TW201217261A - Spherical aluminum nitride powder - Google Patents

Description

201217261 -六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 、本發明係關於一種’宜作為填充於樹脂、潤滑脂、黏接劑、 塗料專以提南散熱性之散熱材料用填料的氮化銘粉末及其製造方 法。 【先前技術】 因氮化鋁具有優良電性絶緣性，且具有高熱傳導性，而期待 填充有其燒結體、或粉末之樹脂、潤滑脂、黏接劑、塗料等的材 料’成為具有高熱傳導性之散熱材料。 一為提高上述散熱材料之熱傳導率，於樹脂等之基質中使具有 间巧傳導性之填料高填充一事係為重要。是故，強烈希望為球狀、 粒徑為數μηι〜數十μπι左右之氮化紹粉末。 一般，言，氮化鋁粉末之製法，已知有：將氧化鋁與碳之組 成物還原氮化之氧化鋁還原氮化法、使鋁與氮直接反應之直接氮 化法、使，基鋁與氨反應後，將其加熱之氣相法等。其中，現狀 下以還原氮化法及氣相法獲得之氮化鋁粉末，僅獲得形狀接近 狀，但其粒徑為次微米級者。 另一方面，由直接氮化法獲得之氮化鋁粉末，因係以粉碎· ^級而製造’故比較上較料控制粒徑，可獲得粒徑為數叫〜數 化絲末⑯賊此—粉末之好係為射尖角形 =高$因此，由上述方法獲得之氮化1呂粉末，難以於樹 種方=處’為獲得球狀且具有期望之粒徑的氮她粉末，檢討各 例如，專利文獻丨中揭示，稽田將氧化鋁粉末、 ΐΪίΪ”鍛燒以產生碳化_使其成長為粒狀，接著: 的’具有帶有圓弧形狀之氮德粉末的方法。^ 獲得的氮脑粉末之形狀，帶有·但為橢球形，1故真球度低， 3 201217261 關於對樹脂之填充性仍有改善的餘地。 此士專利文獻2揭示之製造方法，將球狀之氧化鋁於碳的 m猎由氮氣魏氣來還原氮化，之後，藉著將絲氧化，製 徑為以下、真球度為G.8以上的優良耐水性之球 酬’上述製造方法’為使最終製品之氮化紹粉 % η 轉為做為原料之氧化财球狀’必須使㈣目的之粒 H二5粒子彳空之氧她。關於此—大粒徑之氧化紹的還原 从’為提兩其轉化率必須有長時間的反應，此一結果，使獲得 末之氧濃度變高，且粒子表面之凹凸增加，無法獲得 子表，平滑之氮化鋁粉末，對樹脂等的填充性降低令人擔憂。 私古另2面’專利文獻3揭示之製造方法，以氧化銘粉碳 鹼土族金屬類化合物或稀土族元素化合物之混合粉末為 一 j料’於含氮之非氧化性氛圍中鍛燒以製作氮化練末。此 用ί 齡脑化合物或稀土魏合祕進反應之作 氮化胁古之，溫產生氮化銘。然則，以上述方法獲得之 數wn之刀U而言’粒子徑為1叫左右，無法獲得粒子徑為 Λ化銘粉末。此外，作為比較例，雖展示粒子徑為 健趨雜子軸树触具奸分平滑 土兹進專利文獻4，揭示有將不定形之氮她粉末，在以驗 藉以土族么讀等之化合物所構成的助炼劑中熟成(熱處理） 體的將助溶劑溶化以獲得分離之結日日日魏化紹粉 充ΐίΐ化ίί; 雜夠獲得可達成高流動性與高填 混ii 熱處理時等過程中，該氮化_末中易 [習知技有細f此―輸農綱_纽之問題。 [專利文獻] 專利文獻1 :曰本特開平3_232〇6號公報 專利文獻2 :日本特開平2〇〇5_162555號公報 專利文獻3:曰本特開平5_221618號公報 201217261 專利文獻4 :日本特開2002-179413號公報 【發明内容】 [本發明所欲解決的問題] 左右=氮 ㈡十Γ 法藉而具高熱傳導性及優良填紐之球狀!