CN103079995B - 球形氮化铝粉末 - Google Patents

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Abstract

提供一种高导热性及填充性优异、作为散热材料用填料而有用的球形氮化铝粉末及其制造方法。一种球形氮化铝粉末，其特征在于，其由平均粒径为3～30μm、球形度为0.75以上、含氧量为1重量%以下、且上述平均粒径设为d(μm)时比表面积S(m2/g)满足下式(1)的氮化铝颗粒构成。(1.84/d)≤S≤(1.84/d+0.5)(1)。

Description

球形氮化铝粉末
技术领域
本发明涉及作为适合在树脂、润滑脂、粘接剂、涂料等中填充而提高散热性的散热材料用填料的氮化铝粉末及其制造方法。
背景技术
氮化铝由于电绝缘性优异、且具有高导热性，因此期待填充有氮化铝的烧结体或粉末的树脂、润滑脂、粘接剂、涂料等材料作为具有高的导热性的散热材料。
为了提高上述散热材料的热导率，重要的是在树脂等基质中高含量填充具有高导热性的填料。为此，球形且粒径为数μm～数十μm左右的氮化铝粉末受到强烈需要。
一般而言氮化铝粉末的制法已知有以下方法：将氧化铝和碳的组合物还原氮化的氧化铝还原氮化法；使铝和氮直接反应的直接氮化法；使烷基铝和氨反应后加热的气相法等。这些方法中，现状是虽然由还原氮化法及气相法得到的氮化铝粉末的形状接近于球形，但其粒径只能处于亚微米级。
另一方面，由直接氮化法得到的氮化铝粉末由于通过粉碎/分级而制造，粒径的控制较容易，能够获得粒径为数μm～数十μm左右的氮化铝粉末，然而构成所涉及的粉末的颗粒为带棱角的形状的非球形体。因此由上述方法得到的氮化铝粉末难以在树脂中高含量填充。
因而，为了得到球形且具有所期望的粒径的氮化铝粉末，对各种方法进行研究。
例如，专利文献1中公开了以下方法：在非活性气氛中焙烧 氧化铝粉末和碳粉的混合物生成碳化铝，从而得以颗粒生长；接下来，在含氮的非氧化性气氛下焙烧，从而得到平均粒径为3μm以上的、具有呈圆润形状的氮化铝粉末。然而，虽然由该方法得到的氮化铝粉末的形状呈圆润，但是其为椭圆形，因此球形度低，关于在树脂中的填充性尚有改善的余地。
另外，专利文献2中公开了以下方法：通过在碳的存在下通过氮气或氨气将球形的氧化铝还原氮化，然后进行表面氧化，从而制造平均粒径为50μm以下、球形度为0.8以上的、耐水性优异的球形氮化铝粉末。然而，上述制造方法中，由于作为原料的氧化铝的球形直接就是最终制品的氮化铝粉末的形状，所以必须使用与目标的粒径同等的、大粒径的氧化铝。对于这样粒径大的氧化铝的还原氮化，为了提高其转化率需要长时间的反应，其结果得到的氮化铝粉末的氧浓度变高，且颗粒表面的凹凸增加，不能得到颗粒表面平滑的氮化铝粉末，在树脂等中的填充性有可能降低。
另一方面，专利文献3中公开了以下方法：以氧化铝粉末、碳粉、和碱土金属化合物或稀土类元素化合物的混合粉末作为起始原料，在含氮气的非氧化性气氛中焙烧制造氮化铝粉末。该方法利用了碱土金属化合物、稀土类化合物促进反应的作用，得以在1500℃以下的低温生成氮化铝。然而，由上述方法得到的氮化铝粉末具体为粒径1μm左右，不能得到粒径为数μm的数量级。并且，作为比较例虽然公开了粒径为3μm的氮化铝粉末，尽管颗粒形状为球形但难以获得具有充分平滑的表面的氮化铝颗粒。
进而，专利文献4中公开了以下方法：通过在由碱土元素、稀土类元素等化合物组成的焊剂中将不定形的氮化铝粉末熟化(热处理)使其球形化之后，将焊剂熔化得到分离后的晶体氮化 铝粉体。根据该制造方法，虽然可得到能够达成高流动性和高填充率的氮化铝颗粒，但是易于在热处理时等在该氮化铝粉末中混入氧等杂质，具有不能抑制所述杂质浓度为较低的问题。
现有技术文献 
专利文献
专利文献1：日本特开平3-23206号公报
专利文献2：日本特开平2005-162555号公报
