CN113348202A - 扇出型封装件密封用片状预浸料 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的在于提供扇出型封装件密封用片状预浸料、扇出型封装件及其制造方法，所述扇出型封装件密封用片状预浸料能够形成兼具低线性热膨胀系数和高柔性、防翘曲性及耐裂纹性优异的固化物，并且在制作重构晶片时不易在密封材料内产生气泡。本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料具有贯穿孔和/或凹部。本发明的扇出型封装件是半导体芯片经上述扇出型封装件密封用片状预浸料的固化物密封而成的。本发明的电子设备具备本发明的扇出型封装件。
Description
技术领域
本发明涉及扇出型封装件密封用片状预浸料。本发明主张在2019年1月28日向日本提出申请的日本特愿2019-012599的优先权，将其内容援引于此。
背景技术
扇出型封装(Fan-Out Package)是包括下述工序的半导体封装件的制造技术：将单片化后的半导体芯片(die)排列在另外的晶片上、密封而制成重构晶片后，形成再布线层(RDL：Re-Distribution Layer)的工序。
特别是扇出型晶片级封装件(FOWLP：Fan-out Wafer level packaging)，已作为用于实现设备的高功能化及高速化的高密度安装技术之一而受到瞩目。FOWLP可以使封装件的面积比芯片大，因此具有下述优异的特征：(1)对于高带宽存储器(HBM,HighBandwidth Memory)的应用性良好，能够通过搭载大量芯片而更多地配置连接端子数；(2)能够制作过模通孔；(3)能够将不同种芯片收纳于同一封装件，因此能够实现适于物联网(IoT,Internet of Things)的高功能化和低成本化；等等。另外，可列举下述优点：通过RDL的低背化，能够提高放热性，实现由布线长度的降低带来的高速化，从而能够实现基板的小型化等。因而已作为智能电话用的封装件而备受瞩目。
另外，对于扇出型面板级封装件(FOPLP：Fan-out panel level packaging)而言，可以通过使工件尺寸大于FOWLP，从而一次性地大量制作封装件基板，因此，以低成本化为目的，正在积极地进行着研究。然而，随着工件尺寸的大型化，重构后的芯片基板的翘曲成为问题。该翘曲成为导致芯片基板的破裂、再布线层的精度降低的原因，存在次品率上升的问题。
翘曲的主要原因是：作为有机材料的密封材料的线性热膨胀系数比作为无机材料的半导体芯片大。为此，已知有以降低有机材料的线性膨胀系数为目的而添加线性膨胀系数小的无机填料来抑制体系整体的线性膨胀的方法(专利文献1)。然而，如果添加大量的无机填料，则密封材料的熔融粘度显著上升，可用性降低，因此，为了确保成型性，无机填料的添加量也存在限度。另外，由于密封材料的柔性降低而变硬变脆，也存在对热冲击的耐性变弱、容易产生裂纹的问题。进一步，在FOWLP中，可通过过模通孔以三维的方式将芯片复合使用，但也存在制作通孔时由无机填料而引起浮渣的产生、通孔制作需要时间等问题。为了解决这样的问题，期望柔软的低线性膨胀材料，但一般而言，柔性与低线性膨胀存在折衷选择的关系，通过添加无机填料来满足这两种特性被认为是非常困难的。
另一方面，以低线性膨胀的纤维状无纺布等片状多孔性支撑体为芯材浸渗固化性材料而得到的膜(片状预浸料)已作为兼具树脂的柔性和基体纤维的低线性膨胀的材料而被公知(专利文献2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2004-56141号公报
专利文献2：日本特开2018-65892号公报
发明内容
发明所要解决的问题
然而，将纤维状无纺布作为芯材的预浸料缺乏对于表面的凹凸形状的追随性，因此，在通过密封制作重构晶片时容易在密封材料内产生气泡，存在次品率提高的问题。
因此，本发明的目的在于提供扇出型封装件密封用片状预浸料，该扇出型封装件密封用片状预浸料能够形成兼具低线性热膨胀系数和高柔性、且防翘曲性及耐裂纹性优异的固化物，并且在制作重构晶片时不易在密封材料内产生气泡。
另外，本发明的其它目的在于提供扇出型封装件的制造方法，该扇出型封装件的防翘曲性及耐裂纹性优异，并且可抑制密封材料内的气泡的产生。
另外，本发明的其它目的在于提供扇出型封装件，其防翘曲性及耐裂纹性优异，并且可抑制密封材料内的气泡的产生。
进一步，本发明的其它目的在于提供具备上述扇出型封装件的高性能且耐久性优异的电子设备。
解决问题的方法
本发明的发明人为了解决上述问题而进行了深入研究，结果发现，通过使用具有贯穿孔和/或凹部的片状预浸料作为扇出型封装件的密封剂(密封材料料)，所制造的扇出型封装件的防翘曲性及耐裂纹性优异，并且密封材料内的气泡的产生得到抑制。本发明是基于这些见解而完成的。
即，本发明提供一种扇出型封装件密封用片状预浸料，其具有贯穿孔和/或凹部。
在上述扇出型封装件密封用片状预浸料中，优选上述贯穿孔和/或凹部配置于扇出型封装件的与半导体芯片搭载部分相当的位置。
上述扇出型封装件密封用片状预浸料的固化物在玻璃化转变温度以上的温度范围内的线性热膨胀系数(α2)优选为20ppm/K以下。
上述扇出型封装件密封用片状预浸料可以在至少一面层叠有固化性树脂层。
在上述扇出型封装件密封用片状预浸料中，可以有两片以上的片状预浸料层叠在一起。
在上述扇出型封装件密封用片状预浸料中，片状预浸料的芯材可以为纤维素纤维的无纺布。
另外，本发明提供一种扇出型封装件的制造方法，该方法使用上述扇出型封装件密封用片状预浸料。
另外，本发明提供一种扇出型封装件，其为半导体芯片经上述扇出型封装件密封用片状预浸料的固化物密封而成的。
上述扇出型封装件可以为扇出型晶片级封装件或扇出型面板级封装件。
另外，本发明提供一种电子设备，其具备上述扇出型封装件。
另外，本发明提供具有贯穿孔和/或凹部的片状预浸料的作为扇出型封装件密封剂的用途。
发明的效果
本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料可通过热固化而形成具有适度的柔性、由热导致的收缩率、膨胀系数低的、能够发挥出优异的防翘曲性及耐裂纹性的固化物。进一步，在利用本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料进行密封而制作重构晶片时不易在密封材料内产生气泡。因此，本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料能够适宜地用作FOWLP、FOPLP等扇出型封装件的密封材料料。
附图说明
图1是示出扇出型封装件的实施方式的一例的示意图(剖面图)。
图2是示出具有贯穿孔的本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料的实施方式的一例的示意图。(a)表示俯视图，(b)表示沿A-A’的剖面图。
图3是示出具有凹部的本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料的实施方式的一例的示意图。(a)表示俯视图，(b)表示底视图，(c)表示沿B-B’的剖面图。
图4是示出排列有半导体芯片的基板(晶片或面板)的实施方式的一例的示意图。(a)表示俯视图，(b)表示沿C-C’的剖面图。
图5是示出使用现有的片状预浸料(不具有贯穿孔及凹部的片状预浸料)对在基板上排列的半导体芯片进行密封的工序的实施方式的一例的示意图(剖面图)。
图6是示出使用具有贯穿孔的本发明的片状预浸料对在基板上排列的半导体芯片进行密封的工序的实施方式的一例的示意图(剖面图)。
图7是示出使用了本发明的片状预浸料的扇出型封装件的制造方法的实施方式的一例的示意图(剖面图)。
符号说明
10 扇出型封装件
11 密封材料
12 半导体芯片
13 再布线层
20 片状预浸料(具有贯穿孔的片状预浸料)
21 贯穿孔
30 片状预浸料(具有凹部的片状预浸料)
31 凹部
40 排列有半导体芯片的基板(晶片或面板)
41 半导体芯片
42 基板(晶片或面板)
43 临时固定带
50 片状预浸料(既不具有贯穿孔也不具有凹部的片状预浸料)
51、61 密封材料
70 重构晶片
71 表面平坦化用基板
具体实施方式
[扇出型封装件密封用片状预浸料]
本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料(以下有时简称为“本发明的片状预浸料”)作为扇出型封装件的密封材料使用，该扇出型封装件密封用片状预浸料具有贯穿孔和/或凹部。
[扇出型封装件]
对于经本发明的片状预浸料密封的本发明的扇出型封装件而言，只要半导体芯片是利用本发明的片状预浸料的固化物所密封的就没有特别限定，可列举例如：以半导体芯片、密封材料、再布线层为基本构成的扇出型封装件。图1是示出了本发明的扇出型封装件的实施方式的一例的示意图(剖面图)。图1中，10表示扇出型封装件，11表示密封材料，12表示半导体芯片，13表示再布线层(电极)。在扇出型封装件10中，排列后的多个半导体芯片12被密封材料11所密封，在半导体芯片12的未被密封的面形成有再布线层13。扇出型封装件也可以具有半导体芯片、密封材料、再布线层以外的构成，例如：焊球、贯通电极(通孔)、传感器、存储器、PMIC、通信设备、天线等。
