TW201314947A - 氮化物半導體發光元件及其製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明之氮化物半導體發光元件係依序設置有n型氮化物半導體層、V型凹坑產生層、中間層、多重量子井發光層、及p型氮化物半導體層者。多重量子井發光層係交替地積層障壁層與帶隙能小於該障壁層之井層而構成之層。於多重量子井發光層中局部地形成有V型凹坑，V型凹坑之起點之平均位置位於中間層內。

Description

氮化物半導體發光元件及其製造方法
本發明係關於一種氮化物半導體發光元件及其製造方法。
含有氮之III-V族化合物半導體(以下稱為「氮化物半導體」)具有與具有自紅外線區域至紫外線區域之波長之光之能量相當的帶隙能(band-gap energy)。因此，氮化物半導體作為發出具有自紅外線區域至紫外線區域之波長之光之發光元件之材料、或者作為接收具有自紅外線區域至紫外線區域之波長之光之受光元件之材料較為有用。
又，構成氮化物半導體之原子間之鍵結較強，氮化物半導體之絕緣破壞電壓較高，且氮化物半導體之飽和電子速度較大。就該等而言，氮化物半導體作為耐高溫且高輸出之高頻電晶體等電子器件之材料亦較為有用。
進而，氮化物半導體幾乎對環境無危害，由此，作為易於處理之材料亦受到關注。
於使用有此種氮化物半導體之氮化物半導體發光元件中，通常採用量子井構造作為發光層。若施加電壓，則於發光層中之井層中電子與電洞再鍵結，藉此，產生光。發光層既可包含單一量子井構造，亦可包含交替地積層有井層與障壁層之多重量子井(MQW(multiple quantum well))構造。
然而，已知於使用有氮化物半導體之氮化物半導體發光 元件中有被稱為V型凹坑(V pit，V-shaped pit)、V型缺陷(V defect)、或inverted hexagonal pyramid defect(倒六方錐缺陷)等之形狀之缺陷。例如於日本專利特開2005-277423號公報中揭示有於LED(Light Emitting Diode，發光二極體)晶片之表面形成有「六方錐凹穴」之構造。
由於V型凹坑為缺陷，故通常認為藉由抑制其產生，而提高LED之特性。另一方面，於A.Hangleiter,F.Hitzel,C.Netzel,D.Fuhrmann,U.Rossow,G.Ade,and P.Hinze,「Suppression of Nonradiative Recombination by V-Shaped Pits in GaInN/GaN Quantum Wells Produces a Large Increase in the Light Emission Efficiency」,Physical Review Letters 95,127402(2005)中，報告有MQW發光層中之V型凹坑(V-Shaped Pit)之作用。據此，若於MQW發光層內存在V型凹坑，則V型凹坑之斜面上之量子井寬度變窄。因此，阻礙注入至量子井之電子或電洞到達至作為V型凹坑內部之結晶缺陷之穿透位錯(threading dislocation)，結果，抑制MQW發光層內之非發光再鍵結。
於M.Shiojiri,C.C.Chuo,J.T.Hsu,J.R.Yang and H.Saijo,「Structure and formation mechanism of V defects in multiple InGaN/GaN quantum well layers」,JOURNAL OF APPLIED PHYSICS 99,073505(2006)中，報告有若V型凹坑之頂點之角度(apical angle)為56°，則較為理想。
作為於發光層中摻雜導電型雜質之技術，於日本專利特 開2005-109425號公報中記載有活化層(相當於本案中之發光層)係依序積層無摻雜GaN(氮化鎵)障壁層與摻雜有n型雜質之InGaN(氮化銦鎵)量子井層而成。又，於該公報中，亦記載有於該無摻雜GaN障壁層與上述InGaN量子井層接觸之界面具備防擴散膜，且亦記載有該防擴散膜含有較InGaN量子井層更低濃度之n型雜質。
於日本專利特開2000-349337號公報中記載有活化層含有n型雜質，以及活化層中之n型雜質濃度為n層側高於p層側。又，於該公報中，亦記載有由於在活化層中n型雜質濃度為n層側高於p層側，故可自n層側補充對活化層之供體之供給，從而可獲得發光輸出較高之氮化物半導體元件。
若按照先前之技術製造氮化物半導體發光元件，且以高溫或大電流驅動所製造之氮化物半導體發光元件，則有時會導致發光效率降低。就該等而言，有時會導致每單位功率之發光效率(功率效率)降低。
本發明係鑒於上述方面而完成者，其目的在於提供一種即便於以高溫或大電流進行驅動時亦可抑制發光效率之降低，故而功率效率良好之氮化物半導體發光元件。
本發明之第1氮化物半導體發光元件係依序設置有n型氮化物半導體層、V型凹坑產生層、中間層、多重量子井發光層、及p型氮化物半導體層者。多重量子井發光層係交替地積層障壁層與帶隙能小於該障壁層之井層而構成之 層。於多重量子井發光層中局部地形成有V型凹坑，V型凹坑之起點之平均位置位於中間層內。
本發明之第2氮化物半導體發光元件係依序設置有n型氮化物半導體層、V型凹坑產生層、中間層、下部多重量子井發光層、上部多重量子井發光層、及p型氮化物半導體層者。上部多重量子井發光層係交替地積層上部障壁層與帶隙能小於該上部障壁層之上部井層而構成之層。下部多重量子井發光層係交替地積層下部障壁層與帶隙能小於該下部障壁層之下部井層而構成之層，且至少於下部障壁層中摻雜有n型雜質。下部多重量子井發光層之平均n型摻雜濃度高於上部多重量子井發光層之平均n型摻雜濃度。於上部多重量子井發光層中局部地形成有V型凹坑，V型凹坑之起點之平均位置位於中間層內或下部多重量子井發光層內。
V型凹坑產生層中之n型摻雜濃度較佳為顯著高於n型氮化物半導體層之最上表面中之n型摻雜濃度，且較佳為5×1018 cm-3以上。
V型凹坑產生層中之In組成比較佳為高於n型氮化物半導體層之最上表面中之In組成比。此時，V型凹坑產生層較佳為含有n型雜質，且V型凹坑產生層之組成較佳為InxGa1-xN(0.1≦x≦0.2)。
V型凹坑產生層之厚度較佳為5 nm以上。
中間層之厚度較佳為40 nm以上。
中間層較佳為交替地積層寬能隙(wide bandgap)層與帶 隙能小於該寬能隙層之窄能隙(narrow bandgap)層而構成之層。
上部多重量子井發光層中之障壁層之數量較佳為4以上。
本發明之第1氮化物半導體發光元件之製造方法包括：第1步驟，其係形成n型氮化物半導體層；第2步驟，其係於n型氮化物半導體層上形成中間層；第3步驟，其係於第1步驟之後且第2步驟之前，停止向形成有n型氮化物半導體層之晶圓供給原料氣體，另一方面，一面向該晶圓供給顯著含有H2氣體之氣體作為載氣一面使該晶圓之溫度下降；以及第4步驟，其係於中間層上依序形成多重量子井發光層及p型氮化物半導體層。
顯著含有H2氣體之氣體較佳為含有20體積%以上且80體積%以下之H2氣體。
第3步驟較佳為使晶圓之溫度降低50℃以上。
較佳為藉由進行第3步驟，而於多重量子井發光層內局部地形成V型凹坑，又，較佳為V型凹坑之起點之平均位置位於中間層內。
形成多重量子井發光層之步驟較佳為包括如下步驟：於中間層上交替地積層下部障壁層與帶隙能小於該下部障壁層之下部井層，且至少於下部障壁層中摻雜n型雜質，從而形成下部多重量子井發光層；以及於下部多重量子井發光層上交替地積層上部障壁層與帶隙能小於該上部障壁層之上部井層，從而形成平均n型摻雜濃度較下部多重量子井發光層低之上部多重量子井發光層。較佳為藉由進行第 3步驟，而於多重量子井發光層內局部地形成V型凹坑，又，較佳為V型凹坑之起點之平均位置位於中間層內或下部多重量子井發光層內。
本發明之第2氮化物半導體發光元件之製造方法包括如下步驟：於n型氮化物半導體層上，以顯著低於該n型氮化物半導體層之溫度形成V型凹坑產生層；以及於V型凹坑產生層上依序形成中間層、多重量子井發光層、及p型氮化物半導體層。
形成V型凹坑產生層之步驟較佳為以920℃以下之溫度形成該V型凹坑產生層。
較佳為藉由形成V型凹坑產生層，而於多重量子井發光層內局部地形成V型凹坑，且較佳為V型凹坑之起點之平均位置位於中間層內。
