JP7271176B2 - 樹脂材料、樹脂材料の製造方法及び積層体 - Google Patents
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Description
本発明に係る樹脂材料は、平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.90以下である第1の無機粒子と、平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.95以上である第2の無機粒子と、バインダー樹脂とを含む。本発明に係る樹脂材料は、平均アスペクト比が2を超える第3の無機粒子をさらに含む。本発明に係る樹脂材料は、第1の無機粒子を複数個含む。本発明に係る樹脂材料は、第2の無機粒子を複数個含む。本発明に係る樹脂材料は、第3の無機粒子を複数個含む。
本発明に係る樹脂材料及び本発明に係る積層体は、第1の無機粒子と、第2の無機粒子とを含む。上記第1の無機粒子及び上記第2の無機粒子は、絶縁性を有することが好ましい。上記第1の無機粒子及び上記第2の無機粒子は、絶縁性粒子であることが好ましい。上記第1の無機粒子は、例えば、無機フィラーである。上記第2の無機粒子は、例えば、無機フィラーである。上記第1の無機粒子として、少なくとも1種類の無機粒子が用いられる。上記第1の無機粒子として、1種類の無機粒子のみが用いられてもよく、2種類以上の無機粒子が併用されてもよい。2種類以上の無機粒子が配合されて、第1の無機粒子が構成されてもよい。ある材料により形成された無機粒子と、上記ある材料とは異なる材料により形成された無機粒子とが混合されて、第1の無機粒子が構成されてもよい。上記第2の無機粒子として、少なくとも1種類の無機粒子が用いられる。上記第2の無機粒子として、1種類の無機粒子のみが用いられてもよく、2種類以上の無機粒子が併用されてもよい。2種類以上の無機粒子が配合されて、第2の無機粒子が構成されてもよい。ある材料により形成された無機粒子と、上記ある材料とは異なる材料により形成された無機粒子とが混合されて、第2の無機粒子が構成されてもよい。
本発明に係る樹脂材料及び本発明に係る積層体は、第3の無機粒子を含む。上記第3の無機粒子は、絶縁性を有することが好ましい。上記第3の無機粒子は、絶縁性粒子であることが好ましい。上記第3の無機粒子は、例えば、無機フィラーである。上記第3の無機粒子は、絶縁性フィラーであることが好ましい。上記第3の無機粒子として、少なくとも1種類の無機粒子が用いられる。上記第3の無機粒子として、1種類の無機粒子のみが用いられてもよく、2種類以上の無機粒子が併用されてもよい。2種類以上の無機粒子が配合されて、第3の無機粒子が構成されてもよい。ある材料により形成された無機粒子と、上記ある材料とは異なる材料により形成された無機粒子とが混合されて、第3の無機粒子が構成されてもよい。
本発明に係る樹脂材料及び本発明に係る積層体では、粒子径が1μm未満の無機粒子(第4の無機粒子)を含んでいてもよい。本発明に係る樹脂材料及び本発明に係る積層体では、上記第1の無機粒子として上記第4の無機粒子を含んでいてもよく、上記第2の無機粒子として上記第4の無機粒子を含んでいてもよく、上記第3の無機粒子として上記第4の無機粒子を含んでいてもよい。本発明に係る樹脂材料及び本発明に係る積層体では、上記第1の無機粒子、上記第2の無機粒子及び上記第3の無機粒子として上記第4の無機粒子を含んでいてもよい。熱伝導性と絶縁性とをより一層効果的に高める観点、及び接着性と長期絶縁信頼性とをより一層効果的に高める観点からは、上記樹脂材料及び上記積層体は、上記第4の無機粒子を含むことが好ましい。上記第4の無機粒子は、凝集粒子であってもよく、凝集粒子を構成する一次粒子であってもよい。上記第4の無機粒子の材料は特に限定されない。上記第4の無機粒子の材料としては、上述した上記第1の無機粒子の材料、上記第2の無機粒子の材料及び上記第3の無機粒子等が挙げられる。