既可以是扇出型封装件中的密封材料整体由本发明的片状预浸料形成，也可以是密封材料的一部分由本发明的片状预浸料形成。即，本发明的片状预浸料是作为构成扇出型封装件中的密封材料的至少一部分的密封剂(密封材料料)而使用的预浸料。
另外，本发明的扇出型封装件可以是扇出型晶片级封装件(FOWLP)或扇出型面板级封装件(FOPLP)。FOWLP通过在直径300mm左右的晶片上排列多个半导体芯片而制造，FOPLP通过在比上述晶片大的边长为300mm以上的四方的面板上排列半导体芯片而制造。
[片状预浸料]
本发明的片状预浸料没有特别限定，可列举例如：具有在作为芯材的片状多孔性支撑体的孔内填充有固化性组合物的构成、且具有贯穿孔和/或凹部的片状预浸料。
(片状多孔性支撑体)
上述片状多孔性支撑体(以下有时简称为“多孔性支撑体”)没有特别限定，可列举例如：线性热膨胀系数[例如在-20℃～300℃(优选-10～300℃、更优选0～300℃、进一步优选0～250℃)下的线性热膨胀系数]为20ppm/K以下(优选为10ppm/K以下、更优选为7ppm/K以下)的材料。在本发明的片状预浸料中使用了由线性热膨胀系数为20ppm/K以下的材料形成的多孔性支撑体的情况下，存在能够将固化收缩率及线性热膨胀系数抑制于低水平、能够抑制因赋予热冲击而导致的翘曲、并且能够抑制裂纹的产生的倾向。
作为线性热膨胀系数为20ppm/K以下的材料，可列举例如：纸、纤维素、玻璃纤维、液晶材料等。在本发明中，其中优选纸、纤维素、玻璃纤维，特别是从轻质且容易获取的方面考虑，优选纤维素。
多孔性支撑体的孔隙率例如为90～10vol％、优选为80～30vol％、更优选为70～30vol％、进一步优选为70～50vol％。孔隙率低于上述范围时，难以浸渗充分量的固化性组合物，存在变得难以得到表面平滑性的倾向。另一方面，孔隙率高于上述范围时，不能充分得到由多孔性支撑体带来的加强效果，存在变得难以将固化收缩率及线性热膨胀系数抑制于低水平的倾向。
需要说明的是，本说明书中的“孔隙率”表示多孔性支撑体中的孔隙的体积率。多孔性支撑体的孔隙率可以通过对10cm×10cm的样品测定其表面的面积、厚度、及质量并根据下式来计算。式中，Ar为多孔性支撑体的面积(cm2)，t为厚度(cm)，W为多孔性支撑体的质量(g)，M为多孔性支撑体的材料的密度。多孔性支撑体的厚度(t)使用膜厚计(PEACOK公司制PDN-20)对多孔性支撑体的各种位置进行10点测定，采用其平均值。
孔隙率(vol％)＝{1－W/(M×Ar×t)}×100
多孔性支撑体的厚度例如为5～500μm。下限优选为10μm、更优选为15μm、进一步优选为20μm。另外，上限优选为300μm、更优选为200μm、更优选为100μm、进一步优选为75μm。多孔性支撑体的厚度可以在上述范围内适当调整，例如在固化性组合物单独的固化物的Tg低的情况下，通过减薄多孔性支撑体，能够将固化收缩率抑制于低水平。在固化性组合物单独的固化物的Tg高的情况下，通过增厚多孔性支撑体，能够将线性热膨胀系数抑制于低水平。多孔性支撑体的厚度高于上述范围时，存在变得难以对应电子设备的小型化、轻质化的要求的倾向。另一方面，厚度低于上述范围时，变得难以得到充分的强韧性，例如在用作FOWLP用密封材料的情况下，存在变难以通过封装进行高强度化的倾向。
(固化性组合物)
构成本发明的片状预浸料的固化性组合物没有特别限定，可列举例如：含有固化性化合物(A)、并含有固化剂(B)和/或固化催化剂(C)的组合物。
(固化性化合物(A))
固化性化合物(A)没有特别限定，优选为至少含有具有环氧基的化合物(环氧化合物)的固化性化合物。在固化性化合物(A)含有环氧化合物的情况下，没有特别限定，优选例如以固化性化合物(A)总量的50重量％以上(优选为70重量％以上、更优选为80重量％以上、进一步优选为90重量％以上。需要说明的是，上限为100重量％)含有环氧当量(g/eq)为140～3000(优选为170～1000、更优选为180～1000、进一步优选为180～500)的环氧化合物。如果过量含有环氧当量超出上述范围的化合物，则固化性组合物单独的固化物的柔性降低，耐裂纹性降低，因而不优选。
上述环氧化合物包含脂环式环氧化合物、芳香族环氧化合物、及脂肪族环氧化合物等。
＜脂环式环氧化合物＞
作为上述脂环式环氧化合物，包含分子内具有1个以上脂环和1个以上环氧基的公知或惯用的化合物，优选以下的化合物等。
(1)脂环上直接以单键键合有环氧基的化合物
(2)分子内具有脂环及缩水甘油醚基的化合物(缩水甘油醚型环氧化合物)
作为上述的(1)脂环上直接以单键键合有环氧基的化合物，可列举例如：下述式(i)表示的化合物等。
[化学式1]
式(i)中，R”表示从p元醇的结构式中去除p个羟基(-OH)而得到的基团(p价有机基团)，p、n分别表示自然数。作为p元醇[R”(OH)p]，可列举2,2-双(羟基甲基)-1-丁醇等多元醇(碳原子数为1～15的醇等)等。p优选为1～6，n优选为1～30。在p为2以上的情况下，各个[]内(外侧的方括号内)的基团中的n任选相同或不同。作为上述式(i)表示的化合物，具体可列举2,2-双(羟基甲基)-1-丁醇的1,2-环氧-4-(2-环氧乙烷基)环己烷加成物[例如，商品名“EHPE3150”(株式会社大赛璐制)等]等。
作为上述的(2)分子内具有脂环及缩水甘油醚基的化合物，可以举出例如，脂环式醇(特别是脂环式多元醇)的缩水甘油醚。更具体地，可以列举例如：将2,2-双[4-(2,3-环氧丙氧基)环己基]丙烷、2,2-双[3,5-二甲基-4-(2,3-环氧丙氧基)环己基]丙烷等双酚A型环氧化合物进行氢化而得到的化合物(氢化双酚A型环氧化合物)；将双[邻,邻-(2,3-环氧丙氧基)环己基]甲烷、双[邻,对-(2,3-环氧丙氧基)环己基]甲烷、双[对,对-(2,3-环氧丙氧基)环己基]甲烷、双[3,5-二甲基-4-(2,3-环氧丙氧基)环己基]甲烷等双酚F型环氧化合物进行氢化而得到的化合物(氢化双酚F型环氧化合物)；氢化联苯酚型环氧化合物；氢化苯酚酚醛清漆型环氧化合物；氢化甲酚酚醛清漆型环氧化合物；双酚A的氢化甲酚酚醛清漆型环氧化合物；氢化萘型环氧化合物；对由三酚甲烷得到的环氧化合物进行氢化而得到的化合物等。
＜芳香族环氧化合物＞
作为上述芳香族环氧化合物，可以列举例如：通过双酚类[例如，双酚A、双酚F、双酚S、双酚芴等]与表卤醇的缩合反应得到的Epi-Bis(表双)型缩水甘油醚型环氧树脂；通过使这些Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂进一步与上述双酚类进行加成反应而得到的高分子量Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂；后述的改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂；使酚类[例如，苯酚、甲酚、二甲苯酚、间苯二酚、邻苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S等]与醛[例如，甲醛、乙醛、苯甲醛、羟基苯甲醛、水杨醛等]进行缩合反应而得到的多元醇类进一步与表卤醇进行缩合反应而得到的酚醛清漆/烷基型缩水甘油醚型环氧树脂；在芴环的9位键合有2个酚骨架、且在从这些酚骨架的羟基去除氢原子后的氧原子上分别直接或经由亚烷基氧基键合有缩水甘油基的环氧化合物等。
作为上述改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂，可列举例如：下述式(ii)表示的化合物。下述式中，R1～R4相同或不同，表示氢原子或烃基。k表示1以上的整数。L1表示低极性键合基团，L2表示柔性骨架。
[化学式2]
上述烃包含脂肪族烃基、脂环式烃基、芳香族烃基、及这些基团键合而成的基团。
作为脂肪族烃基，优选碳原子数为1～20的脂肪族烃基，可列举例如：甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、癸基、十二烷基等碳原子数为1～20(优选为1～10、更优选为1～3)左右的烷基；乙烯基、烯丙基、1-丁烯基等碳原子数为2～20(优选为2～10、更优选为2～3)左右的烯基；乙炔基、丙炔基等碳原子数为2～20(优选为2～10、更优选为2～3)左右的炔基等。
作为脂环式烃基，优选为3～10元的脂环式烃基，可列举例如：环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环辛基等3～8元(优选为5～8元)左右的环烷基等。
作为芳香族烃基，优选为碳原子数为6～14(优选为6～10)的芳香族烃基，可列举例如苯基等。
作为上述R1～R4，其中优选脂肪族烃基(特别是烷基)。
上述L1表示低极性键合基团，可列举例如：亚甲基、甲基亚甲基、二甲基亚甲基、亚乙基等碳原子数为1～3的直链状或支链状亚烷基。