形成多重量子井發光層之步驟較佳為包括如下步驟：於中間層上交替地積層下部障壁層與帶隙能小於該下部障壁層之下部井層，且至少於下部障壁層中摻雜n型雜質，從而形成下部多重量子井發光層；以及於下部多重量子井發光層上交替地積層上部障壁層與帶隙能小於該上部障壁層之上部井層，從而形成平均n型摻雜濃度較下部多重量子井發光層低之上部多重量子井發光層。較佳為藉由形成V型凹坑產生層，而於多重量子井發光層內局部地形成V型凹坑，又，較佳為V型凹坑之起點之平均位置位於中間層內或下部多重量子井發光層內。
形成V型凹坑產生層之步驟較佳為形成厚度為5 nm以上 之該V型凹坑產生層。
形成中間層之步驟較佳為形成厚度為40 nm以上之該中間層。
形成中間層之步驟較佳為交替地積層寬能隙層與帶隙能小於該寬能隙層之窄能隙層而形成該中間層。
形成上部多重量子井發光層之步驟較佳為以上部障壁層之層數為4以上之方式形成該上部多重量子井發光層。
根據本發明之氮化物半導體發光元件，即便於以高溫或大電流進行驅動時，亦可防止發光效率之降低，故而功率效率良好。
本發明之上述及其他目的、特徵、態樣及優勢係由聯繫隨附圖式而理解之與本發明相關之下述詳細之說明而明確。
以下，一面參照圖式一面說明本發明之實施形態。
再者，以下，「障壁層」係指由井層夾持之層。未被井層夾持之層記作「最初之障壁層」或「最後之障壁層」，與由井層夾持之層記法不同。
又，於以下實施形態中，為了表示位置關係，有時將記載於圖1之下側之部分表達為下，將記載於圖1之上側之部分表達為上，但此係為了方便表達，與相對於重力方向規定之上下不同。
又，以下，使用稱為「摻雜濃度」之表述、及伴隨n型雜質或p型雜質之摻雜而產生之電子或電洞濃度即稱為 「載體濃度」之表述，於下文中對其關係進行敍述。
又，所謂「載氣」係指與III族元素之原料氣體、V族元素之原料氣體及導電型雜質之原料氣體不同之氣體。構成載氣之原子未被取入膜中等。
又，本發明並不限定於以下所示之實施形態。進而，於本發明之圖式中，長度、寬度、及厚度等之尺寸關係係為了圖式之明瞭化與簡化而適當地進行了變更，並非表示實際之尺寸關係。
<第1實施形態>
圖1及圖2分別係表示本發明之第1實施形態之氮化物半導體發光元件1之構成之剖面圖及平面圖。圖2所示之I-I線上之剖面圖相當於圖1。又，圖3係模式性地表示自圖1所示之氮化物半導體發光元件1中之n型氮化物半導體層9至p型氮化物半導體層16為止中之帶隙能Eg之大小之能量圖。圖3之縱軸方向為圖1所示之層之上下方向，圖3之橫軸之Eg係模式性地表示各組成中之帶隙能之大小。又，於圖3中，對摻雜有n型雜質之層附加有斜線。
<氮化物半導體發光元件>
本實施形態之氮化物半導體發光元件1係於基板3之上表面上依序積層緩衝層5、基底層7、n型氮化物半導體層8、9、V型凹坑產生層10、作為位於V型凹坑產生層10與MQW發光層14之間之中間層的超晶格層12、MQW發光層14、以及p型氮化物半導體層16、17、18而構成台面部30。於台面部30之外側，n型氮化物半導體層9之上表面之一部分 未被V型凹坑產生層10及超晶格層12等覆蓋而露出，於其露出部分之上設置有n側電極21。於p型氮化物半導體層18上，介隔透明電極23而設置有p側電極25。於氮化物半導體發光元件1之大致整個上表面，以使p側電極25及n側電極21露出之方式，設置有透明保護膜27。再者，於氮化物半導體發光元件中，於剖面之超高倍率STEM(Scanning Transmission Electron microscopy，掃描穿透電子顯微鏡)觀察中可確認必然會產生V型凹坑，但於本實施形態中藉由插入V型凹坑產生層10，而如下述般控制V型凹坑15之產生。
<基板>
基板3例如既可為包含藍寶石等之絕緣性基板，亦可為包含GaN、SiC、或ZnO等之導電性基板。成長時之基板3之厚度較佳為例如900 μm~1200 μm。氮化物半導體發光元件1之基板3之厚度並不限定為120 μm，較佳為例如50 μm以上且300 μm以下。基板3之上表面既可平坦，亦可如圖1所示般具有包含凸部3A及凹部3B之凹凸形狀。
<緩衝層>
緩衝層5例如較佳為Als0Gat0N(0≦s0≦1、0≦t0≦1、s0+t0≠0)層，更佳為AlN層或GaN層。其中，亦可將N之極少一部分(0.5~2%)置換為氧。藉此，以沿基板3之成長面之法線方向延伸之方式形成緩衝層5，故而可獲得包含結晶粒聚集而成之柱狀結晶之集合體的緩衝層5。
緩衝層5之厚度並無特別限定，較佳為3 nm以上且100 nm以下，更佳為5 nm以上且50 nm以下。
<基底層>
基底層7例如較佳為Als1Gat1Inu1N(0≦s1≦1、0≦t1≦1、0≦u1≦1、s1+t1+u1≠0)層，更佳為Als1Gat1N(0≦s1≦1、0≦t1≦1、s1+t1≠0)層，進而較佳為GaN層。藉此，存在於緩衝層5中之結晶缺陷(例如位錯等)易於在緩衝層5與基底層7之界面附近形成環路，由此，可防止該結晶缺陷自緩衝層5向基底層7延續。
基底層7亦可含有n型雜質。然而，若基底層7不含n型雜質，則可維持基底層7之良好之結晶性。由此，基底層7較佳為不含n型雜質。
藉由使基底層7之厚度增厚，而減少基底層7中之缺陷數。然而，若使基底層7之厚度增厚某種程度以上，則基底層7中之缺陷數之減少效果會飽和。由此，基底層7之厚度較佳為1 μm以上且8 μm以下。
<n型氮化物半導體層>
n型氮化物半導體層8、9例如較佳為於Als2Gat2Inu2N(0≦s2≦1、0≦t2≦1、0≦u2≦1、s2+t2+u2≒1)層中摻雜有n型雜質之層，更佳為於Als2Ga1-s2N(0≦s2≦1，較佳為0≦s2≦0.5，更佳為0≦s2≦0.1)層中摻雜有n型雜質之層。
n型雜質並無特別限定，若為Si、P、As或Sb等則較佳，更佳為Si。該情況於下述各層中亦如此。
n型氮化物半導體層8、9中之n型摻雜濃度並無特別限 定，較佳為1×1019 cm-3以下。
由於n型氮化物半導體層8、9之厚度越厚則其電阻越減小，故而n型氮化物半導體層8、9之厚度越厚越好。然而，若使n型氮化物半導體層8、9之厚度增厚，則會導致成本上升。就兼顧此兩者而言，n型氮化物半導體層8、9之厚度於實用上只要為1 μm以上且10 μm以下即可，並無特別限定。
再者，於下述實施例1中，藉由使n型GaN層之成長暫時中斷後使相同之n型GaN層再次成長之兩個成長步驟，而形成n型氮化物半導體層8、9。然而，n型氮化物半導體層之構成並無特別限定。例如，亦可藉由連續形成n型氮化物半導體層8與n型氮化物半導體層9而將n型氮化物半導體層設為單層，且n型氮化物半導體層亦可具有3層以上之積層構造。n型氮化物半導體層8、9既可包含相同之組成，亦可包含不同之組成。又，n型氮化物半導體層8、9既可具有相同之厚度，亦可具有不同之厚度。
<V型凹坑產生層>
V型凹坑產生層10係用於以V型凹坑15之起點之平均位置位於較作為發光層而發揮實效性功能之層(於本實施形態中為MQW發光層14)更位於n型氮化物半導體層9側之層(於本實施形態中為超晶格層12)內之方式形成V型凹坑15之層。此處，所謂V型凹坑15之起點係指V型凹坑15之底部，且為下述圖6C中所示之「VS」。又，所謂V型凹坑15之起點之平均位置係指將形成於MQW發光層14之V型凹坑 15之起點於氮化物半導體發光元件之厚度方向上平均化而獲得之位置。
作為V型凹坑產生層10之一例，為厚度25 nm之高摻雜n型GaN層。此處，所謂高摻雜係指n型摻雜濃度顯著高於(例如1.1倍以上，較佳為1.4倍以上，更佳為1.8倍以上)位於V型凹坑產生層10之下之n型氮化物半導體層9。具體而言，V型凹坑產生層10之n型摻雜濃度較佳為5×1018 cm-3以上，更佳為7×1018 cm-3以上，進而較佳為1×1019 cm-3以上。
若使V型凹坑產生層10中之n型摻雜濃度過高，則有V型凹坑產生層10之膜質降低，且形成於V型凹坑產生層10上之MQW發光層14中之發光效率降低之虞。因此，V型凹坑產生層10中之n型摻雜濃度較佳為n型氮化物半導體層9中之n型摻雜濃度之10倍以下，進而較佳為3倍以下。
再者，V型凹坑產生層10較佳為n型摻雜濃度顯著高於(例如1.1倍以上，較佳為1.4倍以上，更佳為1.8倍以上)n型氮化物半導體層9之最上表面。
作為V型凹坑產生層10之另一例，較佳為於Als3Gat3Inu3N(0≦s3≦1、0≦t3≦1、0≦u3≦1、s3+t3+u3≒1)層中摻雜有n型雜質之層，更佳為於Inu3Ga1-u3N(0≦u3≦1，較佳為0≦u3≦0.5，更佳為0≦u3≦0.15)層中摻雜有n型雜質之層。如此於V型凹坑產生層10含有In之情形時，較佳為V型凹坑產生層10中之In組成比高於n型氮化物半導體層9中之In組成比。該情況將於下述第2實施形 態中進行記述。
