KR102463282B1 - 절연성 시트 및 적층체 - Google Patents

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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있는 절연성 시트를 제공한다. 본 발명에 관한 절연성 시트는, 열경화성 성분과, 열전도성 필러를 포함하고, 상기 열전도성 필러가 질화붕소를 포함하고, 두께 방향의 일방측의 제1 표면과, 두께 방향의 타방측의 제2 표면을 갖고, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량이, 상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제2 함유량보다도 적다.

Description

절연성 시트 및 적층체
본 발명은, 열경화성 성분과 열전도성 필러를 포함하는 절연성 시트에 관한 것이다. 또한, 본 발명은, 상기 절연성 시트를 사용한 적층체에 관한 것이다.
최근 몇년간, 전자 및 전기 기기의 소형화 및 고성능화가 진행되고 있으며, 전자 부품의 실장 밀도가 높아지고 있다. 이 때문에, 좁은 스페이스 중에서 전자 부품으로부터 발생하는 열을, 어떻게 방열할지가 문제가 되고 있다. 전자 부품으로부터 발생한 열은, 전자 및 전기 기기의 신뢰성에 직결되기 때문에, 발생한 열의 효율적인 방산이 긴급한 과제가 되고 있다.
상기한 과제를 해결하는 하나의 수단으로서는, 파워 반도체 디바이스 등을 실장하는 방열 기판에, 높은 열전도성을 갖는 세라믹스 기판을 사용하는 수단을 들 수 있다. 이러한 세라믹스 기판으로서는, 알루미나 기판 및 질화알루미늄 기판 등을 들 수 있다.
그러나, 상기 세라믹스 기판을 사용하는 수단에서는, 다층화가 곤란하며, 가공성이 나쁘고, 비용이 매우 높다는 과제가 있다. 또한, 상기 세라믹스 기판과 구리 회로의 선팽창 계수의 차가 크기 때문에, 냉열 사이클시에 구리 회로가 박리되기 쉽다는 과제도 있다.
그래서, 선팽창 계수가 낮은 질화붕소, 특히 육방정 질화붕소를 사용한 수지 조성물이 방열 재료로서 주목받고 있다. 육방정 질화붕소의 결정 구조는, 그래파이트에 유사한 육각 망목의 층상 구조이며, 육방정 질화붕소의 입자 형상은 인편상이다. 이 때문에, 육방정 질화붕소는, 면 방향의 열전도율이 두께 방향의 열전도율보다도 높고, 또한 열전도율에 이방성이 있는 성질을 갖는 것이 알려져 있다. 상기 수지 조성물은, 수지 시트 등으로 성형되어 사용되는 경우가 있다.
질화붕소를 포함하는 수지 시트의 일례로서, 하기의 특허문헌 1에는, 수지 조성물층과 접착재층을 갖는 다층 수지 시트가 개시되어 있다. 상기 수지 조성물층은, 열경화성 수지와 필러를 포함한다. 상기 접착재층은, 상기 수지 조성물층의 적어도 한쪽의 표면 상에 배치된다. 상기 수지 조성물층과는 대향하지 않는 표면의, 상기 접착재층의 산술 평균 조도 Ra는 1.5㎛ 이하이다. 상기 필러는 질화붕소 필러를 포함한다.
일본 특허 공개 제2013-039834호 공보
특허문헌 1에 기재된 바와 같은 종래의 질화붕소를 포함하는 수지 시트는, 구리박이나 금속판 등과 적층되어, 적층체로서 사용되는 경우가 있다.
특허문헌 1에 기재된 바와 같은 종래의 질화붕소를 포함하는 수지 시트에서는, 질화붕소를 사용하고 있기 때문에 열전도성을 높일 수는 있지만, 수지 시트와 구리박의 접착성을 높이는 것은 곤란하다. 종래의 질화붕소를 포함하는 수지 시트에서는, 열전도성과 접착성을 양립시키는 것은 곤란하다.
본 발명의 목적은, 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있는 절연성 시트를 제공하는 것이다. 또한, 본 발명의 목적은, 상기 절연성 시트를 사용한 적층체를 제공하는 것이다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 열경화성 성분과, 열전도성 필러를 포함하고, 상기 열전도성 필러가 질화붕소를 포함하고, 두께 방향의 일방측의 제1 표면과, 두께 방향의 타방측의 제2 표면을 갖고, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량이, 상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제2 함유량보다도 적은, 절연성 시트가 제공된다.
본 발명에 관한 절연성 시트의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 함유량과 상기 제2 함유량의 차의 절댓값이 5부피％ 이상 60부피％ 이하이다.
본 발명에 관한 절연성 시트의 어느 특정한 국면에서는, 절연성 시트 전체에서의 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비가 2 이상 20 이하이다.
본 발명에 관한 절연성 시트의 어느 특정한 국면에서는, 절연성 시트 전체에서의 상기 질화붕소의 평균 장경이 1㎛ 이상 40㎛ 이하이다.
본 발명에 관한 절연성 시트의 어느 특정한 국면에서는, 상기 절연성 시트 100부피％ 중, 상기 질화붕소의 함유량이 20부피％ 이상 80부피％ 이하이다.
본 발명에 관한 절연성 시트의 어느 특정한 국면에서는, 상기 열전도성 필러 100부피％ 중, 상기 질화붕소의 함유량이 50부피％ 이상 100부피％ 이하이다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 열전도체와, 상기 열전도체의 한쪽의 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 열전도체와는 반대측의 표면에 적층된 도전층을 구비하고, 상기 절연층의 재료가, 상술한 절연성 시트인, 적층체가 제공된다.
본 발명에 관한 절연성 시트는, 열경화성 성분과, 열전도성 필러를 포함한다. 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 열전도성 필러가 질화붕소를 포함한다. 본 발명에 관한 절연성 시트는, 두께 방향의 일방측의 제1 표면과, 두께 방향의 타방측의 제2 표면을 갖는다. 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량이, 상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제2 함유량보다도 적다. 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기한 구성이 구비되어 있기 때문에, 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 절연성 시트를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 절연성 시트를 사용하여 얻어지는 적층체를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은, 본 발명에 관한 절연성 시트에 있어서, 질화붕소의 함유량을 구하는 각 영역을 설명하기 위한 모식도이다.