本発明に係る樹脂材料及び本発明に係る積層体は、バインダー樹脂を含む。上記バインダー樹脂は特に限定されない。上記バインダー樹脂としては、公知の絶縁性の樹脂が用いられる。上記バインダー樹脂は、熱可塑性成分(熱可塑性化合物)又は硬化性成分を含むことが好ましく、硬化性成分を含むことがより好ましい。上記硬化性成分としては、熱硬化性成分及び光硬化性成分が挙げられる。上記熱硬化性成分は、熱硬化性化合物及び熱硬化剤を含むことが好ましい。上記光硬化性成分は、光硬化性化合物及び光重合開始剤を含むことが好ましい。上記バインダー樹脂は、熱硬化性成分を含むことが好ましい。上記バインダー樹脂は、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含むことが好ましい。上記熱硬化性成分は、硬化促進剤を含んでいてもよい。上記バインダー樹脂は、硬化促進剤を含んでいてもよい。上記バインダー樹脂は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
本発明に係る樹脂材料及び本発明に係る積層体では、上記熱硬化性化合物とともに熱硬化剤を用いることが好ましい。上記熱硬化剤は特に限定されない。上記熱硬化剤として、上記熱硬化性化合物を硬化させることができる熱硬化剤を適宜用いることができる。また、本明細書において、熱硬化剤には、硬化触媒が含まれる。熱硬化剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記樹脂材料は、上述した成分の他に、硬化促進剤、分散剤、キレート剤、酸化防止剤等の樹脂シート、及び硬化性シートに一般に用いられる他の成分を含んでいてもよい。また、上記樹脂材料は、樹脂シート等の成形性を向上させるためにポリマー成分を含んでいてもよい。上記ポリマー成分としては、ポリイミド等が挙げられる。また、上記樹脂材料は、溶剤を含んでいてもよい。樹脂シート等におけるボイドの発生をより一層抑制する観点からは、上記樹脂材料100重量%中の上記溶剤の含有量は、5重量%以下であることが好ましい。
上記樹脂材料は、ペーストであってもよく、硬化性ペーストであってもよい。上記樹脂材料は、樹脂シートであってもよく、硬化性シートであってもよい。上記樹脂材料が硬化性成分を含む場合には、上記樹脂材料を硬化させることにより硬化物を得ることができる。上記硬化物は、上記樹脂材料の硬化物であり、上記樹脂材料により形成されている。
本発明に係る積層体は、熱伝導体と、絶縁層と、導電層とを備える。上記絶縁層は、上記熱伝導体の一方の表面に積層されている。上記導電層は、上記絶縁層の上記熱伝導体とは反対側の表面に積層されている。上記熱伝導体の他方の表面にも、上記絶縁層が積層されていてもよい。本発明に係る積層体では、上記絶縁層の材料は、上述した樹脂材料である。本発明に係る積層体では、上記絶縁層は、上述した樹脂材料の硬化物であることが好ましい。上記硬化物は、上記樹脂材料をプレス等を用いて加熱及び加圧処理をすることにより得られてもよい。プレス時は必ずしも真空でなくてもよい。
上記熱伝導体の熱伝導率は、好ましくは10W/m・K以上である。上記熱伝導体としては、適宜の熱伝導体を用いることができる。上記熱伝導体は、金属材を用いることが好ましい。上記金属材としては、金属箔及び金属板等が挙げられる。上記熱伝導体は、上記金属箔又は上記金属板であることが好ましく、上記金属板であることがより好ましい。
上記導電層を形成するための金属は特に限定されない。上記金属としては、例えば、金、銀、パラジウム、銅、白金、亜鉛、鉄、錫、鉛、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、タリウム、ゲルマニウム、カドミウム、ケイ素、タングステン、モリブデン及びこれらの合金等が挙げられる。また、上記金属としては、錫ドープ酸化インジウム(ITO)及びはんだ等が挙げられる。熱伝導性をより一層効果的に高める観点からは、アルミニウム、銅又は金であることが好ましく、アルミニウム又は銅であることがより好ましい。
(1)三菱化学社製「エピコート828US」、エポキシ化合物