专利文献3：日本特开平5-221618号公报
专利文献4：日本特开2002-179413号公报
发明内容
发明要解决的问题
因此，本发明的目的在于提供球形氮化铝粉末及其制造方法，所述球形氮化铝粉末由粒径为数μm～数十μm左右的球形氮化铝颗粒构成，尤其是该颗粒的表面极其平滑、且氧等杂质浓度显著减小，由此氮化铝粉末的高导热性及填充性优异。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述课题进行了深入研究，其结果是，通过以特定的比例将粒径小的氧化铝或氧化铝水合物、碳粉、和能够与氧化铝共熔的特定的共熔剂混合，并使用该混合而成的混合粉末，在特定的温度下还原氮化，由此成功地得到由具有数μm～数十μm的粒径、表面平滑、具有高球形度、并且氧等杂质浓度相当低的球形氮化铝颗粒构成的氮化铝粉末，从而完成了本发明。
即，根据本发明，提供一种球形氮化铝粉末，其特征在于，其具有3～30μm的平均粒径及0.75以上的球形度，氧浓度抑制在1重量%以下，前述平均粒径设为d(μm)时比表面积S(m2/g)满足下式(1)，
(1.84/d)≤S≤(1.84/d+0.5)  (1) 
式中，d为所述平均粒径。
另外，作为用于再现性优良地制造上述球形氮化铝粉末的方法，本发明提供一种方法，其特征在于，
准备平均粒径为2μm以下的氧化铝或氧化铝水合物，能够在1200～1800℃下与氧化铝共熔的由碱土金属的氧化物、碳酸盐或卤化物组成的共熔剂，和碳粉；
将100质量份的前述氧化铝或氧化铝水合物、0.5质量份～50质量份的前述共熔剂、和相对于前述氧化铝或氧化铝水合物的重量比(C/Al2O3)为0.38～0.44的量的前述碳粉进行混合；
将前述混合物在含氮气气氛下、以1620～1800℃的温度保持2小时以上，由此将前述氧化铝或氧化铝水合物还原氮化。
此外，在本发明中，平均粒径是指通过激光衍射/散射法测定得到的粒度分布中累积体积为50%时的粒径。
此外，前述氧浓度是指氮化铝粉末中存在的总氧量的比例。所涉及的氧包括：固溶于氮化铝中的氧、氮化铝颗粒表面的氧化膜所含有的氧、原料的氧化铝或氧化铝水合物未氮化而残留在氮化铝粉末中的氧、吸附于氮化铝粉末表面的水中所含有的氧，进而在残留有共熔剂的情况下，也包括该共熔剂所含有的氧。
所述氧浓度通过后述的实施例记载的方法来测定。
此外，前述球形度是通过颗粒的短径/颗粒的长径求出的值，越接近1就越近似于真球。
发明的效果
本发明的球形氮化铝粉末由具有粒径为数μm～数十μm左右的粒径、具有高球形度、且表面平滑、进而以氧为主的杂质浓 度显著减小的颗粒构成。例如，比表面积满足前述式(1)表示颗粒表面平滑。
即，因为高球形度和表面平滑性，所以能够实现在树脂等基质中的高填充率。此外，所述本发明的球形氮化铝颗粒氮化至内部、并且以氧为主的杂质浓度极其低，因而其自身的热导率高，对所填充的树脂等基质能够赋予高的导热性。
因此本发明的球形氮化铝粉末作为树脂、润滑脂、粘接剂、涂料等材料的填料是有用的，通过作为所述填料使用，可提供具有高的导热性的散热材料。
另外，上述球形氮化铝粉末通过使用平均粒径2μm以下的氧化铝或氧化铝水合物(以下简称为Al源)，能够在1200～1800℃下与氧化铝共熔的由碱土金属的氧化物、碳酸盐或卤化物组成的共熔剂，和碳粉，以特定的份量比将它们混合，并将该混合物在特定的条件下进行还原氮化处理，由此可再现性优良地制造。
作为通过上述制造方法得到本发明的球形氮化铝粉末的作用机理，本发明人等进行了如下推测。
即，本发明的方法中，由于在使用具有特定微细粒径的Al源的同时，使用能够与氧化铝共熔的共熔剂，因此在1620～1800℃温度下还原氮化时，首先形成氧化铝熔化了的液相。另外，由于以相对于氧化铝源为一定的比例使用碳，所以可调整在这样的液相中熔化的氧化铝的量，由此，能够形成具有所期望的粒径的聚集物，同时还原氮化也在进行。进而，由于以特定的温度条件(1620～1800℃)进行还原氮化反应，所以共熔剂成分缓缓地被去除(不是一下去除)，其结果是，在颗粒的表面状态保持着平滑的状态下，能够得到氧等杂质量减小的氮化铝颗粒。