此種V型凹坑產生層10較佳為具有5 nm以上之厚度，更佳為具有10 nm以上之厚度。藉此，可獲得相對於穿透位錯數產生更多之V型凹坑之效果。
<中間層(超晶格層)>
於V型凹坑產生層10與MQW發光層14之間設置有中間層，於本實施形態中，中間層為超晶格層12。
本說明書中之超晶格層係指藉由交替地積層非常薄之結晶層，而使其週期構造包含較基本單位晶格長之結晶晶格之層。如圖3所示，於超晶格層12中，交替地積層寬能隙層12A與窄能隙層12B而構成超晶格構造，其週期構造較構成寬能隙層12A之半導體材料之基本單位晶格及構成窄能隙層12B之半導體材料之基本單位晶格長。再者，超晶格層12亦可依序積層與寬能隙層12A及窄能隙層12B不同之1層以上之半導體層、寬能隙層12A、以及窄能隙層12B而構成超晶格構造。又，超晶格層12之一個週期之長度(寬能隙層12A之層厚與窄能隙層12B之層厚之合計)短於下述MQW發光層14之一個週期之長度，具體而言為1 nm以上且10 nm以下。
各寬能隙層12A例如較佳為AlaGabIn(1-a-b)N(0≦a<1、0<b≦1)，更佳為GaN層。
各窄能隙層12B係例如只要帶隙能小於寬能隙層12A，且帶隙能大於下述各井層14W即可。窄能隙層12B較佳為AlaGabIn(1-a-b)N(0≦a<1、0<b≦1)，更佳為GabIn(1-b)N(0<b≦1)。
較佳為各寬能隙層12A及各窄能隙層12B之至少一者含有n型雜質。其原因在於，若寬能隙層12A與窄能隙層12B之兩者為無摻雜，則氮化物半導體發光元件之驅動電壓會上升。
再者，寬能隙層12A及窄能隙層12B之各層數於圖3中係設為20，但只要為例如2至50即可。
超晶格層12係為了提高MQW發光層14之特性而設置之層，對氮化物半導體發光元件1而言並非必需之構成要件。然而，若將超晶格層12設置於V型凹坑產生層10與MQW發光層14之間，則可使V型凹坑產生層10與MQW發光層14隔開，故而可使V型凹坑15之起點之平均位置不存在於MQW發光層14(至少MQW發光層14之上部)內。由此，於本發明中，較佳為於V型凹坑產生層10與MQW發光層14之間設置超晶格層12。較佳為超晶格層12之厚度為40 nm以上，更佳為超晶格層12之厚度為50 nm以上，進而較佳為超晶格層12之厚度為60 nm以上。
<MQW發光層(多重量子井發光層)>
於MQW發光層14中，局部地形成有V型凹坑15。此處，所謂局部地形成有V型凹坑15，係指於MQW發光層14之上表面，藉由AFM(Atomic Force Microscopy，原子力顯微鏡)觀察到V型凹坑15呈點狀，而未被V型凹坑完全覆蓋。再者，V型凹坑15之數量密度較佳為1×108 cm-2以上且1×1010 cm-2以下。於先前亦在MQW發光層中形成有V型凹坑，但於此情形時，MQW發光層之上表面中之V型凹坑數 之密度為未達1×108 cm-2程度。
如圖3所示，MQW發光層14係藉由交替地積層井層14W與障壁層14A而使障壁層14A(14A1、14A2、...、14A7)由井層14W(14W1、14W2、...、14W8)夾持從而構成者，且介隔最初之障壁層14A'而設置於超晶格層12上。於井層14W中之位於最靠p型氮化物半導體層16側之井層14W1上設置有最後之障壁層14A0。再者，為了識別各障壁層14A及各井層14W，設為自p型氮化物半導體層16朝向超晶格層12分配編號而記作井層14W1、障壁層14A1、井層14W2、障壁層14A2、...等。
MQW發光層14亦可依序積層與障壁層14A及井層14W不同之1層以上之半導體層、障壁層14A、及井層14W。又，MQW發光層14之一個週期(障壁層14A之厚度與井層14W之厚度之和)之長度為例如5 nm以上且100 nm以下。
各井層14W之組成係與本實施形態之氮化物半導體發光元件所要求之發光波長相配合地調整，例如較佳為AlcGadIn(1-c-d)N(0≦c<1、0<d≦1)層，更佳為不含Al之IneGa(1-e)N(0<e≦1)層。其中於進行例如375 nm以下之紫外線發光之情形時，通常為了使帶隙能增大而適當含有Al。較佳為各井層14W之組成相同，藉此，可使於各井層14W中藉由電子與電洞之再鍵結而發光之波長相同，由此，氮化物半導體發光元件1之發光光譜寬度變窄，故而較佳。又，例如上部側之各井層14W較佳為儘量不含導電型雜質(於成長時不導入導電型雜質之原料)，於此情形 時，不易引起各井層14W中之非發光再鍵結，從而發光效率良好。另一方面，下部側之各井層14W亦可含有n型雜質，藉此有氮化物半導體發光元件之驅動電壓降低之傾向。
各井層14W之厚度並無限定，較佳為分別相同。若各井層14W之厚度相同，則量子能階亦變得相同，藉由各井層中之電子與電洞之再鍵結而於各井層中以相同之波長發光，由此，氮化物半導體發光元件1之發光光譜寬度變窄，故而較佳。另一方面，存在如下情形：亦可藉由有意地使井層14W之組成或厚度不同，而使氮化物半導體發光元件1之發光光譜寬度較寬，根據照明用等氮化物半導體發光元件之用途，該方面較佳。
各井層14W之厚度較佳為1 nm以上且7 nm以下。若各井層14W之厚度為此範圍外，則有氮化物半導體發光元件之發光效率降低之傾向。
各障壁層14A(圖3所示之14A1~14A7)、最初之障壁層14A'、及最後之障壁層14A0之組成較佳為分別帶隙能大於各井層14W，具體而言較佳為AlfGagIn(1-f-g)N(0≦f<1、0<g≦1)，更佳為不含Al之InhGa(1-h)N(0<h≦1)、或使井層14W與晶格常數大致一致之AlfGagIn(1-f-g)N(0≦f<1、0<g≦1)。
各障壁層14A之厚度較佳為1 nm以上且10 nm以下，更佳為3 nm以上且7 nm以下。各障壁層14A之厚度越薄則氮化物半導體發光元件之驅動電壓越降低，但若使各障壁層 14A之厚度極薄則有氮化物半導體發光元件之發光效率降低之傾向。
最後之障壁層14A0之厚度較佳為1 nm以上且40 nm以下。
各障壁層14A(圖3所示之14A1~14A7)及最初之障壁層14A'中之n型摻雜濃度並無特別限定。又，較佳為對複數個障壁層14A中之下側之障壁層14A進行n型摻雜，對上側之障壁層14A進行濃度低於下側之障壁層14A之n型摻雜或使其為無摻雜。亦存在對各障壁層14A(圖3所示之14A1~14A7)、最初之障壁層14A'、及最後之障壁層14A0進行有意之n型摻雜之情況，或者存在藉由p型氮化物半導體層16、p型氮化物半導體層17、及p型氮化物半導體層18之成長時之熱擴散而含有p型雜質之情況。
作為井層14W之數量，並無特別限定，例如可設為2以上且20以下，較佳為3以上且15以下，進而較佳為4以上且12以下。
<p型氮化物半導體層>
於圖1所示之構成中，將p型氮化物半導體層設為p型AlGaN層16、p型GaN層17、及高濃度p型GaN層18之3層構造，但該構成為一例，通常p型氮化物半導體層16、17、18較佳為例如於Als4Gat4Inu4N(0≦s4≦1、0≦t4≦1、0≦u4≦1、s4+t4+u4≠0)層中摻雜有p型雜質之層，更佳為於Als4Ga1-s4N(0<s4≦0.4，較佳為0.1≦s4≦0.3)層中摻雜有p型雜質之層。
p型雜質並無特別限定，例如為鎂。
p型氮化物半導體層17、18中之載體濃度較佳為1×1017 cm-3以上。此處，由於p型雜質之活性率為0.01左右，故而p型氮化物半導體層17、18中之p型摻雜濃度(與載體濃度不同)較佳為1×1019 cm-3以上。然而靠近MQW發光層14之p型氮化物半導體層16中之p型摻雜濃度亦可較此低。
p型氮化物半導體層16、17、18之合計之厚度並無特別限定，較佳為50 nm以上且300 nm以下。藉由使p型氮化物半導體層16、17、18之厚度較薄，而可縮短其成長時之加熱時間，且可抑制p型雜質向MQW發光層14之擴散。
<n側電極、透明電極、p側電極>
n側電極21及p側電極25係用以對氮化物半導體發光元件1供給驅動功率之電極。n側電極21及p側電極25於圖2中僅由焊墊電極部分構成，但亦可於n側電極21及p側電極25連接以電流擴散為目的之細長之突出部(枝電極)。又，亦可於p側電極25之下部設置用以阻止電流之注入之絕緣層，藉此被p側電極25遮蔽之發光之量減少。n側電極21例如只要係依序積層鈦層、鋁層及金層而構成即可，若假定對n型電極21進行線接合之情形之強度則較佳為具有1 μm左右之厚度。p側電極25較佳為例如依序積層鎳層、鋁層、鈦層及金層而構成，且較佳為具有1 μm左右之厚度。n側電極21與p側電極25亦可為相同之組成。透明電極23較佳為包含例如ITO(Indium Tin Oxide，氧化銦錫)、IZO(Indium Zinc Oxide，氧化銦鋅)等透明導電膜，且較佳為具有20 nm以上且200 nm以下之厚度。
