CN104114482B - 氮化铝粉末的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供呈球状、平均粒径大(例如超过5μm)、且具有高热传导性、填充性优良的作为散热材料用填充物的有用的氮化铝粉末的制造方法。本发明的氮化铝粉末的制造方法，其特征在于：在将氧化铝粉末还原氮化而制造氮化铝粉末时，将平均粒径为5μm以下的氧化铝粉末、共熔剂及碳粉末的混合物，在氮和一氧化碳的混合气体气氛下，一边保持氮的比例为60～85体积％的气氛，一边在所述共熔剂的熔点以上的温度烧成而进行还原氮化，直至该氧化铝粉末的氮化率达到至少50％为止。

Description

氮化铝粉末的制造方法
技术领域
本发明涉及氮化铝粉末的新型制造方法。详细而言，提供可得到作为填充在树脂及油脂、粘结剂、涂料等来提升散热性的适当散热材料用填充物的球状、具有大粒径氮化铝粉末的氮化铝粉末的制造方法。
背景技术
氮化铝具有高热传导性与优良的电绝缘性，作为高热传导性基板、散热组件、绝缘散热用填充物等而利用。近年来，以笔记本电脑及信息终端装置(informationterminal)等为代表的高性能电子设备所搭载的集成电路(IC)及中央处理单元(CPU)等半导体电子组件逐渐向小型化及高集成化迈进，伴随而来散热组件也必须小型化。作为用于这些装置的散热组件，可举出例如在树脂及橡胶等基质中填充高热传导填充物的散热片及膜状间隔件(专利文献1)、在硅油中填充高热传导填充物而具有流动性的散热膏(专利文献2)、在环氧树脂中填充高热传导填充物的散热性粘结剂(专利文献3)等。另外，作为高热传导填充物，可使用氮化铝、氮化硼、氧化铝、氧化镁、氧化硅、石墨、各种金属粉末等。
在此，为了提升散热材料的热传导率，将具有高热传导性的填充物高度填充是重要的，故期望由球状、且为几微米(μm)～几十微米的氮化铝粒子所构成的氮化铝粉末。
在一般的氮化铝粉末的制造方法中，已知可将氧化铝与碳在氮气氛中烧成的还原氮化法、将金属铝与氮直接反应的直接氮化法、将烷基铝与氨反应后加热的气相法。
然而，以还原氮化法及气相法所得的氮化铝粉末虽然接近球状，但其粒径仅为亚微米(sub-micron)左右。
另一方面，虽然在直接氮化法中由于会进行粉碎、分级而使粒径控制比较容易，可得到几微米～几十微米的氮化铝粒子，但由于需有粉碎步骤，因此所得的氮化铝粉末粒子会呈棱角状，其流动性不佳，作为填充物高度填充于树脂中是困难的。
因此，研究了各种作为可得到呈球状且具有期望的平均粒径的氮化铝粉末的方法。
例如，已揭示有通过将氧化铝(alumina)粉末与碳粉末的混合物在惰性气氛中烧成而生成氧化铝(aluminumoxide)使其粒子生长，其次，通过在含氮的非氧化性气氛中烧成(氮化)，以得到具有平均粒径3μm以上的带有球状的氮化铝粉末的方法(专利文献4)。然而，以这个方法所得的氮化铝粉末的形状呈椭圆形，而有圆球度低的问题。
另外，已揭示有将氧化铝粉末、碳粉末与稀土类化合物的混合粉末作为起始原料的氮化铝粉末的制造方法(专利文献5)。虽然在此方法中可得到相对于一般还原氮化法其平均粒径比较大的氮化铝粉末，但其平均粒径最多为3μm左右，要得到具有超过5μm的平均粒径的氮化铝粉末是困难的。
另外，已揭示有通过将不定形的氮化铝粉末在由碱土类金属、稀土类金属等的化合物所形成的助熔剂(flux)中熟成而球状化后，将助熔剂溶解而分离的氮化铝粉末的制造法(专利文献6)。在此方法中，虽然可得到流动性及填充性优良的氮化铝粉末，但热处理步骤中会有氧等不纯物容易混入这样的问题。
先行技术文献
专利文献
专利文献1：特开平3-23206号公报
专利文献2：特开2005-162555号公报
专利文献3：特开平5-221618号公报
专利文献4：特开平3-23206号公报
专利文献5：特开平5-117039号公报
专利文献6：特开2002-179413号公报
发明内容
发明要解决的课题