附图说明
图1为表示代表性的制造方法的实施例1中得到的、本发明的球形氮化铝粉末的颗粒结构的电子显微镜照片。
具体实施方式
<球形氮化铝粉末的结构>
本发明的球形氮化铝粉末所具有的特征在于，具有数μm以上较大的粒径、颗粒表面为平滑的球形体，并且氧浓度低(参照图1)。
所述球形氮化铝粉末的平均粒径d(μm)为3～30μm、优选为3.5～20μm、进一步优选为4～10μm。以往处于该范围内的粒径中，具有后述特性的球形氮化铝粉末是通过本发明而首次提供的。
本发明的球形氮化铝粉末的极其重要的特征在于，平均粒径设为d(μm)时比表面积S(m2/g)满足下式(1)的范围内。
(1.84/d)≤S≤(1.84/d+0.5)  (1) 
上述式表示氮化铝粉末的比表面积S相对于平均粒径d的值的范围，所述S的值越是接近由该平均粒径d求出的理论比表面积，表示表面越平滑。即，比表面积S满足上述条件式(1)的范围内的颗粒的表面平滑，由这样的颗粒构成的本发明的氮化铝粉末在树脂中的填充性极其优异。
另外，本发明的球形氮化铝粉末中氧浓度抑制为1重量%以下、尤其为0.9重量%以下、进一步为0.8重量%以下。通过后述特定的共熔剂的使用可达成这样的氧浓度的抑制，本发明的球形氮化铝粉末由于这样的氧浓度的抑制可发挥出高热导率，在将该粉末填充至树脂的情况下，可得到导热性高的改善效果。
如上所述，对于本发明的球形氮化铝粉末，将其中所含的 氧的总浓度抑制在一定值以下，与这样的总的氧浓度同样地将固溶氧浓度也限制为较低值。
固溶氧浓度的程度可使用X射线衍射装置，通过使用Si作为外标物测定的氮化铝晶体颗粒的C轴的晶格常数来判断。本发明的球形氮化铝粉末的AlN晶体颗粒的C轴的晶格常数表示出4.9800以上、尤其为4.9802以上、进一步为4.9804以上的值，据此认为在氮化铝颗粒中的氧固溶少。
进而，本发明的球形氮化铝粉末的球形度具有0.75以上、尤其为0.80以上、进一步为0.85以上的高值，近似于真球。
通常，在以氧化铝等作为原料将其氮化得到氮化铝的情况下，随着氮化铝转化率的升高而与其它颗粒发生结合、变形，存在球形度降低的倾向，然而本发明的球形氮化铝粉末的特征在于，即使在转化率为100%的情况也具有高球形度。
另外，本发明的球形氮化铝粉末优选阳离子杂质的含量抑制为0.3重量%以下、尤其为0.2重量%以下。
<球形氮化铝粉末的制造>
本发明的球形氮化铝粉末通过使用Al源、共熔剂、和碳粉，以特定的份量比将它们混合，并将该混合物在特定的条件进行还原氮化处理，进而根据需要进行脱碳处理，由此可再现性优良地制造。
1.Al源：
制造本发明的球形氮化铝粉末时，作为Al源可使用氧化铝或氧化铝水合物。
这样的Al源可以为具有α、γ、θ、δ、η、κ、χ等晶体结构的氧化铝、或勃姆石、硬水铝石、三水铝矿、三羟铝石、六方水铝石等通过加热而脱水转移并最终全部或一部分转移为α-氧化铝的氧化铝水合物，这些也能够以单独或不同种类混合后的状态使用。本发明中，作为Al源特别优选使用反应活性高、控制容易的α-氧化铝、γ-氧化铝、勃姆石。
另外，上述Al源的平均粒径必须为2μm以下。即，使用平均粒径大于2μm的颗粒时，Al源在共熔剂作用下的熔融不充分，其结果是不仅得到的氮化铝粉末的球形度变小，还原氮化的进行也变慢，难以得到本发明的球形氮化铝粉末。
2.碳粉：
本发明所用的碳粉作为还原剂发挥作用，可使用炭黑、石墨粉末。作为炭黑优选使用炉黑、槽法炭黑及乙炔黑。
使用的碳粉的BET比表面积优选为0.01～500m2/g的碳粉。
3.共熔剂：
本发明所用的共熔剂由碱土金属的氧化物、碳酸盐或卤化物组成，使用能够在1200～1800℃、尤其为1300～1750℃下与氧化铝共熔的物质。