도 4는, 본 발명에 관한 절연성 시트에 있어서, 질화붕소의 함유량을 구하는 각 영역을 설명하기 위한 모식도이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
(절연성 시트)
본 발명에 관한 절연성 시트는, 열경화성 성분과 열전도성 필러를 포함한다. 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 열전도성 필러는 질화붕소를 포함한다. 본 발명에 관한 절연성 시트는, 두께 방향의 일방측의 제1 표면과, 두께 방향의 타방측의 제2 표면을 갖는다. 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 제1 표면과 상기 제2 표면은 대향하고 있다. 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량은, 상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제2 함유량보다도 적다.
본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기한 구성이 구비되어 있기 때문에, 열전도성을 효과적으로 높일 수 있고, 또한 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.
절연성 시트의 제1 표면 상에 구리박 등의 도전층이 적층된 적층체(적층체에서는 절연성 시트는 절연층이다)에 있어서, 절연성 시트와 도전층의 박리가 발생할 때의 박리의 형태를 관찰하였다. 그리고, 그 박리의 형태에 관하여, 1) 절연성 시트와 도전층의 계면에 있어서 박리가 발생하는 경우와, 2) 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역에서 질화붕소의 응집부가 파단됨으로써, 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역 내에서 박리가 발생하는 경우가 있다는 것을, 본 발명자들은 알아내었다.
본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역의 질화붕소의 함유량을 적게 함으로써, 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역의 열경화성 성분의 함유량이 많아지기 때문에, 절연성 시트와 도전층의 계면에 있어서 박리를 발생하기 어렵게 할 수 있다.
또한, 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역의 질화붕소의 함유량을 적게 함으로써, 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역에서 질화붕소의 응집부가 파단되기 어려워져, 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역 내에서의 박리도 발생하기 어렵게 할 수 있다.
결과로서, 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 절연성 시트와 도전층의 접착성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있다.
또한, 본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 절연성 시트의 제1 표면 근방 영역 이외의 영역의 질화붕소의 함유량을 증가시킴으로써, 절연성 시트의 열전도성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있다.
본 발명에서는, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역(R1)의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량은, 상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역(R2)의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제2 함유량보다도 적다. 상기 영역(R1)은, 도 3에 있어서, 제1 표면(1a)과 파선(L1) 사이의 영역이다. 상기 영역(R2)은, 도 3에 있어서, 제2 표면(1b)과 파선(L1) 사이의 영역이다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 영역(R1) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제1 함유량은, 바람직하게는 10부피％ 이상, 보다 바람직하게는 20부피％ 이상이고, 바람직하게는 65부피％ 이하, 보다 바람직하게는 55부피％ 이하이다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 영역(R2) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제2 함유량은, 바람직하게는 20부피％ 이상, 보다 바람직하게는 35부피％ 이상이고, 바람직하게는 85부피％ 이하, 보다 바람직하게는 75부피％ 이하이다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 함유량과 상기 제2 함유량의 차의 절댓값은, 바람직하게는 5부피％ 이상, 보다 바람직하게는 10부피％ 이상, 더욱 바람직하게는 15부피％ 이상이다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 함유량과 상기 제2 함유량의 차의 절댓값은, 바람직하게는 60부피％ 이하, 보다 바람직하게는 55부피％ 이하, 더욱 바람직하게는 50부피％ 이하이다.
상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역(R1)의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량은, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께의 1/10의 위치로부터 두께의 9/10의 위치까지의 두께 80％의 영역(R3)의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제3 함유량보다도 적은 것이 바람직하다. 상기 영역(R1)은, 도 4에 있어서, 제1 표면(1a)과 파선(L1) 사이의 영역이다. 상기 영역(R3)은, 도 4에 있어서, 파선(L1)과 파선(L2) 사이의 영역이다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 영역(R3) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제3 함유량은, 바람직하게는 20부피％ 이상, 보다 바람직하게는 25부피％ 이상이고, 바람직하게는 85부피％ 이하, 보다 바람직하게는 75부피％ 이하이다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 함유량과 상기 제3 함유량의 차의 절댓값은, 바람직하게는 5부피％ 이상, 보다 바람직하게는 10부피％ 이상, 더욱 바람직하게는 15부피％ 이상이다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 함유량과 상기 제3 함유량의 차의 절댓값은, 바람직하게는 60부피％ 이하, 보다 바람직하게는 55부피％ 이하, 더욱 바람직하게는 50부피％ 이하이다.
상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 10％의 영역(R4)의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제4 함유량은, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께의 1/10의 위치로부터 두께의 9/10의 위치까지의 두께 80％의 영역(R3)의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제3 함유량보다도 적은 것이 바람직하다. 상기 영역(R4)은, 도 4에 있어서, 제2 표면(1b)과 파선(L2) 사이의 영역이다. 상기 영역(R3)은, 도 4에 있어서, 파선(L1)과 파선(L2) 사이의 영역이다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 영역(R4) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제4 함유량은, 바람직하게는 10부피％ 이상, 보다 바람직하게는 20부피％ 이상이고, 바람직하게는 65부피％ 이하, 보다 바람직하게는 55부피％ 이하, 더욱 바람직하게는 50부피％ 이하이다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제4 함유량과 상기 제3 함유량의 차의 절댓값은, 바람직하게는 5부피％ 이상, 보다 바람직하게는 10부피％ 이상이고, 바람직하게는 40부피％ 이하, 보다 바람직하게는 35부피％ 이하이다.
상기 영역(R1) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제1 함유량은, 상기 절연성 시트를 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터 산출할 수 있다. 상기 영역(R2) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제2 함유량은, 상기 절연성 시트를 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터 산출할 수 있다. 상기 영역(R3) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제3 함유량은, 상기 절연성 시트를 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터 산출할 수 있다. 상기 영역(R4) 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 상기 제4 함유량은, 상기 절연성 시트를 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터 산출할 수 있다.
본 명세서에서는, 이하의 제1 내지 제3 구성을 구비하는 절연성 시트도 제공한다.
제1 구성: 하나의 절연성 시트로서, 열경화성 성분과, 열전도성 필러를 포함하고, 상기 열전도성 필러가 질소 붕소를 포함한다.