因此，本发明的目的在于，提供呈球状、平均粒径大(例如超过5μm)、且具有高热传导性、填充性优良的作为散热材料用填充物的有用的氮化铝粉末的制造方法。
解决课题的方法
本申请发明人等为解决上述课题而进行了专心研究的结果，将具有特定粒径的微细氧化铝粉末、碳粉末、及可与氧化铝共熔的特定共熔剂的混合粉末，通过至少在还原氮化反应的前半部分控制反应气氛为特定的气体组成，可使还原氮化生成的球状氮化铝粒子大幅度生长，成功得到具有所期望的粒径的氮化铝粉末而完成本发明。
亦即，本发明的氮化铝粉末的制造方法，其特征在于：在将氧化铝粉末还原氮化而制造氮化铝粉末时，将平均粒径为5μm以下的氧化铝粉末、共熔剂、及碳粉末的混合物，在氮和一氧化碳的混合气体气氛下，一边保持氮的比例为60～85体积％的气氛，一边在前述共熔剂的熔点以上的温度烧成而进行还原氮化，直至该氧化铝粉末的氮化率达到至少50％为止。
另外，在上述方法中，构成混合粉末的氧化铝粉末、共熔剂及碳粉末的混合量，相对于前述氧化铝粉末100重量份，前述共熔剂为0.5～50重量份、碳粉末为30～50重量份的比例为佳。
并且，前述烧成温度为在共熔剂的熔点以上且为1620℃～1800℃，因此可稳定地进行氮化反应而为佳。
发明的效果
在本发明中，在使用前述共熔剂的氧化铝的还原氮化反应的至少前半部分中，通过控制反应气氛的氮与一氧化碳的比例这样的简易方法，可得到大粒径、含氧量少的具有高热传导性的球状氮化铝粒子。
依据上述制造方法，作为可得到本发明的球状氮化铝粉末的作用机制，本发明人等做了如下的推断。
亦即，在本发明的方法中，通过使用可与具有前述特定微细平均粒径的氧化铝等共熔的共熔剂，在前述特定还原氮化的温度条件下，氧化铝与共熔物会变得容易生成。因此，可大幅促进氧化铝的粒子生长、物质移动。再者，通过在还原氮化反应的至少前半部分，控制反应气氛的氮与一氧化碳的比例，可抑制还原氮化反应的反应速度，而可通过还原氮化中的共熔剂使氮化铝形成粒子的粒子生长作用长期持续，故可得到大粒径的球状氮化铝粉末。另外，在上述反应中由于不混入氧，所得的氮化铝粉末氧浓度低且具有高热传导性。
具体实施方式
以下，就本发明的球状氮化铝粉末的制造方法进行详细说明。
[氧化铝粉末]
通过将作为本发明的球状氮化铝粉末的起始原料所使用的氧化铝等具有α、γ、θ、δ、η、κ、χ等结晶构造的氧化铝、水铝石(Boehmite)、α-水铝石(diaspore)、三水铝石(gibbsite)、α-三水铝石(bayerite)、六方水铝石(tohdite)等加热将其脱水转变，最终其全部或一部分转变为α-氧化铝而可全部使用。虽然这些原料单独或与种类相异的物混合使用皆可，但特别是优选使用反应性高、控制容易的α-氧化铝、γ-氧化铝、水铝石(Boehmite)。
本发明所使用的氧化铝粉末的平均粒径为5μm以下，优选为0.3μm～2μm。上述平均粒径超过5μm时，还原氮化反应难以进行至粒子内部，会有在内部残存氧化铝的情况。另外，由于以液相中介的物质移动的比例会减少，所得的氮化铝粒子的圆球度会降低。另外，虽然上述氧化铝粉末的平均粒径为5μm以下也可，但若是过小，则会有在低温、短时间内使还原氮化反应结束的倾向，而有难以使粒子生长、物质移动，得到大粒径的氮化铝粒子变得困难的情况。因此，优选使平均粒径为0.1μm以上。并且，在本发明中，平均粒径是由后述实施例所记载的方法而决定。另外，氧化铝粉末的比表面积优选为1～100m2/g、更优选为2～50m2/g。
[碳粉末]
作为在本发明中所使用的还原剂的碳粉末，可使用炭黑、石墨粉末等。上述炭黑可使用通过炉法、槽法等所得的炭黑及乙炔黑(acetyleneblack)。这些炭黑的比表面积可为任意，但优选为0.01m2/g～500m2/g。
在不损及本发明的效果的范围内，也可利用酚醛树脂、三聚氰胺树脂(melamineresin)、环氧树脂、呋喃酚醛树脂(furanphenolresin)等合成树脂缩合物及沥青(pitch)、焦油(tar)等碳氢化合物及纤维素、蔗糖、聚偏二氯乙烯(polyvinylidenechloride)、聚苯醚系化合物(polyphenylenes)等有机化合物作为碳源。