作为共熔剂使用能够与氧化铝共熔的温度小于1200℃的化合物的情况下，导致作为Al源使用的氧化铝颗粒之间容易聚集，难以得到本发明的球形氮化铝粉末。另外使用上述温度超过1800℃的化合物的情况下，不易球形化，难以得到本发明的球形氮化铝粉末。其推断是因为在实施后述的还原氮化的温度下未生成液相。
作为上述碱土金属的例子，可列举出钙、锶、钡、镁等。另外作为卤化物，代表性的是氟化物。上述共熔剂可使用单独的化合物，也可组合使用多种化合物。
另外，作为上述共熔剂，也可以使用在还原氮化中生成前述例示的碱土金属的氧化物、碳酸盐或卤化物的化合物。例如，碱土金属的碳酸盐、硝酸盐、醋酸盐、氢氧化物等。
本发明中共熔剂的粒径没有特别限制，特别是平均粒径优选为0.01μm～100μm、进一步优选为0.1μm～30μm。
4.原料混合： 
本发明中，上述的Al源、碳粉及共熔剂以规定的份量比进行混合供于还原氮化处理。混合方法只要是能够将这些原料均匀地混合就没有特别限制，通常优选的是混合器、搅拌器、球磨机的混合。
本发明中，就Al源和碳粉的混合比而言，必要的是碳粉相对于上述氧化铝粉末的重量比(C/Al2O3)为0.38～0.44、优选为0.39～0.43、更优选为0.40～0.42的范围。
该混合比超过0.44时，作为Al源使用的氧化铝等以疏的状态存在，焙烧时妨碍氮化铝的颗粒生长，导致得到的球形氮化铝粉末的平均粒径达不到作为目的的范围(3μm以上)。
另外，C/Al2O3比小于0.38时，氧化铝等的聚集激烈，存在反应后得到的氮化铝粉末多含有粗粒的问题。
就Al源和共熔剂的混合比而言，相对于Al源100质量份，共熔剂设定为0.5～50质量份、优选为1质量份～25质量份、进一步优选为2质量份～10质量份即可。共熔剂的使用量小于上述范围时，氮化铝颗粒的球形化变得困难，并且导致氮化铝晶体颗粒的C轴的晶格常数变小(固溶氧浓度增多)。其推断是因为还原氮化时未生成充分量的液相。
另外，即使共熔剂的使用量超过前述范围，也不能够得到进一步球形化的效果，反而导致该共熔剂在氮化铝粉末中作为杂质残留，导致填充有该氮化铝粉末的散热材料的热导率变低。进而，导致焙烧时氧化铝与共熔剂一起飞散，收率变差。
5.还原氮化处理：
以上述这样的比例混合得到的Al源、碳粉和共熔剂的混合物供于还原氮化处理。
该还原氮化处理是将上述混合物在含氮气氛下(例如氮气流通下)、以1620～1800℃、优选为1650℃～1720℃的温度保持2～50小时、优选为10～20小时来实施的。
即，将平均粒径为2μm以下的Al源(氧化铝或氧化铝水合物)的微粒与共熔剂一起在作为还原剂的碳粉共存的条件下、以上述温度范围保持、焙烧，从而进行Al源的还原氮化。
焙烧温度小于1620℃时，AlN颗粒表面的平滑化未充分进行，比表面积变大，难以在树脂中高填充化。另一方面焙烧温度超过1800℃时，导致共熔剂在短时间内飞散，生成热导率低的氮氧化物(AlON)，得到的AlN颗粒的氧浓度变高，AlN颗粒之间容易聚集，其结果是导致不能得到本发明的球形氮化铝粉末。另外，氧容易固溶于AlN颗粒中，AlN颗粒自身的导热性变低。所述固溶于AlN颗粒的氧的量可由前述的AlN晶体颗粒的C轴的晶格常数来推算。
另外，上述还原氮化的时间小于2小时时，氮化反应未结束或AlN颗粒的球形化未进行，并且AlN晶体颗粒的C轴的晶格常数变小。另一方面，焙烧时间超过50小时时，AlN颗粒之间聚集，存在容易发生粗粒的倾向。
6.脱碳处理； 
本发明中，由于通过上述反应得到的氮化铝粉末包含有剩余的碳粉，所以优选进行脱碳处理。
该脱碳处理是使碳氧化而除去，其使用氧化性气体进行。作为该氧化性气体，只要是空气、氧气等能够去除碳的气体就可以没有任何限制地采用，但考虑到经济性、所得氮化铝的氧浓度，优选空气。另外，处理温度一般为500～900℃即可，考虑到脱碳的效率和氮化铝表面的过度氧化，优选为600～750℃。
