JPWO2014178248A1 - 窒化物半導体発光素子 - Google Patents

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Abstract

第１のｎ型窒化物半導体層と、第２のｎ型窒化物半導体層と、ｎ型電子注入層と、発光層と、をこの順に備え、第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度は、第１のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の０．５３倍以下であり、ｎ型電子注入層の平均ｎ型ドーパント濃度は、第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の１．５倍以上である窒化物半導体発光素子である。

Description

本発明は、窒化物半導体発光素子に関する。
窒素を含むＩＩＩ−Ｖ族化合物半導体材料（以下、「窒化物半導体材料」と呼ぶ）は、赤外領域から紫外領域の波長を有する光のエネルギに相当するバンドギャップを有している。そのため、窒化物半導体材料は、赤外領域から紫外領域の波長を有する光を発光する発光素子の材料や、その領域の波長を有する光を受光する受光素子の材料などに有用である。
また、窒化物半導体材料は、原子間の結合力が強く、絶縁破壊電圧が高く、飽和電子速度が大きい。そのため、窒化物半導体材料は、耐高温かつ高出力な高周波トランジスタなどの電子デバイスの材料としても有用である。さらに、窒化物半導体材料は、環境を害することがほとんどなく、取り扱い易い材料としても注目されている。
上記の特性を有する窒化物半導体材料を用いた窒化物半導体発光素子においては、発光層に量子井戸構造が採用されることが一般的である。発光層に量子井戸構造を採用した窒化物半導体発光素子に電圧が印加されると、発光層の量子井戸層において、電子とホールとが再結合されて光が発生する。量子井戸構造を有する発光層としては、単一量子井戸（Single Quantum Well；ＳＱＷ）構造であってもよいが、量子井戸層とバリア層とが交互に積層された多重量子井戸（Multiple Quantum Well；ＭＱＷ）構造とする場合が多い。
発光層の量子井戸層としてはＩｎＧａＮを用い、バリア層としてはＧａＮを用いるのが一般的である。これにより、たとえば、発光ピーク波長が約４５０ｎｍの青色ＬＥＤ（Light Emitting Device）を作製することができ、黄色蛍光体と組み合わせて白色ＬＥＤを作製することもできる。バリア層としてＡｌＧａＮを用いた場合には、バリア層と量子井戸層とのバンドギャップエネルギー差が増大するため発光効率が増すとも考えられるが、ＧａＮに比べてＡｌＧａＮの方が良質な結晶が得られにくいという問題も有している。
また、ｎ型窒化物半導体層としては、ＧａＮあるいはＩｎＧａＮを用いるのが一般的である。
たとえば、特開２００４−３４３１４７号公報（特許文献１）には、活性層の下にＩｎを含む窒化物半導体層を有するｎ側多層膜層を有する構造のＬＥＤ素子が開示されている。特許文献１に記載のＬＥＤ素子によれば、活性層の下のｎ側多層膜層が何らかの作用を行い、発光素子の出力を向上させるとされており、その理由としては、活性層の結晶性を向上させることによるためと推察されている。
また、特開２００２−２９９６８５号公報（特許文献２）には、２×１０17ｃｍ-3〜２×１０19ｃｍ-3の範囲でＳｉがドープされた平滑層上に、スペーサ層および活性領域がこの順に積層され、平滑層がスペーサ層よりもずっと高濃度にドープされたＩＩＩ族窒化物ＬＥＤが開示されている。特許文献２のＩＩＩ族窒化物ＬＥＤにおいては、平滑層が低温のＩＩＩ族窒化物半導体層の平坦な二次元成長を回復させる機能を有しており、ＩＩＩ族窒化物ＬＥＤの効率と信頼性の両方を高めることができるとされている。
また、特開２００５−２０３５２０号公報（特許文献３）には、ＧａＮ基板からなる支持基板上に、ＳｉドープＧａＮ半導体からなるバッファ層と、ＳｉドープＡｌ0.18Ｇａ0.82Ｎ半導体からなる第３のＡｌＧａＮ半導体層９と、ＩｎＡｌＧａＮ半導体からなる井戸層３５ａ〜３５ｃおよびバリア層３７ａ〜３７ｄを備えた発光領域とを有し、ピーク波長が３５９ナノメートルの光を発光する発光ダイオードが開示されている。
また、特開平９−１５３６４５号公報（特許文献４）には、ＡｌＮバッファ層上に、膜厚約２．０μｍで電子濃度２×１０18／ｃｍ3のシリコンドープＧａＮから成る高キャリア濃度ｎ+層と、膜厚約１．０μｍで電子濃度２×１０18／ｃｍ3のシリコンドープのＡｌ0.3Ｇａ0.7Ｎから成るｎ層と、全膜厚約０．１１μｍの発光層と、膜厚約１．０μｍでホール濃度５×１０17／ｃｍ3であって濃度１×１０20／ｃｍ3にマグネシウムがドープされたＡｌ0.3Ｇａ0.7Ｎから成るｐ層と、膜厚約０．２μｍでホール濃度７×１０17／ｃｍ3であってマグネシウム濃度２×１０20／ｃｍ3のマグネシウムドープのＧａＮから成るコンタクト層とが積層され発光ピーク波長３８０ｎｍである発光ダイオードが開示されている。
さらに、特開平１０−１７３２３１号公報（特許文献５）には、キャリア濃度が１×１０19／ｃｍ3のＳｉドープｎ+ＧａＮ層上に、キャリア濃度が１×１０18／ｃｍ3のＳｉドープｎＧａＮ層およびｎ型Ｉｎ0.15Ｇａ0.85Ｎ層をこの順に成長させた構造を有する発光素子が開示されている。特許文献５に記載の発光素子においては、活性層全体に均一に電流が流れ、均一な発光が得られるとされている。
特開２００４−３４３１４７号公報 特開２００２−２９９６８５号公報 特開２００５−２０３５２０号公報 特開平９−１５３６４５号公報 特開平１０−１７３２３１号公報
多重量子井戸発光層中のバリア層としてＧａＮよりもバンドギャップの大きいＡｌＧａＮあるいはＩｎＧａＡｌＮを用いた場合に、ｎ側の層がＩｎＧａＮあるいはＧａＮであるときには、発光層からｎ側の層へのホールのオーバーフローが起こりやすくなり、その結果、特に動作電流密度を高くした場合には、窒化物半導体発光素子の投入電流に対する発光量の比である電流−発光効率（Ｗ／Ａ）、および投入電力に対する発光量の比である電力−発光効率（Ｗ／Ｗ）が低下することが問題となっていた。
本発明の目的は、動作電流密度が高い場合においても発光効率を高くすることができる窒化物半導体発光素子を提供することにある。
本発明は、第１のｎ型窒化物半導体層と、第２のｎ型窒化物半導体層と、ｎ型電子注入層と、発光層と、ｐ型窒化物半導体層と、をこの順に備え、第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度は、第１のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の０．５３倍以下であり、ｎ型電子注入層の平均ｎ型ドーパント濃度は、第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の１．５倍以上である窒化物半導体発光素子である。これは、本発明者が鋭意検討した結果、上記の構成を採用した場合には、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率を高くすることができることを見い出したことによるものである。
本発明によれば、動作電流密度が高い場合においても発光効率を高くすることができる窒化物半導体発光素子を提供することができる。
実施の形態の窒化物半導体発光素子の模式的な断面図である。 実施の形態の窒化物半導体発光素子を上面から見たときの模式的な平面図である。 実施の形態の窒化物半導体発光素子の第１のｎ型窒化物半導体層、第２のｎ型窒化物半導体層、ｎ型電子注入層、発光層およびｐ型窒化物半導体層のバンドギャップエネルギーおよびｎ型ドーパント濃度の一例を示す図である。 実施例１の窒化物半導体発光素子の模式的な断面図である。 実施例２の窒化物半導体発光素子の模式的な断面図である。 実施例３の窒化物半導体発光素子の模式的な断面図である。 実施例４の窒化物半導体発光素子の模式的な断面図である。 実施例５の窒化物半導体発光素子の模式的な断面図である。
以下、本発明の実施の形態について説明する。なお、本発明の図面において、同一の参照符号は、同一部分または相当部分を表わすものとする。
本明細書において、「バリア層」は、量子井戸層に挟まれた層を意味する。また、量子井戸層に挟まれていないバリア層は、「最初のバリア層」または「最後のバリア層」と表記され、量子井戸層に挟まれた層とは表記を変えるものとする。
また、本明細書においては、「ドーパント濃度」という用語と、ｎ型ドーパントまたはｐ型ドーパントのドープに伴って発生する電子およびホールの濃度である「キャリア濃度」という用語とを用いているが、その関係については後述する。