(2)日本化薬社製「NC-3000」、エポキシ化合物
(3)DIC社製「HP-4032D」、ナフタレン型エポキシ化合物
(1)東京化成工業社製「ジシアンジアミド」
(2)四国化成工業社製「2MZA-PW」、イソシアヌル変性固体分散型イミダゾール
(3)シアネートエステル化合物含有液(ロンザジャパン社製「BA-3000S」、固形分75重量%(下記の表2に示す配合量には固形分量を記載した。))
(1)イミダゾール化合物(2-フェニル-4-メチルイミダゾール、四国化成工業社製「2P4MZ」、アニオン性硬化促進剤)
(1)昭和電工社製「AS-50」、平均粒子径9μm、平均アスペクト比1.2(平均アスペクト比は2以下)、平均円形度0.78(平均円形度は0.90以下)、熱伝導率30W/m・K、酸化アルミニウム
(2)昭和電工社製「AS-40」、平均粒子径9μm、平均アスペクト比1.2(平均アスペクト比は2以下)、平均円形度0.77(平均円形度は0.90以下)、熱伝導率30W/m・K、酸化アルミニウム
(3)昭和電工社製「AS-30」、平均粒子径9μm、平均アスペクト比1.2(平均アスペクト比は2以下)、平均円形度0.78(平均円形度は0.90以下)、熱伝導率30W/m・K、酸化アルミニウム
(4)昭和電工社製「CB-P02」、平均粒子径2μm、平均アスペクト比1.0(平均アスペクト比は2以下)、平均円形度0.98(平均円形度は0.95以上)、熱伝導率30W/m・K、酸化アルミニウム
(5)昭和電工社製「CB-P15」、平均粒子径16μm、平均アスペクト比1.0(平均アスペクト比は2以下)、平均円形度0.99(平均円形度は0.95以上)、熱伝導率30W/m・K、酸化アルミニウム
(6)マイクロン社製「AX10-75」、平均粒子径8μm、平均アスペクト比1.0(平均アスペクト比は2以下)、平均円形度0.99(平均円形度は0.95以上)、熱伝導率30W/m・K、酸化アルミニウム
(7)昭和電工社製「CB-A40」、平均粒子径40μm、平均アスペクト比1.0(平均アスペクト比は2以下)、平均円形度0.99、熱伝導率30W/m・K、酸化アルミニウム
(8)昭和電工社製「UHP-G1H」、平均長径(一次粒子)4μm、平均アスペクト比7(平均アスペクト比は2を超える)、熱伝導率60W/m・K、窒化ホウ素凝集粒子
(9)モメンティブ社製「PTX60」、平均長径(一次粒子)7μm、平均アスペクト比12(平均アスペクト比は2を超える)、熱伝導率60W/m・K、窒化ホウ素凝集粒子
(10)モメンティブ社製「PTX25」、平均長径(一次粒子)7μm、平均アスペクト比12(平均アスペクト比は2を超える)、熱伝導率60W/m・K、窒化ホウ素凝集粒子
(11)水島合金鉄社製「HP-40」、平均長径(一次粒子)7μm、平均アスペクト比7(平均アスペクト比は2を超える)、熱伝導率60W/m・K、窒化ホウ素凝集粒子
(12)モメンティブ社製「PT100」、平均長径(一次粒子)13μm、平均アスペクト比16(平均アスペクト比は2を超える)、熱伝導率60W/m・K、窒化ホウ素
無機粒子の平均アスペクト比を以下のようにして測定した。
無機粒子と硬化性樹脂とを混合し、硬化させて作製したシート又は積層体の断面を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、任意に選択された50個の各無機粒子の長径/短径を測定し、平均値を算出することにより求めた。
無機粒子の円形度を以下のようにして測定した。
無機粒子と熱硬化性樹脂等とを混合して作製した積層体断面の電子顕微鏡画像から任意に選択された無機粒子の断面積(S)及び周囲長(L)を測定し、下記の式(1)により算出した。50個の無機粒子の円形度を平均して、円形度の平均を求めた。
無機粒子の平均粒子径を以下のようにして測定した。
堀場製作所社製「レーザー回折式粒度分布測定装置」を用いて測定し、無機粒子の累積体積が50%であるときの無機粒子の粒子径(d50)の値を算出した。
無機粒子の平均長径を以下のようにして測定した。