<V型凹坑之起點>
於本實施形態之氮化物半導體發光元件1中，如下述圖6C所示之V型凹坑P所示，以大部分V型凹坑之起點VS不存在於MQW發光層14內之方式構成。亦即，由圖6A所示之V型凹坑直徑之分佈而推斷之V型凹坑之起點位置具有圖6B所示之分佈P，藉此認為超過半數之V型凹坑15之起點存在於超晶格層12內。由於認為V型凹坑15係因穿透位錯TD而產生，故而認為穿透位錯TD之大多數存在於V型凹坑15之內側。藉此，抑制注入至MQW發光層14之電子及電洞到達至V型凹坑15之內側。由此，推斷可抑制因電子及電洞被穿透位錯TD捕獲而引起非發光再鍵結之情況。因此，可防止氮化物半導體發光元件之發光效率之降低。該情況於高溫下或大電流驅動時顯著。
詳細而言，於高溫下，向MQW發光層之注入載體(電洞或電子)之移動變得活躍，因此注入載體到達至穿透位錯TD之機率增大。然而，於本實施形態之氮化物半導體發光元件1中，由於存在於MQW發光層14內之穿透位錯TD之大多數由V型凹坑15覆蓋(由於穿透位錯之大多數存在於V型凹坑15之內側)，故而穿透位錯TD中之非發光再鍵結得以抑制。由此，可防止於高溫下之發光效率之降低。
又，由於V型凹坑15之起點位於MQW發光層14之下側，故而可增加無摻雜障壁層之層數，從而增加有助於發光之MOW發光層14之體積。由此，可防止於大電流驅動時之 發光效率之降低。
<關於載體濃度與摻雜濃度>
此處，載體濃度係指電子或電洞之濃度，並非僅由n型雜質之量或p型雜質之量決定。此種載體濃度係基於氮化物半導體發光元件1之電壓對容量特性之結果而算出者，且指未注入電流之狀態之載體濃度，並且為由經離子化之雜質、經供體化之結晶缺陷、或經受體化之結晶缺陷而產生之載體之合計。
然而，由於作為n型雜質之Si等之活性率較高，故而可認為n型載體濃度與n型摻雜濃度大致相同。又，n型摻雜濃度係藉由利用SIMS(Secondary Ion Mass Spectrometry，二次離子質譜儀)測定深度方向之濃度分佈，而容易地求出。進而，摻雜濃度之相對關係(比率)與載體濃度之相對關係(比率)大致相同。就該等而言，於本發明之申請專利範圍中，以實際上容易測定之摻雜濃度進行定義。而且，若將藉由測定而獲得之n型摻雜濃度於厚度方向上加以平均，則可獲得平均n型摻雜濃度。
<氮化物半導體發光元件之製造方法>
於基板3上依序形成緩衝層5、基底層7、n型氮化物半導體層8、n型氮化物半導體層9、V型凹坑產生層10、超晶格層12、MQW發光層14、p型氮化物半導體層16、p型氮化物半導體層17、及p型氮化物半導體層18。接著，以使n型氮化物半導體層9之一部分露出之方式，對p型氮化物半導體層18、p型氮化物半導體層17、p型氮化物半導體層16、 MQW發光層14、超晶格層12、V型凹坑產生層10、及n型氮化物半導體層9之一部分進行蝕刻。於藉由該蝕刻而露出之n型氮化物半導體層9之上表面上形成n側電極21。又，於p型氮化物半導體層18之上表面上依序積層透明電極23與p側電極25。其後，以覆蓋透明電極23、及上述藉由蝕刻而露出之各層之側面之方式，形成透明保護膜27。各層之組成及厚度等如上述<氮化物半導體發光元件之構成>中所示。
<V型凹坑產生層之製作方法>
作為一例，可列舉以較n型氮化物半導體層9低之溫度成長V型凹坑產生層10之方法。具體而言，較佳為將成長溫度之下降幅度設為50℃以上，更佳為設為100℃以上。換言之，較佳為將V型凹坑產生層10之成長溫度設為920℃以下，更佳為設為860℃以下，進而較佳為設為820℃以下。又，較佳為將成長溫度設為600℃以上，更佳為700℃以上。藉此，V型凹坑產生層10之V型凹坑形成效果增大，從而於MQW發光層14中形成V型凹坑15。
若V型凹坑產生層10之成長溫度過低，則V型凹坑產生層10之膜質降低，故而有形成於V型凹坑產生層10上之MQW發光層14中之發光效率降低之虞。由此，較佳為將成長溫度之下降幅度設為400℃以下，進而較佳為設為300℃以下。
作為另一例，可列舉使n型摻雜濃度高於n型氮化物半導體層9而製作V型凹坑產生層10之方法。關於n型摻雜濃度 之上升幅度，如上述<V型凹坑產生層>中所示。
以下，表示本實施形態之具體之實施例。再者，本實施形態並不限定於以下所示之實施例。
<實施例1中之氮化物半導體發光元件及V型凹坑評價構造>
以下，對實施例1之氮化物半導體發光元件1、及其研究用所製成之V型凹坑評價構造按照製造步驟進行記載。V型凹坑評價構造之製造條件與實施例1之氮化物半導體發光元件之製造條件有若干不同方面，以下，以氮化物半導體發光元件1之製造條件為代表進行記述。
首先，準備包含對上表面實施有包含凸部3A及凹部3B之凹凸加工之直徑為100 mm之藍寶石基板3之晶圓。平面內之凸部3A之配置係以間隔2 μm配置於重複有正三角形之頂點之位置。於其上表面上，藉由濺鍍法而形成包含AlN之緩衝層5。
其次，將晶圓裝入第1 MOCVD(Metal Organic Chemical Vapor Deposition，金屬有機化學氣相沈積)裝置中，藉由MOCVD法，使包含無摻雜GaN之基底層7成長，繼而使包含Si摻雜n型GaN之n型氮化物半導體層8成長。此時，基底層7之厚度為4 μm，n型氮化物半導體層8之厚度為3 μm，n型氮化物半導體層8中之n型摻雜濃度為6×1018 cm-3。
將自第1 MOCVD裝置中取出之晶圓裝入第2 MOCVD裝置，將晶圓之溫度設定為1050℃(利用放射溫度計之測定值)而使n型氮化物半導體層9成長。n型氮化物半導體層9包含摻雜濃度為6×1018 cm-3之n型GaN，且厚度為1.5 μm。
繼而將晶圓之溫度設定為820℃，而使V型凹坑產生層10成長。具體而言，使厚度為25 nm之Si摻雜GaN以n型摻雜濃度成為1×1019 cm-3之方式成長。
繼而將晶圓之溫度設定為820℃，而使作為中間層之超晶格層12成長。具體而言，使包含Si摻雜GaN之寬能隙層12A與包含Si摻雜InGaN之窄能隙層12B交替地成長20個週期。
各寬能隙層12A之厚度為1.75 nm，各寬能隙層12A中之n型摻雜濃度為1×1019 cm-3。
各窄能隙層12B之厚度為1.75 nm，各窄能隙層12B中之n型摻雜濃度為1×1019 cm-3。又，由於以井層藉由光致發光所發出之光之波長為375 nm之方式調整TMI(Trimethylindium，三甲基銦)之流量，故而各窄能隙層之組成為InyGa1-yN(y=0.04)。
其次，將晶圓之溫度降至770℃而使MQW發光層14成長。具體而言，參照圖3，使障壁層14A與包含InGaN之井層14W交替地成長，且使井層14W成長8層。
各障壁層14A之厚度為4.6 nm，最初之障壁層14A'及障壁層14A7中之n型摻雜濃度為4.3×1018 cm-3，其他障壁層14A6、14A5、...、14A1係設為無摻雜。
井層14W係使用氮氣作為載氣，使無摻雜InxGa1-xN層(x=0.20)成長。各井層14W之厚度係設為3.25 nm。又，In之組成x係以井層14W藉由光致發光所發出之光之波長為448 nm之方式調整TMI之流量而設定。
其次，於最上層之井層14W1上成長10 nm之包含無摻雜 之GaN層之最後之障壁層14A0。再者，下述V型凹坑評價構造係於該時間點時停止成長，而對其表面狀態進行評價。
其次，將晶圓之溫度升至1000℃，而於最後之障壁層14A0之上表面上成長p型Al0.18Ga0.82N層16、p型GaN層17及p型接觸層18。
再者，上述各層之MOCVD成長中之III族原料氣體即Ga之原料氣體係使用TMG(Trimethylgallium，三甲基鎵)，Al之原料氣體係使用TMA(Trimethylaluminum，三甲基鋁)，In之原料氣體係使用TMI(三甲基銦)，V族原料氣體即N之原料氣體係使用NH3，導電型雜質之原料氣體即Si之原料氣體係使用SiH4，Mg之原料氣體係使用Cp2Mg，但並不限定於此，可使用被用於MOCVD用之其他原料。具體而言，可使用TEG(Triethylgallium，三乙基鎵)作為Ga之原料氣體，使用TEA(Triethylaluminum，三乙基鋁)作為Al之原料氣體，使用TEI(Triethylindium，三乙基銦)作為In之原料氣體，使用DMHy(Dimethylhydrazine，二甲基阱)等有機氮化合物作為N之原料氣體，使用Si2H6或有機Si等作為Si之原料氣體。