また、本明細書において、「キャリアガス」とは、ＩＩＩ族原料ガス、Ｖ族原料ガスおよびドーパント原料ガス以外のガスを意味する。キャリアガスを構成する原子は窒化物半導体層などには取り込まれない。
また、本明細書において、「アンドープ」とは意図的にドーピングを行なわないことを意味しており、アンドープ層であっても隣接する層からのドーパントの拡散によりドーパントを含むことがある。
また、本明細書において、「ｎ型窒化物半導体層」は、その中に電子の流れを実用上妨げない程度の厚さの低キャリア濃度のｎ型層あるいはアンドープ層を含んでいてもよい。「実用上妨げない」とは窒化物半導体発光素子の動作電圧が実用的なレベルであることを言う。
また、本明細書において、「ｐ側窒化物半導体層」も、ホールの流れを実用上妨げない程度の厚さの低キャリア濃度のｐ型層あるいはアンドープ層を含んでいてもよい。「実用上妨げない」とは窒化物半導体発光素子の動作電圧が実用的なレベルであることを言う。
また、本明細書において、「ＡｌＧａＮ」という表記は、原子としてＡｌ、ＧａおよびＮを含んでいるという意味であって、組成は特に限定されていない。ＩｎＧａＮ、ＡｌＧａＩｎＮ、およびＡｌＯＮについても同様である。
また、本明細書において、「窒化物半導体」は、理想的には、窒素（Ｎ）とその他の元素（Ａｌ，Ｇａ，Ｉｎ）との原子数比が１：１になるが、ドーパントが含まれている場合もあり、また実際に形成される物質は必ずしも理想的なものではないため、原子数比が１：１からずれることがある。また、本明細書において、ＡｌxＧａ1-xＮと記載する場合であっても、窒素（Ｎ）とその他の元素（Ａｌ，Ｇａ）との原子数比が完全に１：１だけのものを意図するものではない。原子数比の１：１からのずれは、本願明細書の記載上は、無視するものとする。
また、本明細書において、窒化物半導体におけるバンドギャップＥｇ（ｅＶ）と、ＩｎあるいはＡｌの混晶比ｘとの関係は、Joachim Piprek, “Semiconductor Optoelectric Devices”, Academic Press, 2003, p.191に記載されている以下の式（Ｉ）および（ＩＩ）を用いることとする。
Ｅｇ（ＩｎxＧａ1-xＮ）＝１．８９ｘ＋３．４２（１−ｘ）−３．８ｘ（１−ｘ） …（Ｉ）
Ｅｇ（ＡｌxＧａ1-xＮ）＝６．２８ｘ＋３．４２（１−ｘ）−１．３ｘ（１−ｘ） …（ＩＩ）
［窒化物半導体発光素子の構成］
図１に、本発明の窒化物半導体発光素子の一例である実施の形態の窒化物半導体発光素子の模式的な断面図を示し、図２に、実施の形態の窒化物半導体発光素子を上面から見たときの模式的な平面図を示す。
実施の形態の窒化物半導体発光素子は、基板１０１と、基板１０１上に順次設けられた、バッファ層１０２と、窒化物半導体下地層１０６と、第１のｎ型窒化物半導体層１０８と、第２のｎ型窒化物半導体層１１０と、ｎ型電子注入層１１２と、発光層１１４と、ｐ型窒化物半導体層１１６と、ｐ型窒化物半導体層１１８とを備えている。
ｐ型窒化物半導体層１１８上には透明電極層１２２が設けられており、透明電極層１２２上にはｐ電極１２４が設けられている。また、第１のｎ型窒化物半導体層１０８上にはｎ電極１２６が設けられている。さらに、ｎ電極１２６の表面の一部およびｐ電極１２４の表面の一部を露出させるように、窒化物半導体発光素子の表面は透明絶縁保護膜１２８で覆われている。
［基板］
基板１０１としては、たとえば、サファイア、ＧａＮ、ＳｉＣ、Ｓｉ若しくはＺｎＯなどの基板を用いることができる。基板１０１の厚さは特に限定されないが、窒化物半導体層の成長時における基板１０１の厚さは９００μｍ以上１２００μｍであることが好ましく、窒化物半導体発光素子の使用時の基板１０１の厚さは５０μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましい。
また、基板１０１の上面には、凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂを有する凹凸形状が形成されていてもよく、上面の少なくとも一部が平坦であってもよい。また、基板１０１の上面の凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂの形状は特に限定されないが、凸部１０１ａは、平面視において略正三角形の頂点に配された略円形であることが好ましく、隣り合う凸部１０１ａの頂点の間隔は１μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましい。また、凸部１０１ａの断面形状は台形状であってもよく、この場合には、台形の頂点部が丸みを帯びた形状であることがより好ましい。
なお、基板１０１は、基板１０１上への窒化物半導体層の成長後に除去されることによって、本発明の窒化物半導体発光素子は、基板１０１を有していない窒化物半導体発光素子とされてもよい。
［バッファ層］
バッファ層１０２としては、たとえば、ＡｌＯＮ層（Ｎに対するＯの比率が数原子％程度）またはＡｌs0Ｇａt0Ｏu0Ｎ1-u0（０≦ｓ０≦１、０≦ｔ０≦１、０≦ｕ０≦１、ｓ０＋ｔ０≠０）からなる式で表わされる窒化物半導体層などを用いることができる。
ここで、バッファ層１０２を構成するＡｌＯＮ層としては、Ｎのごく一部（０．５原子％以上２原子％以下）が酸素に置き換えられていることが好ましい。この場合には、基板１０１の成長面の法線方向に伸長するようにバッファ層１０２が形成されるため、結晶粒の揃った柱状結晶の集合体からなるバッファ層１０２を得ることができる。
また、バッファ層１０２の厚さは、特に限定されないが、３ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましく、５ｎｍ以上５０ｎｍ以下であることがより好ましい。
窒化物半導体下地層１０６のＸ線ロッキングカーブの半値幅を向上させるために、バッファ層１０２としては、公知のスパッタ法により形成されたＡｌＯＮ層を用いることが好ましい。
また、バッファ層１０２としては、たとえば、５００℃程度の低温でＭＯＣＶＤ法によって成長するＧａＮ層を用いてもよい。
［窒化物半導体下地層］
窒化物半導体下地層１０６としては、たとえば、Ａｌx0Ｇａy0Ｉｎz0Ｎ（０≦ｘ０≦１、０≦ｙ０≦１、０≦ｚ０≦１、ｘ０＋ｙ０＋ｚ０≠０）の式で表わされるＩＩＩ族窒化物半導体からなる層などを用いることができる。
なお、窒化物半導体下地層１０６を含む以下の窒化物半導体各層は、たとえばＭＯＣＶＤ（Metal Organic Chemical Vapor Deposition）法によって形成することができるが、これに限定されず、たとえば、ＭＢＥ（Molecular Beam Epitaxy）法またはＶＰＥ（Vapor Phase Epitaxy）法などにより形成することもできる。
また、窒化物半導体下地層１０６としては、たとえば柱状結晶の集合体からなるバッファ層１０２中の転位などの結晶欠陥を引き継がないようにするために、ＩＩＩ族元素としてＧａを含む窒化物半導体層を用いることが好ましい。
窒化物半導体下地層１０６は、アンドープ層としてもよく、たとえばｎ型ドーパントが１×１０16／ｃｍ3以上１×１０20／ｃｍ3以下の範囲でドーピングされていてもよい。ここで、ｎ型ドーパントとしては、たとえば、Ｓｉ、ＧｅおよびＳｎからなる群から選択された少なくとも１種などを用いることができ、なかでもＳｉを用いることが好ましい。ｎ型ドーパントにＳｉを用いた場合には、ｎ型ドーピングガスとしてシランまたはジシランを用いることが好ましい。同様のことが、後述する各ｎ型ドーピング窒化物半導体層にも言える。
窒化物半導体下地層１０６の成長時における基板１０１の温度は、８００℃以上１２５０℃以下であることが好ましく、９００℃以上１１５０℃以下であることがより好ましい。窒化物半導体下地層１０６の成長時における基板１０１の温度が８００℃以上１２５０℃以下である場合、特に９００℃以上１１５０℃以下である場合には、結晶欠陥の少ない結晶性に優れた窒化物半導体下地層１０６を成長させることができる。
窒化物半導体下地層１０６の厚さをできるだけ厚くすることによって、窒化物半導体下地層１０６中の欠陥は減少するが、基板との熱膨張率差に伴うウエハ（基板上に窒化物半導体層を形成したもの）の反りが大きくなるという問題があり、窒化物半導体下地層１０６の厚さをある程度以上厚くしたとしても窒化物半導体下地層１０６における欠陥減少効果が飽和する。これにより、窒化物半導体下地層１０６の厚さは、１μｍ以上８μｍ以下であることが好ましく、３μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましい。