無機粒子と硬化性樹脂とを混合し、硬化させて作製したシート又は積層体の断面を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、任意に選択した50個の無機粒子の長径を測定し、平均値を算出した。
(1)樹脂材料の作製
下記の表1~4に示す成分を下記の表1~4に示す配合量で配合し、遊星式攪拌機を用いて500rpmで25分間攪拌することにより、樹脂材料を得た。
得られた樹脂材料を離型PETシート(厚み50μm)上に、厚み350μmになるように塗工し、90℃のオーブン内で10分間乾燥して硬化性シート(絶縁層)を形成した。その後、離型PETシートを剥がして、硬化性シート(絶縁層)の両面を、銅箔とアルミニウム板とで挟み、温度200℃、圧力12MPaの条件で真空プレスすることにより積層体を作製した。
(1)第1の無機粒子、第2の無機粒子及び第3の無機粒子の有無
得られた樹脂材料において、第1の無機粒子、第2の無機粒子及び第3の無機粒子が配合されているか否かを確認した。第1の無機粒子、第2の無機粒子及び第3の無機粒子の有無を以下の基準で判定した。
○:樹脂材料中に、第1の無機粒子、第2の無機粒子及び第3の無機粒子が配合されている
×:樹脂材料中に、第1の無機粒子、第2の無機粒子又は第3の無機粒子が配合されていない
得られた積層体を1cm角にカットした後、両面にカーボンブラックをスプレーすることで測定サンプルを作製した。得られた測定サンプルを用いて、レーザーフラッシュ法により熱伝導率を算出した。熱伝導率は、比較例1の値を1.0とした相対値を算出し、以下の基準で判定した。
○○:熱伝導率が1.3以上
○:熱伝導率が1.1を超え1.3未満
△:比較例1(1.0)、又は熱伝導率が比較例1(1.0)と同等(同等とは、0.9倍から1.1倍の範囲を意味する)
×:熱伝導率が0.9未満
得られた積層体を50mm×120mmの大きさに切り出して、テストサンプルを得た。得られたテストサンプルの中央幅10mmの銅箔が残るように銅箔をはがし、中央幅10mmの銅箔に対して、JIS C 6481に準拠して、銅箔の引きはがし強さを測定した。ピール強度測定装置としては、オリエンテック社製「テンシロン万能試験機」を用いた。20個のテストサンプルについて、銅箔の引きはがし強さを測定した。20個のテストサンプルにおける銅箔の引きはがし強さの測定値の平均値を、90度ピール強度とした。90度ピール強度は、比較例1の値を1.0とした相対値を算出し、以下の基準で判定した。
○○:90度ピール強度が1.3以上
○:90度ピール強度が1.0を超え1.3未満
△:比較例1(1.0)
×:90度ピール強度が1.0未満
得られた積層体における銅箔をエッチングすることにより、直径2cmの円形に銅箔をパターニングして、テストサンプルを得た。耐電圧試験機(ETECH Electronics社製「MODEL7473」)を用いて、テストサンプル間に0.33kV/秒の速度で電圧が上昇するように、温度25℃にて交流電圧を印加した。テストサンプルに10mAの電流が流れた電圧を絶縁破壊電圧とした。絶縁破壊電圧をテストサンプルの厚みで除算することで規格化し、絶縁破壊強度を算出した。絶縁破壊強度を以下の基準で判定した。
○○:60kV/mm以上
○:45kV/mm以上60kV/mm未満
×:45kV/mm未満
上記の(4)と同様にして、20個のテストサンプルを得た。得られた20個のテストサンプルを用いて、テストサンプル間に3kVの交流電圧を、温度85℃及び湿度85%の環境下で1000時間印加して、絶縁破壊が発生するか否かを評価した。長期絶縁信頼性を以下の基準で判定した。
○:絶縁破壊が発生したテストサンプルが0個
△:絶縁破壊が発生したテストサンプルが1個以上10個未満
×:絶縁破壊が発生したテストサンプルが10個以上
2…絶縁層
2a…一方の表面(第1の表面)
2b…他方の表面(第2の表面)
3…導電層
3a…一方の表面(第1の表面)
3b…他方の表面(第2の表面)
4…熱伝導体
4a…一方の表面(第1の表面)
4b…他方の表面(第2の表面)
11…第1の無機粒子
12…第2の無機粒子