二 [解決問題之技術手段] 亡案I!，人，為解決上述課題施行深刻研究 粒的氧:匕鋁或水合氧化鋁、碳粉末、以及可與氧化 之jF疋共，劑二者以特定比例混合的混合粉末，於；产；； si有獲得具有自數，至數十帅之粒徑，^面平 ϊ成、且氧等之雜質濃度相當低之球狀氮化絲子 構成的氮化鋁粉末，以至於完成本發明。 Τ 他明提供一種球狀氮化銘粉末，具有3〜30啤之平 上之真球度’將氧濃度抑制為1重量％以下， ί 子徑為dalm)時’比表面積s(m2/g)滿足下式⑴ (1.84/d)<S<(1.84/d + 0.5) ⑴ 式中’ d為該平均粒子徑。 10ΛΛ，備平均純2μ1η町之氧化域水合氧魅；*在麗〜 —^可與氧化紹共嫁之驗土金屬的氧化物、碳酸化合物或鹵化 物所構成之共熔劑；以及碳粉末， 、將100質量份之该氧化紹或水合氧化銘、〇 5質量份〜5〇質量 ，之該共賴、以及使每該氧她或水合氧触之f^(c/A12〇3) 為0.38〜0.44量的該碳粉末三者混合， 藉由將該混合物於含氮氛圍下，以162〇〜i8〇〇c之溫度保持 2小時以上，使該氧化鋁或水合氧化鋁還原氮化。 201217261 粒』=積徑以雷射繞射她 此-ί*外=紐度触，存在於氮化絲末之總氧量的比例。 H 呂之氧、氮德粒子表面之氧化膜所含 表面的水所含之氧，更包含共溶 ^二氧遭度，可由後述之實施例所示之方法加以測定。 越接近:以粒子之短娜子之長徑所求出的僅， [本發明之效果] 之粒，徑為具有數卿〜數十叫左右 質 :表=所構成，如，比表面積滿足該式⑴，係表示粒 r=;=;球 填充轉導料，可對被 因=，本發社球狀氮化缝末 ，執ίϊί之材料的填料上有用，藉由使用二填^1供罝 有同熱傳導性之散熱材料。 丹T促供昇 黏 条」^卜，上述之球狀氮化銘粉末’係使用平均粒徑2μιη以下之 ΑΙ ； ^ ^〇〇-180〇t ^ 混1 ’以特定條件還原氮化處理，細再現性此- 亦即，本發明之方法中，因使用特定之具有微細粒徑之^源 201217261 ^可與氧她共熔之魏劑，於漏〜腦。c之溫度下還原氣化 a.，形成氧化鋁溶入之液相。此外，因對氧化鋁源以一定比例 ^用奴，故可調整溶入此一液相之氧化鋁的量，藉以形成具有期 粒子徑的凝聚物，同時亦進行還原氮化。進一步，因係將還 f ίΐ，應以特定溫度條件(162G〜_°〇施行，舰劑成分被緩 ^示(並非一口氣地去除），此一結果，可獲得粒子之表面狀態維 持平滑，降低氧等之雜質量的氮化鋁粒子。 【實施方式】 [實施本發明之最佳形態] <球狀氮化|g粉末之構造> 本發明之球狀氮化鋁粉末為，具有數卿以上之比較上較大的 ^子控而粒子表面平滑之球狀體’且具有氧濃度低等特徵(參考圖 =-球狀氮化銘粉末之平均粒子徑火㈣為3〜3〇μιη，宜為 3目5^2〇，，更宜為4〜1〇阿。習知之位於此一範圍的粒子徑中， 有後述之特性的球狀氮化鋁粉末係由本發明初次提供。 ，發明之雜氮化錄末其極為重要之特麟為：使平 子徑為d(㈣時，比表面積S(m2/_於下式⑴之範圍内计 (1.84/d) <S< (1.84/d + G.5) (i) r圖上S對氮化鋁粉末之平均粒子徑d的値之 d求出之理論比表面積 的值越小，表不其表面越為平滑。亦即，比表面 條件式(1)之範圍内的粒子，其表面平滑粒構^ 發明之氮他齡，_脂之填紐極為肢。