而且，以n型氮化物半導體層9之一部分露出之方式，對p型接觸層18、p型GaN層17、p型AlGaN層16、MQW發光層14、超晶格層12、V型凹坑產生層10、n型氮化物半導體層9之一部分進行蝕刻。於藉由該蝕刻而露出之n型氮化物半導體層9之上表面上形成包含Au之n側電極21。又，於p 型接觸層18之上表面上依序形成包含ITO之透明電極23與包含Au之p側電極25。又，以主要覆蓋透明電極23及上述藉由蝕刻而露出之各層之側面之方式，形成包含SiO2之透明保護膜27。
將晶圓分割為380×420 μm尺寸之晶片，而獲得實施例1之氮化物半導體發光元件。
將所獲得之氮化物半導體發光元件安裝於TO-18型管座，不進行樹脂密封而測定光輸出。於25℃之環境下以30 mA進行驅動後，以驅動電壓3.0 V獲得光輸出P(25)=41.4 mW(主波長450 nm)。又，於80℃之環境下以30 mA驅動該元件後，獲得光輸出P(80)=41.1 mW。P(80)/P(25)=99.2%，光輸出並不依存於溫度而大致固定。
進而，於25℃之環境下以85 mA(大電流)驅動該氮化物半導體發光元件後，以驅動電壓3.24 V獲得光輸出P(25)=101.8 mW(主波長450 nm)。又，於80℃之環境下以85 mA驅動該元件後，獲得光輸出P(80)=101.5 mW。P(80)/P(25)=99.7%，即便為大電流驅動，光輸出亦不依存於溫度而大致固定。
為了進行比較，除不形成V型凹坑產生層10以外，按照與實施例1之氮化物半導體發光元件相同之方法，製作氮化物半導體發光元件(以下記作比較例1中之氮化物半導體發光元件)。關於比較例1中之氮化物半導體發光元件與實施例1之氮化物半導體發光元件，將橫軸設為電流密度J且縱軸設為外部量子效率ηex而繪圖所得之結果示於圖4。
若以電流密度64 A/cm2進行比較，則於25℃下，實施例1之氮化物半導體發光元件1之外部量子效率ηex(圖4中之黑菱形、L41)與比較例1中之氮化物半導體發光元件之外部量子效率ηex(圖4中之黑三角、L42)之差較小。另一方面，於80℃下，實施例1之氮化物半導體發光元件1之外部量子效率ηex(圖4中之白菱形、L43)與比較例1中之氮化物半導體發光元件之外部量子效率ηex(圖4中之白三角、L44)之差較大。又，外部量子效率之溫度依存性係實施例1之氮化物半導體發光元件1(黑菱形對白菱形)小於比較例1中之氮化物半導體發光元件(黑三角對白三角)。關於外部量子效率ηex成為峰值之電流密度下之外部量子效率ηex之差，亦為實施例1之氮化物半導體發光元件1(△ηex(1))小於比較例1中之氮化物半導體發光元件(△ηex(2))。
作為用於完成本發明之基礎實驗，本發明者等人為了觀察V型凹坑15之狀態，而於MQW發光層14中停止成長從而製作出未成長p型AlGaN層16、p型GaN層17及p型接觸層18之V型凹坑評價構造(實施例1之V型凹坑評價構造)，使用該V型凹坑評價構造研究V型凹坑產生層10之有無與V型凹坑15之狀態。
為了用於比較，而製作出省略了V型凹坑產生層10之製作之V型凹坑評價構造(比較例1之V型凹坑評價構造)。而且，以AFM觀察實施例1之V型凹坑評價構造及比較例1之V型凹坑評價構造之各最上表面。圖5A係AFM觀察比較例1之V型凹坑評價構造之最上表面而獲得之圖像，圖5B係 AFM觀察實施例1之V型凹坑評價構造之最上表面而獲得之圖像。再者，AFM觀察之範圍於任一種情形時，均為由縱及橫均為5 μm之正方形所規定之範圍。
於圖5B中，與圖5A相比觀察到多個黑點。可知該黑點為V型凹坑15，且藉由V型凹坑產生層10使V型凹坑15之數量顯著增加。
作為V型凹坑產生層10之形成條件，本發明者等人於上述實施例1中採用有如下兩個措施，即，(i)使n型摻雜濃度高於n型氮化物半導體層9(將n型氮化物半導體層9中之n型摻雜濃度設為6×1018 cm-3，將V型凹坑產生層10中之n型摻雜濃度設為1×1019 cm-3)，及(ii)使成長溫度低於n型氮化物半導體層9(將n型氮化物半導體層9之成長溫度設為1050℃，將V型凹坑產生層10之成長溫度設為820℃)。然而，本發明者等人已確認即便僅為上述(i)及上述(ii)中之一個措施，亦具有作為V型凹坑產生層10之效果。具體而言，關於上述(i)，如上述<V型凹坑產生層>中所記載般。又，關於上述(ii)，如上述<V型凹坑產生層之製作方法>中所記載般。
又，本發明者等人測定上述V型凹坑評價構造之表面上之V型凹坑直徑，並基於其測定結果對V型凹坑產生層10與V型凹坑15之起點之位置關係進行了研究。其結果，發現於V型凹坑產生層10中不存在V型凹坑15之起點。使用圖6A~圖6C對該方面進行說明。
圖6A係將橫軸設為V型凹坑直徑Wv(nm)，將縱軸設為V 型凹坑之累積產生率(%)，而繪製出構造P(插入有V型凹坑產生層10之構造(實施例1))及構造N(省略了V型凹坑產生層10之製作之構造(比較例1))之各者之V型凹坑直徑Wv與V型凹坑之累積產生率之關係者。又，於圖6A中，劃出通過V型凹坑之累積產生率為10%之點與該產生率為90%之點之縱線。如圖6A所示，構造N之Wv(V型凹坑之累積產生率為10%~90%)為25 nm以上且60 nm以下，構造P之Wv(V型凹坑之累積產生率為10%~90%)為82 nm以上且95 nm以下。由該等可知構造P之V型凹坑直徑Wv顯著大於構造N，以及構造P之V型凹坑直徑之差異大幅度小於構造N。
進而，使用圖6B，利用V型凹坑直徑Wv求出V型凹坑之深度dv。此處，使用若將V型凹坑之起點部分處之頂點之角度(圖6C所示之θ)設為56°，則V型凹坑直徑(Wv)與V型凹坑之深度(dv)滿足Wv/2=dv×Tan(56°/2)之關係(記載於M.Shiojiri,C.C.Chuo,J.T.Hsu,J.R.Yang and H.Saijo,「Structure and formation mechanism of V defects in multiple InGaN/GaN quantum well layers」,JOURNAL OF APPLIED PHYSICS 99,073505(2006)中)，求出V型凹坑之深度dv。再者，該關係與利用STEM之實測值一致。
於圖6C中表示由利用圖6B所求出之dv表示之V型凹坑P及V型凹坑N之模式圖。再者，於圖6C中以V型凹坑P與V型凹坑N形成為同一試樣之方式進行圖示，但實際上V型凹坑P與V型凹坑N並非形成為同一試樣，而是形成為不同之試樣。圖6C中之TD為穿透位錯(Threading Dislocation)， θ為V型凹坑之頂角(56°)，VS為V型凹坑之起點，12為中間層，14為MQW發光層。
於有V型凹坑產生層10之情形時，V型凹坑P之起點VS存在於以P10-90表示之範圍內，亦即距離V型凹坑產生層10之上表面30~50 nm左右之上方，進而換言之，存在於超晶格層12內。另一方面，於無V型凹坑產生層10之情形時，V型凹坑N之起點VS存在於以N10-90表示之範圍內，亦即存在於MQW發光層14內或距離超晶格層12之下表面60~95 nm左右之上方。如此於有V型凹坑產生層10之情形時，可形成較深之V型凹坑15。就該等而言，只要設置V型凹坑產生層10並且作為中間層之超晶格層12之厚度為40 nm以上，則V型凹坑15之起點VS之平均位置存在於超晶格層12內，故而較佳。關於超晶格層12之厚度之範圍，如上述<中間層(超晶格層)>中所示。
本發明者等人對設置有V型凹坑產生層10之情形時之特性提高之機制如下述般進行推斷。若插入V型凹坑產生層10，則V型凹坑15之起點VS形成於在超晶格層12內、或MQW發光層14之下側摻雜有n型雜質之障壁層14A內。自下而上貫通MQW發光層14之穿透位錯TD於發光層14中或障壁層14A為無摻雜之部分由V型凹坑15覆蓋。若變為高溫，則向MQW發光層14之注入載體(電洞或電子)之移動變得活躍，故而注入載體到達至穿透位錯TD之機率增大。然而，於包含V型凹坑產生層10之構造中，如上述般MQW發光層14內之穿透位錯TD之大部分由V型凹坑15覆蓋，故 而穿透位錯TD中之非發光再鍵結得以抑制。由此，高溫特性提高(高溫下之發光效率之降低得以防止)。
再者，V型凹坑產生層10之構成並不限定於本實施形態中之構成，亦可為例如下述第2實施形態中之構成。於此情形時，亦可獲得與本實施形態相同之效果。
又，MQW發光層14之構成並不限定於本實施形態中之構成，亦可為例如下述第3實施形態中之構成。於此情形時，亦可獲得與本實施形態相同之效果。