上述L2表示柔性骨架，可列举例如：碳原子数为2～4的氧亚烷基。具体可列举：氧亚乙基、氧亚丙基、氧亚丁基、氧四亚甲基等。
改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂由于具有上述构成，因此，如果添加至固化性组合物中，则可得到提高耐裂纹性的效果。
作为上述改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂，可以适宜使用下述式(ii-1)表示的化合物。在本发明中，可使用例如商品名“EPICLON EXA-4850-1000”(环氧当量：350、DIC公司制)、商品名“EPICLON EXA-4850-150”(环氧当量：433、DIC公司制)等市售品。
[化学式3]
＜脂肪族环氧化合物＞
作为上述脂肪族环氧化合物，可以列举例如：不具有环状结构的q元醇(q为自然数)的缩水甘油醚；一元或多元羧酸[例如，乙酸、丙酸、丁酸、硬脂酸、己二酸、癸二酸、马来酸、衣康酸等]的缩水甘油酯；环氧化亚麻籽油、环氧化大豆油、环氧化蓖麻油等具有双键的油脂的环氧化物；环氧化聚丁二烯等聚烯烃(包括聚烷基二烯)的环氧化物等。需要说明的是，作为上述不具有环状结构的q元醇，可以列举例如：甲醇、乙醇、1-丙醇、异丙醇、1-丁醇等一元醇；乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、新戊二醇、1,6-己二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、二丙二醇、聚乙二醇、聚丙二醇等二元醇；甘油、双甘油、赤藓糖醇、三羟甲基乙烷、三羟甲基丙烷、季戊四醇、二季戊四醇、山梨糖醇等三元以上的多元醇等。另外，q元醇也可以为聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇、聚烯烃多元醇等。
(固化剂(B))
构成上述固化性组合物的固化剂(B)是起到使环氧化合物固化的作用的化合物。
作为固化剂(B)，可使用作为环氧树脂用固化剂而公知或惯用的固化剂。可列举例如：酸酐、二羧酸、胺、聚酰胺树脂、咪唑、多硫醇、酚、聚羧酸、双氰胺、有机酸酰肼等。在本发明中，从可靠性优异的方面考虑，其中优选为选自酸酐(b-1)、二羧酸(b-2)、胺(b-3)、及酚(b-4)中的至少一种化合物。
固化剂(B)的平均每个官能团的分子量例如为10～10000g/eq(优选为20～8000g/eq、更优选为20～7000g/eq、进一步优选为20～5000g/eq、进一步优选为20～2000g/eq、进一步优选为20～1000g/eq)。
作为酸酐(b-1)，可列举例如：甲基四氢邻苯二甲酸酐(4-甲基四氢邻苯二甲酸酐、3-甲基四氢邻苯二甲酸酐等)、甲基六氢邻苯二甲酸酐(4-甲基六氢邻苯二甲酸酐、3-甲基六氢邻苯二甲酸酐等)、十二烯基琥珀酸酐、甲基内次甲基四氢邻苯二甲酸酐、邻苯二甲酸酐、马来酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、甲基环己烯二羧酸酐、均苯四酸酐、偏苯三酸酐、二苯甲酮四羧酸酐、纳迪克酸酐、甲基纳迪克酸酐、氢化甲基纳迪克酸酐、4-(4-甲基-3-戊烯基)四氢邻苯二甲酸酐、琥珀酸酐、己二酸酐、癸二酸酐、十二烷二酸酐、甲基环己烯四羧酸酐、乙烯基醚-马来酸酐共聚物、烷基苯乙烯-马来酸酐共聚物等。其中，从操作性的观点考虑，优选为在25℃下为液态的酸酐[例如，甲基四氢邻苯二甲酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、十二烯基琥珀酸酐、甲基内次甲基四氢邻苯二甲酸酐等]。作为酸酐类固化剂，从耐裂纹性特别优异的方面考虑，优选饱和单环烃二羧酸的酸酐(也包括在环上键合有烷基等取代基的那些)。
作为酸酐(b-1)，可适宜使用例如：商品名“RIKACID MH700F”(新日本理化株式会社制)、商品名“HN-5500”(日立化成工业株式会社制)等市售品。
作为二羧酸(b-2)，可列举例如：4,4'-联苯二羧酸、2,2'-联苯二羧酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸等芳香族系二羧酸；草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、1,6-己烷二羧酸、1,2-环己烷二羧酸、1,3-环己烷二羧酸、1,4-环己烷二羧酸等脂肪族系二羧酸；使酸酐与多元醇化合物反应而得到的酯型二羧酸等。这些中，优选使酸酐与多元醇化合物反应而得到的酯型二羧酸。
作为用于上述酯型二羧酸的合成的酸酐，优选脂环族酸酐，其中优选4-甲基六氢邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐。
作为多元醇化合物，优选2元或3元脂肪族醇，可列举例如：乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、1,4-丁二醇、1,6-己二醇、1,10-癸二醇、新戊二醇、三羟甲基丙烷、聚C1-5亚烷基二醇(例如，聚乙二醇、聚丙二醇等)等2元脂肪族醇；丙三醇、三羟甲基丙烷等3元脂肪族醇等。
这些中，优选2元脂肪族醇，特别是，更优选聚C1-5亚烷基二醇。上述聚C1-5亚烷基二醇的重均分子量例如为500～2000、优选为600～1600。
作为使酸酐与多元醇化合物反应而得到的酯型二羧酸，优选下述式(b-2-1)表示的化合物。
[化学式4]
式(b-2-1)中，R5、R6相同或不同，表示碳原子数为1～5的烷基，其中优选甲基或乙基。m1、m2相同或不同，表示0～4的整数。L是从多元醇化合物去除2个羟基而得到的基团(2价基团)，其中优选从聚乙二醇或聚丙二醇去除2个羟基而得到的基团。
作为二羧酸(b-2)，可适宜使用例如商品名“RIKACID HF-08”(新日本理化株式会社制)等市售品。
作为胺(b-3)，可列举例如：乙二胺、二乙三胺、三乙四胺、四乙五胺、二丙二胺、二乙基氨基丙胺、聚亚丙基三胺等脂肪族多胺；
烷二胺、异佛尔酮二胺、双(4-氨基-3-甲基二环己基)甲烷、二氨基二环己基甲烷、双(氨基甲基)环己烷、N-氨基乙基哌嗪、3,9-双(3-氨基丙基)-3,4,8,10-四氧杂螺[5,5]十一碳烷等脂环式多胺；间苯二胺、对苯二胺、甲苯-2,4-二胺、甲苯-2,6-二胺、均三甲苯-2,4-二胺、3,5-二乙基甲苯-2,4-二胺、3,5-二乙基甲苯-2,6-二胺等单核多胺、联苯二胺、4,4-二氨基二苯基甲烷、2,5-萘二胺、2,6-萘二胺等芳香族多胺等。
作为酚(b-4)，可列举例如：酚醛清漆型苯酚酚醛树脂、酚醛清漆型甲酚酚醛树脂、对苯二亚甲基改性酚醛树脂、对苯二亚甲基/间苯二亚甲基改性酚醛树脂等芳烷基树脂、萜烯改性酚醛树脂、双环戊二烯改性酚醛树脂、三酚丙烷等。
(固化催化剂(C))
上述固化性组合物可以代替上述的固化剂(B)或者与上述的固化剂(B)一起含有固化催化剂(C)。通过使用固化催化剂(C)，可以使环氧化合物的固化反应进行，得到固化物。作为上述固化催化剂(C)，没有特别限定，例如，可以使用一种或两种以上可以通过实施紫外线照射或加热处理而产生阳离子种从而引发聚合的阳离子催化剂(阳离子聚合引发剂)。
作为通过紫外线照射而产生阳离子种的阳离子催化剂，可列举例如：六氟锑酸盐、五氟羟基锑酸盐、六氟磷酸盐、六氟砷酸盐等。作为上述阳离子催化剂，可使用例如商品名“UVACURE1590”(Daicel Cytec株式会社制)、商品名“CD-1010”、“CD-1011”、“CD-1012”(以上由美国沙多玛制)、商品名“Irgacure 264”(Ciba Japan株式会社制)、商品名“CIT-1682”(日本曹达株式会社制)等市售品。
作为通过实施加热处理而产生阳离子种的阳离子催化剂，可列举例如：芳基重氮盐、芳基碘
盐、芳基锍盐、丙二烯-离子络合物等。作为上述阳离子催化剂，可使用例如商品名“PP-33”、“CP-66”、“CP-77”(以上由株式会社ADEKA制)、商品名“FC-509”(3M制)、商品名“UVE1014”(G.E.制)、商品名“SAN-AID SI-60L”、“SAN-AID SI-80L”、“SAN-AID SI-100L”、“SAN-AID SI-110L”、“SAN-AID SI-150L”(以上由三新化学工业株式会社制)、商品名“CG-24-61”(Ciba Japan株式会社制)等市售品。作为上述阳离子催化剂，也可以进一步使用铝、钛等金属与乙酰乙酸或二酮类的螯合化合物和三苯基硅烷醇等硅烷醇的化合物；或者铝、钛等金属与乙酰乙酸或二酮类的螯合化合物和双酚S等酚类的化合物等。
(有机填料(D))
在不损害本发明的发明效果的范围内，上述固化性组合物可以进一步含有一种或两种以上的有机填料(D)。通过含有有机填料(D)，能够将固化收缩率及线性热膨胀系数抑制于更低水平，能够提高翘曲的抑制效果。另外，固化性组合物含有有机填料(D)时，还可以得到抑制填充于多孔性支撑体的孔内的固化性组合物向孔外流出的效果。此外，有机填料(D)也可以用作固化性组合物的着色剂。