[共熔剂]
在本发明中所使用的共熔剂为可与氧化铝共熔的化合物，具体而言，可使用由碱土类金属的化合物、稀土类金属的化合物所构成，在1200℃～1800℃、优选为在1300℃～1750℃的温度可与氧化铝共熔的化合物。作为共熔剂，使用可与氧化铝共熔的温度为低于1200℃的化合物时，会在进行还原氮化反应的温度范围中挥发，故作为共熔剂的效果会降低。另外，使用上述温度超过1800℃的化合物时，由于在液相生成的前就会进行还原氮化反应，物质会变得难以移动，且由于液相的生成量会减少，会有粒子生长无法充分进行的可能性。作为这样的共熔剂，优选使用氧化钇、氧化锂、氧化铈、氧化钙等，它们中特别优选使用氧化钇、氧化钙。另外，共熔剂的平均粒径优选为0.01～100μm，更优选为0.1～30μm的范围。
[原料混合]
在本发明中，氧化铝粉末、碳粉末及共熔剂的混合，是相对于前述氧化铝粉末100重量份，以前述共熔剂优选为0.5～50重量份、更优选为1～25重量份、特别优选为2～10重量份，碳粉末优选为30～50重量份、更优选为40～45重量份的比例来混合。
尚且，前述氧化铝粉末为水合物的情况，其使用量是以换算为氧化铝的值来决定。
若前述碳粉末的比例超过50重量份，则上述碳粉末会抑制氧化铝相互的接触，妨碍粒子生长，所得的球状氮化铝粉末的平均粒径会有微小化的倾向。另外，碳粉末的比率若为低于30重量份时，氧化铝粒子的相互接触会太多而产生凝集，且由于还原氮化反应完成后残存的碳粉末会较少，氮化铝会相互接合而使粉末凝集会有增加的倾向。
另外，前述共熔剂的比例为少于0.5重量份时，液相生成量会变少，会有粒子生长、物质移动无法进行，球状化变得困难的情况。另外，共熔剂的比例为多于50重量份时，该共熔剂在氮化铝粉末中会变得大量残存，作为填充物而填充时，热传导率会有降低的倾向。
在本发明中，作为将氧化铝粉末、碳粉末、共熔剂混合的方法，只要是可使氧化铝等、碳粉末、共熔剂达到均匀的方法，则可以是任何方法，但通常的混合手段优选通过搅拌机(blender)、混合机(mixer)、球磨机(ballmill)混合。
[还原氮化]
本发明的球状氮化铝粉末的制造方法，其特征在于：在烧成炉内将前述氧化铝粉末、共熔剂及碳粉末的混合物，直至氮化率达到至少50％为止，一边保持氮与一氧化碳的混合气体气氛中的氮比例为60～85体积％、优选为65～80体积％的范围这样的气氛，一边在前述共熔剂的融点以上的温度烧成而进行还原氮化。并且，也可将一氧化碳的一部分以氩等惰性气体置换。但是，由于与一氧化碳相比其氮化反应的抑制效果会减弱，优选使用一氧化碳。
尚且，在本发明中，上述烧成炉内的氮与一氧化碳的比例是由烧成炉的排放气体的成份分析值而求得。
在上述氮化率为低于50％的氮化率的时间点，若超出前述范围以外，例如，若氮的比例成为85体积％以上，则还原氮化反应会变得快速而没有充分的粒子生长就此形成氮化铝粒子，故无法得到所期望的大粒径氮化铝粒子。另外，若氮的比例成为低于60体积％，氮化反应的抑制效果会过强，氮化反应会花费长时间而不适用于工业，依情况也会有未反应的氧化铝残存、氮氧化物等副生成物生成等。
在本发明中，反应气氛的氮与一氧化碳比例的调整，虽然是推荐通过进行气氛气体的成份分析、使其成为前述范围而调整氮气体与一氧化碳气体的供给量，但也可通过压低氮气体的供给量来进行。并且，伴随氮化反应的进行会消耗氮或生成一氧化碳(Al2O3+3C+N2→2AlN+3CO)，因此，导入气体的组成与反应气氛的组成会不一致。因此，优选监控排放气体组成、调整导入气体组成。
另外，在本发明中，使氮与一氧化碳的比例在前述范围调整的操作，也可在氧化铝粉末的氮化率至少超过50％的时间点来进行，但由于氮化反应的全部步骤在此条件下进行时，氮化反应会需要大量时间，通过在氮化率达到80％左右、优选达到60％左右的时间点，优选使氮比例大于前述范围这样来调整以促进还原氮化反应。并且，反应中的氮化率，优选是以预定的同一条件进行氮化反应、随时取样而确认氮化率。
