１０％超で△と判定した。

熱伝導率測定：Ｘｅフラッシュアナライザー（ＮＥＴＺＳＣＨインスツルメンツ製）を使用し、得られた積層板の銅箔ないし銅板を全面エッチングで除去し評価サンプルとした。厚み方向熱伝導率測定用試験片は、積層板から切り出した１０mm×１０mmの板状片の両面にカーボンをスプレーし、１μｍ厚程度に塗布して表面を黒化したものを準備した。また、面方向熱伝導率測定用試験片は、積層板から切り出した１mm幅の短冊片の両面にカーボンをスプレーし、１μｍ厚程度に塗布して表面を黒化したものを準備した。得られた熱拡散率（ｍ^２ｓ^−１）から熱伝導率λを下記数式１により算出した。尚、本測定はＡＳＴＭ Ｅ１４６１に準拠したものである。

熱膨張率測定：ＤｕＰｏｎｔ ＴＭＡ２９４０型（ＴＡインスツルメンツ製）により、室温から２６０℃への昇温を１０分で行なう工程を２サイクル繰り返し、２サイクル目の３０℃から８０℃の昇温における熱膨張量を熱膨張率とした。得られた積層板の銅箔ないし銅板を全面エッチングで除去し、厚み方向熱膨張率については９mm×４mmの積層板を試験片とし、厚み方向の熱膨張率については６mm×６mmの積層板を試験片とした。

表１〜３より明らかなように、本発明による積層板は、同じシート状繊維基材同士で従来と比較すると、面方向の熱伝導率をほぼ同等に保ちつつ、厚み方向の熱伝導率が大幅に向上している。また、熱膨張率についても、面方向の熱膨張率は従来とほぼ同等で、厚み方向の熱膨張率は小さくなっている（実施例１〜４と従来例１〜４の比較）。これは、プリプレグに貫通孔を点在させて設けたことで、この部分では、断熱層となる繊維基材が存在せず、且つ、鱗片状の無機フィラの多くが厚み方向に配向したためである。プリプレグの開口部に鱗片状の無機フィラ含有樹脂を予め充填し、これを加熱加圧成形に供した場合（従来例５）には、成形時に鱗片状の無機フィラが絶縁層の厚み方向へ配向することが少なく、絶縁層厚み方向の熱伝導率を大きくするには至っていない。また、大きな開口部を設けて繊維基材が少なくなっているので、熱膨張率も大きくなる。

ドリル法を採用してプリプレグに貫通孔を形成した場合（実施例５）も、絶縁層の厚み方向の高熱伝導化と低熱膨張化を達成することが可能であるが、レーザ照射による貫通孔の形成（実施例１）の方がより顕著な効果を得られる。

比較例１は、鱗片状の無機フィラが鱗片状窒化ホウ素の場合に、その含有体積％が６０を越えると、フィラが高充填になって分散性が悪くなりシート状繊維基材への含浸が困難になることを示している。一方、比較例２は、フィラの含有体積％が１０より少ないと、フィラ充填量の効果がないことを示している。

比較例３は、プリプレグに点在する貫通孔の貫通孔中心間距離が３００μｍより短かくなると貫通孔をあけたときの繊維基材除去量が増えるため、積層板の熱膨張率が面方向・厚み方向ともに大きくなることを示している。また、貫通孔中心間距離が長くなると積層板の厚み方向に配向したフィラの部位が少なくなるため、貫通孔中心間距離は、好ましくは１１００μｍ以下にする（実施例１と実施例６の比較）。

プリプレグに点在する貫通孔の孔径が１００μｍ（実施例７）より小さくなると、積層板の厚み方向に配向したフィラの部位が少なくなるため、特性向上効果が小さくなる。また、貫通孔の孔径が５００μｍ（実施例８）より大きくなると、貫通孔をあけたときの繊維基材除去量が増えるため、特性向上効果が小さくなる。そのため、貫通孔径は、好ましくは１００〜５００μｍにする。

本発明の実施の形態に係る積層板の製造方法を示す工程断面図である。

符号の説明

１は無機フィラ
２はシート状繊維基材
３はプリプレグ
４は貫通孔
５は貫通孔を形成したプリプレグ
６は銅箔ないし銅板
７は積層板

Claims (5)

1. 無機フィラを含む熱硬化性樹脂をシート状の繊維基材に保持させ半硬化状態としてなる加熱加圧成形用プリプレグであって、
   前記プリプレグには多数の貫通孔を貫通孔中心間距離が３００μｍ以上で点在させてあり、前記無機フィラは鱗片状のもの又は鱗片状のものを主体としていることを特徴とする加熱加圧成形用プリプレグ。
2. プリプレグに点在する貫通孔は、その孔径が１００〜５００μｍであり、かつ、貫通孔中心間距離が１１００μｍ以下となるように点在していることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
3. 無機フィラが、熱伝導率５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である鱗片状の窒化ホウ素であり、熱硬化性樹脂固形分と無機フィラを合わせた体積中に１０〜６０体積％占めるように含有されることを特徴とする請求項２記載のプリプレグ。
4. 熱硬化性樹脂が、（式１）で示す分子構造のエポキシ樹脂モノマを配合したエポキシ樹脂組成物であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のプリプレグ。
   

   
5. 請求項１〜４のいずれかに記載のプリプレグの層を加熱加圧成形し、成形時に溶融する熱硬化性樹脂を無機フィラとともに、プリプレグに点在する貫通孔に流入させることを特徴とする絶縁層の製造法。

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