彳預構成的本 v 丁此ί，,t發Λ明之球狀氮化銘粉末中，氧濃度被抑制為1重量％ 以：’特別為0.9重量%以下，更為〇 8重量%以下。二f 之抑制，側後狀蚊共熔義使肖來 狀^ 粉末填充於樹脂之情況，可獲得熱傳導“ 改善二在將此一 7 201217261 本發明之球狀氮化絲末，如上所述將其所含 定伽τ，㈣溶紐射與此—總錢度—^抑; 背ίϊΐίϊ之程度’可伽χ光繞射裝置，藉_Si作為外 ，，質使用而測定之氮化鋁結晶粒子其c軸之 g 顯mi之雜纽赌末的施結晶粒子其c軸之晶格常數 ^為4.9_以上，特別為4.9以上，更為4編以上之俊數 藉此二了解其騎纽錄子之氧少的雜氮輪粉末。 特別且本發明之雜氮化銘粉末的真球度具冑0.75以上， 制j 0.8G以上，更具有α85以上之高値，接近真球。 iu卜ίΙ/’/ί氧化料為補’將其氮化以獲得氮化辦，隨著 上升而產生與其他粒子結合或變形，有真球度降 权概為，較於轉化率 <球狀氮化鋁粉末之製造> 將it 氮她粉末，使用A1源、共_、及碳粉末， 理了 _庙，^里比扣合’將此一混合物以特定條件化處 並=要進一步施行脫碳處理，藉以再現性良好地製造。 1、A1 源： 作為t原本發明之球狀氮化紹粉末時，使用氧化紹或水合氧化銘 _ 為’可為擁有^'5、以、乂等之結晶構造 或:水軟鋁石、-水硬鋁石、三水鋁石、α-三水鋁石、 ίί加熱而脱水轉移，最終全部或—部轉移為α-氧 日ί;亦可將料於單獨或混合相異種類者之狀態 鋁Ύ !仆，月中’特別宜使用反應活性高、容易控制之α-氧化 銘、γ-氧化銘、一水軟鋁石作為A1源。 此外’上述AU原，平均粒徑必須為2μιη以下。亦即，使用平 201217261 為2’更大之粒子的情況，共熔劑之轉變得不充分， ίΐίι不f獲得之氮化練末的真球度變小，且還原氮化之進 灯亦變魏慢，變_續得本剌之雜氮她 2、 碳粉末： 本發明所使用之碳粉末，係作為還原劑作用，可使用碳黑、 石墨粉末。作為碳黑，宜使用爐黑、槽法碳黑及乙炔黑。 使用之碳粉末的BET比表面積，宜為0 01〜500m2/ 3、 共溶劑： 本發明所使用之共熔劑為，由鹼土族金屬類之氧化物、碳酸 化合物或®化物所構成，於1200〜180(TC、特別於1300〜1750X： 可與氧化鋁共熔者。 作為共熔劑，使用可與氧化鋁共熔之溫度未滿1200°C的化合 情況’作為A1源使用之氧化鋁粒子彼此容易凝聚，難以獲得 人發明之球狀氮化鋁粉本。此外，使用上述溫度超過18〇〇。〇之化 ^物的，況，難以球狀化而難以獲得本發明之球狀氮化鋁粉末。 σ人推疋，此係為後述之實施還原氮化之溫度中，未產生液相之 緣故。 作為上述鹼土族金屬類之例，可列舉鈣、锶、鋇、鎂等。此 外’作為4化物’以氟化物為代表。上述共溶劑，可使用單 化合物，柯組合使職數齡合物。 _早駄 此外’作為上述共熔劑’亦可使用還原氮化中該例示之，產 ，驗土族金屬類其氧化物、碳酸化合物或鹵化物的化合物。例如， 可列舉鹼土族金屬類之碳酸鹽、硝酸鹽、醋酸鹽、氫氧化物等。 〜本發明中，共熔劑之粒子徑雖無特別限制，但平均粒子徑特 別宜為〇.〇lpm〜l〇(^m ’更宜為〇 1μπι〜3〇μιη。 4、 原料混合：. _、本發明中，上述之入1源、碳粉末及共熔劑，以既定之量比混 合並供予還原氮化處理。混合方法，雖只要使此等原料均一則= 特別限制，但通常宜以攪拌機、混合機、球磨機混合。 