제2 구성: 절연성 시트는, 두께 방향의 일방측의 제1 표면과, 두께 방향의 타방측의 제2 표면을 갖는다.
제3 구성: 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량이, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께의 1/10의 위치로부터 두께의 9/10의 위치까지의 두께 80％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제3 함유량보다도 적다.
상기 제1 내지 제3 구성을 구비하는 절연성 시트에서는, 상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량은, 상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제2 함유량보다도 적은 구성이 구비되지 않아도 된다.
(열전도성 필러)
본 발명에 관한 절연성 시트는, 열전도성 필러를 포함한다. 상기 열전도성 필러로서는 특별히 한정되지 않는다. 상기 열전도성 필러는, 절연성을 갖는 것이 바람직하다. 상기 열전도성 필러는, 절연성 필러인 것이 바람직하다.
본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 열전도성 필러는 질화붕소를 포함한다. 상기 질화붕소로서는 특별히 한정되지 않으며, 육방정 질화붕소, 입방정 질화붕소, 붕소 화합물과 암모니아의 환원 질화법에 의해 제작된 질화붕소, 붕소 화합물과 멜라민 등의 질소 함유 화합물로부터 제작된 질화붕소, 및 붕수소나트륨과 염화암모늄으로부터 제작된 질화붕소 등을 들 수 있다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소는 육방정 질화붕소인 것이 바람직하다.
상기 질화붕소는, 질화붕소 응집 입자를 구성하고 있어도 된다. 상기 질화붕소 응집 입자는, 질화붕소(1차 입자)가 응집된 응집 입자이다.
상기 질화붕소 응집 입자를 구성하는 1차 입자는, 인편상이어도 되고, 굴곡된 형상이어도 된다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 절연성 시트 전체에서의 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비는 바람직하게는 2 이상, 보다 바람직하게는 4 이상이고, 바람직하게는 20 이하, 보다 바람직하게는 15 이하이다. 또한, 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비는, 상기 질화붕소가 질화붕소 응집 입자를 구성하고 있는 경우에는, 해당 질화붕소 응집 입자를 구성하는 질화붕소(1차 입자)의 평균 애스펙트비를 의미한다.
상기 질화붕소의 애스펙트비는, 장경/단경을 나타낸다. 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비는, 상기 질화붕소 또는 상기 질화붕소 응집 입자를 구성하는 1차 입자와 열경화성 수지 등을 혼합하고, 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터, 임의로 선택된 50개의 각 질화붕소(1차 입자)의 장경/단경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구해진다. 또한, 상기 1차 입자가 굴곡된 형상을 갖는 경우에는, 굴곡 개소에서 해당 1차 입자를 2개로 나누고, 나누어진 2개의 부위에 대하여 장경을 측정하여, 장경이 큰 쪽의 부위로부터 산출되는 장경/단경을 해당 1차 입자의 장경/단경으로 한다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 절연성 시트 전체에서의 상기 질화붕소의 평균 장경은 바람직하게는 1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 2㎛ 이상이고, 바람직하게는 40㎛ 이하, 보다 바람직하게는 30㎛ 이하이다. 또한, 상기 질화붕소의 평균 장경은, 상기 질화붕소가 질화붕소 응집 입자를 구성하고 있는 경우에는, 해당 질화붕소 응집 입자를 구성하는 질화붕소(1차 입자)의 평균 장경을 의미한다.
상기 질화붕소의 평균 장경은, 상기 질화붕소 또는 상기 질화붕소 응집 입자를 구성하는 1차 입자와 열경화성 수지 등을 혼합하고, 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터, 임의로 선택된 50개의 각 질화붕소(1차 입자)의 장경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구해진다. 또한, 상기 1차 입자가 굴곡된 형상을 갖는 경우에는, 굴곡 개소에서 해당 1차 입자를 2개로 나누고, 나누어진 2개의 부위에 대하여 장경을 측정하여, 장경이 큰 쪽의 부위의 장경을 해당 1차 입자의 장경으로 한다.
상기 절연성 시트 100부피％ 중, 상기 질화붕소의 함유량은 바람직하게는 20부피％ 이상, 보다 바람직하게는 25부피％ 이상, 더욱 바람직하게는 30부피％ 이상, 특히 바람직하게는 40부피％ 이상이고, 바람직하게는 80부피％ 이하, 보다 바람직하게는 75부피％ 이하, 더욱 바람직하게는 70부피％ 이하, 특히 바람직하게는 65부피％ 이하이다. 상기 질화붕소의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 열전도성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있고, 또한 접착성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 열전도성 필러 100부피％ 중, 상기 질화붕소의 함유량은 바람직하게는 50부피％ 이상, 보다 바람직하게는 70부피％ 이상이고, 바람직하게는 100부피％ 이하, 보다 바람직하게는 97 부피％ 이하이다.
(열경화성 성분: 열경화성 화합물)
본 발명에 관한 절연성 시트는, 열경화성 성분을 포함한다. 상기 열경화성 성분은, 열경화성 화합물을 포함하는 것이 바람직하고, 열경화제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열경화성 성분은, 상기 열경화성 화합물과 상기 열경화제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열경화성 화합물은 특별히 한정되지 않는다. 상기 열경화성 화합물로서는, 스티렌 화합물, 페녹시 화합물, 옥세탄 화합물, 에폭시 화합물, 에피술피드 화합물, (메트)아크릴 화합물, 페놀 화합물, 아미노 화합물, 불포화 폴리에스테르 화합물, 폴리우레탄 화합물, 실리콘 화합물 및 폴리이미드 화합물 등을 들 수 있다. 상기 열경화성 화합물은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 열경화성 화합물은 에폭시 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 에폭시 화합물은, 적어도 1개의 에폭시기를 갖는 유기 화합물이다. 상기 에폭시 화합물은 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 에폭시 화합물로서는, 비스페놀 A형 에폭시 화합물, 비스페놀 F형 에폭시 화합물, 비스페놀 S형 에폭시 화합물, 페놀노볼락형 에폭시 화합물, 비페닐형 에폭시 화합물, 비페닐노볼락형 에폭시 화합물, 비페놀형 에폭시 화합물, 나프탈렌형 에폭시 화합물, 플루오렌형 에폭시 화합물, 페놀아르알킬형 에폭시 화합물, 나프톨아르알킬형 에폭시 화합물, 디시클로펜타디엔형 에폭시 화합물, 안트라센형 에폭시 화합물, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 화합물, 트리시클로데칸 골격을 갖는 에폭시 화합물, 나프틸렌에테르형 에폭시 화합물 및 트리아진핵을 골격에 갖는 에폭시 화합물 등을 들 수 있다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 에폭시 화합물은 비스페놀 A형 에폭시 화합물인 것이 바람직하다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점, 및 접착성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 시트 100부피％ 중, 상기 열경화성 화합물의 함유량은 바람직하게는 20부피％ 이상, 보다 바람직하게는 25부피％ 이상이고, 바람직하게는 80부피％ 이하, 보다 바람직하게는 70부피％ 이하이다.