13…第3の無機粒子
14…硬化物部(バインダー樹脂が硬化した部分)
Claims (10)
- 平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.90以下である第1の無機粒子と、
平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.95以上である第2の無機粒子と、
平均アスペクト比が2を超える第3の無機粒子と、
バインダー樹脂とを含み、
前記バインダー樹脂が、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含み、
前記第1の無機粒子及び前記第2の無機粒子がそれぞれ、絶縁性フィラーであり、
前記第1の無機粒子の材料が、酸化アルミニウム又は窒化アルミニウムを含み、
前記第2の無機粒子の材料が、酸化アルミニウムを含み、
前記第3の無機粒子が、凝集粒子を構成する一次粒子であり、
前記第3の無機粒子の材料が、窒化ホウ素である、樹脂材料。 - 前記第1の無機粒子と前記第2の無機粒子との合計100体積%中、前記第1の無機粒子の含有量が、5体積%以上95体積%以下である、請求項1に記載の樹脂材料。
- 前記第1の無機粒子と前記第2の無機粒子と前記第3の無機粒子との合計100体積%中、前記第3の無機粒子の含有量が、30体積%以上90体積%以下である、請求項1又は2に記載の樹脂材料。
- 前記第3の無機粒子の平均アスペクト比が、15以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載の樹脂材料。
- 樹脂材料を、200℃及び80分間の加熱条件、かつ、12MPaの加圧条件で加熱及び加圧して、樹脂材料の硬化物を得たときに、
前記第1の無機粒子の平均粒子径及び前記第2の無機粒子の平均粒子径が、前記硬化物の厚みの40%以下である、請求項1~4のいずれか1項に記載の樹脂材料。 - 前記第1の無機粒子の平均粒子径及び前記第2の無機粒子の平均粒子径が、30μm以下である、請求項1~5のいずれか1項に記載の樹脂材料。
- 前記第1の無機粒子の熱伝導率、前記第2の無機粒子の熱伝導率、又は前記第3の無機粒子の熱伝導率が、10W/m・K以上である、請求項1~6のいずれか1項に記載の樹脂材料。
- 樹脂シートである、請求項1~7のいずれか1項に記載の樹脂材料。
- 請求項1~8のいずれか1項に記載の樹脂材料の製造方法であって、
平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.90以下である前記第1の無機粒子と、平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.95以上である前記第2の無機粒子と、平均アスペクト比が2を超える前記第3の無機粒子と、前記バインダー樹脂とを配合する工程を備える、樹脂材料の製造方法。 - 熱伝導体と、前記熱伝導体の一方の表面に積層された絶縁層と、前記絶縁層の前記熱伝導体とは反対側の表面に積層された導電層とを備え、
前記絶縁層の材料が、平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.90以下である第1の無機粒子と、平均アスペクト比が2以下であり、かつ平均円形度が0.95以上である第2の無機粒子と、平均アスペクト比が2を超える第3の無機粒子と、バインダー樹脂とを含み、
前記バインダー樹脂が、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含み、
前記第1の無機粒子及び前記第2の無機粒子がそれぞれ、絶縁性フィラーであり、
前記第1の無機粒子の材料が、酸化アルミニウム又は窒化アルミニウムを含み、
前記第2の無機粒子の材料が、酸化アルミニウムを含み、
前記第3の無機粒子が、凝集粒子を構成する一次粒子であり、
前記第3の無機粒子の材料が、窒化ホウ素である、積層体。
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