［第１のｎ型窒化物半導体層］
第１のｎ型窒化物半導体層１０８としては、たとえば、Ａｌx1Ｇａy1Ｉｎz1Ｎ（０≦ｘ１≦１、０≦ｙ１≦１、０≦ｚ１≦１、ｘ１＋ｙ１＋ｚ１≠０）の式で表わされるＩＩＩ族窒化物半導体からなる層にｎ型ドーパントがドープされた層を用いることができ、なかでも、Ａｌx1Ｇａ1-x1Ｎ（０≦ｘ１≦１、好ましくは０≦ｘ１≦０．５、より好ましくは０≦ｘ１≦０．１）層にｎ型ドーパントがドープされた層を用いることが好ましい。
動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率を高くする観点からは、第１のｎ型窒化物半導体層１０８のｎ型ドーパント濃度は、２×１０18／ｃｍ3以上とすることが好ましい。また、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率を高くする観点からは、第１のｎ型窒化物半導体層１０８のｎ型ドーパント濃度は、５×１０19／ｃｍ3以下とすることが好ましい。
第１のｎ型窒化物半導体層１０８の厚さはできるだけ厚い方が第１のｎ型窒化物半導体層１０８の抵抗は減少する。一方、第１のｎ型窒化物半導体層１０８の厚さを厚くした場合には窒化物半導体発光素子の製造コストの上昇を招く。両者の兼ね合いから、第１のｎ型窒化物半導体層１０８の厚さは、１μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましいが、これに限定されるものではない。
第１のｎ型窒化物半導体層１０８は、単層であってもよく、組成・ドーピング濃度・その両方について異なる２層以上の複数層であってもよい。第１のｎ型窒化物半導体層１０８が複数層である場合には、それぞれの層が同一の組成からなっていてもよく、少なくとも１層が異なる組成であってもよい。第１のｎ型窒化物半導体層１０８が複数層である場合には、それぞれの層が同一の厚さであってもよく、少なくとも１層が異なる厚さであってもよい。
なお、後述の実施例に示すように、まずｎ型ＧａＮ層であるｎ型窒化物半導体層を成長し、一旦成長炉から取り出してから、別の炉で同一のｎ型ＧａＮ層であるｎ型窒化物半導体層を再び成長させるという２つの成長工程によって、第１のｎ型窒化物半導体層１０８を形成してもよい。しかしながら、第１のｎ型窒化物半導体層１０８の構成は特に限定されない。
第１のｎ型窒化物半導体層１０８は、後述するｎ電極のコンタクト層を兼ねているため、少なくともｎ電極１２６のコンタクト層となる部分については１×１０18／ｃｍ3以上の高ドープ濃度であることが好ましい。
［第２のｎ型窒化物半導体層］
第２のｎ型窒化物半導体層１１０としては、たとえば、Ａｌx2Ｇａy2Ｉｎz2Ｎ（０≦ｘ２≦１、０≦ｙ２≦１、０≦ｚ２≦１、ｘ２＋ｙ２＋ｚ２≠０）の式で表わされるＩＩＩ族窒化物半導体からなる層にｎ型ドーパントがドープされた層を用いることができ、なかでも、Ａｌx2Ｇａ1-x2Ｎ（０≦ｘ２≦１、好ましくは０≦ｘ２≦０．３、より好ましくは０≦ｘ２≦０．１）層またはＩｎz2Ｇａ1-z2Ｎ（０≦ｚ２≦１、好ましくは０≦ｚ２≦０．３、より好ましくは０≦ｚ２≦０．１）層にｎ型ドーパントがドープされた層を用いることが好ましい。
第２のｎ型窒化物半導体層１１０の平均ｎ型ドーパント濃度は、第１のｎ型窒化物半導体層１０８の平均ｎ型ドーパント濃度の０．５３倍以下とされ、好ましくは０．５倍以下とされる。
第２のｎ型窒化物半導体層１１０の厚さは特に限定されないが、５０ｎｍ以上５００ｎｍ以下であることが好ましい。
第２のｎ型窒化物半導体層１１０は、単層であってもよく、組成・ドーピング濃度・その両方について異なる２層以上の複数層であってもよい。第２のｎ型窒化物半導体層１１０が複数層である場合には、それぞれの層が同一の組成からなっていてもよく、少なくとも１層が異なる組成であってもよい。第２のｎ型窒化物半導体層１１０が複数層である場合には、それぞれの層が同一の厚さであってもよく、少なくとも１層が異なる厚さであってもよい。
なお、第２のｎ型窒化物半導体層１１０の代わりに、ｎ型ドーパントをドープしないこと以外は第２のｎ型窒化物半導体層１１０と同様にして作製したアンドープの窒化物半導体層を用いてもよい。
［ｎ型電子注入層］
ｎ型電子注入層１１２は、たとえば、Ａｌx3Ｇａy3Ｉｎz3Ｎ（０≦ｘ３≦１、０≦ｙ３≦１、０≦ｚ３≦１、ｘ３＋ｙ３＋ｚ３≠０）の式で表わされるＩＩＩ族窒化物半導体からなる層にｎ型ドーパントがドープされた層を用いることができ、第２のｎ型窒化物半導体層１１０よりバンドギャップが大きいことが好ましい。なかでも、ＧａおよびＡｌを含む窒化物半導体からなる層にｎ型ドーパントがドープされた層を用いることが好ましく、ｎ型電子注入層１１２が第２のｎ型窒化物半導体層１１０よりバンドギャップが大きいＡｌx3Ｇａy3Ｉｎz3Ｎからなる場合には、発光層１１４に良好に電子を注入する観点などからは、Ａｌの組成比ｘ３をｘ２よりも０．０１以上０．１以下の範囲で大きくすることが好ましく、ｘ２より０．０５以下の範囲で大きくすることがより好ましい。
ｎ型電子注入層１１２のｎ型ドーパント濃度は、第２のｎ型窒化物半導体層１１０のｎ型ドーパント濃度の１．５倍以上であり、好ましくは２倍以上である。第２のｎ型窒化物半導体層１１０が複数層からなる場合には、ｎ型電子注入層１１２の平均ｎ型ドーパント濃度は、第２のｎ型窒化物半導体層１１０の平均ｎ型ドーパント濃度に対してドーパント濃度の１．５倍以上とされ、好ましくは２倍以上とされる。
ｎ型電子注入層１１２は単層であってもよく、組成および／またはドーパント濃度の異なる複数層であってもよい。たとえば、発光層１１４に隣接する５ｎｍ程度の厚さのｎ型電子注入層１１２は、製造時におけるドーパントの拡散を想定して意図的にドーピングを行なわない層としてもよい。
ｎ型電子注入層１１２の厚さは、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましい。ｎ型電子注入層１１２の厚さが１０ｎｍ以上である場合には、ｎ型電子注入層１１２のｎ型電子注入層としての機能が向上する傾向にあり、１００ｎｍ以下である場合には空乏層が第２のｎ型窒化物半導体層１１０に広がりにくくなり、静電耐圧が低くなる場合がある。
なお、ｎ型電子注入層１１２は、発光層１１４を挟み込むｎ型クラッド層としての働きを有する。
［発光層］
図３に、実施の形態の窒化物半導体発光素子の第１のｎ型窒化物半導体層１０８、第２のｎ型窒化物半導体層１１０、ｎ型電子注入層１１２、発光層１１４およびｐ型窒化物半導体層１１６のバンドギャップエネルギーおよびｎ型ドーパント濃度の一例を示す。図３の縦軸は積層方向の厚さを示しており、上方向がｐ型窒化物半導体層１１６に近い側を意味している。また、図３の横軸はバンドギャップエネルギーの大きさおよびｎ型ドーパント濃度の高さを示しており、図３の右側の線がバンドギャップエネルギーの大きさを示し、図３の左側の線がｎ型ドーパント濃度の高さを示しており、図３の横軸の右方向がそれぞれバンドギャップエネルギーが大きいことおよびｎ型ドーパント濃度が高いことを意味している。
図３に示すように、発光層１１４は、量子井戸層１４Ｗ（１４Ｗ１〜１４Ｗ８）と、バリア層１４Ｂ（１４Ｂ０、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４ＢＺ）とを備えている。量子井戸層１４Ｗとバリア層１４Ｂ（１４Ｂ０、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４ＢＺ）とは交互に積層されており、各量子井戸層１４Ｗは、それぞれ、バリア層１４Ｂ（１４Ｂ０、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４ＢＺ）の間に挟まれており、バリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ５）は、それぞれ、量子井戸層１４Ｗ（１４Ｗ１〜１４Ｗ８）の間に挟まれている。
ｎ型電子注入層１１２の直上には、最初のバリア層１４ＢＺが設けられている。最もｐ型窒化物半導体層１１６側に位置する第１の量子井戸層１４Ｗ１の直上には最後のバリア層１４Ｂ０が設けられている。
なお、この説明において、各バリア層および各量子井戸層を識別するために、ｐ型窒化物半導体層１１６からｎ型電子注入層１１２に向かって番号を付し、たとえば、量子井戸層１４Ｗ１、バリア層１４Ｂ１、量子井戸層１４Ｗ２、バリア層１４Ｂ２・・・などと表記することとする。