作为上述有机填料(D)，可列举例如：纤维素纳米纤维、纤维素(纳米)晶体等纤维素类粒子、PEEK纤维、不包含液晶材料、及金属氧化物等的单层或多层碳纳米管、石墨烯、氧化石墨烯、炭黑、富勒烯、纳米金刚石等碳材料等，可以将它们单独使用或者组合两种以上使用。上述有机填料可以具有实心结构、中空结构、多孔结构等中的任意结构。其中，优选也可以作为黑色着色料使用的碳材料。
有机填料(D)的形状没有特别限定，可列举例如：球状(正球状、大致正球状、椭球状等)、多面体状、棒状(圆柱状、棱柱状等)、平板状、鳞片状、不规则形状等。
有机填料(D)的平均粒径例如为5nm～100μm、优选为50nm～50μm、更优选为100nm～30μm。平均粒径低于上述范围时，存在粘度的上升显著、操作变得困难的倾向。另一方面，平均粒径高于上述范围时，存在耐裂纹性降低的倾向。另外，也可以混合使用两种以上上述范围内的尺寸的填料，由此，能够控制粘度和物性。需要说明的是，有机填料(D)的平均粒径是利用激光衍射/散射法得到的中值粒径(d50)。
(无机填料(E))
在不损害本发明的发明效果的范围内，上述固化性组合物可以进一步含有一种或两种以上无机填料(E)。然而，如果配合大量的无机填料，则容易引发在制作通孔时由无机填料而引起浮渣的产生、通孔制作需要时间等问题。因此，相对于固化性组合物(100重量％)，无机填料(E)的含量(配合量)优选为10重量％以下(0～10重量％)、更优选为5重量％以下(0～5重量％)。通过使无机填料(E)的含量为10重量％以下，容易抑制通孔制作时的浮渣产生、缩短制作通孔的时间。另外，也优选通过不配合无机填料(E)而使得实质上不含无机填料(E)。
作为上述无机填料(E)，可列举例如：二氧化硅(例如天然二氧化硅、合成二氧化硅等)、氧化铝(例如α-氧化铝等)、氧化钛、氧化锆、氧化镁、氧化铈、氧化钇、氧化钙、氧化锌、氧化铁等金属氧化物；碳酸钙、碳酸镁等碳酸盐；硫酸钡、硫酸铝、硫酸钙等硫酸盐；氮化铝、氮化硅、氮化钛、氮化硼等氮化物；氢氧化钙、氢氧化铝、氢氧化镁等氢氧化物；云母、滑石、高岭土、高岭陶土、高岭石、埃洛石、叶蜡石、蒙脱石、绢云母、镁绿泥石、膨润土、石棉、硅灰石、海泡石、金蛭石、沸石、水滑石、粉煤灰、脱水污泥、玻璃珠、玻璃纤维、硅藻土、硅砂、铝硅铁粉、铝镍钴磁石、各种铁氧体等磁性粉、水合石膏、明矾、三氧化锑、硫氧镁、碳化硅、钛酸钾、硅酸钙、硅酸镁、硅酸铝、磷酸镁、铜、铁等。上述无机填料可以具有实心结构、中空结构、多孔结构等中的任意结构。另外，上述无机填料也可以是经过例如有机卤硅烷、有机烷氧基硅烷、有机硅氮烷等有机硅化合物等公知的表面处理剂进行了表面处理的材料。
无机填料(E)的形状没有特别限定，可列举例如：球状(正球状、大致正球状、椭球状等)、多面体状、棒状(圆柱状、棱柱状等)、平板状、鳞片状、不规则形状等。
无机填料(E)的平均粒径例如为5nm～100μm、优选为50nm～50μm、更优选为100nm～30μm。平均粒径低于上述范围时，存在粘度的上升显著、操作变得困难的倾向。另一方面，平均粒径高于上述范围时，存在耐裂纹性降低的倾向。另外，可以混合使用两种以上上述范围内的尺寸的填料，由此能够控制粘度和物性。需要说明的是，无机填料的平均粒径是利用激光衍射/散射法得到的中值粒径(d50)。
(固化促进剂)
上述固化性组合物可以在含有固化剂(B)的同时含有固化促进剂。通过在含有固化剂(B)的同时含有固化促进剂，可得到促进固化速度的效果。作为固化促进剂，可使用公知或惯用的固化促进剂，没有特别限定，可列举例如：1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳烯-7(DBU)、及其盐(例如酚盐、辛酸盐、对甲苯磺酸盐、甲酸盐、四苯基硼酸盐)；1,5-二氮杂双环[4.3.0]壬烯-5(DBN)、及其盐(例如酚盐、辛酸盐、对甲苯磺酸盐、甲酸盐、四苯基硼酸盐)；苄基二甲胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚、N,N-二甲基环己胺等叔胺；2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑等咪唑类；磷酸酯、三苯基膦(TPP)等膦类；四苯基
四苯基硼酸盐、四苯基
四(对甲苯基)硼酸盐等
化合物；辛酸锡、辛酸锌等有机金属盐；金属螯合物等。它们可以单独使用一种，或者可以组合使用两种以上。
作为固化促进剂，可适宜使用例如：商品名“U-CAT SA 506”、“U-CAT SA102”、“U-CAT 5003”、“U-CAT 18X”、“U-CAT 12XD)”(以上由San-Apro株式会社制)、商品名“TPP-K”、“TPP-MK”(以上由北兴化学工业株式会社制)、商品名“PX-4ET”(日本化学工业株式会社制)等市售品。
上述固化性组合物总量中的固化性化合物(A)的含量例如为30～98重量％。另外，上述固化性组合物总量中的芳香族环氧化合物(例如选自Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、高分子量Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、及改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂中的化合物)的含量例如为30～98重量％。此外，芳香族环氧化合物以外的环氧化合物在上述固化性组合物总量中所占的比例例如为20重量％以下、优选为10重量％以下、更优选为5重量％以下、进一步优选为1重量％以下。
芳香族环氧化合物(例如选自Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、高分子量Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、及改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂中的化合物)在上述固化性组合物所含的环氧化合物总量中所占的比例例如为60重量％以上、优选为70重量％以上、更优选为80重量％以上、进一步优选为90重量％以上。需要说明的是，上限为100重量％。因此，芳香族环氧化合物以外的环氧化合物在上述固化性组合物所含的环氧化合物总量中所占的比例例如为40重量％以下、优选为30重量％以下、更优选为20重量％以下、进一步优选为10重量％以下。
固化剂(B)的含量是使得相对于固化性组合物中所含的固化性基团(例如环氧基)1摩尔，(B)中的与上述(A)的固化性基团的反应性基团达到例如0.8～1.2摩尔的比例。
固化剂(B)的含量低于上述范围时，固化变得不充分，存在固化物的强韧性降低的倾向。另一方面，固化剂(B)的含量高于上述范围时，固化性组合物单独的固化物的极性增大，变得容易受到水分的影响，可能导致可靠性降低。
固化性化合物(A)及固化剂(B)的合计含量在上述固化性组合物(有机填料(D)、无机填料(E)除外)总量中所占的比例例如为80重量％以上、优选为90重量％以上、更优选为95重量％以上。
上述固化性组合物中所含的全部固化性化合物(A)(在还含有固化剂(B)的情况下为全部固化性化合物(A)与全部固化剂(B))的平均每个官能团的分子量的加权平均值(对含有比例进行加重)(g/eq)例如为180～1000、优选为200～700、更优选为200～500、进一步优选为250～450、尤其优选为300～450。本发明的固化性组合物以使加权平均值达到上述范围的方式选择含有固化性化合物(A)(在还含有固化剂(B)的情况下为固化性化合物(A)与固化剂(B))时，具有适度的交联点间距离，由此可得到具有柔性、耐裂纹性优异的固化物，从这方面考虑是优选的。加权平均值低于上述范围时，存在柔性降低、耐裂纹性降低的倾向。另一方面，加权平均值高于上述范围时，固化树脂的密度低，存在难以得到充分的强韧性、耐候性的倾向。需要说明的是，环氧化合物的平均每个官能团的分子量是指环氧当量。另外，作为固化剂的酸酐(b-1)的平均每个官能团的分子量是指酸酐基当量，二羧酸(b-2)的平均每个官能团的分子量是指羧基当量，胺(b-3)的平均每个官能团的分子量是指胺当量，酚(b-4)的平均每个官能团的分子量是指羟基当量。
固化催化剂(C)的含量没有特别限定，相对于固化性组合物中所含的固化性化合物(A)100重量份，优选以例如0.1～10重量份的比例含有固化催化剂(C)，相对于固化性组合物中所含的环氧化合物的总量(100重量份)，例如为0.01～15重量份、优选为0.01～12重量份、更优选为0.05～10重量份、进一步优选为0.1～10重量份。通过在上述范围内使用固化催化剂(C)，能够得到耐热性、耐候性优异的固化物。
相对于固化性组合物中所含的固化性化合物(在含有两种以上的情况下为其总量)100重量份，有机填料(D)的含量例如为50重量份以下(例如为1～50重量份)、优选为45重量份以下、特别优选为40重量份以下。有机填料(D)的含量过量时，存在导致固化性组合物单独的固化物的Tg变高，柔性降低、耐裂纹性降低的倾向。