又，如下述第4實施形態中所示，亦可不形成V型凹坑產生層10而將本實施形態中之V型凹坑15形成於MQW發光層14內。
<第2實施形態>
圖7係本發明之第2實施形態之氮化物半導體發光元件50之概略剖面圖。以下，主要表示與上述第1實施形態不同之方面。
如圖7所示，本實施形態之氮化物半導體發光元件50係於在上表面形成有凸部3A及凹部3B之基板3之上表面上依序積層緩衝層5、基底層7、n型氮化物半導體層8、9、作為V型凹坑產生層而發揮功能之下部超晶格層51、作為中間層而發揮功能之上部超晶格層52、MQW發光層14、以及p型氮化物半導體層16、17、18而構成台面部30。於台面部30之外側，n型氮化物半導體層9之上表面之一部分露出，於其露出部分之上設置有n側電極21。於p型氮化物半導體層18上，介隔透明電極23而設置有p側電極25。於氮 化物半導體發光元件50之大致整個上表面，以使p側電極25及n側電極21露出之方式設置有透明保護膜27。再者，對與氮化物半導體發光元件1相同之構成部分附上相同之符號。
作為V型凹坑產生層而發揮功能之下部超晶格層51係交替地積層寬能隙層與窄能隙層而構成者。寬能隙層及窄能隙層之各組成並無特別限定，只要寬能隙層之帶隙能大於窄能隙層之帶隙能即可。例如，只要寬能隙層包含n型GaN，窄能隙層包含n型InyGa1-yN(0<y≦1)即可。具體而言，下部超晶格層51係將包含n型GaN之寬能隙層(厚度1.75 nm)與包含n型InyGa1-yN(厚度1.75 nm，關於y之值將於下文進行敍述)之窄能隙層交替地積層3個週期而成者(包含3層之窄能隙層)。
較佳為窄能隙層中之In組成比高於n型氮化物半導體層9中之In組成比。藉此，下部超晶格層51作為V型凹坑產生層而發揮功能之作用增大。由此，V型凹坑15局部地形成於MQW發光層14內，又，V型凹坑15之起點之平均位置存在於上部超晶格層52內。再者，較佳為下部超晶格層51之窄能隙層之In組成比較n型氮化物半導體層9之最上表面高。
作為此種下部超晶格層51之製作方法，既可為以下部超晶格層51之窄能隙層中之In組成比變得高於n型氮化物半導體層9之方式變更In原料之流量之方法，亦可為如下所示般不變更In原料之流量而以較n型氮化物半導體層9低之 溫度形成之方法。
再者，下部超晶格層51係設為包含複數個窄能隙層之層，但亦可包含1個作為窄能隙層之n型InyGa1-yN(0.1≦y≦0.2)。
又，下部超晶格層51之厚度只要為1.75 nm以上即可，更佳為5.25 nm以上，進而較佳為8.75 nm以上。
上部超晶格層52係交替地積層寬能隙層與窄能隙層而構成者。寬能隙層及窄能隙層之各組成並無特別限定，只要寬能隙層之帶隙能大於窄能隙層之帶隙能即可。具體而言，上部超晶格層52係將包含Si摻雜GaN之寬能隙層(厚度為1.75 nm)與包含Si摻雜InGaN之窄能隙層(厚度為1.75 nm)交替地積層17個週期而成者。
以下，表示本實施形態之具體實施例。再者，本實施形態並不限定於以下所示之實施例。
<實施例2-1~2-2中之V型凹坑評價構造>
於按照上述實施例1所示之方法製作n型氮化物半導體層9後製作下部超晶格層51。於實施例2-1、實施例2-2及比較例2中，未變更作為In原料之TMI之流量，但於實施例2-1中，於755℃下製作下部超晶格層51，於實施例2-2中，於705℃下製作下部超晶格層51，於比較例2中，於835℃下製作下部超晶格層51。藉此，窄能隙層之In組成y於實施例2-1中為0.24，於實施例2-2中為0.36，於比較例2中為0.04。再者，作為y之值，除使V型凹坑15產生之觀點以外，亦存在發光波長之光吸收較少之觀點。就該意思而言，於發光波長為440 nm以上且460 nm以下之情形時，認 為上述y較佳為0.02以上且0.2以下，更佳為0.05以上且0.15以下。
接著，按照上述實施例1中之中間層(超晶格層)12之製作方法製作上部超晶格層52，且按照上述實施例1所記載之方法製作MQW發光層14。如此獲得實施例2-1、實施例2-2、及比較例2之V型凹坑評價構造，且對所獲得之V型凹坑評價構造之上表面進行AFM觀察。
其結果，於比較例2中，縱及橫為5 μm之AFM觀察區域內之V型凹坑數為16個(6.4×107 cm-2)，相對於此，於實施例2-1(超晶格層51之成長溫度為755℃)中，上述區域內之V型凹坑數為96個(3.8×108 cm-2)，於實施例2-2(超晶格層51之成長溫度為705℃)中，上述區域內之V型凹坑數為106個(4.2×108 cm-2)，可確認實施例2-1及實施例2-2與比較例2相比V型凹坑15之數量密度增大。又，根據TEM觀察，確認於實施例2-1及實施例2-2中，V型凹坑15之起點大致位於上部超晶格層52之上部。
<第3實施形態>
圖8係本發明之第3實施形態之氮化物半導體發光元件100之概略剖面圖。以下，主要表示與上述第1實施形態不同之方面。
如圖8所示，本實施形態之氮化物半導體發光元件100係於在上表面形成有凸部3A及凹部3B之基板3之上表面上依序積層緩衝層5、基底層7、n型氮化物半導體層8、9、V型凹坑產生層10、作為中間層之超晶格層112、下部MQW發 光層113、上部MQW發光層114、以及p型氮化物半導體層16、17、18而構成台面部30。於台面部30之外側，n型氮化物半導體層9之上表面之一部分未被V型凹坑產生層10及超晶格層112覆蓋而露出，於其露出部分之上設置有n側電極21。於p型氮化物半導體層18上，介隔透明電極23而設置有p側電極25。於氮化物半導體發光元件100之大致整個上表面，以使p側電極25及n側電極21露出之方式設置有透明保護膜27。再者，對與氮化物半導體發光元件1相同之構成部分附上相同之符號。
超晶格層112係如上述第1實施形態所記載般，積層寬能隙層與窄能隙層而構成。
下部MQW發光層113與上部MQW發光層114相比對發光之幫助較少，但作為用以維持上部MQW發光層114之結晶品質之層而發揮功能，且係積層下部障壁層與下部井層而構成者。下部障壁層及下部井層之各組成並無特別限定，只要下部井層之帶隙能小於下部障壁層即可。又，較佳為於下部障壁層中摻雜有n型雜質，下部井層既可摻雜n型雜質而構成，亦可無摻雜。進而，較佳為下部MQW發光層113之平均n型摻雜濃度高於上部MQW發光層114之平均n型摻雜濃度。
上部MQW發光層114係作為主要發光區域而發揮功能，且係積層上部障壁層與上部井層而構成。上部障壁層及上部井層之各組成並無特別限定，只要上部井層之帶隙能小於上部障壁層即可。
於此種氮化物半導體發光元件100中，設置有V型凹坑產生層10。由此，V型凹坑115局部地形成於上部MQW發光層114內，又，V型凹坑115之起點之平均位置存在於超晶格層112內或下部MQW發光層113內。因此，可獲得與上述第1實施形態大致相同之效果。
以下，表示本實施形態之具體實施例。再者，本實施形態並不限定於以下所示之實施例。
<實施例3之V型凹坑評價構造>
於按照上述實施例1所示之方法製作V型凹坑產生層10後，積層(10個週期)包含n型GaN之寬能隙層(厚度1.75 nm)與包含n型InGaN之窄能隙層(厚度1.75 nm)。藉此，獲得合計厚度為35 nm之超晶格層112。
繼而，積層(2個週期)包含GaN之下部障壁層(厚度4.6 nm)與包含InGaN之下部井層(厚度3.25 nm)，而獲得全層厚為83 nm之下部MQW發光層113。再者，於下部障壁層中摻雜有n型雜質，但將下部井層設為無摻雜層。
繼而，積層(5個週期)包含GaN之上部障壁層(厚度4.6 nm)與包含InGaN之上部井層(厚度3.25 nm)，而獲得上部MQW發光層114。再者，將上部障壁層及上部井層均設為無摻雜層。如此獲得實施例3之V型凹坑評價構造，按照上述實施例1中記載之方法測定V型凹坑直徑，並根據所獲得之V型凹坑直徑求出V型凹坑115之起點之平均位置。其結果，確認V型凹坑115之起點之平均位置位於下部MQW發光層113內。
進而，於使上部障壁層之層數與下部障壁層之層數之合計層數、及上部井層之層數與下部井層之層數之合計層數分別固定之條件下，改變上部MQW發光層114之障壁層(Si無摻雜障壁層)之層數，而調查上部MQW發光層114之障壁層之層數與高溫特性之關係。將其結果示於圖9中。於圖9中，於橫軸取構成上部MQW發光層114之障壁層之層數(無摻雜障壁數)，於左側之縱軸取於80℃環境下之驅動電流80 mA時之發光效率[η(80℃，80 mA)]，於右側之縱軸取25℃下之光輸出P(25)與80℃下之光輸出P(80)之比[P(80)/P(25)]。