、… 本^明中’ Α1源與$反粉末之混合比必須為，使碳粉末對上述 201217261 氧化鋁粉末之重量比(〇八12〇3)為〇^ 宜為0.40〜0.42之範圍。 且為0.39〜〇.43 ’更 拳‘:!合ΐ?=44，則作為A1源使用之氧化銘等變為以 A1源與共炼劑之混合比為，A1源每ι〇 ϋΟ質量份’宜為i質量份〜25 f量份，更^ 貝f份即可之使用量較上述範 子之球狀化變得困難，此外，氮化銘έ“ =氮化銘粒 =量。吾人敎，此麟峨化之時，来產生 之球mm歡錄練岐乡，仍紐獲得更佳 ίίίΐΐ 該共_於氮化㈣末中成為雜質殘留， 致使填充其之政紐朗熱料率變H步 鋁與共熔劑一同飛散，使產率變差。’ Α夺軋化 5、還原氮化處理： 供予比例混合的A1源、碳粉末、與共_之混合物， M ’ n__Lm物於含氮氛圍下(例如氮 ，以l620〜18()(rc，宜以娜C〜172叱之溫度^ 2〜50小時，更宜保持1〇〜2〇小時而實施。 ”符 亦即’將平均粒徑為2啤以下的A1源(氧化銘或水合氧化 =細粒子，與共熔劑—同地和作域原劑之碳 ^ ) 下，於上述溫度範圍保持以鍛燒，藉以進行A1源之還原氮化條件 =溫度未滿1620t；，則滿粒子表面的平滑化無法 展，比表面積變大，對樹脂之高填充化變得困難。另一方 — 鍛燒溫度超過1800¾則共熔劑在短時間飛散，產生埶傳導 = 氮氧化物(A10N) ’獲得之A1N粒子的氧濃度變高而▲粒子彼$ 201217261 5容，凝聚’結果，變得無法獲得本發明之球狀氮化铭粉末。 企夕_曼才于谷易固洛於A1N粒子，使A1N粒子自體之熱傳導性 ，低。此-S]溶於A1N粒子之氧的量，可由前述之A1N結晶粒子 其C轴之晶格常數加以推定。 此外，上述還原氮化之時間未滿2小時，則使氮化反應未結 束而A1N粒子之球狀化無法.進展，此外，A1N結晶粒子的c軸之 晶格常數變小。另—方面，鍛鱗間超過50小時，則A1N粒子彼 此凝聚’有容易產生粗粒的傾向。 6、脫碳處理： 本發明中’因以上述反應獲得之氮化鋁粉末含有剩餘的碳粉 末，宜施行脫碳處理。 、此一脫碳處理’係將碳氧化而去除，使用氧化氣體加以施行。 作為此一氧化氣體，為空氣、氧等只要可去除碳之氣體即無任何 限制了予以採用，但考慮經濟性與獲得之氮化鋁的氧濃度，宜使 用空氣。此外，處理溫度一般可為500〜90(TC，考慮脱碳之效率 與氮化鋁表面之過度氧化，宜為6〇〇〜75〇。〇。 ~3若氧化溫度過高’則氮化鋁粉末之表面被過度氧化，有難以 獲知具有作為目的之氧濃度的球狀氮化鋁粉末之傾向，故宜選擇 適當的氧化溫度與時間。 <氮化鋁粉末之用途> ^發明之球狀氮化鋁粉末，有氮化鋁之性質所產生之用途， ，別是可作為填充於散熱片、散熱脂、散熱黏接劑、塗料、熱傳 導性樹脂等之散熱材料的填料而被廣泛使用。 此處作為散熱材料之基質’可列舉環氧樹脂、酚樹脂等之熱 性，脂；聚乙烯、聚丙烯、聚醯胺、聚碳酸酯、聚醯亞胺、 聚苯硫等之熱可塑性樹脂；或矽酮橡膠、EPR、SBR等之橡膠類； 以及硬嗣油。 5 ^ f等之中’作為散熱材料之基質，宜為例如環氧系樹脂、矽 綱系樹脂；作為高柔軟性散熱構件’宜為附加反應型液狀矽酮橡 11 201217261 的每熱材料之熱料性’可於樹脂、橡膠或油等之基質 勺母100重置份，添加填料15〇〜刚〇量 除了本發明之球狀氮化絲末以外，亦可填 二^、材2: 狀氧化銘、球狀氧化銘、氮化蝴、氧化辞、、碳化♦、、= 1 種或數種類之填料，亦可目絲熱材料 ^ 粉末與其以外的填料之形 ί = H讀紐齡m可與林财法麟之數種^ 可將太ΐί組合使用。