固化促进剂的含量没有特别限定，相对于固化性组合物中所含的环氧化合物100重量份，例如为3重量份以下(例如为0.1～3重量份)、优选为0.2～3重量份、更优选为0.25～2.5重量份。
(其它成分)
上述固化性组合物除上述成分以外，还可以根据需要含有一种或两种以上其它成分。
上述固化性组合物也可以含有除环氧化合物以外的固化性化合物，例如可以含有氧杂环丁烷化合物等阳离子固化性化合物、(甲基)丙烯酸酯、氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯等自由基固化性化合物。
上述固化性组合物可以进一步含有例如：稀释剂、消泡剂、流平剂、硅烷偶联剂、表面活性剂、阻燃剂、着色剂、增塑剂、抗静电剂、脱模剂、抗氧剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、离子吸附体、荧光体等。
另外，在使用酸酐作为固化剂(B)的情况下，在使用酸酐的同时使用乙二醇、二乙二醇、丙二醇、丙三醇等含羟基化合物时，从可以得到促进固化反应的效果的方面考虑是优选的。相对于酸酐100重量份，含羟基化合物的含量例如为0.1～15重量份、优选为0.5～10重量份。
上述固化性组合物可以通过将上述成分混合而制备。混合时可以使用自转公转式搅拌脱泡装置、均化器、行星式搅拌机、三辊机、珠磨机等通常已知的混合用设备。另外，各成分可以同时混合，也可以逐步混合。
上述固化性组合物单独的固化物(不包含多孔性支撑体)的玻璃化转变温度(Tg)没有特别限定，例如为-60～100℃(Tg的上限优选为50℃、更优选为40℃、进一步优选为25℃。Tg的下限优选为-40℃、更优选为-30℃、进一步优选为-20℃、进一步优选为-10℃、进一步优选为0℃、进一步优选为5℃、尤其优选为10℃)，在上述玻璃化转变温度以上的温度(例如为-10～220℃、优选为0～220℃、更优选为10～200℃、进一步优选为20～220℃、尤其优选为50～220℃)范围内的至少1个温度下的上述固化性组合物单独的固化物(不包含多孔性支撑体)的线性热膨胀系数例如优选为100ppm/K以上(例如为100～700ppm/K、优选为200～500ppm/K、更优选为300～500ppm/K)。
[片状预浸料]
本发明的片状预浸料可举出例如：具有在作为芯材的上述多孔性支撑体的孔内被上述固化性组合物所填充的构成的片状预浸料。本发明中使用的固化性组合物单体的固化物如上所述，玻璃化转变温度低且柔软，因而耐裂纹性优异。另外，虽然具有在多孔性支撑体的孔内填充有会形成上述柔软的(特别是在100℃以上的高温范围内柔软的)固化物的固化性组合物的构成，但可能出于上述固化性组合物无法推开多孔性支撑体而发生膨胀的原因，结果是，能够将线性热膨胀系数抑制于低水平，能够防止翘曲的发生。
本发明的片状预浸料可以如下所述地制造：例如，用溶剂(例如2-丁酮等)对上述固化性组合物进行稀释后使其浸渗于上述多孔性支撑体，然后进行干燥而将溶剂除去，进一步根据需要进行半固化(使固化性化合物的一部分固化)，由此制造本发明的固化性膜。
作为使固化性组合物浸渗的方法，没有特别限制，可举出例如：将多孔性支撑体浸渍在固化性组合物中的方法等。浸渍时温度例如为25～60℃左右。浸渍时间例如为30秒钟～30分钟左右。浸渍在减压或加压环境中进行时，可得到抑制起泡的残存、促进固化性组合物的填充的效果，从这方面考虑是优选的。
优选根据所使用的固化剂的种类而适当变更浸渗后的干燥、及半固化的条件。例如，在使用酸酐或酚作为固化剂的情况下，可以通过在低于100℃(例如为25℃以上且低于100℃)的温度下进行1分钟～1小时左右的加热而进行。在使用胺作为固化剂的情况下，优选在更低温度下进行。加热温度、加热时间高于上述范围时，可能会由于填充于多孔性支撑体中的固化性组合物的固化反应过度进行而导致难以作为密封材料使用。
多孔性支撑体在本发明的片状预浸料总体积中所占的比例例如为10～90vol％、优选为20～70vol％、更优选为30～70vol％、进一步优选为30～50vol％。即，固化性组合物在本发明的片状预浸料总体积中所占的比例例如为10～90vol％、优选为30～80vol％、更优选为30～70vol％、进一步优选为50～70vol％。多孔性支撑体所占的比例高于上述范围时，存在难以浸渗充分量的上述固化性组合物、难以得到表面平滑性的倾向。另一方面，固化性组合物高于上述范围时，存在无法充分得到由多孔性支撑体带来的加强效果、难以将固化收缩率及线性热膨胀系数抑制于低水平的倾向。
对于本发明的片状预浸料而言，通过实施加热处理而形成固化物。加热处理条件没有特别限定，加热温度优选为40～300℃、更优选为60～250℃。另外，加热时间可以根据加热温度适当调节，没有特别限定，优选为1～10小时、更优选为1～5小时。在上述加热处理中，加热温度既可以设为恒定，也可以连续地或阶段性地变更。
本发明的片状预浸料的固化物的玻璃化转变温度(Tg)没有特别限定，例如为-60℃以上且100℃以下(-60～100℃)，优选为0～90℃、更优选为5～80℃、进一步优选为10～75℃、进一步优选为10～60℃、进一步优选为10～50℃、进一步优选为10～40℃、尤其优选为15～40℃。在本发明的片状预浸料的固化物具有上述Tg的情况下，具有适度的柔性，耐裂纹性优异。需要说明的是，固化物的玻璃化转变温度可通过实施例中记载的方法求出。
本发明的片状预浸料的固化物的线性热膨胀系数α2[在固化物的Tg以上的温度范围、例如100～300℃下的线性热膨胀系数]没有特别限定，例如为20ppm/K以下(例如为-1～20ppm/K)、优选为15ppm/K以下、更优选为12ppm/K以下、进一步优选为10ppm/K以下。因此，固化性组合物的固化物在比Tg高的温度下的膨胀及收缩得以抑制，能够抑制例如通过回流焊将扇出型封装件安装于基板时的翘曲的发生，能够提高制造成品率。
本发明的片状预浸料的固化物的线性热膨胀系数α1[在固化物的Tg以下的温度范围、例如为-20℃～100℃、优选为-10～100℃、更优选为0～100℃下的线性热膨胀系数]例如为55ppm/K以下(例如为-1～55ppm/K)、优选为50ppm/K以下、更优选为45ppm/K以下、进一步优选为25ppm/K以下、进一步优选为20ppm/K以下。由此，固化性组合物的固化物的在低于其Tg的温度下的膨胀及收缩得以抑制，例如，能够抑制由电子设备的发热引发的翘曲，从而能够提高耐久性、可靠性。
本发明的片状预浸料也可以适宜用作压缩成形用密封材料。
[贯穿孔、凹部]
本发明的片状预浸料具有贯穿孔和/或凹部。通过使本发明的片状预浸料具有贯穿孔和/或凹部，从而在对在晶片或面板(以下有时统称为“基板”)上排列的半导体芯片进行密封时，不易在密封材料内产生气泡，能够发挥次品率降低(成品率提高)的效果。以下，结合附图进行说明。
图2是示出具有贯穿孔的本发明的片状预浸料的实施方式的一例的示意图，(a)表示俯视图，(b)表示沿A-A’的剖面图。图2中，20表示具有贯穿孔的片状预浸料，21表示贯穿孔。片状预浸料20具有多个贯穿孔21。
图3是示出具有凹部的本发明的片状预浸料的实施方式的一例的示意图，(a)表示俯视图，(b)表示底视图，(c)表示沿B-B’的剖面图。图3中，30表示具有凹部的片状预浸料，31表示凹部。片状预浸料30具有多个凹部31。
本发明的片状预浸料可以仅具有贯穿孔，也可以仅具有凹部，另外，还可以具有贯穿孔和凹部这两者。本发明的片状预浸料所具有的贯穿孔和/或凹部的数量(贯穿孔与凹部的合计数)没有特别限定，根据待制造的扇出型封装件的设计，通常可以从平均每一个单元为1～6个的范围内适当选择。
图4是示出排列有半导体芯片的基板的实施方式的一例的示意图，(a)表示俯视图，(b)表示沿C-C’的剖面图。图4中，40表示排列有半导体芯片的基板(有时简称为“基板40”)，41表示半导体芯片，42表示基板，43表示临时固定带。作为基板42，可以是直径300mm左右的晶片或边长300mm以上的四边形的面板。在基板40中，多个半导体芯片41在基板42上经由临时固定带43排列并固定(临时固定)。
在本发明的片状预浸料中，优选贯穿孔和/或凹部配置于扇出型封装件的与半导体芯片搭载部分相当的位置。即，在本发明的片状预浸料中，贯穿孔和/或凹部优选被排列在与排列、固定(临时固定)于基板上的半导体芯片对应的位置。
图5是示出使用现有的片状预浸料50(不具有贯穿孔及凹部的片状预浸料)对在基板40上排列的半导体芯片41进行密封的工序的实施方式的一例的示意图(剖面图)。将片状预浸料50在基板40上的半导体芯片41上进行加压/加热而使其固化时，在现有的片状预浸料50对于在基板42上由半导体芯片41形成的凹凸形状的追随性不充分的情况下，存在气泡52容易在密封材料51中的半导体芯片41附近残留的问题。
图6是示出使用具有贯穿孔21的本发明的片状预浸料20对在基板40上排列的半导体芯片41进行密封的工序的实施方式的一例的示意图(剖面图)。将本发明的片状预浸料20在基板40进行加压/加热而使其固化时，是以半导体芯片41与贯穿孔21嵌合的方式进行密封的，因此，不易在密封材料61中产生气泡。
使用了具有凹部的本发明的片状预浸料30来代替具有贯穿孔的本发明的片状预浸料20的情况下也同样，会以半导体芯片41与凹部31嵌合的方式进行密封，因此，不易在密封材料中产生气泡。