バリア層１４Ｂ（１４Ｂ０、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４ＢＺ）と量子井戸層１４Ｗとの間に、バリア層１４Ｂ（１４Ｂ０、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４ＢＺ）および量子井戸層１４Ｗとは異なる１層以上の半導体層が含まれていてもよい。また、発光層１１４の一周期（バリア層１４Ｂ（１４Ｂ０、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４ＢＺ）の厚さと量子井戸層１４Ｗの厚さとの和）の長さは、たとえば、５ｎｍ以上１００ｎｍ以下とすることができる。
量子井戸層１４Ｗとしては、それぞれ独立に、たとえば、Ａｌc1Ｇａd1Ｉｎ(1-c1-d1)Ｎ（０≦ｃ１＜１、０＜ｄ１≦１）の式で表わされる窒化物半導体層を用いることができる。なかでも、量子井戸層１４Ｗとしては、Ａｌを含まないＩｎe1Ｇａ(1-e1)Ｎ（０＜ｅ１≦１）であることが好ましい。量子井戸層１４ＷのＩｎの組成を変えることにより、量子井戸層１４Ｗのバンドギャップエネルギーを調整することが可能になる。たとえば、波長が３７５ｎｍ以下の紫外光を発光させる場合には、発光層１１４のバンドギャップエネルギーを大きくする必要があるため、各量子井戸層１４Ｗは、Ａｌを含むことになる。
複数の量子井戸層１４Ｗのうち、たとえば基板１０１側に位置する量子井戸層１４Ｗのいくつかにｎ型ドーパントを含んでいてもよい。これにより、窒化物半導体発光素子の駆動電圧が低下する傾向にある。
各量子井戸層１４Ｗの厚さは特に限定されないが、互いに同一であることが好ましい。各量子井戸層１４Ｗの厚さが互いに同一である場合には、各量子井戸層１４Ｗの量子準位も同一になるため、各量子井戸層１４Ｗにおける電子とホールとの再結合により各量子井戸層１４Ｗにおいて同じ波長の光が生じる。これにより、窒化物半導体発光素子の発光スペクトル幅が狭くなるため好ましい。一方、各量子井戸層１４Ｗの組成および／または厚さを意図的に異ならせた場合には、窒化物半導体発光素子の発光スペクトル幅をブロードにすることができる。
各量子井戸層１４Ｗの厚さは１ｎｍ以上７ｎｍ以下であることが好ましい。各量子井戸層１４Ｗの厚さが１ｎｍ以上７ｎｍ以下の範囲内にある場合には、大電流密度での駆動時における窒化物半導体発光素子の発光効率をより向上させることができる。
各バリア層１４Ｂ（１４Ｂ０、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４ＢＺ）としては、それぞれ、たとえば、各量子井戸層１４Ｗを構成する窒化物半導体材料よりもバンドギャップエネルギーが大きい窒化物半導体材料を用いることができ、それぞれ独立に、ＡｌfＧａgＩｎ(1-f-g)Ｎ（０≦ｆ＜１、０＜ｇ≦１）の式で表わされる窒化物半導体層を用いることが好ましく、Ａｌを含むＡｌhＧａ(1-h)Ｎ（０＜ｈ≦１）の式で表わされる窒化物半導体層を用いることがより好ましく、ＧａおよびＡｌを含むＡｌhＧａ(1-h)Ｎ（０＜ｈ＜１）の式で表わされる窒化物半導体層を用いることがさらに好ましい。
各バリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）の厚さは特に限定されないが、１ｎｍ以上１０ｎｍ以下であることが好ましく、３ｎｍ以上７ｎｍ以下であることがより好ましい。各バリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）の厚さが薄いほど動作電圧が低下するが、各バリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）の厚さを極端に薄くすると、大電流密度での動作時における窒化物半導体発光素子の発光効率が低下する傾向にある。最初のバリア層１４ＢＺの厚さは、特に限定されず、１ｎｍ以上１０ｎｍ以下であることが好ましい。最後のバリア層１４Ｂ０の厚さは、特に限定されないが、１ｎｍ以上４０ｎｍ以下であることが好ましい。
バリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）および最初のバリア層１４ＢＺはアンドープとしたが、ｎ型ドーパント濃度は特に限定されず、必要に応じて適宜設定されることが好ましい。また、複数のバリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）のうち、基板１０１側に位置するバリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）にはｎ型ドーパントをドープさせ、ｐ型窒化物半導体層１１６側に位置するバリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）には基板１０１側に位置するバリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）よりも低い濃度のｎ型ドーパントをドープさせる、またはｎ型ドーパントをドープさせないことが好ましい。
また、各バリア層１４Ｂ（１４Ｂ１〜１４Ｂ７）、最初のバリア層１４ＢＺおよび最後のバリア層１４Ｂ０には、ｐ型窒化物半導体層１１６およびｐ型窒化物半導体層１１８の成長時の熱拡散によりｐ型ドーパントがドープされることがある。
量子井戸層１４Ｗの層数は特に限定されないが、１層以上２０層以下であることが好ましく、３層以上１５層以下であることがより好ましく、４層以上１２層以下であることがさらに好ましい。
［ｐ型窒化物半導体層］
ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８としては、それぞれ独立に、たとえばＡｌx4Ｇａy4Ｉｎz4Ｎ（０≦ｘ４≦１、０≦ｙ４≦１、０≦ｚ４≦１、ｘ４＋ｙ４＋ｚ４≠０）層にｐ型ドーパントがドープされた層を用いることが好ましく、特にｐ型窒化物半導体層１１６としてはｐ型ドーパントがドープされたＡｌx4Ｇａ(1-x4)Ｎ（０＜ｘ４≦０．４、好ましくは０．１≦ｘ４≦０．３）層、ｐ型窒化物半導体層１１８としてはそれよりもバンドギャップの小さい層を用いることが好ましい。
ｐ型ドーパントとしては、特に限定されないが、たとえばマグネシウムを用いることが好ましい。ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８におけるキャリア濃度は１×１０17／ｃｍ3以上であることが好ましい。ｐ型ドーパントの活性率は、０．０１程度であることから、ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８におけるｐ型ドーパント濃度（キャリア濃度とは異なる）は１×１０19／ｃｍ3以上であることが好ましい。
ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８の合計の厚さは、特に限定されないが、５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下であることが好ましい。ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８の合計の厚さを薄くすることにより、ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８の成長時における加熱時間を短くすることができる。これにより、ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８におけるｐ型ドーパントの発光層１１４への拡散を抑制することができる。
なお、ｐ型窒化物半導体層１１６は、発光層１１４を挟み込むｐ型クラッド層としての働きを有する。
［ｎ電極、透明電極、ｐ電極、透明絶縁保護膜］
透明電極層１２２、ｐ電極１２４およびｎ電極１２６は、窒化物半導体発光素子に駆動電力を供給するための電極である。図２に示すように、ｐ電極１２４およびｎ電極１２６は、パッド電極部分のみで構成されているが、たとえば電流拡散を目的とする細長い突出部（枝電極）などが接続されていてもよい。
透明電極層１２２は、たとえば、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）またはＩＺＯ（Indium Zinc Oxide）などの透明導電膜からなることが好ましく、２０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の厚さを有していることが好ましい。
ｐ電極１２４およびｎ電極１２６は、たとえば、ニッケル層、アルミニウム層、チタン層および金層がこの順序で積層されて構成されていることが好ましいが、同じ構成である必要はなく、別の構成であってもよい。ｐ電極１２４およびｎ電極１２６にワイヤボンディングを行なう場合を想定すると、ｐ電極１２４およびｎ電極１２６の厚さは１μｍ以上であることが好ましい。