在本发明的球状氮化铝粉末的制造方法中，还原氮化反应为一边进行上述反应气氛的调整，一边在优选为1620℃～1800℃、更优选为1650℃～1750℃的温度，在优选为2～50小时、更优选为10～20小时进行，也可选择可使共熔剂在还原氮化反应时熔化且在反应中不会完全挥发的时间及温度。
尚且，上述烧成温度在低于1620℃时，氮化铝粒子的表面的平滑化无法充分进行，会有对树脂的高度填充变得困难的情况。另一方面，若上述烧成温度超过1800℃，则由于还原氮化反应会在短时间结束，粒子生长、物质移动无法充分地进行，会有难以得到大的氮化铝粒子的情况。另外，由于共熔剂会变得容易挥发，会有因添加共熔剂而使粒子生长、物质移动的促进效果降低的倾向。
另外，若上述还原氮化的时间低于2小时，氮化反应尚未结束，氧化铝会残存而使热传导率低，氮化铝粒子的球状化无法充分进行，而会有对树脂的高度填充变得困难这样的情况。另一方面，若烧成时间超过50小时，则氮化铝粒子会相互接合，粗粒容易发生，会有对树脂的填充性恶化的倾向。
另外，在反应中，升温速度、在升温途中的保持时间等条件可采用公知条件而无特别限制。
[氧化]
在本发明中，由于反应后的氮化铝粉末包含了剩余的碳粉末，优选视需要可通过氧化处理将剩余碳粉末除去。作为氧化处理进行时的氧化性气体，若为空气、氧、二氧化碳等可将碳除去的气体则可采用而无限制，但若考虑经济性及所得的氮化铝的氧浓度，则以空气为佳。另外，处理温度一般为500℃～900℃即可，更优选为600℃～750℃。
若氧化温度过高，则氮化铝的表面会过度氧化，氮化铝的热传导率会降低。若氧化温度过低，则剩余的碳无法完全除去，剩余碳粉末会残存而成为不纯物。因此，优选选择适当的氧化温度及时间。
[用途]
本发明的球状氮化铝粉末可广泛用于由氮化铝的性质所衍生的各种用途，特别是作为散热片、散热膏、散热粘结剂、涂料、热传导性树脂等的放热材料用填充物。
此处成为散热材料基质的树脂、油脂可举出：环氧树脂、酚醛树脂等热硬化树脂，及聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺、聚碳酸酯、聚亚酰胺、聚硫化苯等热塑性树脂，或硅氧橡胶、乙烯-丙烯橡胶(ethylenepropylenerubber，EPR)、苯乙烯-丁二烯橡胶(styrene-butadienerubber，SBR)等橡胶类，硅油。
在它们中，作为散热材料的基质，例如环氧系树脂、硅氧橡胶系树脂为佳，至于成为高柔软性散热组件，则优选为加成反应型硅氧橡胶。
为了使散热材料的热传导性向上提升，对于树脂、橡胶或油100重量份，添加填充物150～1000重量份为佳。在这样的散热材料中，除了本发明的球状氮化铝粉末以外，也可填充氧化铝、氮化硼、氧化锌、氮化碳、石墨等填充物的一种或数种，且视散热材料的特性及用途而选择本发明的球状氮化铝粉末与其它填充物的形状、平均粒径为佳。这些填充物也可使用例如以硅氧耦合剂及磷酸或磷酸盐等表面处理者。另外，在散热材料中球状氮化铝粉末与其它填充物的混合比可在1：99～99：1的范围内适当调整。另外，在散热材料中，也可进一步添加可塑剂、加硫剂、效果促进剂、脱模剂等添加剂。
上述树脂组成物可通过在搅拌机及混合机中混合而制造，另外，散热材料可通过压制成型法、押出成型法、刮刀(doctorblade)法来将树脂组成物成型，并将其加热硬化而制造。
实施例
以下，对本发明进一步具体说明，但本发明并不限于这些实施例。在实施例及比较例中的各种物理性质，是通过下述方法来测定。
(1)比表面积
比表面积是以单点BET法(singlepointBETmethod)进行测定。
(2)平均粒径
将试料以均质机分散于5％焦磷酸钠水溶液中，以激光衍射粒度分布装置(MICROTRACHRA，日机装株式会社制)测定其平均粒径(D50)。
(3)氮化铝转换率