具體而言，為實現對於樹脂的高填充化， ^ 之球狀氮脑粉末與所謂的『燒結顆粒』組合使用， 化ίίί付末，藉由喷霧乾燥方式獲得之氮 ίϊϊϊ以燒結而得。此外，謀求對樹脂之填料高填充化的情 ^⑽本發明之球狀氮倾粉末與錄類的平均粒子徑為 之球狀氧化1s_的方法。欲對散熱材料之熱傳導性 況，亦可將本發明之球狀氮她粉末與數種類 、千句粒子么為1〜50μιη之氮化硼組合使用。此等之填料，可使 用以例如矽烷偶合劑、磷酸或磷酸鹽等施行表面處理者。 此外，放熱材料的球狀氮化銘粉末與其以外之填料的混人 t匕，可於1 : 99〜99 Μ之範圍適宜調整。此外，散熱材料，亦; 進一步添加可塑劑、硫化劑、硬化促進劑、離型劑等之添加劑。 上述之樹脂組成物，可藉由以攪拌機或混合機混合而製造； 此外，散熱材料，可藉由以加壓成形法、擠製成形法、到刀法使 樹脂組成物成形，將其加熱硬化而製造。 【實施例】 Λ ^下，將本發明更具體地加以說明，但本發明並不限定為此 等之貫施例。實施例及比較例之各種物性，以下述之方法測定。 (1) 比表面積 比表面積，以bet —點法施行測定。 (2) 平均粒子徑 平均粒子徑(D%)，將試樣以勻和器分散於焦磷酸鈉水溶液 12 201217261

LoKfk射粒度分布裝置（日機裝(股)公司製MICR〇TRAC (3) 真球度 自電子顯微鏡之昭片同後、西til /六· 測定粒子圖像之長銜任意粒子⑽個，使用標尺 為真球度。 （DL)與知徑(DS)，使其比值(DS/DL)之平均値 (4) 產率 除以ΪίΪίΪίΪΪ為，將獲得之氮化紹的莫耳數其2倍之値， 軸料數値之_%表示。 粉末末雜·^(if J素濃度)為，將氮德 津製作所製)定量。 每光为析计(ICP-S-7510 :島 (6)氧濃度 氮化紹私末之氧濃度為，使用氧·氮分析f置(商口义. f6肩，姆_賴），如偶定 ⑺c轴之晶格常數 r ，細高輸出 X光裝置(商品 而測定。 她^股)公司製）’使用&作為外部標準物質 ⑻石夕酮橡膠薄片之熱傳導率 將熱傳導性糊橡膠組成物成形為咖祕⑽ 大小，於」50t之熱風循環式供箱中加熱1小時以硬^二用H 導率計(不都電子工業製QTM彻)測定孰傳。此用…、傳 侧<部實 隔著厚度10聊之聚二氯亞乙稀薄膜測t 使用平均粒子徑1.2μιη、比表面藉7 0 7^2/ > Α1源；碳黑(比表面積125m2/g)作為碳粉末f 呂作為 碳酸鈣作為共熔劑。 7拔子k 8.0μιη之 13 201217261 巧叙α氧德與碳糾C/A1A=G.42的比繼合，更將 ;=:一師於。氧—質量一 植」ifff之混合物’於氮氣氛圍下，以锻燒溫度1700°C、锻 k時間15時間之條件鍛燒，施行α氧化銘的還原氮化。 枝2 Ϊ空氣氛圍中以7G(rC 12小時施行氧化處理，獲得氮 ίίί玫Γ斤ίί之，末以前述方法，測定比表面積、平均粒 ^數S顯ίί表Γ子雜質含有量、氧濃度、及C轴之晶 其次，將 獲得之氮化鋁粉末900質量份、 熱硫化型橡膠1〇〇質量份、 _合同會社製誦1) 質旦機f合。將所得之揉合物冷卻後使用輥子與Ο.5 物15雜祕賴，獲得長 示於^獲得之薄片’以前述之方法歌祕導率。結果一併顯 <實施例2> 相同—修—與實施例1 徑、iii 、平均粒子 常數。 