(열경화성 성분: 열경화제)
본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 열경화성 화합물과 함께 열경화제를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 열경화제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 열경화제로서, 상기 열경화성 화합물을 경화시킬 수 있는 열경화제를 적절히 사용할 수 있다. 또한, 본 명세서에 있어서, 열경화제에는 경화 촉매가 포함된다. 열경화제는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 열경화제로서는, 시아네이트에스테르 화합물(시아네이트에스테르 경화제), 페놀 화합물(페놀 열경화제), 아민 화합물(아민 열경화제), 티올 화합물(티올 열경화제), 이미다졸 화합물, 포스핀 화합물, 산 무수물, 활성 에스테르 화합물 및 디시안디아미드 등을 들 수 있다. 상기 열경화제는, 상기 에폭시 화합물의 에폭시기와 반응 가능한 관능기를 갖는 것이 바람직하다.
상기 시아네이트에스테르 화합물로서는, 노볼락형 시아네이트에스테르 수지, 비스페놀형 시아네이트에스테르 수지, 그리고 이들이 일부 삼량화된 프리폴리머 등을 들 수 있다. 상기 노볼락형 시아네이트에스테르 수지로서는, 페놀노볼락형 시아네이트에스테르 수지 및 알킬페놀형 시아네이트에스테르 수지 등을 들 수 있다. 상기 비스페놀형 시아네이트에스테르 수지로서는, 비스페놀 A형 시아네이트에스테르 수지, 비스페놀 E형 시아네이트에스테르 수지 및 테트라메틸 비스페놀 F형 시아네이트에스테르 수지 등을 들 수 있다.
상기 시아네이트에스테르 화합물의 시판품으로서는, 페놀노볼락형 시아네이트에스테르 수지(론자 재팬사제 「PT-30」 및 「PT-60」) 및 비스페놀형 시아네이트에스테르 수지가 삼량화된 프리폴리머(론자 재팬사제 「BA-230S」, 「BA-3000S」, 「BTP-1000S」 및 「BTP-6020S」) 등을 들 수 있다.
상기 페놀 화합물로서는, 노볼락형 페놀, 비페놀형 페놀, 나프탈렌형 페놀, 디시클로펜타디엔형 페놀, 아르알킬형 페놀 및 디시클로펜타디엔형 페놀 등을 들 수 있다.
상기 페놀 화합물의 시판품으로서는, 노볼락형 페놀(DIC사제 「TD-2091」), 비페닐노볼락형 페놀(메이와 가세이사제 「MEHC-7851」), 아르알킬형 페놀 화합물(메이와 가세이사제 「MEH-7800」), 및 아미노트리아진 골격을 갖는 페놀(DIC사제 「LA1356」 및 「LA3018-50P」) 등을 들 수 있다.
상기 절연성 시트 100부피％ 중, 상기 열경화성 화합물과 상기 열경화제의 합계의 함유량은 바람직하게는 20부피％ 이상, 보다 바람직하게는 25부피％ 이상이고, 바람직하게는 50부피％ 이하, 보다 바람직하게는 45부피％ 이하이다. 상기 열경화성 화합물과 상기 열경화제의 합계의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 열전도성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있고, 접착성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있다. 상기 열경화성 화합물과 상기 열경화제의 함유량비는, 열경화성 화합물이 경화되도록 적절히 선택된다.
상기 열경화성 화합물이 양호하게 경화되도록, 상기 열경화제의 함유량은 적절히 선택된다. 상기 열경화성 화합물 100중량부에 대하여, 상기 열경화제의 함유량은 바람직하게는 1중량부 이상, 보다 바람직하게는 3중량부 이상이고, 바람직하게는 50중량부 이하, 보다 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 열경화제의 함유량이 상기 하한 이상이면, 열경화성 화합물을 충분히 경화시키는 것이 한층 더 용이해진다. 상기 열경화제의 함유량이 상기 상한 이하이면, 경화에 관여하지 않는 잉여의 열경화제가 발생하기 어려워진다. 이 때문에, 경화물의 내열성 및 접착성이 한층 더 높아진다.
(절연성 필러)
본 발명에 관한 절연성 시트에서는, 상기 열전도성 필러는 절연성 필러를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 절연성 필러는, 상기 질화붕소가 아니다. 상기 절연성 필러는, 절연성을 갖는다. 상기 절연성 필러는 유기 필러여도 되고, 무기 필러여도 된다. 상기 절연성 필러는 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러는 무기 필러인 것이 바람직하다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러는 10W/m·K 이상의 열전도율을 갖는 것이 바람직하다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러의 열전도율은 바람직하게는 10W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 20W/m·K 이상이다. 상기 절연성 필러의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 열전도율이 300W/m·K 정도인 무기 필러는 널리 알려져 있고, 또한 열전도율이 200W/m·K 정도인 무기 필러는 용이하게 입수할 수 있다.