以X光衍射(CuKα，10～70°)由氮化铝(AlN)的主要峰值(源自(100)面的峰值)与各种氧化铝成份(α-氧化铝、θ-氧化铝、γ-氧化铝、δ-氧化铝等)的主要峰值的峰值强度合计值之比使用校准曲线法(calibrationcurvemethod)求得(式(1))。
[式1]
各氧化铝成份的主要峰值的示例：
α-氧化铝：源自(113)面的峰值
γ-氧化铝：源自(400)面的峰值
θ-氧化铝：源自(403)面的峰值
δ-氧化铝：源自(046)面的峰值
实施例1
将平均粒径1.2μm、比表面积10.7m2/g的α-氧化铝及比表面积125m2/g的炭黑与平均粒径1μm的氧化钇混合。
此时使炭黑对氧化铝粉末的质量比为C/Al2O3＝0.42，使共熔剂的氧化钇相对于α-氧化铝100重量份为5重量份。
将上述混合粉末在烧成温度1700℃、烧成时间10小时的条件下烧成。直至烧成时间为2小时为止，使流通氮与一氧化碳的混合气体的气氛中的氮、一氧化碳的比例分别为80体积％、20体积％，2小时以后仅流通氮，且使氮的比例为90体积％以上。
尚且，气氛气体的比例是由烧成炉的排放气体测定，以该测定值为基础而将导入至烧成炉的氮与一氧化碳的流量进行控制。
将氮化后的粉末在空气气氛下在700℃氧化处理10小时，得到氮化铝粉末。将所得粉末以前述方法测定比表面积及平均粒径、氮化铝转换率，将其结果示于表1中。
为了确认在本实施例中在控制氮比例的阶段的氮化率，将氮比例控制为80％的反应实施2小时后，停止烧成、降温而测定其氮化铝转换率，结果为73％。
实施例2
除了使实施例1中至烧成时间2小时为止的气氛的氮、一氧化碳的比例分别为75体积％、25体积％以外，其余与实施例1相同而得到氮化铝粉末。将所得的粉末以前述的方法，测定其比表面积及平均粒径、氮化铝转换率，将其结果示于表1中。
为了确认在本实施例中在控制氮比例的阶段的氮化率，将氮比例控制为75％的反应实施2小时后，停止烧成、降温而测定其氮化铝转换率，结果为69％。
实施例3
除了使在实施例1中至烧成时间为2小时为止的气氛的氮、一氧化碳的比例分别为67体积％、33体积％以外，其余与实施例1相同而得到氮化铝粉末。将所得粉末以前述的方法，测定其比表面积及平均粒径、氮化铝转换率，将其结果示于表1中。
为了确认在本实施例中在控制氮比例的阶段的氮化率，将氮比例控制为67％的反应实施2小时后，停止烧成、降温而测定其氮化铝转换率，结果为60％。
表1
比较例1
除了使在实施例1中至烧成时间为2小时为止的气氛的氮、一氧化碳的比例分别为90体积％、10体积％以外，其余与实施例1相同而得到氮化铝粉末。将所得粉末以前述的方法，测定其比表面积及平均粒径、氮化铝转换率，将其结果示于表2中。
为了确认在本比较例中在控制氮比例的阶段的氮化率，将氮比例控制在90％的反应实施2小时后，停止烧成、降温而测定其氮化铝转换率，结果为81％。
比较例2
除了使在实施例1中氮比例成为80％的时间为至烧成时间为0.5小时为止以外，其余与实施例1相同而得到氮化铝粉末。将所得粉末以前述的方法，测定其比表面积及平均粒径、氮化铝转换率，将其结果示于表2中。
为了确认在本比较例中在控制氮比例的阶段的氮化率，将氮比例控制为80％的反应实施0.5小时后，停止烧成、降温而测定其氮化铝转换率，结果为35％。
表2

Claims (3)

1.一种氮化铝粉末的制造方法，其特征在于：
在将氧化铝粉末还原氮化而制造氮化铝粉末时，将平均粒径为5μm以下的氧化铝粉末、共熔剂及碳粉末的混合物，在氮和一氧化碳的混合气体气氛下，一边保持氮的比例为60～85体积％的气氛，一边在所述共熔剂的熔点以上的温度烧成而进行还原氮化，直至该氧化铝粉末的氮化率达到至少50％为止。
2.如权利要求1所述的氮化铝粉末的制造方法，其中，相对于100重量份所述氧化铝粉末，以所述共熔剂为0.5～50重量份、碳粉末为30～50重量份的比例混合。
3.如权利要求1或2所述的氮化铝粉末的制造方法，其中，烧成温度在所述共熔剂的熔点以上且为1620℃～1800℃。
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