丨㈣子雜貝含有量、氧濃度、及C軸之晶格 定熱傳導率獲與實施例1相同地製作薄片，測 <實施例3> 氮化ΞΙί鍛燒溫度為165G°Ci^，與實·,Π _地製造球狀 201217261 « 顯f所獲得之球狀氮化絲末的比表面積、平均粒子 產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及C轴之晶格 定熱與實施例1相同地製作薄片，測 〈實施例4> π ΪΙ將作為共熔劑之碳酸鈣的使用量變更為5.4質 外’與實施例1相同地製造球狀氮化錄末。 ^里伤以 經、.貞獲彳*之球綠她粉末_表面積、平均粒子 常數真4度、產率、陽離子雜f含有量、氧濃度、及c轴之晶格 定熱與實_ 1相同地製作薄片，測 <實施例5> 除了將作為共熔劑之碳酸鈣的使用量變更為17.9質晋份 外，與實施例1相同地製造球狀氮化錄束。 里伤 於表1顯示所獲得之球狀氮化銘粉末的比表面

$數真球度、產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及C 更使賴得之氮化贿末，與實細][侧地製作薄 定熱傳導率。結果顯示於表丨。 F/寻月别 <實施例6> 除了將α氧化鋁與碳黑之混合比(C/Al2〇3)變更為〇 39以外， 與實施例1相同地製造球狀氮化鋁粉末。 於表1顯示所獲得之球狀氮化紹粉末的比表面積、平均粒子 ^、真球度、產率、陽離子雜f含有量、氧濃度、及之晶格 常數。 更使用獲得之氮化紹粉末，與實施例j相同地製作薄片，測 定熱傳導率。結果顯示於表1。 <實施例7> 15 201217261 除了將作為共熔痢之碳酸鈣的使用量變更為44.6質量份以 外’與實施例1相同地製造球狀氮化銘粉末。 於表1顯示所獲得之球狀氮化鋁粉末的比表面積、平均粒子 徑、真球度、產率、陽離子雜質合有量、氧濃度、及C軸之晶格 常數。 更使用獲得之氮化鋁粉末，與實施例1相同地製作薄片，測 定熱傳導率。結果顯示於表1。 【表1】 實施例 1 實施例 2 實施例 3 實施例 4 .實施例 5 實施例 6 實施你Ϊ 7 製 造 條 件 A1源 α 氧化鋁 一水軟 鋁石 α 氧化紹 α 氧化銘 α 氧化銘 α 氧化銘 α 氧化銘 共熔劑 CaCCh CaCO, CaC03 CaC〇3 CaC〇3 CaC03 CaC03 共熔劑量 (氧化铭粉末 每100質量份） 8.9 8.9 8.9 5.4 17.9 8.9 44.6 碳粉末量 (C/AI2O3) 0.42 0.42 0.42 0.42 0.42 0.39 0.42 鍛燒溫麿(°m 鍛燒時間 (hour) 1700 15 ~ 1700 1650 1700 1700 1700 1700 15 15 15 15 15 15 結 果 比表面積 _ (m2/g) 0.60 0.50 0.66 0.70 0.40 0.66 0.39 平均粒+徑 (μηι) 4.9 4.1 4.4 4.5 5.6 7.6 6.5 真球度(-) 0.82 0.91 0.79 0.79 0.88 0.79 0.92 產率 Ca含有量 (ppm) 86.5 290 61.4 88.8 92.1 . 