상기 절연성 필러의 재질은 특별히 한정되지 않는다. 절연성 필러의 재질로서는, 질소 화합물(질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 질화탄소 및 질화티타늄 등), 탄소 화합물(탄화규소, 탄화불소, 탄화붕소, 탄화티타늄, 탄화텅스텐 및 다이아몬드 등), 그리고 금속 산화물(실리카, 알루미나, 산화아연, 산화마그네슘 및 산화베릴륨 등) 등을 들 수 있다. 상기 절연성 필러의 재질은, 상기 질소 화합물, 상기 탄소 화합물 또는 상기 금속 산화물인 것이 바람직하고, 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 탄화규소, 산화아연 또는 산화마그네슘인 것이 보다 바람직하다. 이들 바람직한 절연성 필러의 사용에 의해, 경화물의 열전도성이 한층 더 높아진다.
상기 절연성 필러는, 구상 입자, 또는 애스펙트비가 2를 초과하는 비응집 입자 및 응집 입자인 것이 바람직하다. 이들 절연성 필러의 사용에 의해, 경화물의 열전도성이 한층 더 높아진다. 상기 구상 입자의 애스펙트비는, 2 이하이다.
상기 절연성 필러의 재질의 신모스 경도는, 바람직하게는 12 이하, 보다 바람직하게는 9 이하이다. 절연성 필러의 재질의 신모스 경도가 9 이하이면, 경화물의 가공성이 한층 더 높아진다.
경화물의 가공성을 한층 더 높이는 관점에서는, 상기 절연성 필러의 재질은 질화붕소, 합성 마그네사이트, 결정 실리카, 산화아연 또는 산화마그네슘인 것이 바람직하다. 이들 절연성 필러의 재질의 신모스 경도는 9 이하이다.
열전도성을 한층 더 높이는 관점에서는, 절연성 필러의 입자 직경은 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 바람직하게는 50㎛ 이하이다. 상기 절연성 필러의 입자 직경이 상기 하한 이상이면, 절연성 필러를 고밀도로 용이하게 충전할 수 있다. 상기 절연성 필러의 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 경화물의 열전도성이 한층 더 높아진다.
상기 절연성 필러의 입자 직경은, 레이저 회절식 입도 분포 측정 장치에 의해 측정한 부피 평균에서의 입자 직경을 평균한 평균 입자 직경인 것이 바람직하다. 상기 절연성 필러의 평균 입자 직경은, 임의로 선택된 50개의 절연성 필러의 입자 직경을 평균하고, 산출함으로써 구할 수도 있다.
열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연성 시트 100부피％ 중, 상기 절연성 필러의 함유량은 바람직하게는 1부피％ 이상, 보다 바람직하게는 3부피％ 이상이고, 바람직하게는 50부피％ 이하, 보다 바람직하게는 30부피％ 이하이다.
(다른 성분)
상기 절연성 시트는, 상술한 성분 이외에 분산제, 킬레이트제, 산화 방지제 등의 수지 시트 및 경화성 시트에 일반적으로 사용되는 다른 성분을 포함하고 있어도 된다.
(적층체)
본 발명에 관한 적층체는, 열전도체와, 절연층과, 도전층을 구비한다. 상기 절연층은, 상기 열전도체의 한쪽의 표면에 적층되어 있다. 상기 도전층은, 상기 절연층의 상기 열전도체와는 반대측의 표면에 적층되어 있다. 상기 열전도체의 다른쪽의 표면에도, 상기 절연층이 적층되어 있어도 된다. 본 발명에 관한 적층체에서는, 상기 절연층의 재료는 상술한 절연성 시트이다.
열전도체:
상기 열전도체의 열전도율은, 바람직하게는 10W/m·K 이상이다. 상기 열전도체로서는, 적당한 열전도체를 사용할 수 있다. 상기 열전도체는, 금속재인 것이 바람직하다. 상기 금속재로서는, 금속박 및 금속판 등을 들 수 있다. 상기 열전도체는, 상기 금속박 또는 상기 금속판인 것이 바람직하고, 상기 금속판인 것이 보다 바람직하다.
상기 금속재의 재료로서는, 알루미늄, 구리, 금, 은 및 그래파이트 시트 등을 들 수 있다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속재의 재료는, 알루미늄, 구리 또는 금인 것이 바람직하고, 알루미늄 또는 구리인 것이 보다 바람직하다.
도전층:
상기 도전층을 형성하기 위한 금속은 특별히 한정되지 않는다. 상기 금속으로서는, 예를 들어 금, 은, 팔라듐, 구리, 백금, 아연, 철, 주석, 납, 알루미늄, 코발트, 인듐, 니켈, 크롬, 티타늄, 안티몬, 비스무트, 탈륨, 게르마늄, 카드뮴, 규소, 텅스텐, 몰리브덴 및 이들의 합금 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속으로서는, 주석 도프 산화인듐(ITO) 및 땜납 등을 들 수 있다. 열전도성을 한층 더 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속은 알루미늄, 구리 또는 금인 것이 바람직하고, 알루미늄 또는 구리인 것이 보다 바람직하다.
상기 도전층을 형성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 상기 도전층을 형성하는 방법으로서는, 예를 들어 무전해 도금에 의한 방법, 전기 도금에 의한 방법, 그리고 상기 절연층과 금속박을 가열 압착하는 방법 등을 들 수 있다. 도전층의 형성이 간편하기 때문에, 상기 절연층과 금속박을 가열 압착하는 방법이 바람직하다.
도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 절연성 시트를 모식적으로 도시하는 단면도이다. 또한, 도 1에서는, 도시의 편의상, 실제 크기 및 두께와는 상이하다.
도 1에 도시하는 절연성 시트(1)는, 열경화성 성분(11)과, 질화붕소(12)를 포함한다. 질화붕소(12)는, 상술한 질화붕소인 것이 바람직하다.
본 실시 형태에 관한 절연성 시트(1)는, 한쪽의 표면(제1 표면)(1a)과, 다른쪽의 표면(제2 표면)(1b)을 갖는다. 본 실시 형태에 관한 절연성 시트(1)에서는, 제1 표면(1a)으로부터 제2 표면(1b)을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소(12)의 제1 함유량은, 제2 표면(1b)으로부터 제1 표면(1a)을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소(12)의 제2 함유량보다도 적다. 제1 표면(1a)으로부터 제2 표면(1b)을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소(12)의 제1 함유량은, 제1 표면(1a)으로부터 제2 표면(1b)을 향해 두께의 1/10의 위치로부터 두께의 9/10의 위치까지의 두께 80％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소(12)의 제3 함유량보다도 적은 것이 바람직하다.