具有贯穿孔的本发明的片状预浸料的制造方法没有特别限定，例如，可以通过利用冲裁用的模具等对不具有贯穿孔的平坦的片状预浸料(干燥或半固化的片状预浸料)进行冲裁加工等来制造。
具有凹部的本发明的片状预浸料的制造方法没有特别限定，可以如下所述地制造：例如，将在上述固化性组合物被浸渗于上述片状多孔性支撑体的状态下的片状预浸料按压至具有与凹部形状相反形状的凸部的成型模具，在与上述的片状预浸料制造相同的条件下进行干燥，并根据需要使其半固化。
另外，也可以通过在暂时制造了上述的具有贯穿孔的本发明的片状预浸料后，与具有相同外形的平坦的片状预浸料进行层叠来制造。
本发明的片状预浸料的贯穿孔及凹部的形状(从俯视图观察到的形状)没有特别限定，可以是正方形、长方形、圆形等，优选为半导体芯片通常具有的形状、即正方形、长方形。
本发明的片状预浸料的凹部的深度没有特别限定，优选为与半导体芯片的高度相同的程度，可以从10～500μm的范围内适当选择。
本发明的片状预浸料的贯穿孔及凹部的面积(从俯视图观察到的面积)没有特别限定，优选为与半导体芯片的面积相同程度或略大于半导体芯片的面积的程度，可以从1～400mm2的范围内适当选择。即，本发明的片状预浸料的贯穿孔及凹部的面积优选为对应的半导体芯片的面积的100～150％左右。在贯穿孔及凹部的面积比对应的半导体芯片大的情况下也同样，在对本发明的片状预浸料进行压缩、加热时，固化性组合物会浸出而将间隙填充，因此，能够可靠地将半导体芯片密封。
另外，可以将两片以上的本发明的片状预浸料层叠使用，也可以将本发明的片状预浸料与平坦的片状预浸料层叠使用。在该情况下，两片以上的片状预浸料的膜厚可以相同，也可以不同。
本发明的片状预浸料可以进一步在至少一面层叠有固化性树脂层。通过使本发明的片状预浸料具有固化性树脂层，对于基板上的半导体芯片的凹凸形状的追随性进一步提高，不易产生气泡。因此，优选固化性树脂层至少层叠于基板上的与半导体芯片相接的面。
构成上述固化性树脂层的固化性组合物可以与构成本发明的片状预浸料的固化性组合物相同，也可以不同。上述固化性树脂层的膜厚没有特别限定，可以从例如10～200μm、优选为20～100μm中选择。固化性树脂层的膜厚比该范围薄时，有时会在密封材料内残留气泡。
将上述固化性树脂层层叠的方法没有特别限定，可以通过印刷、分配等在减压或真空下在本发明的片状预浸料(不具有固化性树脂层的片状预浸料)的一面或两面上涂布固化性组合物并使其干燥，然后根据需要进行加热，从而形成未固化或半固化的固化性树脂层。干燥、加热的条件可以与本发明的片状预浸料同样地进行。上述固化性树脂层的形成可以在形成贯穿孔和/或凹部之前、也可以在形成了贯穿孔和/或凹部之后形成。
本发明的片状预浸料的膜厚没有特别限定，例如为5～500μm。下限优选为10μm、更优选为15μm、进一步优选为20μm。另外，上限优选为400μm、更优选为300μm、进一步优选为250μm、进一步优选为200μm。本发明的片状预浸料的厚度高于上述范围时，存在难以对应电子设备的小型化、轻质化的要求的倾向。另一方面，厚度低于上述范围时，存在难以得到充分的强韧性、难以通过封装进行高强度化的倾向。
[扇出型封装件的制造方法]
本发明的扇出型封装件的制造方法使用本发明的片状预浸料。具体而言，该方法包括用本发明的片状预浸料对如上所述地在基板上排列的半导体芯片进行密封的工序。
图7示出了使用了本发明的片状预浸料的本发明的扇出型封装件的制造方法的实施方式的一例的示意图(剖面图)。
本发明的扇出型封装件可以通过例如包括以下的工序I～III的方法来制造。
工序I：在基板42(晶片或面板)上粘贴临时固定带43，并隔着上述临时固定带43在基板42上粘贴半导体芯片41，制造基板40；
工序II：使用本发明的片状预浸料(在图7中为具有贯穿孔的片状预浸料20)对半导体芯片41进行密封；
工序III：将基板42剥离，得到重构晶片70。
本发明的扇出型封装件的制造方法可以进一步包括以下的工序IV。
工序IV：进一步形成再布线层、电极，进行切割，得到扇出型封装件。
作为上述工序II中的使用本发明的片状预浸料对半导体芯片进行密封的方法，可以如下所述地进行：例如，将本发明的片状预浸料贴合于基板上的半导体芯片，使用表面平坦化用基板71等进行压缩(例如在0.1～5MPa下按压)，通过上述方法实施加热处理而进行。
由于半导体芯片与本发明的片状预浸料的贯穿孔和/或凹部嵌合，因此，气泡不易在密封材料内残留。
在通过本发明的片状预浸料对半导体芯片进行密封的同时，或者在进行了密封之后，可以进一步使用另外的本发明的片状预浸料、或不具有贯穿孔及凹部的平坦的片状预浸料来进行密封。
工序IV中的再布线层、电极形成可以通过公知惯用的方法进行。再布线层、电极形成在约200℃的高温环境中进行，但由于本发明的片状预浸料的固化物的线性热膨胀系数低，因此能够抑制与半导体芯片的热膨胀系数之差，能够抑制由来自于与半导体芯片的热膨胀系数之差的应力所引起的翘曲、裂纹。
[电子设备]
本发明的电子设备具备本发明的扇出型封装件。本发明的扇出型封装件的防翘曲性及耐裂纹性优异，并且可抑制密封材料内的气泡的产生，因此，本发明的电子设备的性能高，并且耐久优异。因此，本发明的电子设备可以适宜地用于例如：手机、数码相机、智能电话、平板终端、电子词典等便携型电子设备。
实施例
以下，通过实施例对本发明更具体地进行说明，但本发明不受这些实施例的限定。
制备例1：支撑体的制备(纤维素无纺布的制备)
将微小纤维CELISH KY110N(株式会社大赛璐制)的浆料稀释成0.2重量％，使用带减压装置的造纸机(东洋精机制作所株式会社制、标准方型机)，将No.5C滤纸作为滤布进行造纸，得到了湿润状态的纤维素无纺布。
在得到的湿润状态的纤维素无纺布的两面叠放吸墨纸，以0.2MPa的压力加压1分钟。接下来，以0.2MPa的压力加压1分钟，然后粘贴于表面温度设定为100℃的滚筒干燥机(熊谷理机工业株式会社制)，干燥120秒钟，得到了纤维素无纺布(孔隙率：60vol％、单位面积重量9.9g/m2、线性热膨胀系数：5ppm/K、厚度25μm)。
制备例2：支撑体的制备(纤维素无纺布的制备)
通过与制备例1同样的方法得到了纤维素无纺布(孔隙率：60vol％、单位面积重量9.9g/m2、线性热膨胀系数：5ppm/K、厚度200μm)。
实施例1～5
(片状预浸料的制备)
按照表1中记载的配方制备了固化性组合物。
在减压下将在制备例1、2中得到的纤维素无纺布、或玻璃布浸渍于得到的固化性组合物中之后，经过减压下的溶剂除去和再次的固化性组合物的浸渗而制作了平坦的(不具有贯穿孔的)片状预浸料。将得到的片状预浸料的膜厚示于表1。
(具有贯穿孔的片状预浸料的制造)
通过冲孔提取出上述得到的片状预浸料，得到了图2所示的具有37个10.5mm见方的贯穿孔的片状预浸料。
实施例6～12
(重构晶片的制造)
在直径6英寸的圆形的硅晶片上粘贴相同直径的PET双面粘合膜，将切成10mm见方的玻璃基板37片以10mm间隔在整个面上排列，制造了图4所示的排列有半导体芯片的的基板。
接下来，按照表2所示的组合，以使在基板上排列的玻璃基板与片状预浸料的贯穿孔的位置重合的方式将上述得到的片状预浸料层叠后，边加压边使其在150℃下固化2小时。将经由PET膜临时粘接的硅晶片去除，得到了图7的70所示的扇出型晶片级封装件(FOWLP)用重构晶片。
比较例1
(密封剂的制造)
将双酚A缩水甘油醚(YD128)100g和二氧化硅填料187g进料至擂溃机(株式会社石川工场制)并混炼30分钟，使填料高度分散。接下来，添加RIKACID MH-700F 87g、乙二醇2g及固化促进剂(U-CAT 12XD)0.5g，进行混炼，制作了含有50wt％的二氧化硅填料的密封材料。
(重构晶片的制造)
在上述得到的排列有半导体芯片的基板上涂布上述得到的密封剂，边加压边使其在150℃下固化2小时，由此将半导体芯片密封。将经由PET膜临时粘接的硅晶片去除，得到了图1所示的从扇出型晶片级封装件(FOWLP)中去除再布线层而得到的重构晶片。
比较例2、3
使用了不具有贯穿孔的片状预浸料，除此以外，与实施例7、10同样地得到了重构晶片。
[评价]
对在上述实施例、比较例中得到的重构晶片进行了以下的评价。
(玻璃化转变温度(Tg)、比Tg低的温度范围内的线性热膨胀系数(α1)、比Tg高的温度范围内的线性热膨胀系数(α2))
在下述条件下测定了在上述实施例、比较例中得到的重构晶片的玻璃化转变温度、及线性热膨胀系数。其中，全部采用了在2nd-heating(第二次加热)中的测定值。将结果示于表2。
试验片尺寸：初始长度10mm×宽度3.5mm×厚度0.035mm
测定装置：热机械分析装置(Exstar TMA/SS7100、株式会社Hitachi High-Technologies制)
测定模式：拉伸、恒定负载测定(40mN)
测定气氛：氮气
温度条件：1st-heating(第一次加热)：-60℃～120℃、5℃/min
Cooling(冷却)：120℃～-60℃、20℃/min
2nd-heating(第二次加热)：-60℃～220℃、5℃/min
(防翘曲性)