また、ｐ電極１２４よりも下、好ましくは透明電極１２２よりも下に、電流がｐ電極１２４の直下に注入されることを防止するための絶縁層が設けられていることが好ましい。これにより、ｐ電極１２４に遮蔽される発光量が減少して、光取り出し効率が向上する。
また、透明絶縁保護膜１２８としては、たとえばＳｉＯ2からなる膜を用いることができるが、これに限定されるものではない。
［キャリア濃度とドーパント濃度について］
キャリア濃度は電子またはホールの濃度を意味し、ｎ型ドーパントの量またはｐ型ドーパントの量だけでは決定されない。このようなキャリア濃度は窒化物半導体発光素子の電圧対容量特性の結果に基づいて算出されるものであり、電流が注入されていない状態のキャリア濃度のことを指しており、イオン化した不純物、ドナー化した結晶欠陥、およびアクセプター化した結晶欠陥から発生したキャリアの合計である。
しかしながら、ｎ型キャリア濃度は、ｎ型ドーパントであるＳｉ等の活性化率が高いことから、ｎ型ドーパント濃度とほぼ同じと考えることができる。また、ｎ型ドーパント濃度はＳＩＭＳ（Secondary Ion Mass Spectroscopy；二次イオン質量分析）にて深さ方向の濃度分布を測定することにより容易に求めることができる。さらに、ドーパント濃度の相対関係（比率）は、キャリア濃度の相対関係（比率）とほぼ同じである。これらのことから、本発明においては、実際に測定の容易なドーパント濃度で定義している。そして、測定により得られたｎ型ドーパント濃度を厚さ方向に平均することによって、平均ｎ型ドーパント濃度を得ることができる。
［作用効果］
本発明の窒化物半導体発光素子においては、第２のｎ型窒化物半導体層１１０の平均ｎ型ドーパント濃度を、第１のｎ型窒化物半導体層１０８の平均ｎ型ドーパント濃度の０．５３倍以下とし、ｎ型電子注入層１１２の平均ｎ型ドーパント濃度を、第２のｎ型窒化物半導体層１１０の平均ｎ型ドーパント濃度の１．５倍以上としている。これは、本発明者が鋭意検討した結果、このように、発光層１１４に最も近いｎ型電子注入層１１２のキャリア濃度を高くした場合には、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率を高くすることができるとともに、ｎ型電子注入層１１２の下方に低キャリア濃度の第２のｎ型窒化物半導体層を設けることにより、静電耐圧の悪化を抑制できることを見い出したことによるものである。
また、本発明の窒化物半導体発光素子において、ｎ型電子注入層１１２は、第２のｎ型窒化物半導体層１１０よりバンドギャップが大きいことが好ましい。この場合には、発光層１１４内への電子・ホールの閉じ込めをより良好に行なうことができるため、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率をより高くすることができる。
また、本発明の窒化物半導体発光素子において、発光層１１４は、量子井戸層およびバリア層を含み、ＧａおよびＡｌを含む窒化物半導体からなることが好ましい。この場合には、発光層１１４内における電子・ホールの閉じ込めをより良好に行なうことができるため、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率をより高くすることができる。
また、本発明の窒化物半導体発光素子において、ｎ型電子注入層１１２の厚さは、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましい。この場合には、発光層１１４内への電子の注入を良好に行なうことができるため、静電耐圧の悪化を抑制しつつ、動作電圧を低減することができるとともに、発光層１１４内における電子・ホールの閉じ込めをより良好に行なうことができるため、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率をより高くすることができる。
さらに、本発明の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長（発光スペクトルのピークに対応する波長）は、２５０ｎｍ以上４４５ｎｍ以下であることが好ましい。本発明は、発光ピーク波長が２５０ｎｍ以上４４５ｎｍ以下といった短波長の光を発光する窒化物半導体発光素子に対して非常に有効に作用する。
さらに、本発明の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は、２５０ｎｍ以上４４５ｎｍ以下であることが好ましい。本発明は、発光ピーク波長が２５０ｎｍ以上４４５ｎｍ以下といった短波長の光を発光する窒化物半導体発光素子に対して非常に有効に作用する。
＜実施例１＞
以下に、図４の模式的断面図に示される実施例１の窒化物半導体発光素子の製造方法について説明する。
まず、図４に示すように、凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂからなる凹凸加工が上面に施された１００ｍｍ径のサファイア基板である基板１０１を準備した。凸部１０１ａの形状は、平面視において略円形を為し、隣り合う３個の凸部１０１ａが平面視において略正三角形の頂点に位置するように配置されている。隣り合う凸部１０１ａの頂点の間隔は２μｍであり、凸部１０１ａの平面視における略円形の直径は１．２μｍ程度であり、凸部１０１ａの高さは０．６μｍ程度であった。さらに、基板１０１の上面の凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂは、図４に示す断面を有しており、凸部１０１ａは先端部を有していた。
次に、凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂの形成後の基板１０１の上面に対してＲＣＡ洗浄を行なった。そして、チャンバにＲＣＡ洗浄後の基板１０１を設置してＮ2とＯ2とＡｒとを導入し、基板１０１を６５０℃に加熱し、Ａｌターゲットをスパッタする反応性スパッタ法により、凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂを有する基板１０１の表面上に、基板１０１の表面の法線方向に伸長する結晶粒の揃った柱状結晶の集合体からなるＡｌＯＮ結晶からなる厚さ３５ｎｍのバッファ層１０２を形成した。
次に、バッファ層１０２が形成された基板１０１を第１のＭＯＣＶＤ装置内に収容した。そして、ＭＯＣＶＤ法により、バッファ層１０２上に、アンドープＧａＮからなる窒化物半導体下地層１０６を成長させ、引き続いてＳｉドープｎ型ＧａＮからなる第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ａを成長させた。このとき、窒化物半導体下地層１０６の厚さを３．８μｍとし、第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ａの厚さを３μｍとし、第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ａにおけるｎ型ドーパント濃度を１×１０19／ｃｍ3とした。
なお、窒化物半導体下地層１０６の厚さをできるだけ厚くすることによって、窒化物半導体下地層１０６中の欠陥は減少するが、窒化物半導体下地層１０６の厚さをある程度以上厚くしたとしても窒化物半導体下地層１０６における欠陥減少効果が飽和した。これにより、窒化物半導体下地層１０６の厚さは、１μｍ以上８μｍ以下であることが好ましく、３μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましいことがわかった。
次に、第１のＭＯＣＶＤ装置から取り出した基板１０１を第２のＭＯＣＶＤ装置内に収容した。基板１０１の温度を１２５０℃に設定して、厚さ１．５μｍのｎ型ＧａＮ層からなる第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂ（ｎ型ドーパント濃度：１×１０19／ｃｍ3）を成長させることによって、第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ａと第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂとの２層の積層体からなる第１のｎ型窒化物半導体層１０８（平均ｎ型ドーパント濃度：１×１０19／ｃｍ3）を形成した。
次に、基板１０１の温度を９４０℃に保持した状態で、厚さ３６０ｎｍのＳｉドープｎ型ＧａＮからなる第２のｎ型窒化物半導体層１１０（平均ｎ型ドーパント濃度：１×１０18／ｃｍ3）を成長した。