본 실시 형태에 관한 절연성 시트(1)에서는, 열경화성 성분(11)은 열경화제를 포함하고 있어도 된다. 상기 열경화성 성분은, 완전히 경화되어 있지 않은 것이 바람직하다. 상기 열경화성 성분은, 가열 등에 의해 B 스테이지화되어 있어도 된다. 상기 열경화성 성분은, B 스테이지화시킨 B 스테이지화물이어도 된다.
도 2는, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 절연성 시트를 사용하여 얻어지는 적층체를 모식적으로 도시하는 단면도이다. 또한, 도 2에서는, 도시의 편의상, 실제 크기 및 두께와는 상이하다.
도 2에 도시하는 적층체(21)는, 절연층(22)과, 도전층(23)과, 열전도체(24)를 구비한다. 절연층(22), 도전층(23) 및 열전도체(24)는, 상술한 절연층, 도전층 및 열전도체이다. 도 2에서는, 절연층(22)으로서, 도 1에 도시하는 절연성 시트(1)가 사용되고 있다.
절연층(22)은, 한쪽의 표면(제1 표면)(22a)과, 다른쪽의 표면(제2 표면)(22b)을 갖는다. 도전층(23)은, 한쪽의 표면(제1 표면)(23a)과, 다른쪽의 표면(제2 표면)(23b)을 갖는다. 절연층(24)은, 한쪽의 표면(제1 표면)(24a)과, 다른쪽의 표면(제2 표면)(24b)을 갖는다.
절연층(22)의 한쪽의 표면(제1 표면)(22a)측에, 도전층(23)이 적층되어 있다. 절연층(22)의 다른쪽의 표면(제2 표면)(22b)측에, 열전도체(24)가 적층되어 있다. 도전층(23)의 다른쪽의 표면(제2 표면)(23b)측에, 절연층(22)이 적층되어 있다. 열전도체(24)의 한쪽의 표면(제1 표면)(24a)측에, 절연층(22)이 적층되어 있다. 도전층(23)과 열전도체(24) 사이에 절연층(22)이 배치되어 있다.
상기 적층체의 제조 방법은, 특별히 한정되지 않는다. 상기 적층체의 제조 방법으로서는, 상기 열전도체와, 상기 절연층과, 상기 도전층을 적층하고, 진공 프레스 등에 의해 가열 압착하는 방법 등을 들 수 있다.
본 실시 형태에 관한 적층체(21)에서는, 절연층(22)은 경화물부(25)와, 질화붕소(12)를 포함한다. 절연층(22)은, 도 1에 도시하는 절연성 시트(1)에 의해 형성되어 있다. 상기 절연층은, 상술한 절연성 시트를 진공 프레스 등에 의해 가열 압착함으로써 형성되는 것이 바람직하다.
본 실시 형태에 관한 적층체(21)에서는, 절연층(22)의 제1 표면(22a)으로부터 제2 표면(22b)을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소(12)의 제1 함유량은, 절연층(22)의 제2 표면(22b)으로부터 제1 표면(22a)을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소(12)의 제2 함유량보다도 적다.
본 실시 형태에 있어서, 경화물부(25)는, 도 1에 있어서의 열경화성 성분(11)이 경화된 부분이다. 경화물부(25)는, 열경화성 성분(11)을 경화시킴으로써 얻어진다. 경화물부(25)는, 열경화성 화합물 및 열경화제를 포함하는 열경화성 성분이 경화된 부분이어도 된다.
상기 절연성 시트는, 열전도성 및 기계적 강도 등이 높은 것이 요구되는 다양한 용도에 사용할 수 있다. 상기 적층체는, 예를 들어 전자 기기에 있어서, 발열 부품과 방열 부품 사이에 배치되어 사용된다. 예를 들어, 상기 적층체는, CPU와 핀 사이에 설치되는 방열체, 또는 전기 자동차의 인버터 등에서 이용되는 파워 카드의 방열체로서 사용된다. 또한, 상기 적층체의 도전층을 에칭 등의 방법에 의해 회로 형성함으로써, 상기 적층체를 절연 회로 기판으로서 사용할 수 있다.
이하, 본 발명의 구체적인 실시예 및 비교예를 들어, 본 발명을 밝힌다. 본 발명은 이하의 실시예로 한정되지 않는다.
열경화성 성분(열경화성 화합물):
(1) 미츠비시 가가꾸사제 「에피코트 828US」, 에폭시 화합물
열경화성 성분(열경화제):
(1) 도쿄 가세이 고교사제 「디시안디아미드」
(2) 시코쿠 가세이 고교사제 「2MZA-PW」, 이소시아누르 변성 고체 분산형 이미다졸
열전도성 필러(질화붕소):
(1) 미즈시마 고킨테츠제 「HP-40」, 평균 애스펙트비: 6, 평균 장경: 7㎛
(2) 쇼와 덴코사제 「UHP-G1H」, 평균 애스펙트비: 6, 평균 장경: 3㎛
열전도성 필러(알루미나: 절연성 필러):
(1) 쇼와 덴코사제 「A20S」, 평균 애스펙트비: 1, 평균 장경: 20㎛, 입자 직경 20㎛
(열전도성 필러의 평균 애스펙트비)
열전도성 필러의 평균 애스펙트비를 이하와 같이 하여 측정하였다.
열전도성 필러의 평균 애스펙트비의 측정 방법:
상기 질화붕소, 알루미나 또는 상기 질화붕소 응집 입자를 구성하는 1차 입자와 열경화성 수지 등을 혼합하고, 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터, 임의로 선택된 50개의 각 열전도성 필러(질화붕소 또는 알루미나)의 장경/단경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하였다. 또한, 상기 1차 입자가 굴곡된 형상을 갖는 경우에는, 굴곡 개소에서 해당 1차 입자를 2개로 나누고, 나누어진 2개의 부위에 대하여 장경을 측정하여, 장경이 큰 쪽의 부위로부터 산출되는 장경/단경을 해당 1차 입자의 장경/단경으로 하였다.
(열전도성 필러의 평균 장경)
열전도성 필러의 평균 장경을 이하와 같이 하여 측정하였다.