79.6 86.2 46.3 240 330 190 540 310 770 Fe含有量 (ppm) 3 3 5 3 5 3 3 S含有量(ppm) 氧濃唐fwt%、 c軸之 晶格如數d 溥片熱傳導率 (W/mK'k 21 ~~〇58~~ 4.9807 8.3 ~~ -^ _ 16 41 38 6 20 5 0.49 0.64 0.81 0.33 0.55 0.31 4.9802 4.9805 4.9804 4.9810 4.9806 4.9811 7.5 7.2 7.1 8.9 8.5 7.4 <比較例1> 除了將α氧化紹與碳黑之混合比(C/A1203)變更為0.36以外， 與實施例1相同地製造球狀氮化鋁粉末。 於表2顯示所獲得之球狀氮化銘粉末的比表面積、平均粒子 16 201217261 ,^數瓣、產率、_侧含有量、糧、及c轴之晶格 媳授之氮化銘粉末’與實施例1相同地欲以加壓摔人 =合熱硫倾橡膠及__製_片，但減高而無ii； 〈比較例2> 以外 叙者iHa氧化銘與碳黑之混合比(c/Al2〇3)變更為〇.48 與只施例1相同地製造球狀氮化鋁粉末。 常數 "顯輯麟之雜氮化絲末的比表面積、平均粒子 私真球又、產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及c軸之晶格 人f 一步使用獲得之氮化ls粉末，與實侧1相同地欲以加壓 揉口機揉合熱硫化型橡膠及麵_製作薄y，但與比較例i相 同，黏度高而無法製作薄片。 <比較例3> 除了將作為共炫劑之碳酸鈣的使用量變更為0.3質量份以 外，與實施例1相同地製造球狀氮化鋁粉末。 —於表2顯示所獲得之球狀氮化鋁粉末的比表面積、平均粒子 徑、真球度、產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及C軸之晶格 常數。 進一步使用獲得之氮化鋁粉末，與實施例1相同地欲以加壓 揉合機揉合熱硫化型橡膠及離型劑以製作薄片，但此一情況亦黏 度高而無法製作薄片。 <比較例4> 除了使鍛燒溫度為1880。(：以外，與實施例1相同地製造球狀 氮化銘粉末。 於表2顯示所獲得之球狀氮化鋁粉末的比表面積、平均粒子 徑、真球度、產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及C軸之晶格 常數。 更使用獲得之氮化鋁粉末，與實施例1相同地製作薄片，測 17 201217261 定熱傳導率。結果顯示於表2。 <比較例5> .卜除了使锻燒溫度為155CTC以外，與實施例1相同地製造球狀 氮化鋁粉末。 句於表2顯示所獲得之球狀氮化銘粉末的比表面積、平均粒子 ^、真球度、產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及C軸之晶格 常數。 更使用獲得之氮化鋁粉末，與實施例1相同地欲以加壓揉合 機揉合熱硫化型轉及_劑以製㈣#，但此—情況亦黏度高 而無法製作薄片。 〈比較例6> 除了將鍛燒時間縮短為1小時以外，與實施例1相同地製造 球狀氮化紹粉末。 广於表2顯示所獲得之球狀氮化鋁粉末的比表面積、平均粒子 徑、真球度、產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及C軸之晶格 常數。 更使用獲得之氮化鋁粉末，與實施例1相同地製作薄片，測 定熱傳導率。結果顯示於表2。 <比較例7> 除了將作為共熔劑之碳酸詞的使用量變更為80質量份以外， 與實施例1相同地製造球狀氮化鋁粉末。 