氧化温度过高时，氮化铝粉末的表面过度被氧化，存在难 以得到具有作为目的的氧浓度的球形氮化铝粉末的倾向，所以优选选择适当的氧化温度和时间。
<氮化铝粉末的用途>
本发明的球形氮化铝粉末能够在发挥氮化铝的性质的各种用途中、尤其作为散热片、散热脂、散热粘接剂、涂料、导热性树脂等散热材料中填充的填料被广为使用。
此处，作为散热材料的基质，可列举出环氧树脂、酚醛树脂等热固性树脂；聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚苯硫醚等热塑性树脂；硅橡胶、EPR、SBR等橡胶类；硅油。
这些基质中，作为散热材料的基质，例如优选环氧系树脂、硅酮系树脂，对于作为高柔软性散热部件期望为加成反应型液态硅橡胶。
为了提高散热材料的导热性，相对于树脂、橡胶或油等基质100重量份，适宜添加填料150～1000重量份。这样的散热材料中，除了本发明的球形氮化铝粉末以外，也可填充一种或多种氮化铝粉末、破碎状氧化铝、球形氧化铝、氮化硼、氧化锌、碳化硅、石墨等填料，根据散热材料的特性、用途，可选择除了本发明的球形氮化铝粉末以外的填料的形状、粒径。例如，想要得到高传热的高散热材料的情况下，也可与通过其它方法得到的多种的AlN粉末组合使用。具体而言，为了能实现在树脂中的高填充化，可组合使用本发明的球形氮化铝粉末、和粒径为0.1μm～100μm左右的通过还原氮化法或直接氮化法得到的氮化铝粉末、将它们喷雾干燥得到的氮化铝颗粒烧结而成的所谓的烧结颗粒。
另外，在谋求填料在树脂中的高填充化的情况下，优选采用并用本发明的球形氮化铝粉末和多种的平均粒径为10～ 100μm的球形氧化铝的方法。想要对散热材料的导热性赋予各向异性的情况下，也可组合使用本发明的球形氮化铝粉末和多种的平均粒径为1～50μm的氮化硼。这些填料例如也可使用利用硅烷偶联剂、磷酸或磷酸盐等进行表面处理后的填料。
另外，散热材料中球形氮化铝粉末和除其以外的填料的混合比适宜调整在1:99～99:1的范围内。另外，散热材料中进一步可添加增塑剂、硫化剂、加速固化剂、脱模剂等添加剂。
上述树脂组合物可通过混合器、搅拌器进行混合而制造，另外，散热材料可通过压制成形法、挤出成形法、刮刀法而将树脂组合物成形，并将其加热固化来制造。
实施例
以下，对本发明进一步具体地说明，但本发明并不限定于这些实施例。实施例和比较例中的各种物性通过下述方法来测定。
(1)比表面积
比表面积利用BET一点法进行测定。
(2)平均粒径
平均粒径(D50)是将试样利用均化器分散到焦磷酸钠水溶液中并通过激光衍射粒度分布装置(日机装株式会社制造的MICROTRAC HRA)测定的。
(3)球形度
从电子显微镜的照片选择任意100个颗粒，使用标尺测定颗粒图像的长径(DL)和短径(DS)，其比(DS/DL)的平均值作为球形度。
(4)收率
氮化铝粉末的收率是所得到的氮化铝的摩尔数的2倍的值除以作为起始原料的氧化铝的摩尔数的值而得到的值以%表 示。
(5)阳离子杂质含量
氮化铝粉末的阳离子杂质含量(金属元素浓度)是将氮化铝粉末进行碱熔融后用酸中和并使用ICP发射光谱分析计(ICP-S-7510：岛津制作所制造)定量的。
(6)氧浓度
氮化铝粉末的氧浓度是使用氧/氮分析装置(商品名：EMGA-620W、HORIBA,Ltd.制造)使用氦气作为非活性气体来定量氧。
(7)C轴的晶格常数 
氮化铝粉末的C轴的晶格常数是使用高功率X射线装置(商品名：RINT-1400、Rigaku Corporation制造)使用Si作为外标物来测定。
(8)硅橡胶薄片的热导率
使导热性硅橡胶组合物成形为10cm×6cm、厚度3mm的大小，并在150℃的热风循环式干燥炉中加热1小时使其固化，使用热导率计(京都电子工业制造QTM-500)测定热导率。需要说明的是，为了防止从检测部的漏电，介由厚度10μm的聚偏二氯乙烯薄膜而测定。
<实施例1>