열전도성 필러의 평균 장경의 측정 방법:
상기 질화붕소, 알루미나 또는 상기 질화붕소 응집 입자를 구성하는 1차 입자와 열경화성 수지 등을 혼합하고, 프레스하여 제작한 시트 또는 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터, 임의로 선택된 50개의 각 열전도성 필러(질화붕소 또는 알루미나)의 장경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하였다. 또한, 상기 1차 입자가 굴곡된 형상을 갖는 경우에는, 굴곡 개소에서 해당 1차 입자를 2개로 나누고, 나누어진 2개의 부위에 대하여 장경을 측정하여, 장경이 큰 쪽의 부위의 장경을 해당 1차 입자의 장경으로 하였다.
(실시예 1)
(1) 경화성 재료 A 및 B의 제작
열경화성 화합물과 열경화제를, 미츠비시 가가꾸사제 「에피코트 828US」 100중량부에 대하여, 도쿄 가세이 고교사제 「디시안디아미드」 10중량부, 시코쿠 가세이 고교사제 「2MZA-PW」 1중량부가 되도록 배합하였다. 이어서, 하기의 표 1에 나타내는 열전도성 필러를 하기의 표 1에 나타내는 배합량(부피％)으로 배합하고, 유성식 교반기를 사용하여 500rpm으로 25분간 교반함으로써, 경화성 재료 A 및 B를 얻었다.
(2) 적층체의 제작
얻어진 경화성 재료 A를 이형 PET 시트(두께 50㎛) 상에 두께 100㎛가 되도록 도공하고, 50℃의 오븐 내에서 20분간 건조하여 제1 경화성 재료층을 형성하였다. 이어서, 얻어진 경화성 재료 B를 제1 경화성 재료층 상에 두께 250㎛가 되도록 도공하고, 50℃의 오븐 내에서 20분간 건조하여 제2 경화성 재료층을 형성하고, 절연성 시트를 얻었다. 얻어진 절연성 시트는, 제1 경화성 재료층이 형성되어 있는 제1 표면과, 제2 경화성 재료층이 형성되어 있는 제2 표면을 갖는다.
그 후, 이형 PET 시트를 박리하여, 절연성 시트의 제1 표면에 구리박을 적층하고, 절연성 시트의 제2 표면에 알루미늄판을 적층하여, 온도 200℃, 압력 10MPa의 조건으로 진공 프레스함으로써 적층체를 제작하였다. 즉, 얻어진 적층체는, 열전도체와, 상기 열전도체의 한쪽의 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 열전도체와는 반대측의 표면에 적층된 도전층을 구비하여, 상기 절연층의 재료가 얻어진 절연성 시트이다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 2)
경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 60부피％로부터 70부피％로 변경한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 3)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 30부피％로 변경한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 4)
실시예 2와 마찬가지로 하여, 경화성 재료 A 및 B를 얻었다. 얻어진 경화성 재료 A를 이형 PET 시트(두께 50㎛) 상에 두께 50㎛가 되도록 도공하고, 50℃의 오븐 내에서 20분간 건조하여 제1 경화성 재료층을 형성하였다. 이어서, 얻어진 경화성 재료 B를 제1 경화성 재료층 상에 두께 200㎛가 되도록 도공하고, 50℃의 오븐 내에서 20분간 건조하여 제2 경화성 재료층을 형성하였다. 또한, 얻어진 경화성 재료 A를 제2 경화성 재료층 상에 두께 50㎛가 되도록 도공하고, 50℃의 오븐 내에서 20분간 건조하여 제3 경화성 재료층을 형성하고, 절연성 시트를 얻었다. 얻어진 절연성 시트는, 제1 경화성 재료층이 형성되어 있는 제1 표면과, 제3 경화성 재료층이 형성되어 있는 제2 표면을 갖는다.
그 후, 이형 PET 시트를 박리하여, 절연성 시트의 제1 표면에 구리박을 적층하고, 절연성 시트의 제2 표면에 알루미늄판을 적층하여, 온도 200℃, 압력 10MPa의 조건으로 진공 프레스함으로써 적층체를 제작하였다. 즉, 얻어진 적층체는, 열전도체와, 상기 열전도체의 한쪽의 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 열전도체와는 반대측의 표면에 적층된 도전층을 구비하여, 상기 절연층의 재료가 얻어진 절연성 시트이다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 5)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 30부피％로 변경한 것, 및 「A20S」를 배합하고, 그의 배합량을 40부피％로 한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 6)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 30부피％로 변경한 것, 및 「A20S」를 배합하고, 그의 배합량을 45부피％로 한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 7)
경화성 재료 B의 제작시에 「A20S」를 배합하고, 그의 배합량을 10부피％로 한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 8)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 30부피％로 변경한 것, 「A20S」를 배합하고, 그의 배합량을 30부피％로 한 것, 경화성 재료 B의 제작시에 「A20S」를 배합하고, 그의 배합량을 10부피％로 한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 9)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 10)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 11)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 3과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 12)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 4와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 13)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 5와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 14)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 6과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 15)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 7과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 16)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것 이외는, 실시예 8과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 17)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 60부피％로부터 50부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 10부피％로 한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 18)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 70부피％로부터 50부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 19)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 70부피％로부터 50부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 3과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 20)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 70부피％로부터 50부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 4와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 21)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 70부피％로부터 50부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 5와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 22)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 70부피％로부터 50부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 6과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 23)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 60부피％로부터 40부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 7과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 24)
경화성 재료 A의 제작시에, 질화붕소를 「HP-40」으로부터 「UHP-G1H」로 변경한 것, 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 60부피％로부터 40부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 8과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 25)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 20부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 30부피％로 한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 26)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 20부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 30부피％로 한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 27)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 30부피％로부터 10부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 3과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 28)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 20부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 30부피％로 한 것 이외는, 실시예 4와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 29)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 30부피％로부터 10부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 5와 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 30)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 30부피％로부터 10부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 6과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 31)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 20부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 30부피％로 한 것 이외는, 실시예 7과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 32)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 30부피％로부터 10부피％로 변경한 것, 「UHP-G1H」를 배합하고, 그의 배합량을 20부피％로 한 것 이외는, 실시예 8과 마찬가지로 하여, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(비교예 1)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 50부피％로부터 58부피％로 변경한 것, 및 경화성 재료 B를 제작하지 않고, 경화성 재료 B 대신에 경화성 재료 A를 사용한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(비교예 2)
경화성 재료 A의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 30부피％로부터 58부피％로 변경한 것, 경화성 재료 A의 제작시에, 「A20S」의 배합량을 40부피％로부터 20부피％로 변경한 것, 및 경화성 재료 B의 제작시에, 「HP-40」의 배합량을 70부피％로부터 58부피％로 변경한 것 이외는, 실시예 5와 마찬가지로 하여, 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(평가)
(1) 질화붕소의 함유량
얻어진 적층체의 단면을 크로스 섹션 폴리셔(니혼 덴시사제 「IB-19500CP」)로 평활하게 가공하고, 가공 후의 적층체의 단면을 전계 방출형 주사 전자 현미경(히타치 하이테크놀러지즈사제 「S-4800」)으로 관찰하였다. 에너지 분산형 X선 분광기(히타치 하이테크놀러지즈사제 「S-4800EN-EDS」)에 의해 질화붕소를 특정하였다. 얻어진 전자 현미경 화상으로부터, 절연성 시트의 제1 표면으로부터 절연성 시트의 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 제1 함유량과, 절연성 시트의 제2 표면으로부터 절연성 시트의 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 제2 함유량을 산출하였다. 또한, 절연성 시트의 제1 표면으로부터 절연성 시트의 제2 표면을 향해 두께의 1/10의 위치로부터 두께의 9/10의 위치까지의 두께 80％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제3 함유량을 산출하였다. 또한, 절연성 시트의 제2 표면으로부터 절연성 시트의 제1 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 질화붕소의 제4 함유량을 산출하였다.