将上述实施例、比较例中得到的重构晶片置于平板上，将此时其中心部与边缘部的相对于平板的高度之差作为“翘曲”。将平板的温度控制为室温(20℃)、100℃、200℃、或250℃，测定了各个温度下的“翘曲”。“翘曲”的数值在全部温度下为200μm以下时，将防翘曲效果评价为“○”，在任意温度下为200～1000μm时，将防翘曲效果评价为“△”，超过1000μ时，将防翘曲效果评价为“×”。将结果示于表2。
(通孔形成)
通过使用了UV-YAG激光器的激光加工机对在上述实施例、比较例中得到的重构晶片形成
的开口部。形成后，对通孔底的状态进行显微镜观察，确认了浮渣等的有无。将未观察到浮渣等异物的情况评价为“○”，将观察到少量异物的情况评价为“△”，将观察到大量异物的情况评价为“×”。将结果示于表2。
(气泡的有无)
使用X射线对在上述实施例、比较例中得到的重构晶片确认了10mm见方的玻璃基板周边的气泡的有无。将37个中完全未观察到气泡的情况设为“○”，将在1～4个中观察到气泡的情况设为“△”，将在5个以上中观察到气泡的情况设为“×”。将结果示于表2。
＜环氧化合物＞
·YD-128：双酚A型二缩水甘油醚(环氧当量190、粘度13600mPa·s/25℃)、环氧当量188.6、新日铁住金化学株式会社制
·EXA-4850-1000：下述式(ii-1)表示的改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、环氧当量：350、商品名“EPICLON EXA-4850-1000”、DIC公司制
＜固化剂＞
·RIKACID MH-700F：甲基六氢邻苯二甲酸酐、酸酐基当量164.5、新日本理化株式会社制
·RIKACID HF-08：脂环族酸酐与聚亚烷基二醇形成的酯(二羧酸)、羧基当量672.7、新日本理化株式会社制
·TD2091：苯酚酚醛清漆、羟基当量104.0、DIC公司制
＜含羟基化合物＞
·EG：乙二醇、和光纯药工业株式会社制
＜溶剂＞
·2-丁酮：和光纯药工业株式会社制
＜固化促进剂＞
·U-CAT 12XD：特殊胺型催化剂、San-Apro株式会社制
·TPP：三苯基膦、和光纯药工业株式会社制
＜二氧化硅填料＞
·二氧化硅填料：粒径3μm以下、日本电气硝子株式会社制
＜玻璃布＞
·玻璃布：孔隙率62vol％、单位面积重量24g/m2、线性热膨胀系数3ppm/k、厚度25μm、商品名“1037”、东洋纺株式会社制
本说明书中公开的各个实施方式也可以与本说明书中公开的其它任意特征加以组合。
各实施方式中的各方案及它们的组合等是一个例子，可以在不脱离本发明的主旨的范围内适当进行方案的追加、省略、替换、以及其它变更。本发明并不受实施方式的限定，仅受权利要求书的限定。
将上述说明的本发明的变形附记于下。
[1]一种扇出型封装件密封用片状预浸料，其具有贯穿孔和/或凹部。
[2]根据上述[1]所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其为具有在片状多孔性支撑体的孔内填充有固化性组合物的构成作为芯材的片状预浸料。
[3]根据上述[2]所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述片状多孔性支撑体的线性热膨胀系数为20ppm/K以下(优选为10ppm/K以下、更优选为7ppm/K以下)。
[4]根据上述[2]或[3]所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述片状多孔性支撑体的孔隙率为90～10vol％(优选为80～30vol％、更优选为70～30vol％、进一步优选为70～50vol％)。
[5]根据上述[2]～[4]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述片状多孔性支撑体的厚度为5～500μm(下限优选为10μm、更优选为15μm、进一步优选为20μm。上限优选为300μm、更优选为200μm、更优选为100μm、进一步优选为75μm)。
[6]根据上述[2]～[5]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物为含有固化性化合物(A)、并含有固化剂(B)和/或固化催化剂(C)的组合物。
[7]根据上述[6]所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性化合物(A)以(A)总量的50重量％以上(优选为70重量％以上、更优选为80重量％以上、进一步优选为90重量％以上)含有环氧当量为140～3000g/eq(优选为170～1000g/eq、更优选为180～1000g/eq、进一步优选为180～500g/eq)的环氧化合物。
[8]根据上述[6]或[7]所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物总量中的固化性化合物(A)的含量为30～98重量％。
[9]根据上述[6]～[8]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物总量中的芳香族环氧化合物(例如选自Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、高分子量Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、及改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂中的化合物)的含量为30～98重量％。
[10]根据上述[6]～[9]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
芳香族环氧化合物以外的环氧化合物在上述固化性组合物总量中所占的比例为20重量％以下(优选为10重量％以下、更优选为5重量％以下、进一步优选为1重量％以下)。
[11]根据上述[6]～[10]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
芳香族环氧化合物(例如选自Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、高分子量Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂、及改性Epi-Bis型缩水甘油醚型环氧树脂中的化合物)在上述固化性组合物中所含的环氧化合物总量中所占的比例为60重量％以上(优选为70重量％以上、更优选为80重量％以上、进一步优选为90重量％以上)。
[12]根据上述[6]～[11]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
芳香族环氧化合物以外的环氧化合物在上述固化性组合物中所含的环氧化合物总量中所占的比例为40重量％以下(优选为30重量％以下、更优选为20重量％以下、进一步优选为10重量％以下)。
[13]根据上述[6]～[12]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物含有固化性化合物(A)和固化剂(B)，且相对于上述(A)中的固化性基团1摩尔，(B)中的与上述(A)的固化性基团的反应性基团的含有比例为0.8～1.2摩尔。
[14]根据上述[6]～[13]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物中所含的全部固化性化合物(A)(在还含有固化剂(B)的情况下为全部固化性化合物(A)与全部固化剂(B))的平均每个官能团的分子量的加权平均值为180～1000g/eq(优选为200～700g/eq、更优选为200～500g/eq、进一步优选为250～450g/eq、尤其优选为300～450g/eq)。
[15]根据上述[6]～[14]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物含有固化性化合物(A)和固化催化剂(C)，并且相对于上述(A)100重量份，(C)的含有比例为0.1～10重量份(0.01～15重量份、优选为0.01～12重量份、进一步优选为0.05～10重量份、进一步优选为0.1～10重量份)。
[16]根据上述[2]～[15]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
相对于固化性组合物(100重量％)，上述固化性组合物含有无机填料(E)0～10重量％(优选为0～5重量％)。
[17]根据上述[2]～[16]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
相对于固化性组合物中所含的固化性化合物100重量份，上述固化性组合物含有有机填料(D)50重量份以下(例如为1～50重量份、优选为45重量份以下、更优选为40重量份以下)。
[18]根据上述[6]～[17]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