作为Al源使用平均粒径1.2μm、比表面积10.7m2/g的α氧化铝、作为碳粉使用炭黑(比表面积125m2/g)、作为共熔剂使用平均粒径8.0μm的碳酸钙。
以C/Al2O3＝0.42的比例将上述α氧化铝和炭黑混合，进而添加相对于α氧化铝100质量份为8.9质量份的平均粒径8.0μm的碳酸钙并混合。
将得到的混合物在氮气气氛下、以焙烧温度1700℃、焙烧 时间为15小时的条件下焙烧，进行α氧化铝的还原氮化。
然后，在空气气氛下、以700℃进行12小时氧化处理，得到氮化铝粉末。按照前述方法测定得到的粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数。结果示出于表1中。
接着，利用加压捏合机将900质量份的得到的氮化铝粉末、100质量份的混炼型硅酮(Momentive Performance Materials Inc.制造的TSE201)、0.5质量份的脱模剂混炼。冷却所得到的混炼物，然后使用辊与0.5质量份的交联剂混合，然后以180℃、15分钟加压压制，得到长10cm、宽6cm、厚度3mm的薄片。
关于得到的薄片，按照前述方法测定热导率。结果一并示出于表1中。
<实施例2>
除了将Al源的α氧化铝变更为勃姆石以外，与实施例1同样地制造球形氮化铝粉末。
将得到的球形氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表1中。
进一步使用得到的氮化铝粉末与实施例1同样地制造薄片，测定其热导率。结果示出于表1中。
<实施例3>
除了将焙烧温度设为1650℃以外，与实施例1同样地制造球形氮化铝粉末。
将得到的球形氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表1中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定其热导率。结果示出于表1中。
<实施例4>
除了将作为共熔剂的碳酸钙的使用量变更为5.4质量份以外，与实施例1同样地制造球形氮化铝粉末。
将得到的球形氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表1中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定其热导率。结果示出于表1中。
<实施例5>
除了将作为共熔剂的碳酸钙的使用量变更为17.9质量份以外，与实施例1同样地制造球形氮化铝粉末。
将得到的球形氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表1中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定其热导率。结果示出于表1中。
<实施例6>
除了将α氧化铝和炭黑的混合比(C/Al2O3)变更为0.39以外，与实施例1同样地制造球形氮化铝粉末。
将得到的球形氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表1中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定其热导率。结果示出于表1中。
<实施例7>
除了将作为共熔剂的碳酸钙的使用量变更为44.6质量份以外，与实施例1同样地制造氮化铝粉末。
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表1中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定其热导率。结果示出于表1中。
[表1]
<比较例1>
除了将α氧化铝和炭黑的混合比(C/Al2O3)变更为0.36以外，与实施例1同样地制造氮化铝粉末。