次に、厚さ２０ｎｍのＳｉドープｎ型Ａｌ0.03Ｇａ0.97Ｎからなるｎ型電子注入層１１２（平均ｎ型ドーパント濃度：１．５×１０19／ｃｍ3）を成長させた。
次に、基板１０１の温度を８４０℃に下げて、発光層１１４を成長させた。具体的には、図３に示すように、アンドープＡｌ0.05Ｇａ0.95Ｎからなる各バリア層１４Ｂ（１４ＢＺ、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４Ｂ０）と、アンドープＩｎ0.11Ｇａ0.89Ｎからなる量子井戸層１４Ｗ（１４Ｗ１〜１４Ｗ８）とを１層ずつ交互に成長させた。バリア層１４ＢＺおよび１４Ｂ１〜１４Ｂ７の厚さは４．３ｎｍとし、各量子井戸層（１４Ｗ１〜１４Ｗ８）の厚さは２．９ｎｍとし、バリア層１４Ｂ０の厚さは８ｎｍに設定した。
次に、基板１０１の温度を１２００℃に上げて、最後のバリア層１４Ｂ０の上面上に、ｐ型窒化物半導体層１１６，１１８として、それぞれ、ｐ型Ａｌ0.2Ｇａ0.8Ｎ層、ｐ型ＧａＮ層を成長させた。最終的に目標とするｐ型ドーパント濃度とするため、ｐ型ドーパント原料流量は一定とはせず、適宜変化させた。
なお、上述の各層のＭＯＣＶＤ成長において、Ｇａの原料ガスとしてはＴＭＧ（トリメチルガリウム）を用い、Ａｌの原料ガスとしてはＴＭＡ（トリメチルアルミニウム）を用い、Ｉｎの原料ガスとしてはＴＭＩ（トリメチルインジウム）を用い、Ｎの原料ガスとしてはＮＨ3を用いた。また、ｎ型ドーパントであるＳｉの原料ガスとしてはＳｉＨ4を用い、ｐ型ドーパントであるＭｇの原料ガスとしてはＣｐ2Ｍｇを用いた。しかし、原料ガスは上記ガスに限定されず、ＭＯＣＶＤ用原料ガスとして用いられるガスであれば限定されることなく用いることができる。具体的には、Ｇａの原料ガスとしてＴＥＧ（トリエチルガリウム）を用いることができ、Ａｌの原料ガスとしてＴＥＡ（トリエチルアルミニウム）を用いることができ、Ｉｎの原料ガスとしてＴＥＩ（トリエチルインジウム）を用いることができ、Ｎの原料ガスとしてＤＭＨｙ（ジメチルヒドラジン）などの有機窒素化合物を用いることができ、Ｓｉの原料ガスとしてＳｉ2Ｈ6または有機Ｓｉなどを用いることができる。
次に、第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂの表面の一部が露出するように、ｐ型窒化物半導体層１１８、ｐ型窒化物半導体層１１６、発光層１１４、ｎ型電子注入層１１２、第２のｎ型窒化物半導体層１１０および第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂの一部をエッチングした。このエッチングにより露出した第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂの上面上にＡｕからなるｎ電極１２６を形成した。また、ｐ型窒化物半導体層１１８の上面上に、ＩＴＯからなる透明電極層１２２とＡｕからなるｐ電極１２４とを順に形成した。また、主として透明電極層１２２および上記エッチングによって露出した各層の側面を覆うようにＳｉＯ2からなる透明絶縁保護膜１２８を形成した。
次に、基板１０１を４４０×５３０μｍサイズのチップに分割し、各チップを表面実装型パッケージにマウントし、ｐ電極１２４およびｎ電極１２６をワイヤボンド法によってパッケージ側の電極に接続し、チップを樹脂封止した。これにより、実施例１の窒化物半導体発光素子が得られた。実施例１の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は、約４０５ｎｍであり、動作電流５０ｍＡ（約４２ｍＡ／ｃｍ2）で７２．５ｍＷの光出力（発光強度）が得られた。
また、実施例１の窒化物半導体発光素子の効果を調べるため、ｎ型電子注入層１１２の形成を省略したこと以外は実施例１と同様にして、比較例の窒化物半導体発光素子を製造した。
そして、実施例１の窒化物半導体発光素子と、比較例の窒化物半導体発光素子とをそれぞれ電流密度が１２０ｍＡ／ｃｍ2という大電流密度で動作させた結果、実施例１の窒化物半導体発光素子の発光効率は、比較例の窒化物半導体発光素子の発光効率と比較して、数％〜１０％改善できることが確認された。
また、実施例１の窒化物半導体発光素子のｎ型電子注入層１１２のＡｌx3Ｇａy3Ｎの組成式のＡｌの組成比ｘ３を０〜０．０９の範囲で変化させた場合（ｘ３＝０，０．０１，０．０３，０．０５，０．０７，０．０９）、およびｎ型電子注入層１１２の平均ｎ型ドーパント濃度を７×１０18／ｃｍ3〜３×１０19／ｃｍ3の範囲で変化させた場合（７×１０18／ｃｍ3，１×１０19／ｃｍ3，１．５×１０19／ｃｍ3，２．２×１０19／ｃｍ3，３×１０19／ｃｍ3）のいずれにおいても上記と同様の結果が得られたが、Ａｌの組成比ｘ３を０．０１以上０．０５以下とした場合に特に発光効率の改善効果が優れることが確認された。
＜実施例２＞
以下に、図５の模式的断面図に示される実施例２の窒化物半導体発光素子の製造方法について説明する。まず、実施例１と同様にして、凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂの形成後の基板１０１の上面にバッファ層１０２、窒化物半導体下地層１０６、第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ａおよび第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂをこの順に形成した。
次に、基板１０１の温度を９４０℃に保持した状態で、厚さ２９５ｎｍのＳｉドープｎ型ＧａＮからなる第２のｎ型窒化物半導体層２１０Ａ（ｎ型ドーパント濃度：６×１０18／ｃｍ3）、厚さ５０ｎｍのＳｉドープｎ型ＧａＮからなる第２のｎ型窒化物半導体層２１０Ｂ（ｎ型ドーパント濃度：７×１０17／ｃｍ3）、および厚さ１５ｎｍのＳｉドープｎ型ＧａＮからなる第２のｎ型窒化物半導体層２１０Ｃ（ｎ型ドーパント濃度：６×１０18／ｃｍ3）をこの順にＭＯＣＶＤ法により成長させることによって、第２のｎ型窒化物半導体層２１０Ａ，２１０Ｂ，２１０Ｃの３層の積層体からなる第２のｎ型窒化物半導体層２１０を形成した。なお、第２のｎ型窒化物半導体層２１０の平均ｎ型ドーパント濃度は、｛６×１０18×（２９５＋１５）＋７×１０17×５０｝／（２９５＋５０＋１５）≒５．２６×１０18／ｃｍ3であった。
その後は、Ａｌx3Ｇａy3Ｎの組成式のＡｌの組成比ｘ３を０．０２としてｎ型電子注入層１１２（平均ｎ型ドーパント濃度：１．５×１０19／ｃｍ3）を形成したこと以外は実施例１と同様にして、実施例２の窒化物半導体発光素子を製造した。実施例２の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は、４０５ｎｍであった。
そして、実施例２の窒化物半導体発光素子を電流密度が１２０ｍＡ／ｃｍ2という大電流密度で動作させた結果、実施例２の窒化物半導体発光素子の発光効率は、比較例の窒化物半導体発光素子の発光効率と比較して、数％〜１０％改善できることが確認された。
また、実施例２の窒化物半導体発光素子においては、ｎ型ドーパントが、それぞれ、中濃度、低濃度および中濃度にドープされた第２のｎ型窒化物半導体層２１０Ａ，２１０Ｂ，２１０Ｃの３層の積層体から第２のｎ型窒化物半導体層２１０が構成されているため、窒化物半導体発光素子の静電耐圧を悪化させることなく、動作電圧をさらに低減できることが確認された。
また、実施例２の窒化物半導体発光素子のｎ型電子注入層１１２の厚さを５〜１００ｎｍの変化させた場合（５ｎｍ、１０ｎｍ、２０ｎｍ、５０ｎｍおよび１００ｎｍ）のいずれにおいても上記と同様の結果が得られたが、ｎ型電子注入層１１２の厚さを１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下とした場合に特に発光効率の改善効果が優れることが確認された。
＜実施例３＞
以下に、図６の模式的断面図に示される実施例３の窒化物半導体発光素子の製造方法について説明する。まず、実施例１と同様にして、凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂの形成後の基板１０１の上面にバッファ層１０２、窒化物半導体下地層１０６、第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ａおよび第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂをこの順に形成した。