如圖9所示，於實施例3之構造中，可知與比較例3之構造(未設置V型凹坑產生層10之構造)相比，上部MQW發光層114之障壁層(Si無摻雜障壁層)之層數為4以上且6以下時，溫度特性P(80)/P(25)尤其提高。又，推斷藉由外插預想溫度特性線(圖9之上側之虛線)，從而即便上部MQW發光層114之障壁層(Si無摻雜障壁層)之層數為7~9，亦可獲得良好之溫度特性。
<第4實施形態>
圖10係本發明之第4實施形態之氮化物半導體發光元件200之概略剖面圖。以下，主要表示與上述第1實施形態不同之方面。
如圖10所示，本實施形態之氮化物半導體發光元件200係代替設置V型凹坑產生層10，而藉由控制n型氮化物半導體層209之表面210之狀態來使V型凹坑15產生。於在上表 面形成有凸部3A及凹部3B之基板3之上表面上依序積層緩衝層5、基底層7、n型氮化物半導體層8、209、作為中間層之超晶格層12、MQW發光層14、以及p型氮化物半導體層16、17、18而構成台面部30。於台面部30之外側，n型氮化物半導體層209之上表面之一部分未被超晶格層12覆蓋而露出，於其露出部分之上設置有n側電極21。於p型氮化物半導體層18上，介隔透明電極23而設置有p側電極25。於氮化物半導體發光元件200之大致整個上表面，以使p側電極25及n側電極21露出之方式設置有透明保護膜27。再者，對與氮化物半導體發光元件1相同之構成部分附上相同之符號。
<氮化物半導體發光元件之製造方法>
於在基板3上依序形成緩衝層5、基底層7、n型氮化物半導體層8、及n型氮化物半導體層209後，停止用以製作n型氮化物半導體層209之原料氣體之供給。藉此，n型氮化物半導體層209之成長終止。
其次，一面對製作有n型氮化物半導體層209等之晶圓供給顯著含有氫氣之氣體作為載氣，一面降低該晶圓之溫度。藉此，使n型氮化物半導體層209之上表面210之表面之狀態產生變化。因此，如上述第1實施形態中所示般，可於MQW發光層14內形成起點之平均位置位於超晶格層12內之V型凹坑15。
此處，顯著含有氫氣之氣體較佳為含有10體積%以上之氫氣，更佳為含有20體積%以上且80體積%以下之氫氣。 若僅含有未達10體積%之氫氣，則存在無法使n型氮化物半導體層209之上表面210之表面狀態充分地變化之情況。另一方面，若含有多於90體積%之氫氣，則存在如下情況：n型氮化物半導體層209之上表面210之表面狀態過度變化，而導致MQW發光層14中之發光效率反而降低之不良狀況。該顯著含有氫氣之氣體較佳為除氫氣以外，亦含有氮氣及氬氣等稀有氣體中之至少一者。
又，晶圓之溫度之降低幅度較佳為50℃以上，更佳為100℃以上，進而較佳為200℃以上。若晶圓之溫度之降低幅度未達50℃，則存在無法使n型氮化物半導體層209之上表面210之表面狀態充分地變化之情況。另一方面，若晶圓之溫度之降低幅度過大，則存在如下情況：n型氮化物半導體層209之上表面210之表面狀態過度變化，而導致MQW發光層14中之發光效率反而降低之不良狀況。因此，晶圓之溫度之降低幅度較佳為400℃以下，進而較佳為300℃以下。
其後，按照上述第1實施形態中所記載之方法，依序形成超晶格層12、MQW發光層14、p型氮化物半導體層16、p型氮化物半導體層17、及p型氮化物半導體層18，且於進行特定之蝕刻後形成n側電極21、透明電極23、p側電極25、及透明保護膜27。
如此於本實施形態中，於形成n型氮化物半導體層209後至形成超晶格層12為止期間，進行使n型氮化物半導體層209之上表面210之結晶之品質降低之處理。由此，MQW 發光層14之結晶性降低。因此，V型凹坑15形成於MQW發光層14中，又，V型凹坑15之起點之平均位置位於超晶格層12內。藉此，無需設置V型凹坑產生層即可獲得於上述第1實施形態中所獲得之效果。
以下，表示本實施形態之具體實施例。再者，本實施形態並不限定於以下所示之實施例。
<實施例4中之V型凹坑評價構造>
於按照上述實施例1中所記載之方法製作n型氮化物半導體層8後，將晶圓之溫度設定為1050℃(利用放射溫度計之測定值)而成長n型氮化物半導體層209。n型氮化物半導體層209包含摻雜濃度為6.5×1018 cm-3之n型GaN，且其厚度為1.5 μm。此處，使用N2：H2=42%：58%(體積比)作為載氣。
使n型氮化物半導體層209成長後，進行氮化物半導體發光元件200之成長之中斷與降溫。此處，先前係顧慮到利用氫對n型氮化物半導體層之表面之蝕刻，而停止氫流通後進行氮化物半導體發光元件之成長之中斷與降溫。相對於此，於本實施例中，中斷作為n型氮化物半導體層209之原料氣體之TMG及SiH4之供給，並保持流通有NH3之狀態使載氣之成分為N2：H2=59%：41%(降溫開始時)，並且使晶圓之設定溫度降至820℃。然而，實際上為使晶圓之溫度達到設定值(820℃)，而需要450秒左右之時間。又，於晶圓之溫度達到設定值後亦進而保持1350秒，進行合計1800秒之成長中斷。
藉由AFM觀察如此所獲得之n型氮化物半導體層209之表面210。圖11A係不進行氫氣之供給而使晶圓之溫度降低之情形(比較例4)之結果，圖11B係實施例4之結果。再者，圖11A~圖11B所示之結果為於n型氮化物半導體層209之成長後，於上述條件下進行氮化物半導體發光元件之成長中斷及降溫，其後直接降至常溫並自MOCVD裝置中取出而獲得之評價用試樣之結果。
於實施例4中，與比較例4相比，於良好之結晶成長時顯現之階梯構造消失，可確認到成為V型凹坑15之來源之孔。
又，於n型氮化物半導體層209之表面210上，使作為中間層而發揮功能之超晶格層12及MQW發光層14成長而製成V型凹坑評價構造，且藉由AFM法對V型凹坑評價構造之上表面中之V型凹坑15之密度進行評價。於實施例4中縱及橫為5 μm之AFM觀察區域內之凹坑數為130個(5.2×108 cm-2)，於比較例4中上述區域內之凹坑數為16個(6.4×107 cm-2)，於實施例4中V型凹坑15之數量密度較比較例4顯著增大。又，於對V型凹坑直徑進行測定後，於實施例4中，V型凹坑15之起點之平均位置為超晶格層12內。
又，以載氣中之H2分壓(H2/N2+H2)=41%、58%、65%、70%之四項標準來製作V型凹坑評價構造，且對MQW發光層14之表面上之V型凹坑直徑進行比較。其結果，於H2分壓為58%之情形時，V型凹坑直徑最大。
如上述般對本發明之實施形態及實施例進行了說明，但 當初亦預定可適當組合各實施形態及實施例之特徵。
已對本發明進行了詳細之說明表示，但應明確理解此僅用以例示，而不可作為限定，發明之範圍係由隨附之申請專利範圍解釋。
1‧‧‧氮化物半導體發光元件
3‧‧‧基板
3A‧‧‧凸部
3B‧‧‧凹部
5‧‧‧緩衝層
7‧‧‧基底層
8‧‧‧n型氮化物半導體層
9‧‧‧n型氮化物半導體層
10‧‧‧V型凹坑產生層
12‧‧‧超晶格層
12A‧‧‧寬能隙層
12B‧‧‧窄能隙層
14‧‧‧MQW發光層
14A0‧‧‧最後之障壁層
14A1‧‧‧障壁層
14A2‧‧‧障壁層
14A3‧‧‧障壁層
14A4‧‧‧障壁層
14A5‧‧‧障壁層
14A6‧‧‧障壁層
14A7‧‧‧障壁層
14A'‧‧‧最初之障壁層
14W1‧‧‧井層
14W2‧‧‧井層
14W3‧‧‧井層
14W4‧‧‧井層
14W5‧‧‧井層
14W6‧‧‧井層
14W7‧‧‧井層
14W8‧‧‧井層
15‧‧‧V型凹坑
16‧‧‧p型氮化物半導體層
17‧‧‧p型氮化物半導體層
18‧‧‧p型氮化物半導體層
21‧‧‧n側電極
23‧‧‧透明電極
25‧‧‧p側電極
27‧‧‧透明保護膜
30‧‧‧台面部
50‧‧‧氮化物半導體發光元件
51‧‧‧下部超晶格層
52‧‧‧上部超晶格層
100‧‧‧氮化物半導體發光元件
112‧‧‧超晶格層
113‧‧‧下部MQW發光層
114‧‧‧上部MQW發光層
115‧‧‧V型凹坑
200‧‧‧氮化物半導體發光元件
209‧‧‧n型氮化物半導體層
210‧‧‧n型氮化物半導體層之表面
215‧‧‧V型凹坑
dv‧‧‧V型凹坑之深度
Eg‧‧‧帶隙能
N‧‧‧V型凹坑
P‧‧‧V型凹坑
TD‧‧‧穿透位錯
VS‧‧‧V型凹坑之起點
Wv‧‧‧V型凹坑直徑
θ‧‧‧V型凹坑之起點部分之頂點之角度
圖1係表示本發明之一實施形態之氮化物半導體發光元件之構成之剖面圖。
圖2係表示本發明之一實施形態之氮化物半導體發光元件之構成之平面圖。
圖3係模式性地表示構成本發明之一實施形態之氮化物半導體發光元件的氮化物半導體層中之帶隙能Eg之大小之能量圖。