固化性化合物(A)及固化剂(B)的合计含量在上述固化性组合物(有机填料(D)、无机填料(E)除外)总量中所占的比例为80重量％以上(优选为90重量％以上、更优选为95重量％以上)。
[19]根据上述[6]～[18]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
相对于固化性组合物中所含的环氧化合物100重量份，上述固化性组合物含有固化促进剂3重量份以下(例如0.1～3重量份、优选为0.2～3重量份、更优选为0.25～2.5重量份)。
[20]根据上述[2]～[19]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物单独的固化物的玻璃化转变温度为-60～100℃(上限优选为50℃、更优选为40℃、进一步优选为25℃。下限优选为-40℃、更优选为-30℃、进一步优选为-20℃、进一步优选为-10℃、进一步优选为0℃、进一步优选为5℃、尤其优选为10℃)。
[21]根据上述[2]～[20]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性组合物单独的固化物的线性热膨胀系数为100ppm/K以上(例如为100～700ppm/K、优选为200～500ppm/K、更优选为300～500ppm/K)。
[22]根据上述[2]～[21]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
多孔性支撑体在片状预浸料总体积中所占的比例为10～90vol％(优选为20～70vol％、更优选为30～70vol％、进一步优选为30～50vol％)。
[23]根据上述[2]～[22]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
固化性组合物在片状预浸料总体积中所占的比例为10～90vol％(优选为30～80vol％、更优选为30～70vol％、进一步优选为50～70vol％)。
[23]根据上述[1]～[22]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的固化物的玻璃化转变温度为-60～100℃(优选为0～90℃、更优选为5～80℃、进一步优选为10～75℃、进一步优选为10～60℃、进一步优选为10～50℃、进一步优选为10～40℃、尤其优选为15～40℃)。
[24]根据上述[1]～[23]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的固化物在玻璃化转变温度以上的温度范围内的线性热膨胀系数(α2)为20ppm/K以下(例如为-1～20ppm/K、优选为15ppm/K以下、更优选为12ppm/K以下、进一步优选为10ppm/K以下)。
[25]根据上述[1]～[24]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的固化物在玻璃化转变温度以下的温度范围内的线性热膨胀系数(α1)为55ppm/K以下(例如为-1～55ppm/K、优选为50ppm/K以下、更优选为45ppm/K以下、进一步优选为25ppm/K以下、进一步优选为20ppm/K以下)。
[26]根据上述[1]～[25]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述贯穿孔和/或凹部配置于扇出型封装件的与半导体芯片搭载部分相当的位置。
[27]根据上述[1]～[26]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的凹部的深度为10～500μm。
[28]根据上述[1]～[27]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的贯穿孔及凹部的面积(从俯视图观察到的面积)为1～400mm2。
[29]根据上述[1]～[28]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其在至少一面层叠有固化性树脂层。
[30]根据上述[29]所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
上述固化性树脂层的膜厚为10～200μm(优选为20～100μm)。
[31]根据上述[1]～[30]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，有两片以上的片状预浸料层叠在一起。
[32]根据上述[1]～[31]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的膜厚为5～500μm(下限优选为10μm、更优选为15μm、进一步优选为20μm。上限优选为400μm、更优选为300μm、进一步优选为250μm、进一步优选为200μm)。
[33]根据上述[2]～[32]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的芯材为纤维素纤维的无纺布。
[34]一种扇出型封装件的制造方法，该方法使用上述[1]～[33]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料。
[35]根据上述[34]所述的扇出型封装件的制造方法，其包括以下的工序：
通过上述[1]～[33]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料对在基板上排列的半导体芯片进行密封。
[36]根据上述[34]或[35]所述的扇出型封装件的制造方法，其包括以下的工序I～III，
工序I：在基板(晶片或面板)上粘贴临时固定带，并隔着上述临时固定带在基板粘贴半导体芯片；
工序II：使用上述[1]～[33]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料对半导体芯片进行密封；
工序III：将基板剥离，得到重构晶片。
[37]根据上述[36]所述的扇出型封装件的制造方法，其进一步包括以下的工序IV，
工序IV：进一步形成再布线层、电极，进行切割，得到扇出型封装件。
[38]一种扇出型封装件，其为半导体芯片经上述[1]～[33]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料的固化物密封而成的。
[39]根据上述[38]所述的扇出型封装件，其为扇出型晶片级封装件或扇出型面板级封装件。
[40]一种电子设备，其具备上述[38]或[39]所述的扇出型封装件。
[41]一种片状预浸料作为扇出型封装件密封剂的用途，该片状预浸料具有贯穿孔和/或凹部。
[42]根据上述[41]所述的用途，其中，
上述片状预浸料为上述[2]～[33]中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料。
工业实用性
本发明的扇出型封装件密封用片状预浸料能够适宜地用作FOWLP、FOPLP等扇出型封装件的密封材料。
Claims (11)
1.一种扇出型封装件密封用片状预浸料，其具有贯穿孔和/或凹部。
2.根据权利要求1所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
所述贯穿孔和/或凹部配置于扇出型封装件的与半导体芯片搭载部分相当的位置。
3.根据权利要求1或2所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
扇出型封装件密封用片状预浸料的固化物在玻璃化转变温度以上的温度范围内的线性热膨胀系数(α2)为20ppm/K以下。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其在至少一面层叠有固化性树脂层。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，有两片以上的片状预浸料层叠在一起。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料，其中，
片状预浸料的芯材为纤维素纤维的无纺布。
7.一种扇出型封装件的制造方法，该方法使用权利要求1～6中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料。
8.一种扇出型封装件，其为半导体芯片经权利要求1～6中任一项所述的扇出型封装件密封用片状预浸料的固化物密封而成的封装件。
9.根据权利要求8所述的扇出型封装件，其为扇出型晶片级封装件或扇出型面板级封装件。
10.一种电子设备，其具备权利要求8或9所述的扇出型封装件。
11.一种片状预浸料的作为扇出型封装件密封剂的用途，该片状预浸料具有贯穿孔和/或凹部。
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