次に、基板１０１の温度を９４０℃に保持した状態で、厚さ６４ｎｍのＳｉドープｎ型ＧａＮからなる第２のｎ型窒化物半導体層３１０Ａ（ｎ型ドーパント濃度：７×１０17／ｃｍ3）をＭＯＣＶＤ法により成長させた後に、厚さ２ｎｍのアンドープＩｎ0.04Ｇａ0.96Ｎ層と厚さ２ｎｍのアンドープＧａＮ層との交互積層体である超格子構造の第２のｎ型窒化物半導体層３１０ＢをＭＯＣＶＤ法により成長させることによって、第２のｎ型窒化物半導体層３１０Ａ，３１０Ｂの２層の積層体からなる第２のｎ型窒化物半導体層３１０を形成した。なお、第２のｎ型窒化物半導体層３１０の平均ｎ型ドーパント濃度は、（７×１０17×６４）／（６４＋２＋２）≒６．５９×１０17／ｃｍ3であった。
その後は、Ａｌx3Ｇａy3Ｎの組成式のＡｌの組成比ｘ３を０．０３としてｎ型電子注入層１１２（平均ｎ型ドーパント濃度：１．５×１０19／ｃｍ3）を形成するとともに、アンドープＩｎ0.18Ｇａ0.82Ｎからなる量子井戸層１４Ｗ（１４Ｗ１〜１４Ｗ８）を形成したこと以外は実施例１と同様にして、実施例３の窒化物半導体発光素子を製造した。実施例３の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は、４４５ｎｍであった。
そして、実施例３の窒化物半導体発光素子を電流密度が１２０ｍＡ／ｃｍ2という大電流密度で動作させた結果、実施例３の窒化物半導体発光素子の発光効率は、実施例１および２の窒化物半導体発光素子と比較して、発光効率をさらに２〜５％程度改善できることが確認された。これは、超格子構造を有する第２のｎ型窒化物半導体層３１０が、第２のｎ型窒化物半導体層３１０上に成長される窒化物半導体層の結晶欠陥を緩和できたことによるものであると考えられる。
また、実施例３においては、発光ピーク波長が４４５ｎｍという約４５０ｎｍの窒化物半導体発光素子において、ｎ型電子注入層１１２の直下の層をアンドープＩｎ0.04Ｇａ0.96Ｎ層とアンドープＧａＮ層との交互積層体である超格子構造の第２のｎ型窒化物半導体層３１０Ｂとしたが、このような超格子構造を発光ピーク波長が４０５ｎｍおよび３８５ｎｍといったより短波長の窒化物半導体発光素子に適用してもよい。
＜実施例４＞
以下に、図７の模式的断面図に示される実施例４の窒化物半導体発光素子の製造方法について説明する。まず、実施例１と同様にして、凸部１０１ａおよび凹部１０１ｂの形成後の基板１０１の上面にバッファ層１０２、窒化物半導体下地層１０６、第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ａおよび第１のｎ型窒化物半導体層１０８Ｂをこの順に形成した。
次に、基板１０１の温度を９４０℃に保持した状態で、厚さ２８０ｎｍのＳｉドープｎ型ＧａＮからなる第２のｎ型窒化物半導体層４１０Ａ（ｎ型ドーパント濃度：７×１０17／ｃｍ3）をＭＯＣＶＤ法により成長させた後に、厚さ２ｎｍのアンドープＡｌ0.02Ｇａ0.98Ｎ層と厚さ２ｎｍのアンドープＧａＮ層との交互積層体である超格子構造の第２のｎ型窒化物半導体層４１０ＢをＭＯＣＶＤ法により成長させることによって、第２のｎ型窒化物半導体層４１０Ａ，４１０Ｂの２層の積層体からなる第２のｎ型窒化物半導体層４１０を形成した。なお、第２のｎ型窒化物半導体層４１０の平均ｎ型ドーパント濃度は、（７×１０17×２８０）／（２８０＋２＋２）≒６．９０×１０17／ｃｍ3であった。
その後は、Ａｌx3Ｇａy3Ｎの組成式のＡｌの組成比ｘ３を０．０７としてｎ型電子注入層１１２（平均ｎ型ドーパント濃度：１．５×１０19／ｃｍ3）を形成するとともに、各バリア層１４Ｂ（１４ＢＺ、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４Ｂ０）をアンドープＡｌＧａＩｎＮから形成し、さらには量子井戸層１４Ｗ（１４Ｗ１〜１４Ｗ８）をアンドープＩｎ0.06Ｇａ0.94Ｎから形成したこと以外は実施例１と同様にして、実施例４の窒化物半導体発光素子を製造した。実施例４の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は３８５ｎｍ、光出力は５０ｍＡであった。
これにより、発光ピーク波長が３８５ｎｍと短波長であった場合でも、高キャリア濃度の電流注入層１１２によって、良好な電流注入とホールのオーバーフロー防止が実現されるとともに、第２のｎ型窒化物半導体層４１０ＢにＩｎＧａＮを用いないことにより、第２のｎ型窒化物半導体層４１０Ｂによる光吸収量を低減することができるため、発光効率を向上することができることが確認された。
また、発光ピーク波長の短波長化のためには、発光層１１４内の各バリア層１４Ｂ（１４ＢＺ、１４Ｂ１〜１４Ｂ７、１４Ｂ０）をＡｌＧａＮとすることが好ましいが、さらにＩｎを加えた四元混晶のＡｌＧａＩｎＮとすることによって、Ｉｎの組成揺らぎに伴う結晶欠陥の影響を低減することができる。また、量子井戸層１４Ｗ（１４Ｗ１〜１４Ｗ８）についても、結晶欠陥を低減するために、ＧａＮ層に対してＩｎを混合することによっても発光ピーク波長が長波長化するため、さらにＡｌを加えることによって波長を調整するとともに結晶欠陥の影響を低減することができる。
＜実施例５＞
以下に、図８の模式的断面図に示される実施例５の窒化物半導体発光素子の製造方法について説明する。
まず、図８に示すように、基板として４インチ径のＳｉ基板５０１を用いた。窒化物系半導体層の結晶成長に先立って、フッ酸系のエッチャントでＳｉ基板５０１の表面酸化膜を除去した後に、ＭＯＣＶＤ装置のチャンバ内にＳｉ基板５０１をセットした。
次に、ＭＯＣＶＤ装置内でＳｉ基板５０１を１１００℃に加熱し、チャンバ内圧力１３．３ｋＰａの水素雰囲気にてＳｉ基板５０１の表面（（１１１）面）のクリーニングを行なった。
次に、Ｓｉ基板５０１の温度とチャンバ内圧力を維持しつつ、ＮＨ3（１２．５ｓｌｍ）をチャンバ内に流すことによって、Ｓｉ基板５０１の表面の窒化を行なった。引き続いて、流量が１１７μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＡと、流量が１２．５ｓｌｍのＮＨ3とをチャンバ内に流すことによって、Ｓｉ基板５０１の表面上に、厚さ２００ｎｍのアンドープのＡｌＮ層５０２をＭＯＣＶＤ法により成長させた。
次に、Ｓｉ基板５０１の温度を１１５０℃に上昇させ、流量が５７μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＧと、流量が９７μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＡと、流量が１２．５ｓｌｍのＮＨ3とをチャンバ内に流すことによって、ＡｌＮ層５０２の表面上に、厚さ４００ｎｍのアンドープのＡｌ0.7Ｇａ0.3Ｎ層５０３をＭＯＣＶＤ法により成長させた。
次に、流量が９９μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＧと、流量が５５μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＡと、流量が１２．５ｓｌｍのＮＨ3とをチャンバ内に流すことによって、Ａｌ0.7Ｇａ0.3Ｎ層５０３の表面上に、厚さ４００ｎｍのアンドープのＡｌ0.4Ｇａ0.6Ｎ層５０４をＭＯＣＶＤ法により成長させた。
次に、流量が１３７μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＧと、流量が１８μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＡと、流量が１２．５ｓｌｍのＮＨ3とをチャンバ内に流すことによって、Ａｌ0.4Ｇａ0.6Ｎ層５０４の表面上に、厚さ４００ｎｍのアンドープのＡｌ0.1Ｇａ0.9Ｎ層５０５をＭＯＣＶＤ法により成長させた。
次に、Ｓｉ基板５０１の温度は同一とした状態で、厚さ５ｎｍのＡｌＮ層と厚さ２０ｎｍのＡｌ0.1Ｇａ0.9Ｎ層とを１層ずつ交互に５０周期積層した多層バッファ層構造５０６をＡｌ0.1Ｇａ0.9Ｎ層５０５の表面上にＭＯＣＶＤ法により形成した。このとき、ＡｌＮ層は、流量が１０２μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＡと、流量が１２．５ｓｌｍのＮＨ3とをチャンバ内に流すことによって成長させた。また、Ａｌ0.1Ｇａ0.9Ｎ層は、流量が７２０μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＧと、流量が８０μｍｏｌ／ｍｉｎのＴＭＡと、流量が１２．５ｓｌｍのＮＨ3とをチャンバ内に流すことによって成長させた。