圖4係表示本發明之一實施例中之電流密度與外部量子效率之關係之圖表。
圖5A係AFM(Atomic Force Microscopy)觀察一比較例中之V型凹坑評價構造之上表面所獲得之圖像。圖5B係AFM觀察一實施例中之V型凹坑評價構造之上表面所獲得之圖像。
圖6A係表示本發明之一實施例中之V型凹坑直徑Wv與V型凹坑之累積產生率之關係之圖表。圖6B係表示基於圖6A所示之結果而求出之V型凹坑直徑Wv與V型凹坑深度dv之關係之圖表。圖6C係表示基於圖6A所示之結果而求出之V型凹坑產生層與V型凹坑之起點之位置關係之剖面圖。
圖7係表示本發明之一實施形態之氮化物半導體發光元件之構成之剖面圖。
圖8係表示本發明之一實施形態之氮化物半導體發光元件之構成之剖面圖。
圖9係表示本發明之一實施例中之上部MQW發光層中之障壁層之層數與外部量子效率之關係之圖表。
圖10係表示本發明之一實施形態之氮化物半導體發光元件之構成之剖面圖。
圖11A係AFM觀察一比較例中之V型凹坑評價構造之上表面所獲得之圖像。圖11B係AFM觀察一實施例中之V型凹坑評價構造之上表面所獲得之圖像。
1‧‧‧氮化物半導體發光元件
3‧‧‧基板
3A‧‧‧凸部
3B‧‧‧凹部
5‧‧‧緩衝層
7‧‧‧基底層
8‧‧‧n型氮化物半導體層
9‧‧‧n型氮化物半導體層
10‧‧‧V型凹坑產生層
12‧‧‧超晶格層
14‧‧‧MQW發光層
15‧‧‧V型凹坑
16‧‧‧p型氮化物半導體層
17‧‧‧p型氮化物半導體層
18‧‧‧p型氮化物半導體層
21‧‧‧n側電極
23‧‧‧透明電極
25‧‧‧p側電極
27‧‧‧透明保護膜
30‧‧‧台面部

Claims (23)

  1. 一種氮化物半導體發光元件，其係依序設置有n型氮化物半導體層、V型凹坑產生層、中間層、多重量子井發光層、及p型氮化物半導體層者；且上述多重量子井發光層係交替地積層障壁層與帶隙能小於該障壁層之井層而構成之層；於上述多重量子井發光層中局部地形成有V型凹坑；上述V型凹坑之起點之平均位置位於上述中間層內。
  2. 一種氮化物半導體發光元件，其係依序設置有n型氮化物半導體層、V型凹坑產生層、中間層、下部多重量子井發光層、上部多重量子井發光層、p型氮化物半導體層者；且上述上部多重量子井發光層係交替地積層上部障壁層與帶隙能小於該上部障壁層之上部井層而構成之層；上述下部多重量子井發光層係交替地積層下部障壁層與帶隙能小於該下部障壁層之下部井層而構成之層，且至少於上述下部障壁層中摻雜有n型雜質；上述下部多重量子井發光層之平均n型摻雜濃度高於上述上部多重量子井發光層之平均n型摻雜濃度；於上述上部多重量子井發光層中局部地形成有V型凹坑；上述V型凹坑之起點之平均位置位於上述中間層內或上述下部多重量子井發光層內。
  3. 如請求項1或2之氮化物半導體發光元件，其中上述V型 凹坑產生層中之n型摻雜濃度顯著高於上述n型氮化物半導體層之最上表面中之n型摻雜濃度。
  4. 如請求項3之氮化物半導體發光元件，其中上述V型凹坑產生層中之n型摻雜濃度為5×1018 cm-3以上。
  5. 如請求項1或2之氮化物半導體發光元件，其中上述V型凹坑產生層中之In組成比高於上述n型氮化物半導體層之最上表面中之In組成比。
  6. 如請求項5之氮化物半導體發光元件，其中上述V型凹坑產生層含有n型雜質；上述V型凹坑產生層之組成為InxGa1-xN(0.1≦x≦0.2)。
  7. 如請求項1或2之氮化物半導體發光元件，其中上述V型凹坑產生層之厚度為5 nm以上。
  8. 如請求項1或2之氮化物半導體發光元件，其中上述中間層之厚度為40 nm以上。
  9. 如請求項1或2之氮化物半導體發光元件，其中上述中間層係交替地積層寬能隙層與帶隙能小於該寬能隙層之窄能隙層而構成之層。
  10. 如請求項2之氮化物半導體發光元件，其中上述上部多重量子井發光層中之障壁層之數量為4以上。
  11. 一種氮化物半導體發光元件之製造方法，其包括：第1步驟，其係形成n型氮化物半導體層；第2步驟，其係於上述n型氮化物半導體層上形成中間層；第3步驟，其係於上述第1步驟之後且上述第2步驟之 前，停止向形成有上述n型氮化物半導體層之晶圓供給原料氣體，另一方面，一面向該晶圓供給顯著含有H2氣體之氣體作為載氣一面使該晶圓之溫度下降；以及第4步驟，其係於上述中間層上依序形成多重量子井發光層及p型氮化物半導體層。
  12. 如請求項11之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中上述顯著含有H2氣體之氣體含有20體積%以上且80體積%以下之H2氣體。
  13. 如請求項11之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中上述第3步驟係使上述晶圓之溫度降低50℃以上者。
  14. 如請求項11之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中藉由進行上述第3步驟，而於上述多重量子井發光層內局部地形成V型凹坑，且使上述V型凹坑之起點之平均位置位於上述中間層內。
  15. 如請求項11之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中形成上述多重量子井發光層之步驟包含如下步驟：於上述中間層上交替地積層下部障壁層與帶隙能小於該下部障壁層之下部井層，且至少於上述下部障壁層中摻雜n型雜質，從而形成下部多重量子井發光層；以及於上述下部多重量子井發光層上交替地積層上部障壁層與帶隙能小於該上部障壁層之上部井層，從而形成平均之n型摻雜濃度較上述下部多重量子井發光層低之上部多重量子井發光層；藉由進行上述第3步驟，而於上述多重量子井發光層 內局部地形成V型凹坑，且使上述V型凹坑之起點之平均位置位於上述中間層內或上述下部多重量子井發光層內。
  16. 一種氮化物半導體發光元件之製造方法，其包括如下步驟：於n型氮化物半導體層上，以顯著低於該n型氮化物半導體層之溫度形成V型凹坑產生層；於上述V型凹坑產生層上依序形成中間層、多重量子井發光層、及p型氮化物半導體層。
  17. 如請求項16之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中形成上述V型凹坑產生層之步驟係以920℃以下之溫度形成該V型凹坑產生層者。
  18. 如請求項16之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中藉由形成上述V型凹坑產生層，而於上述多重量子井發光層內局部地形成V型凹坑，且使上述V型凹坑之起點之平均位置位於上述中間層內。
  19. 如請求項16之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中形成上述多重量子井發光層之步驟包含如下步驟：於上述中間層上交替地積層下部障壁層與帶隙能小於該下部障壁層之下部井層，且至少於上述下部障壁層中摻雜n型雜質，從而形成下部多重量子井發光層；以及於上述下部多重量子井發光層上交替地積層上部障壁層與帶隙能小於該上部障壁層之上部井層，從而形成平均之n型摻雜濃度較上述下部多重量子井發光層低之上 部多重量子井發光層；且藉由形成上述V型凹坑產生層，而於上述多重量子井發光層內局部地形成V型凹坑，且使上述V型凹坑之起點之平均位置位於上述中間層內或上述下部多重量子井發光層內。
  20. 如請求項16之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中形成上述V型凹坑產生層之步驟係形成厚度為5 nm以上之該V型凹坑產生層者。
  21. 如請求項11或16之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中形成上述中間層之步驟係形成厚度為40 nm以上之該中間層者。
  22. 如請求項11或16之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中形成上述中間層之步驟係交替地積層寬能隙層與帶隙能小於該寬能隙層之窄能隙層而形成該中間層者。
  23. 如請求項15或19之氮化物半導體發光元件之製造方法，其中形成上述上部多重量子井發光層之步驟係以上述上部障壁層之層數為4以上之方式形成該上部多重量子井發光層者。
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