(2) 열전도율
얻어진 적층체를 한 변이 1cm인 정사각형으로 커트한 후, 양면에 카본 블랙을 스프레이함으로써 측정 샘플을 제작하였다. 얻어진 측정 샘플을 사용하여, 레이저 플래시법에 의해 열전도율을 산출하였다. 열전도율은, 비교예 1의 값을 1.0으로 한 상대값을 산출하고, 이하의 기준으로 판정하였다.
[열전도율의 판정 기준]
○○: 열전도율이 1.5 이상
○: 열전도율이 1.0 초과 1.5 미만
△: 비교예 1(1.0), 또는 열전도율이 비교예 1(1.0)과 동등
×: 열전도율이 1.0 미만
(3) 90도 필 강도(박리 강도)
얻어진 적층체를 50mm×120mm의 크기로 잘라내어, 테스트 샘플을 얻었다. 얻어진 테스트 샘플의 중앙 폭 10mm의 구리박이 남도록 구리박을 박리하고, 중앙 폭 10mm의 구리박에 대하여, JIS C 6481에 준거하여 구리박의 박리 강도를 측정하였다. 상기 필 강도 측정 장치로서는, 오리엔테크사제 「텐실론 만능 시험기」를 사용하였다. 20개의 테스트 샘플에 대하여, 구리박의 박리 강도를 측정하고, 20개의 90도 필 강도의 측정값을 얻었다. 20개의 90도 필 강도의 측정값의 평균값을, 90도 필 강도로 하였다. 90도 필 강도는, 비교예 1의 값을 1.0으로 한 상대값을 산출하고, 이하의 기준으로 판정하였다.
[90도 필 강도(박리 강도)의 판정 기준]
○○: 90도 필 강도가 1.5 이상
○: 90도 필 강도가 1.0 초과 1.5 미만
△: 비교예 1(1.0), 또는 90도 필 강도가 비교예 1(1.0)과 동등
×: 90도 필 강도가 1.0 미만
절연성 시트의 구성 및 결과를 표 1 내지 4에 나타낸다.
Figure 112019075889461-pct00001
Figure 112019075889461-pct00002
Figure 112019075889461-pct00003
Figure 112019075889461-pct00004
1…절연성 시트
1a…한쪽의 표면(제1 표면)
1b…다른쪽의 표면(제2 표면)
11…열경화성 성분
12…질화붕소
21…적층체
22…절연층
22a…한쪽의 표면(제1 표면)
22b…다른쪽의 표면(제2 표면)
23…도전층
23a…한쪽의 표면(제1 표면)
23b…다른쪽의 표면(제2 표면)
24…열전도체
24a…한쪽의 표면(제1 표면)
24b…다른쪽의 표면(제2 표면)
25…경화물부(열경화성 성분이 경화된 부분)

Claims (7)

  1. 열경화성 성분과, 열전도성 필러를 포함하고,
    상기 열전도성 필러가 질화붕소를 포함하고,
    두께 방향의 일방측의 제1 표면과, 두께 방향의 타방측의 제2 표면을 갖고,
    절연성 시트 100부피％ 중, 상기 질화붕소의 함유량이 30부피％ 이상이고,
    상기 제1 표면으로부터 상기 제2 표면을 향해 두께 10％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제1 함유량이, 상기 제2 표면으로부터 상기 제1 표면을 향해 두께 90％의 영역의 100부피％ 중에 있어서의 상기 질화붕소의 제2 함유량보다도 적은, 절연성 시트.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 함유량과 상기 제2 함유량의 차의 절댓값이 5부피％ 이상 60부피％ 이하인, 절연성 시트.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 절연성 시트 전체에서의 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비가 2 이상 20 이하인, 절연성 시트.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 절연성 시트 전체에서의 상기 질화붕소의 평균 장경이 1㎛ 이상 40㎛ 이하인, 절연성 시트.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 절연성 시트 100부피％ 중, 상기 질화붕소의 함유량이 30부피％ 이상 80부피％ 이하인, 절연성 시트.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 열전도성 필러 100부피％ 중, 상기 질화붕소의 함유량이 50부피％ 이상 100부피％ 이하인, 절연성 시트.
  7. 열전도체와, 상기 열전도체의 한쪽의 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 열전도체와는 반대측의 표면에 적층된 도전층을 구비하고,
    상기 절연층의 재료가, 제1항 또는 제2항에 기재된 절연성 시트인, 적층체.
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