その後は、Ａｌx3Ｇａy3Ｎの組成式のＡｌの組成比ｘ３を０．０４としてｎ型電子注入層１１２（平均ｎ型ドーパント濃度：１．５×１０19／ｃｍ3）を形成したこと以外は実施例２と同様にして、実施例５の窒化物半導体発光素子を製造した。実施例５の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は、４０５ｎｍであった。
そして、実施例５の窒化物半導体発光素子を電流密度が１２０ｍＡ／ｃｍ2という大電流密度で動作させた結果、実施例５の窒化物半導体発光素子の発光効率は、Ｓｉ基板５０１の光吸収により、実施例１〜４の窒化物半導体発光素子の発光効率よりも低くなっているが、比較例の窒化物半導体発光素子の発光効率よりも改善できることが確認された。なお、実施例５の窒化物半導体発光素子においては、Ｓｉ基板５０１を除去することによって、発光効率のさらなる向上を見込むことができる。
＜本願発明の効果に関する考察＞
本願に記載の新規構造で良好な結果が得られた理由として、本願発明者らは以下のモデルを考えている。
１．ホールブロック効果：たとえば短波長の発光ピーク波長（約４２０ｎｍ以下の場合、実施例１、２および５の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長４０５ｎｍなど）の窒化物半導体発光素子においては、青色（約４５０ｎｍ）よりも量子井戸層のバンドギャップが大きくなることに伴って、ホールが発光層のｎ型窒化物半導体層側まで移動しやすくなるが、その際、高ドープ濃度のｎ型電子注入層が、ホールのｎ型窒化物半導体層側へのリークを防ぐホールブロック層として働くために、窒化物半導体発光素子の発光効率が向上すると考えられる。これは、８０℃以上といった高温での窒化物半導体発光素子の特性向上にもつながる。
２．電子注入効果：発光層に隣接するｎ型電子注入層として、ｎ型電子注入層の直下の第２のｎ型窒化物半導体層よりも平均ｎ型ドーパント濃度の高いｎ型窒化物半導体層を導入することによって、発光層への電子の注入が容易になる。この効果は、ｎ型電子注入層のバンドギャップが大きい方がより顕著になる。これにより、動作電圧を低減することができる。また「２次元電子層効果」、つまりｎ型電子注入層と第２のｎ型窒化物半導体層との間にバンドギャップ差があるときにバンドの曲がりに伴って、２次元電子層が形成される効果によっても、電子の横方向の広がりが促進され、動作電圧の低減効果が生じる可能性がある。
３．静電耐圧向上効果：本発明者らは、第２のｎ型窒化物半導体層のｎ型キャリア濃度をｎ型電子注入層のキャリア濃度よりも低くするとともに、ｎ型電子注入層をたとえば２０ｎｍと薄くすることにより、（i）ｎ型電子注入層と第２のｎ型窒化物半導体層との間の電子にとっての障壁が小さくなる、および（ii）窒化物半導体発光素子に電圧を印加して発光させる際、空乏層が薄いｎ型電子注入層を越えて、平均ｎ型ドーパント濃度の低い第２のｎ型窒化物半導体層に広がることによって、電圧勾配が減少して、静電耐圧が増加する、という効果があると想定している。
なお、ここに記載した理由はあくまでも推測であり、別の理由で本発明の効果が得られている可能性もある。
＜まとめ＞
本発明は、第１のｎ型窒化物半導体層と、第２のｎ型窒化物半導体層と、ｎ型電子注入層と、発光層と、ｐ型窒化物半導体層と、をこの順に備え、第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度は、第１のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の０．５３倍以下であり、ｎ型電子注入層の平均ｎ型ドーパント濃度は、第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の１．５倍以上である窒化物半導体発光素子である。このような構成とすることにより、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率を高くすることができる。
また、本発明の窒化物半導体発光素子において、ｎ型電子注入層は、第２のｎ型窒化物半導体層よりバンドギャップが大きいことが好ましく、ＧａおよびＡｌを含む窒化物半導体からなることがより好ましい。このような構成とすることにより、発光層内における電子・ホールの閉じ込めをより良好に行なうことができるため、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率をより高くすることができる。
また、本発明の窒化物半導体発光素子において、発光層は、量子井戸層およびバリア層を含み、ＧａおよびＡｌを含む窒化物半導体からなることが好ましい。このような構成とすることにより、発光層内における電子・ホールの閉じ込めをより良好に行なうことができるため、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率をより高くすることができる。
また、本発明の窒化物半導体発光素子において、ｎ型電子注入層の厚さは、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることが好ましい。このような構成とすることにより、発光層内への電子の注入を良好に行なうことができるため、静電耐圧の悪化を抑制しつつ、動作電圧を低減することができるとともに、発光層内における電子・ホールの閉じ込めをより良好に行なうことができるため、動作電流密度が高い場合においても窒化物半導体発光素子の発光効率をより高くすることができる。
さらに、本発明の窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は、２５０ｎｍ以上４４５ｎｍ以下であることが好ましい。本発明は、発光ピーク波長が２５０ｎｍ以上４４５ｎｍ以下といった短波長の光を発光する窒化物半導体発光素子に対して非常に有効に作用する。
以上のように本発明の実施の形態および実施例について説明を行なったが、上述の各実施の形態および各実施例の構成を適宜組み合わせることも当初から予定している。
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
本発明の窒化物半導体発光素子は、たとえば、一般照明、液晶用バックライト、表示、可視光通信、および紫外線光源等に利用することができる。
１４Ｗ１，１４Ｗ２，１４Ｗ３，１４Ｗ４，１４Ｗ５，１４Ｗ６ 量子井戸層、１４Ｂ０，１４Ｂ１，１４Ｂ２，１４Ｂ３，１４Ｂ４，１４Ｂ５，１４ＢＺ バリア層、１０１ 基板、１０１ａ 凸部、１０１ｂ 凹部、１０２ バッファ層、１０６ 窒化物半導体下地層、１０８，１０８Ａ，１０８Ｂ 第１のｎ型窒化物半導体層、１１０，２１０，２１０Ａ，２１０Ｂ，２１０Ｃ，３１０，３１０Ａ，３１０Ｂ，４１０，４１０Ａ，４１０Ｂ 第２のｎ型窒化物半導体層、１１２ ｎ型電子注入層、１１４ 発光層、１１６，１１８ ｐ型窒化物半導体層、１２２ 透明電極層、１２４ ｐ電極、１２６ ｎ電極、１２８ 透明絶縁保護膜、５０１ Ｓｉ基板、５０２ ＡｌＮ層、５０３ Ａｌ0.7Ｇａ0.3Ｎ層、５０４ Ａｌ0.4Ｇａ0.6Ｎ層、５０５ Ａｌ0.1Ｇａ0.9Ｎ層、５０６ 多層バッファ層構造。

Claims (5)

  1. 第１のｎ型窒化物半導体層と、
    第２のｎ型窒化物半導体層と、
    ｎ型電子注入層と、
    発光層と、
    ｐ型窒化物半導体層と、をこの順に備え、
    前記第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度は、前記第１のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の０．５３倍以下であり、
    前記ｎ型電子注入層の平均ｎ型ドーパント濃度は、前記第２のｎ型窒化物半導体層の平均ｎ型ドーパント濃度の１．５倍以上である、窒化物半導体発光素子。
  2. 前記ｎ型電子注入層は、前記第２のｎ型窒化物半導体層よりバンドギャップが大きい、請求項１に記載の窒化物半導体発光素子。
  3. 前記発光層は、量子井戸層およびバリア層を含み、前記バリア層は、ＧａおよびＡｌを含む窒化物半導体からなる、請求項１または２に記載の窒化物半導体発光素子。
  4. 前記ｎ型電子注入層の厚さは、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下である、請求項１から３のいずれか１項に記載の窒化物半導体発光素子。
  5. 前記窒化物半導体発光素子の発光ピーク波長は、２５０ｎｍ以上４４５ｎｍ以下である、請求項１から４のいずれか１項に記載の窒化物半導体発光素子。
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