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表2中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地，试图通过加压捏合机与混炼型硅酮及脱模剂混炼来制造薄片，但是粘度高，无法制造出薄片。
<比较例2>
除了将α氧化铝和炭黑的混合比(C/Al2O3)变更为0.48以外，与实施例1同样地制造氮化铝粉末。
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表2中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地，试图通 过加压捏合机与混炼型硅酮及脱模剂混炼来制造薄片，但是与比较例1同样地粘度高，无法制造出薄片。
<比较例3>
除了将作为共熔剂的碳酸钙的使用量变更为0.3质量份以外，与实施例1同样地制造氮化铝粉末。
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表2中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地，试图通过加压捏合机与混炼型硅酮及脱模剂混炼来制造薄片，但该情况也粘度高，无法制造出薄片。
<比较例4>
除了将焙烧温度设为1880℃以外，与实施例1同样地制造氮化铝粉末。
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表2中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定其热导率。结果示出于表2中。
<比较例5>
除了将焙烧温度设为1550℃以外，与实施例1同样地制造氮化铝粉末。
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表2中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地，试图通过加压捏合机与混炼型硅酮及脱模剂混炼来制造薄片，但该情况下也粘度高，无法制造出薄片。
<比较例6>
除了将焙烧时间缩短为1小时以外，与实施例1同样地制造 氮化铝粉末。 
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表2中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定热导率。结果示出于表2中。
<比较例7>
除了将作为共熔剂的碳酸钙的使用量变更为80质量份以外，与实施例1同样地制造氮化铝粉末。
将得到的氮化铝粉末的比表面积及平均粒径、球形度、收率、阳离子杂质含量、氧浓度、C轴的晶格常数示出于表2中。
进一步使用得到的氮化铝粉末，与实施例1同样地制造薄片，测定热导率。结果示出于表2中。
[表2]
产业上的可利用性
本发明中得到的球形氮化铝粉末具有适于填料的形状、粒 径，能够在树脂、橡胶、硅油等基质中高含量填充，可获得热导率高的散热片、散热膏、散热粘接剂等。

Claims (1)

1.一种球形氮化铝粉末的制造方法，其特征在于，
准备平均粒径为2μm以下的氧化铝或氧化铝水合物，能够在1200～1800℃下与氧化铝共熔的由碱土金属的氧化物、碳酸盐或卤化物组成的共熔剂，和碳粉；
将100质量份的所述氧化铝或氧化铝水合物、0.5质量份～50质量份的所述共熔剂、和相对于所述氧化铝或氧化铝水合物的重量比(C/Al2O3)为0.38～0.44的量的所述碳粉进行混合；
将所述混合物在含氮气气氛下、以1620～1800℃的温度保持10～20小时，通过在所述温度下保持混合物，由此以氧化铝熔化为液相的状态进行还原氮化反应，得到球形氮化铝粉末。
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