於表2顯示所獲得之球狀氮化鋁粉末的比表面積、平均粒子 徑、真球度、產率、陽離子雜質含有量、氧濃度、及C軸之晶格 常數。 進一步使用獲得之氮化鋁粉末，與實施例1相同地製作薄片， 測定熱傳導率。結果顯示於表2。 ▲ 201217261 表 製造條件 結果 比較例 1 比較例 2 比較例 3 比較例 4 比較例 5 比較例 6 比較例 7 A1源 α 氧化鋁 α 氧化鋁 α 氧化鋁 α 氧化鋁 a 氧化鋁 α 氧化鋁 α 氧化鋁 共熔 CaC〇3 CaC03 CaC〇3 CaCOj CaC03 CaC03 CaC〇3 共熔劑量 (氧化銘粉末 每100質量份） 8.9 8.9 0.3 8.9 8.9 8.9 80 碳粉末量 (c/ai2o3) 0.36 0.48 0.42 0.42 0.42 0.42 0.42 鍛燒溫度(。〇 1700 1700 1700 1880 1550 1700 1700 ^燒時間 _ (hour、 15 15 15 15 15 1 15 比表面積 _im2/g) 1.11 1.00 1.60 0.49 1.53 1.50 0.33 平均粒子徑 (nm、 8.2 2.7 1.9 4.7 2.9 3.2 7.4 —_度(-)_ 0.65 0.89 0.72 0.88 0.67 0.63 0.89 產率(％) 88.2 83.2 97.5 86.1 87.6 91 33.2 Ca含有f -(ppm) 280 360 180 170 460 2030 57200 i*e含有量 3 3 3 3 9 3 4 s含有量(ppm) 21 26 55 14 47 57 18 0.72 0.98 1.11 1.13 1.30 1.20 2.61 C轴之 —常數(A、 u x. r:— 4.9805 4.9804 4.9797 4.9796 4.9795 4.9782 4.9815 溥片熱傳導率 ---[W/mK) 5.4 L_ 4.3 4.2 [產業上利用性] 以本發.明獲得之球狀氮化鋁粉末，具有填料所適合之形狀、 ，可對樹脂、橡膠、矽酮油等之基質高填充，可獲得熱傳導 ;、间之散熱薄片、散熱潤滑脂、散熱黏接劑等。 【圖式簡單說明】 制1 f1係電子顯微鏡照片，顯示在表示代表性製造方法的實施 所獲得的本發明之球狀氮化紹粉末其粒子構造。 【主要元件符號說明】 無。 19

Claims (1)

1. 201217261 七、申請專利範圍： 1、一種球狀氮化紹粉末’其特徵為： 之平均粒子徑及0.75以上之真球度，將氧濃度 戈^ >重莖0以下’使该平均粒子徑為d(_時，比表面積s(m2/g) '/兩足下式(1): (1.84/d)< S< (1.84/d+0.5)⑴ 其中’ d為該平均粒子輕。 2、一種球狀氮化銘粉末之製造方法，其特徵為： 。準備平均粒徑2叫1以下之氧化鋁或水合氧化鋁；由在12〇〇〜 1800c可與氧化鋁共熔之鹼土金屬的氧化物、碳酸化合物或鹵化 物所構成之共熔劑；以及碳粉末； 將100質量份之該氧化紹或水合氧化紹、0.5質量份〜5〇質量 份之該共熔劑、以及使每該氧化鋁或水合氧化鋁之重量比(c/Al2〇3) 為038〜〇·44量的該碳粉末三者混合； 藉由將該混合物於含氮氛圍下，以1620〜1800°C之溫度保持 2小時以上，使該氧化鋁或水合氡化鋁還原氮化。 八、圖式： 20